KR20240003461A - 전고체 전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

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KR20240003461A
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Abstract

본 발명은 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 실시형태에 따르면, 전고체 전지의 단위 셀은 양극; 및 상기 양극의 제1 면 및 제2 면에 각각 적층되는 단면 음극을 포함하고, 상기 단면 음극 중 제1 단면 음극은 음극 단자를 포함하지 않고 상기 단면 음극 중 제2 단면 음극은 음극 단자를 포함한다.

Description

전고체 전지 및 이의 제조방법{ALL-SOLID-STATE BATTERY AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
이차전지는 충전이 가능한 에너지 저장장치이다. 이차전지에서는 대부분 액체 전해질인 유기용제를 기반으로 셀이 제작되므로 안정성과 에너지 밀도의 향상에 한계가 있다. 이에 최근에는 고체 전해질을 이용하는 전고체 전지의 개발이 활발하게 이루어지고 있다.
전고체 전지는 액체 전해질 대신에 고체 전해질을 사용하는바, 에너지 밀도 등의 성능 확보를 위하여 음극, 전해질, 양극 간 높은 수준의 계면 형성이 요구된다. 이를 위해, 전극 물질 및 전해질의 조직을 치밀하게 밀착시키기 위한 고압 프레스가 적용된다. 고압 프레스 공정을 통해 음극, 전해질 및 양극 간 계면 확보를 꾀하며, 계면이 확보된 단위 셀을 복수 개 적층하여 스택 셀이 제조된다. 다만, 복수의 단위 셀을 적층하여 스택 셀을 형성하는 경우 단위 셀 사이의 계면 형성이 어렵다. 이를 개선하기 위하여 단면 음극을 사용하여 단위 셀 간 계면을 제거하고 있다.
등록특허공보 제10-1905992호 (등록일자: 2018.10.01)
본 발명은 계면 형성이 용이하면서도 개선된 품질의 전고체 전지를 제공하고자 한다.
본 발명은 단순화된 제조 과정을 갖는 전고체 전지의 제조방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급된 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 다른 목적들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 지닌 자(이하 '통상의 기술자')에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기한 바와 같은 본 발명의 목적을 달성하고, 후술하는 본 발명의 특징적인 기능을 수행하기 위한, 본 발명의 특징은 다음과 같다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 전고체 전지의 단위 셀은 양극; 및 상기 양극의 제1 면 및 제2 면에 각각 적층되는 단면 음극을 포함하고, 상기 단면 음극 중 제1 단면 음극은 음극 단자를 포함하지 않고 상기 단면 음극 중 제2 단면 음극은 음극 단자를 포함한다.
본 발명에 따르면, 계면 형성이 용이하면서도 개선된 품질의 전고체 전지가 제공된다.
본 발명에 따르면, 단순화된 제조 과정을 갖는 전고체 전지의 제조방법이 제공된다.
본 발명의 효과는 전술한 것으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 다른 효과들은 아래의 기재로부터 통상의 기술자에게 명확하게 인식될 수 있을 것이다.
도 1은 전고체 전지의 단위 셀의 사시도이고,
도 2는 복수의 단위 셀이 적층된 전고체 전지의 스택 셀의 사시도이고,
도 3a는 도 1의 분해 사시도이고,
도 3b는 도 1의 선 V1-V1'에 따른 단면도이고,
도 4a는 양면 음극을 포함하는 단위 셀의 단면도이고,
도 4b는 도 4a의 단위 셀이 복수 개 적층된 스택 셀을 도시하고,
도 5는 도 2의 단면도이고,
도 6은 본 발명의 실시형태에 따른 전고체 전지 스택 셀의 단면도를 도시하고,
도 7은 본 발명의 실시형태에 따른 전고체 전지 스택 셀의 분해 사시도이고,
도 8은 본 발명의 실시형태에 따른 전고체 전지 스택 셀을 적층 순서대로 평면화한 도면이고,
도 9는 단위 셀의 제조 공정을 도시하고,
도 10은 본 발명의 실시형태에 따른 단위 셀의 제조 공정을 도시하고,
도 11은 본 발명의 실시형태에 따른 단위 셀의 제조 공정을 측면에서 개괄적으로 도시한 것이다.
발명의 실시예에서 제시되는 특정한 구조 내지 기능적 설명들은 단지 본 발명의 개념에 따른 실시예를 설명하기 위한 목적으로 예시된 것으로, 본 발명의 개념에 따른 실시예들은 다양한 형태로 실시될 수 있다. 또한 본 명세서에 설명된 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 아니 되며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경물, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
한편, 본 발명에서 제1 및/또는 제2 등의 용어는 다양한 구성 요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성 요소들은 상기 용어들에 한정되지는 않는다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소들과 구별하는 목적으로만, 예컨대 본 발명의 개념에 따른 권리 범위로부터 벗어나지 않는 범위 내에서, 제1구성요소는 제2구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2구성요소는 제1구성요소로도 명명될 수 있다.
어떠한 구성요소가 다른 구성요소에 "연결되어"있다거나 "접속되어"있다고 언급된 때에는, 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되어 있거나 접속되어 있을 수도 있지만, 중간에 다른 구성요소가 존재할 수도 있다고 이해되어야 할 것이다. 반면에, 어떠한 구성요소가 다른 구성요소에 "직접 연결되어"있다거나 또는 "직접 접촉되어"있다고 언급된 때에는, 중간에 다른 구성요소가 존재하지 않는 것으로 이해되어야 할 것이다. 구성요소들 간의 관계를 설명하기 위한 다른 표현들, 즉 "~사이에"와 "바로 ~사이에" 또는 "~에 인접하는"과 "~에 직접 인접하는"등의 표현도 마찬가지로 해석되어야 한다.
명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다. 한편, 본 명세서에서 사용된 용어는 실시 예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급되지 않는 한 복수형도 포함된다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자가 하나 이상의 다른 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 대해 상세히 설명한다.
앞서 언급한 바와 같이, 스택 셀에서 단위 셀 간 계면 확보를 위해 단면 음극이 적용되고 있다. 그러나 단면 음극의 사용은 스택 셀에 있어 필요한 것보다 많은 음극 기재를 포함시키게 하고, 음극 단자의 수량 증가와 용접 성능의 저하를 야기할 수 있다. 또한, 전고체 전지에 절연 테이프가 부착되는 경우 단면 음극의 사용은 전고체 전지의 제조를 복잡하게 하는 요인이 될 수 있는데, 이에 관하여는 아래에서 상술하기로 한다.
이에 본 발명은 서로 접합되는 단면 음극 중 어느 하나의 단자를 생략함으로써 전술한 문제점을 해결하고자 한다.
도 1 내지 2에 도시된 바와 같이, 전고체 전지의 스택 셀(S)은 복수의 단위 셀(C)이 적층되어 구성된다. 예를 들어, 스택 셀(S)에는 단위 셀(C)이 수 개에서 수십 개가 적층될 수 있다.
도 3a를 참조하면, 단위 셀(C)은 상부 음극(10), 양극(30), 절연 테이프(50) 및 하부 음극(70)을 포함한다. 여기에서 상부 음극(10)과 하부 음극(70)은 단면 음극이다. 음극은 음극 집전체와 음극 활물질을 포함하는데, 단면 음극이란 음극 집전체의 일 측면에만 음극 활물질이 도포된 음극을 지칭한다. 전술한 바와 같이, 스택 셀(S)에서 적층되는 단위 셀(C) 사이의 계면 형성을 위해 음극(10, 70)은 양면이 아닌 단면 음극이 적용되고 있다.
그리고 각 음극(10, 70)과 양극(30)은 단자를 포함한다. 즉, 상부 음극(10)은 상부 음극 단자(11)를, 하부 음극(70)은 하부 음극 단자(71)를, 양극(30)은 양극 단자(31)를 포함한다. 각 단자(11, 31, 71)는 전극(10, 70, 30)으로부터 외측으로 연장 또는 돌출하여 형성된다.
본 명세서에서 단위 셀(C)의 음극 중 어느 하나를 상부 음극(10)으로, 다른 하나를 하부 음극(70, 700)으로 지칭하기로 한다. 이는 본 발명의 설명 시 도면에서의 도시 상태를 고려하여 양 자를 구별되게 지칭할 목적으로만 사용되는 것이고, 이들의 위치를 특정하기 위함은 아니다.
도 3b에 잘 나타난 바와 같이, 단위 셀(C)의 제조를 위해 먼저 하나의 음극, 예를 들어, 하부 음극(70)의 일 측면에 절연 테이프(50)가 부착된다. 통상적으로 양극(30)의 크기가 음극(10, 70)의 크기보다 작기 때문에 이들의 치수 차이를 보상하기 위해 절연 테이프(50)가 부착될 수 있다. 예를 들어, 절연 테이프(50)는 고리 형태의 절연재일 수 있고, 하부 음극(70)의 둘레에 부착된다. 하부 음극(70)에 절연 테이프(50)가 부착된 뒤, 절연 테이프(50)의 내측 둘레로 양극(30)이 삽입되면서 하부 음극(70)에 안착된다. 그리고 상부 음극(10)이 양극(30)의 자유면을 덮도록 부착된다. 이와 같이 제조된 단위 셀(C)은 가압 공정을 통해 음극과 양극 사이의 계면을 확보하게 된다.
도 4a에는 양면 음극(20)을 포함하는 단위 셀(C)이 도시되어 있다. 양면 음극(20)을 포함하는 단위 셀(C)의 경우 단위 셀 자체의 계면 확보에는 문제가 없다. 다만, 도 4b와 같이 스택 셀(S)이 제조될 때 단위 셀(C) 간 고압 프레스 공정의 적용이 불가능하게 되고, 따라서 단위 셀(C) 사이의 계면 확보가 어려워지게 된다.
이에 단면 음극을 갖는 단위 셀(C)이 사용된다. 도 5를 참조하면, 단면 음극을 포함하는 단위 셀(C)을 포함하는 스택 셀(S)에서 단위 셀(C) 간의 계면은 삭제될 수 있고, 접합되는 음극 간, 예를 들어, 스택 셀(S) 내 제1 셀의 하부 음극과, 제1 셀과 인접하는 제2 셀의 상부 음극 사이의 전자 이동만 이루어지게 된다. 다만, 도 4b와 5를 비교하면, 단면 음극을 갖는 스택 셀(S)의 경우 양면 음극이 사용될 때보다 음극 단자의 개수가 많아지는 것을 확인할 수 있다. 이 경우 용접 성능이 저하될 수 있다.
도 6 내지 8을 참조하여 본 발명에 따르면, 단위 셀(C)은 서로 다른 형태의 두 개의 음극을 포함한다. 구체적으로, 상부 음극(10) 및 하부 음극(700) 중 어느 하나는 단자를 갖지 않도록 구성된다. 예를 들어, 하부 음극(700)은 하부 음극 단자를 갖지 않도록 상부 음극(10)과 다른 형상으로 구성될 수 있다. 이하 하부 음극(700)이 단자를 갖지 않는 것으로 설명하지만, 상부 음극(10)이 단자를 갖지 않도록 구성될 수도 있다.
도 9를 참조하면, 음극은 연속적으로 형성된 음극 시트(40)로부터 제작될 수 있다. 즉, 상부 음극(10) 또는 하부 음극(70)은 연속적으로 형성된 음극 시트(40)로부터 제작될 수 있다. 음극 시트(40) 상에 절연 테이프(50)가 부착되고, 절단라인(L1)을 따라 기 설정된 크기로 절단하여 절연 테이프(50)가 부착된 음극(10, 70)이 제조된다. 이 과정에서 단자, 즉, 단자(11, 71)를 포함하는 음극(10, 70)에는 단자 가공기(60)를 통해 음극 전자 이동을 위한 단자의 가공이 이루어진다(노칭 공정).
음극 시트(40)에 절연 테이프(50)를 부착하고 단자(11, 71)의 가공 위치와 절단 위치 및 치수를 일치시키는 것은 자동화 공정에서 난이도가 높고, 투자비가 높다. 절연 테이프(50)는 고압 프레스 공정에서 음극과 양극의 치수 차이로 인하여 전고체 전지에 발생할 수 있는 손상을 방지하는 기능을 한다. 다만, 전술한 바와 같은 음극 가공 공정에서 음극 전극의 단자의 위치와 절연 테이프의 부착 위치를 일치시키는 것은 매우 어렵다. 또한, 이러한 공정에서 단자를 가공할 때 절연 테이프(50)의 접착제에 의한 금형 관리와 스크랩 배출이 어렵다.
본 발명은 스택 셀에서 음극 단자의 수량 감소와 용접성 향상과 더불어 음극 제조 공정의 단순화를 가능하게 할 수 있다. 본 발명에 따르면, 단자를 갖지 않는 하부 음극(700)에 절연 테이프(50)가 부착된다. 본 발명에 따르면, 단자가 없는 하부 음극(700)에 절연 테이프(50)를 부착함으로써, 생산성을 향상시키고 비용 절감에 기여할 수 있다.
단자를 갖지 않는 음극의 제조는 이하와 같다. 도 10 내지 11에 도시된 바와 같이, 먼저, 음극 시트(40)에 절연 테이프(50)가 부착된다. 음극 시트(40)와 절연 테이프(50)는 두루마리 형태로 마련되고, 음극 시트(40)는 음극 롤러(110)로부터, 절연 테이프(50)는 절연 테이프 롤러(120)로부터 권출되도록 구성될 수 있다. 가공유닛(130)에서 음극 시트(40)에 절연 테이프(50)가 부착되고, 절단라인(L2)을 따라 절연 테이프(50)의 보조부분(52)이 슬리팅(slitting)될 수 있다. 추가적으로 절단라인(L2)을 따라 음극 시트(40)를 절단하여 개개의 음극(700)이 획득된다.
본 발명에 따르면, 음극 제조 시 단자 가공을 위한 노칭 공정이 요구되지 않으므로 절연 테이프(50)는 보조부분(52)을 포함할 수 있다. 도 9와 같이 전극에 단자가 형성되는 경우 절연 테이프의 폭이 제한적이므로 보조부분(52)을 포함할 수 없고, 이는 연속적인 스크랩 생성을 어렵게 하고 절연 테이프의 이동 시 강성 확보를 어렵게 만든다. 본 발명에 따르면, 보조부분(52)을 포함하는 절연 테이프(50)는 음극 시트(40)에 부착 전 절연 테이프 롤러(120)로부터 이동 시 발생할 수 있는 변형에 대한 강성을 확보할 수 있다. 절단라인(L2)를 따라 보조부분(52)이 슬리팅(slitting)되고 전극 시트(40)가 절단됨으로써, 절연 테이프(50)가 부착된 단자가 없는 음극(700)이 제공된다. 또한, 보조부분(52)은 연속적인 스크랩으로써 배출되는바, 회수 롤러(140)에 의해 권취될 수 있다.
본 발명의 일부 실시형태에 따르면, 단위 셀(C)은 상부 음극(10), 양극(30) 및 하부 음극(700)을 적층하여 제조될 수 있다. 도 8을 재참조하면, 양극(30)의 일측 면에는 상부 음극(10)이 적층되고, 양극(30)의 반대측 면에는 하부 음극(700)이 적층된다. 그리고 양극(30)의 둘레에 절연테이프(50)가 배치되도록 하부 음극(700)의 표면에 절연테이프(50)가 부착된다. 이렇게 적층된 상부 음극(10), 양극(30) 및 하부 음극(700)을 고압 프레스 등을 이용하여 가압함으로써 전극간 계면이 확보되는 단위 셀(C)이 제조될 수 있다.
또한, 도 6과 같이, 개별적인 단위 셀(C)이 복수 개 순차적으로 적층됨으로써 스택 셀(S)을 구성할 수 있다. 스택 셀(S) 형성 후 고압 프레스 등을 이용하여 추가적인 가압이 이루어질 수도 있다.
전술한 바와 같이, 상부 음극(10)은 음극 단자를 포함하는 음극 시트(40)로부터 제조된다. 음극 시트(40)로부터 개별적인 상부 음극(10)을 획득하기 위하여 단자 가공기(60)를 통한 단자의 가공과 절단이 이루어진다. 단자의 가공과 개개의 상부 음극(10)으로의 절단은 동시에 이루어질 수도 있고, 일정 시간 간격을 두고 이시에 이루어질 수도 있다.
하부 음극(700)은 음극 단자를 포함하지 않는 음극 시트(40)로부터 제조되어 단자의 가공이 요구되지 않고, 단지 개개의 하부 음극(700)으로 절단되어 완성된다.
이와 같이, 본 발명에 따르면, 음극 단자의 수량을 감소시킴으로써, 단자 간 용접에너지를 저감하고 품질이 개선된 전고체 전지를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 단자 가공을 위한 노칭 공정을 회피함으로써 절연 테이프의 접착제 소착에 의한 금형 파손을 방지할 수 있다. 또한, 비연속적인 스크랩 발생에 따른 스크랩 막힘을 삭제할 수 있다. 본 발명에 따르면, 연속적인 스크랩 발생으로 와인딩에 의한 스크랩 회수가 가능할 수 있다.
본 발명에 따르면, 단자를 삭제함으로써 절연 테이프 절단 위치와 단자 가공 위치를 일치시킬 필요 없이, 절연 테이프의 컷팅 위치와 음극의 컷팅 위치만을 일치시키면 되므로 위치 제어가 보다 용이하고 정밀도를 향상시킬 수 있다.
이상에서 설명한 본 발명은 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능함은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명백할 것이다.
C: 단위 셀 S: 스택 셀
10: 상부 음극 11: 상부 음극 단자
20: 양면 음극 30: 양극
31: 양극 단자 40: 음극 시트
50: 절연 테이프 52: 보조부분
60: 단자 가공기 70, 700: 하부 음극
71: 하부 음극 단자 110: 음극 롤러
120: 절연 테이프 롤러 130: 가공유닛
140: 회수 롤러

Claims (15)

  1. 양극; 및
    상기 양극의 제1 면 및 제2 면에 각각 적층되는 단면 음극을 포함하고,
    상기 단면 음극 중 제1 단면 음극은 음극 단자를 포함하지 않고 상기 단면 음극 중 제2 단면 음극은 음극 단자를 포함하는 것인 전고체 전지의 단위 셀.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 제1 단면 음극 및 제2 단면 음극 사이에 상기 양극의 둘레를 감싸도록 배치되는 절연 테이프를 더 포함하는 것인 단위 셀.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 단면 음극은 상기 단면 음극의 일 측면에만 음극 활물질이 도포되는 것인 단위 셀.
  4. 청구항 1에 따른 단위 셀을 포함하는 전고체 전지의 제조방법으로서,
    음극 연속체를 공급하는 단계;
    절연 테이프가 연속적으로 형성된 절연 테이프 연속체를 상기 음극 연속체 상에 부착하는 단계; 및
    상기 절연 테이프 연속체 상에 기 형성된 절단라인을 따라 상기 음극 연속체를 절단하는 단계;
    를 포함하는 것인 제조방법.
  5. 청구항 4에 있어서, 상기 음극 연속체는 제1 단면 음극을 위한 제1 음극 연속체이고, 상기 제1 음극 연속체는 음극 단자를 포함하지 않는 것인 제조방법.
  6. 청구항 5에 있어서, 상기 절연 테이프 연속체는 상기 음극 연속체보다 음극 연속체의 외측으로 연장하는 보조부분을 포함하는 것인 제조방법.
  7. 청구항 6에 있어서, 상기 음극 연속체를 절단하는 단계는,
    상기 절단라인을 따라 상기 보조부분을 슬리팅하는 단계; 및
    슬리팅 후 상기 절단라인을 따라 상기 음극 연속체를 절단하는 단계;
    를 포함하는 것인 제조방법.
  8. 청구항 7에 있어서, 상기 슬리팅하는 단계는,
    슬리팅된 상기 보조부분을 롤 형태로 권취하는 단계;
    를 더 포함하는 것인 제조방법.
  9. 청구항 4에 있어서, 상기 음극 연속체 및 상기 절연 테이프 연속체는 연속적으로 공급되는 것인 제조방법.
  10. 청구항 4에 있어서,
    상기 음극 연속체는 제2 단면 음극을 위한 제2 음극 연속체이고, 상기 제2 음극 연속체는 음극 단자를 포함하는 것인 제조방법.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 제2 음극 연속체는 상기 절단하는 단계와 동시 또는 이시에 음극 단자가 가공되는 것인 제조방법
  12. 양극의 제1 면에 제1 단면 음극을 적층하는 단계; 및
    상기 양극의 제2 면에 제2 단면 음극을 적층하는 단계-상기 제1 단면 음극은 음극 단자를 포함하지 않고, 상기 제2 단면 음극은 음극 단자를 포함함;
    를 포함하는 것인 전고체 전지의 제조방법.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 제1 단면 음극, 양극 및 제2 단면 음극이 적층된 제1 단위 셀을 가압하는 단계;
    를 더 포함하는 것인 전고체 전지의 제조방법.
  14. 청구항 12에 있어서,
    상기 양극을 둘러싸도록 상기 제1 단면 음극에 절연 테이프가 부착되는 것인 전고체 전지의 제조방법.
  15. 청구항 12에 있어서,
    상기 제1 단위 셀과 동일한 제2 단위 셀을 상기 제1 단위 셀에 적층하는 단계; 및
    상기 제1 단위 셀과 제2 단위 셀을 포함하는 스택 셀을 가압하는 단계;
    를 포함하는 것인 전고체 전지의 제조방법.
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