PL218893B1 - Kokryształ hemietanolatu fizetyna-nikotynamid oraz sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna-nikotynamid - Google Patents

Kokryształ hemietanolatu fizetyna-nikotynamid oraz sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna-nikotynamid

Info

Publication number
PL218893B1
PL218893B1 PL401412A PL40141212A PL218893B1 PL 218893 B1 PL218893 B1 PL 218893B1 PL 401412 A PL401412 A PL 401412A PL 40141212 A PL40141212 A PL 40141212A PL 218893 B1 PL218893 B1 PL 218893B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
nicotinamide
physetin
crystal
formula
hemietanolate
Prior art date
Application number
PL401412A
Other languages
English (en)
Other versions
PL401412A1 (pl
Inventor
Michał Sowa
Ewa Matczak-Jon
Katarzyna Ślepokura
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL401412A priority Critical patent/PL218893B1/pl
Publication of PL401412A1 publication Critical patent/PL401412A1/pl
Publication of PL218893B1 publication Critical patent/PL218893B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Cosmetics (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest kokryształ hemietanolatu fizetyna - nikotynamid znajdujący zastosowanie w przemyśle farmaceutycznym i kosmetycznym.
Przedmiotem wynalazku jest również sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna nikotynamid.
Z publikacji Arai, Y., Watanabe, S., Kimira, M., Shimoi, K., Mochizuki, R. & Kinae, N. (2000). J. Nutr. 130, 2243-2250 oraz Kimira, M., Arai, Y., Shimoi, K. & Watanabe, S. (1998). J. Epidemiol. 8, 168-175 wiadomo, iż fizetyna (3,7,3',4'-tetrahydroksyflawon, wzór 1) jest naturalnym związkiem pochodzenia roślinnego, należącym do grupy flawonoidów i podgrupy flawonoli. Występuje głównie w truskawkach oraz innych owocach i warzywach (jabłka, kiwi, brzoskwinie, ogórek, cebula, pomidory), winie i orzechach.
W publikacji ] Ragelle, H., Crauste-Manciet, S., Seguin, J., Brossard, D., Scherman, D., Amaud,
P. & Chabot, G. G. (2012). International Journal of Pharmaceutics. 247, 452-459 ujawniono, że fizetyna jest związkiem słabo rozpuszczalnym w wodzie.
Ponadto w publikacji Funakoshi-Tago, M., Nakamura, K., Tago, K., Mashino, T. & Kasahara, T. (2011). Int. Immunopharmacol. 11, 1150-1159 wykazano, że posiada ona właściwości charakterystyczne dla flawonoidów - przeciwutleniające.
Z kolei w publikacjach Geraets, L., Haegens, A., Brauers, K., Haydock, J. A., Vemooy, J. H., Wouters, E. F., Bast, A. & Hageman, G. J. (2009). Biochem. Biophys. Res. Commun. 382, 568-603 oraz Park, H. H., Lee, S., Oh., J. M., Lee, M. S., Yoon, K. H., Park, B. H., Kim, J. W., Song, H. & Kim, S.H. (2007). Pharmacol Res. 55, 31-37 stwierdzono, że związek ten posiada właściwości przeciwnowotworowe przeciwzapalne.
Fizetyna powoduje apoptozę i wstrzymanie cyklu komórkowego w komórkach raka prostaty zgodnie z publikacją Khan, N., Afaq, F., Syed, D. N. & Mukhtar, H. (2008). Carcinogenesis. 29, 10491056, okrężnicy zgodnie z publikacją Lu, X., Jung, J., Cho, H. J., Lim, D. Y., Lee, H. S., Chun, H. S., Kwon, D. Y. & Park, J. H. (2005). J. Nutr. 135, 2884-2890 i piersi zgodnie z publikacją Yang, P. M., Tseng, H. H., Peng, C. W., Chen, W. S. & Chiu, S. J. (2012). Int. J. Oncol. 40, 469-478.
Fizetyna posiada wielokierunkowy wpływ na procesy starzenia neuronów co ujawniono w publikacji Maher, P. (2009). Genes Nutr. 4, 297-307, pozytywny wpływ na długotrwałą pamięć została wykazana dla myszy co opisano w publikacji Maher, P., Akaishi, T. & Abe, K. (2006). PNAS. 103, 16568-16573.
Fizetyna oraz rezweratol chronią zdrowe komórki przed chorobą Huntingtona - wykazano w publikacji Maher, P., Dargusch, R., Bodai, L., Gerard, P., Purcell, J. & Marsh, L. J. (2011). Hum. Mol. Genet. 20, 261-270.
Zgodnie z publikacją Zhen, L., Zhu, J., Zhao, X., Huang, W., An, Y., Li, S., Du, X., Lin, M., Wang, Q., Xu, Y. & Pan, J. (2012). Behav. Brain Res. 228, 359-366 fizetyna posiada również właściwości leku antydepresyjnego i zwiększa zawartość glutationu w komórkach, głównego wewnątrzkomórkowego przeciwutleniacza, zgodnie z publikacją Burdo, J., Schubert, D. & Maher, P. (2008). Brain Res. 1189, 12-22.
W publikacji Sauve AA. NAD+ and vitamin B3: from metabolism to therapies. J Pharmacol Exp Ther 2008; 324:883-93 ujawniono, iż nikotynamid o wzorze 2 jest rozpuszczalną w wodzie witaminą z grupy B3, syntezowaną z kwasu nikotynowego lub dostarczaną do organizmu wraz z pokarmem.
Ponadto w publikacjach Sauve AA. NAD+ and vitamin B3: from metabolism to therapies. J Pharmacol Exp Ther 2008; 324:883-93 oraz Niren NM. Pharmacologic doses of nicotinamide in the treatment of inflammatoryskin conditions: a review. Cutis 2006; 77:11-6 opisano, iż nikotynamid uczestniczy w szeregu procesów biologicznych, takich jak produkcja energii czy synteza kwasów tłuszczowych. Jego właściwości pozwalają na leczenie pelagry, łuszczycy, schizofrenii i cukrzycy typu 1.
Nikotynamid znajduje się na liście związków dopuszczonych do bezpiecznego stosowania jako dodatki do produktów spożywczych (tzw. lista GRAS tworzona przez FDA - Amerykańską Agencję ds. Żywności i Leków), dzięki czemu znajduje szerokie zastosowanie w kokrystalizacji farmaceutycznie czynnych kwasów karboksylowych oraz może być stosowany jako składnik preparatów farmaceutycznych i suplementów diety.
Kokrystalizacja od kilku lat jest jedną z obiecujących metod modyfikowania niekorzystnych parametrów fizykochemicznych substancji farmaceutycznie czynnych. W roku 2011 opublikowano pierwszą publikację dotyczącą kokrystalizacji flawonoidów w aspekcie farmaceutycznym. Otrzymany koPL 218 893 B1 kryształ kwercetyny i kofeiny charakteryzuje się 14-krotnie zwiększoną rozpuszczalnością i 10-krotnie zwiększoną biodostępnością w porównaniu z kwercetyną.
Termin kokryształ nie posiada jednoznacznej definicji i jest przedmiotem rozległej debaty w publikacji Aitipamula, S., et al. (2012). Cryst. Growth Des. 12, 2147-2152. Jedna z definicji zakłada, że ko kryształ jest strukturalnie homogenicznym ciałem stałym, zawierającym dwa składniki w określonej stechiometrii, które pozostają w obojętnej elektrycznie formie a w warunkach pokojowych są ciałami stałymi. Głównym składnikiem ko kryształu jest substancja farmaceutycznie czynna (ang. API), drugi zwany jest koformerem.
Niewystarczająca biodostępność fizetyny stoi na przeszkodzie ku opracowywaniu skutecznych leków, preparatów farmaceutycznych oraz suplementów diety i jest związana z niewielką rozpuszczalnością w środowiskach wodnych (<1 mg/g [3]). Próby modyfikacji rozpuszczalności fizetyny podejmowane były poprzez kompleksowanie cyklodekstrynami zgodnie z publikacją Guzzo, M. R., Uemi, M., Donate, P. M., Nikolaou, S., Machado, A. E. H.& Okano, L. T. (2006). J. Phys. Chem. A. 110, 1054510551, wytwarzanie nanoemulsji lub formulacji liposomalnych, co opisano w publikacji Mignet, N., Seguin, J., Ramos Romano, M., Brulle, L., Touil, Y. S., Scherman, D., Bessodes, M. & Chabot, G. G. (2012). Int. J. Pharm. 423, 69-76.
W publikacji Smith, A. J., Kavuru, P., Wojtas, Ł., Zaworotko, M. J. & Shytle, R. D. (2011). Mol. Pharm. 8, 1867-1876 opisano kokryształ farmaceutyczny kwercetyny.
W publikacji Kavuru, P. (2008). MSc Thesis, University of South Florida, USA opisano kokryształ farmaceutyczny hesperytyny.
W innej publikacji Sowa, M., Ślepokura, K. & Matczak-Jon, E. (2012). Acta Cryst. C68, 0262-0265 opisano kokryształ farmaceutyczny bajkaleiny.
Przykłady niektórych ze znanych kokryształów flawonoidów ujawniono w amerykańskim zgłoszeniu patentowym: US 20100204204.
Zwiększenie rozpuszczalności fizetyny na drodze kokrystalizacji nie było dotychczas przedmiotem badań. Aktualnie nie są znane żadne inne kokryształy fizetyny, poza związkiem będącym przedmiotem tego wynalazku.
Istotą rozwiązania według wynalazku jest kokryształ hemietanolatu fizetyna - nikotynamid o wzorze 3.
Istotą rozwiązania według wynalazku jest również sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid o wzorze 3 polegający na tym, że fizetynę o wzorze 1 w ilości od 25 do 50 mg i nikotynamid o wzorze 2 w ilości od 150 do 300 mg miesza się z od 5 do 10 mL etanolu, po czym całość miesza się, przesącza się, a następnie pozostawia się w temperaturze pokojowej do powolnego odparowania, a po 14 do 18 dniach zbiera się kryształy.
W innej odmianie sposobu otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid o wzorze 3 w stalowym naczyniu młyna kulowego mieli się fizetynę o wzorze 1 i nikotynamid o wzorze 2 w ilości stechiometrycznej 1:2, po czym dodaje się etanol w ilości 50 na każde 50 mg fizetyny, a następnie mieszaninę poddaje się mieleniu przez czas od 5 do 45 minut, przy częstości drgań 50-60 Hz, i tak otrzymany materiał mikrokrystaliczny suszy się w temperaturze pokojowej przez czas od 12 do 24 godzin i poddaje się analizie na dyfraktometrze proszkowym.
Wynalazek został bliżej przedstawiony na rysunkach, na których Fig. 1 przedstawia zdjęcia otrzymanych tą metoda kryształów, wykonane pod mikroskopem stereoskopowym, Fig. 2 przedstawia część niezależną komórki elementarnej kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid 1:2, wraz z numeracją atomów i wiązaniami wodorowymi. Fig 3. Przedstawia upakowanie cząsteczek w sieci krystalicznej, ukazujące (a) tworzenie łańcucha molekularnego, (b) oddziaływania pomiędzy łańcuchami prowadzące do utworzenia warstwy molekularnej oraz (c) oddziaływania między warstwami molekularnymi prowadzące do utworzenia sieci trójwymiarowej, Fig. 4 przedstawia porównanie dyfraktogramu teoretycznego kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid (FISNAM calc,) z eksperymentalnym dyfraktogramem proszkowym (FISNAM SE EtOH,). Fig 5. Przedstawia porównanie dyfraktogramu teoretycznego kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid 1:2 (FISNAM calc) z dyfraktogramem produktu syntezy metodą mielenia z dodatkiem etanolu (FISNAM LAG EtOH), Fig. 6 i 7 przedstawiają dyfraktogram eksperymentalny odpowiednio fizetyny i nikotynamidu, Fig. 8 przedstawia dyfraktogram proszkowy mieszaniny fizetyny i nikotynamidu (FIS + NAM PM) w porównaniu do dyfraktogramu teoretycznego kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid wraz z zaznaczonymi refleksami diagnostycznymi oraz schemacie reakcji i w przykładach jego wykonania.
PL 218 893 B1
P r z y k ł a d 1
Fizetynę (25 mg, 0,086 mmol) oraz nikotynamid (200 mg, 1,638 mmol) rozpuszczono w 5 mL etanolu (99,8%) za pomocą mieszania. Roztwór przesączono do zlewki, którą szczelnie zaklejono parafilmem i wykonano kilka niewielkich otworów umożliwiających powolne parowanie roztworu. Następnie pozostawiono zlewkę w temperaturze pokojowej (23°C). Po 18 dniach zebrano jasno-żółte, płytkowate kryształy na dnie zlewki (Rysunek 1). Spośród otrzymanych kryształów wybrano monokryształ do analizy rentgenostrukturalnej. Wykonanie dyfraktogramu proszkowego całości otrzymanych kryształów wyklucza obecność innych produktów oprócz zamierzonego kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid 1:2.
P r z y k l a d 2
Fizetynę (50 mg, 0,171 mmol) oraz nikotynamid (250 mg, 2,047 mmol) rozpuszczono w 9 mL etanolu (99,8%) za pomocą mieszania. Roztwór przesączono do zlewki, którą szczelnie zaklejono folią spożywczą i wykonano kilka niewielkich otworów umożliwiających powolne parowanie roztworu. Następnie pozostawiono zlewkę w temperaturze pokojowej (23°C). Po 14 dniach zebrano jasno-żółte, płytkowate kryształy na dnie zlewki. Wykonanie dyfraktogramu proszkowego całości otrzymanych kryształów wyklucza obecność innych produktów oprócz zamierzonego kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid 1:2.
P r z y k ł a d 3
Fizetynę (75 mg, 0,257 mmol) oraz nikotynamid (63 mg, 0,514 mmol) umieszczono w stalowym naczyniu o pojemności 10 mL, zawierającym dwie stalowe kulki o średnicy 7 mm. Do mieszaniny dodano 100 μΐ (około dwie krople) etanolu. Naczynie zamocowano w młynku kulowym Narva Vibrator Mili i poddano mieleniu przez 30 minut, przy częstotliwości drgań 50 Hz. Otrzymany materiał mikrokrystaliczny wysuszono w warunkach pokojowych przez okres 12 godzin i poddano analizie na dyfraktometrze proszkowym. Porównanie otrzymanego dyfraktogramu z dyfraktogramem teoretycznym dla kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid 1:2 pozwala na stwierdzenie 100% konwersji.
P r z y k ł a d 4
Analizę rentgenograficzną wykonano w temperaturze -173°C, na czterokołowym aparacie Kuma KM4-CCD o geometrii kappa. Rejestrację, redukcję i analizę danych wykonano z wykorzystaniem programów CrysAlisCCD i CrysAlisRED. Strukturę rozwiązano metodami bezpośrednimi wykorzystując program SHELXS-97 i udokładniono z wykorzystaniem programu SHELXL-97. Dyfraktogramy proszkowe wykonano w temperaturze pokojowej, na aparacie Bruker D8 Advance wykorzystując promieniowanie Cu-Ka (λ = 1.5418A) przy 30 kV i 40 mA i detektor VANTEC-1. Każdą próbkę analizowano pomiędzy kątami 2Θ 3° a 40°, z krokiem 0.01608° i łącznym czasem pomiaru 40 minut.
Kokryształ hemietanolatu fizetyna - nikotynamid krystalizuje w grupie przestrzennej P21/c układu jednoskośnego. Wybrane dane krystalograficzne znajdują się w tabeli 1.
T a b e l a 1
Dane krystalograficzne
C15H10O6^C6H6N2OO,5C2H5OH
Mr = 546,51 V = 2465,5 (12) A3
Układ jednoskośny, P2Jc Z = 4
a = 7,449 (2) A T = 100 (2) K
b = 33,320 (8) A
c = 10,028 (3) A F[F2 > 2σ (F2)] = 0,048
β = 97,88 (3)°
Wybrane dane krystalograficzne hemietanolatu kokryształu fizetyna - nikotynamid
Część niezależna komórki elementarnej zawiera jedną cząsteczkę fizetyny, dwie cząsteczki nikotynamidu oraz pół cząsteczki etanolu (Fig. 2). Analiza upakowania w sieci krystalicznej pokazuje istnienie łańcuchów molekularnych, zorganizowanych w warstwy molekularne (Fig. 3a i 3b). Warstwy molekularne tworzą trójwymiarową naprzemienną sieć ABAB na drodze trzech typów oddziaływań (Fig. 3c) - wiązań wodorowych w których uczestniczą łańcuchy cząsteczek nikotynamidu A i nikotyPL 218 893 B1 namidu B oraz homomolekularnych wiązań wodorowych między centrosymetrycznymi cząsteczkami fizetyny.
Dyfraktogramy proszkowe fizetyny oraz nikotynamidu znajdują się na Fig. 6 i 7. Fig. 8 zawiera dyfraktogram mieszaniny obu związków w porównaniu z dyfraktogramem teoretycznym kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid. Zaznaczone strzałkami refleksy są refleksami diagnostycznymi, tzn. pozwalającymi na obserwacje zachodzenia kokrystalizacji (przejścia od substratów do produktu) i określania czystości produktu. Intensywność refleksów zaznaczonych strzałką skierowaną w dół maleje do zera wraz z postępem kokrystalizacji, refleksy zaznaczone strzałkami skierowanymi w górę pojawiają się w miarę zachodzenia kokrystalizacji.

Claims (3)

1. Kokryształ hemietanolatu fizetyna - nikotynamid o wzorze 3.
2. Sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid o wzorze 3, znamienny tym, że fizetynę o wzorze 1 w ilości od 25 do 50 mg i nikotynamid o wzorze 2 w ilości od 150 do 300 mg miesza się z od 5 do 10 mL etanolu, po czym całość miesza się, przesącza się, a następnie pozostawia się do powolnego odparowania w temperaturze pokojowej, a po 14 do 18 dniach zbiera się kryształy.
3. Sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna - nikotynamid o wzorze 3, znamienny tym, że w stalowym naczyniu młyna kulowego mieli się fizetynę o wzorze 1 i nikotynamid o wzorze 2 w ilości stechiometrycznej 1:2, po czym dodaje się etanol w ilości 50 gL na każde 50 mg fizetyny, a następnie mieszaninę poddaje się mieleniu przez czas od 5 do 45 minut, przy częstości drgań 50-60 Hz, i tak otrzymany materiał mikrokrystaliczny suszy się w temperaturze pokojowej przez czas od 12 do 24 godzin i poddaje się analizie na dyfraktometrze proszkowym.
PL401412A 2012-10-30 2012-10-30 Kokryształ hemietanolatu fizetyna-nikotynamid oraz sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna-nikotynamid PL218893B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL401412A PL218893B1 (pl) 2012-10-30 2012-10-30 Kokryształ hemietanolatu fizetyna-nikotynamid oraz sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna-nikotynamid

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL401412A PL218893B1 (pl) 2012-10-30 2012-10-30 Kokryształ hemietanolatu fizetyna-nikotynamid oraz sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna-nikotynamid

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL401412A1 PL401412A1 (pl) 2013-06-10
PL218893B1 true PL218893B1 (pl) 2015-02-27

Family

ID=48539643

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL401412A PL218893B1 (pl) 2012-10-30 2012-10-30 Kokryształ hemietanolatu fizetyna-nikotynamid oraz sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna-nikotynamid

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL218893B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL401412A1 (pl) 2013-06-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Wang et al. Temozolomide–hesperetin drug–drug cocrystal with optimized performance in stability, dissolution, and tabletability
Vasisht et al. Enhancing biopharmaceutical parameters of bioflavonoid quercetin by cocrystallization
Li et al. Two cocrystals of berberine chloride with myricetin and dihydromyricetin: crystal structures, characterization, and antitumor activities
Gecibesler et al. The isolation of secondary metabolites from Rheum ribes L. and the synthesis of new semi-synthetic anthraquinones: Isolation, synthesis and biological activity
EP2531196B1 (en) Pterostilbene cocrystals
Sa et al. Novel salt cocrystal of chrysin with berberine: preparation, characterization, and oral bioavailability
Sowa et al. Cocrystals of fisetin, luteolin and genistein with pyridinecarboxamide coformers: crystal structures, analysis of intermolecular interactions, spectral and thermal characterization
US20160097142A1 (en) Methods of making cocrystals
Choquesillo-Lazarte et al. Halogen bonded cocrystals of active pharmaceutical ingredients: pyrazinamide, lidocaine and pentoxifylline in combination with haloperfluorinated compounds
Ji et al. Copper (II) and cadmium (II) complexes derived from Strandberg-type polyoxometalate clusters: Synthesis, crystal structures, spectroscopy and biological activities
Yang et al. Improving the dissolution behaviors and bioavailability of abiraterone acetate via multicomponent crystal forms
CN101434600B (zh) 姜黄素哌啶酮结构类似物及其用于制备抗肿瘤药物的应用
Halder et al. Benzaldehyde thiosemicarbazone complexes of platinum: Syntheses, structures and cytotoxic properties
CN107163011A (zh) 3‑(3,4,5‑三甲氧基苯甲酰)‑苯并呋喃类微管蛋白抑制剂及其制备方法和用途
Rehman et al. Natural urease inhibitors from Aloe vera resin and Lycium shawii and their structural-activity relationship and molecular docking study
Lamoral-Theys et al. Simple di-and trivanillates exhibit cytostatic properties toward cancer cells resistant to pro-apoptotic stimuli
Liu et al. Synthesis, structure, antitumor activity of novel pharmaceutical co-crystals based on bispyridyl-substituted α, β-unsaturated ketones with gallic acid
Gao et al. Complexation with aromatic carboxylic acids expands the solid-state landscape of berberine
Zhang et al. Cocrystals of flavonoids with 4, 4′-ethylenebispyridine: Crystal structures analysis, dissolution behavior, and anti-tumor activity
CN104086617B (zh) 闭花木酮Cleistanone的二甲胺衍生物、制备方法及其用途
AU2012236275B2 (en) Derivatives of sulindac, use thereof and preparation thereof
Ostrowska et al. Anticancer effects of O-aminoalkyl derivatives of alloxanthoxyletin and seselin
Chen et al. Structure properties of scoparone: Polymorphs and cocrystals
Xu et al. Synthesis and crystal structures of C24-epimeric 20 (R)-ocotillol-type saponins
PL218893B1 (pl) Kokryształ hemietanolatu fizetyna-nikotynamid oraz sposób otrzymywania kokryształu hemietanolatu fizetyna-nikotynamid