KR20230007424A - 전-전도성 배터리 전극을 위한 방법 및 시스템 - Google Patents

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Abstract

전-전도성 배터리 전극을 위한 시스템 및 방법은 집전기 상의 전극 코팅층을 포함할 수도 있고, 전극 코팅층은 50% 초과의 규소를 포함하고, 전극의 각각의 물질은 100Ω-㎝ 미만의 저항률을 갖는다. 규소는 10Ω-㎝ 미만, 1Ω-㎝ 미만 또는 1mΩ-㎝ 미만의 저항률을 가질 수도 있다. 전극 코팅층은 열분해된 탄소 및/또는 전도성 첨가제를 포함할 수도 있다. 집전기는 금속 포일을 포함한다. 금속 집전기는 전극 코팅층과 전기 접촉하는, 구리, 텅스텐, 스테인리스 강 및 니켈 포일 중 하나 이상을 포함할 수도 있다. 전극 코팅층은 70% 초과의 규소를 포함한다. 전극은 전해질과 전기적으로 그리고 물리적으로 접촉할 수도 있다. 전해질은 액체, 고체 또는 겔을 포함할 수도 있다. 배터리 전극은 리튬 이온 배터리에 있을 수도 있다.

Description

전-전도성 배터리 전극을 위한 방법 및 시스템
관련 출원에 대한 상호 참조/참조에 의한 원용
없음
분야
본 개시내용의 양상은 에너지 생성 및 저장에 관한 것이다. 더 구체적으로, 본 개시내용의 특정한 실시형태는 전-전도성(all-conductive) 배터리 전극을 위한 방법 및 시스템에 관한 것이다.
배터리 전극에 대한 종래의 방식은 전극 코팅층이 전극과의 접점을 손실하게 할 수도 있다.
종래의 방식 및 전통적인 방식의 추가의 제한 및 단점은 도면을 참조하여 본 출원의 나머지에 제시된 바와 같이 본 개시내용의 일부 양상과 이러한 시스템의 비교를 통해, 당업자에게 분명해질 것이다.
전-전도성 배터리 전극을 위한 시스템 및/또는 방법은 청구범위에 더 완전히 제시된 바와 같이, 실질적으로 도면 중 적어도 하나의 도면과 연관되어 도시되고/되거나 설명된다.
본 개시내용의 이 장점 및 다른 장점, 양상 및 새로운 특징뿐만 아니라 본 개시내용의 예시된 실시형태의 상세사항은 다음의 설명 및 도면으로부터 더 완전히 이해될 것이다.
도 1은 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 규소 풍부 애노드(silicon-dominant anode)를 가진 배터리의 도면.
도 2는 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 리튬화 동안 애노드를 예시하는 도면.
도 3은 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 전지를 제조하기 위한 과정의 흐름도.
도 4는 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 전-전도성 전극을 예시하는 도면.
도 5는 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 분리된 전극 코팅층을 가진 전극을 예시하는 도면.
도 6은 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 분리된 전극 코팅층을 가진 전-전도성 전극을 예시하는 도면.
도 1은 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 규소 풍부 애노드를 가진 배터리의 도면이다. 도 1을 참조하면, 집전기(107A 및 107B)와 함께, 애노드(101)와 캐소드(105) 사이에 개재된 분리기(103)를 포함하는 배터리(100)가 도시된다. 배터리(100)가 방전 모드에 있을 때의 경우를 예시하는 배터리(100)에 결합된 부하(109)가 또한 도시된다. 본 개시내용에서, 용어 "배터리"는 단일의 전기화학 전지, 모듈로 형성된 복수의 전기화학 전지, 및/또는 팩으로 형성된 복수의 모듈을 나타내도록 사용될 수도 있다. 게다가, 도 1에 도시된 전지는 단지 리튬 이온 전지의 작동 원리를 나타내기 위해 매우 간략화된 예이다. 전극과 분리기의 스택이 활용되고, 전극 코팅이 일반적으로 집전기의 양측에 있는, 실질적인 구조체의 예가 도 1의 우측에 도시된다. 스택은 예를 들어, 코인 전지, 원통형 전지 또는 각기둥 전지와 같은 상이한 형상으로 형성될 수도 있다.
휴대용 전자 디바이스의 발달 및 수송 수단의 전화는 고성능의 전기화학 에너지 저장을 위한 필요성을 발생시킨다. 소규모(100Wh 미만) 내지 대규모(10㎾h 초과)의 디바이스는 주로 이들의 고성능에 기인하여 다른 재충전 가능한 배터리 화학반응에 비해 리튬 이온(Li-ion) 배터리를 사용한다.
집전기(107A 및 107B)와 함께, 애노드(101) 및 캐소드(105)는 전해질 물질 내에 있거나 또는 이것을 포함하는 플레이트 또는 막을 포함할 수도 있는 전극을 포함할 수도 있고, 플레이트는 전해질을 포함하기 위한 물리적 배리어뿐만 아니라 외부 구조체에 대한 전도성 접점을 제공할 수도 있다. 다른 실시형태에서, 애노드/캐소드 플레이트는 전해질에 침지되고 반면에 외부 케이싱은 전해질 격납을 제공한다. 애노드(101) 및 캐소드는 전극에 대한 전기적 접점뿐만 아니라 전극을 형성할 때 전극 코팅층을 위한 물리적 지지를 제공하기 위한 금속 또는 다른 전도성 물질을 포함하는 집전기(107A 및 107B)에 전기적으로 결합된다.
도 1에 도시된 구성은 방전 모드인 배터리(100)를 예시하고, 반면에 충전 구성에서, 부하(109)는 충전기로 대체되어 과정을 반전시킬 수도 있다. 하나의 부류의 배터리에서, 분리기(103)는 일반적으로 이온이 분리기(103)를 통과하게 하도록 충분히 다공성이면서, 예를 들어, 전자가 애노드(101)로부터 캐소드(105)로 또는 그 역으로 흐르는 것을 방지하는, 전기 절연성 폴리머로 이루어진, 막 물질이다. 일반적으로, 분리기(103), 캐소드(105) 및 애노드(101) 물질은 시트, 막 또는 전극 코팅층 코팅된 포일로 개별적으로 형성된다. 캐소드, 분리기 및 애노드의 시트가 캐소드(105)와 애노드(101)를 분리시키는 분리기(103)와 함께 후속하여 적층되거나 또는 롤링되어 배터리(100)를 형성한다. 일부 실시형태에서, 분리기(103)는 시트이고 일반적으로 분리기의 제작 시 권취 방법 및 적층을 활용한다. 이 방법에서, 애노드, 캐소드 및 집전기(예를 들어, 전극)는 막을 포함할 수도 있다.
예시적인 시나리오에서, 배터리(100)는 고체, 액체 또는 겔 전해질을 포함할 수도 있다. 분리기(103)는 바람직하게는 용해된 LiBF4, LiAsF6, LiPF6 및 LiClO4 등과 함께 에틸렌 카보네이트(EC), 플루오로에틸렌 카보네이트(FEC), 프로필렌 카보네이트(PC), 다이메틸 카보네이트(DMC), 에틸 메틸 카보네이트(EMC), 다이에틸 카보네이트(DEC) 등을 포함할 수도 있는 조성물과 같은 일반적인 배터리 전해질에 용해되지 않는다. 분리기(103)는 액체 또는 겔 전해질에 의해 젖거나 또는 적셔지지 않을 수도 있다. 또한, 예시적인 실시형태에서, 분리기(103)는 약 100 내지 120℃ 미만에서 용융되지 않고, 배터리 적용을 위한 충분한 기계적 특성을 나타낸다. 배터리는 작동 시, 애노드 및/또는 캐소드의 팽창 및 수축을 겪을 수 있다. 예시적인 실시형태에서, 분리기(103)는 결함 없이 적어도 약 5 내지 10%만큼 팽창되고 수축될 수 있고, 또한 휘어질 수도 있다.
분리기(103)가 충분히 다공성일 수도 있어서 일단 분리기가, 예를 들어, 액체 또는 겔 전해질에 의해 젖는다면 이온이 분리기를 통과할 수 있다. 대안적으로(또는 부가적으로), 분리기는 심지어 상당한 다공도 없이 겔화 또는 다른 공정을 통해 전해질을 흡수할 수도 있다. 분리기(103)의 다공도가 또한 일반적으로 너무 다공성이어서 애노드(101) 및 캐소드(105)가 전자를 분리기(103)를 통해 이송하게 한다.
애노드(101) 및 캐소드(105)는 충전 상태 및 방전 상태에서 전하의 이송을 위해 디바이스에 대한 전기적 연결을 제공하는, 배터리(100)를 위한 전극을 포함한다. 애노드(101)는 예를 들어, 규소, 탄소 또는 이 물질의 조합을 포함할 수도 있다. 전형적인 애노드 전극은 집전기, 예컨대, 구리 시트를 포함하는 탄소 물질을 포함한다. 탄소는 이것이 우수한 전기 화학적 성능을 갖고 또한 전기 전도성이기 때문에 종종 사용된다. 재충전 가능한 리튬 이온 전지에서 현재 사용되는 애노드 전극은 일반적으로 대략 200㎃h/g(milliamp hours per gram)의 비정전용량을 갖는다. 흑연, 즉, 대부분의 리튬 이온 배터리 애노드에서 사용되는 전극 코팅층은 372㎃h/g의 이론적 에너지 밀도를 갖는다. 비교하면, 규소는 4200㎃h/g의 높은 이론적 정전용량을 갖는다. 리튬 이온 배터리의 용적 및 중량적 에너지 밀도를 증가시키기 위해, 규소는 캐소드 또는 애노드를 위한 전극 코팅층으로서 사용될 수도 있다. 규소 애노드는 예를 들어, 50% 초과의 규소를 가진, 규소 합성물로 형성될 수도 있다.
예시적인 시나리오에서, 애노드(101)와 캐소드(105)는 전하의 분리를 위해 사용되는 이온, 예컨대, 리튬을 저장한다. 이 실시예에서, 전해질은 예를 들어, 도 1에 도시된 바와 같이, 방전 모드에서 양으로 대전된 리튬 이온을 애노드(101)로부터 캐소드(105)로 그리고 충전 모드에서 분리기(105)를 통해 반대로 운반한다. 리튬 이온의 이동은 양의 집전기(107B)에서 전하를 생성하는 자유 전자를 애노드(101)에서 생성한다. 이어서 전류가 집전기로부터 부하(109)를 통해 음의 집전기(107A)로 흐른다. 분리기(103)는 배터리(100) 내부의 전자의 흐름을 차단하고, 리튬 이온의 흐름을 허용하고, 전극 간의 직접적인 접촉을 방지한다.
배터리(100)가 방전되고 전류를 제공하는 동안, 애노드(101)가 리튬 이온을 분리기(103)를 통해 캐소드(105)로 방출하여, 하나의 측면으로부터 결합된 부하(109)를 통해 다른 하나의 측면으로의 전자의 흐름을 생성한다. 배터리가 충전될 때, 리튬 이온이 캐소드(105)에 의해 방출되고 애노드(101)에 의해 수용되는 반대의 경우가 발생한다.
애노드(101) 및 캐소드(105)를 위해 선택된 물질은 배터리(100)에 대해 가능한 신뢰도 및 에너지 밀도를 위해 중요하다. 현재의 Li-이온 배터리의 에너지, 전력, 비용 및 안전성은 예를 들어, 내연 기관(internal combustion engine: ICE) 기술과 경쟁하고 전기 자동차(electric vehicle: EV)의 광범위한 채택을 허용하기 위해 개선되어야 한다. 리튬 이온 배터리의 높은 에너지 밀도, 높은 전력 밀도 및 개선된 안정성은 고용량 및 고전압 캐소드, 고용량 애노드 및 고전압 안정성을 가진 기능적으로 비가연성 전해질 및 전극과의 계면 호환성의 발달에 의해 달성된다. 또한, 낮은 유독성을 가진 물질은 공정 비용을 감소시키고 소비자 안정성을 촉진하기 위해 배터리 물질로서 이롭다.
전기화학 전극의 성능(많은 요인에 의존적임)은 전극 입자 간, 뿐만 아니라 집전기와 전극 입자 간의 전기 접점의 견고성에 크게 의존적이다. 규소 애노드 전극의 전기 전도도는 상이한 형태학적 특성을 가진 전도성 첨가제를 포함시킴으로써 조작될 수도 있다. 카본 블랙(Super P), 기상 성장 탄소 섬유(vapor grown carbon fiber: VGCF), 및 이 2개의 혼합물이 이전에 애노드 전극에 별도로 포함되서, 애노드의 성능을 개선시켰다. 2개의 탄소 물질 간의 상승적 상호작용은 충전 및 방전 동안 규소 애노드의 큰 용적 변화 전반에 걸친 전기 접점을 용이하게 할 수도 있다.
현재 최신의 리튬 이온 배터리는 일반적으로 리튬을 위한 삽입 물질로서 흑연 풍부 애노드를 사용한다. 리튬 이온 배터리 성능 개선, 예컨대, 더 높은 에너지 밀도 및 고속 충전의 요구에 따라, 규소가 전극 코팅층으로서 추가되거나 또는 심지어 주요한 애노드 물질로서 흑연을 완전히 대체한다. 산업계에서 "규소 애노드"로 간주되는 대부분의 전극은 규소가 소량(일반적으로 20% 미만) 추가된 흑연 애노드이다. 이 흑연-규소 혼합물 애노드는 규소와 비교하여 더 낮은 리튬화 전압을 가진 흑연을 활용해야 하고; 규소는 흑연을 활용하기 위해 거의 완전히 리튬화되어야 한다. 따라서, 이 전극은, 전극의 전압이 Li/Li+에 대해 실질적으로 0V 초과이고 따라서 리튬 도금에 덜 취약한 경우에 규소 또는 규소 복합 애노드의 이점을 갖지 않는다. 게다가, 이 전극은 고속으로 견고성을 더 증가시키기 위해 대향 전극에 대한 규소의 상당히 더 높은 과잉의 정전용량을 가질 수 있다.
규소-기반 애노드는 Li/Li+에 대해 약 0.3 내지 0.4V에서 리튬화/탈리튬화 전압 안정기를 갖고, 이는 바람직하지 않은 Li 도금 및 덴드라이트 형성을 방지하는 개회로 전위를 유지하는 것을 허용한다. 규소가 우수한 전기화학 활동을 나타내지만, 규소-기반 애노드에 대한 안정된 사이클 수명을 달성하는 것은 리튬화 및 탈리튬화 동안 규소의 큰 용적 변화에 기인하여 어렵다. 낮은 전기 전도도와 결합된 큰 용적 변화가 애노드 내 주위 물질로부터 규소를 분리시키기 때문에 규소 구역은 애노드로부터 전기적 접촉을 손실할 수도 있다.
또한, 큰 규소 용적 변화는 고체 전해질 계면상(solid electrolyte interphase: SEI) 형성을 악화시키고, 이는 전기적 절연 그리고 따라서, 정전용량 손실을 더 초래할 수 있다. 충전-방전 사이클링 시 규소 입자의 팽창 및 수축은 규소 입자의 분쇄를 유발하고, 이는 이들의 비표면적을 증가시킨다. 규소 표면적이 사이클링 동안 변화되고 증가되기 때문에, SEI는 반복적으로 분해되고 재형성된다. 따라서 SEI는 두꺼운 전자 및 이온 절연층으로의 사이클링 동안 분쇄 규소 구역 주위에 계속해서 구축된다. 이 축적된 SEI는 전극의 임피던스를 증가시키고 전극 전기화학 반응도를 감소시키고, 이는 사이클 수명에 유해하다.
규소 풍부 애노드를 제조하기 위한 규소 공급원은 전지 성능에 중요하다. 본 개시내용에서, 애노드 저항률 및 SEI 형성에 영향을 주는 더 높은 불순물 수준을 갖고, 전도성 열분해된 바인더 물질을 가진 규소 풍부 애노드는 전지 정전용량 유지를 증가시킨다. 일반적으로 규소가 약 20%까지 추가된 흑연 애노드인 종래의 규소 애노드에서, 바인더는 열분해 시 비-전도성이다. 이 전극의 예시적인 바인더 물질은 스타이렌 부타다이엔 고무(styrene butadiene rubber: SBR) 또는 카복시메틸 셀룰로스(carboxymethyl cellulose: CMC)이다. 이러한 물질에 대해, 전도성 첨가제가 전극 전도도를 증가시키기 위해 필요하지만, 이것은 전도성 물질이 비-전도성 열분해된 바인더에 걸쳐 터널링하는 데 충분히 가까운 충분한 첨가제를 필요로 하고, 이것은 더 적은 바인더 물질 중량이 있다는 것을 의미한다. 본 명세서에서 설명된, 직접 코팅 전극 또는 연속적인 전극에 대해, 바인더 물질은 열분해 후 전도성이고, 이는 더 높은 불순물 수준 그리고 따라서 더 높은 전도도 규소와 함께 전-전도성 전극을 발생시킨다.
도 2는 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 리튬화 동안 애노드를 예시한다. 도 2를 참조하면, 집전기(201) 및 전극 코팅층(205)이 도시된다. 층 두께는 반드시 축척대로 도시되지는 않는다. 예시적인 시나리오에서, 전극 코팅층이 열분해되어 바인더를 규소 입자 주위에 구조적 프레임워크를 제공하고 또한 전기 전도도를 제공하는 전도성 탄소로 변하게 하는 경우에, 애노드 전극 코팅층(205)은 바인더 물질 및 용매에 규소 입자를 포함한다. 전극 코팅층(205)은 리튬화/탈리튬화 공정에서 활용되는 활성 물질 및 다른 물질, 예컨대, 열분해된 바인더, 전도성 첨가제 등을 포함할 수도 있다.
집전기(201)가 예를 들어, 구리, 니켈, 또는 티타늄과 같은 금속막을 포함할 수도 있지만, 다른 전도성 포일이 원하는 인장 강도에 따라 활용될 수도 있다. 집전기(201)가 내부에 형성된 전극 천공부를 포함하여 리튬화가 전극 코팅층(205) 반대편의 집전기(201)의 측면으로부터 통과되게 할 수도 있다. 전극 코팅층(205)은 집전기(201)의 양측에 있을 수도 있다.
도 2는 또한 캐소드, 전해질 및 분리기(미도시)를 가진 전지와 통합될 때 리튬 이온이 활성 물질(205)에 충돌하고 활성 물질을 리튬화하는 것을 예시한다. 규소 풍부 애노드의 리튬화는 물질의 팽창을 유발하고, 도시된 바와 같이, 수평 팽창이 x축 및 y축으로 표현되고, 두께 팽창이 z축으로 표현된다. 집전기(201)가 두께(t)를 갖고, 더 두꺼운 포일이 더 큰 강도를 제공하고 전극 코팅층(205)과의 결합을 제공하는 것이 충분히 강력하고, x 방향 및 y 방향으로의 팽창을 제한하여, 더 큰 z 방향 팽창, 따라서 비등방성 팽창을 발생시킨다. 예시적인 더 두꺼운 포일이 예를 들어, 구리에 대해 10㎛ 초과, 예컨대, 20㎛일 수도 있고, 반면에 더 얇은 포일이 구리에 대해 10㎛ 미만, 예컨대, 5 내지 6㎛일 수도 있다.
전극 코팅층(205)이 전도성 규소 및 열분해된 바인더 물질을 포함하여, 전-전도성 전극을 발생시킬 수도 있다. 이것은 도 3 내지 도 6에 대해 더 도시된다.
도 3은 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 전지를 제조하기 위한 직접 코팅 과정의 흐름도이다. 이 공정은 전극 코팅층, 전도성 첨가제 및 바인더를 함께 물리적으로 혼합하는 것, 및 이것을 집전기 상에 직접적으로 코팅하는 것을 포함한다. 이 예시적인 공정은 애노드 또는 캐소드 슬러리가 바인더, 예컨대, 알긴산나트륨, PAI, PI 및 혼합물 및 이들의 조합물을 사용하여 구리 포일 상에 직접적으로 코팅되는 직접 코팅 공정을 포함한다.
단계(301)에서, 원(raw) 전극 코팅층은 바인더/수지(예컨대, PI, PAI), 용매 및 전도성 탄소를 사용하여 혼합될 수도 있다. 예를 들어, 애노드에 대해, 그래핀/VGCF(1:1 중량)이 예를 들어, 1시간 동안 초음파처리, 후속하여 Super P(VGCF 및 그래핀과 함께 1:1:1)의 추가 및 예를 들어, 45 내지 75분 동안 부가적인 초음파처리하에서 NMP에서 분산될 수도 있다. 아래의 표 1에 대해 논의된 바와 같이, 목적하는 입자 크기 및 불순물 수준을 가진 규소 분말이 지정된 시간 동안 볼 밀러(ball miller)에서 예를 들어, 800 내지 1200rpm으로 폴리아믹산 수지(polyamic acid resin)(N-메틸 피롤리돈(NMP) 중 15% 고체)에서 분산될 수도 있고, 이어서 복합 탄소/NMP 슬러리가, 예를 들어, 또 다른 미리 규정된 시간 동안, 예를 들어, 1800 내지 2200rpm으로 추가되고 분산될 수도 있어서 2000 내지 4000cP의 슬러리 점도 및 약 30%의 총 고체 함량을 달성한다. 입자 크기 및 혼합 시간은 전극 코팅층 밀도 및/또는 거칠기를 구성하도록 변경될 수도 있다. 게다가, 캐소드 전극 코팅층이 단계(301)에서 혼합될 수도 있고, 전극 코팅층은 애노드 전극 코팅층에 대해 위에서 설명된 바와 같은 바인더와 혼합되는, 리튬 코발트 산화물(LCO), 리튬 철 인산염, 리튬 니켈 코발트 망간 산화물(NMC), 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물(NCA), 리튬 망간 산화물(LMO), 리튬 니켈 망간 스피넬, 또는 유사한 물질 또는 이들의 조합물을 포함할 수도 있다.
단계(303)에서, 애노드 또는 슬러리는 구리 포일과 같은 집전기 상에 코팅될 수도 있다. 유사하게, 캐소드 전극 코팅층은 예를 들어, 알루미늄과 같은, 포일 물질 상에 코팅될 수도 있다. 하나의 실시형태에서, 포일은 전지의 작동 동안 리튬화의 관통 흐름을 허용하게 하는 물질을 통한 천공부를 포함할 수도 있다.
전극 코팅층은 단계(305)에서 20% 미만의 잔여 용매 함량을 발생시키는, 건조를 겪을 수도 있다. 단계(305)에서, 임의의 캘린더링(calendaring) 공정은 일련의 단단한 가압용 롤러가 막/기판을 더 평탄하고 더 빽빽한 물질의 시트로 마감 처리하기 위해 사용될 수도 있는 경우에 활용될 수도 있다. 단계(307)에서, 포일 및 코팅은 적층을 위한 롤 프레스를 통해 진행된다. 단계(305)와 단계(305)는 집전기의 양측을 코팅하기 위해 반복될 수도 있다.
단계(309)에서, 전극 코팅층이 500 내지 800℃로 가열됨으로써 열분해될 수도 있어서 탄소 전구체가 전도성 탄소로 부분적으로 또는 완전히 변환된다. 열분해 단계가 50 중량% 이상의 규소 함량을 가진 애노드 전극 코팅층을 발생시킬 수도 있고, 애노드는 400℃ 이상으로의 가열을 겪는다. 바인더 물질이 열분해 후 전도성이므로, 전도성 규소 및 전도성 첨가제와 함께, 전극이 전-전도성이다. 그리고 규소 및/또는 금속 포일 상에 형성되는 천연 산화물은 전극이 쉽게 터널링하는 데 충분히 얇다.
열분해는 단계(311)에서 롤 형태로 또는 펀칭 후 수행될 수 있다. 롤 형태로 수행된다면, 펀칭은 열분해 공정 후 수행된다. 집전기 포일이 사전-펀칭/사전-천공되지 않는 경우에, 형성된 전극은 예를 들어, 펀칭 롤러에 의해 천공될 수도 있다. 이어서 펀칭된 전극에 분리기 및 전해질이 개재되어 전지를 형성할 수도 있다. 단계(313)에서, 전지가 일부 잔여 리튬이 남아 있고, 애노드를 리튬화하는 초기의 충전 및 방전 단계를 포함하는, 형성 공정을 겪을 수도 있고, 전지 정전용량이 평가될 수도 있다. 캐소드 중 일측이 애노드와 대면하지 않아서, 전지 정전용량을 증가시킬지라도 전극의 천공부는 리튬이 양면 캐소드로부터 애노드로 흐르게 한다.
도 4는 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 전-전도성 전극을 예시한다. 도 4를 참조하면, 집전기(401) 및 전극 코팅층(405)을 포함하는 전극(400)이 도시된다. 이 실시예에서 층 둘 다에 대해 동일한, 길이 및 폭 치수(L 및 W)가 또한 도시되지만, 이것은 반드시 그러한 것은 아니다. 또한, 전극 코팅층(405) 및 집전기(401), 각각에 대한 두께(tac 및 tcc)가 도시된다. 전극 코팅층(405)은 집전기(401)의 양측에 있을 수도 있다.
간략화된 등가 회로가 전극(400)의 우측에 도시되고, 층의 저항, 즉, 전극 코팅층(405)의 저항(Rac) 및 집전기(401)의 외부 리드와 전해질(409) 사이의 집전기(401)에 대한 (Rcc)를 나타낸다. 도시된 치수를 가진 물질의 슬래브의 저항은
Figure pct00001
로 규정되고, 여기서
Figure pct00002
는 층의 저항률(Ω-㎝)이다. 유사하게, 각각의 층의 시트 저항은 이의
Figure pct00003
이다. 집전기 물질에 대한 일반적인 저항률은 구리에 대해 ~1.7×10-6Ω-㎝, 알루미늄에 대해 ~2.6×10-6Ω-㎝, 텅스텐에 대해 ~5.6×10-6Ω-㎝ 그리고 스테인리스 강에 대해 ~6.9×10-5Ω-㎝이다.
규소의 불순물 수준은, 전극 코팅층의 규소의 저항률이 예를 들어, ~100Ω-㎝ 미만이도록 구성될 수도 있다. 또 다른 예시적인 시나리오에서, 규소의 저항률은 ~10Ω-㎝ 미만, ~1Ω-㎝ 미만, 0.1Ω-㎝ 미만, 10 mΩ-㎝ 미만일 수도 있고, 추가의 또 다른 예시적인 시나리오에서, 저항률은 1mΩ-㎝ 미만일 수도 있다. 전극 코팅층이 종래의 전극에서 사용되는 SiOx와 대조적으로, 불순물을 가진 원소 규소라면, 저항률은 훨씬 더 낮다.
게다가, 전극 코팅층을 위해 사용되는 바인더 물질은 열분해 후 전도성이다. 예를 들어, 탄화된 PI는 예를 들어, 열분해 온도에 따라, 100Ω-㎝ 미만, 1Ω-㎝ 미만 또는 10mΩ-㎝ 미만의 저항률을 가질 수도 있다. 유사하게, 탄화된 PAI는 예를 들어, 열분해 온도에 따라, 10Ω-㎝ 미만, 0.1Ω-㎝ 미만 또는 1mΩ-㎝ 미만의 저항률을 가질 수도 있다. 또한, 전도성 첨가제가 전극 코팅층에 포함되어, 저항률을 더 감소시킬 수도 있지만, 첨가제의 밀도를 필요로 하는 일 없이, 열분해된 바인더가 종래의 전극에서 필요할 때 터널링을 통해 전도성이 되게 한다.
전-전도성 전극은 리튬화/탈리튬화 동안 순환하는 확장/수축으로 인한 전극 코팅층 분리의 부분으로부터 정전용량 손실을 감소시킴으로써 전지 정전용량 유지를 개선시킬 수도 있다. 규소가 전도성이 아니고, 예컨대, 고순도의 규소 또는 SiOx를 갖는 종래의 전극에서, 전극 코팅층 슬래브로부터 분리되지만 여전히 접촉하는 임의의 물질이 이것과 나머지 전극 코팅층 간의 전압 강하를 가질 것이므로, 리튬화가 발생할 수도 있고 이어서 분리된 물질의 전위 강하가 이것이 작동 동안 탈리튬화 전압에 도달됨에 따라 트래핑된다. 이것은 도 5 및 도 6에 대해 더 예시된다.
도 5는 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 분리된 전극 코팅층을 가진 전극을 예시한다. 도 5를 참조하면, 집전기(501) 및 전극 코팅층(505)을 가진 전극(500)이 도시된다. 예를 들어, 리튬화/탈리튬화 동안 확장 및 수축으로 인해 전극 코팅층(505)에서 균열되는 분리된 전극 코팅층(511)이 또한 도시된다. 분리된 물질(511)의 크기 및 형상은, 예시 목적을 위한 단지 간단한 예이고, 실제로 폭 또는 길이에 걸쳐 내내, 전극 코팅층(505)의 전체 두께를 통해 연장될 수도 있거나, 또는 예를 들어, 상단면 전반에 걸쳐 분포된 작은 단면일 수도 있다. 전극 코팅층(505)은 집전기(501)의 양측에 있을 수도 있다.
도 5의 예시적인 시나리오에서, 전극 코팅층(505)은, 바인더가 열분해 후 비-전도성이고/이거나 전극 코팅층(505)의 임의의 규소가 SiOx를 포함하거나 또는 더 높은 순도인, 종래의 물질을 포함할 수도 있으므로, 저항률이 전극 코팅층(505)의 전도성 물질보다 상당히 더 높다. 예를 들어, 규소는 100Ω-㎝ 초과일 수도 있거나, 또는 전도성 물질보다 2자릿수 더 높은 저항률일 수도 있다. 이 실시예에서, 이 층과 전해질(509) 간의 전위차에 의해 예시된 바와 같이, 전극 코팅층(505)으로부터 분리된 전극 코팅층(511)으로의 전압 강하가 있을 것이다. 예시적인 시나리오에서, 이 전압 강하는 ~0.5V일 수도 있다. 리튬화 동안, 전극 코팅층(505)과 분리된 전극 코팅층(511) 둘 다가 리튬화되지 않아서 전극의 총 정전용량이 감소되게 하고 따라서 잠재적으로 전지의 정전용량을 감소시킬 수도 있다. 분리된 전극 코팅층이 리튬화되었다면, 하지만 분리된 전극 코팅층(511)의 전위 강하로 인해, 이것이 탈리튬화 동안 탈리튬화될 수 있는 전위에 도달할 수 없어서, 리튬을 트래핑하고 전지의 정전용량을 감소시킨다.
도 6은 본 개시내용의 예시적인 실시형태에 따른, 분리된 전극 코팅층을 가진 전-전도성 전극을 예시한다. 도 6을 참조하면, 집전기(601) 및 전극 코팅층(605)을 가진 전극(600)이 도시된다. 예를 들어, 리튬화/탈리튬화 동안 확장 및 수축으로 인해 전극 코팅층(605)에서 균열되는 분리된 전극 코팅층(611)이 또한 도시된다. 분리된 물질(611)의 크기 및 형상은, 예시 목적을 위한 단지 간단한 예이고, 실제로 폭 또는 길이에 걸쳐 내내, 전극 코팅층(605)의 전체 두께를 통해 연장될 수도 있거나, 또는 예를 들어, 상단면 전반에 걸쳐 분포된 작은 단면일 수도 있다. 전극 코팅층(605)은 집전기(601)의 양측에 있을 수도 있다.
도 6의 예시적인 시나리오에서, 전극 코팅층(505)은, 바인더가 열분해 후 전도성이고 전극 코팅층(605)의 규소가 더 높은 수준의 불순물을 포함하는, 모든 저 저항률 물질을 포함할 수도 있으므로, 전도도가 전극 코팅층(505)의 다른 전도성 물질과 유사하다. 예를 들어, 규소의 저항률은 100Ω-㎝ 미만, ~1Ω-㎝ 미만, 0.1Ω-㎝ 미만, 10mΩ-㎝일 수도 있고, 추가의 또 다른 예시적인 시나리오에서, 저항률은 1mΩ-㎝ 미만일 수도 있다. 이 실시예에서, 도 5의 실시예와 대조적으로, 전극 코팅층(605)과 분리된 전극 코팅층(611) 간에 훨씬 더 작은 전압 강하가 있을 것이다. 예시적인 시나리오에서, 전압 강하는 도 5의 전극의 0.5V 실시예와 비교하여, ~0.05V일 수도 있다. 이 전압차가 단지 예이고 컴포넌트 물질의 저항률 및 전극 코팅층의 유형에 의존적이라는 것에 유의해야 한다.
감소된 전위차는 이 층과 도 6의 전극(600) 위의 전해질(609) 간의 전위차로 예시된다. 리튬화 동안, 전극 코팅층(605)과 분리된 전극 코팅층(611)이 리튬화되고, 분리된 전극 코팅층(611)의 전위 강하가 작기 때문에, 이것은 이것이 상당히 또는 완전히 탈리튬화될 수 있게 하는 전위에 여전히 도달하여, 확장 및 수축으로 인한 전극 코팅층의 분리/분쇄에도, 전지의 정전용량의 다수를 유지한다. 이 경우에, 전압 강하의 효과는 도 5의 전극의 예에 도시된 효과와 비교하여 훨씬 더 작을 것이다.
본 개시내용의 예시적인 실시형태에서, 전-전도성 배터리 전극을 위한 방법 및 시스템이 설명된다. 배터리 전극은 집전기 상의 전극 코팅층을 포함할 수도 있고, 전극 코팅층은 50% 초과의 규소를 포함하고, 전극의 각각의 물질은 100Ω-㎝ 미만의 저항률을 갖는다. 규소는 10Ω-㎝ 미만, 1Ω-㎝ 미만, 또는 1mΩ-㎝ 미만의 저항률을 가질 수도 있다. 전극 코팅층은 열분해된 탄소 및/또는 전도성 첨가제를 포함할 수도 있다. 집전기는 금속 포일을 포함한다. 금속 집전기는 전극 코팅층과 전기 접촉하는, 구리, 텅스텐, 스테인리스 강 또는 니켈 포일 또는 이 금속(예를 들어, 피복되거나 또는 도금됨)의 조합물을 포함할 수도 있다. 전극 코팅층은 70% 초과의 규소를 포함한다. 전극은 전해질과 전기적으로 그리고 물리적으로 접촉할 수도 있다. 전해질은 액체, 고체 또는 겔을 포함할 수도 있다. 배터리 전극은 리튬 이온 배터리에 있을 수도 있다.
본 명세서에서 활용될 때, "및/또는"은 "및/또는"에 의해 연결된 목록 내 항목의 임의의 하나 이상의 항목을 의미한다. 예로서, "x 및/또는 y"는 3개의 구성요소 세트{(x), (y), (x, y)} 중 임의의 구성요소를 의미한다. 즉, "x 및/또는 y"는 "x 및 y 중 하나 또는 둘 다"를 의미한다. 또 다른 예로서, "x, y 및/또는 z"는 7개의 구성요소 세트{(x), (y), (z), (x, y), (x, z), (y, z), (x, y, z)} 중 임의의 구성요소를 의미한다. 즉, "x, y 및/또는 z"는 "x, y 및 z 중 하나 이상"을 의미한다. 본 명세서에서 활용될 때, 용어 "예시적인"은 비제한적인 예, 사례 또는 예시의 역할을 하는 것을 의미한다. 본 명세서에서 활용될 때, 용어 "예를 들어" 및 "예를 들면"은 하나 이상의 비제한적인 예, 사례 또는 예시의 목록을 제시한다. 본 명세서에서 활용될 때, 배터리, 회로망 또는 디바이스는 (예를 들어, 사용자-구성 가능한 설정, 공장 조정, 구성 등에 의해) 기능의 수행이 비활성화되거나 또는 활성화되지 않는지에 관계없이, 배터리, 회로망 또는 디바이스가 기능을 수행하기 위해 필요한 하드웨어 및 코드(임의의 것이 필요한 경우) 또는 다른 소자를 포함할 때마다 기능을 수행하기 위해 "작동 가능"하다.
본 발명이 특정한 실시형태를 참조하여 설명되었지만, 당업자라면 다양한 변화가 이루어질 수도 있고 등가물이 본 발명의 범위로부터 벗어나는 일 없이 대체될 수도 있다는 것을 이해할 것이다. 또한, 많은 변경이 본 발명의 범위로부터 벗어나는 일 없이 본 발명의 교시내용에 대해 특정한 상황 또는 물질을 조정하기 위해 이루어질 수도 있다. 따라서, 본 발명이 개시된 특정한 실시형태로 제한되지 않지만, 본 발명이 첨부된 청구범위의 범위 내에 속하는 모든 실시형태를 포함할 것임이 의도된다.

Claims (24)

  1. 배터리 전극으로서,
    집전기 상의 전극 코팅층을 포함하되, 상기 전극 코팅층은 50% 초과의 규소를 포함하고, 상기 전극의 각각의 물질은 100Ω-㎝ 미만의 저항률을 갖는, 배터리 전극.
  2. 제1항에 있어서, 상기 전극의 각각의 물질은 10Ω-㎝ 미만의 저항률을 갖는, 배터리 전극.
  3. 제1항에 있어서, 상기 전극의 각각의 물질은 1Ω-㎝ 미만의 저항률을 갖는, 배터리 전극.
  4. 제1항에 있어서, 상기 전극의 각각의 물질은 1mΩ-㎝ 미만의 저항률을 갖는, 배터리 전극.
  5. 제1항에 있어서, 상기 전극 코팅층은 열분해된 탄소를 포함하는, 배터리 전극.
  6. 제1항에 있어서, 상기 전극 코팅층은 전도성 첨가제를 포함하는, 배터리 전극.
  7. 제1항에 있어서, 상기 집전기는 금속 포일을 포함하는, 배터리 전극.
  8. 제1항에 있어서, 상기 금속 집전기는 상기 전극 코팅층과 전기 접촉하는, 구리, 텅스텐, 스테인리스 강 및 니켈 포일 중 하나 이상을 포함하는, 배터리 전극.
  9. 제1항에 있어서, 상기 전극 코팅층은 70% 초과의 규소를 포함하는, 배터리 전극.
  10. 제1항에 있어서, 상기 전극은 전해질과 전기적으로 그리고 물리적으로 접촉하는, 배터리 전극.
  11. 제10항에 있어서, 상기 전해질은 액체, 고체 또는 겔을 포함하는, 배터리 전극.
  12. 제1항에 있어서, 상기 배터리 전극은 리튬 이온 배터리에 있는, 배터리 전극.
  13. 전극을 형성하는 방법으로서,
    집전기 상에 전극 코팅층을 포함하는 배터리 전극을 제조하는 단계를 포함하되, 상기 전극 코팅층은 50% 초과의 규소를 포함하고, 상기 전극의 각각의 물질은 100Ω-㎝ 미만의 저항률을 갖는, 전극을 형성하는 방법.
  14. 제13항에 있어서, 상기 전극의 각각의 물질은 10Ω-㎝ 미만의 저항률을 갖는, 전극을 형성하는 방법.
  15. 제13항에 있어서, 상기 전극의 각각의 물질은 1Ω-㎝ 미만의 저항률을 갖는, 전극을 형성하는 방법.
  16. 제13항에 있어서, 상기 전극의 각각의 물질은 1mΩ-㎝ 미만의 저항률을 갖는, 전극을 형성하는 방법.
  17. 제13항에 있어서, 상기 전극 코팅층은 열분해된 탄소를 포함하는, 전극을 형성하는 방법.
  18. 제13항에 있어서, 상기 전극 코팅층은 전도성 첨가제를 포함하는, 전극을 형성하는 방법.
  19. 제13항에 있어서, 상기 집전기는 금속 포일을 포함하는, 전극을 형성하는 방법.
  20. 제13항에 있어서, 상기 금속 집전기는 상기 전극 코팅층과 전기 접촉하는, 구리, 텅스텐, 스테인리스 강 및 니켈 포일 중 하나 이상을 포함하는, 전극을 형성하는 방법.
  21. 제13항에 있어서, 상기 전극 코팅층은 70% 초과의 규소를 포함하는, 전극을 형성하는 방법.
  22. 제13항에 있어서, 상기 전극은 전해질과 전기적으로 그리고 물리적으로 접촉하고 상기 전해질은 액체, 고체 또는 겔을 포함하는, 전극을 형성하는 방법.
  23. 제13항에 있어서, 상기 배터리 전극은 리튬 이온 배터리에 있는, 전극을 형성하는 방법.
  24. 배터리로서,
    캐소드, 분리기, 전해질, 및 애노드를 포함하되, 상기 애노드는 집전기 상의 전극 코팅층을 포함하고, 상기 전극 코팅층은 열분해된 탄소, 전도성 첨가제, 및 50% 초과의 규소를 포함하고, 상기 전극의 각각의 물질은 100Ω-㎝ 미만의 저항률을 갖는, 배터리.
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