KR20230049896A - Electrochemical biosensor - Google Patents

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KR20230049896A
KR20230049896A KR1020210132955A KR20210132955A KR20230049896A KR 20230049896 A KR20230049896 A KR 20230049896A KR 1020210132955 A KR1020210132955 A KR 1020210132955A KR 20210132955 A KR20210132955 A KR 20210132955A KR 20230049896 A KR20230049896 A KR 20230049896A
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electrochemical biosensor
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박준영
김기보
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주식회사 유엑스엔
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Abstract

본 발명은 전기화학적 바이오센서에 관한 것으로, 보다 상세하게는 절연 기판상에 복수의 전극과 상기 각 전극에서 연장된 도선이 형성되어 있고, 일면에 상기 각 도선과 연결된 복수의 전기적 연결단자가 형성된 근위부 및 신체 내에 침습되는 원위부를 포함하되, 상기 기판의 원위부의 상면에 형성된 적어도 하나 이상의 상면 전극과 하면에 형성된 적어도 하나 이상의 하면 전극과,; 상기 상면 전극 및 하면 전극으로부터 각각 동일 평면상의 근위부까지 연장된 상면 도선 및 하면 도선 및; 상기 근위부의 전기적 연결단자의 일부는 기판을 관통하여 하면 도선과 전기적으로 통전이 가능하도록 형성된 통전구조를 포함한 전기화학적 바이오센서에 관한 것으로, 본 발명의 전기화학적 바이오센서는 인체 삽입 또는 침습시 통증을 최소화하기 위하여 크기를 최소화하면서도 전극의 면적을 최적화하고 전기적 연결단자부의 구조가 단순하면서도 바이오센서의 전기적 신뢰도를 제고할 수 있다.The present invention relates to an electrochemical biosensor, and more particularly, to a proximal portion in which a plurality of electrodes and leads extending from each electrode are formed on an insulating substrate, and a plurality of electrical connection terminals connected to the respective leads are formed on one surface. and a distal portion penetrated into the body, including at least one upper electrode formed on an upper surface of the distal portion of the substrate and at least one lower electrode formed on a lower surface of the substrate; an upper surface conducting wire and a lower surface conducting wire extending from the upper surface electrode and the lower surface electrode to a proximal portion on the same plane, respectively; A part of the electrical connection terminal of the proximal part relates to an electrochemical biosensor including an energization structure formed to be electrically energized with a conducting wire when a part of the proximal portion penetrates the substrate. It is possible to optimize the area of the electrode while minimizing the size in order to minimize it, and improve the electrical reliability of the biosensor while the structure of the electrical connection terminal is simple.

Figure P1020210132955
Figure P1020210132955

Description

전기화학적 바이오센서{ELECTROCHEMICAL BIOSENSOR}Electrochemical biosensor {ELECTROCHEMICAL BIOSENSOR}

본 발명은 전기화학적 바이오센서에 관한 것으로, 보다 상세하게는 절연 기판상에 복수의 전극과 상기 각 전극에서 연장된 도선이 형성되어 있고, 일면에 상기 각 도선과 연결된 복수의 전기적 연결단자가 형성된 근위부 및 신체 내에 침습되는 원위부를 포함하되, 상기 기판의 원위부의 상면에 형성된 적어도 하나 이상의 상면 전극과 하면에 형성된 적어도 하나 이상의 하면 전극과,; 상기 상면 전극 및 하면 전극으로부터 각각 동일 평면상의 근위부까지 연장된 상면 도선 및 하면 도선 및; 상기 근위부의 전기적 연결단자의 일부는 기판을 관통하여 하면 도선과 전기적으로 통전이 가능하도록 형성된 통전구조를 포함한 전기화학적 바이오센서에 관한 것이다. The present invention relates to an electrochemical biosensor, and more particularly, to a proximal portion in which a plurality of electrodes and leads extending from each electrode are formed on an insulating substrate, and a plurality of electrical connection terminals connected to the respective leads are formed on one surface. and a distal portion penetrated into the body, including at least one upper electrode formed on an upper surface of the distal portion of the substrate and at least one lower electrode formed on a lower surface of the substrate; an upper surface conducting wire and a lower surface conducting wire extending from the upper surface electrode and the lower surface electrode to a proximal portion on the same plane, respectively; A part of the electrical connection terminal of the proximal part relates to an electrochemical biosensor including a conducting structure formed to enable electrical conduction with a conducting wire when a part of the proximal portion passes through the substrate.

전기화학적 바이오센서는 전기화학적 산화-환원 반응을 이용하여 생물학적 및/또는 생화학적 과정을 정성 및/또는 정량하는 센서를 의미한다. 현재 전기화학적 바이오센서는 생물학적 시료를 분리채취하여 체외의 측정장치를 이용하여 분석물을 측정하는 in-vitro 방식의 것과 센서의 전부 또는 일부를 생체 내에 삽입 또는 침습하여 생체 내(in-vivo)에서 측정을 하는 방식이 있다. 본 명세서에서 '침습' 또는 '침습형'이란 센서의 일부 또는 전부가 생체 내부에 위치하도록 하는 것을 의미한다. 침습형 전기화학적 바이오센서의 대표적인 예에는 연속식 혈당측정장치(continuous glucose monitoring system, CGMS)를 들 수 있다. 현재 상용화되어 있는 침습형 바이오센서는 플렉서블한 특성을 갖는 폴리머 기판, 예를 들면 폴리에틸렌 테레프탈레이트(Polethylene terephthalate, PET) 또는 폴리이미드(Polyimide, PI)와 같은 폴리머 기판상에 금속 패터닝을 해서 도선 및 전극을 형성하여 센서를 제조하는 기술이 알려져 있다. 이러한 침습형 전기화학적 바이오센서의 경우 침습시 통증 완화 및 착용시 이물감 감소 등의 이유로 가급적 크기를 최소화하여야 할 필요가 제기된다. 반면, 센서의 크기가 작아질수록 센서에 형성되는 전극의 면적도 그에 비례해서 작아지는데 전기화학적 산화-환원 반응이 일어나는 전극의 크기가 충분히 확보되지 않을 경우 신호 대 잡음비(signal-to-noise ratio)가 낮아져 바람직하지 않은 측면이 있어 바이오센서 설계/제작시 전술한 양 측면에 대한 고려가 요구된다. 도 1은 본 출원인이 개발한 종래 전기화학적 바이오센서 일례의 구조를 설명하기 위한 단면도 및 평면도이다. 도 1에서 볼 수 있는 바와 같이, 종래 침습형 전기화학적 바이오센서는 작업전극, 상대전극 및 기준전극의 3개 전극을 모두 평판형 기판의 일측면에 형성된 형태로 제작되었다. 침습형 전기화학적 바이오센서에 있어서 경피 삽입되는 부분의 길이는 3 내지 12 mm 범위인 것이 바람직하다. 삽입 길이가 3 mm 이하인 경우 센서의 생체 삽입 후 생체의 움직임에 의해 센서 자체의 안정감 및 신호안정성이 떨어지고, 반면 12 mm 를 초과하는 경우 인체 통점이 분포된 범위에 위치하여 통증이 심해지고 혈관이나 신경 등 생체 내 조직을 손상할 염려가 있기 때문이다. 또한, 상기 종래의 침습형 전기화학적 바이오센서의 경우 침습되는 부분의 폭은 300 내지 1,000 마이크로미터 범위 수준으로 알려져 있다. An electrochemical biosensor refers to a sensor that qualitatively and/or quantifies a biological and/or biochemical process using an electrochemical oxidation-reduction reaction. Currently, the electrochemical biosensor is an in-vitro method in which a biological sample is separated and analyzed using an external measuring device, and an in-vivo method in which all or part of the sensor is inserted or invaded into the living body. There is a way to measure it. In this specification, 'invasive' or 'invasive' means that some or all of the sensors are located inside the living body. A representative example of an invasive electrochemical biosensor is a continuous glucose monitoring system (CGMS). Invasive biosensors that are currently commercialized use a flexible polymer substrate, such as polyethylene terephthalate (PET) or polyimide (PI), for example, by patterning metal on a polymer substrate such as wires and electrodes. A technique for manufacturing a sensor by forming is known. In the case of such an invasive electrochemical biosensor, there is a need to minimize the size as much as possible for reasons such as pain relief during invasion and reduction of foreign body sensation when worn. On the other hand, as the size of the sensor decreases, the area of the electrode formed on the sensor also decreases proportionally. If the size of the electrode where the electrochemical oxidation-reduction reaction occurs is not sufficiently secured, the signal-to-noise ratio Since there is an undesirable aspect due to lowering of the biosensor, consideration of the aforementioned aspects is required when designing/manufacturing the biosensor. 1 is a cross-sectional view and a plan view for explaining the structure of an example of a conventional electrochemical biosensor developed by the present applicant. As can be seen in FIG. 1, the conventional invasive electrochemical biosensor is manufactured in such a way that all three electrodes, a working electrode, a counter electrode, and a reference electrode, are formed on one side of a flat substrate. In the invasive electrochemical biosensor, the length of the percutaneously inserted part is preferably in the range of 3 to 12 mm. If the insertion length is 3 mm or less, the stability of the sensor itself and signal stability are reduced due to the movement of the body after the sensor is inserted into the body. This is because there is a risk of damaging the tissue in the living body. In addition, in the case of the conventional invasive electrochemical biosensor, the width of the invasive portion is known to be in the range of 300 to 1,000 micrometers.

전술한 상반된 요구를 달성하기 위해서 센서를 원통형 구조로 제조하거나 평판형 센서의 경우 평판의 양면에 전극을 형성하거나 센서를 반으로 접어 완성하는 폴딩형 전극 구조가 개발되었다. 대한민국 공개특허공보 제10-2021-0055937호에는 제1 전극과 보조 전극을 포함하는 제1 전극층; 제2 전극을 포함하며, 상기 제1 전극층과 대향하여 배치되는 제2 전극층; 및 상기 제1 전극층과 상기 제2 전극층의 사이에 개재되어, 상기 제1 전극층과 상기 제2 전극층을 결합하는 중간층;을 포함하는, 삽입형 바이오 센서가 개시되어 있다. 또한, 대한민국 공개특허공보 제10-2020-0118805호에는 피분석물 센서 장치로서, 작동 전극; 상대 전극; 상기 작동 전극과 상대 전극 사이의 절연 층으로서, 상기 작동 전극은 적어도 1 마이크로미터의 거리만큼 상기 상대 전극으로부터 공간적으로 이격되고, 상기 작동 전극은 전기활성 표면을 갖는 금속 조성물을 포함하며, 그리고 상기 작동 전극 및 상대 전극은 서로 맞물리지 않는, 절연 층; 및 상기 작동 전극 상의 피분석물 감지 층으로서, 상기 피분석물 감지 층은 피분석물의 존재하에서 작동 전극에서의 전류를 검출가능하게 변경하는, 피분석물 감지 층을 포함하는, 피분석물 센서 장치가 개시되어 있다. 또한, 미국 특허 제9795326호에는 피부 표면에 장착되는 베이스 유닛; 분석물 센서의 폭을 정의하는 제 1 측면 에지 및 제 2 측면 에지, 및 분석물 센서의 길이를 정의하는 근위 부분 및 원위 부분을 포함하는 분석물 센서 - 상기 분석물 센서는 위에 제 1 및 제 2 기능적 측면을 추가로 포함함 분석물 센서의 대향 표면, 분석물 센서의 원위 부분에서 제1 기능 측에 배치되고 제1 측면 에지에서 제2 측면 에지로 배치되는 제1 도전층, 및 상기 제1 측면 모서리 및 상기 제2 측면 모서리에 직교하는 연속 밴드로서 분석물 센서 활성 영역을 정의하고, 활성 영역은 상기 제1 도전층 상에 배치된 상기 제1 도전층과 상기 감지층의 교차에 의해 정의되는 직선 다각형 형상을 가지며, 베이스 유닛 내에 위치 설정하도록 구성된 근위 부분 및 피부 표면을 통해 삽입되도록 구성된 원위 부분;상기 베이스 유닛은 제1 피스 및 제2 피스를 포함하는 2-피스 도전성 부재를 포함하고; 베이스 유닛은 도전성 부재의 제1 및 제2 조각이 대응하는 제1 및 제2 기능 측면과 전기적으로 결합되도록 분석물 센서의 근위 부분의 폭이 위치되는 슬릿을 포함하는 측벽을 포함하며 분석물 센서의 근위 부분으로서, 2-피스 전도성 부재의 제1 피스 및 제2 피스 각각에 압축력을 가하기 위해 측벽에 직각으로 인접한 적어도 하나의 벽 상에 하나 이상의 특징부를 더 포함하는 베이스 유닛, 2-피스 전도성 부재와 정렬되고 측벽에 직각으로 인접한 적어도 하나의 벽의 하나 이상의 외부 굴곡부를 포함하는 하나 이상의 특징부를 포함한 분석물 센서가 개시되어 있다. 또한, Medtronic Minimed Inc.의 미국 특허 제10188326호에는 유연성 재질의 기재상에 각각 전극과 도선을 형성한 후 이를 접어 양면 전극을 구현한 혈당측정장치가 개시되어 있다. In order to achieve the above-mentioned conflicting needs, a folding type electrode structure has been developed in which a sensor is manufactured in a cylindrical structure, electrodes are formed on both sides of a flat plate in the case of a flat sensor, or the sensor is folded in half. Republic of Korea Patent Publication No. 10-2021-0055937 discloses a first electrode layer including a first electrode and an auxiliary electrode; a second electrode layer including a second electrode and disposed to face the first electrode layer; and an intermediate layer interposed between the first electrode layer and the second electrode layer and combining the first electrode layer and the second electrode layer. In addition, Korean Patent Publication No. 10-2020-0118805 discloses an analyte sensor device comprising: a working electrode; counter electrode; an insulating layer between the working electrode and the counter electrode, the working electrode being spatially spaced from the counter electrode by a distance of at least 1 micrometer, the working electrode comprising a metal composition having an electroactive surface, and The electrode and the counter electrode are non-interdigitated, insulating layers; and an analyte sensing layer on the working electrode, the analyte sensing layer detectably altering a current at the working electrode in the presence of the analyte. is disclosed. In addition, US Patent No. 9795326 discloses a base unit mounted on the skin surface; an analyte sensor comprising a first side edge and a second side edge defining a width of the analyte sensor, and a proximal portion and a distal portion defining a length of the analyte sensor, the analyte sensor having first and second edges thereon; further comprising a functional aspect: an opposing surface of the analyte sensor, a first conductive layer disposed on a first functional side in a distal portion of the analyte sensor and disposed from a first side edge to a second side edge, and the first side edge. An analyte sensor active region is defined as a continuous band orthogonal to an edge and the second side edge, the active region being a straight line defined by the intersection of the first conductive layer and the sensing layer disposed on the first conductive layer. a proximal portion configured to be positioned within a base unit and a distal portion configured to be inserted through a skin surface, the base unit comprising a two-piece conductive member comprising a first piece and a second piece; The base unit includes a sidewall including a slit in which the width of the proximal portion of the analyte sensor is positioned such that the first and second pieces of conductive member are electrically coupled with the corresponding first and second functional sides of the analyte sensor. a base unit further comprising one or more features on at least one wall perpendicularly adjacent to the sidewall for applying a compressive force to each of the first and second pieces of the two-piece conductive member as a proximal portion; An analyte sensor comprising one or more features aligned and comprising one or more outer bends of at least one wall perpendicularly adjacent to the sidewall is disclosed. In addition, U.S. Patent No. 10188326 of Medtronic Minimed Inc. discloses a blood glucose measuring device in which electrodes and leads are formed on a substrate made of a flexible material, and then folded to realize double-sided electrodes.

그러나, 전기 문헌들에 개시된 바이오센서들은 미국 특허 제9795326호에서 볼 수 있는 바와 같이 전후면에 형성된 전극의 전기적 연결을 위한 단자부의 구조가 복잡할 수 밖에 없어 전체적인 센서의 크기를 작게 하기 어려울 뿐더러 전기회로의 신뢰도 저하라는 문제 역시 발생할 수 있다. 또한, 미국 특허 제10188326호와 같은 접이식 전극의 경우도 미세 구조를 구부려 정밀한 구조로 하기도 쉽지 않을 뿐더러 이 과정에서 기판이나 도선의 절단 등 전극의 신뢰도 저하라는 문제가 발생할 수 있다. However, as can be seen in US Patent No. 9795326, biosensors disclosed in electrical literature have a complicated structure of terminals for electrical connection of electrodes formed on the front and rear surfaces, making it difficult to reduce the size of the overall sensor. A problem of reduced reliability of the circuit may also occur. In addition, in the case of a foldable electrode such as US Patent No. 10188326, it is not easy to bend the microstructure into a precise structure, and in this process, problems such as cutting the substrate or wire may occur, such as lowering the reliability of the electrode.

대한민국 공개특허공보 제10-2021-0055937호Republic of Korea Patent Publication No. 10-2021-0055937 대한민국 공개특허공보 제10-2020-0118805호Republic of Korea Patent Publication No. 10-2020-0118805 미국 특허 제9795326호US Patent No. 9795326 미국 특허 제10188326호US Patent No. 10188326 대한민국 등록특허 제481663호Republic of Korea Patent No. 481663 대한민국 등록특허 제1288400호Republic of Korea Patent No. 1288400 대한민국 공개특허공보 제 10-2020-0110746호Republic of Korea Patent Publication No. 10-2020-0110746

따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 인체 삽입 또는 침습시 통증을 최소화하기 위하여 크기를 최소화하면서도 전극의 면적을 최적화하고 단자부의 구조가 단순하면서도 바이오센서의 전기적 신뢰도를 제고한 구조의 전기화학적 바이오센서를 제공하는 것이다.Therefore, the technical problem to be solved by the present invention is to optimize the area of the electrode while minimizing the size in order to minimize pain during insertion or invasion into the human body, and to improve the electrical reliability of the biosensor while the structure of the terminal part is simple. to provide a sensor.

상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 절연 기판상에 복수의 전극과 상기 각 전극에서 연장된 도선이 형성되어 있고, 일면에 상기 각 도선과 연결된 복수의 전기적 연결단자가 형성된 근위부 및 신체 내에 침습되는 원위부를 포함하되, 상기 기판의 원위부의 상면에 형성된 적어도 하나 이상의 상면 전극과 하면에 형성된 적어도 하나 이상의 하면 전극과,; 상기 상면 전극 및 하면 전극으로부터 각각 동일 평면상의 근위부까지 연장된 상면 도선 및 하면 도선 및; 상기 근위부의 전기적 연결단자의 일부는 기판을 관통하여 하면 도선과 전기적으로 통전이 가능하도록 형성된 통전구조를 포함한 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In order to achieve the above technical problem, the present invention has a plurality of electrodes and wires extending from each electrode are formed on an insulating substrate, and a plurality of electrical connection terminals connected to each wire are formed on one surface and invasion into the proximal part and body. Including a distal portion, at least one upper surface electrode formed on an upper surface of the distal portion of the substrate and at least one lower surface electrode formed on a lower surface of the substrate; an upper surface conducting wire and a lower surface conducting wire extending from the upper surface electrode and the lower surface electrode to a proximal portion on the same plane, respectively; A portion of the electrical connection terminal of the proximal portion penetrates the substrate to provide an electrochemical biosensor including a conductive structure formed to electrically conduct electricity with the conducting wire.

또한, 본 발명은 상기 원위부가 그 폭이 100 내지 500 마이크로미터 범위이고, 두께는 10 내지 500 마이크로미터 범위인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor wherein the distal portion has a width of 100 to 500 micrometers and a thickness of 10 to 500 micrometers.

또한, 본 발명은 상기 상면 전극이 작업 전극이고 하면 전극은 상대 전극이거나 또는 상면 전극은 상대 전극이고 하면 전극은 작업 전극인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor wherein the upper electrode is a working electrode and the lower electrode is a counter electrode, or the upper electrode is a counter electrode and the lower electrode is a working electrode.

또한, 본 발명은 상기 원위부의 상면 또는 하면에 기준 전극을 더 포함한 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor further comprising a reference electrode on the upper or lower surface of the distal part.

또한, 본 발명은 상기 작업 전극이 다공성 백금전극인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor characterized in that the working electrode is a porous platinum electrode.

또한, 본 발명은 상기 다공성 백금전극이 백금 콜로이드로부터 제작된 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor characterized in that the porous platinum electrode is made of platinum colloid.

또한, 본 발명은 상기 통전구조가 기판을 관통하여 형성된 관통공의 적어도 일부에 전도성 물질이 연속적으로 도포되거나 또는 관통공이 전도성 물질로 채워져 상기 전기적 연결단자와 하면 도선이 전기적으로 연결되도록 한 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention is characterized in that a conductive material is continuously applied to at least a part of a through hole formed by penetrating the substrate or the through hole is filled with a conductive material so that the electrical connection terminal and the bottom surface of the conductive wire are electrically connected. It provides an electrochemical biosensor that does.

또한, 본 발명은 상기 전도성 물질이 물리적 기상증착에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor characterized in that the conductive material is formed by physical vapor deposition.

본 발명의 또 다른 측면은 복수의 전기적 연결단자가 형성된 근위부 및 신체 내에 침습되는 원위부를 포함한 절연 기판,; 상기 기판의 원위부의 상면에 형성된 적어도 하나 이상의 상면 전극 및 하면에 형성된 적어도 하나 이상의 하면 전극과,; 상기 각 상면 전극으로부터 근위부 각 전기적 연결단자까지 연장된 상면 도선 및; 적어도 하나의 상면전극과 하면전극이 전기적으로 연결되도록 상기 기판 원위부를 관통하여 형성된 통전구조를 포함한 전기화학적 바이오센서를 제공한다.Another aspect of the present invention is an insulating substrate including a proximal portion formed with a plurality of electrical connection terminals and a distal portion penetrated into the body; at least one upper surface electrode formed on an upper surface of the distal portion of the substrate and at least one lower surface electrode formed on a lower surface of the substrate; a top surface conducting wire extending from each top surface electrode to each electrical connection terminal at a proximal portion; Provided is an electrochemical biosensor including a conducting structure formed through a distal portion of the substrate so that at least one upper electrode and a lower electrode are electrically connected.

또한, 본 발명은 상기 원위부가 그 폭이 100 내지 500 마이크로미터 범위이고, 두께는 10 내지 500 마이크로미터 범위인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor wherein the distal portion has a width of 100 to 500 micrometers and a thickness of 10 to 500 micrometers.

또한, 본 발명은 상기 통전구조를 통해 전기적으로 연결된 상면 전극 및 하면전극이 작업 전극인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor characterized in that the upper and lower electrodes electrically connected through the conducting structure are working electrodes.

또한, 본 발명은 상기 원위부의 상면에 기준 전극을 더 포함한 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor further comprising a reference electrode on the upper surface of the distal part.

또한, 본 발명은 상기 작업 전극이 다공성 백금전극인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor characterized in that the working electrode is a porous platinum electrode.

또한, 본 발명은 상기 다공성 백금전극이 백금 콜로이드로부터 제작된 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor characterized in that the porous platinum electrode is made of platinum colloid.

또한, 본 발명은 상기 통전구조가 기판을 관통하여 형성된 관통공의 적어도 일부에 전도성 물질이 연속적으로 도포되거나 또는 관통공이 전도성 물질로 채워져 있는 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor characterized in that a conductive material is continuously applied to at least a part of the through-hole formed by penetrating the conductive structure through the substrate or the through-hole is filled with a conductive material.

또한, 본 발명은 상기 전도성 물질이 물리적 기상증착에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서를 제공한다.In addition, the present invention provides an electrochemical biosensor characterized in that the conductive material is formed by physical vapor deposition.

본 발명의 전기화학적 바이오센서는 인체 삽입 또는 침습시 통증을 최소화하기 위하여 크기를 최소화하면서도 전극의 면적을 최적화하고 전기적 연결단자부의 구조가 단순하면서도 바이오센서의 전기적 신뢰도를 제고할 수 있다.The electrochemical biosensor of the present invention can optimize the area of the electrode while minimizing the size in order to minimize pain during insertion or invasion into the human body, and improve the electrical reliability of the biosensor while the structure of the electrical connection terminal is simple.

도 1은 본 출원인이 개발한 종래 전기화학적 바이오센서 일례의 구조를 설명하기 위한 단면도 및 평면도
도 2는 본 발명에 따른 전기화학적 바이오센서의 일실시예의 구조를 설명하기 위한 단면도 및 평면도
도 3은 본 발명에 따른 전기화학적 바이오센서의 다른 실시예의 구조를 설명하기 위한 단면도 및 평면도
도 4는 실시예에서 제작된 전도성 물질이 그 표면에 코팅된 관통공의 저항을 측정한 결과를 표로 정리한 것1 is a cross-sectional view and a plan view for explaining the structure of an example of a conventional electrochemical biosensor developed by the present applicant.
Figure 2 is a cross-sectional and plan view for explaining the structure of an embodiment of the electrochemical biosensor according to the present invention
Figure 3 is a cross-sectional view and a plan view for explaining the structure of another embodiment of the electrochemical biosensor according to the present invention
4 is a table of results of measuring the resistance of a through hole coated with a conductive material prepared in Example.

이하에서 본 명세서에 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

도 2는 본 발명에 따른 전기화학적 바이오센서(100)의 일실시예의 구조를 설명하기 위한 단면도 및 평면도이고, 도 3은 본 발명에 따른 전기화학적 바이오센서(100)의 다른 실시예의 구조를 설명하기 위한 단면도 및 평면도이다. 도 2에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)의 일실시예는 절연 기판(50)상에 복수의 전극과 상기 각 전극에서 연장된 도선(30a, 30b, 30c)이 형성되어 있고, 일면에 상기 각 도선(30a, 30b, 30c)과 연결된 복수의 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)가 형성된 근위부(10) 및 적어도 그 일부가 신체 내에 침습되는 원위부(20)를 포함하되, 상기 기판(50)의 원위부(20)의 상면에 형성된 적어도 하나 이상의 상면 전극과 하면에 형성된 적어도 하나 이상의 하면 전극과,; 상기 상면 전극 및 하면 전극으로부터 각각 동일 평면상의 근위부(10)까지 연장된 상면 도선(30a, 30b, 30c) 및 하면 도선(30a, 30b, 30c) 및; 상기 근위부(10)의 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)의 일부는 기판(50)을 관통하여 하면 도선(30a, 30b, 30c)과 전기적으로 통전이 가능하도록 형성된 통전구조(60a, 60b, 60c)를 포함한다. 2 is a cross-sectional view and a plan view for explaining the structure of an electrochemical biosensor 100 according to an embodiment of the present invention, and FIG. 3 is a structure of another embodiment of an electrochemical biosensor 100 according to the present invention. sectional and plan views for As can be seen in FIG. 2, in one embodiment of the electrochemical biosensor 100 of the present invention, a plurality of electrodes on an insulating substrate 50 and conductive wires 30a, 30b, and 30c extending from each electrode A proximal portion 10 having a plurality of electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c connected to the respective conductive wires 30a, 30b, and 30c formed on one surface and a distal portion 20 at least a part of which is invaded into the body Including, at least one upper surface electrode formed on the upper surface of the distal portion 20 of the substrate 50 and at least one lower surface electrode formed on the lower surface; upper surface conducting wires (30a, 30b, 30c) and lower conducting wires (30a, 30b, 30c) extending from the upper and lower electrodes to the proximal portion (10) on the same plane, respectively; Some of the electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c of the proximal portion 10 pass through the substrate 50, and the conducting structures 60a, 60b, 60c).

본 명세서에서 '전기화학적 바이오센서'의 용어는 절연성 기판(50) 상에 전극, 도선 및 전기적 연결단자가 형성된 전극 어셈블리를 의미할 수도 있고, 상기 전극 어셈블리와 함께 전원, 상기 전극 어셈블리로부터 수득된 신호를 처리하는 신호 프로세서, 통신 유닛 및 이들을 수용하는 하우징 등을 포함한 센서 본체를 의미할 수도 있다. 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 아니라도 이 두가지 의미를 구분하는데 문제는 없을 것이다. In this specification, the term 'electrochemical biosensor' may refer to an electrode assembly in which electrodes, leads, and electrical connection terminals are formed on an insulating substrate 50, and a power source and a signal obtained from the electrode assembly are provided together with the electrode assembly. It may mean a sensor body including a signal processor for processing, a communication unit, and a housing accommodating them. Even those of ordinary skill in the art to which the present invention belongs will not have any problem in distinguishing these two meanings.

본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)에 있어서 상기 절연 기판(50) 근위부(10)의 일면에는 센서 본체 전원과 신호 프로세서 등과 전기적으로 연결하기 위한 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)가 형성되어 있으며, 편의상 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)가 형성되어 있는 면을 상면으로 표현하였다. 전술한 바와 같이 양면에 전극 및 도선(30a, 30b, 30c)을 형성한 경우 센서 본체와 전기적 연결을 위한 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)가 양면에 모두 형성되어 있어야 해서 이와 전기적으로 연결되는 센서 본체 내의 전기 단자 구조가 다소 복잡하고 센서 자체의 크기 역시 그에 비례해서 비대해 질 수 밖에 없다. 본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)의 경우 기판(50)의 한쪽 면에만 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)를 형성되어 있어 센서의 전기연결 구조를 보다 간단하게 할 수 있다.In the electrochemical biosensor 100 of the present invention, electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c are formed on one surface of the proximal portion 10 of the insulating substrate 50 to electrically connect the sensor body power supply and signal processor, etc. For convenience, the surface on which the electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c are formed is expressed as an upper surface. As described above, when the electrodes and wires 30a, 30b, and 30c are formed on both sides, the electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c for electrical connection with the sensor body must be formed on both sides to be electrically connected therewith. The structure of the electrical terminal in the sensor body is somewhat complicated, and the size of the sensor itself is inevitably enlarged in proportion thereto. In the case of the electrochemical biosensor 100 of the present invention, the electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c are formed only on one side of the substrate 50, so that the electrical connection structure of the sensor can be simplified.

본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)에 있어서, 상기 절연 기판(50)은 인체에 침습하여 장시간 체류해야 하기에 인체 무독성이어야 하고 피부 조직을 침습하기에 충분한 강도와 인체의 움직임에 따라 유연한 움직임을 보일 수 있는 탄성을 가지면서도 상면 및 하면 전극 간 전기적으로 절연이 충분히 이루어질 수 있는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 일반적인 경우 이러한 절연 기판(50)의 예는 합성수지 재질인 것이 바람직하고, 그 예로는 폴리이미드(PI)나 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET)일 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 전술한 바와 같이, 단면에만 전극을 형성하였던 본 출원인의 종래 전기화학적 바이오센서(100)의 절연 기판(50)에 있어서 원위부(20)는 그 폭이 약 400 내지 500 마이크로미터이고 그 두께는 100 내지 200 마이크로미터 범위로 제작되었다. 본 발명에 따른 전기화학적 바이오센서(100)의 경우 상기 절연 기판(50)의 원위부(20)는 그 폭이 100 내지 500 마이크로미터 범위이고, 그 두께는 10 내지 500 마이크로미터 범위인 것이 바람직하다. 상기 원위부(20) 폭이 100 마이크로미터 미만이면 전극의 면적 감소로 인해 센서의 S/N 비가 낮아질 수 있고 센서의 강도 부족으로 침습이 이루어지지 않을 우려가 있기 때문이다. 반면, 원위부(20) 폭이 500 마이크로미터를 초과하는 경우 침습시 통증 증가와 함께 사용시 이물감 증가의 문제가 있기 때문이다. 또한, 본 발명에 따른 전기화학적 바이오센서(100)의 경우 절연 기판 원위부(20)의 두께가 10 마이크로미터 미만일 경우 센서의 강도 부족으로 침습이 이루어지지 않을 우려가 있고, 반면 500 마이크로미터를 초과하는 경우 침습시 통증 증가와 함께 사용시 이물감 증가의 문제가 있기 때문이다. 종래의 단면에만 전극이 형성되었던 센서와 대비하면 절연 기판(50) 양면에 전극이 형성된 본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)는 동일한 전극면적(특히, 작업 전극)을 기준으로 그 폭을 절반 수준으로 줄일 수 있어 센서의 소형화를 이룰 수 있고 침습시 통증 감소와 사용시 이물감 감소 등 바이오센서 사용자의 행복감을 높일 수 있거나 또는 동일한 폭일 경우 전극면적을 2배 가까이 증가시킬 수 있어 증가한 전극면적만큼 감도 증가와 함께 S/N 비를 높일 수 있어 측정오차를 줄일 수 있다. 한편, 본 발명에 있어서 근위부(10)의 경우 원위부(20)에 비해 상대적으로 그 크기나 형태에서 제한이 적으며 센서 본체 등의 형태나 크기, 전기적 연결부의 형태에 따라 적절한 형태와 크기로 제작하면 될 것이다. In the electrochemical biosensor 100 of the present invention, the insulating substrate 50 must be non-toxic to the human body to invade the human body and stay for a long time, and has sufficient strength to invade the skin tissue and flexible movement according to the human body movement. It is not particularly limited as long as it has visible elasticity and can sufficiently electrically insulate between the upper and lower electrodes. In general, examples of the insulating substrate 50 are preferably synthetic resin materials, and examples thereof may be polyimide (PI) or polyethylene terephthalate (PET), but are not limited thereto. As described above, in the insulating substrate 50 of the conventional electrochemical biosensor 100 of the present applicant in which electrodes are formed only on the end surface, the distal portion 20 has a width of about 400 to 500 micrometers and a thickness of 100 to 50 micrometers. Made in the 200 micrometer range. In the case of the electrochemical biosensor 100 according to the present invention, the distal portion 20 of the insulating substrate 50 preferably has a width of 100 to 500 micrometers and a thickness of 10 to 500 micrometers. This is because when the width of the distal portion 20 is less than 100 micrometers, the S/N ratio of the sensor may be lowered due to the reduction in the area of the electrode, and there is a concern that invasion may not be performed due to insufficient strength of the sensor. On the other hand, if the width of the distal portion 20 exceeds 500 micrometers, there is a problem of increased pain during invasion and increased foreign body sensation when used. In addition, in the case of the electrochemical biosensor 100 according to the present invention, when the thickness of the distal portion 20 of the insulating substrate is less than 10 micrometers, there is a concern that invasion may not occur due to insufficient strength of the sensor, whereas, on the other hand, when the thickness exceeds 500 micrometers This is because there is a problem of increased pain during invasion and increased foreign body sensation when used. Compared to conventional sensors in which electrodes are formed only on one side, the electrochemical biosensor 100 of the present invention, in which electrodes are formed on both sides of an insulating substrate 50, has half the width based on the same electrode area (particularly, the working electrode). It can reduce the size of the sensor, thereby miniaturizing the sensor, increasing the happiness of the biosensor user, such as reducing pain during invasion and reducing foreign body sensation during use, or increasing the electrode area by nearly two times in the case of the same width. Together, it is possible to increase the S/N ratio and reduce the measurement error. On the other hand, in the present invention, in the case of the proximal part 10, there are relatively few restrictions in its size or shape compared to the distal part 20, and if it is manufactured in an appropriate shape and size according to the shape or size of the sensor body, etc., and the shape of the electrical connection part It will be.

절연 기판(50)의 양면에 위치하는 전극은 그 갯수나 형태 및 배치에 특별한 제한이 있는 것은 아니다. 예를 들면, 절연 기판(50)의 상면에 1개의 작업전극(21)을 하면에 1개의 상대전극(22)을 형성할 수도 있고, 상면에 2개의 작업전극(21a, 21b))과 기준전극(23)을 형성하고 하면에 1개의 상대전극(22)을 형성할 수도 있으며, 상면에 각각 1개씩의 작업전극(21)과 상대전극(22)을 형성하고 하면에도 각각 1개씩의 작업전극과 상대전극을 형성할 수도 있다. 이러한 전극의 갯수 및 배치는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 바이오센서의 사용목적이나 설치위치 등을 고려하여 적절히 설계배치할 수 있을 것이다. 이러한 구조는 도 2에 개시되어 있다. 바람직하게는, 본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)에 있어서 상기 상면 전극은 작업 전극이고 하면 전극은 상대 전극이거나 또는 그 반대의 경우, 즉 상면 전극은 상대 전극이고 하면 전극은 작업 전극일 수 있다. The electrodes positioned on both sides of the insulating substrate 50 are not particularly limited in number, shape or arrangement. For example, one working electrode 21 may be formed on the upper surface of the insulating substrate 50 and one counter electrode 22 may be formed on the lower surface, and two working electrodes 21a and 21b) and a reference electrode may be formed on the upper surface. 23 and one counter electrode 22 may be formed on the lower surface, and one working electrode 21 and one counter electrode 22 are formed on the upper surface, respectively, and one working electrode and A counter electrode may be formed. The number and arrangement of these electrodes can be appropriately designed and arranged by those skilled in the art in consideration of the purpose of use or installation location of the biosensor. This structure is disclosed in FIG. 2 . Preferably, in the electrochemical biosensor 100 of the present invention, the upper electrode is the working electrode and the lower electrode is the counter electrode, or vice versa, that is, the upper electrode is the counter electrode and the lower electrode is the working electrode. .

또한, 이 경우 작업전극(21)의 표면적 및 감도 확보를 위해 전극을 다공질로 제조하는 것이 바람직하다. 본 출원인은 이미 등록특허 제481663호를 통해 중형기공성 백금전극을 사용한 바이오센서의 경우 연질 백금 전극에 비하여 글루코스 감응도를 약 250 배 증가시킬 수 있는 반면, 간섭물질인 아스코르빈산 및 아세트아미노페놀에 비하여 글루코스만을 선택적으로 높게 검출함을 보인 바 있다. 또한, 본 출원인은 대한민국 특허 제1288400호를 통해 미세공(micropore) 구조층이 표면에 형성되어 피하 통점 깊이 이내로 침습하는 적어도 하나의 바늘을 포함하는 복수개의 바늘; 상기 복수개의 바늘과 전기적으로 연결되어 상기 피하 통점 깊이 이내에서 일정한 전압을 인가하는 전압원; 및 상기 인가된 전압에 의하여 형성된 전류와 상기 인가 전압과의 관계를 산출하여 혈액 내의 혈당량을 연산하는 프로세서 유닛(micro processor)를 포함하는 혈당계를 개시한 바 있다. 또한, 본 출원인의 또 다른 특허출원 대한민국 공개특허공보 제 10-2020-0110746호를 통해 계면활성제와 금속이온을 포함하는 액체조성물을 제공하는 단계 - 상기 계면활성제는 다수의 친수성 공간을 포 함하는 역미셀 상임; 상기 금속이온의 적어도 일부를 환원시켜 제1콜로이드를 구성하는 나노입자들을 형성하기 위해, 상기 액체조성 물에 환원제를 첨가하는 단계 - 상기 계면활성제의 적어도 일부 분자는 상기 나노입자의 적어도 일부와 결합되 고, 상기 복수의 친수성 공간 중 적어도 일부는 적어도 하나의 나노입자를 둘러싸고, 상기 금속이온의 적어도 일부를 환원시키는 과정에서 전위가 인가되지 않음; 및 계면활성제를 거의 포함하지 않는 제2콜로이드를 형성하기 위하여 상기 제1콜로이드로부터 상기 계면활성제를 제거하는 단계 - 이 과정에서 상기 나노입자의 적어도 일부가 모여서 상기 제2콜로이드 내에 분산된 복수의 불 규칙한 형상의 몸체를 형성함, 를 포함하는 콜로이드의 제조방법으로서, 상기 복수의 불규칙한 형상의 몸체 각각은 복수의 나노입자를 갖는 나노입자 클러스터를 포함하고, 상기 나노입 자는 약 2nm에서 5nm사이의 길이를 갖고 대체로 타원형 또는 구형이며, 상기 각 클러스터의 안에서 인접한 나노입자들은 서로 떨어져 있게 되고 입자간 갭을 형성하여 클러스터의 전체 에 걸쳐 분포하고, 상기 콜로이드 조성물은 액체에 각기 분포되어 있는 제1클러스터와 제2클러스터로 구성되고, 상기 제1클러스터와 제2클러스터 각각은 50nm에서 300nm의 길이 범위를 가지고, 상기 제1클러스터는 제1나노입자와 제2나노입자로 구성되며 각 나노입자들은 일반적으로 타원형 또는 구형으로 2nm에서 5nm의 직경을 가지고, 상기 제1클러스터의 내부에서, 상기 제1나노입자와 상기 제2나노입자는 둘 사이 끼어 있는 나노입자 없이 인접 하여 있으며, 그 사이에 약 0.5 nm 내지 3 nm의 제1입자간 갭을 사이에 두고 이격되어 있는, 콜로이드 제조방법, 상기 방법에 의해 제조된 백금 콜로이드 및 이를 이용한 다공성 백금 전극을 개시한 바 있다. In addition, in this case, it is preferable to make the electrode porous in order to secure the surface area and sensitivity of the working electrode 21 . The present applicant has already disclosed through Registration Patent No. 481663 that in the case of a biosensor using a mesoporous platinum electrode, glucose sensitivity can be increased by about 250 times compared to a soft platinum electrode, while interference substances such as ascorbic acid and acetaminophenol In comparison, it has been shown that only glucose is selectively detected high. In addition, the present applicant, through Korean Patent No. 1288400, a plurality of needles including at least one needle in which a micropore structure layer is formed on the surface to penetrate into the depth of a subcutaneous pain point; a voltage source electrically connected to the plurality of needles to apply a constant voltage within the depth of the subcutaneous pain point; and a processor unit (micro processor) calculating a relationship between a current formed by the applied voltage and the applied voltage and calculating a blood glucose level in the blood. In addition, providing a liquid composition containing a surfactant and metal ions through another patent application of the present applicant, Republic of Korea Patent Publication No. 10-2020-0110746 - the surfactant contains a plurality of hydrophilic spaces Michelle Senior; adding a reducing agent to the liquid composition to form nanoparticles constituting the first colloid by reducing at least some of the metal ions - at least some molecules of the surfactant are combined with at least some of the nanoparticles and, at least a portion of the plurality of hydrophilic spaces surrounds at least one nanoparticle, and no potential is applied during the process of reducing at least a portion of the metal ion; and removing the surfactant from the first colloid to form a second colloid substantially containing no surfactant, during which at least a portion of the nanoparticles are collected and dispersed in the second colloid with a plurality of irregularities. A method for producing a colloid comprising forming a shaped body, wherein each of the plurality of irregularly shaped bodies includes a nanoparticle cluster having a plurality of nanoparticles, and the nanoparticles have a length between about 2 nm and 5 nm. It has a generally elliptical or spherical shape, and the nanoparticles adjacent to each other in each cluster are separated from each other and distributed throughout the cluster by forming gaps between particles, and the colloidal composition is composed of a first cluster and a second cluster respectively distributed in a liquid. It consists of two clusters, each of the first cluster and the second cluster has a length range of 50 nm to 300 nm, the first cluster is composed of a first nanoparticle and a second nanoparticle, each nanoparticle is generally elliptical or It has a spherical shape with a diameter of 2 nm to 5 nm, and inside the first cluster, the first nanoparticle and the second nanoparticle are adjacent to each other without intervening nanoparticles, with about 0.5 nm to 3 nm between them. A colloid production method, a platinum colloid prepared by the method, and a porous platinum electrode using the same, which are spaced apart from each other with a gap between the first particles, have been disclosed.

또한, 본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)는 상기 상면 또는 하면에 기준전극(23)을 더 포함할 수 있다. 기준전극(23)은 화학전지의 기전력 또는 전극전위를 측정할 때, 사용하는 단극전위가 일정하여 기준이 될 수 있는 전극을 의미하며, 일반적으로 염화은전극(Ag/AgCl)·칼로멜전극·황산수은(I)전극 등이 사용되며, 특히 본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)의 경우 상대전극으로도 사용이 가능하며 인체에 사용하는 용도로 사용되기에 염화은 전극이 가장 바람직하다. In addition, the electrochemical biosensor 100 of the present invention may further include a reference electrode 23 on the upper or lower surface. The reference electrode 23 refers to an electrode that can be used as a reference because the unipolar potential used when measuring the electromotive force or electrode potential of a chemical battery is constant. (I) An electrode or the like is used. In particular, in the case of the electrochemical biosensor 100 of the present invention, it can be used as a counter electrode, and a silver chloride electrode is most preferable because it is used for the human body.

본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)의 일실시예는 상기 상면 전극 및 하면 전극으로부터 각각 동일 평면상의 근위부(10)까지 연장된 상면 도선(30a, 30b, 30c) 및 하면 도선(30a, 30b, 30c)을 포함한다. 상기 도선(30a, 30b, 30c)은 전기화학적 바이오센서(100) 본체의 전원부로부터 공급된 정전압을 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)를 통해 각 전극까지 전달을 하며 각 전극에서 발생한 전기화학 반응에서 생성된 전류를 전기 연결단자(11a, 11b, 11c)를 통해 바이오센서(100)의 신호처리 프로세서(미도시)에 전달하는 통로 역할을 수행한다. 상기 도선(30a, 30b, 30c)은 절연 기판(50)상에 전도성이 우수하고 내부식성 및 인체독성이 없는 금속, 예를 들면 금(Au) 또는 구리(Cu),을 스퍼터링 등의 방법으로 패터닝 후 절연물질을 코팅하는 방식으로 형성할 수 있다. An embodiment of the electrochemical biosensor 100 of the present invention includes upper surface conducting wires 30a, 30b, and 30c extending from the upper and lower electrodes to the proximal portion 10 on the same plane, respectively, and lower conducting wires 30a, 30b, 30c). The wires 30a, 30b, and 30c transfer the constant voltage supplied from the power supply of the main body of the electrochemical biosensor 100 to each electrode through the electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c, and the electrochemical reaction generated at each electrode It serves as a passage to transfer the current generated in the signal processing processor (not shown) of the biosensor 100 through the electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c. The conductive wires 30a, 30b, and 30c are patterned by sputtering, for example, gold (Au) or copper (Cu), which has excellent conductivity and is non-corrosive and non-toxic to the human body, on the insulating substrate 50. It may be formed by coating an insulating material thereafter.

또한, 본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)는 상기 근위부(10)의 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)의 일부는 기판(50)을 관통하여 하면 도선(30a, 30b, 30c)과 전기적으로 통전이 가능하도록 형성된 통전구조(60a, 60b, 60c)를 포함한다. 또한, 상기 통전구조(60a, 60b, 60c)는 기판(50)을 관통하여 형성된 관통공의 적어도 일부에 전도성 물질이 연속적으로 도포되거나 또는 관통공이 전도성 물질로 채워져 상기 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)와 하면 도선(30a, 30b, 30c)이 전기적으로 연결되도록 한 것일 수 있다. 상기 통전구조(60a, 60b, 60c)는 기판(50)의 상하를 가로지르는 도선의 개념으로 상면에 형성된 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)와 하면의 도선(30a, 30b, 30c, 및 상기 도선과 연결된 전극)을 전기적으로 실제 도선을 기판(50)의 상하로 관통되도록 설치하거나 혹은 관통공을 형성하고 관통공의 벽면 일부에 연속적으로 코팅하거나 또는 관통공 전부를 전도성 물질로 채워 형성할 수 있다. 다만, 실제 도선을 설치하는 것은 가공이 쉽지 않아 관통공을 형성하고 관통공에 전도성 물질을 코팅하거나 전도성 물질로 채우는 것이 보다 바람직하다. 본 발명의 일실시예에서는 미리 관통공을 형성한 다음 상면 및 하면 도선(30a, 30b, 30c)을 형성하는 물리적 기상증착공정을 수행하며 동시에 상기 관통공에도 도선과 동일한 재질로 증착이 되도록 하는 방식으로 통전구조(60a, 60b, 60c)를 형성하였다. In addition, in the electrochemical biosensor 100 of the present invention, some of the electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c of the proximal portion 10 penetrate the substrate 50 to electrically and energizing structures 60a, 60b, and 60c formed so as to be energized. In addition, in the conductive structures 60a, 60b, and 60c, a conductive material is continuously applied to at least a portion of through-holes formed through the substrate 50, or the through-holes are filled with a conductive material to form the electrical connection terminals 11a, 11b, 11c) and the lower surface conductors 30a, 30b, and 30c may be electrically connected. The conducting structure (60a, 60b, 60c) has the concept of a conducting wire crossing the top and bottom of the substrate 50, and the electrical connection terminals (11a, 11b, 11c) formed on the upper surface and the conducting wire (30a, 30b, 30c) on the lower surface, and the Electrode connected to the wire) may be electrically installed so that the actual wire penetrates the top and bottom of the substrate 50, or a through hole is formed and a part of the wall of the through hole is continuously coated, or the entire through hole is filled with a conductive material. there is. However, since it is not easy to process the actual wire, it is more preferable to form a through hole and coat or fill the through hole with a conductive material. In one embodiment of the present invention, a through hole is formed in advance, and then a physical vapor deposition process is performed to form the upper and lower surfaces of the conductors 30a, 30b, and 30c, and at the same time, the through hole is deposited with the same material as the conductor. Conducting structures 60a, 60b, and 60c were formed.

본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)의 또 다른 실시예는 복수의 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)가 형성된 근위부(10) 및 신체 내에 침습되는 원위부(20)를 포함한 절연 기판(50),; 상기 기판(50)의 원위부(20)의 상면에 형성된 적어도 하나 이상의 상면 전극 및 하면에 형성된 적어도 하나 이상의 하면 전극과,; 상기 각 상면 전극으로부터 근위부(10) 각 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)까지 연장된 상면 도선(30a, 30b, 30c) 및; 적어도 하나의 상면전극과 하면전극이 전기적으로 연결되도록 상기 기판 원위부(20)를 관통하여 형성된 통전구조(60a, 60b, 60c)를 포함하는 구조로 제작될 수 있다. 도 3은 이러한 전기화학적 바이오센서(100)의 구조를 보여준다. 즉, 기판(50)의 상면 전극과 하면 전극을 기판(50) 상하면을 관통하는 통전구조(60a, 60b, 60c)로 연결하여 전극의 면적을 종래 단면 구조의 전기화학적 바이오센서(100)보다 2배 정도의 전극면적을 확보할 수 있도록 할 수 있다. 이 경우 기판(50) 하면에 형성되는 전극은 상면 전극과 전기적 연결을 확보하고 있으므로 별도의 하면 도선이 필요치 않게 된다. Another embodiment of the electrochemical biosensor 100 of the present invention is an insulating substrate 50 including a proximal portion 10 on which a plurality of electrical connection terminals 11a, 11b, and 11c are formed and a distal portion 20 penetrated into the body. ,; at least one upper surface electrode formed on an upper surface of the distal portion 20 of the substrate 50 and at least one lower surface electrode formed on a lower surface; top surface conductors (30a, 30b, 30c) extending from the respective top surface electrodes to each of the electrical connection terminals (11a, 11b, 11c) of the proximal portion (10); At least one top electrode and bottom electrode may be manufactured in a structure including conductive structures 60a, 60b, and 60c formed penetrating the distal portion 20 of the substrate so that the top electrode and the bottom electrode are electrically connected. 3 shows the structure of such an electrochemical biosensor 100. That is, the upper and lower electrodes of the substrate 50 are connected by the conductive structures 60a, 60b, and 60c penetrating the upper and lower surfaces of the substrate 50 so that the area of the electrodes is 2 It is possible to secure about twice the electrode area. In this case, since the electrode formed on the lower surface of the substrate 50 secures an electrical connection with the upper surface electrode, a separate lower surface wire is not required.

본 발명의 전기화학적 바이오센서(100)는 다음과 같은 방법으로 제조할 수 있다.The electrochemical biosensor 100 of the present invention can be manufactured by the following method.

우선, 기판(50)을 원하는 형태와 크기로 절단 등의 가공을 한 다음 기판(50)의 근위부(10) 소정의 위치 또는 원위부(20) 전극이 형성될 위치에 관통공을 형성한다. 관통공은 레이저 드릴 또는 기계적 드릴로 형성할 수 있다. 상기 관통공의 크기는 도선(30a, 30b, 30c)의 폭을 고려하여 그에 맞게 형성할 수 있으며, 상기 기판(50)의 가공과 관통공의 형성공정은 그 순서를 바꿀 수 있다. 그 다음, 기판(50)의 상면 또는 양면에 도선(30a, 30b, 30c)을 형성하고 관통공의 적어도 일부에 연속적으로 전도성 물질을 코팅하기 위하여 스퍼터링과 같은 물리적 기상증착(PVD)를 수행하고, 상면 또는 양면에 레이저 패터닝을 수행하여 도선(30a, 30b, 30c)의 형태를 결정한다. 그런 다음, 양면에 절연체(40)를 소정의 형태로 형성하여 전극 및 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c) 등의 형태를 결정하고, 그 다음 상기 절연체(40)에 의해 결정된 틀에 디스펜싱 등의 방법으로 전극물질 또는 전극물질 전구체를 채워 전극을 형성하는 단계를 거쳐 전기화학적 바이오센서(100)를 제작한다. 또한, 필요에 따라 상기 PVD 공정 수행/전극 형성 후에는 열처리를 수행할 수도 있다.First, the substrate 50 is processed such as cutting into a desired shape and size, and then a through hole is formed at a predetermined position of the proximal part 10 or the distal part 20 of the substrate 50 at a position where an electrode is to be formed. The through hole may be formed with a laser drill or mechanical drill. The size of the through hole may be formed appropriately in consideration of the widths of the conductive wires 30a, 30b, and 30c, and the processing of the substrate 50 and the process of forming the through hole may change their order. Then, physical vapor deposition (PVD) such as sputtering is performed to form conductive wires 30a, 30b, and 30c on the top or both sides of the substrate 50 and continuously coat a conductive material on at least a portion of the through hole, Laser patterning is performed on the top or both surfaces to determine the shape of the conductors 30a, 30b, and 30c. Then, the insulator 40 is formed in a predetermined shape on both sides to determine the shape of the electrodes and electrical connection terminals 11a, 11b, 11c, etc., and then dispensing in the frame determined by the insulator 40 The electrochemical biosensor 100 is manufactured through the step of forming an electrode by filling the electrode material or electrode material precursor by the method of. In addition, heat treatment may be performed after the PVD process/electrode formation, if necessary.

이하에서 본 발명의 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail through examples of the present invention.

실시예 1)Example 1)

폴리이미드 필름은 PI첨단소재의 GF100 25um 제품을 사용하였다. 폴리이미드 필름에 애니모션텍의 INA SP3265 피코레이져 장비를 이용하여 25um의 관통홀을 근위부(10)에 형성하였다. 롤투롤 스퍼터 장비을 이용하여 Au Sputtering을 전면과 배면을 진행했다. 대략 두께는 전면과 배면 모두 1000옹스트롱이었다. 아사히 AZ series의 포토레지스트를 이용해서 전면과 배면에 절연체(40) 패턴을 형성하였다. 전면에는 작업전극(21) 및 기준전극(23) 배면에는 상대전극(22)을 배치하였다. 무사시 IM-350PC, ML-5000X 디스펜싱 장비로 기준 전극 부위에 Creative materials의 124-36 (Ag/AgCl=66:34)를 디스펜싱하였다. 그리고 자사의 백금나노파티클 잉크를 작업전극 부위에 무사시 IM-350PC, ML-5000X를 이용해서 디스펜싱 하였다. 디스펜싱 완료 후 애니모션텍의 INA SP3265 피코레이져 장비를 이용하여 침습형 전극 모양대로 가공을 하였다. 이후 각 전극은 전용 Dip coator를 이용해서 Merck사에서 구매한 Nafion 5% 용액에 디핑하여 외부막을 형성하였다. As the polyimide film, PI Advanced Materials' GF100 25um product was used. A through-hole of 25 μm was formed in the proximal portion 10 of the polyimide film using INA SP3265 pico laser equipment of Anymotion Tech. Au sputtering was performed on the front and back surfaces using roll-to-roll sputtering equipment. The approximate thickness was 1000 angstroms on both the front and back sides. An insulator 40 pattern was formed on the front and back surfaces using Asahi AZ series photoresist. The working electrode 21 and the reference electrode 23 are placed on the front side, and the counter electrode 22 is placed on the back side. Creative materials 124-36 (Ag/AgCl = 66:34) was dispensed on the reference electrode site using Musashi IM-350PC and ML-5000X dispensing equipment. And the company's platinum nanoparticle ink was dispensed on the working electrode using Musashi IM-350PC and ML-5000X. After dispensing was completed, it was processed according to the shape of the invasive electrode using Animotiontech's INA SP3265 pico laser equipment. Then, each electrode was dipped in a 5% Nafion solution purchased from Merck using a dedicated dip coater to form an outer film.

실시예 2)Example 2)

폴리이미드 필름을 UBE사 75um을 사용하고 100um의 관통홀을 근위부에 형성한 것 이외에는 실시예 1과 동일한 조건으로 제품을 제작하였다. A product was manufactured under the same conditions as in Example 1, except that a 75 um polyimide film from UBE was used and a 100 um through hole was formed in the proximal portion.

실시예 3)Example 3)

관통홀 도전성에 대한 신뢰성을 검증하기 위해서 80개의 관통홀을 형성한 것 이외에는 실시예 1과 동일하다. It is the same as Example 1 except that 80 through-holes were formed in order to verify the reliability of through-hole conductivity.

도 4는 상기 실시예 1에서 제작된 전도성 물질이 그 표면에 코팅된 관통공의 저항을 측정한 결과를 표로 정리한 것이다. 도 4에서 볼 수 있는 바와 같이, 관통공의 저항이 매우 낮은 수준으로 상면에 형성된 전기적 연결단자(11a, 11b, 11c)와 하면 도선(30a, 30b, 30c) 간 전기적 연결 및 신뢰도에 문제가 없는 수준임을 알 수 있다. 4 is a table of the results of measuring the resistance of the through hole coated with the conductive material prepared in Example 1 on its surface. As can be seen in Figure 4, there is no problem in electrical connection and reliability between the electrical connection terminals 11a, 11b, 11c formed on the upper surface and the lower surface conductors 30a, 30b, 30c with a very low resistance of the through hole. level is known.

앞에서 설명된 본 발명의 일실시예는 본 발명의 기술적 사상을 한정하는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 보호범위는 청구범위에 기재된 사항에 의하여만 제한되고, 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상을 다양한 형태로 개량 변경하는 것이 가능하다. 따라서 이러한 개량 및 변경은 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것인 한 본 발명의 보호범위에 속하게 될 것이다.One embodiment of the present invention described above should not be construed as limiting the technical spirit of the present invention. The protection scope of the present invention is limited only by the matters described in the claims, and those skilled in the art can improve and change the technical spirit of the present invention in various forms. Therefore, such improvements and changes will fall within the protection scope of the present invention as long as they are obvious to those skilled in the art.

10: 근위부 11a, 11b, 11c: 전기적 연결단자
20: 원위부 21, 21a, 21b: 작업전극
22, 22a, 22b: 상대전극
23: 기준전극 30a, 30b, 30c: 도선
40: 절연체 41: 접착제
50: 절연기판 60a, 60b, 60c: 통전구조
100: 전기화학적 바이오센서10: proximal part 11a, 11b, 11c: electrical connection terminal
20: distal portion 21, 21a, 21b: working electrode
22, 22a, 22b: counter electrode
23: reference electrode 30a, 30b, 30c: lead wire
40: insulator 41: adhesive
50: insulating substrate 60a, 60b, 60c: current structure
100: electrochemical biosensor

Claims (16)

절연 기판상에 복수의 전극과 상기 각 전극에서 연장된 도선이 형성되어 있고, 기판 상면에 상기 각 도선과 연결된 복수의 전기적 연결단자가 형성된 근위부 및; 신체 내에 침습되는 원위부를 포함하되,
상기 기판의 원위부의 상면에 형성된 적어도 하나 이상의 상면 전극과 하면에 형성된 적어도 하나 이상의 하면 전극과,;
상기 상면 전극 및 하면 전극으로부터 각각 동일 평면상의 근위부까지 연장된 상면 도선 및 하면 도선 및;
상기 근위부의 전기적 연결단자의 일부는 기판을 관통하여 하면 도선과 전기적으로 통전이 가능하도록 형성된 통전구조를 포함한 전기화학적 바이오센서.a proximal portion in which a plurality of electrodes and wires extending from each electrode are formed on an insulating substrate, and a plurality of electrical connection terminals connected to the wires are formed on an upper surface of the substrate; Including a distal part that is invaded into the body,
at least one upper surface electrode formed on an upper surface of the distal portion of the substrate and at least one lower surface electrode formed on a lower surface of the substrate;
an upper surface conducting wire and a lower surface conducting wire extending from the upper surface electrode and the lower surface electrode to a proximal portion on the same plane, respectively;
An electrochemical biosensor comprising a conducting structure formed so that a part of the electrical connection terminal of the proximal portion penetrates the substrate and electrically conducts with the conducting wire. 제1항에 있어서,
상기 원위부는 그 폭이 100 내지 500 마이크로미터 범위이고, 두께는 10 내지 500 마이크로미터 범위인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 1,
The electrochemical biosensor, characterized in that the distal portion has a width in the range of 100 to 500 micrometers and a thickness in the range of 10 to 500 micrometers. 제1항에 있어서,
상기 상면 전극은 작업 전극이고 하면 전극은 상대 전극이거나 또는 상면 전극은 상대 전극이고 하면 전극은 작업 전극인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 1,
The electrochemical biosensor, characterized in that the upper electrode is a working electrode and the lower electrode is a counter electrode or the upper electrode is a counter electrode and the lower electrode is a working electrode. 제3항에 있어서,
상기 원위부의 상면 또는 하면에 기준 전극을 더 포함한 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 3,
Electrochemical biosensor further comprising a reference electrode on the upper or lower surface of the distal part. 제3항에 있어서,
상기 작업 전극은 다공성 백금전극인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 3,
The electrochemical biosensor, characterized in that the working electrode is a porous platinum electrode. 제5항에 있어서,
상기 다공성 백금전극은 백금 콜로이드로부터 제작된 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 5,
The electrochemical biosensor, characterized in that the porous platinum electrode is made of platinum colloid. 제1항에 있어서,
상기 통전구조는 기판을 관통하여 형성된 관통공의 적어도 일부에 전도성 물질이 연속적으로 도포되거나 또는 관통공이 전도성 물질로 채워져 상기 전기적 연결단자와 하면 도선이 전기적으로 연결되도록 한 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 1,
The conducting structure is an electrochemical biosensor, characterized in that a conductive material is continuously applied to at least a part of a through hole formed through the substrate or the through hole is filled with a conductive material so that the electrical connection terminal and the lower surface conductor are electrically connected. . 제7항에 있어서,
상기 전도성 물질은 물리적 기상증착에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 7,
The electrochemical biosensor, characterized in that the conductive material is formed by physical vapor deposition. 복수의 전기적 연결단자가 형성된 근위부 및 신체 내에 침습되는 원위부를 포함한 절연 기판,;
상기 기판의 원위부의 상면에 형성된 적어도 하나 이상의 상면 전극 및 하면에 형성된 적어도 하나 이상의 하면 전극과,;
상기 각 상면 전극으로부터 근위부 각 전기적 연결단자까지 연장된 상면 도선 및;
적어도 하나의 상면전극과 하면전극이 전기적으로 연결되도록 상기 기판 원위부를 관통하여 형성된 통전구조를 포함한 전기화학적 바이오센서.An insulating substrate including a proximal portion on which a plurality of electrical connection terminals are formed and a distal portion penetrated into the body;
at least one upper surface electrode formed on an upper surface of the distal portion of the substrate and at least one lower surface electrode formed on a lower surface of the substrate;
a top surface conducting wire extending from each top surface electrode to each electrical connection terminal at a proximal portion;
An electrochemical biosensor including a conductive structure formed through a distal portion of the substrate so that at least one top electrode and bottom electrode are electrically connected. 제9항에 있어서,
상기 원위부는 그 폭이 100 내지 500 마이크로미터 범위이고, 두께는 10 내지 500 마이크로미터 범위인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 9,
The electrochemical biosensor, characterized in that the distal portion has a width in the range of 100 to 500 micrometers and a thickness in the range of 10 to 500 micrometers. 제9항에 있어서,
상기 통전구조를 통해 전기적으로 연결된 상면 전극 및 하면전극은 작업 전극인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 9,
The electrochemical biosensor, characterized in that the upper electrode and the lower electrode electrically connected through the conducting structure are working electrodes. 제9항에 있어서,
상기 원위부의 상면에 기준 전극을 더 포함한 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 9,
Electrochemical biosensor further comprising a reference electrode on the upper surface of the distal portion. 제9항에 있어서,
상기 작업 전극은 다공성 백금전극인 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 9,
The electrochemical biosensor, characterized in that the working electrode is a porous platinum electrode. 제13항에 있어서,
상기 다공성 백금전극은 백금 콜로이드로부터 제작된 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 13,
The electrochemical biosensor, characterized in that the porous platinum electrode is made of platinum colloid. 제9항에 있어서,
상기 통전구조는 기판을 관통하여 형성된 관통공의 적어도 일부에 전도성 물질이 연속적으로 도포되거나 또는 관통공이 전도성 물질로 채워져 있는 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 9,
The conducting structure is an electrochemical biosensor, characterized in that a conductive material is continuously applied to at least a portion of the through hole formed through the substrate or the through hole is filled with a conductive material. 제15항에 있어서,
상기 전도성 물질은 물리적 기상증착에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 전기화학적 바이오센서.According to claim 15,
The electrochemical biosensor, characterized in that the conductive material is formed by physical vapor deposition.
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