KR910008355B1 - 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물 - Google Patents

핵연료 펠릿 그레이징용 조성물 Download PDF

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KR910008355B1 KR1019850000299A KR850000299A KR910008355B1 KR 910008355 B1 KR910008355 B1 KR 910008355B1 KR 1019850000299 A KR1019850000299 A KR 1019850000299A KR 850000299 A KR850000299 A KR 850000299A KR 910008355 B1 KR910008355 B1 KR 910008355B1
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Abstract

내용 없음.

Description

핵연료 펠릿 그레이징용 조성물
제1도는 그레이즈(glazing)된 코우팅을 가는 분열성 물질의 핵연료 펠릿의 단면도이다.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
100 : 핵연료 펠릿 102 : 그레이즈.
본 발명은 핵연료 펠릿 그레이징(glaze)용 조성물에 관한 것이며, 특히 노심의 반응도를 제어하여 원자로의 작동 수명을 신장시키기 위해 핵연료 펠릿을 그레이징하는 다른 유리형성 산화물을 포함하는 그레이징 조성물에 있어서 가연성 독물로 알려진 가연성 흡수체로써 카드뮴 옥사이드(cdo)의 형태인 카드뮴-113 동위원소를 사용하는 것에 관한 것이다.
핵분열 과정은 분열성 핵연료 물질을 낮은 질량수를 갖는 둘이상의 분열 생성물로 붕괴하는것을 포함하고 있다. 무엇보다도 상기 과정에서 중요한 것은 연쇄반응의 기본이 되는 가용 자유 중성자의 수가 전체적으로 증가한다는 것이다. 원자로가 작동 주기를 지났을때 분열성 물질을 갖는 연료 집합체는 결국 고갈로 인하여 교체되어야 한다.
이와 같은 고체 공정은 6주 이상의 시간을 소비해야 하고 전력발생의 중단으로 경제적인 손해를 보기 때문에 가능한한 주어진 연료 집합체의 수명을 신장시키는 것이 바람직하다.
상기와 같은 이유로 인하여 계산된 소량의 기생적인 중성자포획 핵연료에 신중하게 첨가하면 열중성자로에 매우 유익한 효과를 주게된다. 그러한 중성자 포획 원소는, 새로운 또는 추가된 중성자를 발생하지 않고 중성자 흡수의 결과로 새로운 흡수체로 변화되는 반면 중성자 흡수를 위한 확률 또는 단면적이 높다면, 보통 가연성 흡수체로 지칭된다. 원자로의 운전중 가연성 흡수체의 양은 점진적으로 줄어들어 분열성 물질의 부수적인 감소에 대해 보상을 해준다.
연료 집합체의 수명은 초기에 많은 양의 분열성 물질과 계산된 양의 가연성 흡수체를 결합하므로써 신장될 수 있다. 그러한 연료 집합에 작동초기 단계에서 과도한 중성자는 가연성 흡수체에 의해 흡수되며, 흡수체는 분열성 물질의 이용도가 낮아질때 수명의 후반기에 연료 집합체 반응도에 실제 아무런 영향을 주지 않는 낮은 중성자 흡수 단면적을 갖는 원소로 변환된다.
가연성 흡수체는 연료 집합체의 수명 초기에 많은 양의 분열성 물질을 보상해 주지만 연료 집합체의 수명후기에는 점진적으로 중성자를 덜 흡수하여 비교적 일정한 분열수준으로 연료 집합체의 수명을 길게 해준다. 따라서 적절한 비율의 양으로된 분열성 물질과 가연성 흡수체를 함유하는 연료 집합체는비교적 일정한 중성자 생성과 반응도를 유지하면서 집합체 수명을 신장 시킬수 있게 되는 것이다. 사용될 가연성 흡수체는 보론, 가돌리늄, 카드뮴, 사마리움, 유로피움 등이 있으며, 이들은 중성자를 흡수하여 충분히 낮은 중성자 포획 단면적을 갖는 동위원소로 변환되기 때문에 실제 중성자를 투과하게 된다.
핵연료 집합체에 가연성 흡수체를 결합하는 것은 분열성 물질의 용량을 증가시키는 효과적인 수단으로써 당 압계에 인식되어 왔으며, 이에따라 분열성 물질을 교체하지 않고도 18개월 정도의 노심 수명을 신장시키게 되었다. 가연성 흡수체는 분열성 물질과 균일하게 혼합되어, 즉 미합중국 특허 제3,427,222호에 설명된 바와 같이 분열성 물질을 함유하는 핵연료 펠릿의 외부에 코팅으로 침적된 흡수체로 사용되거나 또는 노심내에서 분리된 소자로 위치되어 있다. 따라서 노심의 전체 방응도는 노심 수명중에 비교적 일정하게 유지될 수 있다.
가연성 흡수체가 핵연료 펠릿의 외부에 코우팅으로 침적되어 있을 경우, 보론 카아바이드(B4C), 보론 나이트라이드(BN) 및 지르코늄 디보라이드(ZrB2)와 같은 보론 함유 화합물이 많이 사용된다. 보론 함유 가연성 흡수체는, 예를 들어 핵연료 펠릿을 보론 화합물을 함유하는 조성물에 디프(dip)코우팅하는 것과 상기 언급한 미합중국 특허에 서술된 것처럼 세라믹 바인더(binder)를 사용하는 종래 기술에 의해 설정된 두께의 코우팅으로 핵연료 펠릿에 가해진다. 그러나 가연성 흡수체로 보론 함유 화합물을 사용하는 것은 다수의 바람직하지 못한 특성을 가지고 있다는 것을 알게 되었다.
예를 들면, 보론은 적절한 연소율을 가지고 있어서, 가끔 주어진 시간의 말기에 코팅내의 잔여 가연성 흡수체를 제거하고 원자로의 작동 사이클중 계산된 반응도의 제어에 나쁜 영향을 주게된다.
추가로 코팅으로부터 보론의 연소는 가끔 보론의 연소에 의해 발생된 바람직하지 못한 기체들을 연료봉내에 존재하게 하여 핵연료봉 가연성 흡수체의 성능에 나쁜 영향을 주게 된다.
따라서, 바람직하지 못한 기체들을 발생하지 않고, 제어되고 증가된 연소율을 갖는 하나 이상의 가연성 흡수체를 포함하고 있어서 노심의 반응도가 효과적으로 제어되어 결국 원자로의 작동 수명을 신장시키기 위한 그레이즈된 핵연료 펠릿과 그레이징 조성물에는 해결되지 않는 문제점이 있다는 것을 알수 있다.
따라서 본 발명은 핵연료 펠릿을 가연성 흡수체로 그레이징 하기 위한 그레이즈 형성 조성물에 있으며, 상기 조성물은 제 1 가연성 흡수체로써 최소한 0.5중량%의 카드뮴 옥사이드(cdo)와 최소한 하나의 그레이즈 형성 옥사이드로 구성되는 것을 특징으로 한다.
또한 본 발명은 본체내에 형성된 분열성 물질과 최소한 본체의 표면 일부에 형성된 그레이즈로 구성된 핵 연료 펠릿을 포함하고 있으며, 상기 그레이즈는 상기 마지막 문장에 언급한 조성을 가지고 있다.
카드뮴 옥사이드의 화학적 성질은 레드(lead) 및 진크(zinc)옥사이드와 거의 유사하다는 것을 알게 되지만 일반적으로 레드 옥사이드 보다 높은 용융 화합물로 형성된다. 예를들어 카드뮴 실리케이트는 약 1240℃에서 녹는 반면 레드 실레케이트는 약 750℃에서 녹는다. 카드뮴 옥사이드/보론 옥사이드 공유물은 약 900℃에서 녹는 반면, 레드 옥사이드/보론 옥사이드 공유물은 약 500℃에서 녹는다.
본 발명에 따라서 핵연료 소자상의 그레이즈로써 사용하기에 적당하고 가연성 흡수체를 포함하는 유리는 그레이즈가 레드 그레이즈보다 높은 온도에서 연소되어야 한다는 것을 제외하고는 레드 옥사이드 대신 카드뮴 옥사이드를 사용하게 된다. 특히 적당한 유리형성 성분으로써 보론 트리옥사이드를 포함하는 보로 실리케이트 유리로 알려진 일단의 유리가 존재한다는 것을 알게 되었다. 레드 옥사이드와 같이 카드뮴 옥사이드는 실리콘 디옥사이드와 함께 일련의 유리를 형성하기 때문에 본 발명은 이들 보로 실레케이트 유리에서 카드뮴 옥사이드 대신 전체적으로 또는 부분적으로 보론 트리옥사이드로 고체 할 수 있다는 것을 알아야 한다. 카드뮴 옥사이드로 그레이즈된 핵연료 펠릿을 사용함에 의해 반응도를 제어하고 연료 집합체의 작동 수명을 신장시킬수 있는 반면 가연성 흡수체의 연소율을 증가시키고 그로인해 발생하는 바람직하지 못한 기체의 양을 감소시키게 된다.
가연성 흡수체로써 카드뮴 옥사이드의 형태인 카드뮴-113-동위원소를 사용하면 가연성 흡수체의 연소율은 증가되며, 주어진 시간의 말기에 존재하는 가연성 흡수체의 양은 줄어들게 된다.
그레이즈 형성 옥사이드는 보로실리케이트 유리와 같이 실리콘 디옥사이드(SiO2), 알루미늄 옥사이드(Al2O3,)보릭 옥사이드(B2O3), 나트륨 모노옥사이드(Na2O), 포타슘 옥사이드(K2O) 레드 모노옥사이드(pbo)또는 이들의 혼합물을 사용하는 것이 편리하다.
본 발명의 또다른 실시예에서는 제2가연성 흡수체를 포함하고 있으며, 제1 및 제2가연성 흡수체의 차이는 서로 상이한 중성자 포획 단면적을 갖는 다는 것이다. 제2가연성 흡수체는 최소한 보론-10동위원소의 형태인 보론, 예를 들면 나트륨 보레이트(Na2B4O710H2O)로 구성되는 것이 바람직하다. 분열성 물질을 갖는 핵연료 펠릿을 가연성 흡수체로써 최소한 0.5중량%의 카드뮴 옥사이드를 함유하는 그레이즈된 코팅을 가지고 있다.
본 발명을 좀더 명확하게 이해하기 위해서 양호한 실시예가 부수 도면을 참고로 서술될 것이다.
도면에는 분열성 물질, 즉, U-235, U-233 및 PU-239와 같은 열 중성자 에너지에 의해 분열 가능한 물질을 갖는 핵연료 펠릿(100)이 도시되어 있다. 핵연료 펠릿(100)의 외부에 코우팅된 것은 가연성 흡수체를 포함하는 그레이즈(102)이며, 가연성 흡수체는 원자당 약 20,000바안의 중성자 포획 단면적을 갖는 카드뮴-113동위원소의 산화물로 구성되어 있다.
카드뮴-113동위원소는 원자당 단지 약 3850바안의 중성자 포획단면적을 갖는 보론-10 동위원소보다 가연성 흡수체로써 다섯배 정도 더 효과적이다. 카드뮴-113 동위원소를 함유하는 그레이즈(102)는 노심의 반응도를 효과적으로 제어할 수 있어 결국 원자로의 작동수명을 연장시키기 때문에 가연성 흡수체로써 매우 유용하다. 핵연료 펠릿(100)을 코팅하는 그레이즈(102)의 조성물로써 카드뮴-113 동위원소는 가연성 흡수체로써 작용하며, 가연성 흡수체는 분열성 물질의 고갈로 인하여 반응도가 감소하는 비율로 연소된다.
가연성 흡수체로써 카드뮴-113 동위원소의 산화물을 함유하는데 추가하여 그레이즈(102)는 실리콘 디옥사이드(SiO2), 알루미늄 옥사이드(Al2O3,)보릭 옥사이드(B2O3), 나트륨 모노옥사이드(Na2O), 포타슘 옥사이드(K2O) 레드 모노옥사이드(pbo) 및 이들의 혼합물과 같은 유리의 일반적인 조성물을 함유하게 된다. 그러나 그레이즈(102)가 가연성 흡수체로 사용되기 위해서는 카드뮴-113 동위원소의 산화물은 0.5중량% 이상 존재해야 한다는 것을 알게 되었다. 예를 들어 그레이즈(102)는 50-95중량% 특히 70-95중량% 범위의 카트뮴 옥사이드를 함유하는 것이 바람직하며, 가장 바람직한 범위는 82-90중량%의 카드뮴 옥사이드 이며 나머지는 예를 들어 실리콘 디옥사이드와 같은 것이다.
핵연료 펠릿에 코우팅되는 가연성 흡수체로써 보론-10 동위원소를 사용하는 것은 펠릿 길이의 센티미터 당 천연보론이 3.2 밀리그램 정도 농축되어 있어야 한다. 상응하는 양의 카드뮴-113 동위원소는 펠릿 길이의 센티미터당 천연 카드뮴이 11.0밀리그램이다. 카드뮴-113동위원소가 보론-10동위원소로 치환될때 그러한 치환은 예를 들어 카드뮴과 보론의 중량비가 약 11 : 3.2 이어야 한다.
이렇게 보론-10 동위원소를 카드뮴-113 동위원소의 산화물로 치환하면, 가연성 흡수체의 연소율을 증가시키며, 보론의 연소에 의해 발생되는 바람직하지 못한 기체의 양을 줄이게 되며, 좀더 단단하고 내화성있는 그레이즈 코우팅을 만들게 된다. 이런 관점에서 카드뮴-113 동위원소는 중성자 포획의 결과로 아무런 기체 상태의 생성물을 발생하지 않게 된다. 따라서 가연성 흡수체로써 카드뮴-113 동위원소의 산화물을 사용하면 보론-10 동위원소보다 좀더 신속하게 연소하며, 또한 주어진 시간내에 잔여 가연성 흡수체를 덜 남아 있게 한다.
다시 도면에 관해서, 농축 우라늄 디옥사이드 또는 혼합된 옥사이드와 같은 분열성 물질을 갖는 전형적인, 핵연료 펠릿(100)은 길이가 1.3cm(0.5인치)정도를 갖는다. 핵연료 펠릿(100)은 약 16밀리그램의 카드뮴-113 동위원소의 산화물, 즉 약 87중량%의 카드뮴을 함유하는 카드뮴 실리케이트 그레이즈 코우팅을 갖게 될 것이다. 그러나 더많은 양 또는 더적은 양의 카드뮴 옥사이드가 그러한 핵연료 펠릿에 사용될 수 있다. 왜냐하면 본 발명은 그러한 핵연료 펠릿용 그레이즈에서 가연성 흡수체로써 광범위하게 카드뮴 옥사이드를 사용하는 것에 관한 것이고, 카드뮴-113 동위원소는 전체적으로 또는 부분적으로 보론-10 동위원소를 대치하게 되기 때문이다.
또한 핵연료 펠릿용 그레이즈에서 가연성 흡수체로써 카드뮴-113 동위원소의 산화물을 사용하는 것을 전반적으로 서술하였지만, 각각 상이한 중성자 포획 단면적을 갖는 두 가연성 흡수체를 결합한 것도 노심의 반응도를 제어하야 결국 원자로의 작동 수명을 연장시키기 위해 그레이즈로 사용될 수 있다.
상이한 중성자 포획 단면적을 갖는 하나 이상의 가연성 흡수체를 결합하는것은 노심을 설계하는 핵공학자를 좀더 여유있게 해준다. 그렇게 정교한 제어를 사용하면 분열성 물질을 절약하게 되어 노심에 장진된 분열성 물질의 단위당 에너지가 증가된다. 본 발명에 따라서, 카드뮴 보로실리케이트 그레이즈는 약 50-70중량%의 카드뮴 옥사이드, 2-3중량%의 보릭 옥사이드, 3-6중량%의 포타슘 옥사이드 및 나머지 실리콘 디옥사이드를 함유하고 있다. 또한 보론-10 동위원소는 나트륨 보레이트(Na2B4O710H2O)로 존재할 수 있다.
그레이즈(102)는 디프 코팅 공정에 의해 핵연료 펠릿에 가해진다. 일반적으로 그레이즈(102)의 구성은 미세한 분말로 이루어지며, 물과 함께 얇은 슬러리를 형성한다. 그레이즈 되어야 할 펠릿(100)은 최후에 적당한 두께의 코우팅을 만들기 위해 두꺼워 지거나 엷어질 수 있는 슬러리에 잠겨진다. 카드뮴 옥사이드를 함유하는 습식 그레이즈는 70-90℃에서 건조되며, 계속해서 냉각시 단단한 내화성 코팅이 되도록 그레이즈를 녹이기 위해 연소된다. 그러나 핵연료 펠릿(100)은 필요시 최후의 적당한 코팅 두께를 얻기 위해 몇번씩 슬러리에 잠겨져도 좋다는 것을 알아야 한다. 또한 잠겨질때마다 건조 단계를 지나야 한다. 따라서 몇번의 디프로 필요시 더 큰 코우팅 두께를 만들 수 있게 된다.
이제 본 발명은 다음 실시예를 참고로 서술될 것이다. 이실시예에서는 카드뮴-113 동위원소의 산화물을 함유하는 그레이즈(102)가 가연성 흡수체로써 설정된 두께를 가지고 분열성 물질을 함유하는 핵연료 펠릿에 가해진다.
[실시예]
핵연료 펠릿을 그레이징하기 위한 카드뮴 실리케이트 그레이즈 조성물이 48시간 동안 포슬린 볼(Porcelain ball)을 구비한 포슬린 볼 제분기에서 카드뮴 옥사이드 분말 및 순수한 석영 분말을 분쇄하므로써 준비되었다. 89중량%의 카드뮴 옥사이드와 나머지 실리콘 디옥사이드를 함유하는 최후의 혼합된 분말은 물을 사용하여 슬러리로 만들었다. 우라늄 디옥사이드를 갖는 실린더는 슬러리로 디프되며, 70-90℃에서 건조한 다음, 계속해서 무게를 달았다.
상기 디핑 공정은 실린더가 건조 슬러리의 필요한 무게, 즉 실린더 길이의 1.3센티미터당 약 18밀리그램을 수용할때까지 반복되었다. 코우팅된 실린더는 약 5미크론 두께를 갖는 나트륨 실리케이트 그레이즈의 균일한 코우팅을 갖는 세라믹 실린더를 만들기 위해 3시간동안 비활성 대기로에서 1350℃로 연소되었다. 그레이즈 실린더는 열충격을 방지하기 위해 분당 15℃이하의 비율로 노에서 가열되고 냉각되었다. 노의 사이클은 가열하는데 약 2시간, 그레이징 온도에서 3시간, 냉각하는데 12시간 정도 되었다.
본 발명의 실시예에 따라 연료 집합체를 구성하는 연료봉내에 위치하게 되는 핵연료 펠릿(각각은 약 1/3인치의 직경과 1/2인치의 길이를 갖는 원통형 모양임)을 그레이즈하는 방법을 설명하였지만, 핵연료판, 기둥 또는 다른 핵연료 모양의 그레이징도 상술한 핵연료 펠릿의 그레이징과 동일하다는 것을 알수 있을 것이다.

Claims (14)

  1. 핵연료 펠릿을 가연성 흡수체로 그레이징 하기 위한 그레이징 형성 조성물에 있어서, 상기 조성물은 제1가연성 흡수체로서 최소한 0.5중량%의 카드뮴 옥사이드(cdo)와 최소한 하나의 그레이즈 형성 옥사이드를 포함하는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  2. 제2항에 있어서, 카드뮴 옥사이드는 50-95중량%의 범위로 존재하는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  3. 제2항에 있어서, 카드뮴 옥사이드는 80-90중량%의 범위로 존재하는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  4. 제3항에 있어서, 카드뮴 옥사이드는 약 89중량%로 존재하는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  5. 제1항 내지 제4항 중의 어느 한항에 있어서, 카드뮴은 카드뮴-113 동위원소의 형태로 존재하는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  6. 제5항에 있어서, 그레이즈형성 록사이드는 실리콘 디옥사이드(SiO2), 알루미늄 옥사이드(Al2O3,)보릭 옥사이드(B2O3), 나트륨 모노옥사이드(Na|2O), 포타슘 옥사이드(K2O) 레드 모노옥사이드(pbo) 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  7. 제6항에 있어서, 그레이즈형성 옥사이드는 보로실리케이트 유리를 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  8. 제6항에 있어서, 상기 조성물은 또한 제2가연성 흡수체를 포함하고 있으며, 상기 제1및 제2가연성 흡수체는 서로 상이한 중성자 포획 단면적을 갖는 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  9. 제8항에 있어서, 제2가연성 흡수체는 최소한 보론-10 동위원소의 형태로 보론(B)을 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  10. 제9항에 있어서, 보론은 나트륨 브레이트(Na2B4O710H2O)로 존재하는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  11. 제9항에 있어서, 보론은 보릭 옥사이드(B2O3)로 존재하는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  12. 제9항, 10항 또는 11항에 있어서, 보론대 카드뮴의 중량 배율은 3.2 : 11인것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  13. 제12항에 있어서, 카드뮴 옥사이드 50-75중량%의 양으로 존재하며, 상기 제2가연성 흡수체는 2-3중량%의 양으로 존재하는 보릭 옥사이드(B2O3)를 포함하며, 상기 그레이즈 형성 옥사이드는 포타슘 옥사이드(K2O) 실리콘디옥사이드(SiO2)의 혼합물을 포함하며, 포타슘 옥사이드3-6중량%의 양으로 존재하며 나머지는 실리콘 디옥사이드인 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물.
  14. 본체내에 형성된 분열성 물질과 본체 표면의 최소한 일부에 제공된 그레이즈로 구성되는핵연료 펠릿에 있어서 상기 그레이즈는 상기 청구범위 어느 한항에서 청구한 것과 같은 조성물을 갖는 것을 특징으로 하는 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물
KR1019850000299A 1984-01-20 1985-01-18 핵연료 펠릿 그레이징용 조성물 KR910008355B1 (ko)

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US57271184A 1984-01-20 1984-01-20
US572711 1984-01-20
US572,711 1984-01-20

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