KR20230124863A - 전극 조립체 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 출원은 전극 조립체 및 전극 조립체 제조 방법에 관한 것이다.

Description

전극 조립체 제조 방법{MANUFACTURING METHOD FOR ELECTRODE ASSEMBLY}
본 출원은 2021년 07월 09일 출원된 한국특허출원 제10-2021-0090600호, 2021년 7월 9일 출원된 한국특허출원 제10-2021-0090592호, 2021년 7월 9일 출원된 한국특허출원 제10-2021-0090601호의 우선권을 주장하며, 그 내용 전부는 본 명세서에 포함된다.
본 발명은 전극 조립체의 제조 방법에 관한 것이다.
이차 전지는 일차 전지와는 달리 재충전이 가능하고, 또 소형 및 대용량화 가능성으로 인해 근래에 많이 연구 개발되고 있다. 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차 전지의 수요가 급격하게 증가하고 있다.
이차 전지는 전지 케이스의 형상에 따라, 코인형 전지, 원통형 전지, 각형 전지 및 파우치형 전지로 분류된다. 이차 전지에서 전지 케이스 내부에 장착되는 전극 조립체는 전극 및 분리막의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자이다.
상기 전극 조립체는 일반적으로 젤리 롤(Jelly-roll)형, 스택형 및 스택 앤 폴딩형으로 분류할 수 있다. 젤리 롤형은 각각 활물질이 도포된 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재(介在)되어 전체 배열이 권취되어 있다. 스택형은 다수의 양극과 음극이 분리막을 사이에 두고 순차적으로 적층된다. 스택 앤 폴딩형은 적층된 단위 셀들이 긴 길이의 분리필름으로 권취되어 있다.
스택 앤 폴딩형의 전극 조립체는 분리막이 지그 재그로 폴딩되고, 그 사이사이에 전극이 위치하는 형태에서 전극의 위치가 틀어지는 문제가 있어 왔다.
한국특허출원공개 제10-2013-0132230호
우선, 본 발명은 전극 및 분리막을 적층하여 제조되는 전극 조립체의 제조 과정에서 셀손상 및 기계 부품의 변형을 방지하는 전극 조립체의 제조 방법 및 장치를 제공한다.
또한, 본 발명은 제조 과정에서 전극이 왜곡되는 것을 방지할 수 있는 전극 조립체 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예는 전극 조립체의 제조 방법을 제공한다. 본 발명의 일 실시예에 따른 방법은 전극 적층물을 조립하는 단계; 상기 전극 적층물에 대해 제1차 히트 프레스(Heat Press) 동작을 수행하는 단계; 상기 전극 적층물에 대해 프리 히팅(Pre Heating) 동작을 수행하는 단계; 및 상기 전극 적층물에 대해 제2차 히트 프레스 동작을 수행하는 단계를 포함한다. 상기 조립 단계에서 조립된 전극 적층물은 적층축을 따라 적층된 복수의 전극을 포함하고, 각각의 전극 사이에 위치된 개별 분리막부를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1차 및 제2차 히트 프레스 동작에서 각각 상기 전극 적층물에 열 및 압력이 가해질 수 있다. 프리 히팅(Pre Heating) 동작은 0.5Mpa 내지 2Mpa의 압력 조건 및 50°C 내지 85°C의 온도 조건 하에서 10초 내지 40초 동안 전극 적층물에 열 및 압력을 가하는 단계를 포함할 수 있다. 더욱이 프리 히팅 동작에 적용되는 압력 조건은 제1차 및 제2차 히트 프레스 동작에서 적용되는 압력보다 낮은 압력을 적용하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 제1차 히트 프레스 동작은 전극 적층물의 위치를 확보하기 위해 전극 적층물을 그리퍼와 결합시키는 것을 포함할 수 있으며, 상기 그리퍼가 상기 전극 적층물에 결합되는 동안 상기 제1차 히트 프레스 동작의 일부로서, 상기 전극 적층물에 열 및 압력이 가해질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 프리 히팅 동작을 수행하기 전에 상기 전극 적층물로부터 그리퍼를 분리하는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 분리막부는 세장형 분리막 시트의 일부일 수 있다. 본 발명의 이러한 측면에서, 상기 전극 적층물을 조립하는 단계는 상기 전극 중 제1 전극과 상기 전극 중 제2 전극을 상기 세장형 분리막 시트 상에 교대로 적층하는 단계를 포함할 수 있다. 또한, 상기 세장형 분리막 시트는 제1 전극 및 제2 전극 중 후속 전극 중 하나가 적층되기 전에 미리 적층된 제1 전극 및 제2 전극 중 하나에 순차적으로 폴딩될 수 있다.
본 발명에 따르면, 프레스부로 스택 전체를 가열 및 가압함으로써, 전극 및 분리막을 가열 및 적층하는 전극 조립체의 각각의 단계에서 개별적으로 가열 및/또는 가압(즉, 공정의 각 단계에서 각각의 전극과 분리막 쌍을 가열 및/또는 가압)할 필요 없이 전극들을 분리막에 결합시킬 수 있다. 그 결과, 스택 내의 하부 분리막에 열 및/또는 압력이 유해하게 축적되는 것을 방지할 수 있고, 이에 의해 전극 조립체의 구성 요소들의 손상 및 변형 가능성을 감소시킬 수 있다.
본 발명에 따르면, 적층물의 가열 및 가압은 바람직하게는 공정 단계 중 적어도 하나의 단계에서 저온 및 저업 조건 하에서 발생한다. 따라서, 본 발명의 방법은 전극과 분리막 사이의 접착력, 분리막의 통기도 및 제조된 전극 조립체의 두께 등의 편차를 유리하게 감소시킬 수 있어서, 균일성을 증가시키는 이점이 있다.
프레스부로 적층된 스택 전체를 가압함으로써, 본 발명은 또한 바람직하게는 전극 적층물 내 전극의 위치의 왜곡 또는 이동을 감소시킨다. 유익하게는, 이로 인하여 제조된 전극 조립체의 에너지 밀도 향상은 물론, 제조 시간을 단축시킬 수 있다.
도 1에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법이 모식적으로 도시되어 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조 장치의 일 예를 도시한 상면도이다.
도 3에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치를 개념적으로 나타낸 정면 입면도가 도시되어 있다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에 의해 제조된 전극 조립체를 도시한 단면도이다.
도 5에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 프레스부를 도시한 사시도가 도시되어 있다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 프레스부가 적층물을 가압한 상태의 예를 나타내는 사시도이다.
도 7에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 스택 테이블을 도시한 사시도가 도시되어 있다.
도 8에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 제1 전극 안착 테이블을 도시한 사시도가 도시되어 있다.
도 9에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 제2 전극 안착 테이블을 도시한 사시도가 도시되어 있다.
도 10에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 제1 흡입헤드를 도시한 사시도가 도시되어 있다.
도 11은 본 발명의 일 실시예에 따른 도 10의 제1 흡인 헤드를 도시한 바닥도이다.
도 12에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서의 유지기구 및 스택테이블을 도시한 상면도가 도시되어 있다.
도 13은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치를 개념적으로 나타낸 정면 입면도이다.
도 14에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 분리막 공급부의 분리막 가열부의 사시도가 도시되어 있다.
도 15A는 본 발명의 일 실시예에 따른 제1 프레스부를 도시한 사시도이고, 도 15B는 본 발명의 일 실시예에 따른 제2 프레스부를 도시한 사시도이다.
본 발명의 목적, 구체적인 장점 및 새로운 특징은 첨부된 도면 및 실시예와 함께 취해진 다음의 상세한 설명으로부터 더욱 명백해질 것이다. 본 명세서에서, 각 도면의 구성 요소들에 참조 번호를 부가함에 있어서, 동일한 구성 요소들이 서로 다른 도면에 표시되더라도 동일한 번호를 부여한다는 점에 유의해야 한다. 또, 본 발명은 몇 가지 다른 형태로 구현될 수 있으며, 본 명세서에 설명된 실시예들에 한정되지 않는다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어서, 본 발명의 요지를 불필요하게 모호하게 할 수 있는 관련 공지 기술에 대한 상세한 설명은 생략한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 전극 조립체의 제조 방법을 제공한다. 상기 방법은 스택 테이블에 제1 전극을 공급하는 단계; 상기 스택 테이블에 제2 전극을 공급하는 단계; 상기 스택 테이블에 분리막를 공급하는 단계; 상기 분리막 상에 상기 제1 전극과 상기 제2 전극을 교대로 적층하여 스택 테이블에 적층물을 조립하는 단계를 포함할 수 있다. 적층물을 조립한 후, 상기 방법은 상기 적층물을 그리퍼로 파지한 후 가열 및 가압하는 단계를 포함하는 제1차 히트 프레스 동작을 수행하는 단계를 포함할 수 있다. 상기 제1차 히트 프레스 동작을 수행한 후, 상기 방법은 그리퍼를 제거한 후, .5Mpa 내지 2Mpa의 압력 조건 및 50°C 내지 85°C의 온도 조건 하에서 10초 내지 40초 동안 전극 적층물에 열 및 압력을 가하는 단계를 포함하는 프리 히팅 동작을 수행하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명에서 '프리 히팅'은 제1차 히트 프레스 동작과 제2차 히트 프레스 동작 사이에서 일정한 압력으로 적층물을 특정 시간 동안 가열하는 과정을 의미한다.
본 발명에서 '제1차 히트 프레스'는 적층물을 프리 히팅하는 동작 이전에 적층물을 가열 및 가압하는 동작으로 정의될 수 있다.
본 발명에서 '제2차 히트 프레스'는 프리 히팅된 적층물을 가열 및 가압하는 동작으로 정의될 수 있다.
본 명세서에서, 도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법을 개략적으로 나타낸 도면이다. 즉, 도 1을 참조하면, 상기 방법은 먼저 제1 전극과 제2 전극을 분리막 상에 교대로 적층하여 스택 테이블 상에 적층(스택 셀)하는 스택 공정을 포함할 수 있으며, 여기서 분리막은 제1 전극과 제2 전극 중 후속 전극보다 먼저 미리 적층된 제1 전극과 제2 전극 중 하나에 순차적으로 폴딩된다. 상기 스택 공정 후, 상기 적층물은 상기 스택 테이블로부터 멀어질 수 있다. 이러한 시간 동안 분리막이 당겨지고, 소정의 길이만큼 분리막이 당겨진 후, 상기 분리막이 절단된다. 그 후, 상기 분리막의 절단 단부의 소정 길이가 스택 셀에 감겨진다. 상기 스택 테이블로부터 멀어지는 스택의 이동은 그리퍼에 의해 이루어질 수 있으며, 상기 그리퍼는 바람직하게는 상기 스택 테이블 상의 적층물을 파지(grip)한 후 히트 프레스 작업이 수행되는 프레스부로 이동시킬 수 있는 이동 가능한 구성 요소이다. 이어서, 권취된 스택 셀을 그리퍼로 파지한 상태에서 제1차 히트 프레스 동작을 수행한다. 상기 제1차 히트 프레스 동작이 완료된 후에는 그리퍼에 의한 스택 셀의 파지가 해제되고, 상기 그리퍼가 제거된 후에는 제2차 히트 프레스 동작을 수행한다. 상기 제2차 히트 프레스 동작이 완료되면, 완성된 전극 조립체가 완성될 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 제1차 히트 프레스 동작은, 상기 스택 테이블 및/또는 한 쌍의 가압블록을 가열하는 단계; 상기 가열된 한 쌍의 가압블록 사이 또는 상기 가압블록과 상기 스택 테이블 사이에서 적층물을 가압하는 것을 포함할 수 있다(둘 중 하나 또는 둘 다 가열될 수 있음). 상기 제1차 히트 프레스 동작은 상기 그리퍼로 상기 적층물의 상면을 가압하여 상기 적층물을 고정하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 적층물을 고정하는 단계는 상기 스택 테이블 및/또는 한 쌍의 가압블록을 가열하는 단계 이전 또는 그와 동시에 발생할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 제1차 히트 프레스 동작은 45℃ 내지 75℃의 온도 조건 및 1Mpa 내지 2.5Mpa의 압력 조건 하에서 5초 내지 20초 동안 적층물을 가열 및 가압하는 단계를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 상기 제1차 히트 프레스 동작은 45℃ 내지 65℃의 온도 조건 및 1Mpa 내지 2Mpa의 압력 조건 하에서 10초 내지 20초 동안 적층물을 가열 및 가압하는 단계를 포함할 수 있다. 더욱 바람직하게는 상기 제1차 히트 프레스 동작은 45℃ 내지 60℃의 온도 조건 및 1Mpa 내지 1.5Mpa의 압력 조건 하에서 10초 내지 20초 동안 적층물을 가열 및 가압하는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작은, 상기 스택 테이블 및/또는 한 쌍의 가압블록의 가열을 중지하는 단계; 상기 적층물의 가압을 중지하는 단계; 상기 그리퍼를 상기 적층물로부터 멀어지게 이동시키는 단계; 상기 스택 테이블 및/또는 한 쌍의 가압블록을 가열하여 적층물로 열을 전달하는 단계; 및 상기 한 쌍의 가압블록 사이에서 적층물을 가압하거나 상기 가압블록과 상기 스택 테이블 사이에 상기 적층물을 가압하는 단계를 포함한다(둘 중 하나 또는 둘 다 가열될 수 있음).
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작의 온도 조건은 50℃ 이상, 바람직하게는 55℃ 이상일 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작의 온도 조건은 85℃ 이하일 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 작업의 온도 조건은 50℃ 내지 85℃, 바람직하게는 55℃ 내지 85℃일 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작의 압력 조건은 1Mpa 이하일 수 있으며, 바람직하게는 1.5Mpa 이하일 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작의 압력 조건은 2.5Mpa 이하일 수 있으며, 바람직하게는 2Mpa 이하일 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작의 압력 조건은 1 Mpa 내지 2.5Mpa일 수 있고, 바람직하게는 1.5Mpa 내지 2.5Mpa일 수 있으며, 더욱 바람직하게는 1.5Mpa 내지 2Mpa일 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작에서의 가열 및 가압은 5초 이상 수행될 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작에서의 가열 및 가압은 10초 이하, 바람직하게는 9초 이하, 더욱 바람직하게는 8초 이하 동안 수행될 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작에서의 가열 및 가압은 5초 내지 10초, 바람직하게는 5초 내지 9초, 더욱 바람직하게는 5초 내지 8초 동안 수행될 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제2차 히트 프레스 동작은 50℃ 내지 85℃의 온도 조건 및 1Mpa 내지 2.5Mpa의 압력 조건 하에서 5초 내지 10초, 바람직하게는 55℃ 내지 85℃의 온도 조건 및 1.5Mp 내지 2.5Mp의 압력 조건 하에서 5초에서 10초 동안 상기 적층물을 가열 및 가압하는 것을 포함할 수 있다. 더욱 바람직하게는, 상기 상기 제2차 히트 프레스 동작은 50℃ 내지 85℃의 온도 조건 및 1.5Mpa 내지 2Mpa의 압력 조건에서 5초 내지 10초 동안 적층물을 가열 및 가압하는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 프리 히팅은 제1차 히트 프레스 동작 및 제2차 히트 프레스 동작 사이에 수행될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 적층물의 프리 히팅 단계에서 가해지는 압력은 제1차 히트 프레스 단계 및 제2차 히트 프레스 단계에서 가해지는 압력보다 낮을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 프리 히팅은 상기 한 쌍의 가압블록을 가열하는 단계 및 상기 한 쌍의 가압블록으로 상기 적층물을 가압하는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 예시적인 실시예에 따르면, 제1차 히트 프레스 동작, 프리 히팅 동작 및 제2차 히트 프레스 동작은 동일하거나 다른 한 쌍의 가압블록을 이용할 수 있으며, 상기 한 쌍의 가압블록은 각각 상기 한 쌍의 가압블록을 가열하기 위한 프레스 히터를 더 포함할 수 있다. 본 발명의 일부 실시예에서, 상기 스택 테이블은 또한 상기 스택 테이블 본체를 가열하여 상기 적층물로 열을 전달하기 위한 스택 테이블 히터를 포함할 수 있다.
본 발명의 예시적인 실시예에 따르면, 제1차 히트 프레스 동작, 프리 히팅 동작 및 제2차 히트 프레스 동작은 동일한 한 쌍의 가압블록을 사용될 수 있다.
대안적인 실시예 따르면, 히트 프레스 동작(즉, 1차 히트 프레스 동작, 프리 히팅 동작 및 제2차 히트 프레스 동작) 중 하나 이상은 스택 테이블에서 발생할 수 있다. 이 경우, 스택 테이블에 대해 적층물의 상단을 아래로 누르기 위해 가압블록 중 하나만 사용할 수 있다. 이 경우, 그리퍼는 스택 테이블에 대한 적층물의 위치를 고정함으로써 스택을 안정화할 수 있는 스택 테이블의 홀딩 기구일 수 있다. 더욱이, 홀딩 기구는 적어도 제1차 히트 프레스 작동 동안 그러한 방식으로 스택을 고정하도록 구성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 프리 히팅 동작의 압력 조건은 2.5Mpa 이하, 바람직하게는 1.5Mpa 이하일 수 있다.
본 발명의 예시적인 실시예에 따르면, 프리 히팅 동작의 압력 조건은 0.5 MPa 내지 2 MPa, 바람직하게는 0.5 MPa 내지 1.5 MPa일 수 있다.
본 발명의 예시적인 실시예에 따르면, 프리 히팅 동작의 온도 조건은 50°C 내지 85°C, 바람직하게는 55°C 내지 85°C일 수 있다.
본 발명의 예시적인 실시예에 따르면, 프리 히팅 동작은 상기 적층물을 10초 이상 가열 및 가압하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명의 예시적인 실시예에 따르면, 프리 히팅 동작은 스택을 40초 이하, 보다 바람직하게는 35초 이하 동안 가열 및 가압하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명의 예시적인 실시예에 따르면, 프리 히팅 동작은 10초 내지 40초, 바람직하게는 10초 내지 35초 동안 적층물을 가열 및 가압하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명의 예시적인 실시예에 따르면, 프리 히팅 동작은 0.5 MPa 내지 2 MPa의 압력 조건 및 50°C 내지 85°C의 온도 조건으로 10초 내지 40초 동안, 바람직하게는 0.5 MPa 내지 1.5 MPa의 압력 조건 및 55°C 내지 85°C의 온도 조건 하에서 10초 내지 35초 동안 적층물을 동안 가열 및 가압하는 동작일 수 있다.
여기서, 압력 조건은 상기 한 쌍의 가압블록(또는 상기 스택 테이블에 대한 가압블록)에 의해 가해지는 압력을 의미하며, 온도 조건은 스택 테이블의 몸체 또는 한 쌍의 가압블록에 의해 가해지는 열의 온도를 의미한다.
히트 프레스 동작 중 적어도 하나가 스택 테이블에서 발생하는 대안적인 실시예는, 위에서 논의된 바와 같이, 제1차 히트 프레스 동작은 스택 테이블에 안착된 적층물에 압력을 가하는 하나의 가압블록을 포함할 수 있으며, 여기서 적층물은 스택 테이블 및/또는 가압블록 내의 히터들 중 하나 또는 둘 모두에 의해서 가열된다. 이러한, 제1차 히트 프레스 동작 동안 적층물은 스택 테이블의 홀딩 기구의 형태의 그리퍼에 의해 스택 테이블에 고정될 수 있다. 제1차 히트 프레스 동작 후, 그리퍼는 적층물에서 해제될 수 있으며, 그 후 프리 히팅 동작 및 이어서 제2차 히트 프레스 동작은 그리퍼가 적층물로부터 분리된 상태에서 수행될 수 있다. 이러한 프리 히팅 동작 및 제2차 히트 프레스 동작은 동일한 가압블록 또는 다른 가압블록에 의해 스택 테이블에 가압하는 것일 수 있다. 또는 적층물은 하나 이상의 개별 프레스부로 이동될 수 있고, 프리 히팅 동작 및 제2차 히트 프레스 동작은 프레스부(들)의 하나 이상의 한 쌍의 가압블록에 의해 적층물에 가열 및 가압함으로써 수행될 수 있다.
본 명세서에 기재된 온도, 압력 및 시간 조건을 만족하지 못할 경우, 전극 조립체의 구성 요소들이 적절히 밀착되지 못하여, 전극 조립체가 산산조각 나거나 전극 조립체 내부의 구성 요소들이 위치가 어긋날 수 있으며, 특히, 전극 조립체가 배터리 케이스에 삽입되기 전에 이동된다 더욱 그러하다. 또한, 분리막의 통기성이 지나치게 높은 문제도 발생할 수 있다.
반면에, 본 명세서에 개시된 히트 프레스 동작(각각의 압력, 온도 및 시간 조건을 만족하는 것을 포함)을 수행하는 경우, 구성 요소들을 함께 결합하기 위해 전극 조립체의 각각의 단계에서 개별적으로 가열 및/또는 가압(즉, 각각의 전극을 가열 및/또는 가압하여 분리)할 필요 없이 전극 조립체를 제조할 수 있다. 이미 적층된 층들은 적용되는 열 및/또는 압력을 각각 경험할 것이기 때문에, 이러한 각각의 단계에서 개별적인 가열 및 가압하는 것은 열 및/또는 압력의 영향을 스택 내의 하부 분리막에 축적시켜서 해롭게 할 수 있다. 이는 예를 들어 공극률(및 통기성)을 감소시킴으로써 분리막의 이러한 부분에 부정적인 영향을 미칠 수 있다. 이에 반해, 본 발명은 전극 조립체 전체를 동시에 접합시킬 수 있어 무엇보다도 균일성을 향상시킨다. 따라서, 단위 전극에 대한 손상을 최소화하면서 전극 간의 적절한 수준의 접착력과 적절한 통기성을 갖는 분리막을 동시에 달성할 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 제1 전극, 분리막 및 제2 전극을 스택 테이블 상에 적층하여 적층물을 제조하는 단계는, 상기 스택 테이블 상에 분리막을 적층하는 단계(S1); 상기 분리막의 상면에 제1 전극을 적층하는 단계(S2); 상기 제1 전극의 상면을 덮도록 상기 스택 테이블을 회전시키면서 상기 분리막을 공급하는 단계(S3); 및 상기 제1 전극의 상면을 덮는 분리막 부분에 상기 제2 전극을 적층하는 단계(S4);이고, 상기 S1 내지 S4의 동작을 1회 이상 반복할 수 있다. 전술한 동작을 1회 이상 반복함으로써, 제1 전극과 제2 전극 사이에 분리막이가 위치하도록 지그재그 폴딩이 가능하다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 분리막과 상기 제1 전극 및 제2 전극 각각 적어도 하나를 포함하는 적층물은 상기 홀딩 기구로 홀딩되어 상기 스택 테이블에 고정될 수 있다. 상기 홀딩 기구는 그리퍼라고도 지칭될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 홀딩 기구를 이용하여 상기 제1 전극 또는 상기 제2 전극을 홀딩하고, 상기 제1 전극 또는 제2 전극이 스택 테이블에 적층될 때 상기 제1 전극 또는 제2 전극을 스택 테이블에 고정하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이렇게 함으로써, 전극 조립체에서 전극의 위치가 어긋나는 것을 방지할 수 있다.
이 경우, 홀딩 기구는 스택 테이블 상에 적층될 때 스택의 상면(즉, 스택의 최상부에 적층된 제1 전극 또는 제2 전극의 상면 또는 분리막)을 눌러 고정할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 스택 테이블에 상기 분리막을 공급하는 단계는 상기 분리막이 상기 분리막 공급부의 통로를 통과하는 동안 상기 분리막을 연속적으로 공급(풀림으로써)하는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 방법은 상기 제1 전극 또는 상기 제2 전극을 적층하기 전에 카메라 촬영을 통해 획득한 영상 정보를 이용하여 상기 제1 전극 또는 상기 제2 전극의 적층 품질을 검사하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상술한 제조 방법에 의해 제조된 전극 조립체를 제공할 수 있다. 상기 전극 조립체는 조립체의 모든 층에 걸쳐 균일한 접착력과 통기성을 가지며 각 전극의 두께가 균일하다. 즉, 전극 조립체 전반에 걸쳐 전극의 접착력, 통기성, 전극두께의 편차가 최소화된다.
본 발명에서 분리막의 접착력을 측정하는 방법은 특별히 제한되지 않는다. 본 명세서에서 추가로 사용 및 논의되는 방법에서, 전극 조립체의 적층 방향을 따라 전극 조립체의 하부, 중간 및 상부를 분리하였으며, 양극 탭부, 중간부 및 음극 탭부의 폭 방향으로 각각 샘플(Sample)을 제작하였다. 상기 샘플의 폭은 55mm, 길이는 20mm이며, 각각의 샘플은 양극 및 분리막 또는 음극 및 분리막을 포함할 수 있다. 샘플은 슬라이드 글라스에 접착되었으며, 전극은 슬라이드 글라스의 접착면에 위치하였다.
보다 상세하게는, 시료가 부착된 슬라이드 글라스를 접착력 측정 장치에 장착하였으며, ASTM-D6862에 기재된 표준 시험 방법에 따라 전극으로부터 분리막을 박리하였을 때 시료 폭당 힘 값(g/mm)을 측정하였다. 구체적으로, 분리막의 가장자리를 100 mm/min의 속도로 슬라이드 글라스에 대하여 90° 상방으로 당겨 시료의 폭 방향을 따라 전극으로부터 분리막을 박리(즉, 0 mm 내지 55 mm 박리)하였다.
본 발명에 있어서, 분리막의 통기도 측정 방법은 특별히 제한되지 않는다. 본 명세서에서 더욱 활용 및 논의되는 방법에서는 당업계에서 통상적으로 사용되는 방법, 즉 도요세키가 제조한 걸리형 밀도계(No. 158)를 이용한 일본공업규격의 JIS 걸리((JIS Gurley) 측정방법에 따라 통기도를 측정하였다. 즉, 상온에서 0.05MPa의 압력 하에서 100ml(또는 100cc)의 공기가 1제곱인치의 분리막을 통과하는데 걸리는 시간을 측정하여 분리막의 통기도를 구하였다.
도 2에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치의 일례를 나타내는 상면도가 도시되어 있고, 도 3에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치의 일례를 개념적으로 나타낸 정면 입면도가 도시되어 있다. 여기서, 도 2에서는 편의상 도 3에 도시된 분리막 공급부(120)을 생략하고, 도 3에서는 도 2에 도시된 홀딩 기구(170)을 생략하고, 상면도에서 후면에 위치하는 프레스부(180)을 점선으로 도시하였다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체를 제조하는 장치(100)는 스택 테이블(110); 분리막(14)을 공급하는 분리막 공급부(120); 제1 전극(11)을 공급하는 제1 전극 공급부(130); 제2 전극(12)을 공급하는 제2 전극 공급부(140); 제1 전극(11)을 스택 테이블(110) 상에 적층하는 제1 전극 스택부(150); 제2 전극(12)을 스택 테이블(110) 상에 적층하는 제2 전극 스택부(160) 및 제1 전극(11), 분리막(14) 및 제2 전극(12)을 서로 접합하는 프레스부(180)를 포함한다. 상기 프레스부(180)는 전술한 제1차 히트 프레스 동작, 프리 히팅 동작 및 제2차 히트 프레스 동작 모두에 사용될 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치(100)는 제1전극(11) 및 제2전극(12)이 스택테이블(110) 상에 적층될 때, 제1전극(11) 및 제2전극(12)을 스택테이블(110)에 고정하는 홀딩 기구(170)을 더 포함할 수 있다.. 또한, 홀상기 딩 기구(170)은, 제1 전극(11), 분리막(14), 및 제2 전극(12)의 적층물을 고정할 수 있다.
이하, 도 2 내지 도 12를 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치를 보다 상세히 설명한다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에 의해 제조된 전극 조립체를 도시한 단면도이다.
도 2 내지 도 4를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치(100)는 제1전극(11)과 분리막(14) 및 제2전극(12)을 적층하여 전극 조립체(10)를 제조하는 장치이다.
전극 조립체(10)는 충방전 가능한 발전 요소로서, 제1 전극(11)과 분리막(14) 및 제2 전극(12)이 교대로 적층되어 결집된 형태로 형성될 수 있다.
여기서 전극 조립체(10)는, 예를 들어 분리막(14)이 지그재그 형태로 폴딩될 수 있고, 폴딩되는 분리막(14) 사이에 제1 전극(11)과 제2 전극(12)이 교대로 배치될 수 있다. 이때 전극 조립체(10)는 예를 들어, 도 4에 도시된 바와 같이 최외곽이 분리막(14)에 의해 둘러싸인 형태, 조립된 전극 조립체(10)에 분리막을 감싼 형태로 제공될 수 있다.
도 5에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 프레스부를 도시한 사시도가 도시되어 있고, 도 6에는 전극 조립체 제조장치에서 프레스부가 적층물을 가압한 상태의 예를 도시한 사시도가 도시되어 있다. 보다 구체적으로, 도 6에는 상술한 제2차 히트 프레스 동작이 도시되어 있다.
도 4 내지 도 6을 참조하면, 프레스부(180)은 가열되어 적층된 제1 전극(11), 분리막(14) 및 제2 전극(12)을 가압하여 제1 전극(11), 분리막(14) 및 제2 전극(12)을 서로 접합한다.
또, 프레스부(180)은 한 쌍의 가압블록(181, 182)을 포함하고, 한 쌍의 가압블록(181, 182)은 서로 향해 이동하여 적층된 제1 전극(11)과 분리막(14) 및 제2 전극(12)을 포함하는 적층물(S)의 가압에 영향을 준다.
이 때, 분리막(14)이 적층물(S)의 외면을 감싸는 경우, 적층물(S)의 측면을 따라 위치하는 분리막(14)의 외측 부분과 제1 전극, 제2 전극(11, 12)의 일부분과 외측 부분에 대향하는 분리막(14)의 접힌 부분 사이의 공간이 접합될 수 있다. 이로 인해, 제1 전극, 제2 전극(11, 12)과 분리막(14)의 위치가 어긋나거나 스택의 구성요소가 서로 분리되는 것을 보다 효과적으로 방지할 수 있다.
또한, 프레스부(180)는 한 쌍의 가압블록(181, 182)을 가열하기 위한 프레스 히터(183, 184)를 더 포함하고, 한 쌍의 가압블록(181, 182)은 적층물(S)을 가열 및 가압할 수 있다. 이로 인해, 프레스부(180)에 의해 적층물(S)를 가압할 때, 제1 전극(11), 분리막(14) 및 제2 전극(12)와의 열융착이 보다 양호하게 이루어지기 때문에, 보다 강한 접착이 가능해진다.
상기 한 쌍의 가압블록(181, 182)은 평탄한 가압면을 가지며, 상기 가압면의 폭 및 길이 치수는 적층물(S)의 대향하는 폭 및 길이 치수보다 길 수 있다.
또, 한 쌍의 가압블록(181, 182)은 제1 가압블록(181) 및 제2 가압블록 (182)을 포함하고, 상기 제1 가압블록(181) 및 상기 제2 가압블록(182)은 각각 직육면체 형상의 사각 블록으로 정의한다.
도 7에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 스택 테이블을 도시한 사시도가 도시되어 있다.
도 3 및 도 7을 참조하면, 스택 테이블(110)은, 제1 전극(11), 분리막(14) 및 제2 전극(12)이 적층된 테이블 몸체(111) 및 테이블 몸체(111)를 가열하여 적층된 스택 S에 열을 전달하는 스택 테이블 히터(112)를 포함할 수 있다.
제1 전극(11)은 양극으로, 제2 전극(12)는 음극으로 구성될 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 예를 들어, 제1 전극(11)은 음극으로, 제2 전극(12)은 양극으로 구성될 수 있다.
도 3을 참조하면, 분리막 공급부(120)는 분리막(14)을 스택 테이블(110)에 공급할 수 있다. 특히, 분리막 공급부(120)는 분리막(14)이 스택 테이블 (110)을 향해 통과하는 통로를 정의하는 분리막 가열부(121)를 포함할 수 있다. 도 14에 도시된 바와 같이, 분리막 가열부(121)는 한 쌍의 몸체(121a)를 포함하고, 몸체(121a)는 각각 사각형 블록 형태로 구성될 수 있으며, 몸체 (121a)들은 분리막(14)이 통과하는 통로의 치수 중 하나를 규정하는 거리만큼 이격될 수 있다. 상기 몸체(121a) 중 적어도 하나 또는 둘 모두는 각각의 몸체(121a)를 가열함으로써, 상기 분리막(14)에 열을 전달하는 분리막 히터(121b)를 더 포함할 수 있다.
분리막 공급부(120)는 분리막(14)이 스택 테이블(110)을 향해 통과하는 통로를 가질 수 있다. 분리막 공급부(120)는 분리막(14)이 권취된 분리막 롤(122)을 더 포함할 수 있다. 따라서, 분리막 롤(122)에 감긴 분리막(14)은 서서히 풀리면서 형성된 통로를 통과하여 스택 테이블(110)에 공급될 수 있다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 제1 전극 안착 테이블을 도시한 사시도이다.
도 3 및 도 8을 참고하면, 제1 전극 공급부(130)는 제1 전극(11)을 제1 전극 스택부(150)로 공급할 수 있다. 또한, 제1 전극 공급부(130)는 제1 전극(11)이 제1 전극 스택부(150)에 의해 스택 테이블(110)에 적층되기 전에 안착되는 제1 전극 안착 테이블(131)을 포함할 수 있다.
제1 전극 공급부(130)는 제1 전극(11)이 시트(Sheet) 형태로 권취되는 제1 전극 롤(133)과, 제1 전극 롤(133)에 권취된 시트 형태의 제1 전극(11)이 풀어지며 공급될 때 일정한 간격으로 절단하여 소정 크기의 제1 전극(11)을 형성시키는 제1 커터(cutter)(134)와, 제1 커터(134)에 절단된 제1 전극(11)을 이동시키는 제1 컨베이어 벨트(conveyer belt)(135)와, 제1 컨베이어 벨트(135)에 의해 이송되는 제1 전극(11)을 픽업(예를 들어 진공 흡착)하여 제1 전극 안착 테이블(131)에 안착시키는 제1 전극 공급 헤드(136)를 더 포함할 수 있다. 여기서, 제1 커터(134)는 시트 형태의 제1 전극(11)을 절단 시 단부에 제1 전극 탭(11a)이 돌출형성되도록 커팅 할 수 있다.
도 9은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 제2 전극 안착 테이블을 나타낸 사시도이다.
도 3 및 도 9을 참고하면, 제2 전극 공급부(140)는 제2 전극(12)을 제2 전극 스택부(160)로 공급할 수 있다. 또한, 제2 전극 공급부(140)는 제2 전극(12)이 제2 전극 스택부(160)에 의해 스택 테이블(110)에 적층되기 전에 안착되는 제2 전극 안착 테이블(141)을 포함할 수 있다.
제2 전극 공급부(140)는 제2 전극(12)이 시트(Sheet) 형태로 권취되는 제2 전극 롤(143)과, 제2 전극 롤(143)에 권취된 시트 형태의 제2 전극(12)이 풀어지며 공급될 때 일정간격으로 절단하여 소정 크기의 제2 전극(12)을 형성시키는 제2 커터(144)와, 제2 커터(144)에 절단된 제2 전극(12)을 이동시키는 제2 컨베이어 벨트(145)와, 제2 컨베이어 벨트(145)에 의해 이송되는 제2 전극(12)을 픽업(예를 들어 진공 흡착)하여 제2 전극 안착 테이블(141)에 안착시키는 제2 전극 공급 헤드(146)를 더 포함할 수 있다. 여기서, 제2 커터(144)는 시트 형태의 제2 전극(12)을 절단시 단부에 제2 전극 탭(12a)이 돌출형성되도록 커팅 할 수 있다.
도 10는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 제1 석션 헤드를 나타낸 사시도이고, 도 11은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 제1 석션 헤드를 나타낸 저면도이다.
도 3, 도 10 및 도 11을 참고하면, 제1 전극 스택부(150)는 제1 전극(11)을 스택 테이블(110) 상에 적층시킬 수 있다. 제1 전극 스택부(150)는 제1 석션 헤드(151)와, 제1 이동부(153)를 포함할 수 있다. 제1 석션 헤드(151)는 진공 흡입을 통해 제1 전극 안착 테이블(131)에 안착된 제1 전극(11)을 픽업(pick up)할 수 있다. 이때, 제1 석션 헤드(151)는 바닥면(151b)에 진공 흡입구(151a)가 형성되어 진공 흡입구(151a)를 통해 제1 전극(11)을 흡입하여 제1 전극(11)을 제1 석션 헤드(151)의 바닥면(151b)에 고정시킬 수 있다. 여기서, 제1 석션 헤드(151)는 진공 흡입구(151a)와 진공흡입 장치(미도시)를 연결하는 통로가 내부에 형성될 수 있다.
제1 이동부(153)는 제1 석션 헤드(151)가 제1 전극(11)을 스택 테이블(110)에 적층시킬 수 있도록 제1 석션 헤드(151)를 스택 테이블(110)로 이동시킬 수 있다.
한편, 도 3를 참고하면, 제2 전극 스택부(160)는 제2 전극(12)을 스택 테이블(110) 상에 적층시킬 수 있다. 여기서, 제2 전극 스택부(160)는 전술한 제1 전극 스택부(150)와 동일한 구조로 이루어질 수 있다. 이때, 제2 전극 스택부(160)는 제2 석션 헤드(161)와, 제2 이동부(163)를 포함할 수 있다. 제2 석션 헤드(161)는 진공 흡입을 통해 제2 전극 안착 테이블(141)에 안착된 제2 전극(12)을 픽업(pick up)할 수 있다. 이어서, 제2 이동부(163)는 제2 석션 헤드(161)가 제2 전극(12)을 스택 테이블(110)에 적층시킬 수 있도록 제2 석션 헤드(161)를 스택 테이블(110)로 이동시킬 수 있다.
도 12는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치에서 홀딩 기구 및 스택 테이블을 나타낸 평면도이다.
도 2 및 도 12를 참고하면, 제1 전극(11) 또는 제2 전극(12)이 스택 테이블(110)에 적층될 때, 홀딩 기구(170)는 제1 전극(11) 또는 제2 전극(12)을 파지하고, 제1 전극(11) 또는 제2 전극(12)을 스택 테이블(110)에 고정할 수 있다. 이 때, 홀딩 기구(170)는 스택 S의 상면(즉, 스택 S의 최상단에 적층된 제1 전극(11), 제2 전극(12) 또는 분리막(14))에 압력을 가할 수 있다. 즉, 적층물(S) 내의 제1 전극(11) 및 제2 전극(12)이 분리막(14)의 층들 사이에 위치할 때, 홀딩 기구(170)는 적층물을 스택 테이블(110)을 쪽으로 가압하여 스택의 최상면을 고정하고, 스택 테이블(110)에 대한 적층물(S)의 이동을 방지할 수 있다. 홀딩 기구(170)은 예를 들어 제1 전극(11) 또는 제2 전극(12)의 양측을 고정하기 위한 제1 홀더(171) 및 제2 홀더(172)를 포함할 수 있다. 홀더(171, 172)들은 각각 하나 이상의 클램프 또는 다른 클램프 기구의 형태일 수 있다.
스택 테이블(110)이 회전할 때, 홀딩 기구(170)가 제1 전극(11) 또는 제2 전극(12)을 파지한 상태로, 분리막(14)는 스택 테이블(110)의 회전량에 비례하여 분리막 롤(122)로부터 풀린 상태로 스택 테이블(110)에 공급될 수 있다. 홀딩 기구(170)와 스택 테이블(110)은 스택 테이블(110)의 회전에 영향을 주는 회전 장치(도시하지 않음)와 연결되거나 결합될 수 있다. 이러한 회전 장치는, 예를 들어, 권심(mandrel) 또는 다른 형태의 회전 또는 피벗축을 포함할 수 있다. 따라서, 홀딩 기구(170)가 제1 전극(11) 또는 제2 전극(12)를 파지할 때, 회전 장치는 스택 테이블(110)과 함께 홀딩 기구(170)을 회전시킬 수 있다.
이하, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치(100)의 작동에 대해 설명한다.
도 2 내지 도 4를 참조하면, 분리막 롤(122)에 권취된 분리막(14)은 적층 테이블(110) 상에 분리막이 적층될 수 있도록 형성된 통로를 통과하면서 공급된다.
또, 제1 전극 공급부(130)으로부터 제1 전극 스택부(150)에 제1 전극(11)이 공급되면, 제1 전극 스택부(150)은 제1 전극(11)을 스택 테이블(110)에 적층된 분리막(14)의 상면에 적층한다.
그 후, 홀딩 기구(170)은 제1 전극(11)의 상면을 가압하여 스택 테이블(110) 상의 제1 전극(11)의 위치를 확보한다.
그 후, 스택 테이블(110)이 제2 전극 스택부(160) 방향으로 회전하면 분리막(14)이 제1 전극(11)의 상면을 덮도록 연속적으로 공급된다.
이어서 제2 전극 스택부(140)로부터 공급된 제2 전극(12)은 분리막(14)의 상면을 덮는 부분에 제2 전극 스택부(160)에 의해 적층된다. 그 후, 홀딩 기구(170)는 제1 전극(11)의 상면을 파지를 해제한 후, 제2 전극(12)의 상면을 가압하여 스택 테이블(110)에 대해 구축되는 적층물(S)의 위치를 확보한다.
그 후, 제1 전극(11)과 제2 전극(12)을 적층하는 공정을 반복함으로써, 분리막(14)이 지그재그 접혀 연속적인 제1 전극 및 제2 전극(11, 12) 사이에 위치하는 적층물(S)를 형성할 수 있다.
이어서, 적층물(S)을 프레스부(180)로 이동시키고, 프레스부(180)가 적층물(S)을 가열 및 가압함으로써 스택의 구성 요소들(즉, 가열된 제1전극(들)(11) 분리막(14) 및 제2전극(들)(12))을 열융착시켜 전극 조립체(10)를 제조한다.
적층물(S)은 스택 테이블(110) 상의 적층물을 파지한 후 히트 프레스 작업이 수행되는 프레스부(180)로 적층물을 이동하도록 구성된 그리퍼(51)에 의해 프레스 부로 이동될 수 있다. 또한, 상기 프레스부(180)는 제1 프레스부(50)과 제2 프레스부(60)로 구분될 수 있으며, 여기서 제1 프레스부(50)는 제1차 히트 프레스 동작(또는 프리 히팅 동작)에, 제2 프레스부(60)는 제2차 히트 프레스 동작(또는 프리 히팅 동작)에 사용될 수 있다.
도 15A 및 도 15B를 참조하면, 제1 프레스부(50)는 적층물(S)을 고정된 상태로 1차적으로 가열 및 가압할 수 있다. 제1 프레스부(50)는 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b)을 포함하고, 적층물(S)을 고정하기 위해 구성된 그리퍼(51)를 더 포함할 수 있다. 그리퍼(51)은 적층물(S)를 고정할 때 적층 방향(y축을 따라)을 따라 적층물(S)의 상면과 하면을 가압하여 하여 적층물(S)를 파지하여 제1 전극(11), 제2 전극(12) 및 분리막(14)의 상대적인 위치를 고정시킬 수 있다. 도시된 예시와 같이, 그리퍼(51)은 이러한 상대적인 위치를 유지하기 위해 적층물(S)의 상면 및 하면을 가압할 수 있다.
상기 한 쌍의 제1 프레스부(50)의 제1 가압블록(50a, 50b)은 서로를 향하는 방향과 멀어지는 방향으로 이동할 수 있다. 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b)은 서로를 향에 이동하면서 적층물(S)과 그리퍼(51) 중 어느 한쪽 또는 양쪽 모두를 압축할 수 있다.
이와 같이 제1 프레스부(50)는 적층물(S)를 가열 및 압축하여 적층물(S)에 포함되는 제1 전극(11)과 분리막(14) 및 제2 전극(12) 사이의 공간을 줄이거나 제거하여 적층물(S)의 이러한 구성 요소를 결합시킬 수 있다.
도시된 바와 같이, 적층물(S)의 접촉 및 압축을 위해 구성된 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b)의 각 가압면은 평면으로 정의할 수 있다. 상기 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b) 중 적어도 하나는 본 명세서에 기재된 그리퍼(51)의 고정부(51b)에 대응하는 형상의 그리퍼홈(52)을 포함할 수 있다. 도 15A에 도시된 예에서, 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b)은 각각 4개의 그리퍼홈(52)을 포함하여 4개의 고정부(51b)에 대응한다. 그러나, 그리퍼홈(52)은 더 많거나 적을 수 있다. 바람직하게는, 상기 그리퍼홈(52)의 개수는 사용되는 고정부의 개수와 일치해야 한다.
그리퍼(51)는 본체(51a)와 복수의 고정부(51b)를 포함할 수 있다. 도시한 배치와 같이, 본체(51a)는 x축을 따른 길이 및 y축을 따른 높이를 가질 수 있으며, 각각의 축은 적층물(S)의 길이 및 높이와 동일하거나 대략 동일한 길이 및 높이를 가질 수 있다. 일부 다른 배열들에서, 본체는 x축에서 적층물(S)의 길이보다 길고, y축에서 적층물(S)의 높이보다 큰 높이를 가질 수 있다. 상기 고정부(51b)는 바람직하게는 적층물(S)의 폭 방향(z축)을 따라 연장되는 로드, 컬럼 또는 플레이트 형태일 수 있다. 여기서, x축에서의 적층물(S)의 길이는 적층물(S)의 일측 단부로부터 타측 단부까지의 거리가 가장 긴 부분을 의미하고, y축에서의 높이는 적층물(S)의 적층 방향의 거리를 의미하며, z축에서의 폭은 상기 x축과 y축 양쪽에 수직인 방향의 거리를 의미할 수 있다.
고정부(51b)는 한 열이 가압블록(50a)의 가압면에 인접하고, 다른 열이 가압블록(50b)의 가압면에 인접하는 2개의 열로 마련될 수 있다. 각각의 고정부(51b)의 위치는 본체(51a)의 높이 방향으로 조절할 수 있다. 이와 같이, 각각의 고정부(51b)는 적층물(S)의 상부면과 하부면에 접하도록, 바람직하게는 그 폭을 따라서, 적층물(S) 내의 제1 전극(11) 및 제2 전극(12)의 상대적인 위치와 적층물(S)의 위치를 고정할 수 있도록 배치될 수 있다.
일부 배치에서, 제2 프레스부(60)는 제1 프레스부(50)에 의해 미리 가열 및 압축된 적층물(S)을 가열 및 압축하여, 이미 1차 압축된 적층물(S)을 2차 압축할 수 있다.
도 15B에 도시된 바와 같이, 제2 프레스부(60)는 한 쌍의 제2 가압블록 (60a, 60b)을 포함한다. 상기 한 쌍의 가압블록(60a, 60b)은 서로 향하는 방향과 멀어지는 방향으로 이동될 수 있다. 상기 한 쌍의 가압블록(60a, 60b)은 서로 이동함에 있어서 적층물(S)의 상하면을 가압하여 적층물을 압축할 수 있다.
도시된 바와 같이, 적층물(S)의 접촉 및 압축을 위해 구성된 한 쌍의 제2 가압블록(60a, 60b)의 각 가압면은 평면으로 정의할 수 있다. 도시된 바와 같이, 일부 배치에서는 고정부(51b)를 위한 홈이 제2 가압블록(60a, 60b)에서 제외될 수 있다. 다른 몇 가지 배열에서, 한 쌍의 제2 가압블록(60a, 60b) 중 적어도 하나는 그리퍼(51)의 고정부(51b)에 대응하는 형상의 홈을 하나 이상 포함할 수 있다.
일부 배치에서는, 제1 프레스부(50)의 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b) 각각은 그리퍼(51)의 고정부(51b)에 대응하는 형상의 그리퍼 홈(52)을 포함하고, 제2 프레스부(60)의 한 쌍의 제2 가압 블록(60a, 60b) 각각은 그리퍼 홈이 없는 평탄한 프레스면을 가진다.
일부 배치에서는 제2 프레스부(60)는 제1 프레스부(50)에 의해 가열 및 가압되지 않은 그리퍼가 위치한(또는 이전에) 적층물(S)의 일부만을 가열 및 가압할 수 있다. 일부 다른 배치에서, 제2 프레스부(50)는 적층물의 상면 및 하면 전체를 가열 및 가압할 수 있다.
일부 배치에서, 제1 프레스부(50)는 적층물(S)에 포함된 제1 전극(11), 분리막(14) 및 제2 전극(2) 사이의 공간을 축소 또는 제거하여 그리퍼(51)가 위치하지 않는 적층물(S)의 영역에서 적층물(S)의 구성요소들을 함께 결합하기 위해서, 그리퍼(51)에 고정된 적층물(S)의 상면 및 하면이 고정된 상태로 초기에 가열된 적층물(S)을 가압할 수 있다.
이러한 일부 구성에 있어서, 제2 프레스부(60)는 제1 프레스부(50)에 의해 미리 접합되어 있고, 그리퍼(51)가 제거된 적층물(S)를 압축 및 가열할 수 있다. 이로써, 제2 프레스부(60)는 적층물(S)에 포함되는 제1 전극(11), 분리막(4) 및 제2 전극(12) 사이의 공간을 줄이거나 제거하여, 그리퍼(51)가 이전에 제1 프레스부(50)에 의한 초기 가압 동작 중에 적층물(S)을 가압한 영역들에서 적층물(S)의 이러한 구성 요소들를 서로 결합시킬 수 있다. 이러한 일부 배치에서, 상기 한 쌍의 제2 가압블록(60a, 60b)은 각각 직육면체 형태의 사각 블록일 수 있다. 이러한 배열에서, 상기 한 쌍의 제2 가압블록(60a, 60b)은 전술한 평탄한 가압면을 가질 수 있다.
일부 배치에서, 제1 프레스부(50)의 한 쌍의 제1 가압 블록(50a, 50b)은 각각 평탄한 가압면을 가질 수 있다. 이러한 배치에 있어서, 제2 프레스부(60)의 한 쌍의 제2 프레스 블록(60a, 60b) 각각은 그리퍼(51)의 고정부(51b)에 대응하는 형상의 홈을 가질 수 있다.
일부 배치에서, 상기 고정부(51b)는 알루미늄 및 철로 이루어진 군에서 선택되는 열전도성 금속 재료와 같은 열전도성 재료를 포함할 수 있다. 적층물(S)에 열을 전도함으로써, 제1 프레스부(50)가 그리퍼(51)에 의해 고정된 적층물(S)을 압축할 때, 전극(11, 12), 및 분리막(4)는, 그 사이의 공간이 축소 또는 제거되면서 서로 접합될 수 있다.
일부 배치에서, 제2 프레스부(60)은 그리퍼(51)가 이전에 위치했던 적층물(S)의 영역을 압축하지 않고, 대신에 그리퍼(51)이 이전에 위치하지 않고, 은 프레스부(50)가 초기 가압하는 동안에 가압하지 않은 적층물(S)의 영역만을 압축할 수 있다.
또한, 상기 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b)은 각각 직육면체 형태의 사각 블록일 수 있다. 이러한 배열에서, 상기 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b)은 전술한 평탄한 가압면을 가질 수 있다.
상기 제1 및 제2 프레스부(50, 60) 중 어느 하나 또는 둘 다, 바람직하게는 한 쌍의 제1 및 제2 가압블록(50a, 50b, 60a, 60b)을 가열하여 상기 블록들이 적층물을 가압할 때 적층물(S)을 가열할 수 있도록 구성된 프레스 히터(도시하지 않음)를 포함한다. 이와 같이, 제1 및 제2 프레스부(50, 60)로 적층물(S)을 가압하면, 제1 전극(11)과 분리막(14)와 제2 전극(12)의 열융착이 보다 잘 이루어져 이들 층 사이에 보다 강한 결합이 형성될 수 있다.
상기 한 쌍의 제1 및 제2 가압블록(50a, 50b, 60a, 60b) 중 어느 하나 이상에 있어서, 각각의 가압면의 길이 및 폭은 모두 적층물(S)의 대응하는 길이 및 폭(각각 x 및 z축)보다 클 수 있다.
상기와 같이 구성된 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치(100)는 적층물(S)의 구성 요소들이 서로 열융착됨으로써 적층물(S)이 무너지거나 적층물(S)의 구성 요소들이 상태 내에서 위치가 어긋나는 것을 바람직하게 방지할 수 있다.
이하, 본 발명의 다른 실시예에 따른 전극 조립체를 제조하는 장치에 대해 설명한다.
도 13은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치를 개념적으로 나타낸 정면도이다. 도 13에는 편의상 홀딩 기구가 생략되어 있으며, 평면도에서 후방에 위치하는 프레스부(180)가 점선으로 도시되어 있다.
도 13을 참조하면, 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치(200)은 스택 테이블(110); 분리막(14)을 공급하는 분리막 공급부(120); 제1 전극(11)을 공급하는 제1 전극 공급부(130); 제2 전극(12)을 공급을 하는 제2 전극 공급부(140); 스택 테이블(110) 상에 제1 전극(11)을 적층하는 제1 전극 스택부(150); 스택 테이블(110) 상에 제2 전극(12)을 적층하는 제2 전극 스택부(160); 제1 전극(11), 분리막(14) 및 제2 전극(12)를 서로 접합하는 프레스부(180); 및 스택 테이블(110) 상의 적층물(S)의 위치를 고정하기 위한 홀딩 기구(170)를 포함한다(도 12 참조).
본 다른 실시예에 따른 장치(200)는 스택 테이블(110)을 회전시키는 회전부(R)와 제1 및 제2 전극(11, 12)을 검사하는 비젼 장치(290)를 더 포함할 수 있다.
따라서, 본 실시예에서는 이전 실시예와 중복되는 내용을 간략히 설명하고, 이전 실시예와의 차이점을 위주로 설명한다.
보다 상세하게는, 장치(200)의 비젼 장치(290)은 제1 카메라(291) 및 제2 카메라(292)를 포함할 수 있다. 제1 카메라(291)은 제1 전극 공급부(130)에서 제1 전극 안착 테이블(131)에 안착된 제1 전극(11)을 촬영하고, 제2 카메라(292)는 제2 전극 공급부(140)에서 제2 전극 안착 테이블(141)에 안착된 제2 전극(12)을 촬영할 수 있다. 제1 카메라(291) 및 제2 카메라(292)에 의해 얻어진 화상 정보를 통해서, 제1 전극(11) 및 제2 전극(12)의 적층 품질을 검사할 수 있다. 예를 들어, 제1 전극(11) 및 제2 전극(12)의 안착 위치, 크기 및 적층 상태를 검사할 수 있다.
회전부(R)는 스택 테이블(110)을 일방향(r1) 및 타방향(r2)으로 회전시킬 수 있다. 회전부(R)의 일측에는 제1 전극 스택부(150)가 마련되고, 회전부(R)의 타측에는 제2 전극 스택부(160)가 마련될 수 있다. 회전부(R)은 제1 전극(11)이 적층될 때 제1 석션 헤드(151)에 대향하도록 스택 테이블(110)을 한쪽으로 회전시키고, 제2 전극(12)가 적층될 때 제2 석션 헤드(161)에 대향하도록 스택 테이블 110을 다른 쪽으로 회전시킬 수 있다. 스택 테이블(110)을 제1 전극 스택부(150)와 제2 전극 스택부(160)에 대향하는 방향 사이에서 교대로 회전시킴으로써, 도 4에 나타난 바와 같이 제1 전극(11) 및 제2 전극(12) 중 각각의 연속된 전극들 사이의 분리막(14)의 지그재그 폴딩이 달성될 수 있다.
본 실시형태의 장치(200) 및 그 모든 서브구성요소는 별도로 언급되는 경우를 제외하고는 전술한 실시형태의 장치(100)과 동일하게 동작한다. 예를 들어, 제1 전극 공급부(130)의 제1 전극 안착 테이블(131)에 제1 전극(11)이 공급되어 안착되면, 비젼 장치(290)을 통해 제1 전극(11)의 적층 품질을 검사할 수 있다. 마찬가지로, 제2 전극(12)이 제2 전극 공급부(140)의 제2 전극 안착 테이블(141)에 공급되어 안착되면, 비젼 장치(290)을 통해 제2 전극(12)의 적층 품질을 검사할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시상태에 있어서, 상기 양극은 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다. 이 때 사용되는 물질은 해당 분야에서 통상적으로 사용되는 물질이 사용될 수 있다.
구체적으로, 상기 양극 활물질은 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
구체적으로, 상기 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있으나, 상세하게는 알루미늄일 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다. 또한. 상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ㎛ 내지 500 ㎛의 두께일 수 있다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가될 수 있다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은
아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
또한, 본 발명의 일 실시상태에 있어서, 상기 음극은 음극 집전체 상에 상기 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다. 이 경우에도 해당 분야에서 통상적으로 사용되는 물질이 사용될 수 있다. 구체적으로, 상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다. 또한, 상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ㎛ 내지 500 ㎛의 두께일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 분리막은 유/무기 복합 다공성의 SRS(Safety-Reinforcing Separators) 분리막일 수 있다. 상기 SRS 분리막은 폴리올레핀 계열 분리막 기재상에 무기물 입자와 바인더 고분자를 포함하는 코팅층 성분이 도포된 구조일 수 있다.
이러한 SRS 분리막은 무기물 입자의 내열성으로 인해 고온 열수축이 발생하지 않는바, 침상 도체에 의해 전극 조립체가 관통되더라도, 안전 분리막의 연신율을 유지할 수 있다.
이러한, SRS 분리막은 분리막 기재 자체에 포함된 기공 구조와 더불어 코팅층 성분인 무기물 입자들간의 빈 공간(interstitial volume)에 의해 형성된 균일한 기공 구조를 가질 수 있고, 상기 기공은 전극 조립체에 가해지는 외부의 충격을 상당히 완화 시킬 수 있을 뿐만 아니라, 기공을 통해 리튬 이온의 원활한 이동이 이루어지고, 다량의 전해액이 채워져 높은 함침율을 나타낼 수 있으므로, 전지의 성능 향상을 함께 도모할 수 있다.
일부 배열에서, 분리막은 분리막 부분이 인접한 양극 및 음극의 대응하는 가장자리(이하 "잉여 부분")를 넘어 양측에서 외측으로 확장되도록 분리막의 폭 치수(분리막이 펼쳐지는 길이 방향 치수에 직교함)의 치수를 가질 수 있다. 또한, 이러한 분리막의 외측으로 연장되는 부분은 분리막의 수축을 방지하기 위해 분리막의 일면 또는 양면에 형성된 분리막의 두께보다 두꺼운 코팅층을 포함하는 구조를 가질 수 있다. 분리막의 바깥쪽으로 연장된 잉여 부분의 두꺼운 코팅층에 대한 자세한 내용은 전체 내용이 여기에 참조로 포함되는 한국 공개특허 제10-2016-0054219호를 참조할 수 있다. 일부 배열에서, 각각의 분리막 잉여 부분은 분리막의 폭의 5% 내지 12%의 크기를 가질 수 있다. 더욱이, 일부 배열에서, 코팅층은 각 분리막 잉여 부분의 폭의 50% 내지 90%의 폭에 걸쳐 분리막의 양면에 코팅될 수 있다. 또한, 코팅층의 폭은 분리막의 각 면에서 동일하거나 상이할 수 있다. 일부 배열에서, 코팅층은 성분으로서 무기 입자 및 바인더 고분자를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 폴리올레핀 계열 분리막 성분의 예로는 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 유도체 등이 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 코팅층의 두께는 상기 제1 전극 또는 제2 전극의 두께보다 작은 크기일 수 있다. 구체적인 예에서, 상기 코팅층의 두께는 제1 전극 또는 제2 전극의 두께의 30% 내지 99% 크기일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 코팅층은 습식 코팅 또는 건식 코팅에 의해 이루어질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 기재와 코팅층은 폴리올레핀 계열 분리막 기재 표면의 기공과 코팅층이 상호 엉켜있는 형태(anchoring)로 존재하여 분리막 기재와 활성층이 물리적으로 견고하게 결합할 수 있다.
이 때, 상기 기재와 활성층은 물리적 결합력과 분리막 상에 존재하는 기공 구조를 고려하여 9:1 내지 1:9의 두께 비를 가질 수 있으며, 상세하게는 5:5의 두께 비를 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 무기물 입자는 당 업계에서 통상적으로 사용되는 무기물 입자가 사용될 수 있다. 상기 무기물 입자는 무기물 입자들간 빈 공간의 형성을 가능하게 하여 미세 기공을 형성하는 역할과 물리적 형태를 유지할 수 있는 일종의 스페이서(spacer) 역할을 겸하게 된다. 또한, 상기 무기물 입자는 일반적으로 200℃ 이상의 고온이 되어도 물리적 특성이 변하지 않는 특성을 갖기 때문에, 형성된 유/무기 복합 다공성 필름이 탁월한 내열성을 갖게 된다.
또한, 상기 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전지의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우, 전기 화학 소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있으므로, 가능한 이온 전도도가 높은 것이 바람직하다. 또한, 상기 무기물 입자가 높은 밀도를 갖는 경우, 코팅시 분산시키는데 어려움이 있을 뿐만 아니라 전지 제조시 무게 증가의 문제점도 있으므로, 가능한 밀도가 작은 것이 바람직하다. 또한, 유전율이 높은 무기물인 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 압전성(piezoelectricity)을 갖는 무기물 입자 및 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 압전성(piezoelectricity) 무기물 입자는 상압에서는 부도체이나, 일정 압력이 인가되었을 경우 내부 구조 변화에 의해 전기가 통하는 물성을 갖는 물질을 의미하는 것으로서, 유전율 상수가 100 이상인 고유전율 특성을 나타낼 뿐만 아니라 일정 압력을 인가하여 인장 또는 압축되는 경우 전하가 발생하여 한 면은 양으로, 반대편은 음으로 각각 대전됨으로써, 양쪽 면 간에 전위차가 발생하는 기능을 갖는 물질이다.
상기와 같은 특징을 갖는 무기물 입자를 코팅층 성분으로 사용하는 경우, 침상 도체와 같은 외부 충격에 의해 양(兩) 전극의 내부 단락이 발생하는 경우 분리막에 코팅된 무기물 입자로 인해 양극과 음극이 직접 접촉하지 않을 뿐만 아니라, 무기물 입자의 압전성으로 인해 입자 내 전위차가 발생하게 되고 이로 인해 양(兩) 전극 간의 전자 이동, 즉 미세한 전류의 흐름이 이루어짐으로써, 완만한 전지의 전압 감소 및 이로 인한 안전성 향상을 도모할 수 있다.
상기 압전성을 갖는 무기물 입자의 예로는BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3 (PLZT), PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT) 및 hafnia (HfO2)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 지칭하는 것으로서, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 입자 구조 내부에 존재하는 일종의 결함(defect)으로 인해 리튬 이온을 전달 및 이동시킬 수 있기 때문에, 전지 내 리튬 이온 전도도가 향상되고, 이로 인해 전지 성능 향상을 도모할 수 있다.
상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0<x<2, 0<y<3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트 (LixAlyTiz(PO4)3, 0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), (LiAlTiP)xOy 계열 glass(0<x<4, 0<y<13), 리튬란탄티타네이트 (LixLayTiO3, 0<x<2, 0<y<3), 리튬게르마니움티오포스페이트 (LixGeyPzSw, 0<x<4, 0<y<1, 0<z<1, 0<w<5), 리튬나이트라이드 (LixNy, 0<x<4, 0<y<2), SiS2(LixSiySz, 0<x<3, 0<y<2, 0<z<4) 계열 glass 및 P2S5 (LixPySz, 0<x<3, 0<y< 3, 0<z<7) 계열 glass로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 코팅층 성분인 무기물 입자 및 바인더 고분자의 조성비는 크게 제약은 없으나, 10:90 내지 99:1 중량% 범위 내에서 조절 가능하며, 80:20 내지 99:1 중량% 범위가 바람직하다. 10:90 중량% 비 미만인 경우, 고분자의 함량이 지나치게 많게 되어 무기물 입자들 사이에 형성된 빈 공간의 감소로 인한 기공 크기 및 기공도가 감소되어 최종 전지 성능 저하가 야기되며, 반대로 99:1 중량% 비를 초과하는 경우, 고분자 함량이 너무 적기 때문에 무기물 사이의 접착력 약화로 인해 최종 유/무기 복합 다공성 분리막의 기계적 물성이 저하될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 바인더 고분자는 당 업계에서 통상적으로 사용되는 바인더 고분자가 사용될 수 있다.
상기 유/무기 복합 다공성 분리막 중 코팅층은 전술한 무기물 입자 및 바인더 고분자 이외에, 통상적으로 알려진 기타 첨가제를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 코팅층은 활성층이라고 할 수도 있다.
이상 본 발명을 구체적인 실시예를 통하여 상세히 설명하였으나, 이는 본 발명을 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명에 따른 전극 조립체 제조장치는 이에 한정되지 않는다. 본 발명의 기술적 사상 내에서 당해 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 실시가 가능하다고 할 것이다.
1) 실시예 1
양극 공급부, 음극 공급부 및 분리막 공급부로부터 각각 양극 시트 19장, 음극 시트 20장 및 긴 분리막을 스택 테이블에 공급하였다.
보다 구체적으로, 양극 및 음극은 각각 양극 시트 및 음극 시트에서 커팅(cutting)된 형태로 공급되고, 긴 분리막은 분리막 시트의 형태로 공급되었다. 이 후, 상술한 바와 같이 상기 스택 테이블을 회전시키면서 양극과 음극을 적층하면서 공급되는 분리막을 폴딩(folding)시켰다. 이 때, 홀딩 기구를 사용하여 스택 테이블의 적층물을 누르고 안정화하여 전극 39장을 포함하는 적층물을 제조하였다.
상기 적층물을 제조한 이 후, 상기 적층물을 그리퍼로 파지하고 50℃의 온도 조건 및 1.46MPa의 압력 조건으로 상기 적층물을 가열하면서 15초 동안 가압하여 제1차 히트 프레스 단계를 진행하였다.
상기 제1차 히트 프레스 단계 이 후. 그리퍼를 적층물로부터 분리하고, 프레스부의 가압블록의 온도를 60℃ 온도 조건)로 유지하고, 프레스부의 가압 블록으로 상기 적층물에 1MPa의 압력(압력 조건)을 15초(프레스 시간)동안 가하는 프리히팅 동작을 수행하였다.
상기 프리히팅 동작 이 후, 가압블록의 온도를 60℃온도 조건)가 되도록 유지하고, 프레스부의 가압 블록으로 상기 적층물에 1.8MPa의 압력(압력 조건)을 7초 (프레스 시간)동안 가하는 제2차 히트 프레스 동작을 수행하였다.
2) 실시예 2 내지 5 및 비교예 1 내지 17
하기 표 1에 나타낸 온도 조건, 압력 조건 및 프레스 시간 하에서 실시한 것을 제외하고는 실시예 1의 전극 조립체 제조 방법과 동일한 방법으로 실시예 2 내지 5의 전극 조립체를 제조하였다.
하기 표 2 및 표 3에 기재된 온도 조건, 압력 조건 및 프레스 시간 하에서 수행한 것을 제외하고는 실시예 1의 전극 조립체 제조 방법과 동일한 방법으로 제1차 및 제2차 히트 프레스 동작을 수행하여 비교예 1 내지 17의 전극 조립체를 제조하였다.즉, 비교예 1 내지 비교예 12의 경우에는 프리 히팅 동작이 수행되지 않았다.
제1차 히트 프레스 프리 히팅 제2차 히트 프레스
온도 조건
(℃)		 압력 조건
(MPa)		 프레스 시간
(s)		 온도 조건
(℃)		 압력 조건
(MPa)		 프레스 시간
(s)		 온도 조건
(℃)		 압력 조건
(MPa)		 프레스 시간
(s)
실시예 1 50 1.46 15 60 1 15 60 1.8 7
실시예 2 35
실시예 3 70 15 70
실시예 4 35
실시예 5 80 35 80
제1차 히트 프레스 프리 히팅 제2차 히트 프레스
온도 조건
(℃)		 압력 조건
(MPa)		 프레스 시간
(s)		 온도 조건
(℃)		 압력 조건
(MPa)		 프레스 시간
(s)		 온도 조건
(℃)		 압력 조건
(MPa)		 프레스 시간
(s)
비교예 1 50 1.46 15 - - - 60 1.8 25
비교예 2 - - - 42
비교예 3 - - - 3 25
비교예 4 - - - 42
비교예 5 - - - 70 1.8 25
비교예 6 - - - 42
비교예 7 - - - 3 25
비교예 8 - - - 42
비교예 9 50 1.46 15 - - - 80 1.8 25
비교예 10 50 1.46 15 - - - 80 1.8 42
비교예 11 50 1.46 15 - - - 80 3 25
비교예 12 - - - 42
제1차 히트 프레스 프리 히팅 제2차 히트 프레스
온도 조건
(℃)		 압력 조건
(MPa)		 프레스 시간
(s)		 온도 조건
(℃)		 압력 조건
(MPa)		 프레스 시간
(s)		 온도 조건
(℃)		 압력 조건
(MPa)		 프레스 시간
(s)
비교예 13 50 1.46 15 70 1 15 70 3 7
비교예 14 35
비교예 15 80 1 15 80 3 7
비교예 16
비교예 17 90 4 45 90 3 7
3) 실험예 1 - 내전압 평가
실시예 1 내지 실시예 5의 전극 조립체 및 비교예 1 내지 비교예 12의 전극 조립체의 내전압을 측정하였다. 특히, 실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 12의 전극 조립체에 인가되는 전압을 0V에서 4000V로 증가시키고, 누설 전류가 0.6mA 이상이 되는 시점의 전압값을 측정하여 내전압값으로 결정하였다.
그 결과는 하기 표 4에 나타내었다.
내전압
(kV)		 2차 히트 프레스 압력 조건
(MPa)		 총 프레스 시간
(s)
실시예 1 1.72 1.8 37
실시예 2 1.53 1.8 57
실시예 3 1.57 1.8 37
실시예 4 1.57 1.8 57
실시예 5 1.66 1.8 57
비교예 1 1.67 1.8 40
비교예 2 1.42 1.8 57
비교예 3 1.52 3.0 40
비교예 4 1.35 3.0 57
비교예 5 1.4 1.8 40
비교예 6 1.33 1.8 57
비교예 7 1.52 3.0 40
비교예 8 1.28 3.0 57
비교예 9 1.8 1.8 40
비교예 10 1.13 1.8 57
비교예 11 1.37 3.0 40
비교예 12 1.25 3.0 57
일반적으로 전극조립체의 손상을 유발하는 주된 요인은 압력조건이다.
표 4의 결과로부터, 실시예 1 내지 5(본 발명의 전극조립체 제조방법을 사용함)와 비교예 1 내지 12(프리 히팅 동작 생략)를 비교한 결과, 제2차 히트 프레스 동작의 압력 조건이 동일하고 전체 공정에서 가열 및 가압하는 총 시간(총 프레스 시간)이 동일하더라도, 본 발명에 따른 전극조립체 제조방법에 의해 제조된 전극 조립체는 더 나은 내전압을 갖는 것을 확인할 수 있었다.
또한, 실시예 1 및 실시예 3으로부터 전체 공정에서 가열 및 가압의 총 시간(총 프레스 시간)을 감소시키면서 우수한 내전압 특성을 갖는 전극 조립체를 제조할 수 있음을 확인하였다. 이는, 이러한 예들은 전체 공정의 효율 향상 및 비용 절감을 초래함을 보여준다.
4) 실험예 1 - 접착력 평가
실시예 1 내지 6 및 비교예 4, 8, 11 내지 17의 전극 조립체(이전 시험에서 60초 전에는 전극과 분리막의 분리가 관찰되지 않았음)를 분해(즉, 층 분리)한 후, 분리된 층을 분석하여 적층물(S)의 상단, 하단, 중간의 표면 간의 접착력을 측정하였다. 구체적으로, 적층물의 최하단에 위치한 음극과 분리막사이의 접착력을 측정하였다. 부가적으로, 적층물의 최상단에 위치한 음극과 분리막 사이의 접착력을 측정하였다. 마지막으로, 적층물의 적층 방향을 따라 중간 위치에 위치한 음극과 분리막 사이의 접착력을 측정하였다.
분리된 전극 조립체 각각에서, 포집된 음극 및 분리막은 폭 55mm 및 길이 20mm를 갖는다. 샘플링된 샘플은 전극이 슬라이드 글래스의 접착면 상에 위치된 상태에서 슬라이드 글래스에 부착되었다. 그 후, 시료가 부착된 슬라이드 글라스를 접착력 측정 장치에 장착하고, 상술한 바와 같이 ASTM-D6862에 기재된 시험 방법에 따라 100 mm/min의 속도로 90° 박리 시험을 실시하여 시험하였다. 초기 유의한 변동을 할인한 후, 분리기가 전극으로부터 벗겨지는 동안 샘플 폭(g/mm)당 가해진 힘에 대한 값을 측정했다.
그 결과는 하기 표 5에 나타내었다.
음극 접착력 (gf/20mm)
상면 중간 하면 편차
실시예 1 10.2 3.8 19 10.8
실시예 2 11 5.9 17.1 8.15
실시예 3 14.3 5.7 8.4 5.65
실시예 4 15.1 8.1 16.2 7.55
실시예 5 21.1 8.2 23.4 14.05
비교예 4 37.7 18.4 40.9 20.9
비교예 8 55 34.7 56.3 20.95
비교예 11 63.4 18.9 54 39.8
비교예 12 65.9 39.4 73.3 30.2
비교예 13 24.4 8.7 26.1 16.55
비교예 14 33.6 14.3 33.8 19.4
비교예 15 28.7 12.9 40.1 21.5
비교예 16 49.2 18.4 45.5 28.95
비교예 17 104.8 90.3 100.5 12.35
표 5의 결과로부터, 프리 히팅하지 않고 3 MPa(2.5 MPa 이상의 압력 조건)에서 제2차 히트 프레스 작업을 실시한 비교예 4, 8, 11 및 12에서 전극 조립체의 서로 다른 위치 중 적어도 하나의 접착력 값이 35 gf/20 mm를 초과함을 확인하였다.
또한, 비교예 12 내지 17을 통해, 프리 히팅을 실시하였을 때에도, 제2차 히트 프레스 작업을 3MPa(2.5MPa 이상의 압력 조건)에서 실시하였을 때에도, 전극 조립체의 서로 다른 위치 중 적어도 하나의 접착력 값이 35 gf/20mm를 초과하는 것을 확인하였다.
특히, 본 발명의 전극 조립체의 프리 히팅 압력 및 온도 조건을 만족하면서 프리히팅 시간이 30초를 초과한 비교예 14 및 16과, 프리 히팅 동작을 수행하였으나 본 발명의 전극 조립체의 프리히팅 압력, 온도 및 시간 조건을 모두 만족하지 못한 비교예 17의 경우, 전극 조립체의 상이한 위치들 중 접착력 값들 중 하나는 35 gf/20 mm를 크게 초과하는 것을 확인하였다.
전극조립체의 접착력이 35 gf/20 mm를 초과하는 경우, 세정 및 공정 처리가 용이하지 않고(따라서 공정 비용이 증가할 수 있음), 통기성이 불량하다(따라서 균일한 전해액 젖음성을 갖는 전극조립체를 제조하기 어렵다)는 단점이 있다.
한편, 본 발명의 전극조립체 제조방법으로 전극조립체를 제조할 경우 세정 및 공정 취급이 용이하고, 전극조립체의 균일한 성능을 확인할 수 있었다.
또한, 실시예 1 내지 4의 경우, 접착력의 편차가 작기 때문에, 이러한 전극 조립체가 보다 균일한 성능을 갖는 것을 확인할 수 있었다.
10: 전극 조립체
11: 제1 전극
11a: 제1 전극 탭
12: 제2 전극
12a: 제2 전극 탭
14: 분리막
50: 제1 프레스부
50a, 50b: 제1 가압블록
51: 그리퍼
51a: 본체
51b: 고정부
52: 그리퍼 홈
60: 제2 프레스부
60a, 60b: 제2 가압블록
100,200: 전극 조립체 제조장치
110: 스택 테이블
111: 테이블 몸체
112: 스택 테이블 히터
120: 분리막 공급부
121: 분리막 히팅부
121a: 몸체
121b: 분리막 히터
122: 분리막 롤
130: 제1 전극 공급부
131: 제1 전극 안착 테이블
132: 제1 전극 히터
133: 제1 전극 롤
134: 제1 커터
135: 제1 컨베이어 벨트
136: 제1 전극 공급 헤드
140: 제2 전극 공급부
141: 제2 전극 안착 테이블
142: 제2 전극 히터
143: 제2 전극 롤
144: 제2 커터
145: 제2 컨베이어 벨트
146: 제2 전극 공급 헤드
150: 제1 전극 스택부
151: 제1 석션 헤드
151a: 진공 흡입구
151b: 바닥면
152: 제1 헤드 히터
153: 제1 이동부
160: 제2 전극 스택부
161: 제2 석션 헤드
162: 제2 헤드 히터
163: 제2 이동부
170: 홀딩 기구
171: 제1 홀더(holder)
172: 제2 홀더
180: 프레스부
181, 182: 가압블럭
183,184: 프레스 히터
290: 비젼장치
291: 제1 카메라
292: 제2 카메라
R: 회전부
S: 적층물

Claims (12)

  1. 적층축을 따라 적층된 복수의 전극과 각각의 전극 사이에 위치된 개별 분리막부를 포함하는 전극 적층물을 조립하는 단계;
    상기 전극 적층물을 조립한 후, 상기 전극 적층물에 대해 상기 전극 적층물을 가열 및 가압하는 단계를 포함하는 제1차 히트 프레스(Heat Press) 동작을 수행하는 단계;
    상기 제1차 히트 프레스 동작 후, 상기 전극 적층물에 프리 히팅 동작을 수행하는 단계; 및
    상기 프리 히팅 동작 후, 상기 상기 적층물에 대해 상기 전극 적층물을 가열 및 가압하는 단계를 포함하는 제2차 히트 프레스(Heat Press) 동작을 수행하는 단계;를 포함하고,
    상기 프리 히팅 동작에 적용되는 압력 조건은 제1차 및 제2차 히트 프레스 동작에서 적용되는 압력보다 낮은 압력을 적용하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1차 히트 프레스 동작은 상기 전극 적층물의 위치를 고정하기 위해서 상기 전극 적층물을 그리퍼와 결합시키는 단계 및 상기 그리퍼가 상기 전극 적층물과 결합된 상태에서 상기 전극 적층물을 가열 및 가압하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  3. 제2항에 있어서, 상기 프리 히팅 동작을 수행하기 전에 상기 전극 적층물로부터 그리퍼를 분리하는 단계를 더 포함하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 분리막부는 긴 분리막 시트의 부분이고, 전극 적층물을 조립하는 단계는 긴 분리막 시트 상에 전극들 중 제1 전극 및 제2 전극을 교대로 적층하는 단계를 포함하고, 상기 긴 분리막 시트는 제1 전극 및 제2 전극 중 후속 전극이 적층되기 전에 미리 적층된 제1 전극 및 제2 전극 위에 순차적으로 폴딩(folding)되는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  5. 제4항에 있어서, 전극 적층물을 조립하는 단계는
    (1) 상기 긴 분리막 시트를 스택 테이블에 위치시키는 단계;
    (2) 상기 긴 분리막 시트의 상면에 상기 제1 전극을 적층하는 단계;
    (3) 상기 제1 전극의 상면을 상기 긴 분리막 시트로 덮으면서 상기 스택 테이블을 회전시키는 단계; 및
    (4) 상기 제1 전극의 상면을 덮는 상기 분리막 시트에 상기 제2 전극을 적층하는 단계;를 포함하고,
    상기 (1) 내지 (4)의 단계를 1회 이상 반복하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  6. 제4항에 있어서,
    카메라를 이용하여 제1 전극 및 제2 전극의 적층 상태를 검사하는 단계를 더 포함하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 제1차 히트 프레스 동작은 45℃ 내지 75℃의 온도 조건 및 1Mpa 내지 2.5Mpa의 압력 조건 하에서 5초 내지 20초 동안 상기 전극 적층물을 가열 및 가압하는 단계를 포함하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 제2차 히트 프레스 동작은 50℃ 내지 85℃의 온도 조건 및 1Mpa 내지 2.5Mpa의 압력 조건 하에서 5초 내지 10초 동안 상기 전극 적층물을 가열 및 가압하는 단계를 포함하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 제1차 히트 프레스 동작 및 상기 제2차 히트 프레스 동작은 모두 적층축을 따라 가압블록을 전진시켜 전극 적층물과 맞물리게 하는 단계를 포함하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  10. 제9항에 있어서, 상기 가압블록을 가열하여 상기 전극 적층물에 열을 전달하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  11. 제1항에 있어서, 상기 전극 적층물을 조립하는 단계는 상기 전극 적층물의 외주에 긴 분리 시트를 권취하는 단계를 포함하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
  12. 제1항에 있어서, 상기 제1차 히트 프레스(Heat Press) 동작은 제1 전극, 분리막 및 제2 전극을 서로 접합하는 것인 전극 조립체 제조 방법.
KR1020230106930A 2021-07-09 2023-08-16 전극 조립체 제조 방법 KR102608540B1 (ko)

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