KR910007717B1 - 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고 용적 방사능을 측정하기 위한 방법과 이 방법을 수행하기 위한 장치 - Google Patents

폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고 용적 방사능을 측정하기 위한 방법과 이 방법을 수행하기 위한 장치 Download PDF

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Description

폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고 용적 방사능을 측정하기 위한 방법과 이 방법을 수행하기 위한 장치
제1도는 플루토늄의 그램당 방사능(알파+베타)의 변화, 질량수 241의 동위 원소를 포함하여 플루토늄의 모든 동위 원소의 혼합물의 최대 허용 집중의 변화, 100리터 배럴내 플루토늄의 2.104MAC에 상응하는 배럴당 플루토늄 질량의 변화, 플루토늄의 2.104MAC를 갖는 100리터 배럴의 중성자 방출의 변화를 플루토늄이 추출되는 가압수형 원자로의 특정한 연소의 함수로서 도시한 선도.
제2도는 플루토늄이 비등수형 원자로로부터 추출되는 것만이 다른 상술한 것과 같은 선도.
제3도는 본 발명에 따른 장치의 1실시예의 설명도.
제4도는 제3도의 장치의 일부 단면도.
제5도는 본 발명에 따른 장치의 다른 실시예의 설명도.
제6도는 제5도의 장치의 일부 사시도.
본 발명은 방사성 폐기물로써 내포된 플루토늄 질량을 측정하고 방사능을 결정하기 위한 방법과 이러한 방법을 수행하기 위한 장치에 관한 것이다.
본 발명은 특히 컨테이너에 포함된 방사능 폐기물내의 플루토늄 질량을 측정하고, 특정한 방사능과 방사능 용량이나 용적을 결정하는데 응용된다.
발명의 기술을 확실히 하기 위해서 브레켓트에 주어진 예시번호의 목록을 본 명세서 하반부에 첨부하였다.
플루토늄에 의한 오염과 원자로에서 방출된 연료의 재처리를 위한 공장에서의 이상적인 기술적인 폐기물의 양은 일반적으로 100∼200리트레 메탈 배리어 조건하에 있는 것으로 알려졌다. 지금까지 대형 컨테이너가 대용량의 폐기물의 조건으로 사용되어 왔는데, 이러한 대형 컨테이너(1.7×1.7×1.7m)는 컴팩트하지 않은 기술적인 폐기물의 조건에 대하여 사용이 가중됨에 따라 동작을 수행하는데 어려움을 가지게 한다.
오염된 폐기물이 포함된 배리어나 또는 컨테이너들은 그들의 체적이나 또는 특정한 방사능이 어떤 소정의 제한치 이하에 있게 되면 중간 저장 목적이나 최종의 저장 목적을 수행하기 위해 저장 장소에만 설치되게 된다. 현재까지는 폐기물 컨테이너나 또는 배리어의 중간 저장이나 최종의 저장을 위한 두 개념이 저장 장소상의 제한을 한정하기 위하여 사용되어 왔는데, 상술한 두 개념이란 폐기물의 Curies/tonne의 특정한 방사능이거나 또는 용량이나 용적 방사능을 의미한다. 상기 용량이나 용적 방사능 개념은 Cubic/Curies(CI·m-3)으로 표기되지는 않지만 MAC(maximum admissible concentration)의 수의 규정에 의해 상기 MAC수는 CI·m-3으로 표기되는 MAC값으로 CI·m-3의 용량 방사능을 분리함으로써 얻어진다. 상기 MAC값들은 폐기물과 용해될 수 있는 형태의 화합물을 대하여 한정되는, 예를들면 1주일에 계속하여 168시간 방사선을 쬐이며 작업을 수행하는 사람들을 위하여 성립되는 값이다.
용량 방사능을 표현하기 위한 이러한 방법은 이러한 저장 장소에 대하여 심사숙고 고려하여 취해진 시행이 오염된 워터 코우스(water course)(스트림, 메인 워터 테이블)의 위험이 되어 결국 용해 현상이 된다는 사실을 고려하여 선택된 것이다. 이러한 워터 코우스의 오염 위혐을 일반적으로 MAC수의 용량 방사능에 기준하여 측정된다.
따라서, 현재까지의 프랑스 기술에서는 방사능의 반감기 주기를 50년 가지고 있는 α방사능에 의해 오염된 폐기물의 최종 저장소의 파워의 제한은 2·104MAC이다. 그러나 가까운 미래에는 미국에서 사용된 방법으로 상기 저장의 제한을 Ci·T-1의 특정한 방사능의 개념을 사용할 것으로 보인다.
플루토늄에 의해 오염된 폐기물의 경우에 반감기 50년을 가지고 있는 α 방사능들은 플루토늄 질량수 238, 239, 240, 242와 동위 원소이고, 질량 수 241의 아메리큠 동위 원소는 플루토늄의 질량 수 241의 동위 원소로부터 50년씩 반감하는 α 방사한다.
비록 폐기물질 배리어나 또는 컨테이너의 용적 방사능이나 또는 특정한 방사능에 관한 지식이 저장 위치상에 폐기물을 받아 들이거나 또는 받아들이지 않는데 적합할른지 몰라도 이러한 배리어나 컨테이너의 플루토늄 질량의 측정이 안전의 이유로 플루토늄 균형을 위하여 필요하며, 과잉의 고 방사능 때문에 정상적인 저장 위치를 받아들일 수 없어 폐기물에 대한 저장 영역의 위험이 남게 된다.
따라서 그 나라마다의 파워의 정책에 따라서 오염의 폐기물의 생산자는 플루토늄으로 오염된 폐기물 컨테이너 또는 배리어내의 MAC 수로 표현된 용량 방사능이나 또는 Ci·T-1의 특정 방사능을 평가하고, 이에 대응하는 플루토늄 질량을 측정해야 한다. 이러한 평가와 측정의 임무는 이미 공지된 여러 방법과 장치로 해결되었는데, 본원의 명세서에서는 본 발명에 의해 제공된 장점뿐만 아니라 공지된 기술로부터 파생되는 결점을 충분히 이해시키기 위하여 이하에서 상세히 후술하겠다.
(1) 감마 계수 장치
상기 감마 계수 장치는 매우 오래전부터 사용되어 오던 장치로써, 이 장치는 방출된 감마 방사물, 일반적으로 380keV의 감마 방사물에 의해 플루토늄 239를 검출하는 장치로 오늘날까지 널리 사용되고 있는데, 이 방사물은 측정이나 비대칭 프로브(asymmetry probe)에 도달하기 위한 흡수가 과잉됨이 없이 배리어 내에 내포된 폐기물을 통과하도록 충분한 고 에너지가 고려되어야 한다. 검사를 수행하기 위하여 상기 배리어가 대략 10r.p.m.으로 회전하는 플래트포옴상에 설비된다. 상술한 동작 기간동안에 상기 프로브(NaI scintillator)는 배리어로부터 일정한 간격으로 배리어의 전체 높이에 대하여 약 10분동안 수직으로 이동한다.
상술한 형태의 장치가 설계되었을 때 상기 플루토늄은 매우 약하게 방사되는 동위 원소 239이다. 유일한 폐기물의 처리 표준 동위 원소(waste management criterion)는 플루토늄 239이고, 상기 장치는 이것에 기준으로 하여 표준화된다.
그러나 이러한 장치는 심각한 결점을 내재하고 있다. 즉, 폐기물을 구성하는 물질의 물리적인 이성분이 있기 때문에 배리어의 기하학적인 측면을 통해 변하는 자기흡수현상, 배리어의 충입정도등을 알 필요가 있다. 또한 배리어의 폐기물의 오염의 공간 분포에 이 물질이 제기될 수도 있다.
현재 산업적으로 생산되는 플루토늄의 속성 때문에 다른 심각한 문제점이 대두되는데, 플루토늄은 일반적으로 고 방사 연료로부터 얻어지고, 이것은 동위 원소 239로써만 형성되는 것으로써 고려될 수 없기 때문이다. 그들의 가능한 딸 원자핵(daughter nuclei)뿐만 아니라 다른 동위 원소 238, 240, 241, 242가 그들의 질량과 그들의 각각의 방사능에 관하여 필요한 것을 고려해야 하는데, 이것은 딸 원자핵이 플루토늄(239)의 동위 원소를 초과할 수 있기 때문이다.
플루토늄 239의 380keV 감마에 대하여 상술한 원리에 따라서 각 동위 원소를 나타내는 에너지 범위에 의해 그들 각각의 검출이 가능하기 때문에 게르마늄 리튬 검출기가 NaI 검출기로 대체시킬 수 있는 장점이 있어 고 분석 감마 분광 분석을 효과적으로 수행할 수 있다.
그러나 상술한 바와 같이 검출기를 가지는 장점을 가진다해도 이러한 형태의 장치는 사용이 상술한 모든 부족함을 보상해줄 수 있는지를 고려해 보아야 한다. 그 이유는 어떤 단일 동위 원소를 검출하는 것이 아니라 여러 동위 원소를 검출하는 것이 더욱더 중요한 문제이기 때문이다.
현재의 상술한 감마 계수 장치로서는 플루토늄 질량을 측정과 특정한 방사능의 측정에 관한 이중의 요구 조건을 해결해주지 못하는 결점을 가지고 있다.
(2) 핵분열 판별 기능을 가진 중성자 계수 및 감마 전광 분석 장치
핵반응으로부터의 중성자(α,n)
상술한 바와 같이 아무리 고 효율의 스펙트로메트리 장치가 설치된다 하여도 상술한 바와 같은 요구 조건들을 만족시켜주지 못하기 때문에 보상 정보를 공급하기 위한 다른 장치, 특히 중성자 계수 장치를 새로이 설계할 필요가 있다. 플루토늄는 감마선만 방출한 뿐만 아니라 중성자도 방출하기 때문에 중성자 계수 장치가 상기 보상 정보를 공급할 수 있다.
이러한 중성자들은 후술하는 다음과 같은 여러 원인들을 가질 수 있다.
핵분열당 평균 2.15 중성자(2)를 상승시키는 플루토늄(질량 수 238, 240, 242)의 짝수 동위 원소의 자연적인 핵분열과, 광원의 어떤 동위 원소들의 원자핵상에 플루토늄 동위 원소의 α 입자들에 의해 발생된 반응(α,n)(상기 반응의 α 입자들은 플루토늄이 보통 손쉽게 다루어질 수 있는 여러 다른 화학적인 형태의 조성물의 형태로 포함됨).
상기 언급한 2개의 카테고리의 중성자에 의해 제곱성 수로 발생된 핵분열.
만약 상술한 조건가운데에서 후자의 카테고리의 중성자가 무시될 수 있고, 상기 자연적인 핵분열 중성자들과 상기반응 중성자들 사이를 분리하는 것이 가능하다면, 자연적인 핵분열 중성자들에 해당하는 계수비를 그들 각각의 특정한 중성자 방사비에 의해 중량이 가해진 상기 짝수 동위 원소들의 질량들의 합에 비례한다.
소오트 보상 정보(sought complementary information)는 자연적인 핵분열에 의한 중성자 계수비와 상기 3개의 짝수 동위 원소의 각 질량들을 연결하는 관계와, 상기 3개의 짝수 동위 원소의 각 질량에 자연적인 핵분열 수를 연결하는 관계에 있다. 외부 수단에 의해 발생되지 않는 중성자 방출을 행하기 위한 중성자 계수 방법은 보통 "수동적인 방법"이라 불린다.
그러나 또한 보상 정보를 공급할 수 있는 소위 "능동적인 방법"이 있는데, 이들은 외부 중성자원을 사용한다. 이러한 능동적인 방법들의 원리는 플루토늄의 홀수 동위 원소(질량수 239, 241)가 핵 분열이 된다는 사실에 기본을 둔 원리로, 만약 이러한 동위 원소들의 핵원자가 발생에 의해 방출되거나 또는 중성자, 예를들면 칼리포리늄 242으로 부터 충격을 가하며 핵 분열이 일어난다.
이러한 핵 분열들은 중성자, 순간적인 핵 분열 감마 방사와 지연된 핵 분열 중성자를 생성한다. 상기 소오트 정보는 이러한 보상 반응을 계수함으로써 공급될 수 있다.
따라서, 지연된 중성자들의 계수비는 적당한 요소들에 의해 중량이 가해진 홀수 동위 원소의 잘량의 합에 비례한다.
따라서, 상기 소오트 보상 정보는 상기 지연된 중성자들의 계수비와 상기 두개의 홀수 동위 원소의 각 질량과를 연결하는 관계에 있게 된다.
이하 공지된 주 측정 장치를 상세히 기술하겠다.
a) 감마 스펙트로메트리장치의 주 원리는 감마 계수 장치의 원리와 유사하다. 게르마늄 리튬 검출기를 사용하면 고 분석 감마 스펙트로메트리의 수행을 가능하게 해준다. 배리어의 내용의 양호한 검사를 위하여 실제 계수 동작기간동안 이러한 검출기가 배리어 적선(generatrix)을 그린다. 이 시간동안 후자는 회전 테이블에 의해 전해진 회전운동을 수행한다.
이렇게 하여 얻어진 감마 스펙트럼은 동위 원소들의 활동비를 결정하여 준다. 따라서 이러한 데이터는 이러한 동위 원소들의 질량비나 또는 질량에 정보를 제공한다. 이러한 데이터는 동일한 에너지를 가지는 감마 방사선들 사이에 간섭이 없게 되면 쉽게 얻어진다.
b) 자연적인 핵 붕괴를 계수하는 중성자의 장치가 소위 수동적인 방법으로 사용되는데, 이러한 중성자 계수장치는 여러 다스의 중성자 검출기들(일반적으로 3HeX, 즉 18, 24, 32 검출기)로 구성된다. 이러한 검출기들은 감속제로써 작동하는 원통형의 다수의 링에서 하나나 또는 하나 이상의 열에서 폐기물를 포함하는 배리어 둘레에 수직으로 배열된다.
이러한 원형 링은 상술한 리드 콜리메이터(lead collimator)내의 게르마늄 리튬 검출기의 수직 순환용 슬로트를 가질뿐만 아니라 콜리메이터(252)의 순환용 채널을 가져 상술한 능동적인 동작을 연속적으로 수행한다. 이러한 장치는 자연적인 핵분열 중성자와 반응 중성자(α,n)사이의 구별을 가능하게 제작되어야 한다.
이러한 목적을 위하여 그들의 기능에 따른 중성자들을 적당히 구별하는 것을 이용하는데 필요하다. 상술한 기능이란 동시에 방출된 여러 중성자를 상승시키는데 주어지는 자연적인 핵분열(다중 처리)과, 단일 중성자를 상승시키는데 주어지는 반응(α,n)(단일 처리)을 말한다.
자연적인 핵 분열을 특징으로 하는 다중 방출 처리를 제어하기 위하여 감속제가 중성자원과 검출기 사이에 놓인다. 상기 중성자들은 감속제의 원자핵으로 충격을 가하거나 또는 충격하에 동일한 핵분열이 수행되는 기간동안 방출되어 검출되기전에 여러 다른 삼각궤도를 따른다. 상기 감속제의 그들의 수명은 서로 다르고, 상기 동시에 방출된 중성자들은 분리된 펄스들의 형태에서 각각 분리 검출된다.
이러한 분리를 구별할 필요가 있지만 시간에 관련된 펄스들이 상기 반응 중성자(α,n)에 대응한다. 여러 가지 방법들이 이러한 목적들을 위하여 사용되고 중요한 통계적인 발전을 포함하고, 연대순으로 복잡성이 가중된다.
이러한 방법들을 기준으로 데드 타임 장치(dead time devices)가 형성되었는데, 만약 두 계수들이 두 병렬 채널들상의 동일한 시간동안에 만들어진다면 상기 한 계수는 무시해도 좋을만한 데드 타임을 가지며, 나머지 또한 계수는 감속기 내의 중성자의 수명과 비교하여 더 긴 데드 타임을 가지며, 이러한 두 채널들의 계수비의 차는 자연적인 핵분열비에 비례한다.
그러나 거기에는 상기 시간격내의 계수의 무시해도 좋을만한 거짓 일치(동일한 핵분열의 그들의 원래의 중성자를 가지는 연속적인 펄스들을 말함)의 가능성이 있다는 것은 결코 아니다. "일치 방법"은 상기 거짓 일치와 참 일치(동일한 핵분열의 그들의 원래의 중성자들을 가지는 연속 펄스들)사이를 구별하는 시도를 말한다. 이러한 목적을 위하여 중성자의 검출은 동일한 기간동안의 2개의 계수 간격들을 일으키지만 제1초기 중성자와 관련된 중성자자 제2간격내에서 검출될 가능성이 전혀 없는 방법으로 시간이 지연된다. 전술한 바와 같이 계수비(참일치과 거짓일치)의 차가 자연적인 핵분열비에 비례하는 것으로 간주될 수 있다.
그러나 중성자 방출비가 고 비가 되고, 질량의 함수로써 응답곡선이 비선형인 2, 3, 4가 되면 상기 경우는 더 이상 존재하지 않는다. 상기 계수 간격들은 펄스가 또다른 연속적인 개시할 수 없는 기간동안 비교적 큰 데드 타임에 있다. 또한 "가변 데드 타임 시스템"과 시프트 레지스터 시스템"을 리드하는 이러한 일치 방법을 개선하는데 필요하다.
상기 시프트 레지스터 시스템에서, 각 펄스들이 연속적으로 발생되고, 데드 타임은 감소되고, 더 나은 응답선형이 고 중성자 방출비에 대한 질량(2)(5)의 함수로써 얻어진다. 후자는 여러 다른 중성자 방출의 분배함수의 상세한 분석의 수행을 가능하게 해주며, 증배 상수(다른 오리지널을 가지는 중성자에 의해 야기된 핵분열)(6)에 수정시행하게 해준다.
c) 능동적인 방법을 사용한 감소된 핵분열의 중성자 계수용 장치.
상기 능동적인 방법은239Pu,241Pu의 핵분열 원소의 핵분열을 감소시키기 위한 외부 중성자원을 사용하는 것이다. 이러한 중성자원은 Sb-Be 광중성자원(9)이 될 수 있지만 상기 중성자원의252Cf는 가장 많이 사용되는 원소이다. 이러한 보충 핵분열은 지연된 중성자(8)(9)뿐만 아니라 순간의 중성자에게 그리고 감마선에 상승을 야기시킨다. 만약 이러한 지연된 중성자 방출의 개발을 원한다면, 주기적인 방출이 지연된 중성자 계수 기간과 상호 대조된 폐기물 배리어에 영향을 끼친다. 압축공기식 시스템을 사용하여 캘리포리움 원이 그 저장 위치에서 이러한 목적을 수행하기 위한 원형 링의 하나 이상의 채널의 방사 위치로 이동된다. 이러한 동작은 약 20사이클이 요구되고 대략 20분(8)간 지속된다. 이러한 서비스들은 수동적인 방법으로 보완이 고려될 수 있다.
일반적인 용어로써, 수동 방법이나 능동 방법을 사용한 장치는 매우 복잡하고 가격이 비싸게 먹히는 결점이 있다. 능동 및/또는 수동 중성자 계수 시스템들은 단지 감마 스펙트로에 보상 방법을 사용하는 것으로, 오염의 분포의 이물질과 폐기물의 물리적인 이 물질과를 결합하며, 상기 후자의 위치는 수동 또는 능동 중성자 계수 시스템에 포함된다.
실제에 있어서, 감마 스펙트로메트리는 전술한 원리에서 나타나는 것보다 동위 원소 합성물의 결정에 있어서 제한된 부분에서 동작하고, 상기 동위 원소 합성물은 이미 공지된 합성물이다.
이러한 장치는 오랜 측정 기간이 필요하며, 이 장치는 복잡하고, 가격이 비싸며, 적응성이 제한되는 단점이 있다. 상기 수동 측정(감마와 중성자)는 20∼30분(10)이 요구되고, 능동 측정은 20분(8)이 걸린다. 이들은 여러 다른 기술의 원리를 사용한다.
자금 코스트가 기계장치, 정보 검출 및 처리장치를 구비하기 때문에 매우 높일 뿐만 아니라 동작 코스트도 측정에 대한 요구 시간과 사용하는 사람의 질에 따라서 매우 높다. 유지비도 장치가 복잡하기 때문에 많이 먹힌다. 부가하여 상기 장치는 100litre 배리어 및/또는 200litre 배리어로 원래 설계되고 고정되기 때문에 대형 컨테이너어 저장된 다량의 폐기물은 상기 수단으로 측정할 수 없는 결점이 있다.
마지막으로 이러한 장치는 배리어에 내포된 폐기물의 오염의 이성분 밀도와 이성분의 공간 분포를 고려해야 하는 문제점이 있다.
상시 이성분 밀도는 감마 방출이 검출되자마자 그리고 감마 스펙트로메트리를 수행하기 희망하는 곳에 포함된다.
상기 배럴에 중량을 가함으로써 밀도를 결정하는 것이 필요하고, 어느 정도 균등한 이물질만을 가지도록 폐기물을 선별하고, 배럴의 충전 높이(10)를 아는 것이 필요하다. 만약 상기 밀도 레벨이 0.3m이하에 있을 때 어떤 장치의 기능을 만족시킬 수 있는 정도로 상기 밀도가 증가함에 따라서 감마 스펙트로메트리 장치의 형성 레벨이 크게 감소하는 사실을 고려하여 계산 하여야하고, 정보 처리의 감쇄 수정 계수와 자기 흡수를 고려하여야 한다. 이 밀도 불균질 영향은 또한 중성자 검출(사시간 선택)에서도 느껴질 수 있다.
방사능 원천의 공간적 분포의 이 불균질은 감마 검출 및 중성자 검출상에 그리고 중성자 검출에 대해 수동적인 방법 및 능동적인 방법으로 작용하므로 결코 무시할 수 있는 불확실 레벨이 얻어지지 않는다. 감마 검출에서 방사능 원천의 위치로부터 유발되지 불확실성은 100리터의 경우에 55%(3)로 평가되며, 적당한 콜리메이터로 225리터 배럴의 경우의 이 불확성은 400keV의 감마 방사 에너지와 0.3의 배럴의 겉보기 밀도에 대하여 ±10% 감소될 수 있다(11). 실제로 보다 낮은 에너지 레벨이 가끔 사용되며(10) 그때 불확실성은 더욱 크다. 수동적인 방법에 의한 중성자 검출에서 그것이 배럴(11)의 중앙에 위치하는가 또는 주변에 위치하는가에 따라 225리터 배럴의 중간면에 보유된 1점 원에 대하여 40%로 평가된다. 능동적인 방법에 의한 중성자 검출에서 칼리포르늄 252형의 단일 능동점 원천의 경우에 배럴의 축상의 핵분열 물질 원천의 위치 또는 함수로서 검출기에 응답하여 아주 큰 변화가 얻어진다(11). 이 시스템에 의한 임의의 개량은 사이클식 조사를 위한 상부 위치 및 하부 위치를 사용하게 한다(8).
이 몇개의 예는 그 원천의 공간적 분포 불균질성과 연관된 불확실성의 중요도를 나타내며, 그 시스템의 사용자들이 정보 처리에 관한 아주 복잡한 원위치 결정 프로그램들을 자주 도입하려하는 이유를 설명한다.
감마 검출에서 불확실성을 감소시킬 수 있게 하는 요소들은 검출기의 시준과 배럴을 회전시키는 로우터리 테이블 또는 터언 테이블의 사용이다.
중성자 검출에서 배럴은 동일한 핵분열로부터 2개의 중성자의 부합을 기록할 수 있도록 배럴 주위에 규칙적으로 분포된 수십개의 검출기들의 1 또는 2이상의 열에 의해 둘러 싸인다. 그래서 이 경우 배럴의 회전은 도움이 되지 않으며 불확실성은 높다. 검출기는 현저히 불리한 이미 큰 수효를 감소시키기 위해서 배럴에 가능한한 근접 배치된다. 따라서 용기의 중앙에 배치된 1점원과 균일 분포된 원천 사이의 계수 차이는 용기와 접촉하여 최대이며 용기로부터 멀리 이동함에 따라 감소하는 것을 알게 된다.
이것들은 검출기에서의 방사의 영향이 2개의 성분, 즉 그 원천이 검출부를 보는 각도와 링크된 기하학적인 성분과 물리적인 감쇠 성분을 가지며, 그것은 방사의 투과가 적어짐에 따라 중요도가 증가하는 사실을 고려하여 설명될 수 있다.
본 경우에 검출기가 배럴에 가능한한 가까이 있다는 사실은 바람직하지 않은 요소이며, 그것은 기하학적인 성분과 물리적인 감쇠 성분에 대하여 원천의 특수한 분포 불균질과 연관된 불확실성을 증가시킨다.
감마 분광 분석에 또 다른 바람직하지 않은 요소는 기생적 감마 방사의 영향으로부터 유발된다. 이 후자는 플루토늄 241의 잔류핵분열 생성물 또는 딸핵에 기인한다. 게르마늄리듐 검출기에 의해 제공된 고용해도로도 플루토늄 241의 딸핵은 플루토늄의 시효를 고려하여 에너지의 선택에 고려(11)를 취하여야 한다.
감마 분광 분석은 플루토늄의 경우 거의 불가능하며, 그때 그것은 무시할 수 없는 방사능을 갖는 핵분열 생성물과 혼합된다. 실제로 감마 분광 분석은 기대하는 만큼의 역할을 하지 않는다.
문헌 참고(11)에서 플루토늄의 동위 원소 조성이 알려져 있다고 하면,237U의 208.0keV의 감마와239Pu의 203.6keV의 감마의 "피이크"의 비율을 기초로 한 기준(10)에서 동위 원소 비율241Pu/239Pu에 동위 원소 239퍼센트는 당면한 상이한 플루토늄의 동위 원소 분석의 결과를 기초로하여 설정된 그래프 또는 선도에 의해 평가된다. 이 에너지들이 거의 동일하고 자체 흡수와 감쇠면에 유리할 수 있더라도 그것들은 낮아서 원천의 공간적인 불균질과 연관된 불확실성에 대해 아주 바람직하지 않는다.
실험 그래프 또는 선도를 기초로하여 동일한 동위 원소 비율241Pu/239Pu도 또한 소위 "동등한 동위 원소와 대등한 중성자 방출 퍼센트"를 결정하기 위해서 사용된다. 결론적으로 이 특수한 경우에 감마 분광 분석은 단지 동위 원소 비율241Pu/239Pu의 결정에 제한되며 진실한 동위 원소 성분의 결정에 제한되지 않는다. 감마 분광 분석은 높은 조사 배럴에 대해서는 불가능하다.
중성자 계수의 바람직하지 않은 요소는 중성자의 증식으로부터 생긴다. 폐기물 배럴에 의해 방출된 중성자가 3개의 원점, 즉 반응(α,n), 자발적 핵분열 및 선행 중성자에 의해 발생된 유도된 핵분열을 가지며, 그것이 증식 효과다. 이 증식 효과는 일체의 폐배럴 검출 시스템의 계수 keff(keff는 유도된 핵분열에 기인한 중성자의 계수 또는 증식 계수다)의 함수다. 종래 기술에서는 유도된 핵분열 중성자는 자발적 핵분열 중성자와 구별될 수 없다. 추가해서 수동적인 방법을 사용하는 표준 시스템에서 유도된 핵분열 그 자체가 자발적 핵분열로 계수된다. 이것은 작은 플루토늄 질량을 보유하는 배럴에 대해서는 중요하지 않지만, 항상 그런 것은 아니다. 따라서 이 시스템은 가장 낮은 keff를 가져야 한다. 불행하게도 원통형 폴리에텐 링은 이상적인 반사기를 구성하지만 소망하는 방향에 있는 것은 아니다. 이 증식 효과(6)를 수정하려고 조사를 하였다(12).
예를들면 문헌 참고(2)는 이 증식 효과가 90% 플루토늄 239를 함유하는 60그램 플루토늄 샘플을 포함하는 9리터를 조절하기 위한 시스템의 특수한 경우에 10%로 평가될 수 있는 것을 언급하고 있다.
기존방법으로부터 유발하는 결점에 대하여 배럴 충전 레벨, 폐기물(셀루로즈, 플라스틱, 유리, 금속등)의 성질, 핵분열 물질 질량(10)의 평가, 동위 원소 조성(11)의 지식 또는 그 "조사"지식등의 어떤 대책전에 요구되는 정보의 량에 기인하는 어려움이 추가된다.
측정방법이 발달됨에 따라 새 계수가 나타난다. 따라서 증식 효과에 기인한 수정 계수 및 원천의 위치 결정에 기인하는 수정 계수가 있다. 현재 사용된 계수에 대하여 그들은 배럴의 중량을 재고 충전 레벨을 고려하여 결정되므로 정말로 아주 정확한 것은 아니다. 이것들은 자체 흡수(감마 검출) 및 감쇠 계수와 사시간 전개 계수(중성자 검출)이다. 이 계수들의 사용은 폐기물의 행렬이 균질하며 문헌 참고(12)에 따라서 가끔하는 식으로 원천의 균일한 분포와 그 물질의 균질한 분포를 채택하는 폐기물의 이 측정의 해석에 심각한 오차가 있을 것이 추측된다.
공지된 방법에서의 매개변수 및 또는 수정인자의 수효와 요구된 정보의 량을 고려하여 무엇이 정보(예를들어 배럴 충전 높이)의 특수한 단편과 연관된 오차의 결과인가를 물어서 상기 오차가 또 다른 오차(폐기물 행렬의 성질)와 조합하게 하는 것이 합리적이다. 그 공정이 더욱 복잡해짐에 따라 그것을 분석하기가 더욱 어려우며, 임의의 매개변수의 영향은 전술한 조사없이는 쉽게 평가하기 어렵다.
전술한 방법의 실제응용은 그것이 존재하고 그것이 본 경우(12)가 아니라면 시스템의 신뢰도 분석과 사용된 측정 공정의 품질 보증 분석이 이 방법의 원리를 사용하는 또 다른 장치에 다시 그런 분석이 행해질 수 있게 하지 않도록 비균일 및 비표준화 시스템의 구조를 유도한다.
공지된 공정은 복잡하고 고가이며 그 진실한 성능 레벨은 좋지 않다. 그 동위 원소 조성과 플루토늄 질량을 결정하기 위해 당면한 문제를 해결하기 위해 필요하면, 후자는 실제로 공지되거나 거의 공지되었으며, 또는 다소 실험적으로 결정된다. 이런 장치의 가능성은 기대하는 것과 상응하지 않는다. 그래서 결코 무시할 수 있는 불확실성이 남지 않는다(원천의 불균질한 분포, 증식효과 등). 이 장치들은 가동적이지 아니하며 다른 치수의 폐기물 용기에 적합하지 않고, 높은 조사 폐기의 검사용으로도 적합하지 않다.
본 발명의 목적은 방사능 폐기물내 플루토늄 질량의 평가와 체적 및 특정 방사능의 결정에 사용된 종래의 측정방법 및 장치의 결점들을 해결하는 것이다. 본 발명의 목적은 특히 어떤 용기의 형상과 치수에도 적합한 간단하고 염가이며 쉽게 사용할 수 있고 소형이며 쉽게 대체할 수 있는 수단을 제공함으로써 용기에 가능한한 가깝게 검출기를 배치할 필요없이 그속의 오염 분포가 어떻든 또한 방출된 방사능의 선속 밀도가 어떻든 간에 상기 용기가 어떤 폐기물이라도 보유할 수 있게 하는 것이다.
후술하는 바와 같이 이 목적들은 주어진 체적 형태로 플루토늄의 주어진 특정한 또는 체적 방사능에 상응하는 폐기물을 보유하는 용기 또는 배럴의 중성자 방출이 원래의 연료의 특정한 연소가 어떻든 일정한 것을 도시하는 이론적인 고려를 기초로하여 달성된다.
문제의 중성자 방출은 총 중성자 방출(자발적 핵분열 중성자와 반응 중성자(α,n)이며, 본 발명에 의해 제안된 해결책은 "총합 방법"이라 할 수 있다.
고려된 특정한 또는 체적 방사능은 플루토늄의 동위 원소와 그 딸핵(질량수 241의 아메리슘 241)의 특정한 또는 체적 알파 방사능이며, 그 방사능 반감기는 50년을 초과한다.
체적 방사능은 또한 플루토늄 241의 그것을 포함하여 모든 플루토늄 동위 원소의 체적 방사능일 수도 있다. 이것은 50년을 초과하는 반감기를 갖는 알파 방출 플루토늄의 동위 원소의 부분 체적 방사능의 더함에 이르며 주로 50년 이하의 반감기를 갖는 베타 방출기인 알파 및 베타 부분 체적 방사능, 아메리슘 241의 그것, MAC 수로 체적 방사능의 합계는 보다 큰 안전 방향으로 이동하는 최종 저장을 위한 허용성 한도로서 정의된 앞에서의 2014의 MAC 값과 비교되어야 한다.
실제로 후술하는 바와 같이 그 방법을 전개할 때 플루토늄 질량의 평가에 대하여 아무런 변경없이 체적 방사능의 초과에 의해 결정으로 유도하는 이 변형예는 허용성 한도에 대한 교훈적 보장의 형식으로 간주된다.
현재 또는 이 방법의 일반 특성을 나타내는 이 의견은 그것이 폐기물에 대한 운영 기준이 알파 방사능뿐 아니라 알파 및 베타 방사능도 고려하는 경우에 유용하기 때문에 적용될 수 있다.
수많은 이점들이 전술한 성질로부터 유발된다. 전술한 것들은 전술한 성질로부터 유발된 많은 이점들을 이용할 수 있게 한다.
이렇게 해서 본 발명에 따른 장치와 방법은 전술한 방법들의 결점을 제거하면서 그 원래가 어떻든 "수동적"중성자의 검출만을 기초로 하는 아주 간단하고 염가인 장치에 이르게 된다.
본 발명은 체적 및/또는 특정한 방사능의 결정과 폐기물에 보유된 플루토늄 질량의 평가를 위한 방법을 가르킨다. 그것은 폐기물에 보유된 플루토늄의 동위 원소 조성의 어떻든 즉 예를들어 그것으로부터 플루토늄이 추출되는 경수 원자로의 연료의 특정한 연소가 어떻든 간에 폐기물의 전체 중성자 방출을 측정하는 것만으로써 구성된다.
또 다른 특징에 따라서 최대 허용 집중 부재(MAC)로 표시된 예정된 체적을 점유하는 폐기물의 폐적 방사능 N은 비율
Figure kpo00001
을 형성함으로서 얻어지며, 거기서 N은 예정된 체적을 위해 폐기물에 의해 발생된 전체 중성자 방출을 나타내고 Sn은 고려된 체적에서 최대 허용 집중에 상응하는 중성자 방출을 나타낸다.
또다른 특징에 따라서 Ci·T-1로 표시된 폐기물의 특정한 방사능은 비율
Figure kpo00002
를 형성함으로써 얻어지며, 여기서 N은 예정된 체적를 위해 상기 폐기물에 의해 발생된 전체 중성자 방출이고, Sa는 플루토늄의 1 알파 쿠리에 상응한 고려된 화합물에 대한 플루토늄의 중성자 방출을 나타내며, m은 예정된 체적을 점유하는 폐기물의 질량을 나타낸다.
또 다른 특징에 따라서 예정된 값을 점유하는 폐기물에 보유된 플루토늄 질량은 비율
Figure kpo00003
을 형성함으로써 얻어지며, 여기서 N은 예정된 체적을 위해 상기 폐기물에 의해 발생된 전체 중성자 방출을 나타내고, SM는 고려된 플루토늄 화합물을 위한 플루토늄의 특정한 중성자 방출을 나타낸다.
본 발명은 또한 체적 및/또는 특정한 방사능을 결정하기 위한 그리고 폐기물에 보유된 플루토늄의 질량을 평가하기 위한 장치에 관한 것이다. 그것은 상기 폐기물에 의해 방출된 모든 중성자를 검출할 수 있는 1개 이상의 검출기 요소와 검출기에 의해 받은 중성자를 계수하기 위한 검출기 출력에 연결된 계수기를 가지며, 상기 검출기 요소는 폐기물의 임의 점이 대략 일정한 입체각하에 이 검출기 요소를 보도록 배치된다.
또 다른 특징에 따라서 본 장치는 폐기물의 임의점이 이 검출기 요소들을 보는 입체각의 합게가 대략 일정하도록 배치된 다수의 검출기 요소를 가지며 계수기가 검출기의 출력에 연결된다.
또 다른 특징에 따라서 계수기는 예정된 시간 및/또는 프리세트 계수를 계수할 수 있는 계수기로 된다.
또 다른 특징에 따라서 각 검출기는 중성자 감속벽에 의해 부분적 또는 전체적으로 둘러 싸인다. 이 벽은 배럴이나 용기가 없는 경우에 배경 소음이 외부 원점을 갖는 열 중성자의 영향을 받는 것이 발전되면 열 중성자 흡수 물질(예를들어 카드뮴)로 만든 외벽에 의해 보충될 수 있다.
본 발명은 첨부 도면을 참고로 비제한적인 실시예에 관해 보다 상세히 서술될 것이다.
제1 및 2도에 도시한 선도는 본 발명에 따른 장치와 방법의 개념을 이해하기 쉽게 하며, 이 개념은 제한 체적 방사능, 조사된 폐기물을 보유하는 배럴 또는 용기의 제한 방사능, 배럴의 제한 질량 또는 중량 및 제한 중성자 방출에 대한 고려를 기초로 하고 있다.
[제한 체적 방사능]
이것은 플루토늄 오염된 기술적 폐기물 배럴 또는 용기의 한정적인 지장을 위한 허용성 한도다. 현재, 이 한도는 2.104MAC(최대 허용 집중)이다. 고려되는 최대 허용 집중값은 주당 168시간의 비율로 연속적으로 노출되어 방사하에 작업하는 사람에 대해 수립되며 물에 대해 한정된 것이다(1). 최대 허용 집중은 Ci·m-3(입방미터당 큐리)로 표시된다. Ci·m-3의 제한 제적 방사능은 Ci·m-3으로 표시된 MAC 값의 2.104배와 동등하다.
[배럴의 제한 방사능]
100리터 배럴(
Figure kpo00004
,3)을 고려하면, Ci·배럴-1의 그 제한 방사능은 MAC 값의 2.104·
Figure kpo00005
배와 같으며, 그것은 2.104·
Figure kpo00006
MAC로 쓰여진다.
A가 그램당 큐리(Ci·g-1)의 플루토늄의 특정한 방사능이고,
Figure kpo00007
이 배럴당 그램(g·barrel-1)으로 배럴의 제한 질량 또는 무게이면 그것은 100리터 배럴(
Figure kpo00008
m3)에 대하여
Figure kpo00009
의 관계로 표시될 수 있다.
[제한 중성자 방출]
SM은 주어진 플루토늄 화합물에 대하여 그램당 및 초당 중성자(n·s-1.barrel-1)로 표시된 플루토늄의 중성자 방출이며, 제한 중성자 방출
Figure kpo00010
은 중성자/초 및 배럴(n·s-1.barrel-1)로 표시된다.
100리터 배럴(
Figure kpo00011
m3)에 대하여 이 제한 중성자 방출은
Figure kpo00012
중성자/초/배럴(n·s-1.barrel-1)이 된다.
제1도 및 2도는 PWR 또는 BWR 연료에서 수득한 산화물 형태로 플루토늄에 대한 100리터 바렐의 중성자 방출
Figure kpo00013
을 나타낸다(상기 연료의 고유 연소 함수로서).
제1도 및 2도에서는 2.104MAC에 상응하는 고유 활성을 지닌 바렐의 중성자 방출이 비록 연료의 일정한 소비로부터 플루토늄이 추출되더라도 거의 일정하다. 특히 이러한 방출은 플루토늄을 산화물 형태로 함유하고 있으며 PWR 연료로부터 추출된 바렐에 대하여 10%이내로 일정하며, 이의 고유 연소는 10,000 내지 33,000day·T-1의 범위로 변한다. 또한 이러한 방출은 경수 연료(PWR 및 BWR)에서 추출된 산화물 형태로 플루토늄이 함유된 바렐에 대하여 10% 이내로 일정하며, 이의 일정한 연소는 10,000 내지 33,000 MW day·T-1(PWR) 및 10,000 내지 25,000 MW day·T-1(BWR) 범위이다.
2.104MAC의 한계 부피 활성에 대한 다음의 한계 중성자 방출식을 당해의 어떤 부피활성에 대하여 어려움 없이 일반화할 수 있다. 주어진 부피 활성을 지닌 바렐의 중성자 방출은 플루토늄이 추출된 연료의 고유 연소가 변할지라도 즉 당해에 있는 동위 원소 조성물이 다를지라도 거의 일정하다.
그러므로 바렐의 전체 중성자 방출의 측정을 간단히 함으로써 원래 연료의 고유 연소를 생각함이 없이, 즉 플루토늄의 동위 원소 조성물을 포함함이 없이 상응하는 상기 바렐의 부피 활성도를 결정할 수 있다.
동일한 방법으로, 즉 실제에 직면한 어떤 동위 원소 플루토늄 조성물에 대하여 원래 PWR 또는 BWR 연료의 고유 연소가 다를지라도 산화물 형태로 알파 활성의 큐리 플루토늄을 함유한 1톤의 폐기물에서의 중성자 방출이 일정함을 보일 수 있다.
그러므로 실제로 바렐 또는 컨테이너의 중성자 방출은 원래 경수 연료의 고유 연소에 직접 비례하지 않을지라도 MAC 수로 표시되는 부피 활성도 및 폐기물의 큐리/톤으로 표시되는 고유 활성도에 직접 비례한다.
이는 본 발명에 의한 방법에 대하여 기본을 이루는 기본적인 특징이다. 위에 표현된 것을 기준으로하여 전자방출
Figure kpo00014
과 2.104MAC에 상응하는 부피 활성을 지닌 바렐에 함유되어 있는 플루토늄의 질량
Figure kpo00015
간에 존재하는 관계를 쉽게 설정할 수 있다.
Figure kpo00016
제1도 및 2도는 PWR 및 BWR 연료에서 수득한 산화물 형태로, 상기 연료의 고유 연소의 함수로서 플루토늄 질량
Figure kpo00017
의 변화곡선을 나타낸다. 이러한 질량은 2.104MAC에 상응하는 부피 활성을 지닌 바렐에 함유되어 있다.
제1도 및 2도에서는 곡선이 비교적 편평함을 알 수 있다. 그러므로, 원 연료의 고유 연소를 알때 상응하는 플루토늄의 질량을 계산할 수 있으며, 캠페인시 재가공된 연료의 고유 연소 한계를 알때 2.104MAC에 상응하는 부피 활성을 지닌 바렐에 포함될 수 있는 최대 및 최소 질량을 계산할 수 있다.
또한 제1도 및 2도로부터, 캠페인시 고유 연소가 22,000 내지 30,000 MW day·T-1로 변하는 PWR 연료에서 수득한 산화물 형태의 플루토늄에 대하여 바렐(부피 활성이 2.10BMAC에 상응)에 포함된 최대 질량이 200 밀리그람임을 추론할 수 있으며, 동일한 조건에서 최소질량이 150밀리그람임을 추론할 수 있다.
그러므로, 상기 바렐에 포함된 플루토늄의 질량을 200밀리그람으로 산정할 수 있는데, 이는 25%이내이다. 이러한 불확실성은 상기 산정의 범위내에서 어느 정도 적절하다.
상기의 적절성은 고유 방출의 표현을 다음과 같이 완전히 일반화된 형태로 할 수 있기 때문에 무질서한 부피 또는 고유 활성을 지닌 바렐에 일반화시킬 수 있는 것이 확실하다.
전체 중성자의 방출을 계산하고 반응 중성자(α,n)로부터 융용 중성자를 분리시키지 않는 장치를 이용하여 플루토늄이 함유된 바렐의 부피 활성도 및/또는 고유 활동도를 측정하고 공지의 불확정도로 상응하는 플루토늄의 질량 또는 무게를 측정할 수 있다. 캠페인시 재가공한 연료 고유연소의 고 및 저 한계로서 줄어드는 상기 불확정도는 서로 더욱 근접해진다. 상기 장치는 본 발명에 의한 장치이며, 이의 설명은 다음에 기술하는 바와 같다.
100리터 바렐에 함유되어 있는 폐기물내 플루토늄의 질량 M(g/barrel-1), 고유 활동도(Ci·T-1), 및 바렐의 부피 활동도 n(MAC 수)는 다음 사항을 기준으로 하여 측정한다 :
N : 중성자 방출(100리터 폐기물 바렐의 ns-1barrel-1)
m : 상응하는 질량(톤).
M : 플루토늄 질량(g.barrel-1, 100리터 바렐에서)
Sn : 당해에 있는 플루토늄 화합물에 대한 중성자 방출[1MAC에서 상응하는 ns-1barrel-1로 표기 ; ns-1barrel-1(MAC)-1]
SM: 당해에 있는 플루토늄 화합물에 대한 플루토늄의 고유 중성자 방출(ns-1g-1)
Sa : 당해에 있는 플루토늄 화합물에 대한 플루토늄의 중성자 방출·중성자/초/알파 큐리(Ns-1Ci-1)로
A : 플루토늄의 고유 알파 활동도(Cig-1).
a : 측정할 고유 활동도(Ci·T-1).
그러므로,
Figure kpo00018
위의 실볼
Figure kpo00020
Figure kpo00021
은 N=2.104MAC에 대한 M 및 N의 특정치에 상응한다.
Figure kpo00022
여기서
Figure kpo00023
일반식(1),(2) 및 (3)으로부터, 부피 활동도(MAC수), 고유 활동도(Ci·T-1) 및 질량(g·barrel-1)의 값을 구할 수 있는데, 가장 낮은 값의 고유 방출 Sn, Sa 및 SM을 선택함이 적절하다.
본 발명에 의한 방법 및 장치는 위에서 기술한 바와 같은데, 부피 및 고유활성 그리고 플루토늄 질량 또는 무게에 있어 플루토늄 노화시간에도 불구하고 플루토늄 화합물의 화학적 성질 및 융용에 의한 중성자의 결정에 좋은 결과를 가져다주는 "전체"중성자 계산에 기본을 두고 있다. 플루토늄 노화시간에 관해서, 플루토늄 241으로부터 형성된 아메리슘 241의 양은 시간의 함수로서 증가하지만, 바렐의 중성자 방출 및 이에 상응하는 플루토늄 질량은 짧은 노화시간의 경우 영향을 받지 않는다. 그렇지만, 실제로 아메리슘은 플루토늄 동위 원소라 여겨지는데 이는 특별한 문제를 야기시키지는 않는다. 플루토늄 화합물의 화학적 성질에 관해서, 후자는 중성자 방출에 영향을 미친다.
상기 방법을 이용한 글러브 박스에서의 조절 또는 검출장치는 특히 적절하며 플루토늄의 화학적 형태의 함수로서 작용한다. 부피 및 고유 활성 측정 및 질량 측정을 여러 화학적 형태를 지닌 플루토늄상에서 수행하거나 플루토늄의 화학적 형태를 모를 경우, 지나친 결과 및 가장 안정한 조건을 얻기 위해 가장 낮은 값의 Sn, Sa 및 SM이 필요로 한다. 핵분열에서 야기된 중성자에 관해서, 대부분의 폐기물질 드럼에서 keff(유도된 핵분열)값이 일반적으로 낮을 수 알 수 있다. 이러한 중성자의 기여는 무시할 수 있다.
폐기물질이 중성자 흡수제를 지니고 있을 경우, 바렐에 포함되어 있는 플루토늄의 부피 및 고유활성 그리고 질량을 측정할 수 있다. 예를들면, 폐기물이 폴리텐 플라스터에서 형성된 보호 스크린의 단편을 함유하고 있을 경우이다. 상응하는 폐기물이 다른 플루토늄으로 오염된 폐기물과 분리되어 있는 보호 스크린 및 보호물을 분리할시에 상기의 단점이 나타난다.
본 발명의 방법으로는 상기에 관한 목적을 달성할 수 있다. 측정시간에 관해서, 모든 중성자수를 계산하는 방법에서 계산 시간은 단지 어떤 중성자 만을 다른 방법에서보다 상당히 짧은 반면, 어떤 경우는 무시할 수 있다. 그렇지만 감마 분광은 수십분의 바렐 주사 또는 검출시간을 요하기 때문에 감마 분광없이 상당한 시간을 얻을 수 있다.
상기의 방법 및 설비를 이용하면 종래의 방법 및 장치에서 보다 자금 소요가 적어도 10배는 절약된다. 가동비 또한 크게 감소되며, 측정시간이 일반적으로 단축된다. 이러한 시간은 보통 적용한계가 2104MAC일때 바렐 또는 컨테이너 취급시 필요한 시간과 비교해서 무시할 수 있다.
제3도 및 4도는 본 발명에 의한 장치의 구체적인 예를 나타낸다. 상기 기술된 방법에 따라 컨테이너 1에 포함되어 있는 오염된 폐기물의 경우 상기 장치를 이용하면 부피 및/또는 활동도를 결정할 수 있으며 상기 폐기물에 포함되어 있는 플루토늄의 질량을 측정할 수 있다. 상기 장치는 컨테이너 1에 포함되어 있는 폐기물에서 방출된 모든 중성자를 검출할 수 있는 검출기 2로 이루어져 있다. 상기 검출기는 거의 일정한 입체각하에서 폐기물내 어떤 지점에서도 보일 수 있는 곳에 위치하고 있다. 또한 상기 장치는 검출기 2에 의해 공급된 펄스를 진폭시킬 수 있는 진폭기로 구성되어 있다. 상기 진폭기는 전류 진폭기이다. 진폭기는 계수장치 4에 연결되어 있으며, 이는 카운터 5 및 보조기구 6으로 구성되어 있다. 즉, 카운터 5의 계수시간을 고정시킬 수 있는 전류의 주파수에 의해 조절된 "클락"으로 구성되어 있다. 카운터 S는 컴퓨터 11에 연결시킬 수 있는데, 컴퓨터 11은 그라프를 필요로 함이 없이 카운터 5에 의해 주어진 수치의 함수로서 부피활동도(최대 가능 농도수로서), 고유 활동도(큐리/톤), 및 플루토늄 질량을 결정할 수 있다.
제4도는 검출기의 단면을 나타내는데, 이는 실제적 검출기 8, 전체적으로 또는 부분적으로 검출기 8을 눌러싸고 있는 폴리텐 벽 9 및 거의 전체적으로 폴리텐 벽 9를 둘러싸고 있는 카드뮴 벽 7로 구성되어 있다. 검출기 8은 실리더형일 수 있거나 평평한 형태일 수 있다. 검출실은 헬륨 3 또는 리튬 6을 함유하고 있는데 벽에 위치하고 있다.
제6도는 본 발명에 의한 장치의 또 다른 구체예를 나타낸다. 이는 다수의 검출기 2로 구성되어 있는데, 검출기의 외부단자는 전류 증폭기를 통해 스칼러 4의 내부 단자에 연결되어 있으며, 전류 증폭기는 검출기 2에서 나온 펄스를 증폭시킨다. 상기의 스칼러 4는 카운터 5 및 "클락" 6으로 이루어져 있는데, 이는 주 전류의 주파수에 의해 조절된다. 또한 카운터 13 및 "클락" 14로 이루어진 다른 스칼러 12가 있다. 상기 스칼러 12는 비교적 단시간 사이클로 가동되며 부피 및/또는 고유 활동도의 측정시 그리고 폐기물중에 포함된 플루토늄 질량의 측정에 있어 시간을 얻을 수 있는 것을 가능해서 한다. 그러므로, 어떤 바렐은 플루토늄으로 충분히 충전되어 있다. 스칼러 4, 12는 상기에서와 같이 컴퓨터 11에 연결시킬 수 있다.
제6도는 오염된 폐기물, 제5도에 있는 다수의 검출기 2가 들어있는 컨테이너의 단면도를 나타낸다. 여기서, 검출기는 검출기가 컨테이너 1을 보는 입체각 α1, α2, α3및 α4의 합이 거의 일정하게 되도록 배열되어 있다. 검출기의 수는 4개로 제한되어 있지만 변할 수도 있다.
컬럼의 형태로 존재하는 검출기는 쉽게 바꾸어 놓을 수 있는데, 이렇게 함으로써 목적물 또는 폐기물의 검사가 가능해진다. 또한 이들은 크기가 큰것(수 리터의 바렐, 최고 100리터, 200리터정도, 1.7×1.7×1.7m 컨테이너)을 포함해서 여러 조절형태로 적합시킬 수 있다.
또한 작고 이동성이 용이한 설비를 단일로 구성할 수 있다. 이렇게 함으로써 글러브 박스를 나올시 그리고 바렐 내로 도입되기 전에 폐기물을 직접 검사할 수 있다.
여러 다른 화학적 형태로 플루토늄을 사용하여 설치할 때 본 발명에 의한 장치를 사용하면 각 화학적 형태로 특정한 플루토늄의 고유 방출을 계량할 수 있다. 본 발명에 따른 방법을 수행하기 위한 장치는 기존의 장치보다 매우 간단하다. 복잡한 감마 분광 시스템도 없으며 자발적인 핵분열 중성자와 반응 중성자(α,n)를 분리시킬 필요가 없다. 어떤 적용면에 있어서는, 단일 검출로도 충분한 반면 수개의 검출기가 필요한 경우도 있다. 본원에서는 감마 검출기 선반 치환 시스템의 설치가 필요치 않는데, 로타리 테이블 또는 실린더형 폴리텐 링을 지니는 것이 꼭 필요치는 않다. 기계부를 몇개의 정지된 기계적 지지부와 접촉해 왔다.
폐기물의 밀도 이질성은 공지의 방법 및 장치에서와 비교할 때 그 효과를 무시할 수 있다. 예를들면 플루토늄원을 둘러싸고 있는 두께 1cm의 브래스는 검출할 수 있는 작용을 지니고 있지 않다. 더우기, 비닐 1/3, 면화 1/3 및 고무 1/3이 결합된 폐기물로 충전된 100리터 바렐에 들어 있는 플루토늄원 그리고 스크리닝으로 충전된 동일한 바렐에 들어 있는 어떤 플루토늄원의 차이를 계량할 필요가 없다.
본 발명에 의한 방법 및 장치는 필요한 안전 요구조건을 충족시킨다.
플루토늄의 화학적 형태가 알려져 있지 않다면, 이는 고려한 가장 낮은 고유 전자 방출이다. 더우기, 의사 중성자 방출은 부피 및 고유 활성도 및 질량의 증가를 야기시키며, 이는 안전면에서 볼때 유용하다.
오염원 공간 분포의 이질성 영향은 종래 장치 및 방법의 큰 결점중의 하나이다. 이러한 결점은 본 발명의 방법 및 장치에 의하여 보완할 수 있는데, 이는 본 발명의 방법 및 장치가 첫째는 단지 플루토늄에 의해 방출되며 입자를 크게 침투하는 중성자만을 사용하고, 둘째는 이동성이 용이한 컬럼의 형태로 하나 이상의 검출기를 사용하기 때문이다.
그러므로 단일 검출기를 사용할 때 플루토늄원의 분포 및 물리적 및 기하학적 성분의 함수로서 불확정도를 무시하거나 허용할 수 있는 한계 이하로 할 수 있도록 검출기를 바렐 또는 컨테이너로부터 이동시키거나 검출부의 길이(가능하면, 평평한 검출기의 경우 폭까지)를 결정하는 것이 가능하다. 이러한 목적을 위해서 바렐 및 검출기 및 검출부간의 간격(가능하면 평평한 검출기의 경우 폭도 포함)은 거의 동일한 입체각하에서 바렐 또는 컨테이너의 어떤 지점이 검출기를 바라볼 수 있도록 되어야 한다.
수개의 검출기에 관해서 이러한 점은 일반화시킬 수 있다. 이경우, 채택된 배열은 바렐 또는 컨테이너의 어떤 지점이 검출부를 바라보는 입체각의 합이 거의 일정하도록 되어야 한다.
그러므로 본 발명에 따른 방법 및 장치를 이용하여 플루토늄원의 공간분포 이질성의 영향을 무시하거나 검출기의 수 및 배열, 검출부의 크기 및 바렐 또는 컨테이너에서의 거리 선택을 적절히 함으로써 이러한 영향을 방법 및 장치의 자료에 포함된 다른 파라메터의 함수로서 받아드릴 수 있다.
오염원 공간분포 이질성의 영향을 감소시키는 요소중의 하나는 공지의 장치에서 로타리 테이블을 사용하는 것이다. 본 발명에 따른 장치에 있어서, 회전시 입체각 변화를 평준화하는 상기 테이블의 사용이 가능하지만, 이는 절대 필요한 것이 아니며 이는 장치 및 방법의 중요성을 증가시킨다. 기생 감마조사의 영향은 실질적으로 없다.
또한, 공지의 장치가 감마 분광의 사용을 통하여 핵분열 생성물내의 적은 잔여 활동도로 제한을 받는데, 이는 본 발명에 따른 방법 및 장치에서의 경우가 아니다.
검출기 및 계수는 전류 수집 증폭기와 함께 가동되는데, 이는 강한 감마조사의 존재하에 중성자 검출기의 조작 가능성을 증대시키는 것을 가능하게 한다. 이러한 시스템은 감마 펄스의 중복을 현저히 감소시킬 수 있게 하는데, 진폭의 합은 식별 드레스홀드에 도착하거나 초과하게 된다. 이러한 조건하에서 헬륨 검출기 3은 40rad.h-1의 감마 조사량까지 가동되며, 이의 통상적인 조작한계는 (부하증폭기와 함께) 100mrad·h-1내지 1rad·h-1이다.
이와 같이 분광 분석 원리를 사용하지 않는 본 발명에 따른 방법 및 장치는 검출기의 가능성을 충분히 이용하게 하고 결코 무시못할 양의 핵분열 생성물의 존재중에서 공지의 방법 및 장치로는 불가능한 플루토늄 오염 폐기물의 부피 및 고유활동도를 측정케 한다.
조절시에 폐기물의 증배 계수 keff는 실제 검출시스템으로 측정하는 동안 증가되서는 안된다. 실린더형 폴리텐 고리를 사용하는 공지의 방법 및 장치는 폐기물 주위에 반사기를 도입하고, 여기에서 증배 효과를 증가시킨다. 본 발명에 따른 용액에서 검출 요소는 무시할 정도의 효과를 갖고 증배 계수 keff를 증가시키지도 못한다.
본 방법으로 "알파" 폐기물의 부피 및/또는 고유 활동도를 결정할 수 있고 공지의 복잡한 중성자 동시 측정 방법을 사용할 필요없이 대신에 모든 중성자를 계산하는 간단한 중성자 계수장치를 사용하여 상응하는 플루토늄 질량을 측정한다. 이와 같이, 구조가 간단한 장치를 얻고 이 장치는 감마 분광 분석법과 중성자 동시 측정방법을 사용할 때의 제약을 제거해준다.
본 발명의 방법과는 상이한 종래의 중성자 동시측정방법은 동일 핵분열에서 중성자의 동시 측정을 정확히 기록하기 위하여 다수의 중성자 검출기를 사용하여야 한다. 이러한 다수의 검출기 사용을 피하기 위하여 이들을 가능한 한 컨테이너에 가까이 놓는데, 이는 최대 중성자원 공간 분포 불균일 효과를 야기시키고 배럴 주위의 실린더형 고리로된 반사기로 인한 증배 효과를 상당히 증가시킨다.
공지의 방법과는 상이하게 본 발명에 따른 발명은 계수기에서 조사 비율을 40rad·h-1로 할 수 있기 때문에 조사된 핵분열 생성물의 존재중에서 플루토늄 오염 폐기물의 부피 및 고유 활동도를 측정할 수 있다. 후자는 비교적 컨테이너 벽에서 격리시킬 수 있기 때문에 종종 기준으로 사용되는 컨테이너와 접촉된 조사 비율은 훨씬 클 수 있는데 이는 "조사된" 폐기물은 이러한 상태에 있지 않는 폐기물와 동일하게 처리할 수 있다.
[목록]
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9. DOUNREAY 원자력 개발 설비시 재처리하는 플루토늄용 집석된 고체 폐기물 측정 시스템-BREMNER-MACLEOD-Ispra 1979년 9월 25∼28일 페이지 28∼40.
10. 연료 생산 공장에 기준을 둔 플루토늄으로부터 얻어진 폐기물에 내포된 핵 융합 물질량의 결정-T. ARNAL, G. COUSINOU-Pu 오염된 폐기물의 모니터에 관한 국제 회의 Ispra 1979년 9월 25일∼28일 페이지 497∼510.
11. 감마 스펙트로메트리와 중성자 계수에 의한 저 방사능 배리어내에 내포된 플루토늄 양의 측정-FICHE, BERNE, LACRUCHE-Ispra 1979년 9월 25일∼28일 페이지 227∼246.
12. Working group 3 "이론 연구와 원자 데이타" Ispra 1979년 9월 25일∼28 페이지 563∼566.
상기 목록의 참고 번호 5-12는 1979년 9월 25일∼28일자 Pu-오염된 폐기물(ISPRA)의 모니터에 관한 국제 회의에서 취해진 것이다.

Claims (9)

  1. 플루토늄의 동위 원소 조성물의 종류에 관계없이 전체 중성자 방출과 그 화합물을 단독으로 측정함으로 구성됨을 특징으로 하는 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고 용적 및/또는 비방사능(specipic activity)을 측정하기 위한 방법.
  2. 제1항에 있어서, 최대 허용 농도치로 나타난 폐기물의 용적 방사능 n은 비
    Figure kpo00024
    를 형성하여 얻어지며, 여기에서 N는 소정 용적에 대한 폐기물에 의해 발생된 전체 중성자 방출을 나타내며, Sn은 이러한 소정 용적 내의 최대 허용 농도에 대응하는 중성자 방출을 나타냄을 특징으로 하는 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고, 용적 및/또는 비방사능을 측정하기 위한 방법.
  3. 제1항에 있어서, 퀴리/톤으로 나타낸, 폐기물의 비방사능이 비
    Figure kpo00025
    를 형성하여 얻어지며, 여기에서 N는 소정 용적에 대한 폐기물에 의해 발생된 전체 중성자 방출을 나타내며, n은 상기 폐기물의 질량을 나타내며, Sa는 1퀴리의 방사능과 고려된 화합물에 대한 플루토늄의 중성자 방출을 나타냄을 특징으로 하는 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고, 용적 및/또는 비방사능을 측정하기 위한 방법.
  4. 제1항에 있어서, 소정 용적을 차지하는 상기 폐기물 내에 포함된 플루토늄 질량은 비
    Figure kpo00026
    를 형성하여 얻어지며, 여기에서 N는 소정 용적에 대한 폐기물에 의해 생성된 전체 중성자 방출을 나타내며, SM은 의문의 화합물에 대한 플루토늄의 비중성자 방출(specipic neutron emission)을 나타냄을 특징으로 하는 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고, 용적 및/또는 비방사능을 측정하기 위한 방법.
  5. 상기 폐기물에 의해 방출된 그들의 근원물의 종류에 관계없이, 모든 중성자들을 검출할 수 있는 적어도 하나 이상의 검출기를 구비하며, 상기 폐기물의 어떤 위치가 거의 일정한 입체각 하에 상기 검출기를 볼 수 있고 스케일러가 검출기에 의해 수신된 중성자들을 계수하기 위해 상기 검출기의 출력 단자에 연결되는 방법으로 상기 검출기들이 배열됨을 특징으로 하는 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고, 용적 및/또는 비방사능을 측정하기 위한 장치.
  6. 제5항에 있어서, 상기 장치가 상기 폐기물이 상기 검출기들에 의해 나타나는 조건하에 있는 입체각들의 합이 거의 일정하고, 상기 스케일러는 상기 검출기들의 출력 단자에 연결되는 방법으로 배열된 복수의 검출기들을 구비함을 특징으로 하는 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고, 용적 및/또는 비방사능을 측정하기 위한 장치.
  7. 제5 또는 6항에 있어서, 상기 스케일러는 소정의 시주기를 계수할 수 있는 계수기를 구비함을 특징으로 하는 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고, 용적 및/또는 비방사능을 측정하기 위한 장치.
  8. 제5 또는 6항에 있어서, 각 검출기는 중성자 감속벽에 의해 전체 또는 부분적으로 둘러싸여 있음을 특징으로 하는 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고, 용적 및/또는 비방사능을 측정하기 위한 장치.
  9. 제7항에 있어서, 경수(light water)원자로의 연소 폐기물내의 플루토늄 질량을 계산하고, 용적 및/또는 비방사능을 측정하는데 상기 방법이 응용됨을 특징으로 하는 폐기물에 포함된 플루토늄 질량을 계산하고, 용적 및/또는 비방사능을 측정하기 위한 장치.
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