PL101830B1 - A method of producing derivatives of butyrophenone - Google Patents

A method of producing derivatives of butyrophenone Download PDF

Info

Publication number
PL101830B1
PL101830B1 PL16136273A PL16136273A PL101830B1 PL 101830 B1 PL101830 B1 PL 101830B1 PL 16136273 A PL16136273 A PL 16136273A PL 16136273 A PL16136273 A PL 16136273A PL 101830 B1 PL101830 B1 PL 101830B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
group
carbon atoms
alkyl group
compound
Prior art date
Application number
PL16136273A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Priority to PL16136273A priority Critical patent/PL101830B1/pl
Publication of PL101830B1 publication Critical patent/PL101830B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania pochodnych butyrofenonu o wzorze 1, w którym Z oznacza 11-rzedowa grupe aminowa o wzorze 5, korzystnie o wzorze 17, w którym R1 oznacza atom wodoru lub grupe hydroksylowa, R2 i R3 niezaleznie oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1-4 atomach wegla lub grupe trójfluorometylowa, a n oznacza liczbe zero lub 1, albo Z oznacza 11-rzedowa grupe aminowa o wzorze 6, w którym R4 oznacza atom wodoru lub grupe alkilowa o 14 atomach wegla, Rs i R6 niezaleznie oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla, a linia przerywana oznacza ewentualne wiazanie miedzy atomami wegla w polozeniu 3- i 4- pierscienia piperydy- nowego, albo Z oznacza 11-rzedowa grupe aminowa o wzorze 7, korzystnie o wzorze 18, w którym R7 oznacza atom wodoru lub grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla, aRB oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla lub grupe alkoksylowa o 1-4 atomach wegla, albo Z oznacza 11-rzedowa grupe aminowa o wzorze 8, w którym R9 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1-4 atomach wegla lub trójfluorometylowa. an oznacza liczbe zero, 1 lub 2, albo Z oznaczona H-rzedowa grupe aminowa o wzorze 9, w którym R1 ° oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe hydroksylowa, grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla lub grupe alkoksylowa o 1-4 atomach wegla, Ar oznacza grupe o wzorze 3 lub grupe o wzorze 4, w którym W oznacza 11-rzedowa grupe aminowa taka jak okreslano dla Z, grupe morfolinowa, pirolidynowa, piperydyuowa lub grupe o wzorze 10, w którym R1 J i R12 kazdy nieza¬ leznie oznacza atom wodoru, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla, grupe hydroksy-alkilowa o 1-8 atomach wegla, grupe alkilowa o 1 -8 atomach wegla, podstawiona grupa alkoksylowa o 14 atomach wegla, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla podstawiona grupa dwu/C KC4 alkilo/mindwa, grupe cykloalkilowa o 3-7 atomach wegla lub ewentualnie podstawiona grupe aralkilowa oraz ich soli addycyjnych z kwasami.
Pochodne butyrofenonu o wzorze 1, w którym wszystkie symbole maja wyzej podane znaczenie wytworzo¬ ne sposobem wedlug wynalazku obejmuja dwa rodzaje zwiazków, a mianowicie o wzorze 11 i o wzorze 12, w których Z i W maja wyzej podane znaczenie.
Nowe pochodne butyrofenonu wytwarzane sposobem wedlug wynalazku maja wzór ogólny 12, w którym Z i W maja wyzej podane znaczenie oraz wzór 13, w którym W ma takie znaczenie jak wyzej podano dla W2 101830 z wyjatkiem grupy aminowej i N-monoalkiloaminowej, a Z ma wyzej podane znaczenie, natomiast czesc zwiaz* ków o wzorze 1, a mianowicie zwiazki o wzoTze 11, w którym W oznacza grupe aminowa lub N-monoalkiloami- nowa sa znane z belgijskiego opisu patentowego nr 753472 i 753838, Przykladem grupy alkilowej jest grupa metylowa, etylowa, - n-propylowa, izopropylowa, n-butylowa i II rzedowa-butylowa.
Przykladem grupy alkoksylowej o 1-4 atomach wegla jest grupa metoksylowa, etoksylowa, n-propoksylo- wa, izopropoksylowa i III rzedowa-butoksylowa: grupy cykloalkilowej o 3-7 atomach wegla jest-grupa cyklopropylcwa, cyklobutyiowa, cyklopentylowa, cyldoheksylowa i cykloheptylowa: grupy alkilowej o 1-8 atomach wegla podstawionej grupa hydroksylowa jest grupa 2-hydroksyetylowa, 3-hydroksy-n-propylowa, 7-hydroksy-n-propylowa, 2-hydroksy-l-metyloetylowa, 1-hydroksymetylo-n-propylo- wa, 2-hydroksy-l, 1-dwumetyloetylowa i 5-hydroksy-n-pentyIowa: grupy alkilowej o 1-8 atomach wegla, podstawionej grupa alkoksylowa o 1-4- atomach wegla jest grupa 2-metoksyetylowa, 2-etoksyetylowa, 2-metoksy-l-metyloetyIowa i 3-ruetoksy-n-propylowa: grupy alkilowej o 1-8 atomach wegla, podstawionej grupa dwualkiloaminowa jest grupa 2-dwumetyloami- noetylowa, 3-dwumetyloamino-n-propylowa, 2-dwuetyloaminoetylowa i 4-dwuetyloamino-l-metylo-n -butylowa: atomu chlorowca jest atom fluoru, chloru, bromu i jodu, a grupy aralkilowej ewentualnie podstawionej jest grupa benzylowa, fenyloetylowa* benzhydrylowa i naftylometylowa, (na przyklad benzylowa, p-metoksybenzy- lowa, p-metylobenzyiowa, o,p-dwurnetylobenzylowa, p-fluorobenzylowa, p-chlorobenzylowa, a-etylobenzylowa, fenyloetylowa, 3,4-dwuhydroksyfenetylowa, benzbydrylowa i 1-nafialenometylowa).
Sposób wedlug wynalazku polega na tym, ze zwiazek o wzorze 2, w którym Z ma wyzej podane znaczenie poddaje sie reakcji z amina o wzorze H-W, w którym W ma wyzej podane znaczenie w srodowisku rozpuszczalni¬ ka, od którego polarnosci zalezy selektywnosc podstawieniu nukleofilowego.
Sposób wytwarzania pochodnych butyrofenonu o wzorze 1 wedlug wynalazku przedstawiono na schema¬ cie. We wzorach wystepujacych w tym schemacie X i X' oznaczaja atomy chlorowca, Ar, Z i W maja wyzej podane znaczenie, a Y oznacza grupe etyleno dwuoksy lub etylenodwutio.
Dwufluorobutyrobenzen o wzorze 2 mozna wytworzyc w reakcji zwiazku o wzorze 14 z amina o wzorze H-Z, w których X i Z maja wyzej podane znaczenie, w srodowisku neutralnego rozpuszczalnika. Reakcje prowa¬ dzi sie korzystnie w obecnosci srodka wiazacego kwas, takiego jak nieorganiczna zasada, na przyklad weglan potasu, weglan sodu, dwuweglan sodu lub trzeciorzedowa amina, na przyklad pirydyna, trójetyloamina, dwume- tyloanilina. Jako obojetny rozpuszczalnik stosuje sie, na przyklad dwumetyloformamid, benzen, toluen, ksylen, etanol, propanol, butanol, aceton, butanon-2,4-metylopentanon-2 itp.Czas reakcji skraca sie przez podwyzszenie temperatury reakcji. Czas reakcji skraca sie takze, stosujac mala ilosc substancji katalizujacej, takiej jak jodek potasu. Normalnie reakcja przebiega do konca wciagu 148 godzin. Korzystnie reakcje prowadzi w czasie 5-20 godzin.
Pochodne dwufluorobutyrofenonu o wzorze 2 mozna równiez wytwarzac na drodze ketalizowania zwiazku o wzorze 14 po czym otrzymany ketalizowany zwiazek o wzorze 15 poddaje sie reakcji z drugorzedowa amina o wzorze H-Z a nastepnie hydrolizuje sie zwiazek o wzorze 16. Reakcje ketalizowanego zwiazku o wzorze 15 z drugorzedowa amina prowadzi sie w analogicznych warunkach jak reakcje zwiazku o wzorze 14 z drugorzedo¬ wa amina, jednakze pierwsza reakcje prowadzi sie w bardziej lagodnych warunkach. Na przyklad reakcje prowa¬ dzi sie w temperaturze 25-100°C w czasie 3 godzin.
Wyzej wymienione reakcje ketalizowania i hydrolizy prowadzi sie znanym sposobem. Na przyklad reakcje ketalizowania prowadzi sie poddajac zwiazek o wzorze 14 dzialaniu srodka ketalizujacego, takiego jak glikol atylenowy lub dwutioglikol etylenowy w obecnosci katalizatora odwadniajacego, takiego jak kwas p-toluenosul- fonowy lub stezony kwas siarkowy, zazwyczaj w neutralnym rozpuszczalniku, na przyklad benzenie, toluenie, ksylenie i w podwyzszonej temperaturze. Hydrolize prowadzi sie traktujac alkilowany zwiazek o wzorze 16 substancja kwasna, taka jak kwas mineralny, na przyklad kwas solny, kwas siarkowy, kwas fosforowy, kwas organiczny na przyklad szczawiowy, kwas winowy lub roztworem kwasnej zywicy jonowymiennej w wodzie lub alkanolu, na przyklad metanolu, etanolu, propanolu, zazwyczaj w lagodnych warunkach np. w temperaturze pokojowej.
Otrzymany powyzszym sposobem dwufluorohutyiofenon o wzorze 2 przeprowadza sie latwo znana meto¬ da w sól addycyjna z kwasem organicznym lub nieorganicznym.
Sposobem wedlug wynalazku pochodne dwufluorobutyrofenonu o wzorze 2 lub ich sole addycyjne z kwa¬ sami poddaje sie reakcji z amina o wzorze H-W, w którym W ma wyzej podane znaczenie, otrzymujac pochodne butyrofenonu o wzorze 11 lub o wzorze 12. Reakcje te prowadzi sie traktujac pochodna dwufluorobutyrofeno-101 830 3 nu o wzorze 2 lub jej sól addycyjna z kwasem nie mniejsza niz równomolaina iloscia aminy ewentualnie w obec¬ nosci neutralnego rozpuszczalnika w temperaturze pokojowej lub ogrzewa Stosujac odpowiednie wan-mki reakcji wytwarza sie jedna z wyzej wymienionych pochodnych butyrofeno- nu o wzorze 11 i/albo o wzoi/e L? Jako odpowiedni mniej polarny rozpuszczalnik do wytworzenia zwiazku o wzorze 11 stosuje sie benzen, toluen, ksylen, dioksan lub korzystnie czterochlorek wegla, podczas gdy do wytwarzania pochodnych butyrofenonu o wzorze 12 korzystnie stosuje sie polarny rozpuszczalnik taki jak woda, formamid, dwumetyloformamid, dwumetylosulfotlenek, metanol lub etanol. Jezeli reakcje prowadzi sie bez stosowania rozpuszczalnika, selektywnosc podstawników zalezy zasadniczo ód rodzaju stosowanej aminy. Takie stezenie aminy, temperatura reakcji lub inne moga podobnie wplywac na Selektywnosc produktu. Z mieszaniny reakcyjnej latwo wydziela sie pochodne butyrofenonu o wzorze lii 12 znanym sposobem.
Jezeli wytworzony produkt stanowi mieszanine pochodnych butyrofenonu o wzorze 11 i 12, wówczas kazdy ze zwiazków wyosabnia sie takze znanym sposobem, takim jak rekrystalizacja lub chromatografia kolum¬ nowa.
Jezeli produkt reakcji stanowi pochodna butyrofenonu o wzorze 19, w którym Ar" oznacza grupe o wzo¬ rze 20 lub grupe o wzorze 21, w których R11 i R12 ma wyzej podane znaczenie, lecz co najmniej jeden z symboli R1! lub R12 oznacza ewentualnie podstawiona grupe benzylowa, a Z ma wyzej podane znaczenie, na przyklad jeden ze zwiazków o wzorze 22 i 23, w których R1!, R12 -1 Z maja wyzej podane znaczenie, przeprowadza sieje w odpowiadajaca pochodna o wzorze 24, w którym Ar" oznacza grupe o wzorze 25 lub 26, w których R13 oznacza atom wodoru, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla podstawiona grupa hydroksylowa, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla, podstawiona grupe alkoksylowa o 14 atomach wegla, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla podstawiona grupa dwu/C, -C4 alkilo/-aminowa lub grupe cykloalkilowao 3-7 atomach wegla, a Z ma wyzej podane znaczenie, przez uwodornienie znanym sposobem w zwiazek o wzorze 27al¬ bo 28vW którym R! 3 i Z maja wyzej podane znaczenie.
Uwodornienie prowadzi sie w obecnosci katalizatora takiego jak metal, na przyklad pallad, platyna, rod, nikiel lub ich tlenki lub wodorotlenki, ewentualnie osadzone na nosniku i w obojetnym rozpuszczalniku, na przyklad woda, metanol, etanol, eter, czterowodorofuran, dioksan, benzen, toluen, ksylen. Jako katalizator korzystnie stosuje sie pallad na weglu drzewnym. Jako rozpuszczalnik korzystnie stosuje sie alkanol, taki jak metanol, etanol lub propanol.
Proces uwodorniania przebiega latwo w temperaturze pokojowej, pod cisnieniem wodoru 1-5 atm,, przy czym wyzsza temperatura i wyzsze cisnienie moga byc takze stosowane.
Pochodne butyrofenonu o wzorze 19 poddaje sie uwodornieniu w postaci soli addycyjnej z kwasem, a w przypadku stosowania wolnej zasady do mieszaniny reakcyjnej dodaje sie kwas.
Wydzielanie pochodnej butyrofenonu o wzorze 24, otrzymanej w mieszaninie reakcyjnej prowadzi sie zna¬ nym sposobem.
Jezeli otrzymuje sie pochodna butyrofenonu o wzorze I (lub pochodna butyrofenonu o wzorze 24) w po¬ staci wolnej zasady, wówczas znanym sposobem moze ona byc przeksztalcona w sól addycyjna z kwasem.
Odpowiednie przyklady soli addycyjnych z kwasem dopuszczalne farmaceutycznie stanowia sole z kwasem solnym, bromowodorowym, siarkowym, fosforowym, sulfaminowym, cytrynowym, szczawiowym, mlekowym, maleinowym, jablkowym, bursztynowym, winowym, cynamonowym, octowym, benzoesowym, glikonowym, askorbinowym itp.
Charakterystycznymi przykladami zwiazków o wzorze 1 sa 7- /4-hydroksy4- fenylopiperydyn-1-ylo/ 4-a- rnino-2-fluorobutyrofenon; 7-/4-(4-chlorofenylo)-4-hydroksypipery dyn-1 - ylo/4-amino-2-fluorobutyrofenon; 7- /4-hydroksy-4-(3-trójfluorometylofenyIo)-piperydyn-l-ylo/4-amino-2-f1uorobutyrofenon; 7-/4-hydroksy-4-(4-metylofenylopiperydyn -l-ylo/4-amino-2-fluorobutyrofenon; 7-/4-hydioksy-4-(4-metoksyfenylo)-piperydyn-l-ylo/4-amino-2-fluorobutyrofenon; 7-/4<4-c!Joro-3-trójfluorometylofenylo^ 7-/4-benzylo4- hyUroksypiperydyn-1 -ylo/ -4-anuno-2 fluorobutyrofenon; 7-/4-(4-chlorobenzylo) 4-hydroksypipcrydyn-l-ylo/-4-amino-2-fluorobutyrofenon; 7-/4-(2-keto-1 -benzimidazolinylo) -piperydyn-1-ylo/4-amino-2-fluoróbu tyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo- 1, 3,8-ttójazaspiro/4,5/-dekan-8-ylo)4-amino-2-fluorobutyrofenon; 7<4*keto-l -fenylo-1,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo) -2-amino4-fluorobutyrofenon; 714-fenylopiperazyn - 1-ylo) 4-amino-2-fluorobutyrofenon; 7 /4 (2-metoksyfenylo) -piperazyn-1 ~ylo/4-amino-2-fluorobutyrofenon; 7-/1,2,3,4-czterowodoroizochinolin-2-ylo/ 4-amino-2-fluorobutyrofenon;4 101830 7-/4-hydroksy-4-(3^4rójfluorometylofenylo>piperydyn-l-ylo/-2-iluoro4-metv!oamlnobutyrofenon; 7-(4-keto-1-fenylo-1 ,3,8-tiójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo) -2-fluoro4 metyloaminobutyrofenon; 7-(4-keto-l«fenylo-l ,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo)4-f)uoro 2-metyloaminohutyrofenon; 7-(4-fenylop!perazyn-l-ylo)-2-fluoro4-nietyloaminobutyrofenoii; 7-/4-hydrok$y4- (3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1 -ylo/4-etyloamino-2-fluorobutyrofenori; 7-/4«(4-chloro-3-trójfluorometylofenylo) 4-hydroksypiperydyn-l ylo/4- etyloamino- 2-fluorobutyrofenon; < 7-(4-keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo) 4-etyloaiiiino-2-fluorobutyrofenon; 7-/4<2-keto-l-benzimida2Qlinylo) -piperydyn-1-ylo/ 4-etyloammo-2-fluorobutyrofenon; 7-(4-fenylopiperazyn-1-ylo) 4-etyloamino-2-fluorobutyrofenon: 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn- 1-ylo/ -2-etyloainino- 4-fluorobutyrofenon; 774^4-chloro-34r^fluorometylofenylo)4^^ 7-/4-(2-metoksyfenylo) -piperazyn-i -ylo/ -2-etyloamino4-fluorobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluoiometylofenylo) -piperydyn-1 -ylo/-2-fluoro4-n-propyloaminobutyrofenon; 7 -(4-keto-l-fenylo-1,3,8 trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo) -2-fluoro4-n-propyloamiiiobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1-ylo/ -2-fiuoro-4-izopropyloaminobutyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-1,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo)- 2 fluoro4- izopropyloaniinobutyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-l ,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo)4-fluoro- 2-n-propyioaminobutyrofenon; 7-(4-keto-l -fenylo-1,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan~8-ylo) 4-fluoro-2- izopropyloaniinobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo)-piperydyn-i-ylo/4" fluoro-2-izopropyloaminobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluoroinctylofenylo) -piperydyn-1 -ylo/4 n- butyloamino-2-fluorobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenyio) -piperydyn-1 -ylo/4-H rzed.- butyloaniino-2-fluorobutyrofe- non; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1 -ylo/4-IU rzed.- butyloamino-2-fluorobutyrofe- non; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1 -ylo/4-cyklopropyJometyloainino- 2-fluorobuty- rofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-ly3,8-trójazaspiro-/^l,5/-dekan-8-ylo/4-ll rzed.- butyloamino-2-fluorobutyrofenon; 7-(4-keto-1-fenylo-1,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo)4-lll rzed.- butyloamino-2-fluorobutyrofenon; 7-/4-(2-metoksyfenylopiperazyn-l -ylo/ 4-11 rzed.-butyloamino-2-fluorobutylofenon; 7-(4-keto-l -fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/dekan-8-ylo)-2-n-butyloamino- 4-fluorobutyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo)-2-Jl rzed.- butyloamino4-fluorobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1 -ylo/-2-fluoro- 4-oktyloaminobuty.rofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-1,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo) -2-oktyloamino4- fluorobutyrofenon; 7-/4-(4-chloro-3-trójfluorornetylofenylo) 4-hydroksypiperydyn-l -ylo/- 2-dwunietyloamino4-fluorobutyro- fenon; 7-/4-(4-chloro-3-trójfluoroinetylofenylo) 4-hydroksypiperydyn-l -ylo/ -4- dwumetyloaniino-2-fluorobutyro- fenon; 7-/4-(2-keto-l-benzimidazolinylo) -piperydyn-l-ylo/-2-dwuinetyk>amino4- fluorobutyrofenon; 7*/4-(2-metoksypiperazyn-l-ylo/-2-(lwumetyloamino4-fluorobiityrofen; 7~(4-fenylopiperazyn-l -ylo) 4-dwumetyloamino-2-fluorobutyrofenon; 7-/4-(2-keto-l-benziinidazolinylo) -piperydyn-1-ylo/4- dwumetyloaniino-2 fluorobutyrofenon; 7-(4-keto-l-fenyio-l,3l8-trójazaspiro-/4,5/ -dekan-8-y.lo)-2>dwuety)oamino4- iluorobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójtUiorometylofenylo) -piperydyn-1 ylo/ -2-dwiiinetyl.oamijio4- fluorobutyrofenon; 7-/4-(4-chloro3-trójfluorometylofenylo) 4~hydroksy-piperydyn-1 -ylo/- 2Hlv/uetyloamino4-fluorobutyro- fenon; 7-(4-keto-l -fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo) -2-dwuizopropyloainino- 4-fluorobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1 -ylo)-2- dwuizopropyloamjno-4-fluorobutyrofe- non; 7-(4-keto~l-fenylo-1,3,8-trójazaspiro/4,5/ ~dekan-8-y!o) 4-dwuizopropylo- amino 2-ftuorobutyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo) 4-dwuizobuiyIoaniino- 2 iluorobutyrofenon; 7-/4-(2-metoksyfenylo) -piperazyn-1 ylo/4-dwuizopropyloaniino- 2-fluorobi>tyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo>2-cyklopropyloainino- 4-fluorobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluoroinetylofenylo) -piperydyn-1-ylo/-2- cyklohek3yioamino4tluorob»ityrofenoji; 7-(4-keto I -fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo) 4-ey klopropyloaroino- 4-fluorobutyrofenon; 7(4-fenylopiperazyn-J -ylo) 4-cyklopropyioainino-2-fluorobutyrofenon;101830 5 7-/4-hydroksy-4-(3-trójl1uorometylofcnylo) -piperydyn-I -ylo/-2-cyklolieksyloaniino- 4-fluorobutyrofenon; 7-(4-keto-1-fenylo-1 ,3,8~iir)jn/aspiro-/4,5/-dekan-8-y]o)-4-cykloheksyloainino- 2-fluorobutyrofenon; 7-(4-fenylopiperazyn-l-yk>) -4 a.•ykloheptyloamino-2-fluorobutyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-1,3,8 hojn/aspiio- /4,5/-dekan-8-ylo)4-fluoro- 2-(2-hydroksyetyloamino)-butyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo)4-iluoro-2-(24iydroksy-n-propyloamino)-butyrofe- non; 7-(4-keto-l-feiiylo-l ,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo)4-fluoro-2-(2- hydroksy-1 -metyloetyloaminoHnity- rofeuon; 7-(keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo)-2-fluoro- 4-( I-hydroksymetylo-n-propyloamino) -bu¬ tyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1-ylo) 4-fluoro-2(3- hydroksypropyIoamJno/-buty- rofenon; 7-(4-hydroksy4- (3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1-ylo) 4-/bis/-2-liydroksyetyloaniino/- 2-fluorobu¬ tyrofenon; 7<4-keto-l-fenylo-1,3,8-trójazasp^ 7-(4-keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo) 4-fluoro-2-(3- metoksypropyloaniino)-butyrofe- non; 7-(4-keto-1 -fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/-deka'n-8-ylo)-2-fluoro4-(2- metoksy-1-metyIoetyloamino)-buty- rofenon; 7-(4-keto-l -fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo)-2-/bis/-2- etoksyetylo(-aniino)4-f]uorobutyrofe- non; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluprometylofenylo) -piperydyn-1-ylo) -4- (2 etoksyetyloamino)-2-fluorobutyrofe- non; 7-/4-hydroksy-4-(3-trójfluorometylofenylo)- piperydyn-1 -ylo/-2-/bis/ (2- eU>ksyetylo/-amino/4-fluorobuty- rofenon; 7-/4-fenyIopiperazyn-l-ylo(-2-fluoro4 (2-metoksy-l -melyloetyloamiuo/- butyrofenon; 7-(4-kelo-l-feny]o-l,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo)-2- (2- dwuinetyloaininoetyloaniino)-4-fluorobuty- rofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-1,3,8-trójazaspiro- /4,5/-dekan-8-ylo)-2-(3- dwumetyloannno-n-propyIoaiTiino)4-fluoro- butyrofenon; 7-(4-hydroksy4-(3-trójf1uoroinetylofenylo) -piperydyn-l-ylo)-2-(3- dwumety!oainino-n-propyloamino)-4- -fluórobutyrofenon; 7-(4-hydroksy-4-)3-trójfluoronietylo.fcnylo)- piperydyn-1-ylo)4- (4- dwumetyloaniino-1-metylo-n-butylo- aniino)-2-fluorobutyrofenon; 7-/4-(2-keto-l-benziniidazolinylo)- piperydyn-l-ylo/-2-(3-dwumetyloamniopropylo)- 4-fliiorobutyrofenon; 7-/4-fenylopiperazyn-l-yló (4-(3-dwumetyloamino-n-propyloainino/ -2- fluorobulyrofenon; 7 /4-hydroksy4-(3-trójfluorometyJofenylo) -piperydyn 1 ylo/4 IIuoro 2- piperydynobulyrofenon; 7-/4-Jiydroksy-4- (3-trójfluorometylofeiiylo) -piperydyn-1 -ylo/-4-fluoru- .2-morfoIinobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4- (3-trójfluoronietylofenylo) -piperydyn-I-ylo/4-fiuoro- 2-.(4-fenylopiperazyn-l-ylo) -buty¬ rofenon; 7-/4-liydroksy-4-(34rójfluoronietylofenyIo) -piperydyn-1 -ylo/-2-J1uoro4- pirolidynobutyrofenon; 7-(4-keto-1-fenylo-l,3,8-trójazaspiro (4,5)-dekan--8-ylc))4-/4-(4chloroferiyk))4-hydroksypiperydyn-l-ylo/ -2-fluorobutyrofenon; 7~(4-keto-l-fenylo-1,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo)-2-Huoro4-/4- hydroksy4<3-trójfluorometylofeny- lo) -piperydyn-l-ylo/-batyrofenon; 7-4-bis(4 keto-1 -fenylo-1,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo) 2-fluorobutyrofenon;-' 74-bis(4-fenylopiperazyn-l-ylo)-2-fluorobutyrolenon; 7~/4-(2-keto-l-benzimidazolinylo) -piperydyn-1-ylo/4/4-(4-chlorofenylo)- 4-1iydroksypiperydyn-l-ylo)-2- -fluorobutyrofenon; 7-(4-hydroksy4-) 3-trój(liJorometylofenylo) -piperydyn-I-ylo)- 2 fluoro4-/4-(2-kelo-J-benzimidazolinylo)- -piperydyn-l-ylo/-butyrofenon; 7-/4-hydroksy4~(3-trójfluorornetylofenylo) -piperydyn-l-ylo/-2- fluoro4-(l,2,3,4- czterowodoroizochino- ltn-2-ylo)-butyrofenon; 7-/4-hydioksy4- (3-trójfluoronietylofenylo)-piperydyn-]-ylo/ -2- fluoro4-(4 keto-l-fenylo-1,3,8-trójazaspi¬ ro /^/-dekan 8~ylo)-butyrofenon;6 101 830 7^-bis/4-hydroksy4<3-trójfluorometylofenylo>piperydy 7-/4*ydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1-ylo/ -2-fluoro4- /4<2-metoksyfenylo/-piperazyn- -l-ylo/-butyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspirQ /4,5/-dekan«8-ylo>2-benzyloamino4-fluorobutyrofenon; 7-/4-(2-keto-l-benzimidazolinylo) -piperydyn-l-ylo/-2-benzyloamino4- fluorobutyrofenon; 7-/4-(2-metoksyfenylo) -piperazyn-1 -ylo/ -2-benzyloamino4-fluorobutylofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo- 4-benzyloamino- 2-fluorobutyrofenon; 7-/4-(4-chloro-3-trójfluorometylofenylo) 4-hydroksypip2rydyn-l-ylo/- 2-benzyloamino4-fluorobutyrofe- non; 7-/4-(4-chlorofenylo)4-hydroksypiperydyn-l-ylo/4-fluoro-2-(4-nietoksybenzylo) -butyrofenon; 7-/4-hydroksy4- (3-trójfluorometylofenylo)-piperydyn-l-ylo/- 4-fluoro-2-(4-metoksybenzylo)-butyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo>piperydyn-l-ylo/ -2-(4- chlorobenzyloamino)4-fluorobutyrofe- non; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-l-ylo/-2-(4-fluorobenzyloamino)- 4-fluorobutyrofe- non; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-l-ylo/-2-dwubenzyloamino- 4-fluorobutyrofenon; 7-(4-keto-l-fenylo-l ,3,8-trójazaspiro /4,5/-dekan-8-ylo) 4-fluoro- 2-(4-metoksybenzylo) -butyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-l-ylo/-2-fluoro- 4-fenylo-etylobutyrofenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1-ylo/- 2-fluoro4-(N-metylobenzyloamino)-butyro- fenon; 7-/4-hydroksy4-(3-trójfluorometylofenylo) -piperydyn-1 -ylo/-2-fluoro- 4-(a,3,4-trójhy droksyfenylo-etylo- amino) -butyrofenon itp.
Testy na zwierzetach wykazaly, ze pochodne butyrofenonu o wzorze 1 charakteryzuja sie aktywnoscia farmakologiczna, na osrodkowy i obwodowy sklad nerwowy. Zwiazki te wykazuja korzystna aktywnosc farma¬ kologiczna, taka jak dzialalnosc psychotropowa, uspakajajaca, znieczulajaca, przeciwskurczowa, przeciwzapalna, autonomotropiczna i/lub przeciwgrzybiezna.
Kazdy ze zwiazków wytworzonych sposobem wedlug wynalazku moze byc w odpowiedniej postaci poda¬ wany znana metoda per os.
W celu wytworzenia srodka farmaceutycznego zwiazki wytworzone sposobem wedlug wynalazku i stano¬ wiace substancje czynna miesza sie z nosnikiem, rozcienczalnikiem, wypelniaczem i/lub substancja wiazaca, taka jak laktoza, sacharoza, fosforan wapnia, skrobia, talk, kazeina, stearynian magnezu, metyloceluloza, poliglikole, taragant ewentualnie inne substancje stabilizujace i emulgujace. Z otrzymanej mieszaniny mozna w znany sposób wytwarzac tabletki, kapsulki, pigulki, ampulki i inne podobne.
Ponizsze przyklady ilustruja przedmiot wynalazku.
Przyklad I. Wytwarzanie substancji wyjsciowej A.
Do mieszaniny chlorku glinu (340 g) i dwusiarczka wegla (1 1) dodaje sie chlodzac 114 g m-dwufluoroben- zenu. Nastepnie do otrzymanej mieszaniny w temperaturze 15°C wkrapla sie roztwór chlorku 7-chlorobutyrylu (142 5 g) w dwusiarczku wegla (200 ml).
Otrzymana mieszanine ogrzewa sie do wrzenia pod chlodnica zwrotna i ogrzewanie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna kontynuuje sie w ciagu 2 godzin. Po oziebieniu mieszanine reakcyjna wlewa sie do wody (3 1) i ekstrahuje sie dwuchlorometanem. Ekstrakty przemywa sie woda, rozcienczonym roztworem wodnym wodoro¬ tlenku sodu i nasyconym roztworem wodnym chlorku sodu, po czym suszy nad bezwodnym siarczanem sodu i zateza, otrzymujac oleista pozostalosc. Po destylacji pod zmniejszonym cisnieniem otrzymuje sie czysty 7-chlo- ro-2,4-dwufluorobutyrofenon o temperaturze wrzenia 97-111°C/1,0-1,5 min Hg/n^6 1.507.
B. Mieszanine 7-chloro-2,4-dwufluorobutyrofenonu (102,3 g), glikolu etylenowego (58,1 g), wodzianu kwasu p-toluenosulfonowego (3,2 g) i benzenu (500 g) ogrzewa sie, utrzymujac w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 30 godz., przy czym wytworzona wode oddziela sie w postaci mieszaniny azeotropowej. Po oziebieniu mieszanine reakcyjna przemywa sie woda i suszy nad bezwodnym siarczanem sodu. Warstwe benzeno¬ wa zateza sie, otrzymujac oleista pozostalosc. Po destylacji pod zmniejszonym cisnieniem, otrzymuje sie czysty 4-cldoro-l-/2,4-dwufluorofenylo/-l,l- etylenodwuoksybutan o temperaturze wrzenia 109-120°C/1,3-1,5 mm- Hg/n2D7 1,495.
C. Mieszanine 7-chloro-2,4-dwufluorobutyrofenonu (14,2 g 4-/4-chlorofenylo/- 4-hydroksy-piperydyny (13,8 g), bezwodnego weglanu potasu (9,0 g), jodku potasu (0,5 g) i dwumetylofermamidu (170 ml) ogrzewa sie w temperaturze 90-110°C wciagu 20 godzin. Po oziebieniu, mieszanine reakcyjna rozciencza sie woda i ekstra¬ huje eterem. Ekstrakt eterowy kolejno przemywa sie woda, suszy nad bezwodnym siarczanem sodu, traktuje101830 7 chlorowodorem i nastepnie zateza. Z pozostalosci po roztarciu i rekrystalizacji z metanolu otrzymujecie chloro¬ wodorek 7*/4-(4-chlorofenylo)-4- liydroksypiperydyn-l-ylo/-2,4-dwufluorobutyrofenonu o temperaturze topnie¬ nia 245°C (rozklad).
Przy kl ad II. Mieszanine 4-chloro-l- /2-4-dwufluorofenylo/ -1,1-etylenodwuoksybutanu (5,3g), 4-ke- to*l-tenylo-l,3,8- trójszaspiro-(4,5)-dekanu (4,6 g), bezwodnego weglanu potasu (0,1 g) i dwumetyloformamidu (58 ml) ogrzewa sie utrzymujac w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna wciagu 2,5 godziny. Po oziebieniu, mieszanine reakcyjna wlewa sie do zimnej wody (400 ml) intensywnie mieszajac i wytracony osad zbiera sie i przemywa woda, otrzymujac 4-/4-keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspiro- (4,5)- dekan-S-yloZ-l-^/l-dwufluorofenylo' /4,1-etylenodwuoksybutan o temperaturze topnienia 58-62°C.
Przyklad HI. Mieszanine 4- /4-keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspiro- [4,5]~dekan-8-ylo/-l- /2,4-dwufluoro- fenylo/-U-etylenodwuoksybutanu (2,0 g), metanolu (29 ml), 35% kwasu solnego (4,7 ml) i wody (10 mi) ogrze¬ wa sie, utrzymujac w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 30 minut. Po oziebieniu, mieszanine reakcyj¬ na rozciencza sie woda, alkalizuje sie nasyconym wodnym roztworem weglanu sodu i ekstrahuje chloroformem.
Ekstrakt przemywa sie woda, suszy nad bezwodnym siarczanem sodu i zateza pod zmniejszonym cisnieniem.
Pozostalosc rekrystalizuje sie z etanolu otrzymujac 7-/4-keto-l-fenylo-J,3,8- trójazaspiro-[4l5J-dekan-8-ylo/-2,4- -dwufluorobutyrofenon o temperaturze topnienia 190-204°C.
P r z y k l ad IV. Postepujac w sposób analogiczny do opisanego w przykladach MII otrzymuje sie 4- /4-hydroksy-4-/3-trójfluorometylofenylo/ -piperydyn-1 -ylo/- 1-/2,4-dwufluorofenylo/-1,1 -etylenodwuoksybutan, 7-/4-hydroksy-4V3-trójfluorometyloferiylo/ -piperydyn-l-ylo/-2,4- dwufluorobutyrofenon o temperaturze topnienia 90-93°C, chlorowodorek tego zwiazku wykazuje temperature topnienia 235-238°C, 4-[4-/r>cWorofenylo/-4-hydroksypiperydyn -l-ylo]-l-/2,4-dwufluorofenylo/-1,1-etylenodwuoksybutan, 4-[4-/2-keto-l-benzimidazolinylo/-piperydyn-l-ylo] -1-/2,4- dwufluorofenylo/-l,l-etylenodwuoksybutan, 7-[4-/2-keto-l-benzimidazolinylo/- piperydyn-l-ylo]-2,4-dwufluorobutyrofen, którego chlorowodorek wyka¬ zuje temperature topnienia 160-165°C, 4-/4-fenylopiperazyn-l-ylo/-W2,4-dwufluorofenylo/- 1,1-etyienodwuoksybutan, chlorowodorek 7-/4-fenylopiperazyn-l-ylo/-2,4-dwufluorobutyrofenonu o temperaturze topnienia 219225°C (rozklad), 4-/1 ;2,3,4-czterowodoroizochinoIin-2-ylo/ -1 -/2,4-dwufluorofenylo/-1,1- etylenodwuoksybutan, chlorowodorek 7/ll2,3,4-czterowodorouochinolin-2-yIo/ -2,4-dwufluorobutyrofenonu o temperaturze top¬ nienia 205-208°C, 4-[4-/4-chloro-3-tróji]uoiometylofenylo/-4- hydroksypiperydyn-l-yloj- 1/2,4-dwufluorofenylo/-l,l-style- nodwuoksybutan 7-l4-/4-chloro-3-trójfluorornetylofenylo/- 4-hydroksypiperydyn-l-ylo| -2,4-dwufluorobutyrofe- non, którego chlorowodorek wykazuje temperature topnienia 226°C (z rozkladem) itp.
Przyklad V. Mieszanine chlorowodorku 7 -[4-/4-chlorofenylo/- 4-hydroksypiperydyn-l-ylo] -2,4-dwu¬ fluorobutyrofenonu (4,0 g) i benzyloaminy (50ml) miesza sie w temperaturze pokojowej wciagu 30 godzin.
Nastepnie mieszanine wlewa sie do wody i ekstrahuje octanem etylu. Ekstrakty przemywa sie odpowiednio woda i zateza pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc rozciera sie mieszanina eter i n-heksan, otrzymujac 7-[4-/4 - *eIdorofenyloA4-hydroksypiperydyn-1 -ylo]-2-benzyloamino-4-fluorobutyrofenon o temperaturze topnienia 113-117° C, Ify*^1 3350,3300, 1639, 1600 cm-1.
Przyklad VI. Mieszanine chlorowodorku 7-|4-/4-chlorofenylo/- 4-hydroksypiperydyn-l-ylo] -2,4-dwufluorobutyrofenonu (4,0 g), benzyloaminy (20,0 g) i dwumetylosulfotlenku (100 ml) miesza sie w tem¬ peraturze 70-80°C w ciagu 8 godzin. Po oziebieniu mieszanine reakcyjna wlewa sie do wody i ekstrahuje octanem etylu. Ekstrakt przemywa sie odpowiednio woda, suszy nad bezwodnym siarczanem sodu i zateza pod zmniejszo¬ nym cisnieniem. Z pozostalosci po potraktowaniu etanolem uzyskuje sie 7~[4-/4-chlorofenylo/-4-hydroksypipe¬ rydyn-l-ylo] -4-benzyloamim>2-fluorobutyrofenon o temperaturze topnienia 158-165°C, IR *>NuJ°l 3350, * * —«. .1 inax 1650 cm \ Przyklad VII. Postepujac w sposób analogiczny do opisanego w przykladach V i VI wytwarza sie 7-J4-hydroksy 4/3-trójfluorometylofenylo/- pipery dyn- l-yio]-2-benzyloamino-4-fluorobutyrofenon o tempera¬ turze topnienia 80-82°C, 7-l4-hydroksy-4-/3-tiójtluorometylofenylo/ -piperydyn-1-ylo]- 4-benzyloamino-2-ftuorobutyrofenon o tem¬ peraturze topnienia 122-12 5°(\ 7-/4-keto-l-fenylo-1,5,8-trójazaspiro- {-4,5]-dekan-8-ylo/-2- benzyloamino-4-fluorobutyrofenon Lt. 207-209°C, 7-/4-keUM-fenykvl,3,8~trójazaspiro [4,5]-dekan-8-ylo/- 4-benzyloamino-2~fiuorobutyrofenon, IR 1696, 1640 cm"1,8 101830 7-[4-hydroksy4-/3-trójfluorometylofenylo/-piperydyn-l-ylo]-4-flw fenon, IR 1635 cm"1, 7-[4-hydroksy4-/3-trójfluorometylofenylo/-piperydyn- l-ylo]-2-fluoro-4-/4-metoksybenzyloamino/-buty •- rofenon, IR 1645 cm~! itp.
Przykla d VIII. Do zawiesiny chlorowodorku 7-[4-/p-chlorofenylo/- 4-hydroksypiperydyn-l-ylo] -2,4-dwufluorobutyrofenonu (2,0 g) w benzenie (160 ml) dodaje sie 80 g 40% wodnego roztworu dwumetyloami- ny i otrzymana mieszanine miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 27 godzin. Warstwe benzenu oddziela sie, przemywa woda, suszy nad siarczanem sodu i zateza pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc odpowie¬ dnio rozciera sie i przemywa n-heksanem otrzymujac 7-[4-/p-chlorofenylo/4-hydroksypiperydyn-1-ylo]- 2-dwu- metyloamino-4-fluorobutyrofenon o temperaturze topnienia 83-85°C.
Przyklad IX. Mieszanine chlorowodorku 7-[4-/p-chlorofenylo/- 4-hydroksypiperydyn-l-ylo]- 2,4-dwufluorobutyrofenonu (2,0 g), 40% wodnego roztworu dwumetyloaminy (10,0 g) i dwumetylosulfotlenku (30 ml) miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1 godziny. Mieszanine reakcyjna wlewa sie do zimnej wody (200 ml). Wytracony osad odsacza sie, rekrystalizuje z wodnego roztworu etanolu, otrzymujac 7-[4-/p-chlorofe- nylo/- 4-hydroksypiperydyn-l-ylo] 4-dwumetyloamino-2-fluorobutyrofenon o temperaturze topnienia 160-163°C.
Przyklad X. Postepujac w sposób analogiczny do opisanego w przykladach VIII i IX wytwarza sie 7-[4-/4-chlorofenylo/-4-hydroksypiperydyn- 1-ylo]- 2-etyloamino4-fluorobutyrofenon o temperaturze topnienia 112-117°C, 7-/4-keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspiro-[4,5]-dekan -8-ylo/-2- etyloamino-4-fluorobutyrofenon o temperaturze topnienia 169-176°C. 7-/4-keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspiro-[-4,5]- dekan-8-ylo/-2- dwumetyloamino-4-fluorobutyrofenon o tem¬ peraturze topnienia 93-106°C, 7-[4-/4-chlorofenylo/-4-hydroksypiperydyn-1-ylo] -2-fluoro-4- metyloaminobutyrofenon o temperaturze topnienia 132-137°C, 7{4-/4-chlorofenylo/-4-hydroksypiperydyn-l- ylo]4-etyloamino-2- fluorobutyrofenon o temperaturze top¬ nienia 137-140°C, 7-/4-keto-l-fenylo-l,3,8-trójazaspiro- [4,5]-dekan-8-ylo-4- dwumetyloamino-2-fluorobutyrofenon o tempe¬ raturze topnienia 171 -174°C, 7-[4-hydroksy-4-/3-trójfluorometylofenylo/-piperydyn-1-ylo] -2- dwumetyloamino-4-fluorobutyrofenon, t.t. 92-93°C, 7-[4-hydroksy-4-/3-trójfluorometylofenylo/ -piperydyn-1-ylo]- 4-dwumetyloamino-2-fluorobutyrofenon, IR 1660 cm"1 itp.
Przyklad XI. Mieszanine 7-[4-/4-chlorofenylo/-4-hydroksypiperydyn- l-ylo]*2,4-dwufluorobutyrofe- nonu (1,5 g), piperydyny (15,0g) i toluenu (50inl) ogrzewa sie utrzymujac wstanie wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 23 godzin. Mieszanine reakcyjna rozciencza sie woda i ekstrahuje toluenem. Ekstrakty przemy¬ wa sie odpowiednio woda, suszy nad bezwodnym siarczanem sodu i zateza pod zmniejszonym cisnieniem. Pozo¬ stalosc traktuje sie kwasem solnym w mieszaninie etanol-eter i otrzymany produkt rekrystalizuje sie z izopropa- nolu, uzyskujac chlorowodorek 7-[4-/4-chlorofenylo/-4- hydroksypiperydyn- l-ylo]4-fluoro-2-piperydynobutyro- fenonu o temperaturze topnienia 218-220°C (rozklad).
Przyklad XII. Mieszanine 7 -[4-/4-chlorofenylo/4- hydroksypiperydyn-1-ylo]- 2,4-dwufluorobutyro¬ fenonu (3,94 g), 4-/p-chlorofenylo/- 4-hydroksypiperydyny (2,24 g) i dwumetylosulfotlenku (30 ml) miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 14 godzin. Mieszanine wlewa sie do 300 ml wody i ekstrahuje octanem etylu.
Ekstrakt przemywa sie woda, suszy nad bezwodnym siarczanem sodu i zateza pod zmniejszonym cisnieniem.
Pozostalosc rekrystalizuje sie z etanolu otrzymujac 7,4-bis[4-/4-chlorofenylo/4- hydroksypiperydyn-l-ylo]-2-flu- orobutyrofenon o temperaturze topnienia 190-193°C.
Przyklad XIII. Postepujac w sposób analogiczny do opisanego w przykladach XI i XII wytwarza sie: 7-[4-/4-chlorofenylo/4-hydroksypiperyn-1-ylo] -2-fluoro-4-/4- keto-1-fenylo-l,3,8-trójazaspiro-|4,5] -de- kan-8-ylo/-butyrofenon o temperaturze topnienia 197-200°C, 7-[4-hydroksy4-/3-trójfluorometylofenylo/-piperydyn-1 -ylo] - 2-fluoro4-/4-fenylopiperazyn-1 -ylo/-butyro¬ fenon t.t. 139-141°Citp.
Przyklad XIV. Mieszanine 7-[4-hydroksy4-/3-trójfluorometylofenylo/- piperydyn-1-ylo]- 2-benzylo- amino-4-fluorobutyrofenon (3,8 g), 10% palladu na weglu drzewnym (1,0 g) i 35% kwasu solnego (2,0 g), w eta¬ nolu (45 ml) miesza sie intensywnie w atmosferze wodoru w temperaturze 25°C, az do zuzycia równomolowej ilosci wodoru. Katalizator odsacza sie, a przesacz zateza sie pod zmniejszonym cisnieniem, uzyskujac chlorowo-101830 9 dorek7-[4-hydroksy4-/3-trójfluorometylofenylo/ -piperydyn-1-ylo]- 2-amino4-fluorobutyrofenonu o temperatu¬ rze topnienia 230-235°C (rozklad). Otrzymany chlorowodorek wstrzasa sie z mieszanina wodnego roztworu amoniaku i eteru. Warstwe eterowa przemywa sie woda, suszy nad bezwodnym siarczanem sodu i zateza pod zmniejszonym cisnieniem, uzyskujac wolna zasade, która po rekrystalizacji z wodnego roztworu etanolu wykazu¬ je temperature topnienia 105-107°C.
Przyklad XV. Postepujac w sposób analogiczny do opisanego w przykladzie XIV wytwarza sie 7 - [ 4- -/4rchlorofenylo/-4-hydroksypipeiydyn-l-ylo]-2-amina4-fluorobutyrofenon o temperaturze topnienia 145-147°C i jego chlorowodorek o temperaturze topnienia 236°C (rozklad).
« F_^Vc-CHfH^2-X H-Z I H-Zj^ F-^O^C-CH^HjCHrZ 'hydroliza ' /1fav /S 0 O^CHCHfHzZ w-Qk>chchchz W F Hiór11 »** i2 Schemat \—/ ^—i mór ffl ArMC-CH2CH2CH2Z Wzdr /9 ^ F-f~\ NR' R* Wzór 20 R^N Nzor 21 f CCHeCHaCHa Z A NR' Wzór 22101 830 ^N -/ \c-CHtCHtCH2-Z R^ H F Wzór 23 o Ar"LC CH8CHzCHa~Z Wzór 24 f-TV NH Wzór 25 R H « F INzar 2S f /"A o I '-\ C CHaCHjCH^Z NH i R° R O H / F

Claims (4)

Zastrzezenia patentowe
1. Sposób wytwarzania pochodnych butyrofenonu o ogólnym wzorze 1, w którym Z oznacza II-rzedowa grupe aminowa o wzorze 5, w którym R1 oznacza atom wodoru lub grupe hydroksylowa, R2 i R3 kazdy niezaleznie oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1-4 atomach wegla lub grupe trójfluorometylowa, an oznacza liczbe zero lub 1, II-rzedowa grupe aminowa o wzorze 6, w któiym R4 oznacza atom wodoru lub grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla, R5 i R6 kazdy niezaleznie oznacza atom wodoru, atom chlorowca lub grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla, a linia przerywana oznacza ewentualnie wiazanie pomiedzy atomami wegla w pozycji 3 i 4 pierscienia piperydynowego, II-rzedowa grupe aminowa o wzorze 7, w którym R7 oznacza atom wodoru lub grupe alkilowa o 14 atomach wegla, a R8 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla lub grupe alkoksylowa o 1-4 atomach wegla, II-rzedowa grupe aminowa o wzorze 8, w którym R9 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe alkilowa o 1-4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 14 atomach wegla lub grupe trójfluorometylowa, a m oznacza liczbe zero, 1 lub 2, albo II-rzedowa grupe aminowa o wzorze 9, w którym Ri0 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe hydroksylowa, grupe alkilowa o 14 atomach wegla lub grupe alkoksylowa o 14 atomach wegla, Ar oznacza grupe o wzorze 3 lub 4. w których W oznacza II-rzedowa grupe aminowa taka jak okreslono dla podstawnika Z $lub grupe morfolinowa, pirolidynowa, piperydynowa lub grupe o wzorze 10, w którym R1! iR12 kazdy niezaleznie oznacza atom wodoru, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla podstawiona grupa hydroksylowa, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla, podstawiona grupe alkoksylowa o 14 atomach wegla, grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla podstawiona grupa dwu/C^C4 alkilo/- -aminowa, grupe cykloalkilowa o 3-7 atomach wegla lub ewentualnie podstawiona grupe aralkilowa, oraz ich soli addycyjnych z kwasami, znamienny t y m, ze zwiazek o wzorze 2, w którym Z ma wyzej podane znaczenie poddaje sie reakcji z amina o wzorze H-W, w którym W ma wyzej podane znaczenie w srodowisku rozpuszczal¬ nika.
2. . 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w celu wytworzenia zwiazku o wzorze 11, w którym Z i W maja wyzej podane znaczenie reakcje zwiazku o wzorze 2, w którym Z ma wyzej podane znaczenie z amina o wzorze H-W, w którym W ma wyzej podane znaczenie prowadzi sie w malo polarnym rozpuszczalniku.
3. Sposób wedlug zastrz. 2, znamienny tym, ze w celu wytworzenia zwiazku o wzorze 13, w któiym W* oznacza grupe aminowa lub R12 - aminowa, w której R12 oznacza grupe alkilowa o 1-8 atomach wegla, od zwiazku o wzorze 11, w któiym W oznacza grupe benzyloaminowa lub R12 - benzyloaminowa od- szczepia sie grupe benzylowa droga hydrogenolizy.
4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w celu wytworzenia zwiazku o wzorze 12, w któiym Z i W maja wyzej podane znaczenie, reakcje zwiazku o wzorze 2, w którym Z ma wyzej podane znaczenie z amina o wzorze H-W, w któiym W ma wyzej podane znaczenie prowadzi sie w polarnym rozpuszczal¬ niku.101830 0 Ar C CH2CH,pH2 Z . Wzór 1 ' Wzór 2 v Wzór 3 W ¦-/ V Wzór ', pr >—An' Wzór 5 -o N/\|-P4 jzor 5r 6 Otf* Wzór 7 Wzór 8 / \ ? 10 V/R9 Wzór 9101 830 ~N Wzór ID F-/^--c~CH2CH2CH2-Z XW Wzór 11 rf\l WtJ-C-CH2CH2CH2-Z \p Wzór 12 0 F ¦/ S C CH2CH2CH9 Z V Hzór ii 0 II F ^ yc CHtCHeCH8 X Wzór f4 Y ii F-{ y C CH2CHjCHtX Wzrfr tf F-^YÓ-CHtCHjCHj-Z Wzór i& A- OH , V y r* yR\ Wxór ii101 830 f/~\ + x,-oo-c4CMP:tx T o F^YÓ-CHfHfH
PL16136273A 1973-03-19 1973-03-19 A method of producing derivatives of butyrophenone PL101830B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL16136273A PL101830B1 (pl) 1973-03-19 1973-03-19 A method of producing derivatives of butyrophenone

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL16136273A PL101830B1 (pl) 1973-03-19 1973-03-19 A method of producing derivatives of butyrophenone

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL101830B1 true PL101830B1 (pl) 1979-02-28

Family

ID=19961939

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL16136273A PL101830B1 (pl) 1973-03-19 1973-03-19 A method of producing derivatives of butyrophenone

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL101830B1 (pl)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0563345B1 (en) Novel 4-arylpiperazines and 4-arylpiperidines
EP0040639B1 (en) Isoxazole derivatives
US2927924A (en) Novel phenethyl-substituted piperazines
US4414216A (en) Tetrahydrofuran compounds and analogs thereof
EP0070171A1 (en) Novel piperidine derivatives, processes for preparation thereof and pharmaceutical compositions containing same
EP0558487B1 (en) Piperidine compounds, their preparation and use
EP0029707B1 (en) Novel piperidine derivatives, method for the preparation thereof and pharmaceutical compositions containing them
NZ239267A (en) 3-substituted piperidine derivatives and pharmaceutical compositions
US3922266A (en) Aryl ketones and production thereof
US4130646A (en) 1,2,3,4-Tetrahydro-2-((4-(phenyl)-1-piperazinyl)methyl)-1-naphthalenols and derivatives and analogs thereof
US3983239A (en) Hexahydro-γ-carboline derivatives and their salts
US3979390A (en) Butyrophenone derivatives and production thereof
PL123672B1 (en) Process for preparing novel derivatives of 4-arylpiperidines
EP0028381B1 (en) Azepinoindoles, process for their production and pharmaceutical compositions containing them
HU193393B (en) Process for preparing new, substituted pyrrolidinones
DK166584B1 (da) Substituerede 4-benzyl-1h-imidazoler, fremgangsmaade til deres fremstilling samt farmaceutiske praeparater indeholdende dem
HU196194B (en) Process for producing new 1-4 disubstituted piperazines and pharmaceuticals comprising the compounds
US4075346A (en) CNS depressant γ-(secondary amino)-ortho-nitro-butyrophenones
US4324791A (en) Heterocyclic antidiarrheal compositions &amp; methods of use
EP0107930A2 (en) Fused aromatic oxazepinones and sulphur analogues thereof and their preparation and use in counteracting histamine
PL101830B1 (pl) A method of producing derivatives of butyrophenone
NZ210979A (en) Hydantoin derivatives and pharmaceutical compositions
EP0024843A1 (en) 3,4,5,6-Tetrahydro-2,6-methano-4 beta-amino-1-benzoxocin derivatives, process for their preparation and compositions containing them
US5332743A (en) Benzyl and benzhydryl alcohols
US4000274A (en) Pharmaceutical compositions containing an n-aryl-n&#39;-(phenyl-or-phenoxy-alkyl)-piperazine and method of use