PL217547B1 - Process for the preparation of ε-caprolactam - Google Patents

Process for the preparation of ε-caprolactam

Info

Publication number
PL217547B1
PL217547B1 PL391682A PL39168210A PL217547B1 PL 217547 B1 PL217547 B1 PL 217547B1 PL 391682 A PL391682 A PL 391682A PL 39168210 A PL39168210 A PL 39168210A PL 217547 B1 PL217547 B1 PL 217547B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
alkyl
cyclohexanol
caprolactone
cyclohexanone
aaim
Prior art date
Application number
PL391682A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL391682A1 (en
Inventor
Stefan Baj
Anna Chrobok
Original Assignee
Politechnika Śląska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Śląska filed Critical Politechnika Śląska
Priority to PL391682A priority Critical patent/PL217547B1/en
Publication of PL391682A1 publication Critical patent/PL391682A1/en
Publication of PL217547B1 publication Critical patent/PL217547B1/en

Links

Landscapes

  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Opis wynalazkuDescription of the invention

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania ε-kaprolaktonu. Związek ten jest stosowany między innymi do produkcji polikaprolaktonu. Jest to biodegradowalny polimer, używany do produkcji takich materiałów jak implanty biologiczne czy wchłanialne nici chirurgiczne, ε-kaprolakton wykorzystywany jest również do otrzymywania poliuretanowych elastomerów oraz włókien syntetycznych.The subject of the invention is a method for the preparation of ε-caprolactone. This compound is used, inter alia, for the production of polycaprolactone. It is a biodegradable polymer, used in the production of materials such as biological implants or absorbable surgical threads, ε-caprolactone is also used to obtain polyurethane elastomers and synthetic fibers.

Znane są przemysłowe metody otrzymywania ε-kaprolaktonu w wieloetapowym procesie. Pierwszy etap polega na utlenianiu cykloheksanu w fazie ciekłej tlenem cząsteczkowym do mieszaniny cykloheksanolu i cykloheksanonu. Mieszanina ta zwana jest pod nazwą KA-oil (ketone alcohol oil). Następny etap polega na rozdzieleniu tej mieszaniny i odwodornieniu cykloheksanolu do cykloheksanonu. W kolejnym etapie cykloheksanon utlenia się do ε-kaprolaktonu. Nie znane są przemysłowe rozwiązania prowadzące do bezpośredniego utlenienia mieszaniny KA-oil do ε-kaprolaktonu, które nie wymaga pośredniego wydzielania cykloheksanonu.There are known industrial methods of obtaining ε-caprolactone in a multi-stage process. The first step is the oxidation of liquid phase cyclohexane with molecular oxygen to a mixture of cyclohexanol and cyclohexanone. This mixture is known as KA-oil (ketone alcohol oil). The next step is to separate this mixture and dehydrogenate cyclohexanol to cyclohexanone. In the next step, cyclohexanone is oxidized to ε-caprolactone. There are no known industrial solutions leading to the direct oxidation of the KA-oil mixture to ε-caprolactone, which does not require the intermediate separation of cyclohexanone.

W literaturze opisane są tylko nieliczne metody bezpośredniego przejścia od cykloheksanolu do ε-kaprolaktonu. Wysokie wydajności ε-kaprolaktonu uzyskano w znanej reakcji bezpośredniego utleniania cykloheksanolu wykorzystującej kwas m-chloronadtlenobenzoesowy wobec katalizatora w postaci cyklicznego estru chromianu (VI) lub chlorowodorku 2,2,6,6-tetrametylopiperydyny z zastosowaniem bezwodnego dichlorometanu jako rozpuszczalnika. Inna rozwiązanie polega na utlenianiu cykloheksanolu do ε-kaprolaktonu przy pomocy 70% nadtlenku wodoru wobec katalizatorów; H3PW12O40 oraz Cs2.5H0.5PW12O40 z zastosowaniem acetonitrylu jako rozpuszczalnika. Znana jest również reakcja utleniania cykloheksanolu za pomocą tlenu cząsteczkowego prowadzona w acetonitrylu wobec N-hydroksyftalimidu oraz InCl3 jako katalizatorów.Only a few methods of direct transition from cyclohexanol to ε-caprolactone are described in the literature. High yields of ε-caprolactone were obtained in the known reaction of direct oxidation of cyclohexanol using m-chloroperoxybenzoic acid in the presence of a catalyst in the form of a cyclic chromate (VI) ester or 2,2,6,6-tetramethylpiperidine hydrochloride using anhydrous dichloromethane as a solvent. Another solution is the oxidation of cyclohexanol to ε-caprolactone with 70% hydrogen peroxide in the presence of catalysts; H3PW12O40 and Cs2.5H0.5PW12O40 using acetonitrile as solvent. The oxidation of cyclohexanol with molecular oxygen in acetonitrile in the presence of N-hydroxyphthalimide and InCl3 as catalysts is also known.

Istota wynalazku polega na jednoetapowym procesie utleniania mieszaniny cykloheksanolu i cykloheksanonu o stężeniu cykloheksanolu korzystnie 50%, który polega na tym, że mieszaninę tą utlenia się nadtlenokwasem organicznym lub przy pomocy soli potrójnej 2KHSO5KHSO<K2SO4 w obecności trwałych rodników nitroksylowych, bromku tetrabutyloamoniowego oraz cieczy jonowych w temperaturze 20-40°C przez 2-24 godzin. Jako ciecze jonowe stosuje się sole o wzorze ogólnym I.The essence of the invention consists in a single-stage oxidation process of a mixture of cyclohexanol and cyclohexanone with a cyclohexanol concentration of preferably 50%, which consists in oxidizing this mixture with an organic peroxyacid or with the triple salt of 2KHSO 5 KHSO <K 2 SO 4 in the presence of stable nitroxyl radicals, bromide tetrabutylammonium and ionic liquids at 20-40 ° C for 2-24 hours. The salts of general formula I are used as ionic liquids.

Stwierdzono nieoczekiwanie, że ε-kaprolakton powstaje w jednym etapie nie wymagającym wydzielania produktu pośredniego jakim jest cykloheksanon.It was unexpectedly found that ε-caprolactone is formed in one step that does not require isolation of the intermediate product, which is cyclohexanone.

Termin „ciecze jonowe” stosowany w niniejszym wynalazku dotyczy soli zawierających w swej strukturze kation organiczny i anion nieorganiczny lub organiczny, występujące w postaci ciekłej w temperaturach poniżej 100°C. Ciecz jonowa może mieć wzór ogólny (I): [aaim]+X-, gdzie [aaim] to kation dialkiloimidazoliowy, gdzie alkil to łańcuch alkilowy C1-C6, a X- to anion np. tetrafluoroboranowy (BF4-) lub alkilosiarczanowy (OSO3alkil-), gdzie alkil to łańcuch alkilowy C1-C8. Przykładami cieczy jonowych mogą być: tetrafluoroboran 1-butylo-3-metyloimidazoliowy, oktylosiarczan 1-etylo-3-metylo-imidazoliowy.The term "ionic liquids" as used in the present invention refers to salts containing in their structure an organic cation and an inorganic or organic anion, present in liquid form at temperatures below 100 ° C. The ionic liquid may have the general formula (I): [aaim] + X - , where [aaim] is a dialkylimidazolium cation, where alkyl is a C1-C6 alkyl chain, and X - is an anion, e.g. tetrafluoroborate (BF4 - ) or alkyl sulfate (OSO3alkyl - ), where alkyl is a C1-C8 alkyl chain. Examples of ionic liquids are: 1-butyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate, 1-ethyl-3-methyl-imidazolium octyl sulfate.

11

Termin „nadtlenokwas ograniczy” oznacza związek o wzorze ogólnym (II) R1COOOH, którym jest kwas m-chloronadtlenobenzoesowy.The term "peracid will limit" means a compound of general formula (II) R 1 COOOH which is m-chloroperoxybenzoic acid.

Termin wolny rodnik nitroksylowy oznacza wolny rodnik nitroksylowy 2,2,6,6-tetrametylopiperydyn-1-oksyl (TEMPO).The term nitroxyl free radical denotes the 2,2,6,6-tetramethylpiperidin-1-oxyl (TEMPO) free radical.

Sposób według wynalazku polega na tym, że do cieczy jonowej o budowie [aaim]+X- wprowadza się mieszaninę cykloheksanolu i cykloheksanonu (korzystnie w stężeniu 50%), czynnik utleniający 1 o budowie R COOOH lub sól potrójną 2KHSO5KHSO<K2SO4 (korzystnie w ilości 2-4 mole czynnika utleniającego na 1 mol mieszaniny cykloheksanolu i cykloheksanonu), wolny rodnik nitroksylowy (korzystnie w ilości 1-5% molowych w stosunku do mieszaniny cykloheksanolu i cykloheksanonu) oraz bromek tetrabutyloamoniowy (korzystnie w ilości 1-5% molowych w stosunku do mieszaniny cykloheksanolu i cykloheksanonu). Układ reakcyjny utrzymuje się w temperaturze 20-40°C przez 2-24 godzin. W tych warunkach następuje reakcja utleniania cykloheksanolu. ε-kaprolakton jest wydzielany ze środowiska cieczy jonowych poprzez ekstrakcję mieszaniny reakcyjnej rozpuszczalnikiem organicznym. Następnie warstwa organiczna zostaje przemyta wodnym nasyconym roztworem Na2CO3. Po osuszeniu i zatężeniu warstwy eterowej otrzymuje się ε-kaprolakton z wydajnością 40-80%. Po oddzieleniu produktów ubocznych i nieprzereagowanych substratów oraz osuszeniu zastosowane ciecze jonowe można użyć ponownie.The present invention consists in that the ionic liquid having the structure [AAIM] + X - with a mixture of cyclohexanol and cyclohexanone (preferably in a concentration of 50%), an oxidizing agent 1 having the structure R-COOOH or a salt triple 2KHSO 5 KHSO <K 2 SO 4 (preferably in the amount of 2-4 moles of the oxidizing agent per 1 mole of the mixture of cyclohexanol and cyclohexanone), the free radical nitroxyl (preferably in the amount of 1-5 mole% in relation to the mixture of cyclohexanol and cyclohexanone) and tetrabutylammonium bromide (preferably in the amount of 1-5 mole% with respect to the mixture of cyclohexanol and cyclohexanone). The reaction system is held at 20-40 ° C for 2-24 hours. Under these conditions, the oxidation reaction of cyclohexanol takes place. ε-caprolactone is separated from the ionic liquid environment by extracting the reaction mixture with an organic solvent. The organic layer is then washed with an aqueous saturated Na2CO3 solution. After drying and concentrating the ether layer, ε-caprolactone is obtained in a yield of 40-80%. After separation of by-products and unreacted substrates and drying, the used ionic liquids can be reused.

Sposób według wynalazku stwarza nową możliwość syntezy ε-kaprolaktonu bez konieczności stosowania metalicznych katalizatorów oraz przy zastosowaniu czystych dla środowiska rozpuszczalników - cieczy jonowych. Zastosowane do syntezy ciecze jonowe umożliwiają prowadzenie reakcjiThe process according to the invention creates a new possibility of ε-caprolactone synthesis without the need to use metal catalysts and with the use of environmentally friendly solvents - ionic liquids. The ionic liquids used for the synthesis enable the reaction to be carried out

PL 217 547 B1 w łagodnych warunkach, z wysokimi szybkościami, wysoką selektywnością i wydajnością ε-kaprolaktonu. Sposób według wynalazku stwarza dodatkowo możliwość bezpiecznego przeniesienia procesu do skali technicznej.PL 217 547 B1 under mild conditions, with high rates, high selectivity and yield of ε-caprolactone. The method according to the invention also makes it possible to safely transfer the process to a technical scale.

P r z y k ł a d 1P r z k ł a d 1

Metoda syntezy ε-kaprolaktonu: Do kolby okrągłodennej o pojemności 5 ml wprowadza się 2 ml cieczy jonowej oktylosiarczanu 1-etyIo-3-metyloimidazoIiowego [emim]+[OSO3Oc]-, cykloheksanon (0,5 mmola), cykloheksanol (0,5 mmola), kwas m-chloronadtlenobenzoesowy (4,00 mmole), rodnik 2,2,6,6,-tetrametylopiperydyn-1-oksyl (0,01 mmola) oraz bromek tetrabutyloamoniowy (0,04 mmola). Zawartość kolby miesza się przy pomocy mieszadła magnetycznego w temperaturze pokojowej przez 6 h. Gdy analiza GC roztworu reakcyjnego wykazała konwersję alkoholu 99% rozpoczęto ekstrakcję produktu z mieszaniny poreakcyjnej przy pomocy eteru dietylowego. Warstwę eterową przemywa się 6x2 ml wodnym nasyconym roztworem Na2CO3, oraz 1 ml wody a następnie zatęża pod próżnią. Otrzymuje się ε-kaprolakton z wydajnością 78%. Po usunięciu wody ciecz jonową poddaje się recyklowi.Method for the synthesis of ε-caprolactone: 2 ml of 1-ethyl-3-methylimidazoyl octylsulfate ionic liquid [emim] + [OSO3Oc] - , cyclohexanone (0.5 mmol), cyclohexanol (0.5 mmol) are introduced into a 5 ml round-bottomed flask. ), m-chloroperoxybenzoic acid (4.00 mmol), 2,2,6,6, -tetramethylpiperidin-1-oxyl radical (0.01 mmol) and tetrabutylammonium bromide (0.04 mmol). The contents of the flask were stirred with a magnetic stirrer at room temperature for 6 h. When the GC analysis of the reaction solution indicated 99% alcohol conversion, the product was started to be extracted from the reaction mixture with diethyl ether. The ether layer is washed with 6 x 2 mL of an aqueous saturated Na2CO3 solution, and 1 mL of water and then concentrated in vacuo. Ε-caprolactone is obtained with a yield of 78%. After removing the water, the ionic liquid is recycled.

P r z y k ł a d 2P r z k ł a d 2

Metoda syntezy ε-kaprolaktonu: Do kolby okrągłodennej o pojemności 5 ml wprowadza się 2 ml cieczy jonowej tetrafluoroboranu 1-butylo-3-metyloimidazoliowego [bmim]+[BF4]-, cykloheksanon (0,5 mmola), cykloheksanol (0,5 mmola), sól potrójną 2KHSO5KHSO<K2SO4 Oxone® (2,20 mmole), rodnik 2,2,6,6,-tetrametylopiperydyn-1-oksyl (0,01 mmola) oraz bromek tetrabutyloamoniowy (0,04 mmola). Zawartość kolby miesza się przy pomocy mieszadła magnetycznego w temperaturze 40°C przez 10 h. Gdy analiza GC roztworu reakcyjnego wykazała konwersję alkoholu 90% rozpoczęto wydzielanie produktu. Mieszaninę reakcyjną przesączono na lejku pod próżnią, aby oddzielić pozostałości soli Oxone®. Następnie przeprowadzono ekstrakcję produktu przy pomocy eteru dietylowego. Warstwę eterową zatężono pod próżnią. Otrzymuje się ε-kaprolakton z wydajnością 66%. Po usunięciu wody ciecz jonową poddaje się recyklowi.Method for the synthesis of ε-caprolactone: 2 ml of 1-butyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate ionic liquid [bmim] + [BF4] - , cyclohexanone (0.5 mmol), cyclohexanol (0.5 mmol) are introduced into a 5 ml round-bottom flask. ), 2KHSO 5 KHSO <K 2 SO 4 Oxone® triple salt (2.20 mmol), 2.2,6,6, -tetramethylpiperidin-1-oxyl radical (0.01 mmol) and tetrabutylammonium bromide (0.04 mmol) ). The contents of the flask were stirred with a magnetic stirrer at 40 ° C for 10 h. When GC analysis of the reaction solution indicated 90% alcohol conversion, product isolation began. The reaction mixture was filtered on the funnel under vacuum to separate residual Oxone® salt. The product was then extracted with diethyl ether. The ether layer was concentrated in vacuo. Ε-caprolactone is obtained with a yield of 66%. After removing the water, the ionic liquid is recycled.

Claims (2)

Zastrzeżenia patentowePatent claims 1. Sposób otrzymywania ε-kaprolaktonu, znamienny tym, że mieszaninę cykloheksanolu i cykloheksanonu o stężeniu cykloheksanolu korzystnie 50% utlenia się kwasem m-chloronadtlenobenzoesowym lub przy pomocy soli potrójnej 2KHSO5 KHSO4 K2SO4 w obecności rodnika nitroksylowego 2,2,6,6,-tetrametylopiperydyn-1-oksylowego oraz cieczy jonowych w temperaturze 20-40°C przez 2-24 godzin.Method for obtaining ε-caprolactone, characterized in that the mixture of cyclohexanol and cyclohexanone with a cyclohexanol concentration of preferably 50% is oxidized with m-chloroperoxybenzoic acid or with the help of the triple salt 2KHSO5 KHSO4 K2SO4 in the presence of the nitroxyl radical 2,2,6,6, -tetramethyl -1-oxylic acid and ionic liquids at a temperature of 20-40 ° C for 2-24 hours. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako ciecze jonowe stosuje się sole o wzorze ogólnym 1:2. The method according to p. 3. The process of claim 1, wherein the ionic liquids are the salts of the general formula 1: gdzie: [aaim] to kation dialkiloimidazoliowy,where: [aaim] is a dialkylimidazolium cation, R1 i R2 to łańcuch alkilowy C1-C6,R 1 and R 2 are C1-C6 alkyl chain, X- to anion tetrafluoroboranowy (BF4-), alkilosiarczanowy (OSO3alkil-), gdzie alkil to łańcuch alkilowy C1-C8.X - is a tetrafluoroborate anion (BF 4 -), alkyl sulfates (OSO3alkil -), where alkyl is an alkyl chain of C1-C8. PL 217 547 B1PL 217 547 B1 RysunkiDrawings Wzórl [aaim]+X'Formula [aaim] + X ' Gdzie; [aaim] to kation dialkiloimidazoliowy,Where; [aaim] is a dialkylimidazolium cation, R1 i R2 to łańcuch alkilowy Cj-Cf,,R 1 and R 2 are a C1-Cf alkyl chain, X‘to anion tetrafluoroboranowy (BF4’), alkilosiarczanowy (OSCbalkif), gdzie alkil to łańcuch alkilowy Cr CgX'to a tetrafluoroborate anion (BF4 '), alkyl sulphate (OSCbalkif), where alkyl is a C1 Cg alkyl chain
PL391682A 2010-06-30 2010-06-30 Process for the preparation of ε-caprolactam PL217547B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL391682A PL217547B1 (en) 2010-06-30 2010-06-30 Process for the preparation of ε-caprolactam

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL391682A PL217547B1 (en) 2010-06-30 2010-06-30 Process for the preparation of ε-caprolactam

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL391682A1 PL391682A1 (en) 2012-01-02
PL217547B1 true PL217547B1 (en) 2014-07-31

Family

ID=45510074

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL391682A PL217547B1 (en) 2010-06-30 2010-06-30 Process for the preparation of ε-caprolactam

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL217547B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL391682A1 (en) 2012-01-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR102300703B1 (en) Solvent-free alkane sulfonation
JP5340269B2 (en) Process for producing lactams in ionic liquids
TW201348220A (en) Method of producing epoxy compound and epoxidation reaction reagent composition
KR102771124B1 (en) Catalyst for the synthesis of alkanesulfonic acids
Baj et al. The Baeyer–Villiger oxidation of ketones with bis (trimethylsilyl) peroxide in the presence of ionic liquids as the solvent and catalyst
Wang et al. Brønsted acidic deep eutectic solvent catalysed the one-pot synthesis of 2 H-indazolo [2, 1-b] phthalazine-triones
US6375922B1 (en) Process for producing hydrogen peroxide
PL217547B1 (en) Process for the preparation of ε-caprolactam
EP2128135A1 (en) Method for synthesis of nitroxyl radical
CN117658963B (en) A diastereomer of vitamin C derivative and its preparation and application
CN114907304A (en) Preparation method of tocopherol retinoic acid ester
PL243580B1 (en) Method for preparing salt with a denatonium cation
JP2003055347A (en) Method for producing 2,2,6,6-tetramethylpiperidine-N-oxyl compound
CN102786514B (en) Novel preparation method of eletriptan
CN119143581B (en) Preparation method of 1, 4-di [ bis (4&#39; -hydroxyphenyl) methyl ] benzene
CN116640072B (en) A method for synthesizing oxime compounds by catalyzing carbon-hydrogen bond oxidation with tetradentate nitrogen-containing coordinated manganese
EP2409962A1 (en) A one-pot method for the oxidation of unsaturated organic compounds
CN102190609B (en) 3-chloro-4-methoxy peroxybenzoic acid and intermediate and preparation method thereof
JP2013043176A (en) Catalyst composition for producing amide and method for producing the amide
PL217468B1 (en) Method of obtaining esters and lactones in the environment of ionic liquids
KR101130793B1 (en) Ionic Liquid and Method for Preparing Other Ionic Liquid Using the Same
Chrobok An efficient tandem oxidation of cyclohexanol to ε-caprolactone with peroxyacids and TEMPO catalyst in ionic liquids as solvents
CN108218742B (en) Preparation method of ketoxime
JP2024112596A (en) Method for producing 2,2,6,6-tetramethylpiperidin-4-one
Zare Melamine Trisulfonic Acid as a Highly Efficient and Reusable Catalyst for the Synthesis of β‐Acetamido Ketones

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20130630