PL210668B1 - Sposób wytwarzania usieciowanych polimerów o niektórych właściwościach cieczy jonowych - Google Patents

Sposób wytwarzania usieciowanych polimerów o niektórych właściwościach cieczy jonowych

Info

Publication number
PL210668B1
PL210668B1 PL382037A PL38203707A PL210668B1 PL 210668 B1 PL210668 B1 PL 210668B1 PL 382037 A PL382037 A PL 382037A PL 38203707 A PL38203707 A PL 38203707A PL 210668 B1 PL210668 B1 PL 210668B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
aminopropyl
methylimidazole
polymer
cross
group
Prior art date
Application number
PL382037A
Other languages
English (en)
Other versions
PL382037A1 (pl
Inventor
Andrzej Trochimczuk
Magdalena Pilśniak
Barbara Dach
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL382037A priority Critical patent/PL210668B1/pl
Publication of PL382037A1 publication Critical patent/PL382037A1/pl
Publication of PL210668B1 publication Critical patent/PL210668B1/pl

Links

Landscapes

  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania usieciowanych polimerów, zawierających ligandy, o niektórych właściwościach cieczy jonowych.
Intensywny rozwój nowych technologii chemicznych i metod syntezy chemicznej wiąże się nierozerwalnie z poszukiwaniem dogodnych mediów dla przeprowadzenia reakcji. Często reakcje prowadzi się z udziałem rozpuszczalnika lub rozpuszczalników, którym stawia się różnorodne wymagania dotyczące ich właściwości chemicznych, takie jak np. nie wchodzenie w reakcje z określonymi związkami oraz fizycznych takich jak temperatura wrzenia, prężność par etc. Ze względu na ochronę środowiska i ze względów ekonomicznych rozpuszczalnik powinien zostać zawrócony do procesu lub utylizowany. Wiąże się to z określonymi kosztami i dlatego też poszukuje się innych mediów do przeprowadzania reakcji i w tym kontekście można wymienić nadkrytyczny dwutlenek węgla oraz ciecze jonowe. Te ostatnie, ze względu na znikomą prężność par oraz dużą polarność, są szczególnie intensywnie badane jako media dla przeprowadzania wielu procesów chemicznych. Opis znanych sposobów dotyczących tego zagadnienia znajduje się w publikacji H. Zhao, S. V. Malhotra, Aldrichimica Acta 2002, 35, 75-83.
Ze względu na to, że ciecze jonowe charakteryzują się znikomą prężnością par, produkty reakcji prowadzonych w cieczach jonowych oddziela się przez ich oddestylowanie lub przez ekstrakcję. Pierwszy z tych sposobów nie może być stosowany, gdy oddzielany produkt jest wrażliwy na działanie podwyższonej temperatury, a drugi ze sposobów zawodzi, jeśli oddzielany produkt wymaga do ekstrakcji rozpuszczalnika, w którym i ciecz jonowa jest choćby częściowo rozpuszczalna.
Rozwiązaniem obu tych problemów wydaje się być immobilizacja cieczy jonowych na nierozpuszczalnym nośniku. W literaturze chemicznej można znaleźć prace dotyczące immobilizacji cieczy jonowych na takich nośnikach jak krzemionka Mehnert C.P., et al., J. Am. Chem. Soc, 2002, 124, 12932-12933 i kopolimery styrenu i diwinylobenzenu lub chlorku winylobenzylu i diwinylobenzenu D. W. Kim. D. Y. Chi Angew. Chem. Int. Ed., 2004, 43, 483-485. Znany z tej pracy sposób otrzymywania immobilizowanych cieczy jonowych polega na reakcji kopolimeru chlorku winylobenzylu i diwinylobenzenu z 6-chloroheksanolem w obecności wodorku sodu a następnie reakcji tak zmodyfikowanego polimeru z 1-metyloimidazolem. Niedogodnością tego sposobu są bardzo długie czasy reakcji - dwie doby dla reakcji z chloroheksanolem i trzy doby dla reakcji z 1-metyloimidazolem.
Sposób wytwarzania polimerowych żeli o niektórych właściwościach cieczy jonowych, w postaci żywic polimerowych o wzorze ogólnym 1a, w którym A oznacza anion kompensujący ładunek elektryczny żywicy, R1 oznacza metyl lub grupę amino-propylową, R2 oznacza wodór, metyl lub grupę tiolową (SH) albo o wzorze ogólnym 1b, w którym n oznacza liczbę 0 lub 1, albo o wzorze 1c, zawierających ligandy, będące pochodnymi 1-metylopiperazyny, 1-metyloimidazolu, 2-merkapto-1-metyloimidazolu, 1,2-dimetyloimidazolu, 1-(3-aminopropylo)imidazolu, 4-(3-aminopropylo)morfoliny, 1-(3-aminopropylo)pipekoliny, 1-(3-aminopropylo)pirolidonu, pirolidyny, 4-tert-butylopirydyny, w stężeniu od 2.0 do 5.0 mmol/g suchego polimeru i o chłonności wody od 0.04 do 5.00 g H2O/g, polega na tym, że kopolimery chlorku winylobenzylu i diwinylobenzenu lub chlorometylowanych kopolimerów styrenu i diwinylobenzenu, charakteryzujące się strukturą porowatą, ekspandowanego żelu lub żelową, o nominalnej zawartości środka sieciującego od 0.1 do 40% wagowych, poddaje się chemicznej modyfikacji aminami aromatycznymi i ich pochodnymi. Przy czym modyfikację prowadzi się przy użyciu, czystych amin lub ich 5-90% roztworów w wysokowrzących rozpuszczalnikach, w reaktorze mikrofalowym w czasie od 1 do 10 minut, przy mocy reaktora w zakresie od 50 do 500 W, a nastę pnie typowymi metodami wymiany jonowej przeprowadza się otrzymane polimery usieciowane w formę odpowiednich soli, takich jak czterofluoroboranowa, trifluorometanosulfonowa, trifluorooctanowa, p-toluenosulfonowa. Zgodnie z wynalazkiem stosuje się aminy wybrane z grupy obejmującej 1-metyloimidazol, 1,2-dimetyloimidazol, 2-merkapto-1-metyloimidazol, 1-(3-aminopropylo)imidazol, a wysokowrzące rozpuszczalniki są wybrane z grupy obejmującej eter dialkilowy glikolu etylenowego lub eteru dialkilowego glikolu dietylenowego lub eteru dialkilowego glikolu trietylenowego.
Realizacja syntezy w reaktorze mikrofalowym, pozwala na wydatne skrócenie czasu reakcji, nawet do pojedynczych minut.
Otrzymywane w ten sposób żywice polimerowe zawierające ligandy o wzorze 1, będące pochodnymi 1-metylopiperazyny, 1-metyloimidazolu, 2-merkapto-1-metyloimidazolu, 1,2-dimetyloimidazolu, 1-(3-aminopropylo)imidazolu. 4-(3-aminopropylo)morfoliny, 1-(3-aminopropylo)pipekoliny, 1-(3PL 210 668 B1
-aminopropylo)pirolidonu, pirolidyny, 4-tert-butylopirydyny, wykazują niektóre właściwości cieczy jonowych i charakteryzują się budową jonową, dużą polarnością i jednocześnie hydrofobowością.
Usieciowane polimery o właściwościach cieczy jonowych, według wynalazku, mają zastosowanie przy katalizowaniu niektórych reakcji związków organicznych, jako media reakcyjne i katalityczne w reaktywnej chromatografii oraz do sorpcji i zatężania zwią zków organicznych z fazy wodnej i zwią zków polarnych z faz organicznych np. przy oczyszczaniu paliw.
Przedmiot wynalazku przedstawiony jest w przykładach wykonania:
P r z y k ł a d 1
Kopolimer chlorku winylobenzylu i diwinylobenzenu, zawierający 2% wag. środka sieciującego, posiadający strukturę ekspandowanego żelu, zawierający 5.30 mmol chloru/g suchej masy polimeru, poddaje się modyfikacji za pomocą 1-metyloimidazolu. W tym celu 10 g suchego polimeru umieszcza się na szalce Petriego i dodaje porcjami 25 g 1-metyloimidazolu, a następnie pozostawia się polimer do spęcznienia na czas 1 godziny. Po tym czasie modyfikuje się polimer w reaktorze mikrofalowym, stosując moc 100 W przez 2.5 minut, po czym spęczniany polimer miesza się i kontynuuje reakcję przez 3.5 minut. Po zakończeniu reakcji zawartość szalki przenosi się do kolumny chromatograficznej i odmywa kolejno acetonem, mieszaniną aceton/woda destylowana i wodą destylowaną . Otrzymany polimer o wzorze 2, w którym A oznacza anion kompensujący ładunek elektryczny żywicy, R1 oznacza metyl, R2 oznacza wodór, odmywa się stosując kolejno: 1M NaOH, wodę destylowaną, 1M HCl, wodę destylowaną, 1M NaOH i wodę destylowaną aż do zaniku odczynu zasadowego wycieku z kolumny. Zanalizowano zawartość wody w polimerze, będącym w formie wolnej aminy, otrzymano wynik 5.07 g wody/g polimeru. Analiza azotu dała wynik 5.77 mmol N/g polimeru, a zawartość chloru z nieprzereagowanych grup chlorometylowych wyniosła 0.32 mmol Cl/g polimeru.
P r z y k ł a d II
Na szalce Petriego umieszcza się 10 g suchego kopolimeru chlorku winylobenzylu i diwinylobenzenu o strukturze żelowej i nominalnym stopniu usieciowania 0.5 wag. diwinylobenzenu i spęcznia go przy użyciu 30 g 1-metyloimidazolu w czasie 1 godziny. Po tym czasie reakcję prowadzi się w reaktorze mikrofalowym przez 7 minut, przy mocy 200 W. Po zakończeniu reakcji produkt przenosi się do kolumny chromatograficznej i odmywa kolejno acetonem, mieszaniną: aceton/woda destylowana (1:1), wodą destylowaną. Otrzymany polimer, o wzorze 3, w którym A oznacza anion kompensujący ładunek elektryczny żywicy, R1 oznacza metyl, a R2 oznacza wodór, odmywa się stosując kolejno: 1M NaOH, wodę destylowaną, 1M HCI, wodę destylowaną. 1M NaOH i wodę destylowaną aż do zaniku odczynu zasadowego wycieku z kolumny. Zanalizowano zawartość wody w polimerze, będącym w formie wolnej aminy, otrzymując wynik 6.81 g wody/g polimeru. Analiza azotu dała wynik 6.34 mmol N/g polimeru, a zawartość chloru z nieprzereagowanych grup chlorometylowych wyniosła 0.28 mmol Cl/g polimeru.
P r z y k ł a d III g kopolimeru otrzymanego jak w przykładzie I, zawierającego ligandy metyloimidazolinowe w ilości 2.88 mmol/g. wstępnie spęcznia się w acetonie i umieszcza się w kolumnie chromatograficznej. Przez kolumnę przepuszcza się acetonowy roztwór kwasu p-toluenosulfonowego (100 mL, 5% w/v) z szybkością 15 objętości złoża na godzinę. Następnie polimer odmywa się od nadmiaru kwasu p- toluenosulfonowego acetonem i suszy w suszarce próżniowej. Oznaczona zawartość azotu i siarki wyniosła odpowiednio 3.80 i 1.87 mmol/g. Chłonność tego polimeru wyniosła 0.08 g wody/g polimeru.
P r z y k ł a d IV g kopolimeru otrzymanego jak w przykł adzie I, zawierającego ligandy metyloimidazolinowe w ilości 2.88 mmol/g, wstępnie spęcznia się w wodzie i umieszcza w kolumnie chromatograficznej. Przez kolumnę przepuszcza się 10% roztwór kwasu trifluorooctowego w ilości 100 mL, z szybkością 20 objętości złoża na godzinę. Następnie polimer odmywa się od nadmiaru kwasu trifluorooctowego wodą destylowaną i suszy w suszarce próżniowej. Oznaczona zawartość azotu 4,30 mmol/g. Chłonność tego polimeru wyniosła 3.88 g wody/g polimeru.
P r z y k ł a d V
Na szalce Petriego umieszcza się 3.12 g suchego kopolimeru chlorku winylobenzylu i diwinylobenzenu o zawartości środka sieciującego 2% wag. i spęcznia się przy użyciu 9.20 g 11% roztworu 2-merkapto-1-metyloimidazolu w eterze dietylowym glikolu dietylenowego. Szalkę przykrywa się szkiełkiem zegarkowym i pozostawia do spęcznienia na czas 1 godziny. Po tym czasie reakcję prowadzi się w reaktorze mikrofalowym przez 10 minut, przy mocy 100 W. Po zakończeniu reakcji produkt przenosi się na szklany lejek ze spiekiem i odmywa się acetonem, mieszaniną: aceton/woda destylo4
PL 210 668 B1 wana (1:1), wodą destylowaną. Otrzymaną żywicę z grupami 2-merkapto-1-metyloimidazolinowymi o wzorze 4, w którym A oznacza anion kompensujący ładunek elektryczny żywicy, R1 oznacza metyl, R2 oznacza grupę tiolową (SH), charakteryzuje się poprzez oznaczenie chłonności wody, otrzymano wynik 0.51 g wody/g polimeru. Analiza azotu dała wynik 4.20 mmol N/g polimeru, natomiast analiza siarki wykazała 2.19 mmol S/g polimeru. Zawartość chloru z nieprzereagowanych grup chlorometylowych wyniosła 2.05 mmol Cl/g polimeru.
P r z y k ł a d VI
33.0 g kopolimeru chlorku winylobenzylu i diwinylobenzenu o nominalnym stopniu usieciowania 5% wag. spęcznia się przy użyciu 113.7 g (105 cm3) 1,2-dimetyloimidazolu w czasie 1 godziny. Następnie reakcję prowadzi się w reaktorze mikrofalowym przez 7 minut, przy mocy 100 W. Po zakończeniu reakcji produkt o wzorze 5, w którym A oznacza anion kompensujący ładunek elektryczny żywicy, R1 oznacza metyl, R2 oznacza metyl, odmywa się acetonem, mieszaniną: aceton/woda destylowana (1:1), wodą destylowaną. Zanalizowano zawartość wody w otrzymanym produkcie otrzymując wynik 4.76 g wody/g polimeru. Analiza azotu dała wynik 6.11 mmol N/g polimeru, natomiast analiza chloru wykazała jego nieobecność w żywicy, świadczy to o całkowitym podstawieniu aminą atomów chloru w sieci kopolimeru.
P r z y k ł a d VII g kopolimeru otrzymanego jak w przykł adzie VI, zawierają cego 3.06 mmol ligandu 1,2-dimetyloimidazolinowego w formie wolnej aminy spęcznia się w wodzie, następnie umieszcza się w kolumnie chromatograficznej i przez zł o ż e przepuszcza się 30 mL 10% v/w roztworu soli potasowej kwasu trifluorometanosulfonowego. Nadmiar kwasu odmywa się wodą, polimer zaś suszy się i oznaczono zawartość azotu, która wyniosła 389 mmol/g. Chłonność wody przez polimer w formie soli trifluorometanosulfonowej wyniosła 0.1 g wody/g polimeru.
P r z y k ł a d VIII
3.06 g kopolimeru VBC/DVB (2%) umieszcza się na szalce Petriego i dodaje się 11.01 g (10.50 cm3) 1-(3-aminopropylo)imidazolu. Mieszaninę reakcyjną spęcznia się przez 1 godzinę w temperaturze pokojowej, a następnie modyfikuje w reaktorze mikrofalowym przez 7 minut, przy mocy 100 W. Po zakończeniu reakcji produkt przenosi się na szklany lejek ze spiekiem i odmywa kolejno acetonem, mieszaniną: aceton/woda destylowana (1:1), wodą destylowaną. Żywica z ligandami 1-(3-aminopropylo)imidazolowymi o chłonności wody 0.33 g wody/g polimeru zawiera 6.10 mmol N/g polimeru i 1.90 mmol Cl/g polimeru.

Claims (2)

  1. Sposób wytwarzania usieciowanych polimerów o niektórych właściwościach cieczy jonowych, zawierających ligandy, znamienny tym, że żywice polimerowe o wzorze ogólnym 1a, w którym A oznacza anion kompensujący ładunek elektryczny żywicy, R1 oznacza metyl lub grupę aminopropylową, R2 oznacza wodór, metyl lub grupę tiolową (SH) albo o wzorze ogólnym 1b, w którym n oznacza liczbę 0 lub 1, albo o wzorze 1c, będące pochodnymi 1-metylopiperazyny, 1-metyloimidazolu.
  2. 2-merkapto-1-metyloimidazolu, 1,2-dimetyloimidazolu, 1-(3-aminopropylo)imidazolu, 4-(3-aminopropylo)morfoliny-1-(3-aminopropylo)pipekoliny, 1-(3-aminopropylo)pirolidonu, pirolidyny, 4-tert-butylopirydyny, w stężeniu od 2.0 do 5.0 mmol/g suchego polimeru i o chłonności wody od 0.04 do 5.00 g H2O/g otrzymuje się z kopolimerów chlorku winylobenzylu i diwinylobenzenu lub chlorometylowanych kopolimerów styrenu i diwinylobenzenu, charakteryzujących się strukturą porowatą, ekspandowanego żelu lub żelową, o nominalnej zawartości środka sieciującego od 0.1 do 40% wagowych, które poddaje się chemicznej modyfikacji aminami aromatycznymi, wybranymi z grupy obejmującej 1-metyloimidazol, 1,2-dimetyloimidazol, 2-merkapto-1-metyloimidazol, 1-(3-aminopropylo)imidazol, przy czym modyfikację prowadzi się przy użyciu czystych amin lub ich 5-90% roztworów, w wysokowrzących rozpuszczalnikach wybranych z grupy obejmującej eter dialkilowy glikolu etylenowego lub eteru dialkilowego glikolu dietylenowego lub eteru dialkilowego glikolu trietylenowego, w reaktorze mikrofalowym w czasie od 1 do 10 minut, przy mocy reaktora w zakresie od 50 do 500 W, a nastę pnie typowymi metodami wymiany jonowej przeprowadza się otrzymane polimery usieciowane w formę odpowiednich soli, takich jak czterofluoroboranowa, trifluorometanosulfonowa, trifluorooctanowa, p-toluenosulfonowa.
PL382037A 2007-03-22 2007-03-22 Sposób wytwarzania usieciowanych polimerów o niektórych właściwościach cieczy jonowych PL210668B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL382037A PL210668B1 (pl) 2007-03-22 2007-03-22 Sposób wytwarzania usieciowanych polimerów o niektórych właściwościach cieczy jonowych

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL382037A PL210668B1 (pl) 2007-03-22 2007-03-22 Sposób wytwarzania usieciowanych polimerów o niektórych właściwościach cieczy jonowych

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL382037A1 PL382037A1 (pl) 2008-09-29
PL210668B1 true PL210668B1 (pl) 2012-02-29

Family

ID=43036173

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL382037A PL210668B1 (pl) 2007-03-22 2007-03-22 Sposób wytwarzania usieciowanych polimerów o niektórych właściwościach cieczy jonowych

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL210668B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL382037A1 (pl) 2008-09-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Lee et al. Dual-functionalized ZIF-8 as an efficient acid-base bifunctional catalyst for the one-pot tandem reaction
Ma et al. Bifunctional metal-free porous organic framework heterogeneous catalyst for efficient CO2 conversion under mild and cocatalyst-free conditions
Mondal et al. Thioether-functionalized covalent triazine nanospheres: a robust adsorbent for mercury removal
Thompson et al. Tunable CO2 adsorbents by mixed-linker synthesis and postsynthetic modification of zeolitic imidazolate frameworks
Ahmed et al. Adsorption of nitrogen-containing compounds from model fuel over sulfonated metal–organic framework: contribution of hydrogen-bonding and acid–base interactions in adsorption
Wang et al. A porous copper–organic framework assembled by [Cu12] nanocages: highly efficient CO2 capture and chemical fixation and theoretical DFT calculations
Šimkovic et al. Preparation of a weakly basic ion exchanger by crosslinking starch with epichlorohydrin in the presence of NH4OH
Gu et al. Creation of Active Sites in MOF‐808 (Zr) by a Facile Route for Oxidative Desulfurization of Model Diesel Oil
Wong et al. A green catalysis of CO2 fixation to aliphatic cyclic carbonates by a new ionic liquid system
Chen et al. Synthesis and characterization of polyacrylonitrile-2-amino-2-thiazoline resin and its sorption behaviors for noble metal ions
Manjunatha Reddy et al. Nanoscale surface compositions and structures influence boron adsorption properties of anion exchange resins
CN102861556B (zh) 螯合吸附功能树脂的制备方法
Xiong et al. Construction of hybrid ionic liquid‐catalysts for the highly effective conversion of H2S by nitriles into thioamides
Wu et al. One-step supramolecular fabrication of ionic liquid/ZIF-8 nanocomposites for low-energy CO2 capture from flue gas and conversion
Yan et al. Synthesis of microporous cationic hydrogel of hydroxypropyl cellulose (HPC) and its application on anionic dye removal
Tang et al. Synthesis and performance of guanidinium-based cationic organic polymer for the efficient removal of TcO4-/ReO4
CN106492754A (zh) 一种吸附剂的制备方法、改性方法与应用
Shambhu et al. Polystyrene resins with immobilized polyamines: Preparation, characterization, and ability to bind Cu (II) ions
Ma et al. A Pyridinium‐Pyridinium Zinc (II) Porphyrin Ion Porous Organic Polymer as Efficient Heterogeneous Catalyst for Cycloaddition of Epoxides with CO2
Schettini et al. State Of The Art Of Supported Phase Transfer‐Catalysts Onium Salt‐Based
Chen et al. Insight into the mechanism for the synthesis of 1-methoxy-2-propanol over basic poly (ionic liquid) catalysts
PL210668B1 (pl) Sposób wytwarzania usieciowanych polimerów o niektórych właściwościach cieczy jonowych
Sabah et al. Novel polymer crafted sugar thiacrown ether and its applications in recovery of metal ions
Qu et al. Syntheses and adsorption properties for Hg2+ of chelating resin of crosslinked polystyrene‐supported 2, 5‐dimercapto‐1, 3, 4‐thiodiazole
Sahoo et al. Imidazolium and Pyridinium‐Based Ionic Porous Organic Polymers: Advances in Transformative Solutions for Oxoanion Sequestration and Non‐Redox CO2 Fixation

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20100322