PL245757B1 - Sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu i zastosowanie koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu - Google Patents

Sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu i zastosowanie koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu Download PDF

Info

Publication number
PL245757B1
PL245757B1 PL441708A PL44170822A PL245757B1 PL 245757 B1 PL245757 B1 PL 245757B1 PL 441708 A PL441708 A PL 441708A PL 44170822 A PL44170822 A PL 44170822A PL 245757 B1 PL245757 B1 PL 245757B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
chitosan
coacervates
cmcs
derivatives
qcs
Prior art date
Application number
PL441708A
Other languages
English (en)
Other versions
PL441708A1 (pl
Inventor
Regina Michalik
Ilona Wandzik
Krzysztof Kozioł
Original Assignee
Grupa Azoty Zakl Azotowe Kedzierzyn Spolka Akcyjna
Politechnika Slaska Im Wincent
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Grupa Azoty Zakl Azotowe Kedzierzyn Spolka Akcyjna, Politechnika Slaska Im Wincent filed Critical Grupa Azoty Zakl Azotowe Kedzierzyn Spolka Akcyjna
Priority to PL441708A priority Critical patent/PL245757B1/pl
Publication of PL441708A1 publication Critical patent/PL441708A1/pl
Publication of PL245757B1 publication Critical patent/PL245757B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L5/00Compositions of polysaccharides or of their derivatives not provided for in groups C08L1/00 or C08L3/00
    • C08L5/08Chitin; Chondroitin sulfate; Hyaluronic acid; Derivatives thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C05FERTILISERS; MANUFACTURE THEREOF
    • C05GMIXTURES OF FERTILISERS COVERED INDIVIDUALLY BY DIFFERENT SUBCLASSES OF CLASS C05; MIXTURES OF ONE OR MORE FERTILISERS WITH MATERIALS NOT HAVING A SPECIFIC FERTILISING ACTIVITY, e.g. PESTICIDES, SOIL-CONDITIONERS, WETTING AGENTS; FERTILISERS CHARACTERISED BY THEIR FORM
    • C05G3/00Mixtures of one or more fertilisers with additives not having a specially fertilising activity
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08BPOLYSACCHARIDES; DERIVATIVES THEREOF
    • C08B37/00Preparation of polysaccharides not provided for in groups C08B1/00 - C08B35/00; Derivatives thereof
    • C08B37/0006Homoglycans, i.e. polysaccharides having a main chain consisting of one single sugar, e.g. colominic acid
    • C08B37/0024Homoglycans, i.e. polysaccharides having a main chain consisting of one single sugar, e.g. colominic acid beta-D-Glucans; (beta-1,3)-D-Glucans, e.g. paramylon, coriolan, sclerotan, pachyman, callose, scleroglucan, schizophyllan, laminaran, lentinan or curdlan; (beta-1,6)-D-Glucans, e.g. pustulan; (beta-1,4)-D-Glucans; (beta-1,3)(beta-1,4)-D-Glucans, e.g. lichenan; Derivatives thereof
    • C08B37/00272-Acetamido-2-deoxy-beta-glucans; Derivatives thereof
    • C08B37/003Chitin, i.e. 2-acetamido-2-deoxy-(beta-1,4)-D-glucan or N-acetyl-beta-1,4-D-glucosamine; Chitosan, i.e. deacetylated product of chitin or (beta-1,4)-D-glucosamine; Derivatives thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Polysaccharides And Polysaccharide Derivatives (AREA)
  • Fertilizers (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu charakteryzujący tym, że w pierwszym etapie przeprowadza się syntezę dwóch, przeciwnie naładowanych pochodnych chitozanu, a w drugim etapie, poddaje się koacerwacji otrzymane pochodne w środowisku wodnym. Otrzymane koacerwaty wykazywały cechy hydrożelu. Otrzymane koacerwaty można stosować do otoczkowania granul nawozów w złożu fluidalnym.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu i ich zastosowanie.
Chitozan, kopolimer glukozaminy i N-acetyloglukozaminy ma unikatowe właściwości, takie jak: biodostępność, biodegradowalność i nietoksyczność. Jest on interesującym obiektem dla wielu zastosowań m.in. w rolnictwie. Chitozan wykazuje właściwości przeciwwirusowe, przeciwgrzybicze i przeciwbakteryjne u roślin, a ponadto wywołuje u roślin liczne reakcje obronne związane ze stresem biotycznym i abiotycznym (Hidangmayum et al., 2019) (Turk, 2019). Rolnicze zastosowanie chitozanu może być różnorodne: ochrona roślin przed różnymi mikroorganizmami, stymulowanie wzrostu roślin, zwalczania szkodników i zastosowań pozbiorczych (Sharif et al., 2018) (Malerba & Cerana, 2018). Ze względu na wielofunkcyjną rolę chitozanu coraz częściej uważany jest za pożądany składnik matryc polimerowych do zastosowań w zrównoważonym rolnictwie.
Ze stanu techniki znane są nawozy otoczkowane chitozanem. Dokument patentowy CN102557839 ujawnia nawóz mocznikowy powlekany chitozanem (4 lub 6%) stosowanych w uprawie mango. Dokument patentowy CN106748219 ujawnia materiał powłokowy na bazie modyfikowanego chitozanu (15-25%) oraz alginianiu sodu (14-18%) dla nawozów w celu stosowania dla korzeni lotosu. Dokument patentowy CN106380285 ujawnia chitozanowy materiał powlekający (25-35%) jako dodatek do nawozów dla uprawy gruszki. Dokument patentowy CN107721626 ujawnia antybakteryjny środek powlekający zawierający m.in. chitozan (10-16%) jako dodatek do nawozów stosowanych do uprawy papryki.
Chitozan jest kationowym polielektrolitem i może być stosowany w procesach koacerwacji. Koacerwacja wykorzystuje przyciąganie elektrostatyczne pomiędzy dwoma polimerami o przeciwnych ładunkach, a tworzenie koacerwatów występuje w wąskim zakresie pH (Timilsena et al., 2019). Utworzone koacerwaty to makroskopowe, podobne do cieczy wodne kondensaty bogate w polijony, które są w równowadze z wodną fazą ubogą w polijony (supernatantem). W zależności od składu chemicznego polijonów i warunków środowiskowych mogą również tworzyć się kondensaty przypominające ciała stałe, zwane kompleksami polielektrolitowymi.
Ze stanu techniki znane są koacerwaty chitozanu. Opis zgłoszonego wynalazku WO2019054971A2 ujawnia wytwarzanie koacerwatów chitozanu z kwasem hialuronowym do zastosowania w inżynierii tkankowej, natomiast opis amerykańskiego wynalazku US2020054786A1 ujawnia wytwarzanie koacerwatów chitozanu z kwasem hialuronowym jako wypełniacze skórne. Znany jest również zgłoszony wynalazek US2011059162A1, który ujawnia tworzenie koacerwatów chitozanu z kwasem taninowym jako ujemnie naładowanym elektrolitem. W chińskim opisie wynalazku CN106942703A do tworzenia koacerwatów oprócz chitozanu zastosowano zeinę, białko występujące w kukurydzy. W europejskim zgłoszeniu EP3232806A1 natomiast zastosowano koacerwaty chitozanowe do wytwarzania mikrosfer, w celu pułapkowania związków aktywnych.
Podobnie w publikacjach naukowych opisywane są koacerwaty chitozanu z kwasem hialuronowym (Lalevee et al., 2017), (Karabiyik Acar et al., 2018), gumą arabską (Butstraen & Salaun, 2014) czy alginianem (Baruch & Machluf, 2006).
Chociaż opisano wiele przykładów koacerwatów z chitozanem, to technologia ta ma ograniczenia związane z wrażliwością koacerwatów na pH, siłę jonową i temperaturę. Głównym ograniczeniem związanym z zastosowaniem chitozanu w tworzeniu koacerwatów jest słaba rozpuszczalność chitozanu w wodzie, stąd konieczność stosowania rozpuszczalników o charakterze kwasowym. Zastosowania chitozanu mają poważne ograniczenia ze względu na jego nierozpuszczalność w obojętnym lub zasadowym pH. Chitozan posiada podatne na modyfikacje grupy funkcyjne, aminową oraz hydroksylowe, dzięki czemu można go chemicznie modyfikować. Pochodne chitozanu można wytworzyć m.in. przez czwartorzędowanie lub wprowadzanie grup karboksymetylowych. Czwartorzędowe sole amoniowe chitozanu mają dobrą rozpuszczalność w wodzie oraz wysoką zdolność zatrzymywania wilgoci, ponadto poprawiają działanie przeciwdrobnoustrojowe (Jia et al., 2001) (Xu et al., 2011) (Guo et al., 2007). Karboksymetylochitozan jest rozpuszczalny w szerokim zakresie pH, a jego zaletą jest aktywność przeciwdrobnoustrojowa, zdolność tworzenia filmu oraz niska toksyczność (Liu et al., 2001) (Chen & Park, 2003).
Celem wynalazku było dostarczenie nowego sposobu otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu, które nie tylko miałyby pozytywny wpływ na wzrost roślin, ale także nie wpływałyby negatywnie na środowisko naturalne.
Istotą wynalazku jest sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu charakteryzujący tym, że w pierwszym etapie przeprowadza się reakcję syntezy dwóch, przeciwnie naładowanych pochodnych chitozanu: w postaci kationowej czwartorzędowej soli chitozanu (QCS) i w postaci anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS), przy czym
- kationową czwartorzędową sól chitozanu (QCS) otrzymuje się poprzez ogrzanie mieszaniny izopropanolu w ilości 450 ml i chitozanu w ilości 20 g do 60°C w czasie 4 godzin, następnie wprowadza się środek alkilujący w stosunku molowym do chitozanu od 3:1 do 6:1, po czym reakcję przeprowadza się w czasie 10-24 godzin w temperaturze 70-90°C, a
- anionowy karboksymetylochitozan (CMCS) otrzymuje się poprzez ogrzanie mieszaniny chitozanu w ilości 20 g, NaOH w ilości 27 g i rozpuszczalnika w postaci wody i izopropanolu w stosunku 1:4, do temperatury do 60°C w czasie 2 godzin, następnie wprowadza się mieszaninę kwasu chlorooctowego w ilości 30 g i izopropanolu w ilości 40 ml, przy czym reakcję otrzymywania anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) prowadzi się od 2 do 10 godzin, w temperaturze 25-70°C, ponadto produkty otrzymane w obu reakcjach odsącza się i suszy w 40°C,
- w kolejnym etapie, po przygotowaniu wodnych roztworów obu pochodnych o stężeniu w zakresie 1-5%, otrzymane pochodne chitozanu poddaje się reakcji koacerwacji w środowisku wodnym poprzez ich zmieszanie, przy czym stosunek objętościowy przygotowanego roztworu kationowej czwartorzędowej soli chitozanu do roztworu anionowego karboksymetylochitozanu jest w zakresie od 9:1 do 1:9, a następnie odwirowuje się fazę mętną powstałą w wyniku przyciągania elektrostatycznego pomiędzy przeciwnie naładowanymi polielektrolitami, a otrzymane koacerwaty oddziela się od klarownego roztworu poprzez odwirowanie lub filtrację, koacerwat suszy się.
Stopień deacetylacji chitozanu stosowanego do syntezy pochodnych chitozanu: kationowej czwartorzędowej soli chitozanu (QCS) i anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) jest w zakresie 70-99%.
Średnia masa cząsteczkowa chitozanu stosowanego do syntezy pochodnych chitozanu: kationowej czwartorzędowej soli chitozanu (QCS) i anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) jest w zakresie od 100 kDa do 600 kDa.
W procesie czwartorzędowania otrzymuje się pochodne 2-trialkiloamoniowe lub 2-hydroksypropylotrialkiloamoniowe, korzystnie 2-hydroksypropylotrimetyloamoniowe.
W procesie otrzymywania kationowej pochodnej chitozanu (QCS) środkiem alkilującym jest roztwór wodny chlorku glicydylotrimetyloamoniowego.
W procesie otrzymywania anionowej pochodnej chitozanu (CMCS) stosunek molowy kwasu monochlorooctowego do chitozanu wynosi od 3:1-8:1.
Stężenie kationowej pochodnej chitozanu (QCS) w wodzie wynosi 2% mas.
Stężenie anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) w wodzie wynosi 2% mas.
Kationowa czwartorzędowa sól chitozanu (QCS) i anionowy karbosymetylochitozan (CMCS) są w takim stosunku wagowym, który obejmuje stosunek stopnia podstawienia do stopnia czwartorzędowania w zakresie od 0,8 do 1,2, co zapewnia tworzenie frakcji gęstego hydrożelu.
Istotą wynalazku jest również zastosowanie koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu, otrzymanych powyżej określonym sposobem, jako dodatek do nawozów stałych, zwłaszcza w postaci otoczki granulowanych nawozów stałych.
Powstałe sposobem według wynalazku koacerwaty stosuje się poprzez jednoczesny natrysk przygotowanych roztworów wodnych kationowej czwartorzędowej soli chitozanu (QCS) i anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) w złożu fluidalnym w temperaturze 40-50°C na granule nawozowe, z wytworzeniem otoczki koacerwatu nierozpuszczalnego w wodzie.
Proponowane rozwiązanie zakłada wykorzystanie pochodnych chitozanu: czwartorzędowej soli chitozanu, QCS (kationowy polielektrolit) i karboksymetylochitozanu, CMCS (anionowy polielektrolit). Takie rozwiązanie nie zostało do tej pory zaproponowane ani w literaturze patentowej, ani naukowej. Cytowane powyżej opisy patentowe wykorzystywały chitozan jako kationowy polielektrolit i inny polimer anionowy, najczęściej kwas hialuronowy czy alginianowy. Takie rozwiązania są bardzo kosztowne i nie mogłyby być zastosowane w sektorze agrochemicznym.
Poprzez sposób według wynalazku uzyskano syntezę pochodnych chitozanu z łatwo dostępnych reagentów z możliwością zwiększenia skali produkcji. Dzięki temu, że proces koacerwacji prowadzony
PL 245757 Β1 jest w środowisku wodnym, nie są wymagane inne rozpuszczalniki, ani dodatkowe związki wspomagające, co umożliwiło uzyskanie procesu bardziej obojętnego na środowisko niż znane sposoby ze stanu techniki.
Proces koacerwacji według wynalazku nie wymaga także czynników sieciujących. Sposób według wynalazku prowadzony jest w temperaturze pokojowej.
Otrzymane w sposobie według wynalazku koacerwaty lub też otrzymane w trakcie przeprowadzania sposobu według wynalazku półprodukty w postaci pochodnych chitozanu: kationowej czwartorzędowej soli chitozanu (QCS) i anionowego karboksymetylochitozanu (CMOS) mają zastosowanie w sektorze agrochemicznym jako dodatek do nawozów, a zwłaszcza nawozów granulowanych. Gotowy produkt finalny w postaci koacerwatu suszy się, a następnie w postaci groszkowanej dodaje do granul nawozu. Wodne roztwory pochodnych chitozanu otrzymane w pierwszym etapie sposobu według wynalazku natryskuje się poprzez odrębne dysze w złożu fluidalnym w temperaturze 40-50°C na granule nawozowe, na których tworzy się otoczka koacerwatu nierozpuszczalnego w wodzie.
Sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu według wynalazku przedstawiono w poniższych przykładach.
Przykład 1
Przykład sposobu otrzymywania pierwszej pochodnej chitozanu - czwartorzędowej soli chitozanu (QCS):
Do reaktora o pojemności 1 litr wyposażonego w mieszadło mechaniczne wprowadza się 450 ml izopropanolu i 20 g chitozanu. Mieszaninę ogrzewa się w 60°C przez 4 h. Następnie do mieszaniny wkrapla się 100 g chlorku glicydylotrimetyloamoniowego, rozpuszczonego uprzednio w 150 ml H2O. Po zakończeniu wkraplania mieszaninę ogrzewa się przez 24 h w temperaturze 80-85°C. Produkt odsącza się, oczyszcza poprzez ekstrakcję Soxhleta przy użyciu etanolu i suszy w 40°C. Otrzymana pochodna to kationowa pochodna chitozanu - chlorek 2-hydroksypropylo-3-trimetyloamoniowy chitozanu.
Wzór otrzymanej kationowej pochodnej chitozanu (QCS).
Powstały produkt scharakteryzowano poprzez określenie stopnia czwartorzędowania (DQ, ang. degree of quaternization) za pomocą miareczkowania konduktometrycznego. DQ obliczono przy użyciu wzoru:
D0 = 1.7 W5 (1.7 10 5 VAgNQ3 ttigtmac) mG DD + mAG(l — DD~) ' υυ gdzie:
W - masa próbki [g] mGTMAc - masa cząsteczkowa GTMAC (151 g/mol) mc - masa cząsteczkowa glukozaminy (161 g/mol) mAG - masa cząsteczkowa acetyloglukozaminy (203 g/mol)
PL 245757 Β1 ,7-10 5 — liczba moli AgNOs w 1 ml roztworu Va9no3 - objętość AgNOs [ml]
DD - stopień deacetylacji chitozanu
Wyznaczony DQ = 1,15
Krzywa miareczkowania konduktometrycznego.
Przykład 2
Przykład sposobu otrzymywania drugiej pochodnej chitozanu - soli sodowej karboksymetylochitozanu (CMCS):
Do reaktora o pojemności 1 litr wyposażonego w mieszadło mechaniczne wprowadza się 20 g chitozanu, 27 g NaOH oraz rozpuszczalnik: 40 ml H2O i 160 ml izopropanolu. Mieszaninę ogrzewa się przez 2 h w 60°C. Następnie do mieszaniny wkrapla się 30 g kwasu chlorooctowego, który uprzednio rozpuszczono w 40 ml izopropanolu. Po zakończeniu wkraplania mieszaninę ogrzewa się przez 4 h w60°C. Po zakończeniu syntezy do reaktora dodaje się 400 ml 70% etanolu. Produkt odsącza się, przemywa 70-90% etanolem, a następnie suszy w 40°C.
Wzór otrzymanej anionowej pochodnej chitozanu (CMCS).
Powstały produkt scharakteryzowano poprzez określenie stopnia podstawienia (DS, ang. degree ot substitution) za pomocą 1H-NMR przedstawionego na rysunku fig. 1.
Do obliczenia DS korzystano z następujących wzorów:
Ich2 = -li - (I2 + h)*5
DS = Ich2*0,5/(I2 + ds.)
DSn = I2ĄI2 + h)
DSo = DS — DSn gdzie:
I ch2 - intensywność sygnałów dwóch protonów z grupy CH2 ugrupowania karboksymetylowego li - intensywność siedmiu sygnałów protonów: CH2, H-3, H-4, H-5, H-6a,b
I2 - intensywność sygnału protonu H-2” (w jednostkach N-podstawionych) h - intensywność sygnałów protonów: H-2 (w jednostkach N-acetylowanych) i H-2’ (w jednostkach N-deacetylowanych)
PL 245757 Β1
DSn - stopień podstawienia grupą karboksymetylową przy atomie azotu
DSo - stopień podstawienia grupą karboksymetylową przy atomie tlenu DS wyznaczony DS = 1 (udział pochodnych mono-O do mono-N wynosi 0,7:0,3).
Przykład 3
Przykład otrzymywania koacerwatów QCS i CMCS jest następujący:
Otrzymane pochodne rozpuszczono w wodzie - przygotowano 1% wodne roztwory QCS i CMCS. Mieszaniny QCS i CMCS otrzymano przez zmieszanie 1% roztworów wodnych o odpowiednim udziale
Mierzono absorbancję przygotowanych mieszanin przy λ = 600 nm. Wytrącone kompleksy polielektrolitowe odwirowano na wirówce laboratoryjnej i oddzielono od supernatantu. Po wysuszeniu produkty były ciałami stałymi, co umożliwia ich stosowanie jako dodatków do komponowania nawozów stałych. Najlepsze kompleksy polielektrolitowe powstały dla próbek nr 5 i 6, co zostało potwierdzone poprzez pomiar zmętnienia przy λ = 600 nm. Dla odwirowanych ciał stałych najlepszych kompleksów polielektrolitowych wykonano badania oznaczania chłonności wody. Oznaczanie chłonności wody (Q) przeprowadzono grawimetrycznie, wprowadzając do zlewki o pojemności 100 ml odważkę ok. 0,05 g badanej, wysuszonej próbki oraz 50 g H2O destylowanej. Zawartość zlewki zabezpieczono parafilmem i pozostawiono na 24 h. Po wyjęciu spęcznionej próbki z wody, nadmiar wody usunięto i zważono spęcznioną próbkę. Masę pochłoniętej wody w przeliczeniu na 1 g badanej próbki wyznaczono ze wzoru:
mw-md = w---a . 1()0 % gdzie: mw - masa mokrej próbki (spęcznionego hydrożelu), md - masa suchej próbki.
Wynik oznaczenia chłonności wody stanowiła średnia arytmetyczna dla 3 równoległych prób. Próbki wykazały oczekiwane cechy hydrożelu.
Tabela 1. Mieszaniny koacerwatów
Numer próbki stosunek objętościowy CMCS:QCS* Absorbancja przy λ=600 nm pH Oznaczenia chłonności wody [%]
1 10:0 0,0502 9,70 -
2 9:1 0,1489 9,60 -
3 8:2 0,3807 9,57 -
4 7:3 1,0178 9,51 -
5 6:4 2,2831 9,42 136,4±3,7
6 5:5 2,6501 9,19 151,8±6,8
7 4:6 2,4247 8,99 -
8 3:7 0,6302 8,81 -
9 2:8 0,2348 8,61 -
10 1:9 0,1474 8,32 -
11 0:10 0,0327 7,03 -
*Stężenia użytych roztworów CMCS oraz QCS - 1%
Przykład 4
Przykład badania rozpuszczalności folii utworzonych po odparowaniu wody z otrzymanych koacerwatów:
Z roztworu mieszanin koacerwatów QCS:CMCS otrzymano również cienkie filmy poprzez wylewanie tych mieszanin na szalki Petriego i odparowanie wody. Sprawdzono rozpuszczalność otrzymanych filmów w wodzie (Tabela 2). Otrzymane folie mogą stanowić otoczkę dla granul nawozów.
PL 245757 Β1
Tabela 2. Badanie rozpuszczalności folii utworzonych po odparowaniu wody z koacerwatów.
stosunek objętościowy CMCSOCS Rozpuszczalność utworzonego filmu w 10 ml H2O po 1 dniu Rozpuszczalność utworzonego filmu w 10 ml H2O po 7 dniach
7:3 rozpuszcza się częściowo rozpuszcza się
6:4 nie rozpuszcza się nie rozpuszcza się
5:5 nie rozpuszcza się nie rozpuszcza się
4:6 nie rozpuszcza się rozpuszcza się częściowo
3:7 rozpuszcza się częściowo rozpuszcza się

Claims (11)

1. Sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu, znamienny tym, że w pierwszym etapie przeprowadza się reakcję syntezy dwóch, przeciwnie naładowanych pochodnych chitozanu: w postaci kationowej czwartorzędowej soli chitozanu (QCS) i w postaci anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS), przy czym
- kationową czwartorzędową sól chitozanu (QCS) otrzymuje się poprzez ogrzanie mieszaniny izopropanolu w ilości 450 ml i chitozanu w ilości 20 g do 60°C w czasie 4 godzin, następnie wprowadza się środek alkilujący w stosunku molowym do chitozanu od 3:1 do 6:1, po czym reakcję przeprowadza się w czasie 10-24 godzin w temperaturze 70-90°C, a
- anionowy karboksymetylochitozan (CMCS) otrzymuje się poprzez ogrzanie mieszaniny chitozanu w ilości 20 g, NaOH w ilości 27 g i rozpuszczalnika w postaci wody i izopropanolu w stosunku 1:4, do temperatury do 60°C w czasie 2 godzin, następnie wprowadza się mieszaninę kwasu chlorooctowego w ilości 30 g i izopropanolu w ilości 40 ml, przy czym reakcję otrzymywania anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) prowadzi się od 2 do 10 godzin, w temperaturze 25-70°C, ponadto produkty otrzymane w obu reakcjach odsącza się i suszy w 40°C,
- w kolejnym etapie, po przygotowaniu wodnych roztworów obu pochodnych o stężeniu w zakresie 1-5%, otrzymane pochodne chitozanu poddaje się reakcji koacerwacji w środowisku wodnym poprzez ich zmieszanie, przy czym stosunek objętościowy przygotowanego roztworu kationowej czwartorzędowej soli chitozanu do roztworu anionowego karboksymetylochitozanu jest w zakresie od 9:1 do 1:9, a następnie odwirowuje się fazę mętną powstałą w wyniku przyciągania elektrostatycznego pomiędzy przeciwnie naładowanymi polielektrolitami, a otrzymane koacerwaty oddziela się od klarownego roztworu poprzez odwirowanie lub filtrację, koacerwat suszy się.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stopień deacetylacji chitozanu stosowanego do syntezy pochodnych chitozanu: kationowej czwartorzędowej soli chitozanu (QCS) i anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) jest w zakresie 70-99%.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że średnia masa cząsteczkowa chitozanu stosowanego do syntezy pochodnych chitozanu: kationowej czwartorzędowej soli chitozanu (QCS) i anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) jest w zakresie od 100 kDa do 600 kDa.
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że w procesie czwartorzędowania otrzymuje się pochodne 2-trialkiloamoniowe lub 2-hydroksypropylotrialkiloamoniowe, korzystnie 2-hydroksypropylotrimetyloamoniowe.
5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że w procesie otrzymywania kationowej pochodnej chitozanu (QCS) środkiem alkilującym jest roztwór wodny chlorku glicydylotrimetyloamoniowego.
6. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że w procesie otrzymywania anionowej pochodnej chitozanu (CMCS) stosunek molowy kwasu monochlorooctowego do chitozanu wynosi od 3:1-8:1.
7. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stężenie kationowej pochodnej chitozanu (QCS) w wodzie wynosi 2% mas.
8. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stężenie anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) w wodzie wynosi 2% mas.
9. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że kationowa czwartorzędowa sól chitozanu (QCS) i anionowy karbosymetylochitozan (CMCS) są w takim stosunku wagowym, który obejmuje stosunek stopnia podstawienia do stopnia czwartorzędowania w zakresie od 0,8 do 1,2,co zapewnia tworzenie frakcji gęstego hydrożelu.
10. Zastosowanie koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu, otrzymanych sposobem określonym w zastrzeżeniach 1-9, jako dodatek do nawozów stałych, zwłaszcza w postaci otoczki granulowanych nawozów stałych.
11. Zastosowanie koacerwatów według zastrz. 10, znamienne tym, że stosuje się koacerwaty poprzez jednoczesny natrysk przygotowanych roztworów wodnych kationowej czwartorzędowej soli chitozanu (QCS) i anionowego karboksymetylochitozanu (CMCS) w złożu fluidalnym w temperaturze 40-50°C na granule nawozowe, z wytworzeniem otoczki koacerwatu nierozpuszczalnego w wodzie.
PL441708A 2022-07-12 2022-07-12 Sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu i zastosowanie koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu PL245757B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL441708A PL245757B1 (pl) 2022-07-12 2022-07-12 Sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu i zastosowanie koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL441708A PL245757B1 (pl) 2022-07-12 2022-07-12 Sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu i zastosowanie koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL441708A1 PL441708A1 (pl) 2024-01-15
PL245757B1 true PL245757B1 (pl) 2024-10-07

Family

ID=89543778

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL441708A PL245757B1 (pl) 2022-07-12 2022-07-12 Sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu i zastosowanie koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL245757B1 (pl)

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102180739A (zh) * 2011-03-23 2011-09-14 扬州大学 一种控释肥料的包膜浆及其生产方法、用途
CN106748219A (zh) * 2016-12-30 2017-05-31 无为小熊生态农业科技有限公司 一种莲藕用复合肥料及其制备方法
CN109988320A (zh) * 2019-03-08 2019-07-09 西安理工大学 一种双响应水凝胶墨水的制备方法
US20200054786A1 (en) * 2016-10-13 2020-02-20 Allergan, Inc. Coacervate hyaluronan hydrogels for dermal filler applications

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102180739A (zh) * 2011-03-23 2011-09-14 扬州大学 一种控释肥料的包膜浆及其生产方法、用途
US20200054786A1 (en) * 2016-10-13 2020-02-20 Allergan, Inc. Coacervate hyaluronan hydrogels for dermal filler applications
CN106748219A (zh) * 2016-12-30 2017-05-31 无为小熊生态农业科技有限公司 一种莲藕用复合肥料及其制备方法
CN109988320A (zh) * 2019-03-08 2019-07-09 西安理工大学 一种双响应水凝胶墨水的制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
PL441708A1 (pl) 2024-01-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Su et al. Preparation, characterization and antibacterial properties of 6-deoxy-6-arginine modified chitosan
Arafa et al. Preparation of biodegradable sodium alginate/carboxymethylchitosan hydrogels for the slow-release of urea fertilizer and their antimicrobial activity
Arafa et al. Eco-friendly and biodegradable sodium alginate/quaternized chitosan hydrogel for controlled release of urea and its antimicrobial activity
Qu et al. Synthesis and characterization of pH‐sensitive hydrogels based on chitosan and D, L‐lactic acid
Singh et al. External stimuli response on a novel chitosan hydrogel crosslinked with formaldehyde
Jia et al. Synthesis and antibacterial activities of quaternary ammonium salt of chitosan
Hussain et al. Determination of degree of deacetylation of chitosan and their effect on the release behavior of essential oil from chitosan and chitosan-gelatin complex microcapsules
Ladeira et al. Preparation and characterization of hydrogels obtained from chitosan and carboxymethyl chitosan
Lim et al. Synthesis and antimicrobial activity of a water-soluble chitosan derivative with a fiber-reactive group
Chung et al. Preparation and characterization of water-soluble chitosan produced by Maillard reaction
Huang et al. Effect of quaternization degree on physiochemical and biological activities of chitosan from squid pens
Zhang et al. Synthesis, characterization, and the antifungal activity of chitosan derivatives containing urea groups
Kim et al. Modulating antioxidant activity and the controlled release capability of laccase mediated catechin grafting of chitosan
CN107722342A (zh) 一种多孔抗菌材料及其制备方法
CN108623708A (zh) 一种含卤代乙酸的壳聚糖季铵盐及其制备方法和应用
Santinon et al. Optimization of kappa-carrageenan cationization using experimental design for model-drug release and investigation of biological properties
Endres et al. Sorption-active transparent films based on chitosan
CN112480288A (zh) 一种离子化壳聚糖及其制备方法和应用
Sun et al. A new approach to chemically modified carboxymethyl chitosan and study of its moisture‐absorption and moisture‐retention abilities
CN103467623A (zh) 一种含有季铵氮原子和胍基的壳聚糖衍生物及其制备方法和应用
CN109354632B (zh) 一种羧甲基氨基多糖衍生物及其制备方法和应用
Thatte Synthesis and antibacterial assessment of water-soluble hydrophobic chitosan derivatives bearing quaternary ammonium functionality
PL245757B1 (pl) Sposób otrzymywania koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu i zastosowanie koacerwatów na bazie pochodnych chitozanu
CN101029094B (zh) 一种壳聚糖盐酸盐的制备方法
Jou Antibacterial activity and cytocompatibility of chitosan-N-hydroxy-2, 3-propyl-N methyl-N, N-diallylammonium methyl sulfate