PL234471B1 - Method for producing a suspension of silver nanoparticles and the suspension of silver nanoparticles - Google Patents

Method for producing a suspension of silver nanoparticles and the suspension of silver nanoparticles Download PDF

Info

Publication number
PL234471B1
PL234471B1 PL413444A PL41344415A PL234471B1 PL 234471 B1 PL234471 B1 PL 234471B1 PL 413444 A PL413444 A PL 413444A PL 41344415 A PL41344415 A PL 41344415A PL 234471 B1 PL234471 B1 PL 234471B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
solution
silver
suspension
solvent
nanoparticles
Prior art date
Application number
PL413444A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL413444A1 (en
Inventor
Bożena Tyliszczak
Agnieszka Sobczak-Kupiec
Katarzyna Bialik-Wąs
Dagmara Malina
Original Assignee
Politechnika Krakowska Im Tadeusza Kosciuszki
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Krakowska Im Tadeusza Kosciuszki filed Critical Politechnika Krakowska Im Tadeusza Kosciuszki
Priority to PL413444A priority Critical patent/PL234471B1/en
Publication of PL413444A1 publication Critical patent/PL413444A1/en
Publication of PL234471B1 publication Critical patent/PL234471B1/en

Links

Landscapes

  • Manufacture Of Metal Powder And Suspensions Thereof (AREA)

Abstract

Zgłoszenie dotyczy sposobu wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra. Sposób wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra polega na redukcji soli srebra środkiem redukującym pochodzenia roślinnego i charakteryzuje się tym, że jako środek redukujący stosuje się hormon roślinny, przy czym redukcję prowadzi się w obecności stabilizatora. Według korzystnego wariantu wykonania sposób wytwarzania obejmuje następujące etapy: a) sporządza się roztwór stabilizatora w wodzie lub w mieszaninie rozpuszczalnika organicznego i wody, po czym w roztworze tym rozpuszcza się sól srebra (roztwór A); b) sporządza się roztwór hormonu roślinnego, korzystnie w tym samym rozpuszczalniku, w którym sporządza się roztwór A, przy czym stosunek wagowy bursztynu do rozpuszczalnika zawarty jest w granicach od 1 : 100 do 10 : 1 (roztwór B); c) roztwór B dodaje się do roztworu A, przy ciągłym mieszaniu, w temperaturze utrzymującej stan ciekły rozpuszczalnika lub podwyższonej do temperatury wrzenia rozpuszczalnika, przy czym stosunek objętościowy roztworu A do roztworu B zawarty jest w granicach od 1 : 100 do 100 : 1. Ujawniono także zawiesinę nanocząstek srebra, zawierającą hormon roślinny i stabilizator, w której stężenie nanocząstek srebra korzystnie zawarte jest w przedziale od 100 mg/dm3 do 5000 mg/dm3.The application relates to a method of producing a suspension of silver nanoparticles. The method of producing a suspension of silver nanoparticles consists in reducing a silver salt with a reducing agent of plant origin and is characterized in that a plant hormone is used as a reducing agent, wherein the reduction is carried out in the presence of a stabilizer. According to a preferred embodiment, the production method comprises the following steps: a) a solution of the stabilizer is prepared in water or in a mixture of an organic solvent and water, wherein the silver salt (solution A) is dissolved in this solution; b) a solution of the plant hormone is prepared, preferably in the same solvent in which solution A is prepared, wherein the weight ratio of amber to solvent is in the range of 1 : 100 to 10 : 1 (solution B); c) solution B is added to solution A, with continuous stirring, at a temperature maintaining the liquid state of the solvent or elevated to the boiling point of the solvent, wherein the volume ratio of solution A to solution B is in the range of 1:100 to 100:1. Also disclosed is a suspension of silver nanoparticles containing a plant hormone and a stabilizer, wherein the concentration of silver nanoparticles is preferably in the range of 100 mg/dm3 to 5000 mg/dm3.

Description

Opis wynalazkuDescription of the invention

DZIEDZINA TECHNIKITECHNICAL FIELD

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra i zawiesina nanocząstek srebra. Zawiesina nanocząstek srebra według wynalazku może znaleźć zastosowanie w przemyśle medycznym oraz kosmetycznym, ze względu na silne właściwości antydrobnoustrojowe.The subject of the invention is a method for the preparation of a suspension of silver nanoparticles and a suspension of silver nanoparticles. The silver nanoparticle suspension according to the invention may be used in the medical and cosmetic industries due to its strong antimicrobial properties.

STAN TECHNIKISTATE OF THE ART

Nanotechnologia - technologia działająca w skali nano- jest nową, interdyscyplinarną dziedziną nauki łączącą osiągnięcia m.in. chemii, biologii, fizyki, mechaniki, inżynierii oraz informatyki. Produkty nanotechnologii, np. nanocząstki wykazują unikatowe własności fizyczne, chemiczne oraz biologiczne, które uwarunkowane są ich nanometrycznymi rozmiarami. Wykorzystanie tych wyjątkowych cech nanocząstek pozwala na kontrolę wielu procesów na poziomie atomowym i molekularnym, a także stwarza możliwości tworzenia nowych urządzeń o niespotykanych dotąd funkcjach ((1) Świderski F., Waszkiewicz-Robak B., Nanotechnologia - teraźniejszość i przyszłość. Postępy techniki przetwórstwa spożywczego, 1, 2006, 55-57; (2) Zhang W., Qiao H., Chen J., Review. Synthesis of silver nanoparticles. Effects of concernedparameters in water/oil microemulsion, Materials Science and Engineering B, 142, 2007, 1-15; (3) Panyala N.R., Pena-Mendez E.M., Havel J., Silver or silver nanoparticles: a hazardous threat to the environment and human health?. Journal of Applied Biomedicine, 6, 2008, 117-129; (4) Bhushan B., Handbook of Nanotechnology. Springer, 2004).Nanotechnology - technology operating on a nano scale - is a new, interdisciplinary field of science combining the achievements of e.g. chemistry, biology, physics, mechanics, engineering and computer science. Nanotechnology products, e.g. nanoparticles, exhibit unique physical, chemical and biological properties, which are determined by their nanometric sizes. The use of these unique features of nanoparticles allows for the control of many processes at the atomic and molecular level, as well as creates the possibility of creating new devices with unprecedented functions ((1) Świderski F., Waszkiewicz-Robak B., Nanotechnology - present and future. Advances in processing techniques. food, 1, 2006, 55-57; (2) Zhang W., Qiao H., Chen J., Review. Synthesis of silver nanoparticles. Effects of concernedparameters in water / oil microemulsion, Materials Science and Engineering B, 142, 2007 , 1-15; (3) Panyala NR, Pena-Mendez EM, Havel J., Silver or silver nanoparticles: a hazardous threat to the environment and human health ?. Journal of Applied Biomedicine, 6, 2008, 117-129; ( 4) Bhushan B., Handbook of Nanotechnology. Springer, 2004).

Od kilku lat uwaga wielu naukowców skupia się wokół nanocząstek metali szlachetnych, m.in. wokół nanocząstek srebra. Srebro jest jednym z najwcześniej poznanych metali - najstarsze znane wykopaliska wskazują, że już 4000 lat p.n.e. metal ten był wykorzystywany przez Egipcjan. Na początku srebro stosowano do wyrobu ozdób, lecz z czasem doceniono niezwykłe właściwości tego szlachetnego metalu.For several years, the attention of many scientists has focused on nanoparticles of noble metals, including around silver nanoparticles. Silver is one of the earliest known metals - the oldest known excavations indicate that as early as 4,000 BC. this metal was used by the Egyptians. At the beginning, silver was used to make ornaments, but over time the unusual properties of this precious metal were appreciated.

Zaczęto stosować srebro do konserwacji żywności, wody i mleka, stosowano srebrne folie na rany i oparzenia oraz różne roztwory srebra przeciwdziałające zakażeniom grzybiczym ((5) Wzorek Z., Konopka M., Nanosrebro - nowy środek bakteriobójczy, Czasopismo Techniczne z. 1-Ch 2007, Wydawnictwo Politechniki Krakowskiej, Kraków 2007 (6) Tien D-C., Tseng K-H., Liao C-Y., Huang J-C., Tsung T-T., Discovery of ionic silver in silver nanoparticle suspension fabricated by arc discharge method, Journal of Alloys and Compounds, 463, 2008, 408-411; (7) Rai M., Yadav A., Gade A., Research review paper; Silver nanoparticles as a new generation of animicrobals, Biotechnology Advances, 27, 2009, 76-83). Jednakże nanocząstki srebra stosowane są nie tylko do zwalczania mikroorganizmów, ale również w optyce, elektronice i chemii odgrywają znaczną rolę m.in. jako substraty do syntez, materiał katalityczny, sensory, przewodniki. Możliwa jest również nanomodyfikacja materiałów i surowców przez osadzanie nanocząstek srebra na nośnikach lub pokrywanie nimi różnych powierzchni, tak, aby wykazywały właściwości biobójcze, dezodorujące, antystatyczne i impregnujące ((2) Zhang W., Qiao H., Chen J., Review. Synthesis of silver nanoparticles. Effects of concerned parameters in water/oil microemulsion, Materials Science and Engineering B, 142, 2007, 1-15; (8) Chen D., Qiao X., Qiu X., Chen J., Synthesis and electrical properties of uniform silver nanoparticles for electronic applications, Journal of Material Science, 44, 2009, 1076-1081; (9) Xu J., Han X., Liu H., Hu Y., Synthesis andoptical properties of silver nanoparticles stabilized by gemini surfactant. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 273, 2006, 179-183).Silver began to be used to preserve food, water and milk, silver foil was used for wounds and burns, and various silver solutions were used to prevent fungal infections ((5) Wzorek Z., Konopka M., Nanosilver - a new bactericide, Journal of Technology z. 1-Ch 2007, Wydawnictwo Politechniki Krakowskiej, Krakow 2007 (6) Tien DC., Tseng KH., Liao CY., Huang JC., Tsung TT., Discovery of ionic silver in silver nanoparticle suspension fabricated by arc discharge method, Journal of Alloys and Compounds , 463, 2008, 408-411; (7) Rai M., Yadav A., Gade A., Research review paper; Silver nanoparticles as a new generation of animicrobals, Biotechnology Advances, 27, 2009, 76-83). However, silver nanoparticles are used not only to combat microorganisms, but also in optics, electronics and chemistry play a significant role, among others as substrates for syntheses, catalytic material, sensors, conductors. It is also possible to nanomodify materials and raw materials by depositing silver nanoparticles on supports or coating various surfaces with them, so that they exhibit biocidal, deodorant, antistatic and impregnating properties ((2) Zhang W., Qiao H., Chen J., Review. Synthesis. of silver nanoparticles. Effects of concerned parameters in water / oil microemulsion, Materials Science and Engineering B, 142, 2007, 1-15; (8) Chen D., Qiao X., Qiu X., Chen J., Synthesis and electrical properties of uniform silver nanoparticles for electronic applications, Journal of Material Science, 44, 2009, 1076-1081; (9) Xu J., Han X., Liu H., Hu Y., Synthesis andoptical properties of silver nanoparticles stabilized by gemini surfactant. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 273, 2006, 179-183).

Ze względu na duże zainteresowanie nanocząstkami, sposoby tworzenia, stabilizacji i charakterystyka nanometrycznych cząstek stały się w ostatnich latach przedmiotem wielu badań. Wyróżnia się trzy główne grupy metod syntezy nanocząstek metali. Najbardziej rozpowszechnione oraz najliczniejsze są metody chemiczne. Drugą grupę stanowią metody fizykochemiczne wykorzystujące do otrzymania pożądanego produktu m.in. mikrofale, ultradźwięki, naświetlanie, mechaniczne rozdrabnianie oraz różnego rodzaju matryce.Due to the great interest in nanoparticles, the methods of creating, stabilizing and characterizing nanometric particles have become the subject of many studies in recent years. There are three main groups of methods for the synthesis of metal nanoparticles. Chemical methods are the most widespread and the most numerous. The second group consists of physicochemical methods that use to obtain the desired product, e.g. microwaves, ultrasounds, radiation, mechanical grinding and various types of matrices.

Do trzeciej grupy zalicza się odkryte stosunkowo niedawno metody biochemiczne, zwane także biologicznymi, w których do syntezy nanocząstek stosuje się naturalne wyciągi roślinne oraz grzybowe i bakteryjne ekstrakty. Metody chemiczne w porównaniu z innymi metodami syntezy są najbardziej wydajne, łatwe i wygodne, gdyż nie wymagają skomplikowanej aparatury, pozwalają na uzyskanie dużych ilości nanocząstek w stosunkowo krótkim czasie, reakcje prowadzi się w łagodnych warunkach, a otrzymane nanoprodukty mogą być przechowywane przez długi czas bez znaczących strat w stabilności.The third group includes recently discovered biochemical methods, also known as biological ones, in which natural plant extracts as well as fungal and bacterial extracts are used for the synthesis of nanoparticles. Chemical methods, in comparison with other methods of synthesis, are the most efficient, easy and convenient, because they do not require complicated equipment, they allow to obtain large amounts of nanoparticles in a relatively short time, the reactions are carried out in mild conditions, and the obtained nanoproducts can be stored for a long time without significant losses in stability.

Istnieje wiele metod produkcji nanocząstek srebra metodami chemicznymi, jednakże najczęściej stosuje się redukcję chemiczną w roztworach wodnych lub alkoholowych, systemy odwrotnej miceli,There are many methods of producing silver nanoparticles by chemical methods, however the most common are chemical reduction in aqueous or alcoholic solutions, reverse micelle systems,

PL 234 471 B1 zwane też mikroemulsjami oraz metody elektrochemiczne ((10) Malina D., Sobczak - Kupiec A., Kowalski Z., Nanocząstki srebra - przegląd chemicznych metod syntezy. Czasopismo Techniczne, Wydawnictwo Politechniki Krakowskiej, 1-Ch/2010, zeszyt 10, rok 107).PL 234 471 B1 also known as microemulsions and electrochemical methods ((10) Malina D., Sobczak - Kupiec A., Kowalski Z., Silver nanoparticles - an overview of chemical synthesis methods. Technical Journal, Krakow University of Technology Publishing House, 1-Ch / 2010, issue 10, year 107).

Metoda chemicznej redukcji polega na redukcji soli srebra przez czynnik redukujący w obecności odpowiedniego stabilizatora, chroniącego nanocząstki srebra przed łączeniem się w większe agregaty ((11) Song J.Y., Kim B.S., Rapid biological synthesis of silver nanoparticles using plant leaf extracts, Bioprocess and Biosystems Engineering, 32, 2009, 79-84).The chemical reduction method consists in reducing silver salt by a reducing agent in the presence of an appropriate stabilizer that protects silver nanoparticles against aggregation into larger aggregates ((11) Song JY, Kim BS, Rapid biological synthesis of silver nanoparticles using plant leaf extracts, Bioprocess and Biosystems Engineering , 32, 2009, 79-84).

Publikacja (11) Jae Yong Song i wsp. dotyczy zastosowania ekstraktów liści z pięciu gatunków roślin jako środków redukujących jony srebra, pochodzące z roztworu azotanu srebra, do srebra metalicznego.The publication (11) by Jae Yong Song et al. Concerns the use of leaf extracts from five plant species as agents reducing silver ions from a silver nitrate solution to metallic silver.

Najpierw przygotowywano środek redukujący. Zbierano liście z pięciu gatunków drzew i krzewów [Pine (Pinus desiflora), Persimmon (Diopyros kaki), Ginkgo (Ginkgo biloba), Magnolia (Magnolia kobus) and Platanus (Platanus orientalis)] i suszono je przez 2 dni w temperaturze pokojowej. Ekstrakt z liści sporządzano biorąc 5 g dokładnie oczyszczonych i drobno pociętych liści oraz 100 ml sterylnej wody destylowanej, po czym mieszaninę tę gotowano do wrzenia przez 5 minut, a następnie zdekantowano. Zgodnie z typową procedurą 10 ml ekstraktu łączono ze 190 ml wodnego roztworu AgNOs o stężeniu 1 mM celem redukcji jonów Ag+. Reakcję redukcji prowadzono na łaźni wodnej w zakresie temperatur od 25 do 95°C, pod refluksem. Nie stosowano stabilizatorów. Badano wpływ temperatury na szybkość reakcji i na wielkość cząstek metalicznego srebra. W trakcie badania zmieniały się nie tylko gatunki roślin używanych w postaci ekstraktów, lecz także stężenia azotanu srebra i ekstraktów z liści, które wynosiły odpowiednio: 0,1-2 mM i 5-50% objętościowych. Czas prowadzenia redukcji wahał się w granicach od kilku minut do ponad 20 godzin w zależności od gatunku rośliny, z której liści sporządzono ekstrakt, a także od stężenia roztworu azotanu srebra i zawartości ekstraktu z liści w mieszaninie reakcyjnej. Otrzymany roztwór nanocząstek srebra był oczyszczany przez powtarzane odwirowanie, a następnie powtórnie tworzono dyspersję w wodzie dejonizowanej, zaś po przeprowadzeniu liofilizacji badano nanocząstki srebra pod kątem ich wielkości i procentowego rozrzutu wymiarów.First, the reducing agent was prepared. Leaves from five species of trees and shrubs [Pine (Pinus desiflora), Persimmon (Diopyros kaki), Ginkgo (Ginkgo biloba), Magnolia (Magnolia kobus) and Platanus (Platanus orientalis)] were harvested and dried for 2 days at room temperature. The leaf extract was prepared by taking 5 g of carefully cleaned and finely chopped leaves and 100 ml of sterile distilled water, this mixture was boiled for 5 minutes and then decanted. According to a standard procedure, 10 ml of the extract was combined with 190 ml of a 1 mM aqueous AgNOs solution to reduce Ag + ions. The reduction reaction was carried out in a water bath in the temperature range from 25 to 95 ° C, under reflux. No stabilizers were used. The influence of temperature on the reaction rate and on the size of metallic silver particles was investigated. During the study, not only the plant species used in the form of extracts changed, but also the concentrations of silver nitrate and leaf extracts, which were 0.1-2 mM and 5-50% by volume, respectively. The reduction time ranged from a few minutes to more than 20 hours depending on the plant species from which the leaves were extracted, as well as on the concentration of the silver nitrate solution and the content of the leaf extract in the reaction mixture. The obtained solution of silver nanoparticles was purified by repeated centrifugation, and then re-dispersed in deionized water, and after lyophilization, the silver nanoparticles were examined for their size and percentage size distribution.

Rozmiar, kształt, stan agregacji oraz stabilność, czyli ogólnie morfologię nanocząstek można kontrolować przez dobór odpowiednich parametrów syntezy takich jak np. stężenie soli srebra, stężenie stabilizatora czy stosunek molowy reduktora i soli srebra ((2) Zhang W., Qiao H., Chen J., Review. Synthesis of silver nanoparticles. Effects of concerned parameters in water/oil microemulsion, Materials Science and Engineering B, 142, 2007, 1-15; (12) Sun Y., Xia Y., Shape-controlled synthesis of gold andsilvernanoparticles, Science, 298, 2002, 2176-2179). Typowa synteza na drodze redukcji chemicznej składa się z trzech etapów. W pierwszym etapie redukcja soli srebrowych prowadzi do utworzenia wolnych atomów srebra, co jest rezultatem reakcji redoks, w których elektrony pochodzące od reduktora są przekazywane atomom srebra. Po redukcji atomy zderzają się ze sobą i tworzą stabilne 1-2 nm jądra, proces ten zwany jest nukleacją. W drugim etapie ma miejsce wzrost nanocząstek polegający na dalszej redukcji jonów metalu na powierzchni powstałych jąder, która trwa do momentu skonsumowania wszystkich jonów. Ostatni etap obejmuje dodanie środków stabilizujących mających na celu zapobieganie agregacji nanocząstek ((13) Goia D.V., Matijević E., Preparation of nanodispersedmetalparticles, New Journal of Chemistry, 98, 1998, 1203-1215; (14) Nath N., Chilkoti A., Label free calorimetric biosensing usingnanoparticles, Journal of Fluorescence 14, 2004, 377-389). Warunki reakcji - środowisko reakcji, temperatura, pH, mieszanie, czas syntezy - są uzależnione od stosowanych odczynników oraz pożądanych kształtów i rozmiarów nanocząstek.The size, shape, state of aggregation and stability, i.e. the morphology of nanoparticles in general, can be controlled by the selection of appropriate synthesis parameters, such as e.g. silver salt concentration, stabilizer concentration or molar ratio of reductant and silver salt ((2) Zhang W., Qiao H., Chen J., Review. Synthesis of silver nanoparticles. Effects of concerned parameters in water / oil microemulsion, Materials Science and Engineering B, 142, 2007, 1-15; (12) Sun Y., Xia Y., Shape-controlled synthesis of gold andsilvernanoparticles, Science, 298, 2002, 2176-2179). A typical synthesis by chemical reduction consists of three steps. In the first step, the reduction of silver salts leads to the formation of free silver atoms, which is the result of redox reactions in which electrons from the reducing agent are transferred to the silver atoms. After reduction, the atoms collide with each other and form a stable 1-2 nm nucleus, a process called nucleation. In the second stage, the growth of nanoparticles takes place, consisting in further reduction of metal ions on the surface of the formed nuclei, which lasts until all ions are consumed. The last step involves the addition of stabilizers to prevent nanoparticle aggregation ((13) Goia DV, Matijević E., Preparation of nanodispersedmetalparticles, New Journal of Chemistry, 98, 1998, 1203-1215; (14) Nath N., Chilkoti A. , Label free calorimetric biosensing usingnanoparticles, Journal of Fluorescence 14, 2004, 377-389). Reaction conditions - reaction environment, temperature, pH, mixing, synthesis time - depend on the used reagents and the desired shapes and sizes of nanoparticles.

Najczęściej stosowanym źródłem jonów srebra, we wszystkich metodach chemicznych, jest AgNOa, jednakże w niektórych metodykach jony srebra dostarczane są przez inne sole takie jak AgBF4, AgPF6 lub AgCIO4.The most common source of silver ions in all chemical methods is AgNOa, however, in some methodologies the silver ions are provided by other salts such as AgBF4, AgPF6 or AgCIO4.

Powszechnie stosowanymi czynnikami redukującymi jony srebra są: kwas askorbinowy, etanol, borowodorek sodu, cytrynian sodu, hydrazyna, formaldehyd, kwas galusowy, glikol etylenowy, D-glukoza. Jednakże stosowane w procesach redukcji czynniki chemiczne nie pozostają obojętne dla środowiska naturalnego; przykładowo borowodorek sodu jest substancją żrącą i łatwopalną, a hydrazyna jest substancją żrącą, toksyczną, rakotwórczą i łatwopalną. Ponadto w trakcie wytwarzania nanosrebra, przy zastosowaniu klasycznych czynników redukujących, powstają dodatkowe produkty wskutek utleniania reduktora. Substancje te pozostając w roztworze są potencjalnie niebezpieczne bądź toksyczne. Z powyższych względów istnieje potrzeba opracowania środków redukujących, które byłyby pozbawioneCommonly used silver ions reducing agents are: ascorbic acid, ethanol, sodium borohydride, sodium citrate, hydrazine, formaldehyde, gallic acid, ethylene glycol, and D-glucose. However, the chemical agents used in the reduction processes are not neutral to the environment; for example, sodium borohydride is corrosive and flammable, and hydrazine is corrosive, toxic, carcinogenic and flammable. In addition, during the production of nanosilver, with the use of classic reducing agents, additional products are formed due to the oxidation of the reducing agent. These substances remain in solution potentially dangerous or toxic. For the above reasons, there is a need to develop reducing agents which would not

PL 234 471 B1 wymienionych wyżej mankamentów. Jednocześnie w związku z istniejącym trendem stosowania technologii proekologicznych byłoby pożądane opracowanie środka redukującego pochodzenia naturalnego.PL 234 471 B1 of the above-mentioned drawbacks. At the same time, due to the existing trend of using pro-ecological technologies, it would be desirable to develop a reducing agent of natural origin.

Przyjazna środowisku, „zielona” synteza nanocząstek srebra opisana jest w meksykańskim opisie patentowym (15) MX 2012011861. Ujawniony w tym opisie proces obejmuje redukcję jonów srebra z wykorzystaniem ekstraktu wodno-alkoholowego z dzikiego rabarbaru - Rumex hymenosepalus, zawierającego taninę. Redukcję prowadzi się w wodzie i stosuje się wodny roztwór azotanu srebra. Badania wykazały, że uzyskane w tym procesie nanocząstki srebra mają działanie cytotoksyczne na niektóre typy komórek rakowych.The environmentally friendly, "green" synthesis of silver nanoparticles is described in the Mexican patent (15) MX 2012011861. The process disclosed therein involves the reduction of silver ions using a wild rhubarb water-alcohol extract - Rumex hymenosepalus, containing tannin. The reduction is carried out in water and an aqueous silver nitrate solution is used. Studies have shown that the silver nanoparticles obtained in this process have a cytotoxic effect on some types of cancer cells.

Z chińskiego zgłoszenia patentowego (16) CN1958198 (A) znany jest sposób wytwarzania nanocząstek srebra i złota z wykorzystaniem surowca roślinnego jako reduktora. Według ujawnionego sposobu miesza się sproszkowane liście eukaliptusa z roztworem azotanu srebra albo z roztworem kwasu chlorozłotowego i prowadzi się reakcję redukcji otrzymując nanosrebro albo nanozłoto. Aby otrzymać nanocząstki srebra autorzy wynalazku objętego zgłoszeniem (16) CN1958198 prowadzili redukcję jonów srebra do srebra metalicznego w łagodnych warunkach temperaturowych, tj. od 15 do 60°C, stosując jako reagenty suche, sproszkowane liście eukaliptusa, w ilości 0,01-10,0 g i 100 ml roztworu azotanu srebra o stężeniu 0,01 mM do 10 M. Redukcję prowadzono przez okres 24-120 godzin, otrzymując nanocząstki srebra o wielkości 10-100 nm, przy czym w przykładzie ujawniono, że sferyczne nanocząstki srebra miały w większości wymiary oscylujące w granicach 50-80 nm, a średni wymiar wynosił 64,8 nm. W opisie zgłoszenia (16) CN 1958198 stwierdzono, że proces według wynalazku jest prosty i nie wymaga użycia innych odczynników poza sproszkowanymi liśćmi i roztworem soli srebra albo złota. Nie stosowano stabilizatorów. Otrzymano nanocząstki srebra cechujące się dobrą zdolnością do tworzenia dyspersji i trwale w roztworach wodnych. Celem uzyskania sproszkowanych liści eukaliptusa świeże liście suszono w temperaturze 40-100°C lub na wolnym powietrzu lub suszono konwekcyjnie w temperaturze 10-40°C. Następnie wysuszone liście rozdrabniano ręcznie lub mechanicznie.From the Chinese patent application (16) CN1958198 (A) there is known a method of producing silver and gold nanoparticles using vegetable material as a reducing agent. According to the disclosed process, powdered eucalyptus leaves are mixed with a silver nitrate solution or with a chloro-gold acid solution, and the reduction reaction is carried out to obtain nanosilver or nanogold. In order to obtain silver nanoparticles, the authors of the invention covered by the application (16) CN1958198 reduced silver ions to metallic silver under mild temperature conditions, i.e. from 15 to 60 ° C, using dry, powdered eucalyptus leaves in the amount of 0.01-10 as reagents, 0 g and 100 ml of a silver nitrate solution with a concentration of 0.01 mM to 10 M. The reduction was carried out over a period of 24-120 hours to obtain silver nanoparticles with a size of 10-100 nm, the example discloses that the spherical silver nanoparticles were mostly oscillating in the range of 50-80 nm, and the average dimension was 64.8 nm. In the description of the application (16) CN 1958198 it is stated that the process according to the invention is simple and requires no other reagents than leaf powder and a solution of silver or gold salts. No stabilizers were used. The obtained silver nanoparticles were characterized by good dispersibility and stable in aqueous solutions. To obtain powdered eucalyptus leaves, fresh leaves were dried at 40-100 ° C or in the open air or convection dried at 10-40 ° C. Then the dried leaves were crushed manually or mechanically.

Z chińskiego zgłoszenia patentowego (17) CN 103769604 (A) znany jest sposób wytwarzania roztworu, zawierającego nanosrebro i drzewnik, poprzez redukcję jonów srebra drzewnikiem w środowisku wodnym. Reakcja redukcji wspomagana jest promieniowaniem mikrofalowym. Drzewnik pełni jednocześnie rolę stabilizatora, zapewniając równomierne zdyspergowanie nanosrebra w cieczy i przeciwdziała tworzeniu się aglomeratów.From the Chinese patent application (17) CN 103769604 (A) there is known a method of producing a solution containing nanosilver and charcoal by reducing silver ions with charcoal in an aqueous environment. The reduction reaction is supported by microwave radiation. The tree stand also acts as a stabilizer, ensuring even dispersion of nanosilver in the liquid and preventing the formation of agglomerates.

Z chińskiego zgłoszenia patentowego (18) CN 102240815 (A) znany jest sposób wytwarzania nanocząstek srebra z wykorzystaniem jako środków redukujących ekstraktów z roślin takich jak Chrysanthemum (złocień), Honeysuckle flower (wiciokrzew), pączki Japanese pagoda tree (perełkowiec japoński). Nanocząstki wytworzone ujawnionym sposobem mają małe rozmiary i są dobrze zdyspergowane i stabilne w roztworze wodnym.The Chinese patent application (18) CN 102240815 (A) discloses a method of producing silver nanoparticles using plant extracts such as Chrysanthemum (pyrethrum), Honeysuckle flower (honeysuckle) and Japanese pagoda tree buds as reducing agents. The nanoparticles produced by the disclosed process are small in size and are well dispersed and stable in an aqueous solution.

Szybki, prosty, przyjazny środowisku sposób wytwarzania nanocząstek srebra znany jest z chińskiego zgłoszenia patentowego (19) CN 104338936 (A). Sposób ten polega na ekstrakcji soku z owoców kiwi i wykorzystaniu go do redukcji jonów srebra do srebra metalicznego.A fast, simple, environmentally friendly method of producing silver nanoparticles is known from the Chinese patent application (19) CN 104338936 (A). The method consists in extracting kiwi fruit juice and using it to reduce silver ions to metallic silver.

Z opisu polskiego zgłoszenia patentowego (20) P. 400963 znana jest zawiesina cząstek nanosrebra i sposób jej otrzymywania. Zawiesina nanosrebra według powyższego zgłoszenia zawiera, oprócz srebra w stężeniu od 20 do 500 mg/dm3 roztwór wodny ekstraktu z owoców zawierających kwas elagowy albo roztwór wodny kwasu elagowego albo ich mieszaninę. Sposób otrzymywania zawiesiny nanosrebra według wynalazku, objętego powyższym zgłoszeniem, polega na tym, że roztwór wodny azotanu srebra o stężeniu jonów srebra od 20 do 500 mg/dm3 miesza się z roztworem wodnym ekstraktu z owoców zawierających kwas elagowy albo z roztworem kwasu elagowego albo z ich mieszaniną, w stosunku objętościowym roztworu wodnego ekstraktu z owoców albo kwasu elagowego albo ich mieszaniny do roztworu wodnego azotanu srebra od 0,02:1 do 1:1, ustala się pH roztworu od 7 do 12, a następnie otrzymaną zawiesinę inkubuje się w temperaturze od 5°C do 90°C. Kwas elagowy zarówno w formie czystego roztworu, jak i jeden ze składników ekstraktu z owoców, to substancja redukująca jony srebra i zarazem zapobiegająca aglomeracji powstających cząstek nanometrycznych.From the description of the Polish patent application (20) P. 400963 a suspension of nanosilver particles and the method of its preparation are known. The nanosilver suspension according to the above application contains, in addition to silver at a concentration of 20 to 500 mg / dm 3, an aqueous solution of fruit extract containing ellagic acid or an aqueous solution of ellagic acid or a mixture thereof. The method of obtaining the nanosilver suspension according to the invention, covered by the above application, consists in that an aqueous solution of silver nitrate with a concentration of silver ions ranging from 20 to 500 mg / dm 3 is mixed with an aqueous solution of fruit extract containing ellagic acid or with a solution of ellagic acid or with with their mixture, in the volume ratio of the aqueous solution of fruit extract or ellagic acid or their mixture to the aqueous solution of silver nitrate from 0.02: 1 to 1: 1, the pH of the solution is adjusted to 7 to 12, and then the obtained suspension is incubated at a temperature of 5 ° C to 90 ° C. Ellagic acid, both in the form of a pure solution, and one of the components of the fruit extract, is a substance that reduces silver ions and prevents agglomeration of the resulting nanometric particles.

Zgodnie z wynalazkiem ujawnionym w koreańskim opisie patentowym (21) KR101456390 (B1) do wytworzenia nanocząstek srebra użyto nać rzepy.According to the invention disclosed in Korean Patent (21) KR101456390 (B1) Velcro sticks were used to produce silver nanoparticles.

Z polskiego zgłoszenia patentowego (22) P. 403275 znany jest sposób wytwarzania zawiesiny zawierającej nanozłoto albo nanosrebro albo ich mieszaninę, który charakteryzuje się tym, że roztwór wodny kwasu tetrachlorozłotowego (III), o stężeniu jonów złota od 20 do 500 mg/dm3 albo roztwór wodny azotanu srebra, o stężeniu jonów srebra od 20 do 500 mg/dm3 albo mieszaninę roztworu wodnegoFrom the Polish patent application (22) P. 403275 there is known a method of producing a suspension containing nanogold or nanosilver or a mixture thereof, which is characterized in that an aqueous solution of tetrachlorosilic acid (III) with a concentration of gold ions from 20 to 500 mg / dm 3 or an aqueous solution of silver nitrate with a concentration of silver ions from 20 to 500 mg / dm 3 or a mixture of an aqueous solution

PL 234 471 B1 kwasu tetrachlorozłotowego (III), o stężeniu jonów złota od 20 do 500 mg/dm3 i roztworu wodnego azotanu srebra, o stężeniu jonów srebra od 20 do 500 mg/dm3 miesza się z roztworem wodnym ekstraktu z owoców albo z ziela zawierających kwas elagowy, kwas galusowy, kwas askorbinowy, antocyjany, flawonoidy, związki śluzowe, peptydowe, biopolimery albo ich mieszaninę, w stosunku objętościowym roztworu wodnego ekstraktu z owoców albo ziela do roztworu wodnego kwasu tetrachlorozłotowego (III) albo roztworu wodnego azotanu srebra (V) albo mieszaniny roztworu wodnego kwasu tetrachlorozłotowego (III) i roztworu wodnego azotanu srebra (V) od 0,02:1 do 1:1, ustala się pH roztworu, a następnie otrzymaną zawiesinę inkubuje się w temperaturze od 5°C do 95°C. Przedmiotem wynalazku według zgłoszenia (22) P. 403275 jest również zawiesina zawierająca nanozłoto albo nanosrebro albo ich mieszaninę, zawierająca roztwór wodny nanocząstek złota o stężeniu złota od 20 do 500 mg/dm3 albo nanocząstek srebra o stężeniu srebra od 20 do 500 mg/dm3 albo mieszaniny nanocząstek złota i nanocząstek srebra o stężeniu złota i srebra od 20 do 500 mg/dm3 oraz roztwór wodny ekstraktu z owoców albo z ziela zawierających kwas elagowy, kwas galusowy, kwas askorbinowy, antocyjany, flawonoidy, związki śluzowe, peptydowe, biopolimery albo ich mieszaninę w stosunku objętościowym roztworu wodnego ekstraktu z owoców albo ziela do roztworu wodnego nanozłota albo nanosrebra albo ich mieszaniny od 0,02:1 do 1:1, a jej pH wynosi od 7 do 12.PL 234 471 B1 of tetrachloro-gold (III) acid with a concentration of gold ions from 20 to 500 mg / dm 3 and an aqueous solution of silver nitrate with a concentration of silver ions from 20 to 500 mg / dm 3 is mixed with an aqueous solution of fruit extract or with herbs containing ellagic acid, gallic acid, ascorbic acid, anthocyanins, flavonoids, mucilaginous compounds, peptides, biopolymers or their mixture, in the volume ratio of an aqueous solution of fruit or herb extract to an aqueous solution of tetrachloro-gold acid (III) or an aqueous solution of silver nitrate (V ) or a mixture of an aqueous solution of tetrachloro-gold (III) acid and an aqueous solution of silver (V) nitrate from 0.02: 1 to 1: 1, the pH of the solution is adjusted, and then the obtained suspension is incubated at a temperature of 5 ° C to 95 ° C . The subject of the invention according to the application (22) P. 403275 is also a suspension containing nanogold or nanosilver, or a mixture thereof, containing an aqueous solution of gold nanoparticles with a gold concentration of 20 to 500 mg / dm 3 or silver nanoparticles with a silver concentration of 20 to 500 mg / dm. 3 or mixtures of gold nanoparticles and silver nanoparticles with a concentration of gold and silver from 20 to 500 mg / dm 3 and an aqueous solution of fruit or herb extract containing ellagic acid, gallic acid, ascorbic acid, anthocyanins, flavonoids, mucus compounds, peptides, biopolymers or their mixture in the volume ratio of an aqueous solution of fruit or herb extract to an aqueous solution of nanogold or nanosilver or their mixtures from 0.02: 1 to 1: 1, and its pH is from 7 to 12.

Z opisu amerykańskiego zgłoszenia patentowego (23) US2010154591 (A1) znany jest sposób wytwarzania nanocząstek srebra poprzez redukcję azotanu srebra w roztworze wodnym przy zastosowaniu środka redukującego z grupy węglowodanów, takiego jak polihydroksyaldehyd, polihydroksyketon lub ich mieszanina. Redukcję prowadzi się ogrzewając mieszaninę reakcyjną w mikrofalówce. W sposobie tym stosuje się korzystnie 10-krotny nadmiar molowy węglowodanu w stosunku do azotanu srebra. Po zakończeniu reakcji uzyskane nanocząstki oddziela się od roztworu. Jako węglowodany stosuje się glukozę, sacharozę, laktozę, fruktozę, galaktozę, rybozę i ich mieszaniny. W sposobie według amerykańskiego zgłoszenia patentowego (23) US2010154591 (A1) stosuje się węglowodany pochodzenia naturalnego, takie jak bogaty we fruktozę syrop z kukurydzy. W zgłoszeniu (23) opisano również wspomagany mikrofalowo sposób wytwarzania nanocząstek metali takich jak srebro, złoto, kobalt i nikiel przy zastosowaniu środków redukujących z grupy węglowodanów.From the description of the US patent application (23) US2010154591 (A1) there is known a method of producing silver nanoparticles by reducing silver nitrate in an aqueous solution using a reducing agent from the group of carbohydrates, such as polyhydroxyaldehyde, polyhydroxy ketone or a mixture thereof. The reduction is performed by heating the reaction mixture in a microwave. Preferably, this process uses a 10-fold molar excess of carbohydrate over silver nitrate. After completion of the reaction, the obtained nanoparticles are separated from the solution. The carbohydrates used are glucose, sucrose, lactose, fructose, galactose, ribose, and mixtures thereof. The method according to the US patent application (23) US2010154591 (A1) uses carbohydrates of natural origin, such as fructose-rich corn syrup. The application (23) also describes a microwave assisted method for producing nanoparticles of metals such as silver, gold, cobalt and nickel using reducing agents from the carbohydrate group.

Z opisu zgłoszenia (24) US20110110723 (A1) znany jest sposób wytwarzania nanocząstek jednego lub większej ilości metali poprzez redukcję jonów metali ekstraktem z owoców zawierającym związek wybrany z grupy obejmującej środek redukujący, środek przeciwdziałający agregacji cząstek (capping agent), stabilizator, rozpuszczalnik, witaminę, cukier, peptyd, polifenol, alkohol, antocyjaninę i ich mieszaniny. Powyższy sposób, według korzystnej realizacji, obejmuje etap poddawania mieszaniny reakcyjnej działaniu promieniowania mikrofalowego. Ujawnionym sposobem można wytwarzać nanocząstki takich metali jak srebro, złoto, platyna, miedź, żelazo, ind, mangan. Sposób można przeprowadzać w roztworze lub w innym środowisku, na przykład w glebie. Stosowanym ekstraktem może być ekstrakt z winogron lub owoców cytrusowych. Sposobem według zgłoszenia (24) US20110110723 (A1) można otrzymać nanocząstki bimetaliczne lub multimetaliczne typu „rdzeń - otoczka” lub „łuski cebuli”.From the application description (24) US20110110723 (A1) there is known a method of producing nanoparticles of one or more metals by reducing metal ions with a fruit extract containing a compound selected from the group consisting of a reducing agent, an anti-aggregation agent (capping agent), a stabilizer, a solvent, and a vitamin. , sugar, peptide, polyphenol, alcohol, anthocyanin, and mixtures thereof. The above method, according to a preferred embodiment, comprises the step of treating the reaction mixture with microwave radiation. The disclosed method can produce nanoparticles of metals such as silver, gold, platinum, copper, iron, indium, manganese. The method can be carried out in solution or other environment, for example soil. The extract used may be grape or citrus extract. The method according to the application (24) US20110110723 (A1) can obtain bimetallic or multimetallic nanoparticles of the "core-shell" or "onion skins" type.

Z opisu zgłoszenia międzynarodowego (25) WO2009140694 (A2) znany jest sposób wytwarzania nanocząstek jednego lub większej ilości metali, który obejmuje następujące etapy:From the description of the international application (25) WO2009140694 (A2) there is known a method of producing nanoparticles of one or more metals, which comprises the following steps:

- przygotowanie roztworu zawierającego jony pierwszego metalu;- preparing a solution containing the first metal ions;

- przygotowanie ekstraktu roślinnego, który zawiera środek redukujący, polifenol, kofeinę i/lub naturalny rozpuszczalnik lub surfaktant;- preparation of a plant extract which contains a reducing agent, polyphenol, caffeine and / or a natural solvent or surfactant;

- połączenie roztworu zawierającego jony pierwszego metalu z ekstraktem roślinnym celem wytworzenia nanocząstek metalu.- combining a solution containing the first metal ions with a plant extract to produce metal nanoparticles.

Korzystnie środek redukujący, polifenol, kofeina, i/lub naturalny rozpuszczalnik lub surfaktant wybrane są z grupy obejmującej ekstrakt z herbaty, ekstrakt z zielonej herbaty, ekstrakt z kawy, ekstrakt z melisy lekarskiej, flawonoid polifenolowy, flawonoidy, flawonol, flawon, flawanon, izoflawon, flawany, antocyjaniny, proantocyjaniny, karotenoidy, katechiny, kwercetynę, rutynę i ich kombinacje.Preferably the reducing agent, polyphenol, caffeine, and / or natural solvent or surfactant are selected from the group consisting of tea extract, green tea extract, coffee extract, lemon balm extract, polyphenol flavonoid, flavonoids, flavonol, flavone, flavanone, isoflavone , flavors, anthocyanins, proanthocyanins, carotenoids, catechins, quercetin, rutin, and combinations thereof.

Korzystnie ujawniony sposób obejmuje dalsze etapy, to jest:Preferably, the disclosed method comprises the further steps, i.e .:

- przygotowanie drugiego roztworu jonów metalu i- preparation of a second metal ion solution i

- połączenie roztworu zawierającego jony pierwszego metalu z roztworem zawierającym jony drugiego metalu i z ekstraktem roślinnym celem otrzymania nanocząstek zawierających pierwszy i drugi metal.- combining the first metal ion containing solution with the second metal ion containing solution and with a plant extract to obtain first and second metal containing nanoparticles.

Według korzystnej realizacji sposobu według wynalazku otrzymuje się nanocząstki takich metali jak srebro, żelazo, pallad, mangan.According to a preferred implementation of the method according to the invention, nanoparticles of metals such as silver, iron, palladium, manganese are obtained.

PL 234 471 B1PL 234 471 B1

Związki naturalne stosowane w omawianym sposobie uzyskiwane są z takich roślin jak herbata, kawa, pietruszka, sorgo, majeranek i melisa lekarska.The natural compounds used in the present process are obtained from plants such as tea, coffee, parsley, sorghum, marjoram and lemon balm.

W zgłoszeniu patentowym (26) US20050009170 (A1) ujawniono sposób otrzymywania nanocząstek metali szlachetnych, takich jak srebro, złoto i platyna, z wykorzystaniem roślin, takich jak rośliny warzywne lub drzewa i krzewy owocowe oraz szereg innych, korzystnie dwuliściennych, zwłaszcza lucerny siewnej. Zgodnie z zaproponowanym przez wynalazców sposobem nanocząstki metali tworzą się w roślinach, którym dobiera się odpowiednie środowisko, w którym są hodowane. Środowiskiem hodowli, które powinno zawierać źródło metali szlachetnych, może być gleba, agar albo płyn. Według informacji zawartej w zgłoszeniu (26) US20050009170 rośliny hodowano przez 9 dni, po czym badano na obecność srebra metalicznego. Nanocząstki metali powstałe w roślinach izoluje się metodami fizycznymi, chemicznymi lub biologicznymi. W szczególności nanocząstki można izolować metodą chromatografii, elektroforezy lub odwirowania.Patent application (26) US20050009170 (A1) discloses a method of obtaining nanoparticles of noble metals such as silver, gold and platinum, using plants such as vegetable plants or fruit trees and shrubs and a number of others, preferably dicotyledons, especially alfalfa. According to the method proposed by the inventors, metal nanoparticles are formed in plants, where the appropriate environment in which they are grown is selected. The culture medium that should contain the precious metal source can be soil, agar, or fluid. According to the information contained in the application (26) US20050009170, the plants were grown for 9 days and then tested for the presence of metallic silver. Metal nanoparticles formed in plants are isolated by physical, chemical or biological methods. In particular, the nanoparticles can be isolated by chromatography, electrophoresis or centrifugation.

Publikacja autorstwa G. Sionkowski, H. Kaczmarek: (27) „Polimery z nanocząstkami srebra - wybrane układy - otrzymywanie, właściwości, zastosowania”; POLIMERY 2010, 55, nr 7-8 stanowi przegląd literatury traktujący o nanokompozytach polimerowych z udziałem srebra. Można w niej znaleźć wzmiankę o chemicznych i fizycznych sposobach uzyskiwania srebra metalicznego o wymiarach charakterystycznych dla roztworów koloidalnych. Dobrze poznaną reakcją otrzymywania nanocząstek srebra jest redukcja soli srebra metanolem lub etylenem oraz reakcja Tollensa, w której jony Ag+ są redukowane aldehydem lub redukującymi cukrami prostymi (np. glukozą, galaktozą), bądź disacharydami (np. laktozą, maltozą). Najczęściej stosowanymi reduktorami jonów srebra są borowodór, cytryniany, askorbiniany i wodór. Dodawanie środków stabilizujących ma na celu zapobieganie agregacji wytworzonych nanocząstek. Takimi ochronnymi stabilizatorami są m.in. poli(tlenek etylenu), pol i(alkohol winyIowy), polietylenoimina oraz poliwinylopirolidon.Publication by G. Sionkowski, H. Kaczmarek: (27) "Polymers with silver nanoparticles - selected systems - production, properties, applications"; POLYMERS 2010, 55, No. 7-8 is a literature review on polymer nanocomposites with the participation of silver. It mentions chemical and physical methods of obtaining metallic silver with dimensions characteristic of colloidal solutions. A well-known reaction for obtaining silver nanoparticles is the reduction of silver salts with methanol or ethylene, and the Tollens reaction, in which Ag + ions are reduced with aldehyde or reducing simple sugars (e.g. glucose, galactose) or disaccharides (e.g. with lactose, maltose). The most commonly used silver ion reducing agents are borane, citrates, ascorbates and hydrogen. The addition of stabilizing agents is intended to prevent aggregation of the produced nanoparticles. Such protective stabilizers are, among others poly (ethylene oxide), poly (vinyl alcohol), polyethyleneimine, and polyvinylpyrrolidone.

Wyżej omówione sposoby wytwarzania nanocząstek srebra charakteryzuje zastosowanie środków pochodzenia roślinnego, służących do redukcji jonów srebra do srebra metalicznego. Z uwagi na fakt, że przywiązuje się coraz większą wagę do stosowania w przemyśle technologii proekologicznych, w dalszym ciągu istnieje potrzeba poszukiwania i wdrażania nowych naturalnych środków redukujących jony srebra do srebra metalicznego.The above-discussed methods of producing silver nanoparticles are characterized by the use of plant-derived agents for the reduction of silver ions to metallic silver. Due to the fact that more and more attention is paid to the use of pro-ecological technologies in the industry, there is still a need to search for and implement new natural agents reducing silver ions to metallic silver.

Nieoczekiwanie okazało się, że jest możliwe opracowanie sposobu wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra, przy użyciu środka redukującego pochodzenia roślinnego, nie stanowiącego zagrożenia dla środowiska naturalnego. Opracowano również zawiesinę otrzymaną tym sposobem.It has surprisingly turned out that it is possible to develop a method for producing a suspension of silver nanoparticles using a reducing agent of plant origin, which does not pose any threat to the environment. A slurry obtained by this process was also developed.

ISTOTA WYNALAZKUSUMMARY OF THE INVENTION

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra, poprzez redukcję soli srebra środkiem redukującym pochodzenia roślinnego, w obecności stabilizatora, którym jest poliwinylopirolidon, który to sposób charakteryzuje się tym, że jako środek redukujący stosuje się co najmniej jeden hormon roślinny wybrany z grupy obejmującej kwas fenylooctowy, kwas abscysynowy i kadawerynę, przy czym redukcję prowadzi się przez okres od 0,5 do 48 godzin i obejmuje ona następujące etapy:The present invention relates to a method of preparing a suspension of silver nanoparticles by reducing silver salts with a vegetable-derived reducing agent in the presence of a stabilizer which is polyvinylpyrrolidone, the method characterized in that at least one plant hormone selected from the group consisting of phenylacetic acid is used as the reducing agent. , abscisic acid and cadaverine, the reduction is carried out over a period of 0.5 to 48 hours and includes the following steps:

a) sporządza się roztwór stabilizatora w wodzie lub w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego, którym jest etanol, po czym w roztworze tym rozpuszcza się sól srebra uzyskując roztwór A, przy czym stabilizator stosuje się w roztworze A w stężeniu wynoszącym 0,01-15% wag., a jako sól srebra stosuje się AgNO3 w ilości zapewniającej stężenie jonów srebra w mieszaninie reakcyjnej w granicach od 100 mg/dm3 do 5000 mg/dm3;a) a solution of the stabilizer is prepared in water or in a mixture of water and an organic solvent, which is ethanol, and then the silver salt is dissolved in this solution to obtain solution A, while the stabilizer is used in solution A at a concentration of 0.01-15% wt., and AgNO3 is used as the silver salt in an amount ensuring the concentration of silver ions in the reaction mixture ranging from 100 mg / dm 3 to 5000 mg / dm 3 ;

b) sporządza się roztwór hormonu roślinnego, korzystnie w tym samym rozpuszczalniku, w którym sporządza się roztwór A, przy czym stosunek wagowy hormonu roślinnego do rozpuszczalnika zawarty jest w granicach od 1:100 do 10:1 - roztwór B;b) preparing a plant hormone solution, preferably in the same solvent as solution A, the weight ratio of plant hormone to solvent being in the range from 1: 100 to 10: 1 - solution B;

c) roztwór B dodaje się do roztworu A, przy ciągłym mieszaniu, w temperaturze utrzymującej stan ciekły rozpuszczalnika lub podwyższonej do temperatury wrzenia rozpuszczalnika, przy czym stosunek objętościowy roztworu A do roztworu B zawarty jest w granicach od 1:100 do 100:1.c) solution B is added to solution A under constant stirring at the temperature maintaining the liquid state of the solvent or elevated to the boiling point of the solvent, the volume ratio of solution A to solution B being in the range of 1: 100 to 100: 1.

Korzystnie jako mieszaninę rozpuszczalnika organicznego i wody stosuje się 70% etanol.Preferably, 70% ethanol is used as a mixture of the organic solvent and water.

Korzystnie proces redukcji prowadzi się przez okres od 5 do 10 godzin.Preferably, the reduction process is carried out over a period of 5 to 10 hours.

Przedmiotem wynalazku jest także zawiesina nanocząstek srebra, zawierająca stabilizator, którym jest poliwinylopirolidon, która charakteryzuje się tym, że jest wytworzona sposobem według wynalazku i zawiera co najmniej jeden hormon roślinny wybrany z grupy obejmującej kwas fenylooctowy, kwas abscysynowy i kadawerynę, przy czym:The invention also relates to a suspension of silver nanoparticles containing a stabilizer which is polyvinylpyrrolidone, which is characterized in that it is prepared according to the method of the invention and contains at least one plant hormone selected from the group consisting of phenylacetic acid, abscisic acid and cadaverine, wherein:

PL 234 471 B1PL 234 471 B1

- stabilizator pochodzi z roztworu A powstałego przez sporządzenie roztworu stabilizatora o stężeniu od 0,01-15% wag. w wodzie lub w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego, którym jest etanol i następne rozpuszczenie w nim soli srebra, którą stanowi azotan srebra;- the stabilizer is derived from solution A obtained by preparing a stabilizer solution with a concentration of 0.01-15% by weight. in water or in a mixture of water and an organic solvent, which is ethanol, and then dissolving therein a silver salt, which is silver nitrate;

- hormony roślinne pochodzą z roztworu hormonów roślinnych, sporządzonego korzystnie w tym samym rozpuszczalniku, w którym sporządzono roztwór A, przy czym stosunek wagowy hormonów roślinnych do rozpuszczalnika zawarty jest w granicach od 1:100 do 10:1 - roztwór B;- plant hormones are derived from a solution of plant hormones, preferably prepared in the same solvent as solution A, the weight ratio of plant hormones to the solvent being in the range from 1: 100 to 10: 1 - solution B;

- stosunek objętościowy roztworu A do roztworu B zawarty jest w granicach od 1:100 do 100:1;- the volume ratio of solution A to solution B ranges from 1: 100 to 100: 1;

- stężenie nanocząstek srebra zawarte jest w przedziale od 100 mg/dm3 do 5000 mg/dm3.- the concentration of silver nanoparticles is in the range from 100 mg / dm 3 to 5000 mg / dm 3 .

Korzystnie zawiesina jest zawiesiną wodną.Preferably the suspension is an aqueous suspension.

Korzystnie zawiesina jest zawiesiną w 70% etanolu.Preferably the suspension is a suspension in 70% ethanol.

Stężenie wagowe stabilizatora podane jest w stosunku do masy rozpuszczalnika, w którym sporządza się roztwór A.The weight concentration of the stabilizer is based on the weight of the solvent in which solution A is prepared.

Stosunek wagowy hormonu roślinnego do rozpuszczalnika odnosi się do masy rozpuszczalnika, w którym sporządza się roztwór B.The weight ratio of plant hormone to solvent refers to the weight of the solvent in which solution B is prepared.

Współcześnie produkty naturalne stanowią bardzo interesujące i obiecujące źródło do prowadzenia badań głównie w medycynie i farmacji. Hormony roślinne to drobnocząsteczkowe substancje organiczne wytwarzane przez różne komórki i tkanki roślinne. Są to tzw. związki oligodynamiczne, które są syntetyzowane w małych ilościach, lecz o dużej aktywności fizjologicznej. Pełnią rolę sygnałów chemicznych przekazujących odpowiednie informacje między komórkami. Często skutki działania różnych hormonów nakładają się na siebie, dlatego trudno jest wskazać reakcję, która byłaby głównie wynikiem działania jednego hormonu. W takich procesach regulowanych przez zespoły hormonów, można wyróżnić hormony dominujące i wspomagające, a także takie, które działają antagonistycznie. Fitohormony, w zależności od stężenia, mogą pobudzać lub hamować pewne procesy. Wrażliwość poszczególnych organów rośliny na działanie tego samego stężenia regulatora jest różna.Nowadays, natural products are a very interesting and promising source for research, mainly in medicine and pharmacy. Plant hormones are small molecule organic substances produced by various plant cells and tissues. They are the so-called oligodynamic compounds which are synthesized in small amounts but with high physiological activity. They act as chemical signals that transmit relevant information between cells. Often the effects of different hormones overlap, so it is difficult to pinpoint a reaction that would be mainly the result of one hormone. In such processes regulated by complexes of hormones, we can distinguish between dominant and supporting hormones, as well as those that act antagonistically. Phytohormones, depending on the concentration, can stimulate or inhibit certain processes. The sensitivity of individual plant organs to the same concentration of regulator is different.

Nieoczekiwanie stwierdzono, że roztwór hormonu roślinnego sporządzony w wodzie lub w mieszaninie rozpuszczalnika organicznego i wody wykazuje zdolność redukowania jonów srebra do srebra metalicznego.It has surprisingly been found that a plant hormone solution prepared in water or in a mixture of an organic solvent and water has the ability to reduce silver ions to metallic silver.

Sposób według wynalazku polega na redukcji soli, będącej źródłem jonów srebra, przez czynnik redukujący w obecności odpowiedniego stabilizatora, który zapobiega aglomeracji nanocząstek i zapewnia zahamowanie ich rozrostu, tak aby przynajmniej jeden z ich rozmiarów był zawarty w przedziale od 1 nm do 100 nm.The method according to the invention consists in reducing the salt, which is the source of silver ions, by a reducing agent in the presence of a suitable stabilizer that prevents agglomeration of nanoparticles and inhibits their growth, so that at least one of their sizes is in the range from 1 nm to 100 nm.

Niezmiernie ważną rolę w procesie otrzymywania nanocząstek srebra spełnia stabilizator oraz właściwie dobrane jego stężenie. W przypadku zbyt niskiego stężenia, podczas przebiegu reakcji obserwuje się szybką aglomerację nanosrebra, natomiast stosując zbyt wysokie stężenie, zdecydowanie zwiększy się również lepkość układu, co przyczyni się do zaburzenia syntezy.The stabilizer and its properly selected concentration play an extremely important role in the process of obtaining silver nanoparticles. In the case of too low a concentration, rapid agglomeration of nanosilver is observed during the course of the reaction, while using too high a concentration, the viscosity of the system will also significantly increase, which will contribute to the disturbance of synthesis.

Źródłem atomów srebra w sposobie według wynalazku jest AgNO3, ponieważ jest solą dobrze rozpuszczalną w wodzie i innych rozpuszczalnikach chemicznych.The source of silver atoms in the process of the invention is AgNO3 because it is a salt that is well soluble in water and other chemical solvents.

Jako środowisko, w którym przeprowadza się redukcję soli srebra, stosuje się wodę, albo mieszaniny rozpuszczalników organicznych takich jak niższe alkohole z wodą. Jako niższy alkohol stosuje się metanol, etanol lub propanol, korzystnie etanol. Preferuje się prowadzenie procesu redukcji w środowisku wodnym lub wodno-etanolowym. Środowisko, w którym przeprowadza się redukcję soli srebra dobiera się tak, żeby sól srebra była w nim rozpuszczalna.Water or mixtures of organic solvents such as lower alcohols with water are used as the medium in which the reduction of the silver salt is carried out. The lower alcohol used is methanol, ethanol or propanol, preferably ethanol. It is preferable to carry out the reduction process in an aqueous or water-ethanol environment. The environment in which the reduction of the silver salt is carried out is selected so that the silver salt is soluble therein.

Substancją redukującą jony srebra w zaproponowanym wynalazku są hormony roślinne. Hormony roślinne jako związki naturalnie występujące w przyrodzie, nie wytwarzane syntetycznie, stanowi nową i bezpieczną alternatywę dla toksycznych substratów stosowanych w redukcji metali (np. borowodorek sodu).The silver ion reducing substance in the proposed invention is plant hormones. Plant hormones as naturally occurring compounds, not synthetically produced, constitute a new and safe alternative to toxic substrates used in metal reduction (e.g. sodium borohydride).

Stabilizatorem chroniącym tworzące się cząstki srebra przed łączeniem się w większe agregaty jest w sposobie według wynalazku nietoksyczny, liniowy polimer poliwinylopirolidon - PVP.The stabilizer which prevents the forming silver particles from aggregating into larger aggregates is the non-toxic, linear polyvinylpyrrolidone-PVP polymer in the process according to the invention.

Zawiesiny nanocząstek srebra według wynalazku zostały otrzymane prostym i niskokosztowym sposobem, polegającym na redukcji soli będącej źródłem jonów metalu przez czynnik redukujący w obecności odpowiedniego środka stabilizującego. Do reakcji zastosowano bezpieczne i nietoksyczne komponenty - roztwory hormonów roślinnych oraz poliwinylopirolidon, odpowiednio, jako reduktor oraz substancja stabilizująca.The silver nanoparticle suspensions according to the invention were obtained by a simple and low-cost method of reducing the salt being the source of metal ions by a reducing agent in the presence of a suitable stabilizing agent. Safe and non-toxic components were used for the reaction - plant hormone solutions and polyvinylpyrrolidone, respectively, as a reducing agent and stabilizing substance.

Najbliższy stan techniki dla niniejszego wynalazku - tak w kategorii sposobu wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra jak i zawiesiny wytworzonej tym sposobem - stanowią przytoczone i omówione powyżej pozycje literatury patentowej i niepatentowej (11), (16), (26) i (27).The closest prior art for the present invention - both in the category of the method of producing silver nanoparticle suspension and the suspension prepared by this method - are the references cited and discussed above in patent and non-patent literature (11), (16), (26) and (27).

PL 234 471 B1PL 234 471 B1

Niniejszy wynalazek cechują liczne różnice i zalety w porównaniu z cytowanymi pozycjami literatury (11), (16), (26) i (27); m.in. niniejszy wynalazek pozwala pokonać trudności techniczne związane z technologiami wytwarzania zawiesin nanocząstek srebra lub srebra metalicznego, opisanymi w cytowanych pozycjach literatury (11), (16), (26) i (27). W żadnej z tych pozycji literatury nie opisano użycia hormonów roślinnych jako środków redukujących jony srebra do srebra metalicznego.The present invention has numerous differences and advantages over the cited references (11), (16), (26) and (27); incl. The present invention overcomes the technical difficulties associated with the technologies for producing silver or metallic silver nanoparticle suspensions described in the cited references (11), (16), (26) and (27). Neither of these references describes the use of plant hormones as agents to reduce silver ions to metallic silver.

Opisana w niniejszym zgłoszeniu patentowym synteza nanocząstek srebra nie wymaga długotrwałego przygotowywania surowców zielarskich (ekstrakty z liści różnych gatunków roślin), ani żadnych wieloetapowych procesów oczyszczania uzyskanych nanocząstek, co jest niezbędne w przypadku istniejącej preparatyki, m.in. zawartej w publikacji (11) Jae Yong Song i wsp.The synthesis of silver nanoparticles described in this patent application does not require long-term preparation of herbal raw materials (extracts from leaves of various plant species), or any multi-stage purification processes of the obtained nanoparticles, which is necessary in the case of existing preparation, e.g. included in the publication (11) by Jae Yong Song et al.

Sam sposób prowadzenia redukcji według niniejszego zgłoszenia przebiega odmiennie od sposobów według procesów ujawnionych w literaturze (11) i w zgłoszeniach (16) CN1958198 i (26) US20050009170.The method of carrying out the reduction according to the present application is different from the methods disclosed in the literature (11) and in applications (16) CN1958198 and (26) US20050009170.

Zgodnie ze zgłaszanym wynalazkiem, sposób wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra polega na redukcji jonów srebra środkiem redukującym, pochodzącym z hormonu roślinnego w obecności polimerowego stabilizatora. W procesie tym zastosowano hormony roślinne, które zawierały co najmniej jeden związek wybrany z grupy obejmującej kwas fenylooctowy, kwas abscysynowy i kadawerynę, a taki środek redukujący nie został opisany w cytowanej powyżej literaturze. Autorzy zgłoszenia (16) CN1958198 otrzymywali nanostruktury stosując mieszaninę fitozwiązków, pozyskaną z suszonych liści eukaliptusa, a nie czystą substancję jak ma miejsce w przypadku niniejszego zgłoszenia. Zastosowanie w niniejszym wynalazku wyizolowanych hormonów roślinnych dało w efekcie znaczne skrócenie czasu trwania redukcji jonów srebra do srebra metalicznego, w porównaniu do czasu trwania redukcji według sposobu ujawnionego w zgłoszeniu (16) CN1958198. Sam sposób prowadzenia redukcji według przedmiotowego zgłoszenia przebiega odmiennie od sposobu według procesu ujawnionego w zgłoszeniu (16) CN1958198. Z kolei w zgłoszeniu (26) US20050009170 nie wspomniano o hormonach roślinnych, w szczególności nie opisano redukcji jonów srebra do srebra metalicznego przy wykorzystaniu fitohormonów. Zgodnie z niniejszym wynalazkiem zawiesina nanocząstek srebra wytwarzana jest poza rośliną, a nie wewnątrzkomórkowo w jednym naczyniu laboratoryjnym zachodzi nieskomplikowany i krótkotrwały proces wytwarzania nanocząstek, a nie jak ma to miejsce w przykładach wykonania w zgłoszeniu patentowym (26) US20050009170 (rośliny hodowano przez 9 dni, po czym badano na obecność srebra metalicznego), co znacznie ułatwia pozyskanie wytwarzanej zawiesiny, gdyż eliminuje konieczność stosowania wieloetapowych procesów izolacji nanomateriałów z biomasy roślinnej metodami chromatograficznymi, elektroforetycznymi lub innymi, a następnie procesów oczyszczania z resztek roślinnych w celu pozyskania nanostruktur wysokiej czystości; ponadto sposób według niniejszego wynalazku pozwala uniknąć problemów związanych z mogącymi się pojawić chorobami roślin, zwłaszcza grzybiczymi, i w związku z tym odpowiedniego przygotowania roślin przed rozpoczęciem ich hodowli na podłożu z azotanem srebra.According to the present invention, the method of preparing a suspension of silver nanoparticles consists in reducing silver ions with a reducing agent derived from a plant hormone in the presence of a polymeric stabilizer. In this process, plant hormones were used which contained at least one compound selected from the group consisting of phenylacetic acid, abscisic acid and cadaverine, and such a reducing agent has not been described in the literature cited above. The authors of the application (16) CN1958198 obtained nanostructures using a mixture of phytochemicals obtained from dried eucalyptus leaves, and not a pure substance as in the case of the present application. The use of the isolated plant hormones in the present invention resulted in a significant reduction in the duration of the reduction of silver ions to metallic silver, compared to the duration of reduction according to the method disclosed in the application (16) CN1958198. The very method of carrying out the reduction according to the present application is different from the method disclosed in the application (16) CN1958198. On the other hand, the application (26) US20050009170 does not mention plant hormones, in particular the reduction of silver ions to metallic silver using phytohormones is not described. According to the present invention, the suspension of silver nanoparticles is produced outside the plant and not intracellularly in one laboratory vessel, an uncomplicated and short-lived process of nanoparticle production takes place, and not as is the case in the examples of patent application (26) US20050009170 (plants were grown for 9 days, and then tested for the presence of metallic silver), which greatly facilitates obtaining the produced suspension, as it eliminates the need to use multi-stage processes of isolating nanomaterials from plant biomass using chromatographic, electrophoretic or other methods, and then purification processes from plant residues in order to obtain high purity nanostructures; moreover, the method according to the present invention avoids the problems associated with plant diseases that may arise, especially fungal diseases, and therefore allows the appropriate preparation of the plants before starting their cultivation on a silver nitrate medium.

Twórcy niniejszego wynalazku wykorzystali znajomość opisanej w literaturze (27) metody chemicznej redukcji jonów srebra do wolnych atomów, ale opracowali taki sposób wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra, który nie wymagał zastosowania jako środków redukujących jony srebra standardowo stosowanych od wielu lat chemikaliów takich jak cukry proste, aldehydy, borowodorek sodu, cytryniany, askorbiniany i wodór, ani roślin świeżych lub suszonych, jak opisano w wyżej wspomnianej literaturze. Opracowany sposób wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra nie wymaga użycia skomplikowanej aparatury badawczej, a także wieloetapowych procesów oczyszczania czy izolowania uzyskanych nanocząstek, co potwierdza, iż wyeliminowano szereg trudności technicznych opisywanych w istniejących dotychczas metodach.The inventors of the present invention used the knowledge of the chemical reduction of silver ions to free atoms, described in the literature (27), but developed such a method of producing a suspension of silver nanoparticles, which did not require the use of chemicals such as simple sugars, aldehydes as reducing silver ions as reducing agents for many years. , sodium borohydride, citrates, ascorbates and hydrogen, neither fresh or dried plants as described in the aforementioned literature. The developed method of producing a suspension of silver nanoparticles does not require the use of complicated research equipment, as well as multi-stage processes of purification or isolation of the obtained nanoparticles, which confirms that a number of technical difficulties described in the existing methods have been eliminated.

Wykorzystanie produktów nanotechnologii wydaje się być nieograniczone. W związku z powyższym uzyskane nanocząstki, otrzymane przy użyciu nietoksycznych i bezpiecznych komponentów mogą znaleźć zastosowanie w wielu gałęziach przemysłu, jednakże autorzy niniejszego wynalazku sugerują użycie otrzymanych produktów w przemyśle medycznym oraz jako komponent receptur kosmetycznych ze względu na stosowanie nietoksycznych składników.The use of nanotechnology products seems to be unlimited. Therefore, the obtained nanoparticles obtained with the use of non-toxic and safe components can be used in many industries, however, the authors of the present invention suggest the use of the obtained products in the medical industry and as a component of cosmetic formulas due to the use of non-toxic ingredients.

Wynalazek ilustrują poniższe przykłady, które nie ograniczają zakresu jego ochrony.The invention is illustrated by the following non-limiting examples.

PRZYKŁADYEXAMPLES

P r z y k ł a d 1P r z k ł a d 1

Otrzymywanie zawiesiny nanocząstek srebra w układzie poliwinylopirolidon auksyna: kwas fenylooctowy (hormon roślinny)Preparation of a suspension of silver nanoparticles in the polyvinylpyrrolidone auxin: phenylacetic acid (plant hormone) system

Odczynniki: AgNO3, poliwinylopirolidon, 70% alkohol etylowy, kwas fenylooctowyReagents: AgNO3, polyvinylpyrrolidone, 70% ethyl alcohol, phenylacetic acid

PL 234 471 B1PL 234 471 B1

Roztwór (A)Solution (A)

Sporządzono 95 ml 5% roztworu poliwinylopirolidonu w 70% alkoholu etylowym, w którym to roztworze podczas mieszania mieszadłem magnetycznym w temperaturze 25°C rozpuszczono 0,0397 g AgNOa.95 ml of a 5% solution of polyvinylpyrrolidone in 70% ethanol are prepared in which solution was dissolved under magnetic stirring at 25 ° C, 0.0397 g of AgNOa.

Roztwór (B)Solution (B)

Sporządzono roztwór kwasu fenylooctowego (5 g w 150 ml 70% alkoholu etylowego).A solution of phenylacetic acid was made (5 g in 150 ml of 70% ethyl alcohol).

W temperaturze 25°C do roztworu (A) podczas stałego mieszania dodano roztwór (B). Podczas mieszania srebro ulegało redukcji powodując zmianę zabarwienia mieszaniny reakcyjnej na pomarańczowo-brązową. Czas trwania reakcji 9 godzin.Solution (B) was added to solution (A) at a temperature of 25 ° C with constant stirring. On stirring, the silver reduced, causing the reaction mixture to turn orange-brown in color. Reaction time 9 hours.

P r z y k ł a d 2P r z k ł a d 2

Otrzymywanie nanocząstek srebra w układzie poliwinylopirolidon - kwas abscysynowy Odczynniki: AgNOa, poliwinylopirolidon, etanol, kwas abscysynowyPreparation of silver nanoparticles in the polyvinylpyrrolidone - abscisic acid system Reagents: AgNOa, polyvinylpyrrolidone, ethanol, abscisic acid

Roztwór (A)Solution (A)

Sporządzono 150 ml 5% roztworu poliwinylopirolidonu w 70% alkoholu etylowym, w którym podczas mieszania mieszadłem magnetycznym w temperaturze 55°C rozpuszczono 0,1575 g AgNOa.150 ml of a 5% solution of polyvinylpyrrolidone in 70% ethanol were prepared in which 0.1575 g of AgNOa was dissolved while stirring with a magnetic stirrer at 55 ° C.

Roztwór (B)Solution (B)

Sporządzono roztwór z kwasu abscysynowego (10 g w 100 ml 70% alkoholu etylowego). W temperaturze 55°C do roztworu (A) podczas stałego mieszania dodano roztwór (B). Podczas mieszania srebro ulegało redukcji powodując zmianę zabarwienia mieszaniny reakcyjnej na pomarańczowo-brązową. Czas trwania reakcji 8 godzin.A solution was made from abscisic acid (10 g in 100 ml of 70% ethanol). At 55 ° C, solution (B) was added to solution (A) with constant stirring. On stirring, the silver reduced, causing the reaction mixture to turn orange-brown in color. Reaction time 8 hours.

P r z y k ł a d 3P r z k ł a d 3

Otrzymanie nanocząstek srebra w układzie poliwinylopirolidon-kadawerynaObtaining silver nanoparticles in the polyvinylpyrrolidone-cadaverine system

Odczynniki AgNOa poliwinylopirolidon, woda, kadawerynaAgNOa reagents, polyvinylpyrrolidone, water, cadaverine

Roztwór (A)Solution (A)

Sporządzono 150 ml roztworu wodnego poliwinylopirolidonu o stężeniu 5%, w którym podczas mieszania mieszadłem magnetycznym w temperaturze 55°C rozpuszczono 0,1575 g AgNOa.150 ml of a 5% aqueous polyvinylpyrrolidone solution was prepared in which 0.1575 g of AgNOa was dissolved while stirring with a magnetic stirrer at 55 ° C.

Roztwór (B)Solution (B)

Sporządzono roztwór kadaweryny (10 g w 100 ml wody).A solution of cadaverine (10 g in 100 ml of water) was made.

W temperaturze 55°C do roztworu (A) podczas stałego mieszania dodano roztwór (B). Podczas mieszania srebro ulegało redukcji powodując zmianę zabarwienia mieszaniny reakcyjnej na pomarańczowo-brązową. Czas trwania reakcji 10 godzin.At 55 ° C, solution (B) was added to solution (A) with constant stirring. On stirring, the silver reduced, causing the reaction mixture to turn orange-brown in color. Reaction time 10 hours.

Claims (6)

Zastrzeżenia patentowePatent claims 1. Sposób wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra, poprzez redukcję soli srebra środkiem redukującym pochodzenia roślinnego, w obecności stabilizatora, którym jest poliwinylopirolidon, znamienny tym, że jako środek redukujący stosuje się co najmniej jeden hormon roślinny wybrany z grupy obejmującej kwas fenylooctowy, kwas abscysynowy i kadawerynę, przy czym redukcję prowadzi się przez okres od 0,5 do 48 godzin i obejmuje ona następujące etapy:A method of producing a suspension of silver nanoparticles by reducing silver salt with a reducing agent of plant origin in the presence of a stabilizer, which is polyvinylpyrrolidone, characterized in that at least one plant hormone selected from the group consisting of phenylacetic acid, abscisic acid and cadaverine is used as the reducing agent , wherein the reduction is carried out over a period of 0.5 to 48 hours and comprises the following steps: a) sporządza się roztwór stabilizatora w wodzie lub w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego, którym jest etanol, po czym w roztworze tym rozpuszcza się sól srebra, uzyskując roztwór A, przy czym stabilizator stosuje się w roztworze A w stężeniu wynoszącym 0,01-15% wag., a jako sól srebra stosuje się AgNOa w ilości zapewniającej stężenie jonów srebra w mieszaninie reakcyjnej w granicach od 100 mg/dma do 5000 mg/dma;a) a solution of the stabilizer is prepared in water or in a mixture of water and an organic solvent, which is ethanol, and then a silver salt is dissolved in this solution, obtaining solution A, the stabilizer is used in solution A in a concentration of 0.01-15 % wt., and as a silver salt is used in an amount providing AgNO concentration of silver ions in the reaction mixture in the range of 100 mg / liter and 5000 mg / l and; b) sporządza się roztwór hormonu roślinnego, korzystnie w tym samym rozpuszczalniku, w którym sporządza się roztwór A, przy czym stosunek wagowy hormonu roślinnego do rozpuszczalnika zawarty jest w granicach od 1:100 do 10:1 - roztwór B;b) preparing a plant hormone solution, preferably in the same solvent as solution A, the weight ratio of plant hormone to solvent being in the range from 1: 100 to 10: 1 - solution B; c) roztwór B dodaje się do roztworu A, przy ciągłym mieszaniu, w temperaturze utrzymującej stan ciekły rozpuszczalnika lub podwyższonej do temperatury wrzenia rozpuszczalnika, przy czym stosunek objętościowy roztworu A do roztworu B zawarty jest w granicach od 1:100 do 100:1.c) solution B is added to solution A under constant stirring at the temperature maintaining the liquid state of the solvent or elevated to the boiling point of the solvent, the volume ratio of solution A to solution B being in the range of 1: 100 to 100: 1. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako mieszaninę rozpuszczalnika organicznego i wody stosuje się 70% etanol.2. The method according to p. The process of claim 1, wherein the mixture of organic solvent and water is 70% ethanol. PL 234 471 B1PL 234 471 B1 3. Sposób według zastrz. 1 albo 2, znamienny tym, że proces redukcji prowadzi się przez okres od 5 do 10 godzin.3. The method according to p. The process of claim 1 or 2, characterized in that the reduction process is carried out over a period of 5 to 10 hours. 4. Zawiesina nanocząstek srebra zawierająca stabilizator, którym jest poliwinylopirolidon, znamienna tym, że jest wytworzona sposobem według któregokolwiek z zastrz. od 1 do 3 i zawiera co najmniej jeden hormon roślinny wybrany z grupy obejmującej kwas fenylooctowy, kwas abscysynowy i kadawerynę, przy czym:4. A suspension of silver nanoparticles containing a stabilizer which is polyvinylpyrrolidone, which is produced by the method according to any one of claims 1 to 4. from 1 to 3 and comprises at least one plant hormone selected from the group consisting of phenylacetic acid, abscisic acid and cadaverine, wherein: - stabilizator pochodzi z roztworu A powstałego przez sporządzenie roztworu stabilizatora o stężeniu od 0,01-15% wag. w wodzie lub w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego, którym jest etanol i następne rozpuszczenie w nim soli srebra, którą stanowi azotan srebra;- the stabilizer is derived from solution A obtained by preparing a stabilizer solution with a concentration of 0.01-15% by weight. in water or in a mixture of water and an organic solvent, which is ethanol, and then dissolving therein a silver salt, which is silver nitrate; - hormony roślinne pochodzą z roztworu hormonów roślinnych, sporządzonego korzystnie w tym samym rozpuszczalniku, w którym sporządzono roztwór A, przy czym stosunek wagowy hormonów roślinnych do rozpuszczalnika zawarty jest w granicach od 1:100 do 10:1 - roztwór B,- plant hormones are derived from a solution of plant hormones, preferably prepared in the same solvent as solution A, the weight ratio of plant hormones to the solvent being in the range from 1: 100 to 10: 1 - solution B, - stosunek objętościowy roztworu A do roztworu B zawarty jest w granicach od 1:100 do 100:1;- the volume ratio of solution A to solution B ranges from 1: 100 to 100: 1; - stężenie nanocząstek srebra zawarte jest w przedziale od 100 mg/dm3 do 5000 mg/dm3.- the concentration of silver nanoparticles is in the range from 100 mg / dm 3 to 5000 mg / dm 3 . 5. Zawiesina według zastrz. 4, znamienna tym, że jest zawiesiną wodną.5. The suspension of claim 1 4. The process of claim 4, which is an aqueous suspension. 6. Zawiesina według zastrz. 4, znamienna tym, że jest zawiesiną w 70% etanolu.6. The suspension of claim 1 The process of claim 4, characterized in that it is a suspension in 70% ethanol. Wykaz literatury patentowej i niepatentowej cytowanej w opisie patentowym dla wynalazku: „Sposób wytwarzania zawiesiny nanocząstek srebra i zawiesina nanocząstek srebra”List of patent and non-patent literature cited in the patent description for the invention: "Method for the preparation of silver nanoparticle suspension and silver nanoparticle suspension" 1. Świderski F., Waszkiewicz-Robak B., Nanotechnologia - teraźniejszość i przyszłość. Postępy techniki przetwórstwa spożywczego, 1,2006, 55-57.1. Świderski F., Waszkiewicz-Robak B., Nanotechnology - present and future. Advances in Food Processing Techniques, 1,2006, 55-57. 2. Zhang W., Qiao H., Chen J., Review. Synthesis of silver nanoparticles.2. Zhang W., Qiao H., Chen J., Review. Synthesis of silver nanoparticles. Effects of concerned parameters in water/oil microemulsion, Materials Science and Engineering B, 142, 2007, 1-15.Effects of concerned parameters in water / oil microemulsion, Materials Science and Engineering B, 142, 2007, 1-15. 3. Panyala N.R., Pena-Mendez E.M., Havel J., Silver or silver nanoparticles: a hazardous threat to the environment and huwan health?, Journal of Applied Biomedicine, 6, 2008, 117-129.3. Panyala N.R., Pena-Mendez E.M., Havel J., Silver or silver nanoparticles: a hazardous threat to the environment and huwan health ?, Journal of Applied Biomedicine, 6, 2008, 117-129. 4. Bhushan B., Handbook of Nanotechnology, Springer, 2004.4. Bhushan B., Handbook of Nanotechnology, Springer, 2004.
PL413444A 2015-08-06 2015-08-06 Method for producing a suspension of silver nanoparticles and the suspension of silver nanoparticles PL234471B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL413444A PL234471B1 (en) 2015-08-06 2015-08-06 Method for producing a suspension of silver nanoparticles and the suspension of silver nanoparticles

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL413444A PL234471B1 (en) 2015-08-06 2015-08-06 Method for producing a suspension of silver nanoparticles and the suspension of silver nanoparticles

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL413444A1 PL413444A1 (en) 2017-02-13
PL234471B1 true PL234471B1 (en) 2020-02-28

Family

ID=57965439

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL413444A PL234471B1 (en) 2015-08-06 2015-08-06 Method for producing a suspension of silver nanoparticles and the suspension of silver nanoparticles

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL234471B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL413444A1 (en) 2017-02-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Iqbal et al. Facile green synthesis approach for the production of chromium oxide nanoparticles and their different in vitro biological activities
Aygün et al. Biological synthesis of silver nanoparticles using Rheum ribes and evaluation of their anticarcinogenic and antimicrobial potential: A novel approach in phytonanotechnology
Mohamed et al. Biosynthesis of silver nanoparticles from Hyphaene thebaica fruits and their in vitro pharmacognostic potential
Zaheer Biogenic synthesis, optical, catalytic, and in vitro antimicrobial potential of Ag-nanoparticles prepared using Palm date fruit extract
Mousavi-Khattat et al. A comparative study of stability, antioxidant, DNA cleavage and antibacterial activities of green and chemically synthesized silver nanoparticles
Varaprasad et al. Antibiotic copper oxide-curcumin nanomaterials for antibacterial applications
Ahmeda et al. Preparation, formulation, and chemical characterization of silver nanoparticles using Melissa officinalis leaf aqueous extract for the treatment of acute myeloid leukemia in vitro and in vivo conditions
Sathishkumar et al. Biosynthesis of gold nanoparticles and related cytotoxicity evaluation using A549 cells
Ibraheem et al. Green biosynthesis of silver nanoparticles using marine Red Algae Acanthophora specifera and its antimicrobial activity
Anjali et al. Seaweed mediated fabrication of zinc oxide nanoparticles and their antibacterial, antifungal and anticancer applications
Kunjiappan et al. A green chemistry approach for the synthesis and characterization of bioactive gold nanoparticles using Azolla microphylla methanol extract
Bachheti et al. Secondary metabolites from medicinal plants: Nanoparticles synthesis and their applications
Asmat-Campos et al. Unraveling the active biomolecules responsible for the sustainable synthesis of nanoscale silver particles through nuclear magnetic resonance metabolomics
Sher et al. Calligonum polygonoides reduced nanosilver: A new generation of nanoproduct for medical applications
Abdelmonem et al. Rapid green synthesis of metal nanoparticles using pomegranate polyphenols
Song et al. Phyto-mediated synthesis of Ag nanoparticles/attapulgite nanocomposites using olive leaf extract: Characterization, antibacterial activities and cytotoxicity
EP2731743B1 (en) Biosynthesis process for preparation of nano gold
Korpayev et al. Green synthesis of silver nanoparticles with Alhagi persarum flowers extract and its antioxidant, antimicrobial, and cytotoxic activities
PL234471B1 (en) Method for producing a suspension of silver nanoparticles and the suspension of silver nanoparticles
Pavani et al. Plants as ecofriendly nanofactories
PL234472B1 (en) Method for producing a suspension of silver nanoparticles and the suspension of silver nanoparticles
Tasić et al. Synthesis, characterization and biological activity of gold nanoparticles stabilized by aqueous extracts of wild blackberry (Rubus Spp.) leaves
Pathan et al. The biogenic synthesis of Au, Pd and Pt nanoparticles and its medicinal applications: a review
PL234470B1 (en) Method for producing a suspension of silver nanoparticles and the suspension of silver nanoparticles
Joseph et al. Hematological Changes in Male Albino Rats Administered Silver Nanoparticles