NO171132B - Detektor og dosimeter for direkte avlesning av gammastraaling og/eller mikroboelgestraaling og fremgangsmaate for fremstilling derav - Google Patents

Description

Den foreliggende oppfinnelse vedrører en detektor eller et dosimeter for direkte avlesning av gammastråling og/eller mikrobølgestråling, omfattende en dispersjon av separate dråper (D) av en overhetet detektorvæske dispergert i et gjennomsiktig eller gjennomskinnelig elastisk fast medium (M) og opprettholdt deri under et tilstrekkelig trykk (P) til å opprettholde de overhetede dråper i væskeform så lenge de ikke utsettes for den stråling som skal detekteres, idet dråpene kan fordampes in situ i faststoffet når de utsettes for den nevnte stråling slik at det tilveiebringes en synliggjøring av dampbobler (B) innesperret i det elastiske faste medium, idet antallet bobler som kommer til syne er proporsjonal med intensiteten av den inngående stråling, og det særegne ved detektoren/dosimeteret i henhold til oppfinnelsen er at differensialtrykket (AP) av væskedråpene, som gitt ved formelen

AP = Pl - P

hvori Pl er egendamptrykket av detektorvæsken og P er det nevnte trykk som opprettholdes, er i området 0,4 til 1 MPa

(4 -10 atm).

Oppfinnelsen vedrører også en fremgangsmåte for fremstilling av nevnte detektor/dosimeter og det særegne ved fremgangsmåten i henhold til oppfinnelsen er

(a) utvelgelse av en detektorvæske med høyt damptrykk idet dråper av denne væske kan overhetes tilsvarende et område fra 4 til 10 atmosfærer, (b) tildannelse av dråper av detektorvæsken i en flytende forløper som kan polymeriseres eller fornettes til et gjennomsiktig eller gjennomskinnelig elastisk fast medium, (c) polymerisering eller fornetning av forløperen for å danne det faste medium inneholdende innesperrede dråper, (d) eventuelt, når et lagringsinterintervall ønskes, trykksettes mediet for forhindring av dråpefordampning, og (e) detektoren og dosimeteret aktiveres ved å sørge for at dråpene overhetes til tilsvarende et område fra 4 til 10 atmosfærer.

Disse og andre trekk ved oppfinnelsen fremgår av patentkravene.

Foreliggende oppfinnelse vedrører deteksjon og dosemetri av gammastråling og/eller mikrobølgestråling. Oppfinnelsen utnytter det forhold at lagret energi i form av overhetede separate dråper i en valgt detektorvæske med høyt damptrykk kan frigis når den utløses ved gammastråling og i enkelte tilfeller med mikrobølgestråling. Strålingsdosen kan bestemmes ved å telle antallet av utløste tilfeller, påvist som synlige damplommer eller lokale frakturer eller sprekker i et valgt elastisk faststoff hvori dråpene er dispergert.

Det har foreligget et behov for en strålingsdetektor som kan tilveiebringe en øyeblikkelig indikering av forekomsten av et lavt LET-strålingsfelt som gammastråler eller mikrobølger. Detektoren bør foretrukket være kompakt, være følsom nok til å detektere strålingsnivåer som anses som farlige for mennesker, gi en avlesning eller indikering av et slikt nivå i en lett forståelig form mens innretningen utsettes for strålingen, ikke krever noen ytre energikilde (som f.eks. likestrømstilførsel eller batterier), være anvendbar pånytt slik at mange målinger kan foretas ved forskjellige anled-ninger og ha mulighet for å lagre det totale antall avlesninger fra mange målinger inne i detektoren. En slik detektor vil finne anvendelse på forskjellige arbeidsområder inklusive forskning, industri, medisin, miljøvern, militært og sivilt forsvar. Ingen tidligere gamma- eller mikrobølge-detektorer har kunnet tilfredsstille disse spesifikasjoner.

Eksisterende mikrobølgedetektorer krever alle utvendige energikilder for deres drift og de er derfor uegnet i denne sammenheng. En kort oversikt over mikrobølgedetektorer kan finnes i henvisning (1). Det vises i denne forbindelse til oversikten over litteraturhenvisninger inntatt i slutten av beskrivelsen.

Selv om et enormt antall innretninger har vært anvendt for detektering av gammastråler arbeider de aller fleste av de vanlige gammastråledetektorer etter tre grunnleggende prinsipper: (1) de anvender elektrisk energi for å forsterke eller samle de bestrålingsinduserte tilfeller for å gjore dem detekterbare, f.eks. gassformede telleinnretninger, scintillasjonstellere og halvlederdetektorer (2); (2) de anvender strålingsindusert endring i en substans som deretter behandles til å gi en indikasjon av strålings eksponeringen, f.eks. termoluminescerende dosimetere (3), fotografiske emulsjoner (4), detektorer basert på stimulert elektronemulsjon (5), silisiumdioder (4) og strålingsvirkning på glass (4) eller flytende kjemikalier (6); (3) strålingsindusert endring i en substans eller innretning som kan iakttas direkte, f.eks. lomme-ionisasjonskamre (7), radiokromatiske detektorer (8) og elektretmaterialer (9).

Ettersom detektorer i kategori 1 anvender elektrisk energi er de uegnet for de ovennevnte formål. Ettersom detektorer i kategori 2 ikke gir en umiddelbar indikering av et strålingsfelt, behøver de ikke betraktes videre. Ettersom gammastråledetektorer i kategori 3 har noen felles trekk med den ønskede detektor, skal deres prinsipper og begrensninger drøftes mer detaljert.

Lommeionisasi onskammer

Denne detektor består av en forseglet sylinder med lengde f.eks. 10 cm og 1 cm diameter inneholdende et lite ionisasjonskammer som en del av innretningen. Den indre vegg av ionisasjonskammeret er dekket med plastmaterial med atom-sammensetning som omtrent tilsvarer humant vev. En liten fiber er anbragt inne i kammeret slik at dens nøyaktige lokalisering bestemmes av den elektriske ladning som beror på fiberen. Når detektoren lades er lokaliseringen av fiberen lengst borte fra en referansestilling tilsvarende den uladede tilstand. For anvendelse av detektoren blir fiberen initialt ladet slik at fiberen er i O-stillingen. (Når detektoren eksponeres for stråling bevirker ionisering av gassen i kammeret en reduksjon i den totale ladning på fiberen og fiberen beveger seg følgelig til en stilling nærmere referansestillingen som gir en positiv avlesning. Graden av bevegelsene kan betraktes mot en skala til å gi kvantitative målinger av strålingseksponeringen. Når fiberen når referansestillingen må detektoren opplades på nytt for fornyet anvendelse. Begrensningen ved denne detektor er at den krever elektrisk energi for gjenoppladning av detektoren. Prose-dyren for ladning av detektoren er ikke enkel og krever teknisk trening. Ingen varig opptegnelse av avlesningen er tilgjengelig inne i detektoren. Detektoren er ikke meget følsom (kan ikke detektere et fåtall millirem nøyaktig pga. de meget små bevegelser av fiberen), og det er ikke lett å avlese detektoren under eksponering pga. at man må se inn i kammeret mot en belyst bakgrunn for å se fiberen.

Radiokromisk detektor

Denne detektor består av et radiokromt fargestoff, vanligvis i form av en gel, inneholdt i et tynt plastrør forseglet i begge ender med klar epoksy. Brytningsindeksen av plastrøret velges mindre enn brytningsindeksen av kjernematerialet slik at innretningen virker som en optisk bølgeleder. Med bestråling endrer det radiokrome fargestoff farge og endrer de optiske egenskaper av bølgelederen. Den visuelle tilsyne-komst av det radiokrome fargestoff etter bestrålingen kan anvendes som en grov indikator på strålingsdose. For mer nøyaktige dosemålinger kan forholdet mellom transmitterte intensiteter før og etter strålingseksponeringen ved to forskjellige bølgelengder av lys anvendes. Begrensningen ved denne detektor er hovedsakelig tilstrekkelig følsomhet. Ved å anvende tilsynekomsten av det radiokrome fargestoff er det vanskelig å detektere mindre enn 1 rad. Detektoren er ikke anvendbar pånytt selv om suksessive eksponeringer er kumulative.

Elektretmaterialer

Elektretmaterialer er dielektriske materialer som f.eks. teflon, som kan induseres til å ha en permanent elektrisk ladning. Denne ladning er generelt en kombinasjon av over-flateladning, romladning og polarisasjon og kan frembringes ved metoder som f.eks. at det dielektriske material anbringes mellom to elektroder som holdes ved et høyt potensial i en viss tidsperiode. Utviklingen av polymere elektretmaterialer som kan opprettholde et sterkt elektrisk felt og langtidssta-bilitet skapte en interesse (10) for bruk av elektretmaterialer for strålingsdosimetri. Ved denne anvendelse anvendes elektretmaterialet i et ionisasjonskammer som den ene eller begge elektrodene. Ionisasjonen av gassen inne i kammeret frembringer ladninger som vandrer til elektretmaterialet og faktisk bevirker en samlet reduksjon av ladningen av elektretmaterialet. Ved således å måle ladningen på elektretmaterialet før og etter eksponeringen av kammeret for bestråling, er det mulig å måle den mottatte dose. Begrensninger ved elektretdosimeteret er at de fremdeles er i utviklings-trinnet. Hittil foretatte eksperimentelle innretninger til-veiebringer ikke en umiddelbar avlesning av dose pga. at de anvender sofistikerte metoder for en avlesning (f.eks. bruk av et galvanometer) etter en eksponering, og problemer med langstidsstabilitet (f.eks. flere måneder) og kvalitets-kontroll av dosimeterne er ennå ikke løst.

I US patentskrift 4.613.758 (Ing og Birnboim) beskrives et detektor/dosimeter for nøytroner (og annen høy LET-stråling) for direkte avlesning, hvor overhetede dråper i et fast medium bringes til å fordampe eksplosivt ved innfallende nøy-troner. De resulterende dampbobler er synlige og etterlater en opptegning i form av tellbare bobler eller skadede steder i det faste medium. Denne nøytrondetektor har de fleste av egenskapene angitt ovenfor for en ønskelig gamma/mikrobølge-detektor, men er ikke istand til å detektere gamma og mikro-bølgestråling pga den lavere energidensitet som frembringes i detektormediet ved de nevnte strålinger. Tidligere var det ansett at det ikke var mulig å fremstille et slikt system med dråper-i-faststoffsystem følsomt nok til å detektere gamma-og mikrobølge-stråling og samtidig være stabilt nok overfor spontan fordampning til at det kunne være praktisk brukbart.

Oppfinnelsen skal i det følgende beskrives med henvisning til de vedføyde tegninger hvori: Fig. 1 er en skjematisk fremstilling av en forstørret detektor-væskedråpe D med radius R i et fast medium M under utøvet trykk P. Inne i den flytendedråpe D er vist en liten dampboble B med radius r, idet størrelsen av B er sterkt overdrevet. Fig. 2 er en grafisk fremstilling som viser graden av overheting for detektorens flytende dråper (abscisse) og deres følsomhet for Co-60 gammastråler (ordinat) ved fire temperaturer. Gamma-deteksjonsterskelen og spontan begynnende kimdannelse er indikert. Fig. 3 er et diagram som avbilder områdene med grad av overheting for dråpene og de typer av bestråling som ble funnet å utløse fordampning i disse områder. Fig. 4 er en grafisk fremstilling av variasjon i følsomhet av detektoren (i bobler fordampet pr. mrem stråling) over bruks-tiden (i døgn). Den sentrale prikk indikerer gjennomsnittet for 5 detektorprøver og den vertikale linje området for de 5 avlesninger. Fig. 5 er en grafisk fremstilling som viser responsen i bobler pr. mrem i en detektor eksponert for Cs-137 gammastråler ved forskjellige temperaturer.

Modifikasjonene gjennomført med nøytrondetektoren til Ing og Birnboim som ville være nødvendige for den foreslåtte gamma/- mikrobølgedetektor er (a) å gjøre slike detektorer følsomme for gammastråler og mikrobølger mens de var stabile overfor spontan kimdannelse, og (b) å gjøre disse detektorer anvendbare på nytt mens en total opptegnelse av avlesningene ble oppbevart.

For å gjøre nøytrondetektoren til Ing og Birnboim følsom for gammastråler og/eller mikrobølger, er det nødvendig å vite hvorledes man skal gjøre detektoren mer følsom med hensyn til å redusere den mengde av energidensitet i mediet nødvendig for å bringe dråpene til å eksplodere. Fig. 1 viser et skjematisk riss av en forstørret detektor-væskedråpe med radius R i et fast elastisk medium M. Inne i den flytende dråpe er det en liten dampboble av detektorvæske med radius r. Hvis denne dampboble, dannet ved stråling overstiger en kritisk størrelse med radius rc vil dampboblen vokse og dråpen vil "eksplodere". Hvis boblen er under den kritiske størrelse vil boblen krympe under overflatespenningen fra detektorvæsken og vil forsvinne. I dette tilfellet vil strålingen ikke bli detektert pga. at den ikke frembragte nok energidensitet til å skape en stor nok dampboble. Jo mindre kritisk radius, desto mindre energidensitet kreves for å skape den kritiske boble og desto mer følsom er detektoren for lett ioniserende stråling.

Forholdet mellom den kritiske radius rc og detektoregenskapen er gitt ved

hvori 7<£> er overflatespenningen mellom detektorvæsken og dens egen damp, t£m er overflatespenningen mellom detektorvæsken

og detektormediet, PÆ er egendamptrykket av detektorvæsken (som er en sterk funksjon av temperaturen) og P er det trykk som utøves på det elastiske medium. Utledning av denne likning følger fra analysen til J.W. Gibbs (Transaction of Connecticut Academy of Arts & Sciences (1978) side 343) .

I de tidligere detektorer utviklet av Ing og Birnboim var verdiene for AP = Pl - P i området fra 1,5 atm - 4,0 atm. Slike detektorer var ikke følsomme for gammastråler.

For å gjøre detektorene sensitive for gammastråling må rc gjøres mindre. Dette gjøres enklest ved å øke Pe, selvom noen andre løsninger som f.eks. å velge en detektorvæske med mindre 7<*> eller t<£m>, reduksjon av P og økning av R også ville virke i den riktige retning.

Det er i oppfinnelsens sammenheng funnet at ved omhyggelig utvelgelse av detektorvæske og graden av overheting og trykksetting kan det dannes en detektor og dosimeter som vil være meget følsom for gammastråling og eventuelt for mikrobølgestråling mens noen særlig spontan kimdannelse og fordampning unngås.

Ved detektoren/dosimeteret og fremgangsmåten i henhold til oppfinnelsen og som angitt i det foregående oppnås dette.

Når de befinner seg i aktivert form skal dråpe-overhetingen styres til å være i området fra 4 til 10 atmosfærer for gammafølsomhet og fra 8 til 10 atmosfærer for mikrobølge-følsomhet.

Metoden inkluderer eventuelt et etterfølgende gjenopplad-ningstrinn, etter fordampning av noen av dråpene ved bruk, omfattende at dråpedampen kondenseres til dråper og på nytt overhetes dråpene i området fra 4 til 10 atmosfærer.

Dråper kondensert etter fordampning i bruk er funnet å være tilstrekkelig større enn de opprinnelige dråper til å tillate at disse skiller seg ut, f.eks. for kumulativ dosebestemmelse etter fornyet anvendelse.

Grensen for graden av overheting som kan oppnås er omtrent 12 atmosfærer og det er funnet at i området fra 10 til 12 atmosfærer er forekomsten av spontan kimdannelse for høy til å gi en følsom og stabil detektor, men at det med 4 til 10 atmosfærer overheting kan oppnås god følsomhet og stabilitet.

Detaljert beskrivelse oa foretrukne utførelsesformer

Fig. 3 illustrerer de generelle deteksjonsegenskaper av de heri beskrevne detektorer for forskjellige typer av stråling. De numeriske verdier for overheting som er vist er betegnende for den spesielle type av detektormedium, dråpestørrelse og detektorvæske (C Cl F2 CF3) som ble anvendt. Hvis disse

betingelser endres vil de numeriske verdier variere, men de forskjellige områder for detektoroperasjoner vil være tilsvarende. I disse spesielle detektorer er overhetingsområdet for praktisk bruk som en strålingsdetektor fra omtrent 1,5 10 atmosfærer. Under 1,5 atmosfære vil detektoren ikke detektere rekylkjerner som H, C, 0, F og Cl fra nøytroninn-virkninger, selv om den kan være følsom for tyngre elementer. Over omtrent 10 atmosfærer blir detektoren økende ustabil overfor dannelse av bobler uten bestråling slik at ved en overheting på omtrent 12 atmosfærer vil detektoren danne

bobler i løpet av minutter etter at den er overført til den bestrålingsfølsomme tilstand. Over en overheting på 1,5

atmosfærer vil detektoren detektere nøytroner og blir mer og mer følsom for rekyl-ladningspartikler med minskende LET fra nøytroninnvirkningene ettersom AP øker. Dette området av AP = 1,5-4,0 atmosfærer ble anvendt i nøytrondetektoren til Ing og Birnboim. Det er nå funnet at ved over 4 atmosfærer begynner utvalgte detektorer å detektere gammastråler. Ettersom overhetingen øker blir elektroner ved lavere og lavere LET-stråling detekterbare og derfor stiger følsomheten for gammastråler. Følsomhet overfor mikrobølger ble funnet å begynne ved AP på omtrent 8 atmosfærer. Det synes ikke å

være noe problem med å oppnå detektorer som er stabile nok selv for mikrobølgedeteksjon.

I tillegg til gamma- og mikro-stråling kan systemet med dråper-i-elastisk faststoff selekteres til å være følsomme for andre bestrålinger som frembringer lavenergidensitet i mediet inklusive (3-, muon-, UV-, og ultralyd-stråling, dvs. enhver slik stråling som kan penetrere det faste medium. Graden av overheting styres til over deteksjonsterskelen for den stråling som skal avføles, dvs. jo høyere overheting desto mindre energidensitet kreves for å igangsette flyktig-gjøringen.

Det er funnet at følgende kriterier er viktige ved selekter-ing av detektorvæsken: (i) den må være forholdsvis uoppløselig i' det faste medium (og vice-versa) og ikke-reaktiv med dette; (ii) den må ha et meget høyt damptrykk for å tilveiebringe en høy grad av nødvendig overheting; (III) den må være kjemisk inert og stabil overfor spaltning ved de nødvendige temperaturer og trykk; (iv) den må foretrukket koke i temperaturområdet fra omtrent -100°C til +100°C og kondensere innen det samme området (ved atmosfæretrykk) for å være mest mulig effektiv, og

(v) foretrukket må den være ikke-giftig.

Egnede detektorvæsker inkluderer flyktige hydrokarboner og halogenerte hydrokarboner, særlig flyktige fluorerte og/eller klorerte hydrokarboner. Eksempler inkluderer pentafluorkloretan, oktafluorcyklobutan, perfluorpropan og heksafluoretan. Blandinger av væsker er meget fordelaktig særlig når en komponent velges til å omfatte heksafluoretan og en annen komponent perfluorbutan.

Det er funnet at blandinger hvori minst en komponent velges fra diklortetrafluoretan, diklordifluormetan, heksafluoretan, perfluorbutan, perfluorpropan, oktafluorcyklobutan og pentafluorkloretan, foretrekkes for mange anvendelser. En blanding som finnes meget egnet er en blanding av heksafluoretan og perfluorbutan i vektforholdsområdet fra 20:80 til 40:60.

Hvilke som helst hovedsakelig gjennomsiktige eller gjennomskinnelige faste medier hvori detektor-væskedråpene kan dispergeres, kan anvendes. Det foretrekkes å anvende en flytende forløper av faststoffet (som f.eks. en flytende monomereller polymer-oppløsning som kan polymeriseres eller fornettes til elastisk fast form) som et kontinuerlig medium hvori detektorvæsken kan dispergeres eller emulgeres. Den flytende forløper blir så polymerisert eller fornettet til å innesperre de dispergerte dråper av detektorvæske. Vinylmonomerer er egnet, f.eks. akrylmonomerer som akrylamider og metylmetakrylat, vinylalkohol, vinyletylkarbitol, vinylpyrro-lidon, styrendivinylbenzen, etc. Oppløsninger av monomerer, polymerer eller blandinger derav hvori detektorvæsken er uoppløselig foretrekkes, f.eks. vandige løsninger av akryl-amid pluss et bisakrylamid. Oppløsninger av polymerer som f.eks. dekstran eller agarose hvori polymeren kan fornettes in situ til å danne en elastisk fast kontinuerlig fase kan også anvendes.

Løsningsmidlet i forløpervæsken er foretrukket vandig, men kan velges fra andre løsningsmidler som alkoholer, acetoni-tril, dimetylformamid, dimetylsulfoksyde og dioksan (når anvendt sammen med en uoppløselig detektorvæske). Borklorid (flytende) kan også anvendes.

Forskjellige polymerisasjonskatalysatorer og fornetnings-midler kjent på området kan anvendes. Disse vil inkludere ammoniumpersulfat, bestråling overfor hvilken detektorvæsken ikke er følsom, peroksyder, etylendiakrylat, riboflavin pluss belysning, tetrametyletylendiamin, etc.

Mengden av separate dråper kan varieres over et stort område for å passe den spesielle anvnedelse. Vanligivis vil mengden av dråper være i området fra omtrent 0,02 til omtrent 30 volum%. Dråpestørrelsen er ikke kritisk, men vil vanligvis være i området omtrent 0,1 til omtrent 150 mikrometer i diameter. For gamma- eller mikrobølge-stråling er det funnet at den optimale størrelse vil avhenge av den innfallende stråling. Vanligvis vil dette optimum være i området fra omtrent til omtrent 100 mikrometer, foretrukket 10 mikrometer.

Det følgende er et eksempel på en metode for fremstilling av gammadetektoren. Vandige oppløsninger av vannoppløselige monomerer og tunge soluter (oppløste bestanddeler) kan bringes til å polymerisere ved tilsetning av passende kataly-satorer for å danne et fast elastisk medium. Før polymeri-seringen tilsettes detektorvæsken. På grunn av at detektorvæsken har et lav kokepunkt avkjøles monomeroppløsningen tilstrekkelig til å forsinke polymerisering og også å tillate tilsetning av detektorvæsken ved vanlig trykk. Glassrøret med skrukork (eller annen passende beholder) inneholdende disse midler forsegles og oppvarmes forsiktig, foretrukket med kraftig virvelblanding. Ettersom den vandige oppløsning oppvarmes eller smelter innblandes den vannuoppløselige detektorvæske til å danne en ganske ensartet dråpesuspensjon. Disse dråper ville i mange tilfeller skille seg ut hvis densiteten av den vandige oppløsning ikke var nøyaktig tilpasset densiteten av detektorvæsken, f.eks. ved tidligere tilsetning av tunge soluter, foretrukket et cesiumsalt. Overskudd av detektorvæske tilsettes så ved en temperatur under sitt kokepunkt uten ytterligere blanding. Etter forsegling av beholderen og henstand ved omtrent 15°C i omtrent 5 til 10 minutter er den resulterende detektor et fast, elastisk, gjennomskinnelig medium, polymerisert in situ, som er stabilt i minst 7 uker. Det aktiveres (gjøres følsomt for stråling) ved avhelling av overskuddd av detektorvæske som nedsetter det indre trykk og bevirker overheting av detektordråpene.

Ved fremstilling av detektoren eller dosimeteret er det funnet at etter at detektorvæsken er tilsatt, er det ikke nødvendig aktivt å blande detektorvæsken som dråper i hele den flytende forløper idet tilstrekkelig dispergering foregår passivt fra et overliggende lag av detektorvæske slik at dråper dannes in situ. Detektorer tildannet ved denne enklere metode har lavere følsomhet, men er nyttige for enkelte anvendelser.

Detektoren/dosimeteret kan anvendes med eller uten passende beholderinnretninger. Vanligvis vil en beholder som kan trykksettes anvendes for å øke lagringstiden og trykket av-lastes for å aktivere systemet.

Bestråling med gamma- eller mikrobølge-stråler bevirker flyktiggjøring av dråpene og hurtig dannelse av små bobler inne i vertens detektormedium og dette bevirker lokal defor-masjon. Boblene forblir ved deres steder og kan telles visuelt eller ved hjelp av andre midler. Deformasjonssteder kan også anvendes som en metode for dosimeteravlesning. Bruken av disse faste, elastiske, strålings-gjennomtrengelige gjennomskinnelige verter (polyakrylamid er et eksempel) har mange fordeler fremfor den kjente teknikk. F.eks. er disse systemer: (1) faste, elastiske, stabile, ikke-bionedbrytbare og kan lett fremstilles i beholdere eller former med en hvilken som helst egnet form, (2) de tillater høy fleksibilitet ved fremstillingen av verts-deteksjonsmedier med forskjellige styrker og elastiske egenskaper, (3) de kan sammensettes ved lave temperaturer, endog i frosset tilstand, i forseglede eller uforseglede beholdere og deretter dispergeres jevnt og tillates å størkne in situ, (4) de tillater tilsetning av andre bestanddeler som f.eks. metallsalter for å gi ønskede egenskaper ved strålings respons, (5) de er gjennomskinnelige og tillater at antallet bobler som skriver seg fra de gjensidige påvirkninger kan an vendes som et mål på strålingsstrømmen eller dosen, (6) de er faste, men likevel elastiske og begrenser boblene selv for lange tidsperioder under passende betingelser, f.eks. under et overliggende lag av tung væske. Mykere medier ville tillate at boblene vandret og koalescerte og dette ville ødelegge et lineært forhold mellom boble-antall og strålingsdose, (7) i de fastere faste medier etterlater lokal bruddskade en hovedsakelig permanent opptegnelse av doseavlesning, idet denne skade er resultatet av flyktiggjøring av dråper som bevirker at vertsmaterial deformeres utover sin elastisitetsgrense, (8) etter fremstilling kan de fjernes fra beholderen og kuttes opp i hvilken som helst passende konfigurasjon for bruk. Bløtere medier (ikke-faste) krever spesielle beholdere for å understøtte vertsmediet og beholderen er en useparerbar del av alle detektorer som anvender slike medier.

I de mindre faste, mer elastiske faste medier, er de gass-bobler som dannes etter stålingseksponering mer stabile enn i de fastere medier. Boblestabiliteten kan forlenges f.eks. til 3-4 måneder, ved overdekking med et eller flere lag av væske som f.eks. en konsentrert oppløsning av et metallsalt

(f.eks. cesiumklorid), flytende kvikksølv eller en meget flyktig væske som f.eks. "Freon 114" (diklordifluormetan). Når disse overliggende lag er tilstede resulterer økt etter-eksponeringsstabilitet og forlenget avlesbarhet. I tilfeller hvor boblene tilsynelatende var falt sammen eller forsvunnet, ble det funnet at de kunne bringes til å komme til syne igjen i det faste medium ved reduksjon av det utvendige trykk.

Disse overliggende væsker kan være konsentrerte oppløsninger av metallsalter som cesiumklorid, cesiumkarbonat, cesiumfor-miat, rubidiumbromid og litiumbromid, eller kvikksølv, (flytende). Disse salter kan også tjene som tunge soluter ved innstilling av densiteten av forløperen under fremstillingen.

GienoDPladnina og bestemmelse av kumulativ dose

For å gjøre detektoren anvendbar flere ganger og å kunne bibeholde informasjon fra hver eksponering er det nødvendig å gjøre mediet elastisk nok slik at boblen fra dråpeeksplosjon-en ikke strekker mediet utover dets elastisitetsgrense. I dette tilfellet bevirkes ingen permanent skade av mediet ved eksplosjonen og boblen kan komprimeres på nytt til en dråpe ved et hvilket som helst passende tidspunkt etter en strål-ingseksponering ved bruk av høyt trykk. Imidlertid er det umiddelbart etter en dråpeeksplosjon iakttatt at boblen vokser hurtig pga. at boblen tilføres oppløst detektorvæske som alltid er tilstede i detektormediet. Når således boblen komprimeres igjen er den resulterende dråpe merkbart større enn den opprinnelige utgangsdråpe (pga. den tilførte gass) og kan lett identifiseres som en dråpe som allerede er eksplo-dert tidligere. Ettersom der er tallrike dråper i hver detektor vil virkningen av å ha en mindre andel av detektorens dråper med forstørret størrelse ha liten innvirkning på den totale detekteringseffektivitet av detektoren ved fornyet komprimering og fornyet anvendelse.

En slik detektor kan således anvendes ved fornyet kompresjon og fornyet anvendelse mange ganger. Samtidig blir totaliteten av alle frembragte bobler registrert kumulativt i detektoren i form av forstørret dråper.

Den kumulative dose kan bestemmes ved å telle totaliteten av forstørrede dråper enten visuelt eller på annen måte.

De følgende eksempler illustrerer oppfinnelsen.

EKSEMPEL 1

Reagenser

A. Akrylamidoppløsning.

Akrylamid (50 g), metylenbisakrylamid (3,7 g) og 12,5 g 1-M-natriumfosfatbuffer (pH 6,8) ble oppløst i dobbelt destillert vann (endelig volum var 250 ml). Oppløsningen ble klaret ved passering gjennom et 0,45 mikrometer membranfilter.

C. Mettet cesiumkloridoppløsning.

50 g CsCl ble tilsatt til 25 ml dobbeltdestillert vann. Komponentene ble blandet og fikk stå ved romtemperatur i minst 30 minutter.

D. Detektorvæske.

Pentafluorkloretan ble samlet og holdt i et prøverør som på forhånd var avkjølt i et bad av kullsyreis/etanol.

P. Ammoniumpersulfat.

En 10% oppløsning (vekt/volum) ble fremstilt hver uke og lagret ved 4°C.

Fremstilling av detektoren

Oppløsningen A og C ble blandet i mengdeforhold for å til-svare densiteten av detektorvæsken D. Passende volum ble be-stemt ved en forsøksrekke ved å blande A og C i forskjellige forhold og tilsette disse blandinger til et testrør med skrulokk sammen med et lite volum av D. Det ble tatt forholds-regler mot eksplosjon hvis et høyt damptrykk var ventet fra blandingen. Det passende forhold av A og C i blandingen er D hvori D svever og hverken synker eller flyter opp. 2 ml av blandingen ble så overført til et 13 x 100 mm testrør med skrulokk og 0,02 ml oppløsning P tilsatt.

Innholdet i testrøret ble så avgasset under anvendelse av en vannpumpe som en vakuumkilde. 0,02 ml tetrametylendiamin (TEMED) ble så tilsatt og blandet grundig, men forsiktig for å unngå fornyet luftinngang i prøven. Innholdet i røret ble så frosset i et bad av kullsyreis/etanol.

Det ønskede volum D ble så tilsatt til røret og korken skurdd på. For et volum av A og C på 2 ml ble volumet av D vanligvis tilpaset til å være omtrent 0,1 ml.

Innholdet i røret ble så oppvarmet i et vannbad ved romtemperatur inntil innholdet var delvis tint. Innholdet ble så kraftig hvirvlet rundt ettersom det tinte til å oppnå en hovedsakelig jevn dispersjon av D som fine dråper. Innholdet ble så på nytt frosset i badet av kullsyreis/etanol.

Korken ble så skrudd av og 0,7 ml D ble tilsatt. Korken ble på nytt festet på røret. Røret og innholdet ble håndtert forsiktig for å unngå enhver omrysting.

Røret og innholdet ble overført til et vannbad ved 15°C for å la innholdet tine og polymerisering foregå. Polymerisering var synlig etter 5-10 minutter og var fullstendig etter 60 minutter. Detektoren er stabil så lenge overskudd av D er tilbake. Detektoren aktiveres ved å skru av lokket på røret, helle av D og enten skru på lokket umiddelbart deretter eller etter tilsetning av en annen væske med et lavere damptrykk.

EKSEMPEL 2

Fig. 2 viser resultatene av et forsøk for å demonstrere detektorens evne til å detektere stråling av minskede LET (dvs. lett ioniserende partikler) ettersom AP = P£ - P økes.

Véd dette forsøk ble det innleiret dråper av detektorvæske med meget høyt trykk (CCIF2CF3) i et polyakrylamidpolymer-medium som beskrevet i det foregående. Trykket i detektorvæsken PÆ ble variert ved å styre temperaturen i detektoren og P (det trykk som utøves på det elastiske medium) ble variert ved å utøve forskjellige trykk av nitrogen på detektoren. Resultatene viser at for denne type detektor begynner evnen til å detektere <60>Co gammastråler ved P på omtrent 4 atmosfærer. For AP på omtrent 12 atmosfærer undergår denne type detektor spontan kimdannelse pga. at den normale term-iske molekylbevegelse gir tilstrekkelig energi til å få dråpene til å eksplodere. De tre kurver vist i fig. 2 ble oppnådd ved å variere P mens detektoren ble holdt ved tre forskjellige temperaturer (25°C, 32°C og 35°C).

Grunnen til at kurvene ikke forenes glatt er pga. at forholdet

(se likning (1)) avhenger av detektorens temperatur. Følsomheten er gitt som antall bobler i detektoren etter eksponering for 1 mrem av <60>Co gammastråler (langs ordinaten i fig. 2). Disse resultater viser også at det er mulig å fremstille praktiske, stabile detektorer under anvendelse av overhetede væskedråper i et elastisk medium slik at gammastråler kan detekteres med et enormt område for følsomheter.

EKSEMPEL 3

Fig. 5 viser responsen (i bobler pr. mrem) av en liknende detektor som i eks. 2, når den bestråles med gammastråler fra 137cs ved forskjellige temperaturer. Responsen kan lett varieres fra 10 bobler pr. mrem til over 1000 pr. mrem ved å variere temperaturen av detektoren.

EKSEMPEL 4

Detektoren ble fremstilt som beskrevet i eks. 1. Detektoren ble eksponert for 15 mW/cm<2> mikrobølgestråling med detektoren ved romtemperatur på omtrent 21°C. Ved denne temperatur var overhetningsgraden omtrent 7 atmosfærer. Ingen bobler ble iakttatt ved 10 minutters eksponering for mikrobølgestrå-lingen. Når denne detektor ble varmet til en temperatur på 33°C (AP = 9 atmosfærer) og eksponert til 14 mW/cm<2> mikro-bølgestråling ble et stort antall dråper fordampet til bobler (omtrent 25% av tilstedeværende dråper). Denne detektor var i et glassrør og den nedre del av røret var skjermet fra bestrålingen). En skarp demarkasjonslinje ble iaktatt mellom de bestrålte og ikke-bestrålte deler av detektoren med den nedre del fri for bobler, og dette viste at den induserte kimdannelse var fra mikrobølgeinnvirkning på dråpene i mot-setning til kimdannelse som resulterer fra generell oppvarm-ing av mediet.

EKSEMPEL 5

I andre forsøk ble 5 detektorer, fremstilt som beskrevet i eks. 1, oppvarmet til en temperatur på 34°C (som ga en overhetningsgrad på omtrent 9 atmosfærer) og ble eksponert i rekkefølge for et 15 mW/cm<2> mikrobølgefelt i varierende tid-periode. Den prosentviser andel av dråpene som kimdannet og fordampet var som følger:

Tester foretatt ved to forskjellige mikrobølgefrekvenser (2,4 og 3,0 GHz) viste liknende resultater.

En meget brukbar følsomhet for mikrobølgestråling ble påvist.

EKSEMPEL 6

Fig. 4 viser resultatene for 5 detektorer (fremstilt som i eks. 1) som ble eksponert for et kjent strålingsfelt (inklusive gammastråler) i en åtte-timers arbeidsdag, komprimert på nytt og anvendt på nytt den etterfølgende dag. Disse detektorer ble ført i denne syklus på denne måte i flere uker. Resultatene viste at deteksjonsfølsomheten forble hovedsakelig uendret over denne periode og viste at slike detektorer kan anvendes på nytt. Disse detektorer vil være stabile i opp til omtrent 48 timer etter aktivering. Stabiliteten kan forlenges ved fornyet komprimering av detektoren hver 24 timer. Det ble foretatt gjenoppladning og fornyet anvendelse av de samme detektorer så mange som 20 ganger uten alvorlige tap av følsomhet.

De detektorer og dosimetere som er beskrevet heri skal tillate både kvalitative og kvantitative målinger av gammastråler og ved de høyere nivåer for dråpe-overheting, også mikrobølgestråling. De vil detektere nærvær av slik stråling og gi en direkte indikering av disse, og også i et mål på dosen når antallet bobler telles, f.eks. ved hjelp av en teller av videoprojeksjonstypen.

Innretningen kan anvendes i form av filmer for radiografi, eller i form av skiver, sylindere eller blokker for anvendelse som detektorer eller dosimetere i spesielle situasjoner.

Det er mulig å anvende en rekke på tre separate filmer eller blokker i den ene detektor og dosimeter som hver har et for-skjellig dråpe-overhetningsnivå valgt i områdene 1,5-4 atmosfærer, 4-8 atmosfærer og 8-10 atmosfærer slik at nøytron-stråling, gammastråling og mikrobølgestråling detekteres separat (se fig. 3). Disse innretninger er mest fordelaktige i situasjoner hvor en høy grad av bærbarhet og frihet fra utvendige energikilder kreves.

LITTERATURHENVISNING

1. World Health Organization, Enviromental Helath Criteria 16, Radiofrequency and Microwaves (World Health Organization, Geneve, 1981) side 40 - 42. 2. E. Fenyves og 0. Haiman, The Phusical Principles of Nuclear Radiation Measurements (Academic Press, New York, 1969) kapittel 4. 3. A. F. McKinlay, Thermoluminescence Dosimetry (Adam Hilger Ltd. 1981) 4. K. Becker, Solid State Dosimetry (CRC Press, Cleveland, Ohio, 1973) kapittel 6. 5. G. Portal, A. Scharmann og G. Swindell, Exoelectron Emission and Its Applications, Rad. Prot. Dos. A. (Nuci. Tech. Put. Ashford, England, 1983). 6. National Bureau of Standards, "Measurement of Absorbed Dose of Neutrons, and of Mixtures of Neutrons and Gamma Rays" National Bureau of Standards Handbook 75 (1951) 42 - 46.

7. H. Francois, E. D. Gupton, R. Maushart, E. Piesch,

S. Somasundaram og Z. Spurny, Personnel Dosimetry Systems for External Radiation Exposures, IAEA Technical Report 109 (IAEA Wien, 1970) side 94 - 102. 8. S. Kronenberg, W. McLaughlin og C. R. Siebentritt, "Broad-Range Dosimetry With Leuko Dye Optical Waveguides" Nucl. Inst. Meth. 190 (1981) side 365 - 368. 9. B. Gross, i "Topics in Applied Physics": Electrets, Vol.

33 (ed. G. M. Sessler) (Berlin: Springer Verlag).

10. H. Bauser og W. Ronge, "The Electret Ionization Chamber" A Dosimeter for Long Term Personnel Monitoring". Health Physics, 34^ (1978) side 97 - 102.

Claims (7)

1. Detektor og dosimeter for direkte avlesning av gammastråling og/eller mikrobølgestråling, omfattende en dispersjon av separate dråper (D) av en overhetet detektorvæske dispergert i et gjennomsiktig eller gjennomskinnelig elastisk fast medium (M) og opprettholdt deri under et tilstrekkelig trykk (P) til å opprettholde de overhetede dråper i væskeform så lenge de ikke utsettes for den stråling som skal detekteres, idet dråpene kan fordampes in situ i faststoffet når de utsettes for den nevnte stråling slik at det tilveiebringes en synliggjøring av dampbobler (B) innesperret i det elastiske faste medium, idet antallet bobler som kommer til syne er proporsjonal med intensiteten av den inngående stråling, karakterisert ved at differensialtrykket (AP) av væskedråpene, som gitt ved formelen AP = Pl - P hvori Pl er egendamptrykket av detektorvæsken og P er det nevnte trykk som opprettholdes, er i området 0,4 til 1 MPa (4 -10 atm).

2. Detektor og dosimeter som angitt i krav 1, karakterisert ved at detektorvæsken består av pentafluorkloretan, oktafluorcyklobutan, perfluorpropan og heksafluoretan, eller en blanding som inkluderer i det minste en komponent valgt fra diklortetrafluoretan, diklordifluormetan, heksafluoretan, perfluorbutan, perfluorpropan, oktafluorcyklobutan og pentafluorkloretan.

3. Detektor og dosimeter som angitt i krav 2, karakterisert ved at detektorvæsken er en blanding av heksafluoretan og perfluorbutan i vektforholdet fra 20:80 til 40:60.

4. Detektor og dosimeter som angitt i ett eller flere av kravene 1 - 3, karakterisert ved at det faste medium er en polymer tildannet fra akryl- og vinylmonomerer, eventuelt tildannet ved in situ tverrbinding av en slik forløper-polymer.

5. Detektor og dosimeter som angitt i krav 1, karakterisert ved at størrelsen av noen dråper er blitt øket ved fordampning og fornyet komprimering in situ uten vesentlig tap av følsomhet, idet de på nytt kondenserte dråper er vesentlig større enn de opprinnelige dråper for å kunne tillate differensiering ved kumulativ dosebestemmelse.

6. En sammensatt gruppe av detektorer og dosimetere som angitt i ett eller flere av kravene 1 - 5, karakterisert ved at disse er valgt for å avføle et flertall strålingstyper samtidig og separat.

7. Fremgangsmåte for fremstilling av en detektor og dosimeter som angitt i ett eller flere av kravene 1-6, karakterisert ved(a) utvelgelse av en detektorvæske med høyt damptrykk idet dråper av denne væske kan overhetes tilsvarende et område fra 4 til 10 atmosfærer, (b) tildannelse av dråper av detektorvæsken i en flytende forløper som kan polymeriseres eller fornettes til et gjennomsiktig eller gjennomskinnelig elastisk fast medium, (c) polymerisering eller fornetning av forløperen for å danne det faste medium inneholdende innesperrede dråper, (d) eventuelt, når et lagringsinterintervall ønskes, trykksettes mediet for forhindring av dråpefordampning, og (e) detektoren og dosimeteret aktiveres ved å sørge for at dråpene overhetes til tilsvarende et område fra 4 til 10 atmosfærer.