NL8003641A

NL8003641A - Werkwijze voor het consolideren van een ondergrondse formatie.

Info

Publication number: NL8003641A
Application number: NL8003641A
Authority: NL
Original assignee: Shell Int Research
Priority date: 1979-06-26
Filing date: 1980-06-24
Publication date: 1980-12-30
Also published as: IT1129097B; MY8500916A; AU534810B2; NO801893L; NO155894C; CA1140455A; IT8067984A0; OA06554A; NO155894B; GB2051179B; US4241791A; NZ194135A; DE3023631A1; GB2051179A; AU5957780A

Description

r # .

Κ- 5857 HET

WEEKWIJZE VOOR HET CONSOLIDEREN VM EEN ONDERGRONDSE FORMATIE

De uitvinding heeft "betrekking op een werkwijze voor het consolideren van een ondergrondse formatie, en wel in het bijzonder van die delen van een formatie die zich rondom een zich in de formatie uitstrekkende put bevinden.

5 In een ondergrondse formatie die fluïda, zoals koolwater stoffen (olie en/of gas) of water bevat die via een zich tot in de formatie uitstrekkende put kunnen worden gewonnen, zijn vaak lagen aanwezig die bestaan uit ongeconsolideerde of onvolledig geconsolideerde gesteente korrels. Deze korrels worden uit de Ίq lagen losgemaakt door fluïdum (vloeistof en/of gas) dat door de lagen naar de put stroomt, en zullen vaak de fluïdumdoorgangen in de put en/of de op het aardoppervlak opgestelde appartuur verstoppen of de metalen wanden in de put, bijvoorbeeld door erosie, beschadigen.

15 In het verleden zijn vele technieken voor het consolideren « ... , _ van dergelijke zand-producerende ondergrondse formaties voorgesteld en het is gebleken dat een aantal van deze technieken in de praktijk zeer goede resultaten geeft. Er doen zich echter nog problemen voor bij formaties die lagen met ongelijke permeabili-20 teit bevatten, aangezien de consolideringsmiddelen die via een put in een dergelijke formatie worden geïnjecteerd, dan ongelijk over de lagen worden verdeeld, en voor het grootste deel de meest permeabele formatielaag binnenstromen, welke laag dan over een te grote diepte wordt geconsolideerd.

25 De consolideringsmiddelen dringen de lagen met lage permeabiliteit nauwelijks binnen, met het gevolg dat deze lagen onvolledig worden geconsolideerd. De put zal dan zand blijven produceren. Door afsluiten van de doortocht in de put met pakkers welke direct boven en onder de te behandelen laag zijn geplaatst, 30 kunnen de consolideringsmiddelen in elke afzonderlijke laag worden geïnjecteerd. Op deze wijze worden betere resultaten bereikt, aangezien dan ongeacht de permeabiliteit van de lagen in elke laag de vereiste hoeveelheid consolideringsmiddel kan worden \ geïnjecteerd. Het op deze wijze plaatsen van de pakkers is echter 35 vrij gecompliceerd en tijdrovend en is daardoor dikwijls niet 8003 6 41 - 2 - economisch..

In het bijzonder wordt men met problemen aangaande de fluïdum verdeling over formatielagen van verschillende permeabiliteit geconfronteerd bij het consolideren van gashoudende formaties door middel van gasvormige consolideringsmiddelen. Gebruik van 5 eonsolideringsmiddelen in de gasfase is gewenst bij het consolideren van gashoudende formaties, aangezien dan na het consolideren geen vloeistoffen overblijven in de poriënruimte van deze formaties. Deze vloeistoffen hebben een ongunstige invloed op de permeabiliteit van de poriënruimte en daardoor op de produk-10 tiviteit van de put na de consolidatie. Een nadeel van de toepassing van gasvormige eonsolideringsmiddelen is echter dat, wanneer ze in de te behandelen formatie worden geïnjecteerd, lage injectiedrukken vereist zijn, tengevolge waarvan het merendeel of zelfs de totale hoeveelheid van de eonsolideringsmiddelen 15 de meest permeabele formatielaag en/of de laag met de laagste formatiedruk binnenstroomt, waardoor de overige lagen onbehandeld blijven.

Een doel van de uitvinding is een werkwijze voor het consolideren van een gashoudende formatie waarin grote verschillen 20 aanwezig zijn in de permeabiliteit en/of de drukverdeling in dat deel van de formatie waarin de put zich uitstrekt, waarbij de in dit deel aanwezige formatielagen in êên behandeling in gelijke mate kunnen worden geconsolideerd.

Bij de werkwijze volgens de uitvinding voor het consolideren 25 van de delen van een gashoudende ondergrondse formatie die zich rondom een put bevinden, welke formatie lagen bevat waarvan de poriënwanden door water bevochtigd zijn, wordt een gasvormige siliciumhalogeenverbinding via de put geïnjecteerd in de poriënruimten van genoemde delen van de formatie, en worden de toegangen 30 tot de poriënruimten van de lagen selectief afgesloten door deeltjes van een niet-waterige compositie die door middel van een draaggas tenminste via het laagste deel van de put naar genoemde toegangen worden gebracht.

De in de beschrijving en conclusies gebruikte uitdrukking ii 35 "gashoudende ondergrondse formatie" heeft betrekking op een & 80036 41 * 1 - 3 - ondergrondse formatie -waarvan ten minste de rondom de put gelegen delen van de poriënruimte een continu volume gas bevatten. Dit kan gas zijn dat zich reeds in de formatie bevond, eventueel tengevolge van winningsmethoden die voor de onderhavige consolida-5 tie zijn uitgevoerd, of in de formatie is geïnjecteerd voor de uitvoering van de onderhavige behandeling, ten einde olie en/of water of een ander fluïdum uit de te consolideren delen te verdringen.

De in de beschrijving en conclusies gebruikte uitdrukking 1 q "door water bevochtigde poriënwanden" heeft betrekking op poriënwanden die bij voorkeur met een dunne waterlaag zijn bedekt zodat ringvormige wateringen aanwezig zijn rondom de contactpunten tussen naast elkaar liggende korrels of deeltjes van de formatie.

Indien v66r toepassing van de onderhavige consolidatietechniek ]5 geen water aanwezig is, wordt water op een geschikte manier aan de wanden van de poriënruimte toegevoerd, bijvoorbeeld door een ,. waternevel door middel van een draaggas in de poriënruimte te injecteren. De poriënwanden kunnen desgewenst voorbehandeld worden teneinde ze bij voorkeur voor water bevochtigbaar te maken.

20 Tijdens de consolidatie volgens de uitvinding treedt de gasvormige silieiumhalogeenverbinding, zoals siliciumtetrachloride, in reactie met het water dat zich op de poriënwanden bevindt waardoor amorf silica ontstaat dat de formatiekorrels samenbindt.

Waar de deeltjes die toegepast worden voor het selectief afsluiten 25 van de toegangen tot de poriënruimten van lagen met ongelijke permeabiliteit (en/of verschillende poriëndrukken), van een niet-waterige samenstelling zijn, worden deze deeltjes niet samengebonden en/of aan de wand van de te consolideren lagen gehecht, en zullen zij uit de put worden verwijderd wanneer deze na de 3Q behandeling in produktie wordt gebracht.

De in de beschrijving en conclusies gebruikte uitdrukking "selectief afsluiten" heeft betrekking op het afsluiten van de toegang tot de poriënruimte van een laag met een betrekkelijk hoge permeabiliteit en/of een laag met een betrekkelijk lage druk, 35 waarbij deze toegang in grotere mate wordt versperd dan de toegang tot de poriënruimte van een laag met een betrekkelïjk lage *ir· ƒ 800 36 41 - h - permeabiliteit en/of een laag met een betrekkelijk hoge druk.

De lagen maken alle deel uit van een gemeenschappelijke formatie waarin een put zich uitstrekt.

De verdeling van het consolideringsmiddel over de lagen 5 van de te behandelen formatie wordt aanzienlijk verbeterd door toepassing van deeltjes van een niet-waterige compositie.

Deze deeltjes worden naar de toegangen tot de formatielagen gebracht met behulp van een gasvormig fluïdum dat bij voorkeur de laag met de hoogste permeabiliteit en/of de laagste poriëndruk 10 binnendringt. Dientengevolge wordt de toegang tot deze laag gedeeltelijk afgesloten door de deeltjes die in een grote hoeveelheid door het gasvormige fluïdum naar de laag worden gevoerd, zodat slechts een deel van het gasvormige fluïdum genoemde laag kan binnenstromen, en de rest van het fluïdum en de 15 deeltjes naar de lagen met een lagere permeabiliteit en/of hogere poriëndruk worden geleid. Dit gasvormig fluïdum zal, evenals elk ander gasvormig fluïdum dat vervolgens in de formatielagen wordt geïnjecteerd, gelijkmatiger over de verschillende lagen worden verdeeld. Wanneer de gasvormige siliciumhalogeenverbinding gelijk-20 tijdig of afwisselend met het gas, dat de deeltjes van de niet-waterige compositie meevoert, wordt geïnjecteerd, wordt derhalve een gelijkmatiger verdeling van het consolideringsfluïdum over de poriënruimten van de verschillende formatielagen verkregen.

De deeltjes voor het selectieve afsluiten van de toegangen 25 tot de lagen kunnen fijne vaste deeltjes zijn, zoals die welke verkregen worden in de werkwijze beschreven in het Amerikaanse octrooischrift 2.808.886.

Aangezien de vloeibare siliciumhalogeenverbinding verdampt wanneer deze gedurende enige tijd wordt blootgesteld aan de 3Q omstandigheden die in de meeste ondergrondse formaties heersen, kan deze vloeibare verbinding worden gebruikt voor het vormen van de deeltjes van de niet-waterige compositie door middel waarvan V / de toegangen tot de poriënruimten van de verschillende formatie- \ lagen selectief worden afgesloten. Na verdamping blijft in de \35 gashoudende formatie geen vloeistof achter die de doorgang'door 800 3 6 41 - 5 - r * de poriënruimte kan afsluiten voor gasvormig fluïdum dat tijdens de produktieperiode na de consolidatie wordt geproduceerd.

De gasvormige silicium halogeenverbinding die voor het consolideren van de korrels of deeltjes van de formatielagen 5 wordt gebruikt, kan via de put worden geïnjecteerd gelijktijdig met of gescheiden van het draaggas dat de niet-waterige deeltjes voor het selectieve afsluiten van de toegangen tot de poriënruimten van de formatielagen meevoert. De gasvormige siliciumhalogeen-verbinding kan ook gedurende een vooraf bepaalde periode continu ]Q worden geïnjecteerd, terwijl niet-waterige deeltjes periodiek aan de gasvormige verbinding worden toegevoerd. De gasvormige silicium-halogeenverbinding kan uiteraard worden verdund door de verbinding met een droog inert gas te mengen. Dit gas kan het draaggas zijn waarmede de niet-waterige deeltjes in de put worden gebracht.

15 Onder de in de beschrijving en conclusies gebruikte uitdrukking "injectiviteit van een formatielaag" wordt verstaan de snelheid waarmede een fluïdum wordt geïnjecteerd per standaardeenheid differentiaaldruk die op de plaats waar het fluïdum de laag binnendringt op de putwand wordt uitgeoefend.

20 De uitvinding wordt in onderstaande voorbeelden nader toe gelicht .

VOORBEELD I

In een ongeconsolideerde formatie (met een temperatuur van 100°C) bestaande uit lagen waarvan de permeabiliteit sterk uiteenloopt, strekt zich een put uit over een produktietraject van ongeveer 25 m.

25 De poriënruimte van de formatie bevat aardgas van 200 bar.

De hoeveelheid water op de wanden van de poriënruimte is ongeveer 15 vol.% van genoemde poriënruimte.

Een gas, waarmede fijne vaste deeltjes kunnnen worden ver-spreid, wordt via de put aan de te behandelen formatie toegevoerd.

30 Dit gas bestaat uit gelijke mengsels van U_-gas verzadigd met i een JQ gew.^-ige oplossing van ammoniak in water, en ïï^-gas ^ verzadigd met SiCl^-damp bij een temperatuur van J00°C en een druk van 2QQ bar.

800 36 41 - 6 -

Tijdens de periode, waarin de gascompositie door de put naar de te Behandelen formatiedelen wordt gepompt, vinden de volgende chemische reacties plaats:

SiClj^g) + H20(g)-> SiOCl2(g) + 2HCl(g) of 5 SiCl^(g) + 2ÏÏH3(g)-> Si(KH)2(gl + UHCl(g) HCl(g) + m3(g] -? MuCl(v) waarin (g) = gas, en (v) = vaste fase.

De grootte van de NH^C1-deeltjes is Betrekkelijk gering 10 (ongeveer 100 ym] en de deeltjes worden op de toegangen tot de poriënruimten van de verschillende lagen afgezet. De eerste hoeveelheid van het gas, dat de deeltjes meevoert, dringt de lagen met de hoogste permeaBiliteit Binnen en zet de vaste deeltjes af op de toegang tot de laag waardoor de injectiviteit van genoemde laag 15 zodanig afneemt dat een deel van het draaggas naar een laag wordt geleid die een lagere injectiviteit dan de eerstgenoemde laag heeft.

De injectiviteit van deze tweede laag neemt eveneens geleidelijk af en de stroom draaggas wordt verder naar andere lagen geleid totdat de injectiviteit van alle lagen nagenoeg gelijk is.

2Q Ha de deeltjes-vormende gascompositie wordt een consolideringgas-compositie geïnjecteerd welke uit stikstofgas Bestaat dat SiCl^

Bevat in een hoeveelheid die gelijk is aan 25% van het verzadigings-volume Bij 100°C en 200 Bar. Deze gascompositie wordt gelijkmatig over de verschillende formatielagen verspreid, aangezien de 25 injectiviteit van de lagen nagenoeg gelijk is geworden door dat de deeltjes op de toegangen tot genoemde lagen zijn afgezet.

De gascompositie dringt derhalve over nagenoeg gelijke afstand de verschillende lagen Binnen en het gasvormige siliciumtetrachloride reageert als volgt met het vloeibare water op de wanden van de 3Q poriënruimten van de verschillende lagen;

SiCl^gl + 2H2Q (vil-> Si02(gell + kECl (g) waarin (vil 55 vloeibare fase.

Hierdoor ontstaat amorf siliciumdioxide dat de deeltjes van ' de lagen samenbindt. De verschillende lagen worden hierdoor 35 geconsolideerd over een diepte die voor alle lagen nagenoeg gelijk is.

800 36 41 * - - 7 -

Ha de consolidatie wordt de put weer in produktie gebracht, waarna het door de put geproduceerde gasvormige fluïdum de op de toegangen tot de poriënruimten van de verschillende lagen neergeslagen deeltjes verwijdert. Water dat voor toepassing van de 5 onderhavige werkwijze eventueel aanwezig is bij de toegangen tot de poriënruimten, wordt vooraf verwijderd door het vaste deeltjes-meevoerende draaggas, zodat deze deeltjes niet aan de wanden van de toegangen worden gebonden door het SiCl^-gas dat vervolgens wordt geïnjecteerd.

10 VOORBEELD II

In een ongeconsolideerde formatie (temperatuur 10Q°C) bestaande uit lagen van sterk uiteenlopende permeabiliteit strekt zich een put uit over een produktietraject van ongeveer 25 m.

De poriënruimte van de formatie bevat aardgas van 200 bar.

15 De hoeveelheid water op de wanden van de poriënruimte bedraagt ongeveer 15 vol.# van de poriënruimte. Een gascompositie, bestaande uit stikstofgas dat SiCl^ bevat in een hoeveelheid die gelijk was aan 50# van het verzadigingsvolume bij 100°C en 200 bar, wordt in elke formatielaag gebracht. De in de lagen stromende, relatieve 20 hoeveelheden gas worden bepaald door de relatieve permeabiliteit van de verschillende lagen. Nadat tijdens het consolideren van de formatie ongeveer 25# van de benodigde totale hoeveelheid SiCl^ in de put is geïnjecteerd, wordt als afstopmiddel een deeltjesvormend gasmengsel, dat gelijk was aan het in Voorbeeld I beschreven 25 mengsel, via de put aan de te behandelen formatie toegevoerd.

Deze afstopping wordt toegepast totdat de injectiedrul voldoende is gestegen (zie voorbeeld I). Bovengenoemde consolidatie en afstopping worden herhaald totdat de totale hoeveelheid SiCl^ via de put in de te behandelen formatiedelen is geïnjecteerd.

3Q Nadat de consolidatie is voltooid, wordt de put weer in produktie gebraeht en worden de bij de toegangen tot de poriën-j ruimten van de verschillende lagen afgezette deeltjes door het door de put geproduceerde gasvormige fluïdum verwijderd. Water dat I eventueel v6or de behandeling aanwezig was bij de toegangen tot de 35 poriënruimten, is uiteraard verwijderd door het erdoor stromende draaggas, dat de fijne vaste deeltjes meevoerde, zodat deze deeltjes 800 3 6 41 - 8 - niet aan de wanden van de toegangen werden gebonden door het SiCl^-gas dat vervolgens werd geïnjecteerd.

VOORBEELD III

In dit Voorbeeld is de deeltjes-vormende gascompositie van 5 Voorbeelden I en II vervangen door een gascompositie bestaande uit met titaantetrachloride en waterdamp verzadigd stikstofgas. Terwijl deze compositie do» r de put stroomt, ontstaan titaandioxide-deeltjes van 100 ym of kleiner die bij de toegangen tot de poriënruimten van de verschillende formatielagen werden afgezet.

10 Ra de deeltjesvormende gascompositie wordt een droog gas geïnjecteerd ter verwijdering van vloeibaar water dat zich bij de toegangen tot de verschillende lagen bevindt.

VOORBEELD IV

Een gasvormige consolideringscompositie wordt via een put in 15 formatielagen gepompt van sterk uiteenlopende permeabiliteit.

De hoeveelheid SiCl^ in de compositie kan variëren van 1 tot 100$ van het verzadigingsvolume ervan, terwijl een verdere hoeveelheid SiCl^ in de vorm van een nevel wordt toegevoegd.

De mist-vormende vloeibare siliciumtetrachloridedeeltjes 20 hebben een gemiddelde grootte van ongeveer Uo ym en blokkeren de toegangen tot de verschillende formatielagen gedeeltelijk, waardoor de injectiviteit van de lagen tot een voor alle lagen nagenoeg gelijke waarde daalt. De gasvormige compositie treedt vervolgens de poriënruimten van de formatielagen binnen over een 25 voor alle lagen nagenoeg gelijke afstand, waarbij amorf siliciumdioxide ontstaat doordat het siliciumtetrachloride in de gasvormige compositie in reactie treedt met de waterige film die zich op de formatiekorrels bevindt, en wel in het bijzonder bij de contactpunten tussen de korrels. Hierdoor hechten de korrels 3q zich aan elkaar, zodat zij niet van de lagen zullen worden gescheiden tijdens de op de consolidatie volgende produktieperiode. De vloeibare SiCl^-deeltjes, die zich in de toegangen tot de ^ poriënruimten van de lagen bevinden, worden tenslotte verdampt \ door een overmaatspoeling van N^-gas dat na de consoliderings- A 35 compositie wordt geïnjecteerd.

11 800 3 6 41 - 9 - r-

YOOKBEELD V

Deze behandeling is nagenoeg gelijk aan die volgens Voorbeeld IV; de nevel van vloeibare SiClj^-deeltjes wordt echter niet continu doch periodiek aan de gasvormige consolideringscompositie 5 toegevoegd.

Behalve SiCl^, zoals genoemd in de Voorbeelden, kunnen ook andere siliciumhalogenideverbindingen, zoals siliciumhexachloride, siliciumoctochloride, siliciumfluoride afzonderlijk of gemengd met even goede resultaten worden gebruikt bij het consolidatieproces 10 volgens de uitvinding. De consolideringsmiddelen kunnen in het draaggas aanwezig zijn in hoeveelheden van 1-100% van het verzadi-gingsvolume van het middel bij de formatietemperatuur en de injectie-druk. Verdere hoeveelheden van het middel kunnen in de vorm van een fijne nevel worden toegevoerd wanneer de selectieve afsluiting 15 van de toegangen tot de formatielagen door middel van vloeibare deeltjes dient te geschieden.

In plaats van de in de Voorbeelden genoemde stikstof kan elk draaggas dat geschikt is voor de gebruikte chemicaliën, de voor de put gebruikte materialen, de f omat ie en de erin 20 aanwezige fluxda, worden gebruikt. Hierbij wordt vooral gedacht aan het gas dat uit de te behandelen formatie is gewonnen.

Dit gas wordt dan opgeslagen in een hoeveelheid die voldoende is voor de uitvoering van een consolideringsbehandeling volgens de uitvinding. Er kan ook gebruik worden gemaakt van aardgas 25 afkomstig van nabijgelegen putten die zich tot in dezelfde formatielagen als de te behandelen put of in andere lagen uitstrekken. Nadat dit gas is gewonnen, kan het continu worden behandeld voordat het in de put wordt geïnjecteerd die zich in de te consolideren formatielagen uitstrekt. Andere geschikte 3Q gassen zijn methaan en argon.

Het draaggas mag water bevatten indien dit in dampvorm is, daar het dan geen ongewenste reactieprodukten geeft bij de reactie met de siliciumhalogeenverbinding in het draaggas.

Ο Ι 800 36 41 - JO -

Ofschoon de siliciumhalogenide verbinding in bovengenoemde Voorbeelden in gasvorm in de te behandelen putten wordt geïnjecteerd, kan de verbinding uiteraard ook in vloeibare vorm in de put worden gebracht via een buis (zoals een macaronibuis) 5 die niet dezelfde is als de buis waardoor een draaggas naar de te consolideren lagen wordt gevoerd. De verbinding wordt in de put op de gewenste diepte aan het draaggas toegevoegd (waarbij de verbinding bij voorkeur met een sproeier wordt verstoven).

De verbinding verdampt dan geheel of gedeeltelijk alvorens de 10 formatielagen binnen te stromen.

Het zal duidelijk zijn dat, indien in de te behandelen formatiedelen water op de wanden van de poriënruimten aanwezig is in een hoeveelheid die onvoldoende is om na de consolidatie de gewenste drukvastheid te verkrijgen, extra water kan worden 15 toegevoerd door injectie van een hoeveelheid nat gas, dat een hoeveelheid uiterst kleine waterdruppeltjes bevat.

Indien de formatie een buitengewoon hoog watergehalte heeft, waardoor de permeabiliteit bij consolidatie te veel zou afnemen, kan het watergehalte worden verlaagd door een 20 hoeveelheid drooggas, dat bij voorkeur verhit is, in de formatiedelen te injecteren.

Wanneer de poriënruimten van de te behandelen formatiedelen een ongewenste hoeveelheid gascondensaat bevatten, kan dit condensaat worden verwijderd door droog gas in genoemde 25 formatiedelen te injecteren. De hoeveelheid water in de poriënruimten van de formatie kan eventueel worden vergroot door, bijvoorbeeld op bovengenoemde manier, water eraan toe te voegen.

Y 800 36 41

Claims

1. Werkwijze voor het consolideren van delen van een gashoudende ondergrondse formatie die zich rondom een zich in de formatie uitstrekkende put bevinden, welke formatie uit lagen bestaat waarvan de poriënwanden door water zijn bevochtigd, welke werkwijze 5 de volgende stappen omvat: 1. injectie van een gasvormige siliciumhalogeenverbinding via de put in de poriënruimten van genoemde delen der formatie en 2} selectief afsluiten van de toegangen tot de poriënruimten van de lagen met behulp van deeltjes van een niet-waterige compositie 10 die door middel van een draaggas ten minste via het onderste deel van de put naar genoemde toegangen worden geleid.

2. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de deeltjes van de niet-waterige compositie vaste deeltjes zijn.

3· Werkwijze volgens conclusie 2, met het kenmerk, dat de deeltjes 15 ammoniumchloridedeeltj es zijn welke zijn verkregen door verdampte waterige ammoniak en een gasvormige siliciumhalogeenverbinding te mengen in het draaggas dat in de put wordt gebracht. h. Werkwijze volgens conclusie 2, met het kenmerk, dat de deeltjes titaanoxidedeeltjes zijn, welke zijn verkregen door verdampt water en 20 gasvormig titaantetrachloride te mengen in het draaggas dat in de put wordt gebracht.

5. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de deeltjes van de niet-waterige compositie fijnverdeelde vloeibare deeltjes van een siliciumhalogeenverbinding zijn.

6. Werkwijze volgens een der conclusies 1-5» met het kenmerk, dat het injecteren van de gasvormige siliciumhalogeenverbinding in de poriënruimten van genoemde delen der formatie ten minste eenmaal wordt onderbroken om de toegangen tot genoemde poriënruimten selectief af te sluiten. V· ! I 800 3 6 41 - 12 -

7. Werkwijze volgens een der conclusies 1-5, met het kenmerk, dat de injectie van de gasvormige siliciumhalogeenverbinding in de poriënruimten van genoemde delen nagenoeg gelijktijdig plaatsvindt met de selectieve afsluiting van de toegangen tot 5 genoemde poriënruimten.

8. Werkwijze volgens een der conclusies 1-6, met het kenmerk, dat het draaggas, dat de niet-waterige vloeibare deeltjes meevoert, ten minste gedeeltelijk uit een gasvormige siliciumhalogeenverbinding bestaat. • % \ X 800 36 41