PL236554B1 - Method of producing graphene/MnFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> nanocomposite - Google Patents
Method of producing graphene/MnFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> nanocomposite Download PDFInfo
- Publication number
- PL236554B1 PL236554B1 PL427390A PL42739018A PL236554B1 PL 236554 B1 PL236554 B1 PL 236554B1 PL 427390 A PL427390 A PL 427390A PL 42739018 A PL42739018 A PL 42739018A PL 236554 B1 PL236554 B1 PL 236554B1
- Authority
- PL
- Poland
- Prior art keywords
- sub
- graphene
- mnfe2o4
- pressure
- composites
- Prior art date
Links
- 229910021389 graphene Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 29
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 24
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 21
- 239000002114 nanocomposite Substances 0.000 title claims description 7
- 229910017163 MnFe2O4 Inorganic materials 0.000 claims abstract description 26
- XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N Iron Chemical compound [Fe] XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 23
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 18
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims abstract description 13
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Chemical compound O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 13
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 claims abstract description 11
- 239000000463 material Substances 0.000 claims abstract description 9
- 229910002651 NO3 Inorganic materials 0.000 claims abstract description 8
- NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N Nitrate Chemical compound [O-][N+]([O-])=O NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 8
- 239000012153 distilled water Substances 0.000 claims abstract description 7
- MIVBAHRSNUNMPP-UHFFFAOYSA-N manganese(2+);dinitrate Chemical compound [Mn+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O MIVBAHRSNUNMPP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 7
- VHUUQVKOLVNVRT-UHFFFAOYSA-N Ammonium hydroxide Chemical compound [NH4+].[OH-] VHUUQVKOLVNVRT-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 5
- 235000011114 ammonium hydroxide Nutrition 0.000 claims abstract description 5
- 239000002131 composite material Substances 0.000 abstract description 24
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 14
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 10
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 9
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 8
- LYCAIKOWRPUZTN-UHFFFAOYSA-N Ethylene glycol Chemical compound OCCO LYCAIKOWRPUZTN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- KWYUFKZDYYNOTN-UHFFFAOYSA-M Potassium hydroxide Chemical compound [OH-].[K+] KWYUFKZDYYNOTN-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 6
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 6
- QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N Ammonia Chemical compound N QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000002441 X-ray diffraction Methods 0.000 description 3
- 239000011572 manganese Substances 0.000 description 3
- IPJKJLXEVHOKSE-UHFFFAOYSA-L manganese dihydroxide Chemical compound [OH-].[OH-].[Mn+2] IPJKJLXEVHOKSE-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 3
- 239000000725 suspension Substances 0.000 description 3
- CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N Acetone Chemical compound CC(C)=O CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M Chloride anion Chemical compound [Cl-] VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- DHMQDGOQFOQNFH-UHFFFAOYSA-N Glycine Chemical compound NCC(O)=O DHMQDGOQFOQNFH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- OAKJQQAXSVQMHS-UHFFFAOYSA-N Hydrazine Chemical compound NN OAKJQQAXSVQMHS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- PWHULOQIROXLJO-UHFFFAOYSA-N Manganese Chemical compound [Mn] PWHULOQIROXLJO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000001069 Raman spectroscopy Methods 0.000 description 2
- 235000014413 iron hydroxide Nutrition 0.000 description 2
- MVFCKEFYUDZOCX-UHFFFAOYSA-N iron(2+);dinitrate Chemical compound [Fe+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O MVFCKEFYUDZOCX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- NCNCGGDMXMBVIA-UHFFFAOYSA-L iron(ii) hydroxide Chemical compound [OH-].[OH-].[Fe+2] NCNCGGDMXMBVIA-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 2
- 150000002696 manganese Chemical class 0.000 description 2
- 229910052748 manganese Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 2
- 238000004626 scanning electron microscopy Methods 0.000 description 2
- 239000007858 starting material Substances 0.000 description 2
- QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-M Acetate Chemical compound CC([O-])=O QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- NLXLAEXVIDQMFP-UHFFFAOYSA-N Ammonium chloride Substances [NH4+].[Cl-] NLXLAEXVIDQMFP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 101100136092 Drosophila melanogaster peng gene Proteins 0.000 description 1
- 238000005033 Fourier transform infrared spectroscopy Methods 0.000 description 1
- 239000004471 Glycine Substances 0.000 description 1
- 239000005562 Glyphosate Substances 0.000 description 1
- GLFNIEUTAYBVOC-UHFFFAOYSA-L Manganese chloride Chemical class Cl[Mn]Cl GLFNIEUTAYBVOC-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 239000002202 Polyethylene glycol Substances 0.000 description 1
- VMHLLURERBWHNL-UHFFFAOYSA-M Sodium acetate Chemical compound [Na+].CC([O-])=O VMHLLURERBWHNL-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 239000004809 Teflon Substances 0.000 description 1
- 229920006362 Teflon® Polymers 0.000 description 1
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 1
- 229910021529 ammonia Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000000845 anti-microbial effect Effects 0.000 description 1
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 1
- 230000015556 catabolic process Effects 0.000 description 1
- 238000003889 chemical engineering Methods 0.000 description 1
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 1
- 238000002485 combustion reaction Methods 0.000 description 1
- 238000005262 decarbonization Methods 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 238000006731 degradation reaction Methods 0.000 description 1
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 description 1
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 1
- 238000000445 field-emission scanning electron microscopy Methods 0.000 description 1
- 125000000524 functional group Chemical group 0.000 description 1
- XDDAORKBJWWYJS-UHFFFAOYSA-N glyphosate Chemical compound OC(=O)CNCP(O)(O)=O XDDAORKBJWWYJS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229940097068 glyphosate Drugs 0.000 description 1
- 239000000383 hazardous chemical Substances 0.000 description 1
- 239000002638 heterogeneous catalyst Substances 0.000 description 1
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-M hydroxide Chemical compound [OH-] XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 150000004679 hydroxides Chemical class 0.000 description 1
- 238000011835 investigation Methods 0.000 description 1
- 150000002505 iron Chemical class 0.000 description 1
- DALUDRGQOYMVLD-UHFFFAOYSA-N iron manganese Chemical compound [Mn].[Fe] DALUDRGQOYMVLD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 159000000014 iron salts Chemical class 0.000 description 1
- 229940071125 manganese acetate Drugs 0.000 description 1
- 235000002867 manganese chloride Nutrition 0.000 description 1
- 229940099596 manganese sulfate Drugs 0.000 description 1
- 235000007079 manganese sulphate Nutrition 0.000 description 1
- 239000011702 manganese sulphate Substances 0.000 description 1
- UOGMEBQRZBEZQT-UHFFFAOYSA-L manganese(2+);diacetate Chemical compound [Mn+2].CC([O-])=O.CC([O-])=O UOGMEBQRZBEZQT-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- SQQMAOCOWKFBNP-UHFFFAOYSA-L manganese(II) sulfate Chemical compound [Mn+2].[O-]S([O-])(=O)=O SQQMAOCOWKFBNP-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- CXKWCBBOMKCUKX-UHFFFAOYSA-M methylene blue Chemical group [Cl-].C1=CC(N(C)C)=CC2=[S+]C3=CC(N(C)C)=CC=C3N=C21 CXKWCBBOMKCUKX-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 229960000907 methylthioninium chloride Drugs 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- FHHJDRFHHWUPDG-UHFFFAOYSA-L peroxysulfate(2-) Chemical compound [O-]OS([O-])(=O)=O FHHJDRFHHWUPDG-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 239000002957 persistent organic pollutant Substances 0.000 description 1
- 229920000767 polyaniline Polymers 0.000 description 1
- 229920001223 polyethylene glycol Polymers 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 description 1
- 238000001556 precipitation Methods 0.000 description 1
- 239000012429 reaction media Substances 0.000 description 1
- 235000016165 sejal Nutrition 0.000 description 1
- 244000147963 sejal Species 0.000 description 1
- 239000001632 sodium acetate Substances 0.000 description 1
- 235000017281 sodium acetate Nutrition 0.000 description 1
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 1
- 229910052596 spinel Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011029 spinel Substances 0.000 description 1
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 1
- 150000003467 sulfuric acid derivatives Chemical class 0.000 description 1
- 230000002195 synergetic effect Effects 0.000 description 1
- 238000002411 thermogravimetry Methods 0.000 description 1
Landscapes
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Compounds Of Iron (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
Przedmiotem zgłoszenia jest sposób otrzymywania kompozytu grafen/MnFe2O4 polegający na przygotowaniu mieszaniny tlenku grafenu, azotanu żelaza III, azotanu manganu, wody amoniakalnej, etanolu i poddaniu jej obróbce ciśnieniowej, który charakteryzuje się tym, że mieszaninę poddaje się obróbce ciśnieniowej w solwotermalnym reaktorze mikrofalowym, przez czas od 15 do 45 minut przy ciśnieniu od 4 do 5 MPa, następnie otrzymany materiał płucze się wodą destylowaną i suszy.The subject of the application is a method of obtaining a graphene/MnFe2O4 composite consisting in preparing a mixture of graphene oxide, iron III nitrate, manganese nitrate, ammonia water, ethanol and subjecting it to pressure treatment, which is characterized in that the mixture is subjected to pressure treatment in a solvothermal microwave reactor, by time from 15 to 45 minutes at a pressure of 4 to 5 MPa, then the obtained material is rinsed with distilled water and dried.
Description
Opis wynalazkuDescription of the invention
Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nanokompozytu grafen/MnFe2O4. Nanokompozyty mogą być wykorzystane w przemyśle elektronicznym.The subject of the invention is a method of producing a graphene / MnFe2O4 nanocomposite. Nanocomposites can be used in the electronics industry.
W literaturze opisano kilka metod otrzymywania nanokompozytów grafen/MnFe2O4. Procesy te prowadzi się wieloetapowo. W pierwszym etapie zawiesinę tlenku grafenu w wodzie, etanolu lub acetonie poddaje się procesowi sonifikacji. Następnie do takiej mieszaniny dodaje się sól żelaza (azotan, chlorek lub octan) i sól manganu (azotan, chlorek lub inne). W kolejnym etapie do mieszaniny dodaje się wodorotlenek sodu, wodorotlenek potasu lub wodę amoniakalną w celu podniesienia pH roztworu i wytrącenia wodorotlenku żelaza i wodorotlenku manganu. Końcowym etapem preparatyki jest umieszczenie mieszaniny w autoklawie lub innym urządzeniu ciśnieniowym i przeprowadzenie procesu ciśnieniowego w czasie od kilku do kilkunastu godzin.Several methods of obtaining graphene / MnFe2O4 nanocomposites have been described in the literature. These processes are carried out in several stages. In the first stage, the graphene oxide suspension in water, ethanol or acetone is sonicated. Then, an iron salt (nitrate, chloride or acetate) and a manganese salt (nitrate, chloride or the like) are added to the mixture. In the next step, sodium hydroxide, potassium hydroxide or ammonia water is added to the mixture to raise the pH of the solution and precipitate iron hydroxide and manganese hydroxide. The final stage of preparation is placing the mixture in an autoclave or other pressure device and carrying out the pressure process in a few to several hours.
W pracy Weihua Cai, Ting Lai, Wanlin Dai, Jianshan Ye „A facile approach to fabricate flexible all-solid-state supercapacitors based on MnFe2O4zgraphene hybrids” Journal of Power Sources 255 (2014) 170el78 przedstawiono metodę otrzymywania nanokompozytów grafen/MnFe2O4 w autoklawie. Parametry syntezy w autoklawie wynosiły 200°C i czas 10 h. Materiałami wyjściowymi do syntezy były chlorki żelaza i manganu. Jako środowisko reakcji autorzy wykorzystali glikol etylenowy. Przed umieszczeniem roztworu w autoklawie do mieszaniny dodano octan sodu wymieszany z glikolem polietylenowym. Po syntezie otrzymany materiał został wypłukany i wysuszony. Otrzymane kompozyty były charakteryzowane przy użyciu takich metod jak: XRD, SEM, FESEM. Przy użyciu tej samej metody swoje kompozyty otrzymywał Santhosh Chella. Wyniki swojej pracy opublikował w artykule Santhosh Chella, Pratap Kollu, Eswara Vara P R Komarala, Sejal Doshic, Murugan Saranya, Sathiyanathan Felix, Rajendran Ramachandran, Padmanapan Saravanan, Vijaya Lakshmi Koneru, Velmurugan Venugopal, Soon Kwan Jeong, Andrews Nirmala Grace, „Solvothermal synthesis of MnFe2O4-graphene composite Investigation of its adsorption and antimicrobial properties” Applied Surface Science 327 (2015) 27-36. Dzięki metodom takim jak: XRD, SEM i XPS potwierdzono otrzymanie kompozytów grafen/MnFe2O4.In the work of Weihua Cai, Ting Lai, Wanlin Dai, Jianshan Ye "A facile approach to fabricate flexible all-solid-state supercapacitors based on MnFe2O4zgraphene hybrids" Journal of Power Sources 255 (2014) 170el78 presents a method of obtaining graphene / MnFe2O4 nanocomposites in an autoclave. The parameters of the synthesis in the autoclave were 200 ° C and the time was 10 h. The starting materials for the synthesis were iron and manganese chlorides. The authors used ethylene glycol as the reaction medium. Sodium acetate mixed with polyethylene glycol was added to the mixture before autoclaving the solution. After synthesis, the material obtained was rinsed and dried. The obtained composites were characterized using such methods as: XRD, SEM, FESEM. Santhosh Chella prepared his composites using the same method. He published the results of his work in the article by Santhosh Chella, Pratap Kollu, Eswara Vara PR Komarala, Sejal Doshic, Murugan Saranya, Sathiyanathan Felix, Rajendran Ramachandran, Padmanapan Saravanan, Vijaya Lakshmi Koneru, Velmurugan Venugopal, Soon Kwanala Grace, Andrews Nirmanala Grace, of MnFe2O4-graphene composite Investigation of its adsorption and antimicrobial properties ”Applied Surface Science 327 (2015) 27-36. Thanks to methods such as: XRD, SEM and XPS, the preparation of graphene / MnFe2O4 composites was confirmed.
Przy zastosowaniu tych samych reagentów i warunków syntezy kompozyty grafen/MnFe2O4 otrzymywała Natalia Ueda Yamaguchi. Wyniki swojej pracy zamieściła w publikacji Natalia Ueda Yamaguchi, Rosangela Bergamasco, Safia Hamoudi „Magnetic MnFe2O4-graphene hybrid composite for efficient removal of glyphosate from water” Chemical Engineering Journal 295 (2016) 391-402. Otrzymanie kompozytów zostało potwierdzone przy użyciu skaningowej mikroskopii elektronowej i dyfrakcji rentgenowskiej.Using the same reagents and synthesis conditions, the graphene / MnFe2O4 composites were prepared by Natalia Ueda Yamaguchi. The results of her work were published in the publication by Natalia Ueda Yamaguchi, Rosangela Bergamasco, Safia Hamoudi "Magnetic MnFe2O4-graphene hybrid composite for efficient removal of glyphosate from water" Chemical Engineering Journal 295 (2016) 391-402. The composite was confirmed using scanning electron microscopy and X-ray diffraction.
Otrzymywanie metodą hydrotermalną kompozytów złożonych z grafenu i spinelu manganowo żelazowego opisali Kalimuthu Vijaya Sankar i Ramakrishnan Kalai Selvan w pracy o tytule „The ternary MnFe2O4/graphene/polyaniline hybrid composite as negative electrode for supercapacitors” Journal of Power Sources 275 (2015) 399e407. Jako materiały wyjściowe do otrzymania MnFe2O4 zastosowano azotan manganu i azotan żelaza. W pierwszym etapie sole manganu i żelaza z niewielkim dodatkiem glicyny rozpuszczano w wodzie destylowanej i umieszczano w glikolu etylenowym energicznie mieszając. Powstały roztwór umieszczano na gorących płytkach w celu odwodnienia. Powstały w ten sposób suchy żel podgrzewano w celu zainicjowania reakcji samospalenia i otr zymania proszku MnFe2O4. W kolejnym etapie powstały MnFe2O4 przenoszono do roztworu grafenu w wodzie z niewielką ilością 8 M NaOH. Otrzymaną mieszaninę umieszczano w pojemniku teflonowym i prowadzono syntezę w autoklawie przy temperaturze 180°C i w czasie 12 h. Otrzymane materiały charakteryzowano przy użyciu XRD i FT-IR.The hydrothermal preparation of composites composed of graphene and manganese-iron spinel was described by Kalimuthu Vijaya Sankar and Ramakrishnan Kalai Selvan in the work entitled "The ternary MnFe2O4 / graphene / polyaniline hybrid as negative electrode for supercapacitors" Journal of Power Sources 275 (2015). Manganese nitrate and iron nitrate were used as starting materials for the preparation of MnFe2O4. In the first stage, the manganese and iron salts with a little addition of glycine were dissolved in distilled water and placed in ethylene glycol while vigorously stirring. The resulting solution was placed on hot plates to dehydrate. The resulting dry gel was heated to initiate a self-combustion reaction and separate the MnFe2O4 powder. In the next stage, the formed MnFe2O4 was transferred to a solution of graphene in water with a small amount of 8 M NaOH. The obtained mixture was placed in a Teflon container and the synthesis was carried out in an autoclave at a temperature of 180 ° C and during 12 hours. The obtained materials were characterized by XRD and FT-IR.
Xiyue Peng razem ze swoim zespołem w pracy „Green fabrication of magnetic recoverable graphene/MnFe2O4 hybrids for efficient decomposition of methylene blue and the Mn/Fe redox synergetic mechanism” RSC Adv., 2016, 6, 104549, przedstawił metodę otrzymywania kompozytów przy wykorzystaniu siarczanów żelaza i manganu oraz grafenu otrzymanego metodą Hummersa. W pierwszym etapie procesu otrzymywania kompozytów, autorzy sporządzili zawiesinę grafenu i odpowiednich ilości siarczanu żelaza i manganu. Po bardzo dobrym wymieszaniu zawiesiny dodawano do niej 2 M KOH w celu poniesienia pH roztworu do 12. Podniesienie pH umożliwia wytrącenie się odpowiednich wodorotlenków w roztworze (wodorotlenek żelaza i wodorotlenek manganu). Kompozyty składające się z grafenu i MnFe2O4 autorzy również otrzymywali w procesie ciśnieniowym w autoklawie przy temperaturze 150°C i w czasie 15 h. Otrzymane w ten sposób kompozyty płukano wodą destylowaną i suszono w temperaturze 80°C. Otrzymane materiały charakteryzowano przy użyciu spektroskopii Ramana, dyfrakcji rentgenowskiej, termograwimetrii i skaningowej mikroskopii elektronowej.Xiyue Peng and his team in the work "Green fabrication of magnetic recoverable graphene / MnFe2O4 hybrids for efficient decomposition of methylene blue and the Mn / Fe redox synergetic mechanism" RSC Adv., 2016, 6, 104549, presented a method of obtaining composites using sulphates iron and manganese and graphene obtained by the Hummers method. In the first stage of the composites preparation process, the authors prepared a suspension of graphene and appropriate amounts of iron and manganese sulfate. After the suspension was very well mixed, 2 M KOH was added thereto to bring the pH of the solution to 12. Raising the pH allowed the corresponding hydroxides to precipitate in the solution (iron hydroxide and manganese hydroxide). The composites consisting of graphene and MnFe2O4 were also prepared by the authors in an autoclave pressure process at a temperature of 150 ° C for 15 hours. The composites obtained in this way were washed with distilled water and dried at 80 ° C. The obtained materials were characterized by Raman spectroscopy, X-ray diffraction, thermogravimetry and scanning electron microscopy.
PL 236 554 B1PL 236 554 B1
Interesujący sposób otrzymywania kompozytów przedstawiono w publikacji Yunjin Yao, Yunmu Cai, Fang Lu, Fengyu Wei, Xiaoyao Wang, Shaobin Wang „Magnetic recoverable MnFe2O4 and MnFe2Q4-graphene hybrid as heterogeneous catalysts of peroxymonosulfate activation for efficient degradation of aqueous organic pollutants” Journal of Hazardous Materials 270 (2014) 61-70. W tej metodzie połączono tlenek grafenu, azotan żelaza i octan manganu w wodzie. Roztwór mieszano aż do całkowitego rozpuszczenia soli żelaza i manganu. Następnie do otrzymanego roztworu dodano roztwór wodny hydrazyny i amoniaku. Synteza kompozytów została przeprowadzona w łaźni wodnej w temperaturze 80°C i w czasie 4 h. Gotowy materiał płukano wodą destylowaną i suszono w temperaturze 60°C. Otrzymane kompozyty badano przy użyciu XRD, SEM, TEM, TGA i spektroskopii Ramanowskiej.An interesting method of obtaining composites is presented in the publication by Yunjin Yao, Yunmu Cai, Fang Lu, Fengyu Wei, Xiaoyao Wang, Shaobin Wang "Magnetic recoverable MnFe2O4 and MnFe2Q 4 -graphene hybrid as heterogeneous catalysts of peroxymonosulfate activation for efficient degradation of aqueous organic pollutants" of the Journal Hazardous Materials 270 (2014) 61-70. This method combines graphene oxide, iron nitrate, and manganese acetate in water. The solution was stirred until the iron and manganese salts were completely dissolved. Then, an aqueous solution of hydrazine and ammonia was added to the obtained solution. The synthesis of composites was carried out in a water bath at 80 ° C and during 4 hours. The finished material was washed with distilled water and dried at 60 ° C. The obtained composites were examined using XRD, SEM, TEM, TGA and Raman spectroscopy.
Sposób wytwarzania nanokompozytu grafen/MnFe2O4, według wynalazku, polegający na przygotowaniu mieszaniny tlenku grafenu, azotanu żelaza III, azotanu manganu, wody amoniakalnej, etanolu i poddaniu jej obróbce ciśnieniowej, charakteryzuje się tym, że mieszaninę poddaje się obróbce ciśnieniowej w solwotermalnym reaktorze mikrofalowym, przez czas od 15 do 45 minut przy ciśnieniu od 4 do 6 MPa, następnie otrzymany materiał płucze się wodą destylowaną i suszy.The method for producing the graphene / MnFe2O4 nanocomposite, according to the invention, consisting in the preparation of a mixture of graphene oxide, iron III nitrate, manganese nitrate, ammonia water, ethanol and subjecting it to pressure treatment, characterized by the fact that the mixture is pressure treated in a solvothermal microwave reactor by time from 15 to 45 minutes at pressure from 4 to 6 MPa, then the obtained material is washed with distilled water and dried.
Zastosowanie solwotermalnego reaktora mikrofalowego do obróbki ciśnieniowej, zamiast autoklawu, pozwala na znaczące skrócenie czasu procesu do 15-45 minut w porównaniu z autoklawem, gdzie procesy trwają od kilku do kilkunastu godzin. W wyniku przeprowadzonych syntez otrzymano materiały kompozytowe grafen z MnFe2O4. Sposobem według wynalazku można otrzymać materiał o różnej zawartości masowej MnFe2O4, a co za tym idzie o różnych właściwościach elektrycznych, magnetycznych. Otrzymane przez nas kompozyty charakteryzują się również wysoką stabilnością termiczną (figura 1 i 2). Na dołączonych wykresach widać przebiegi termograwimetryczne wybranych kompozytów. Z przebiegów ubytku masy w zależności od temperatury można zaobserwować, że ubytek masy związany z dekarbonizacją następuje dopiero po przekroczeniu temperatury 600°C. Taki wynik świadczy, że praktycznie do tej temperatury otrzymane kompozyty są stabilne termicznie. Obserwowany niewielki ubytek masy w niższych temperaturach jest związany z odparowaniem wody wraz z utlenieniem rożnych grup funkcyjnych znajdujący eh się na powierzchni kompozytów.The use of a solvothermal microwave reactor for pressure treatment, instead of an autoclave, allows for a significant reduction of the process time to 15-45 minutes compared to an autoclave, where the processes last from several to several hours. As a result of the performed syntheses, composite materials of graphene with MnFe2O4 were obtained. By the method according to the invention, it is possible to obtain a material with a different mass content of MnFe2O4, and thus with different electrical and magnetic properties. The composites obtained by us are also characterized by high thermal stability (Figures 1 and 2). The attached graphs show the thermogravimetric waveforms of selected composites. From the course of the loss of mass depending on the temperature, it can be observed that the decarbonization-related mass loss occurs only after exceeding the temperature of 600 ° C. This result proves that the composites obtained are thermally stable up to this temperature. The observed slight loss of mass at lower temperatures is related to the evaporation of water with oxidation of various functional groups on the surface of composites.
Przedmiot wynalazku został bliżej objaśniony w przykładach wykonania i na rysunku, na którym fig. 1. przedstawia wykres TG dla kompozytów zawierających 25% masowych MnFe2O4 otrzymanych przy różnym ciśnieniu w czasie 15 minut, fig. 2 przedstawia wykres TG dla kompozytów zawierających 25% o masowych MnFe2O4 otrzymanych przy ciśnieniu 4,5 MPa i w czasie 15, 30 i 45 minut, fig. 3 przedstawia wykres widm XRD dla wybranych kompozytów, fig. 4 przedstawia strukturę grafen/MnFe2O4 (5% mas.) uzyskaną przy ciśnieniu 4 MPa w etanolu, fig. 5 - strukturę grafen/MnFe2O4 (50% mas.) uzyskaną przy ciśnieniu 4 MPa w etanolu, fig. 6 - strukturę grafen/MnFe2O4 (5% mas.) uzyskaną przy ciśnieniu 5 MPa w etanolu, fig. 7 - strukturę grafen/MnFe2O4 (50% mas.) uzyskaną przy ciśnieniu 5 MPa w etanolu.The subject of the invention is explained in more detail in the examples and in the drawing, in which Fig. 1 shows the TG plot for composites containing 25% by mass of MnFe2O4 obtained at various pressures during 15 minutes, Fig. 2 shows the TG plot for composites containing 25% by mass MnFe2O4 obtained at a pressure of 4.5 MPa and during 15, 30 and 45 minutes, Fig. 3 shows a graph of XRD spectra for selected composites, Fig. 4 shows the structure of graphene / MnFe2O4 (5 wt.%) Obtained at a pressure of 4 MPa in ethanol, Fig. 5 - graphene / MnFe2O4 (50 wt.%) structure obtained at a pressure of 4 MPa in ethanol, Fig. 6 - graphene / MnFe2O4 (5 wt.%) structure obtained at a pressure of 5 MPa in ethanol, Fig. 7 - graphene structure / MnFe2O4 (50 wt.%) Obtained at a pressure of 5 MPa in ethanol.
Przykład 1Example 1
Sonifikuje się 0,5 g tlenku grafenu w 50 ml etanolu, następnie dodaje się do roztworu 0,063 g azotanu żelaza III i 0,046 azotanu manganu (5% mas. MnFe2O4). Następnie do mieszaniny dodaje się 25% wodny roztwór amoniaku w celu podniesienia pH do 12. Po wytrąceniu się w roztworze wodorotlenku żelaza III i wodorotlenku manganu mieszaniny umieszcza się w solwotermalnym reaktorze mikrofalowym i przeprowadza syntezę w czasie 15 minut przy ciśnieniu 4 MPa. Następnie otrzymany materiał przepłukano wodą destylowaną i wysuszono.0.5 g of graphene oxide in 50 ml of ethanol is sonicated, then 0.063 g of iron III nitrate and 0.046 manganese nitrate (5% by weight of MnFe2O4) are added to the solution. Subsequently, 25% aqueous ammonia solution was added to the mixture to raise the pH to 12. After precipitation in the iron III hydroxide and manganese hydroxide solution, the mixtures were placed in a microwave solvothermal reactor and the synthesis was carried out for 15 minutes at 4 MPa. The resulting material was then washed with distilled water and dried.
Przykład 2Example 2
Sporządzono roztwór i postępowano jak w przykładzie 1, z tym że podczas sporządzania roztworu dodaje się 0,418 g azotanu żelaza III i 0,293 g azotanu manganu (25% mas. MnFe2O4), zaś syntezę w solwotermalnym reaktorze mikrofalowym przeprowadza się w czasie 30 minut przy ciśnieniu 4,5 MPa.A solution was prepared and the procedure was as in Example 1, except that 0.418 g of iron III nitrate and 0.293 g of manganese nitrate (25 wt.% MnFe2O4) were added during the preparation of the solution, and the synthesis in a microwave solvothermal reactor was carried out for 30 minutes at a pressure of 4. , 5 MPa.
Przykład 3Example 3
Sporządzono roztwór i postępowano jak u przykładzie 1, z tym że podczas sporządzania roztworu dodaje się 1,262 g azotanu żelaza III i 0,884 g azotanu manganu (50% mas. MnFe2O4), zaś syntezę w solwotermalnym reaktorze mikrofalowym przeprowadza się w czasie 45 minut przy ciśnieniu 5 MPa.A solution was prepared and the procedure was as in Example 1, except that 1.262 g of iron III nitrate and 0.884 g of manganese nitrate (50 wt.% MnFe2O4) were added during the preparation of the solution, and the synthesis in a microwave solvothermal reactor was carried out for 45 minutes at a pressure of 5 MPa.
Claims (1)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| PL427390A PL236554B1 (en) | 2018-10-15 | 2018-10-15 | Method of producing graphene/MnFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> nanocomposite |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| PL427390A PL236554B1 (en) | 2018-10-15 | 2018-10-15 | Method of producing graphene/MnFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> nanocomposite |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| PL427390A1 PL427390A1 (en) | 2020-04-20 |
| PL236554B1 true PL236554B1 (en) | 2021-01-25 |
Family
ID=70281526
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| PL427390A PL236554B1 (en) | 2018-10-15 | 2018-10-15 | Method of producing graphene/MnFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> nanocomposite |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| PL (1) | PL236554B1 (en) |
-
2018
- 2018-10-15 PL PL427390A patent/PL236554B1/en unknown
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| PL427390A1 (en) | 2020-04-20 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US10683208B2 (en) | MXene nanosheet and manufacturing method thereof | |
| Dutta et al. | Significant enhancement of the electroactive β-phase of PVDF by incorporating hydrothermally synthesized copper oxide nanoparticles | |
| JP6214028B2 (en) | Method for producing graphene oxide-containing liquid and use thereof | |
| Moorthy et al. | Novel polymerization of aniline and pyrrole by carbon dots | |
| Yan et al. | Core-shell, wire-in-tube and nanotube structures: Carbon-based materials by molecular layer deposition for efficient microwave absorption | |
| Tai et al. | Green synthesis of reduced graphene oxide using green tea extract | |
| Chandrappa et al. | Vanadium oxide: from gels to nanotubes | |
| Ni et al. | PbS crystals with clover‐like structure: Preparation, characterization, optical properties and influencing factors | |
| Dong et al. | Shape-controlled synthesis of Mn 2 O 3 hollow structures and their catalytic properties | |
| Chen et al. | Reduction of free-standing graphene oxide papers by a hydrothermal process at the solid/gas interface | |
| Bosch-Navarro et al. | Covalent modification of exfoliated fluorographite with nitrogen functionalities | |
| Goswami et al. | Two‐dimensional MXenes: fundamentals, characteristics, synthesis methods, processing, compositions, structure, and applications | |
| Zhang et al. | Microwave-assisted solution-phase preparation and growth mechanism of FeMoO 4 hierarchical hollow spheres | |
| Aziz et al. | Synthesis of LiCoO2 prepared by sol–gel method | |
| Bahloul et al. | High β-phase PVDF composite thin films filled with metal (M= Ni, Ag, Co) phosphate-based particles: advanced materials for energy harvesting applications | |
| PL236554B1 (en) | Method of producing graphene/MnFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> nanocomposite | |
| KR101317517B1 (en) | Method for Mn3O4 nanoparticles by solid-state decomposition of exfoliated MnO2 nanosheet | |
| Chen et al. | Preparation and characterization of composites from Ba0. 5Sr0. 5TiO3 and polystyrene | |
| Chandra | Emerging trends in advanced synthesis and properties: Mxenes as super materials | |
| KR20170099797A (en) | A Method for preparing metal oxide nanoparticle and metal hydroxide nanoparticle in aqueous solution | |
| CN102861356A (en) | Bone repairing material and preparation method thereof | |
| Manivannan et al. | Mechanochemical metathesis synthesis and characterization of nano-structured MnV2O6· xH2O (x= 2, 4) | |
| Enferadi et al. | Synthesis of lanthanum phosphate–carbon nanoparticles using a hydrothermal method and their application for lead ion removal | |
| Shalaby et al. | Preparation, characterization and thermal stability of reduced graphene oxide/silicate nanocomposite | |
| CN110422839B (en) | A kind of synthetic method of graphene |