KR20220148839A - 합성 가스의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

물의 전기분해, 탄화수소 공급원료의 관형 스팀 개질 및 자열 개질을 병렬 방식으로 조합한 합성 가스의 제조 방법.

Description

합성 가스의 제조 방법
본 출원은 합성 가스의 제조에 관한 것이다. 더 구체적으로, 본 발명은 수소 및 이산화탄소 합성 가스의 제조에서 물의 전기분해, 탄화수소 공급원료의 관형 스팀 개질 및 자열 개질을 병렬 방식으로 조합하고, 선택적으로 열 교환 개질을 추가한다.
합성 가스, 예를 들어 메탄올 합성을 위한 합성 가스의 제조는 전형적으로 탄화수소의 스팀 개질에 의해 수행된다.
스팀 개질의 주 반응은 (메탄에 대해) 하기와 같이 주어진다:
CH4 + H2O <-> 3H2 + CO
다른 탄화수소들에 대해서도 유사한 반응이 일어난다. 스팀 개질은 보통 수성 가스 이동 반응을 동반한다:
CO + H2O <-> CO2 + H2
스팀 개질은 전형적으로 관형 개질기(스팀 메탄 개질기, SMR이라고도 함)와 자열 개질(ATR)의 조합에 의해 수행되며, 이것은 일차 및 이차 개질 또는 2-단계 개질이라고도 알려져 있다. 대안으로서, 단독 SMR 또는 단독 ATR이 합성 가스의 제조에 사용될 수 있다.
ATR 반응기의 주 요소는 버너, 연소 챔버, 및 내화 라이닝 압력 쉘 내에 함유된 촉매층이다. ATR 반응기에서 아화학량론적 양의 산소에 의한 탄화수소 원료의 부분 산화 또는 연소 후, 스팀 개질 촉매의 고정층에서 부분적으로 연소된 탄화수소 원료 스트림의 스팀 개질이 수행된다. 스팀 개질은 또한 고온으로 인해 연소 챔버에서도 어느 정도 일어난다.
2-단계 개질에서 스팀 메탄 개질기(SMR)는 대형이어야 하며, 흡열 스팀 개질 반응을 추진하기 위해 상당량의 열이 필요하다. 그래서 스팀 개질기의 크기 및 듀티가 감소될 수 있다면 바람직할 것이다. 또한, 2-단계 개질 개념에서 STR은 산소를 필요로 한다. 현재 이것은 전형적으로 극저온 공기 분리 유닛(ASU)에서 생성된다. 이 ASU의 크기 및 비용은 상당하다. 다른 수단에 의해 산소가 생성될 수 있다면 바람직할 것이다.
SMR은 적합한 메탄올 합성 가스 조성에 필요한 것보다 과량으로 수소를 생성하는 반면 ATR은 더 적은 양의 수소를 생성한다.
우리는 물 및/또는 스팀의 전기분해와 함께 병렬 방식으로 관형 스팀 개질과 자열 개질을 조합했을 때 전기분해로부터의 산소가 ATR에 사용될 수 있고, 고가의 ASU는 합성 가스를 제조에 불필요하게 된다는 것을 발견했다.
동시에 전기분해로부터의 수소는 메탄올 생성에 필요한 수소에 기여하며, 이것은 메탄올 합성에 필요한 모듈을 얻기 위해 공정에 추가의 이산화탄소의 첨가를 허용할 것이다.
따라서, 본 발명은 합성 가스의 제조를 위한 방법을 제공하며, 이 방법은
(a) 탄화수소 공급원료를 제공하는 단계;
(b) 물 및/또는 스팀의 전기분해에 의해 분리된 수소 함유 스트림 및 분리된 산소 함유 스트림을 제조하는 단계;
(c) 관형 스팀 개질기에서 단계 (a)로부터의 탄화수소 공급원료의 제1 부분을 수소, 일산화탄소 및 이산화탄소를 포함하는 관형 스팀 개질된 가스로 스팀 개질하는 단계;
(d) 탄화수소 공급원료의 제2 부분을 자열 개질기에서 단계 (b)에서 얻어진 산소 함유 스트림의 적어도 일부와 함께 수소, 일산화탄소 및 이산화탄소를 포함하는 자열 개질된 가스 스트림으로 자열 개질하는 단계;
(e) 단계 (c)로부터의 스팀 개질된 가스와 단계 (d)로부터의 자열 개질된 가스를 조합하는 단계;
(f) 단계 (b)로부터의 분리된 수소 함유 스트림의 적어도 일부를 단계 (a)로부터의 탄화수소 공급원료 및/또는 단계 (c)로부터의 스팀 개질된 가스 스트림 및/또는 단계 (d)로부터의 자열 개질된 가스 스트림 및/또는 단계 (e)로부터의 조합된 스팀 개질된 가스와 자열 개질된 가스 스트림에 첨가하는 단계; 및
(g) 합성 가스를 회수하는 단계
를 포함한다.
관형 스팀 개질은 관형 스팀 개질의 버너로부터의 연도 가스에 CO2를 생성한다. 본 발명의 한 실시형태에서, 연도 가스 중의 CO2는 회수되어 관형 스팀 개질 과정에 첨가된다.
따라서, 본 발명에 따른 방법의 CO2 발자국은 첨가된 CO2가 메탄올 생성에 활용되는 경우보다 유익하게 저하된다.
CO2 배출을 더 최소화하기 위해, 공급원료의 일부가 관형 스팀 개질기 하류의 열 교환 개질기에서 열 교환 개질될 수 있고 및/또는 관형 스팀 개질된 가스가 추가로 열 교환 개질됨으로써 연료 소비를 감소시킬 수 있다.
전기분해는 고체 산화물 기반 전기분해 또는 알칼라인셀 또는 고분자셀(PEM)에 의해 전기분해와 같은 당업계에 공지된 다양한 수단에 의해 수행될 수 있다.
전기분해를 위한 전력이 지속가능한 공급원에 의해 (적어도 부분적으로) 생성되는 경우, 상기 방법에 의해 생성된 생성물의 단위 당 CO2-배출이 감소된다.
바람직하게, 물 및/또는 스팀의 전기분해는 재생가능 에너지에 의해서만 전력이 공급된다.
상기 이미 언급된 대로, 전기분해 유닛으로부터의 산소는 전부 단계 (d)에서 자열 개질기에 첨가되고, 공기의 분리에 의한 산소의 제조를 위한 ASU는 회피된다.
본 발명에 따른 방법은 바람직하게 메탄올 합성 가스의 제조에 이용된다.
메탄올 합성 가스는 바람직하게 1.90-2.20 또는 더 바람직하게 2를 약간 초과하는 값(예를 들어 2.00-2.10)의 소위 말하는 모듈(M=(H2-CO2)/(CO+CO2))에 상응하는 조성을 가진다.
따라서, 본 발명에 따른 방법이 메탄올 합성 가스의 제조에 사용되는 경우, SMR 또는 ATR에 대해 상류에 있는 공급원료에 또는 단계 (e)의 하류의 개질된 가스에 첨가되는 수소의 양은 수소가 개질 단계에서 생성된 합성 가스와 혼합되고 선택적으로 관형 스팀 개질기로부터 회수된 CO2가 첨가되었을 때 1.90 내지 2.20 또는 바람직하게 2.00 내지 2.10의 바람직한 M 값이 달성되도록 재단될 수 있다.
일반적으로, 본 발명의 다양한 실시형태에서 사용하기 위한 적합한 탄화수소 공급원료는 천연가스, 메탄, LNG, 나프타 또는 이들의 혼합물을 그대로 또는 예비개질된 상태 및/또는 탈황된 상태로 포함한다.
본 발명에 따른 방법은 또한 원료 가스 중 수소 농도를 증가시키는 것이 바람직한 경우 및 전기분해에 의해 수소와 산소가 유리하게 생성되는 경우의 다른 용도를 위한 합성 가스의 생성을 위해 이용될 수 있다.

Claims (8)

  1. (a) 탄화수소 공급원료를 제공하는 단계;
    (b) 물 및/또는 스팀의 전기분해에 의해 분리된 수소 함유 스트림 및 분리된 산소 함유 스트림을 제조하는 단계;
    (c) 관형 스팀 개질기에서 단계 (a)로부터의 탄화수소 공급원료의 제1 부분을 수소, 일산화탄소 및 이산화탄소를 포함하는 관형 스팀 개질된 가스로 스팀 개질하는 단계;
    (d) 탄화수소 공급원료의 제2 부분을 자열 개질기에서 단계 (b)에서 얻어진 산소 함유 스트림의 적어도 일부와 함께 수소, 일산화탄소 및 이산화탄소를 포함하는 자열 개질된 가스 스트림으로 자열 개질하는 단계;
    (e) 단계 (c)로부터의 스팀 개질된 가스와 단계 (d)로부터의 자열 개질된 가스를 조합하는 단계;
    (f) 단계 (b)로부터의 분리된 수소 함유 스트림의 적어도 일부를 단계 (a)로부터의 탄화수소 공급원료 및/또는 단계 (c)로부터의 스팀 개질된 가스 스트림 및/또는 단계 (d)로부터의 자열 개질된 가스 스트림 및/또는 단계 (e)로부터의 조합된 스팀 개질된 가스와 자열 개질된 가스 스트림에 첨가하는 단계; 및
    (g) 합성 가스를 회수하는 단계
    를 포함하는, 합성 가스 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 관형 스팀 개질기로부터의 연도 가스 중의 이산화탄소가 회수되고 단계 (c)에서 스팀 개질에 첨가되는 것을 특징으로 하는 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 단계 (b)에서 물 및/또는 스팀의 전기분해는 재생가능 에너지에 의해 전력이 공급되는 것을 특징으로 하는 방법.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 수소 스트림이 단계 (g)에서 회수된 합성 가스에서 1.9 내지 2.2의 모듈 M=(H2-CO2)/(CO+CO2)을 제공하는 양으로 조합된 관형 스팀 개질된 가스와 자열 개질된 가스 스트림에 첨가되는 것을 특징으로 하는 방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 단계 (g)에서 회수된 합성 가스에서 모듈 M=(H2-CO2)/(CO+CO2)은 2 내지 2.1의 범위인 것을 특징으로 하는 방법.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서, 단계 (a)로부터의 탄화수소 공급원료 및/또는 단계 (c)로부터의 관형 스팀 개질된 가스의 일부를 열 교환 개질하는 추가 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서, 탄화수소 공급원료는 천연가스, 메탄, LNG, 나프타 또는 이들의 혼합물을 그대로 또는 예비개질된 상태 및/또는 탈황된 상태로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 단계 (g)에서 회수된 합성 가스는 추가 단계에서 메탄올 생성물로 전환되는 것을 특징으로 하는 방법.
KR1020227032155A 2020-02-28 2021-02-24 합성 가스의 제조 방법 KR20220148839A (ko)

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