NO123525B

NO123525B -

Info

Publication number: NO123525B
Application number: NO167917A
Authority: NO
Inventors: G Caporali; N Ferlazzo; N Giordano
Original assignee: Montedison Spa
Priority date: 1966-04-28
Filing date: 1967-04-27
Publication date: 1971-12-06
Also published as: IL27843A; DK130177C; CH487852A; GB1181292A; NL151696B; NL6705562A; SE342440B; DK130177B; LU53486A1

Description

Fremgangsmåte for kontinuerlig fremstilling av umettede aldehyder eller umettede nitriler ved reaksjon i dampfase. Process for the continuous production of unsaturated aldehydes or unsaturated nitriles by reaction in the vapor phase.

Oppfinnelsen vedrorer en fremgangsmåte for kontinuerlig fremstilling av umettede aldehyder eller umettede nitriler ved reaksjon i dampfase ved hoy temperatur mellom alkener og oksygen eller ammoniakk og oksygen, i nærvær av oksydasjonskatalysatorer, og den kan i særdeleshet anvendes i forbindelse med syntesen av akrolein eller akrylonitril ut fra propylen og av metakrolein eller metakrylonitril ut fra isobuten. The invention relates to a process for the continuous production of unsaturated aldehydes or unsaturated nitriles by reaction in the vapor phase at high temperature between alkenes and oxygen or ammonia and oxygen, in the presence of oxidation catalysts, and it can in particular be used in connection with the synthesis of acrolein or acrylonitrile from propylene and of methacrolein or methacrylonitrile from isobutene.

Spesielt vedrorer oppfinnelsen en fremgangsmåte, ved hvilken katalysatorens aktivitet holdes ensartet hoy med tiden, takket være en fremgangsmåte til kontinuerlig oksydativ regenerering av selve katalysatoren. In particular, the invention relates to a method in which the activity of the catalyst is kept uniformly high over time, thanks to a method for continuous oxidative regeneration of the catalyst itself.

Det er kjent at oksydasjonskatalysatorer, hvilke anvendes til reaksjonen mellom monoalkener og ammoniakk og oksygen, kan miste en del av deres aktivitet under anvendelsen, og det er kjent at denne aktivitet må retableres ved en reaktivering bestående av en behandling med luft ved hoye temperaturer i selve katalysatoren. Dette system har dog den ulempe at det er nodvendig å avbryte reaksjonen. Hertil kommer at det med tiden fremkommer en variasjon i resultatene, selv når reaksjonen fortsetter. It is known that oxidation catalysts, which are used for the reaction between monoalkenes and ammonia and oxygen, can lose part of their activity during use, and it is known that this activity must be restored by a reactivation consisting of a treatment with air at high temperatures in the the catalyst. However, this system has the disadvantage that it is necessary to interrupt the reaction. In addition, a variation in the results appears over time, even when the reaction continues.

Man har foreslått en forbedret prosess, som i det vesentlige består i å gjennomfore reaksjonen i nærvær av et overskudd av oksygen, slik at man kan unngå disse ulempene. An improved process has been proposed, which essentially consists in carrying out the reaction in the presence of an excess of oxygen, so that these disadvantages can be avoided.

Disse metoder er avgjort bedre enn den i det foregående beskrevne. For å være fullt effektive involverer de imidlertid en kontinuerlig regulering av den anvendte oksygenmengde, og i praksis krever de et betydelig overskudd av det. Da oksygenet normalt anvendes i form av luft, medrorer et betydelig overskudd derav tilstedeværelsen av store mengder nitrogen, som både virker som et fortynningsmiddel av reaktantene, hvilket reduserer reaksjonshastigheten, samt som et fortynningsmiddel av reaksjonsproduktene, hvilket medforer at disses utvinning blir vanskeligere, og i alle tilfelle kreves det av denne grunn reaktorer av storre dimensjoner. Selv under anvendelse av dette oksygenoverskudd er det mulig at katalysatoren i visse deler av reaktoren vil foreligge i en utilstrekkelig oksydert tilstand. These methods are decidedly better than the one previously described. To be fully effective, however, they involve a continuous regulation of the amount of oxygen used, and in practice they require a significant excess of it. As the oxygen is normally used in the form of air, a significant excess of it results in the presence of large amounts of nitrogen, which acts both as a diluent for the reactants, which reduces the reaction rate, and as a diluent for the reaction products, which means that their recovery becomes more difficult, and in in all cases reactors of larger dimensions are required for this reason. Even when using this excess oxygen, it is possible that the catalyst in certain parts of the reactor will be in an insufficiently oxidized state.

Det er således oppfinnelsens formål å fremskaffe en fremgangsmåte for kontinuerlig fremstilling av umettede aldehyder eller umettede nitriler ved reaksjon i dampfase og hoy temperatur mellom monoalkener og oksygen eller ammoniakk og oksygen, i nærvær av en fast oksydasjonskatalysator i fluidisert tilstand i en reaktor, som er forsynt med i det minste en cyklon for gjenvinning av den katalysator, som ad mekanisk vei blir fort med de reagerende gasser, og det karakteristiske ved fremgangsmåten er at katalysatoren, som utskilles fra den gass formige reaksjonsblåndingen, fores tilbake til den katalytiske massen gjennom det såkalte utblåsningsror i cyklonen og at oksygen eller oksygenholdige gasser fores inn i utblåsningsroret i cyklonen, slik at det dannes en kontinuerlig oksydativ regenereringssone inne i reaktoren. Ifolge et annet trekk ved oppfinnelsen innfores oksygen eller den oksygenholdige gassen i cyklonens utblåsningsror i en slik mengde at dens hastighet ligger mellom den hastighet som svarer til minimal fluidisering og trekkhastigheten av de katalysatorpartikler som finnes i cyklonens utblåsning. It is thus the object of the invention to provide a method for the continuous production of unsaturated aldehydes or unsaturated nitriles by reaction in vapor phase and high temperature between monoalkenes and oxygen or ammonia and oxygen, in the presence of a solid oxidation catalyst in a fluidized state in a reactor, which is provided with at least one cyclone for the recovery of the catalyst, which mechanically becomes fast with the reacting gases, and the characteristic of the method is that the catalyst, which is separated from the gaseous reaction mixture, is fed back to the catalytic mass through the so-called blow-out tube in the cyclone and that oxygen or oxygen-containing gases are fed into the exhaust pipe in the cyclone, so that a continuous oxidative regeneration zone is formed inside the reactor. According to another feature of the invention, oxygen or the oxygen-containing gas is introduced into the cyclone's exhaust pipe in such an amount that its speed lies between the speed corresponding to minimal fluidization and the drag speed of the catalyst particles found in the cyclone's exhaust.

Fremgangsmåten ifolge oppfinnelsen skal nå nærmere forklares med henvisning til vedfdyede tegning, som i oppriss viser to reaktorer henholdsvis . The method according to the invention will now be explained in more detail with reference to the attached drawing, which in elevation shows two reactors respectively.

Reaktorene R^henh. R£består av to vertikale, sylindriske beholdere, i hvis ovre deler cykloner og Cjer anordnet. Den nedre ende av utblåsningsroret T, i cyklonen C-^er åpen, mens den nedre ende av utblåsningsroret T2 i cyklonen C2deri-mot er utstyrt med en sikteventil V. Tilforsel av luft eller rent oksygen skjer til minst et punkt på de angitte utblåsningsror eller slik som det er antydet med pilene 0^og C^. Cyklbnene og C2 som anvendes, er av vanlig type. Den del av katalysatoren som forlater cyklonene og C2gjennom den ovre del av utblåsningsrorene T, og T2foreligger i redusert tilstand og har lav katalytisk aktivitet, men under passasjen gjennom rorene T, og T2oksyderes katalysatoren og når denne forlater utblåsningsrorene T, og T^, foreligger den i fullt ut regenerert tilstand.. The reactors R^henh. R£consists of two vertical, cylindrical containers, in the upper parts of which cyclones and Cjer are arranged. The lower end of the exhaust pipe T, in the cyclone C-^ is open, while the lower end of the exhaust pipe T2 in the cyclone C2deri-mot is equipped with a screening valve V. The supply of air or pure oxygen takes place to at least one point on the indicated exhaust pipes or as indicated by the arrows 0^ and C^. The cycles and C2 used are of the usual type. The part of the catalyst that leaves the cyclones and C2 through the upper part of the exhaust pipes T, and T2 is in a reduced state and has low catalytic activity, but during the passage through the pipes T, and T2 the catalyst is oxidized and when it leaves the exhaust pipes T, and T^, it is present in fully regenerated condition..

I den nedre del av reaktorene R^og R2 er anordnet en innlops-åpning 1^og I2for reaksjonsblanding og" et medium for dispergering av reaktantene i den katalytiske masse K, og K2 og som består av et platelignende fordelingsorgan F^ og F2, som samtidig tjener som bærer for den katalytiske masse. Med A^ og A2er angitt åpninger for innlopsgass - fast blanding til cyklonene. In the lower part of the reactors R^ and R2, an inlet opening 1^ and I2 is arranged for the reaction mixture and a medium for dispersing the reactants in the catalytic mass K, and K2 and which consists of a plate-like distribution member F^ and F2, which at the same time serves as a carrier for the catalytic mass.A^ and A2 indicate openings for inlet gas - solid mixture to the cyclones.

Oppfinnélsen kan gjennomfores således at reaksjonen utoves med en katalysator som holdes i fluidisert eller dispergert tilstand. Det horer til teknikkens stilling at reaktoren i et slikt tilfelle i det vesentlige utgjores av en vertikal, sylin-drisk beholder. Denne siste er ved sin bunn forsynt med en inngangsåpning 1^henh. 1^for reaksjonsblanding og et medium til dispergering av reaktantene inne i den katalytiske masse henh. K2, bestående av et platelignende fordelingsorgan F^henh. F2, som samtidig tjener som bærer for den katalytiske masse. The invention can be carried out in such a way that the reaction is carried out with a catalyst which is kept in a fluidized or dispersed state. It belongs to the state of the art that the reactor in such a case essentially consists of a vertical, cylindrical container. This last is provided at its base with an entrance opening 1^henh. 1^ for reaction mixture and a medium for dispersing the reactants inside the catalytic mass acc. K2, consisting of a plate-like distribution organ F^henh. F2, which also serves as a carrier for the catalytic mass.

Den nedre del av reaktoren over den understøttende plate erThe lower part of the reactor above the supporting plate is

for en del av sin hoydes vedkommende opptatt av katalysatoren, og i denne sone er det vanligvis også anbragt passende organer til å eliminere reaksjonsvarmen. for part of its height is taken up by the catalyst, and in this zone there are usually also suitable devices to eliminate the heat of reaction.

I den ovre del av reaktoren er det anbragt en eller flere cykloner henh. C2i parallell og/eller i serie, hvilke til-later gjenvinningen av de katalysatorpartikler som den gassformige blandingen trekker ut av den katalytiske massen. In the upper part of the reactor, one or more cyclones are placed according to C2i in parallel and/or in series, which allow the recovery of the catalyst particles that the gaseous mixture extracts from the catalytic mass.

Etter at-den gassformige blandingen har passert cyklonene, forlater den reaktoren og fores frem mot oppsamlingssystemet, hvor produktene oppsamles, mens katalysatoren, som separeres inne i cyklonene, fores tilbake til den katalytiske massen gjennom et utblåsningsror T, henh. T2, som fra den nedre ende av cyklonene når ned til et visst punkt i selve den katalytiske massen. Den nedre enden av utblåsningsroret av cyklonene kan være forsynt med en ventil V av kjent type innenfor dette teknologiske felt. Langs dette utblåsningsror faller den katalysator som separeres i cyklonene, under påvirkning av tyngde-kraften. Når den nedre ende av dette utblåsningsror er åpnet, stiger en del av den gassformige blandingen langs utblåsningsroret med en lineær hastighet, som i det vesentlige er lik den lineære hastighet av den gassformige blandingen i den katalytiske massen. After the gaseous mixture has passed the cyclones, it leaves the reactor and is fed forward towards the collection system, where the products are collected, while the catalyst, which is separated inside the cyclones, is fed back to the catalytic mass through a blow-out tube T, acc. T2, which from the lower end of the cyclones reaches down to a certain point in the catalytic mass itself. The lower end of the exhaust pipe of the cyclones can be provided with a valve V of a known type within this technological field. Along this exhaust pipe, the catalyst that is separated in the cyclones falls under the influence of gravity. When the lower end of this exhaust pipe is opened, part of the gaseous mixture rises along the exhaust pipe with a linear velocity, which is essentially equal to the linear velocity of the gaseous mixture in the catalytic mass.

Det har nå vist seg at katalysatoren i cyklonenes utblåsnings ror opptar en hovde, som er vesentlig storre enn hoyden av den katalytiske massen, hvorfor kontakttiden mellom den gassformige blandingen og katalysatoren inne i dette utblåsningsror vil være meget storre enn den kontakttid, som foreligger i den katalytiske massen, og det vil således fremkomme en storre om-dannelsesgrad av reaktantene, med en mindre selektivitet, og i hvert fall en utpreget hoy grad redusert spredning av reaksjonsvarmen i sammenligning med den spredning av reaksjonsvarmen som finner sted i den katalytiske massen. It has now been shown that the catalyst in the cyclone's exhaust pipe occupies a head, which is significantly larger than the height of the catalytic mass, which is why the contact time between the gaseous mixture and the catalyst inside this exhaust pipe will be much greater than the contact time that exists in the catalytic mass, and there will thus be a greater degree of conversion of the reactants, with a lower selectivity, and in any case a markedly reduced spread of the heat of reaction compared to the spread of the heat of reaction that takes place in the catalytic mass.

Det har faktisk vist seg at den katalysatoren som kommer fra utblåsningen av cyklonene, er i en i hoy grad redusert tilstand, og at den oppviser en redusert katalytisk aktivitet. It has actually been shown that the catalyst that comes from the exhaust of the cyclones is in a highly reduced state, and that it exhibits a reduced catalytic activity.

De ulemper.som oppstår fra de særlige omstendigheter, som forefinnes i utblåsningsroret av cyklonene, blir særlig ioyen-fallende, når man tar i betraktning at den hyppighet, hvormed hele. katalysatormassen passerer gjennom cyklonen, i industriell praksis vanligvis ligger mellom 2 og 0,5 ganger pr. time. The disadvantages arising from the special circumstances which exist in the exhaust pipe of the cyclones become particularly ioyen-falling, when one takes into account that the frequency with which the whole. the catalyst mass passes through the cyclone, in industrial practice usually between 2 and 0.5 times per hour.

Lignende ugunstige tilstander foreligger også, når utblåsningsroret av cyklonene er lukket av en ventil. Similar unfavorable conditions also exist when the exhaust pipe of the cyclones is closed by a valve.

I et slikt tilfelle vil den gassatmosfære, hvori katalysatoren finnes, være den som strommer ut av reaktoren, dvs. en atmos-fære, hvis oksygeninnhold er dårlig og som hovedsakelig består av reduserende organiske produkter som er lett absorberbare, hvorfor det finner sted en partiell inaktivering av katalysatoren. In such a case, the gas atmosphere in which the catalyst is present will be that which flows out of the reactor, i.e. an atmosphere whose oxygen content is poor and which mainly consists of reducing organic products which are easily absorbable, which is why a partial inactivation of the catalyst.

Det har nå vist seg at de nettopp angitte alvorlige ulemper fullstendig kan elimineres, hvis det i cyklonenes utblåsningsror innfores en tilstrekkelig mengde oksygen eller oksygenholdige gasser. På denne måte dannes det en oksydativ, kontinuerlig regenererende sone til katalysatoren, i hvilken sone det hersker en temperatur, som i det vesentlige er lik temperaturen av den katalytiske masse, hvorfor den katalysator som fores tilbake fra cyklonene til den katalytiske masse, vil være fullstendig regenerert og i hoy grad aktivert og folgelig vil bidra til opprettholdelsen av et hoyt aktivitetsnivå i den katalytiske masse. It has now been shown that the serious disadvantages just mentioned can be completely eliminated if a sufficient quantity of oxygen or oxygen-containing gases is introduced into the cyclones' exhaust pipes. In this way, an oxidative, continuously regenerating zone of the catalyst is formed, in which zone there is a temperature which is essentially equal to the temperature of the catalytic mass, which is why the catalyst fed back from the cyclones to the catalytic mass will be completely regenerated and to a high degree activated and will therefore contribute to the maintenance of a high level of activity in the catalytic mass.

Oppfinnelsen består således i at det innfores oksygen eller oksygenholdige gasser i utblåsningsroret av cyklonene ved hjelp av hvilke katalysatoren som ad mekanisk vei trekkes derigjennom av de reagerende gasser, separeres og fores tilbake til den katalytiske masse, slik at det dannes en sone med en kontinuerlig, oksydativ regenerering inne i reaktoren. The invention thus consists in introducing oxygen or oxygen-containing gases into the exhaust pipe of the cyclones by means of which the catalyst, which is mechanically drawn through it by the reacting gases, is separated and fed back to the catalytic mass, so that a zone is formed with a continuous, oxidative regeneration inside the reactor.

I almindelighet beregnes mengden av oksygen eller oksygenholdige gasser, som fores til hvert enkelt utblåsningsror på en slik måte at dens lineære hastighet, beregnet i overensstem-melse med den gjennomsnittlige temperatur og det gjennomsnittlige trykk som forekommer inne i roret, og i forhold til are-alet av det indre tverrsnitt av roret, når det ikke utfylles av katalysatoren, ligger mellom den hastighet som svarer til minimal fluidisering av katalysatoren og trekkhastigheten av selve katalysatoren. Det har i praksis vist seg at hastighe-ter mellom 0,5 og 30 cm/sekund er velegnede, da de muliggjor fluidisering av katalysatoren, hvilken fluidisering letter katalysatorens fall langs roret, og da de også forbedrer varme-utvekslingen inne i roret uten å skape trekkproblemer. In general, the quantity of oxygen or oxygen-containing gases, which are supplied to each individual exhaust pipe, is calculated in such a way that its linear velocity, calculated in accordance with the average temperature and the average pressure occurring inside the pipe, and in relation to are- the diameter of the internal cross-section of the tube, when not filled by the catalyst, lies between the speed corresponding to minimal fluidization of the catalyst and the draw speed of the catalyst itself. It has been shown in practice that velocities between 0.5 and 30 cm/second are suitable, as they enable fluidization of the catalyst, which fluidization facilitates the catalyst's fall along the tube, and as they also improve the heat exchange inside the tube without create draft problems.

Da tverrsnittet av utblåsningsrorene av cyklonene er meget liten i forhold til reaktorens tverrsnitt, forandrer mengden av oksygen eller oksygenholdige gasser som tilfores i overens-stemmelse med oppfinnelsen, praktisk talt ikke de totale mengder av reagerende gasser, og den ledsages ikke av de kjente ulemper, som står i forbindelse med fortynningen av produktene. As the cross-section of the exhaust pipes of the cyclones is very small in relation to the cross-section of the reactor, the amount of oxygen or oxygen-containing gases supplied in accordance with the invention practically does not change the total amounts of reacting gases, and it is not accompanied by the known disadvantages, which is in connection with the dilution of the products.

Ytterligere er de ovenfor angitte oksygenmengder fullt ut til-strekkelige til gjennomførelse av den fullstendige regenerering av katalysatoren, som passerer gjennom utblåsningsrorer av cyklonen. Furthermore, the amounts of oxygen indicated above are fully sufficient to carry out the complete regeneration of the catalyst, which passes through the exhaust pipes of the cyclone.

Regenereringen av den katalysator som passerer gjennom utblås ningsroret av cyklonen, gjennomfores vanligvis ved en temperatur som i det vesentlige svarer til reaksjonstemperaturen. Det er dog mulig å gjennomfbre regenereringen ved en temperatur som er hoyere enn reaksjonstemperaturen, f.eks. ved innforing av oksygen eller oksygenholdige gasser, som er forvarmet til en slik temperatur at katalysatoren, hvormed de kommer i kontakt, blir oppvarmet. The regeneration of the catalyst that passes through the exhaust pipe of the cyclone is usually carried out at a temperature which essentially corresponds to the reaction temperature. However, it is possible to carry out the regeneration at a temperature that is higher than the reaction temperature, e.g. by introducing oxygen or oxygen-containing gases, which are preheated to such a temperature that the catalyst with which they come into contact is heated.

Ifolge oppfinnelsen kan det i utblåsningsrorene av cyklonene innfores oksygen eller oksygenholdige blandinger med et oksygeninnhold hoyere enn 3 %, som f.eks. luft eller luft tilsatt oksygen. According to the invention, oxygen or oxygen-containing mixtures with an oxygen content higher than 3% can be introduced into the exhaust pipes of the cyclones, such as e.g. air or air with added oxygen.

Det gjores vanligvis bruk av luft som allerede foreligger under et trykk tilsvarende anleggets trykk, og som i almindelighet gir ganske tilfredsstillende resultater, og som i okonomisk henseende er mere hensiktsmessige. Use is usually made of air that is already present under a pressure corresponding to the plant's pressure, and which generally gives fairly satisfactory results, and which from an economic point of view is more appropriate.

Trykket som er lik reaksjonstrykket og som i industriell praksis vanligvis er hoyere enn atmosfæretrykket, letter den re-generative prosess. The pressure, which is equal to the reaction pressure and which in industrial practice is usually higher than the atmospheric pressure, facilitates the re-generative process.

Oppfinnelsen skal i det folgende beskrives mere detaljertThe invention will be described in more detail below

under henvisning til de folgende eksempler.with reference to the following examples.

EKSEMPEL 1EXAMPLE 1

I en reaktor hvis diameter er 0,6 m, innfores det en katalysator bestående av 25 vekts-% Te.CerMon„0C.avleiret på 75 vekts-% 4 5 12 54 In a reactor whose diameter is 0.6 m, a catalyst consisting of 25 wt% Te.CerMon„0C.deposited at 75 wt% is introduced 4 5 12 54

av en bærer bestående av mikrosfæroidalt silisiumdioksyd.of a carrier consisting of microspheroidal silicon dioxide.

Fra bunnen av reaktoren fores det gjennom en fordelerplate en gassformig blanding bestående av propylen, ammoniakk og luft i molare forhold på 1:1 - 1:13, hvorved kontakttiden av denne blanding med katalysatoren er 5,5 sekunder. From the bottom of the reactor, a gaseous mixture consisting of propylene, ammonia and air in molar ratios of 1:1 - 1:13 is fed through a distributor plate, whereby the contact time of this mixture with the catalyst is 5.5 seconds.

Reaksjonstemperaturen er 440°C, og det absolutte trykk er 1,8 atmosfærer. The reaction temperature is 440°C, and the absolute pressure is 1.8 atmospheres.

I reaktorens ovre del anbringes det to cykloner som er serie-forbundet og som hver er forsynt med sitt eget utblåsningsror, som dyppes i den katalytiske masse, og som mangler bunnventi-ler. In the upper part of the reactor, two cyclones are placed which are connected in series and each of which is provided with its own blow-out tube, which is dipped in the catalytic mass, and which lack bottom valves.

Når det arbeides under vanlige betingelser, dvs. uten anvendelse av fremgangsmåten ifolge oppfinnelsen, oppnås det folgende resultater: When working under normal conditions, i.e. without using the method according to the invention, the following results are achieved:

Etter en viss reaksjonstid vil disse resultater bli betydelig lavere. Undersokelsen av katalysatoren ved en standardisert aktivitetsprove viser at den er delvis inaktivert, mens den katalysator, som foreligger i utblåsningsrorene av cyklonene, After a certain reaction time, these results will be significantly lower. The examination of the catalyst by a standardized activity test shows that it is partially inactivated, while the catalyst, which is present in the exhaust pipes of the cyclones,

er ennå mindre aktiv.is even less active.

Når det ifolge oppfinnelsen i hvert utblåsningsror av cyklonene innfores luft som er forvarmet til reaksjonstemperaturen i en slik mengde at det stiger opp i utblåsningsroret med en lineær hastighet på mellom 8 og 20 cm/sekund, finnes folgende konstante resultater for en varighet av over 1000 timer med kontinuerlig drift: When, according to the invention, air preheated to the reaction temperature is introduced into each exhaust pipe of the cyclones in such a quantity that it rises in the exhaust pipe at a linear speed of between 8 and 20 cm/second, the following constant results are found for a duration of over 1000 hours with continuous operation:

Undersøkelse av katalysatoren viser at den innehar en hoy aktivitet, og det kan ikke påvises noen som helst forskjell mellom prover som er tatt ut fra den katalytiske masse, og prover som er tatt ut fra cyklonenes utblåsning. Examination of the catalyst shows that it has a high activity, and no difference whatsoever can be demonstrated between samples taken from the catalytic mass and samples taken from the cyclones' exhaust.

EKSEMPEL 2EXAMPLE 2

I den samme reaktor som den i eksempel 1 beskrevne, er bunn-endene av cyklonene, som i de foregående forsok var åpne, forandret ved at de er forsynt med en nåleventil fra The Ducon Company Inc., hvilken ventil som kjent normalt anvendes i annlegg av denne type. Også i dette tilfelle tilfores det luft i en slik mengde at lufthastigheten i utblåsningsroret er 6 cm/sekund. In the same reactor as the one described in example 1, the bottom ends of the cyclones, which in the previous experiments were open, have been changed in that they are fitted with a needle valve from The Ducon Company Inc., which valve is known to normally be used in plants of this type. In this case too, air is supplied in such a quantity that the air speed in the exhaust pipe is 6 cm/second.

Under de samme reaksjonsbetingelser som de i det foregående beskrevne, men med en kontakttid på 6,6 sekunder, oppnås det folgende konstante resultater i lange perioder av kontinuerlig drift: Under the same reaction conditions as those previously described, but with a contact time of 6.6 seconds, the following constant results are achieved during long periods of continuous operation:

Også i dette tilfelle oppviser katalysatoren både den som tas ut fra den katalytiske masse, og den som tas ut fra cyklonenes utblåsning, en homogen karakter og en hoy aktivitet. In this case, too, the catalyst, both that which is taken out from the catalytic mass and that which is taken out from the cyclones' exhaust, has a homogeneous character and a high activity.

Claims

1. Process for the continuous production of unsaturated aldehydes or unsaturated nitriles by reaction in vapor phase and high temperature between monoalkenes and oxygen or ammonia and oxygen, in the presence of a solid oxidation catalyst in a fluidized state in a reactor which is equipped with at least one cyclone for recovery of the catalyst that is mechanically combined with the reacting gases, characterized by the fact that the catalyst separated from the gaseous reaction mixture is fed back to the catalytic mass through the so-called exhaust pipe in the cyclone, and that oxygen or oxygen-containing gases are fed into the exhaust pipe in the cyclone, so that a continuous oxidative regeneration zone is formed inside the reactor.

2. Method according to claim 1, characterized in that the oxygen or the oxygen-containing gas is introduced into the cyclone's exhaust pipe in such an amount that its speed lies between the speed that corresponds to minimal fluidization and the drag speed of the catalyst particles found in the cyclone's exhaust.

3. Method according to claims 1 and 2, characterized in that the cyclone's exhaust pipe is provided with a suitable non-return valve at its bottom.