KR20220092150A - Manufacturing method for perovskite solar cell and perovskite solar cell manufactured by the same method - Google Patents

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Abstract

The present invention relates to a method for manufacturing a perovskite solar cell and a perovskite solar cell manufactured therefrom and, more specifically, to a method for manufacturing a perovskite solar cell which includes the steps of: (S10) coating a dispersion liquid containing a surface-modified metal oxide and a dispersion solvent on a perovskite layer of a laminate in which a substrate layer, a first electrode layer, an electron transport layer, and the perovskite layer are sequentially stacked, and drying the dispersion liquid to form a hole transport layer (HTL); and (S20) stacking a second electrode layer on the HTL, and a perovskite solar cell manufactured therefrom.

Description

페로브스카이트 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 페로브스카이트 태양전지{MANUFACTURING METHOD FOR PEROVSKITE SOLAR CELL AND PEROVSKITE SOLAR CELL MANUFACTURED BY THE SAME METHOD}A method of manufacturing a perovskite solar cell and a perovskite solar cell manufactured therefrom

본 발명은 페로브스카이트 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 페로브스카이트 태양전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 페로브스카이트층의 손상을 최소화하면서 페로브스카이트층과 전극층간의 계면에서 상호작용이 향상된 정공수송층을 형성시킬 수 있는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 페로브스카이트 태양전지에 관한 것이다.The present invention relates to a method for manufacturing a perovskite solar cell and a perovskite solar cell prepared therefrom, and more particularly, to an interaction at the interface between the perovskite layer and the electrode layer while minimizing damage to the perovskite layer. It relates to a method of manufacturing a perovskite solar cell capable of forming the improved hole transport layer and a perovskite solar cell manufactured therefrom.

태양전지(Solar Cell)는 태양광을 직접 전기로 변환시키는 태양광발전의 핵심소자로서, 현재 가정은 물론 우주에 이르기까지 전원공급용으로 광범위하게 활용되고 있다. 최근에는 항공, 기상, 통신분야에 이르기까지 사용되고 있으며, 태양광 자동차, 태양광 에어컨 등도 주목을 받고 있다.A solar cell is a core element of photovoltaic power generation that directly converts sunlight into electricity, and is currently being widely used for power supply to homes as well as space. Recently, it is used in aviation, meteorological, and communication fields, and solar vehicles and solar air conditioners are also attracting attention.

이러한 태양전지는 주로 실리콘 반도체를 이용하고 있으나, 고순도 실리콘 반도체의 원자재 가격 및 이를 이용한 태양전지 셀 제조공정의 복잡성으로 인해 발전단가가 높다는 문제점이 있다. 즉, 종래의 화석연료에 의한 발전단가보다 3~10배 높기 때문에 각국 정부의 보조에 의해서 시장이 성장하고 있다는 한계를 안고 있다. 이러한 이유로 실리콘을 사용하지 않는 태양전지의 연구개발이 활성화되었고, 1990년대부터는 유기반도체 소재인 염료를 이용한 염료감응형 태양전지(Dye-Sensitized Solar Cell; DSSC)와 전도성 고분자를 이용한 고분자 태양전지(Polymer Solar Cell)가 본격적으로 연구되기 시작하였다. 이러한 DSSC와 고분자 태양전지와 같은 유기반도체 기반 태양전지가 학계와 산업계의 많은 노력에도 불구하고 사업화 단계에까지 이르지 못하였으나, 최근 DSSC와 고분자 태양전지의 장점을 융합한 페로브스카이트 태양전지(perovskite solar cell, PSC)의 출현에 의해 차세대 태양전지에 대한 기대감이 한층 높아지고 있는 상황이다.Although such a solar cell mainly uses a silicon semiconductor, there is a problem in that the cost of power generation is high due to the raw material price of the high-purity silicon semiconductor and the complexity of the solar cell manufacturing process using the same. That is, since the unit cost of power generation by conventional fossil fuels is 3 to 10 times higher, there is a limit in that the market is growing with the support of each government. For this reason, research and development of solar cells that do not use silicon has been activated, and since the 1990s, dye-sensitized solar cells (DSSC) using dyes, which are organic semiconductor materials, and polymer solar cells (Polymer) using conductive polymers Solar Cell) began to be studied in earnest. Although organic semiconductor-based solar cells such as DSSC and polymer solar cells have not reached the commercialization stage despite many efforts from academia and industry, recently perovskite solar cells (perovskite solar cells) that combine the advantages of DSSC and polymer solar cells cell, PSC), the anticipation for next-generation solar cells is rising.

페로브스카이트 태양전지는 종래 DSSC와 고분자 태양전지의 융합형 태양전지로서, DSSC와 같이 액체 전해질을 사용하지 않아서 신뢰성이 개선되었으며, 페로브스카이트의 광학적 우수성으로 인해 고효율이 가능한 태양전지이며 최근 공정개선, 소재개선 및 구조개선을 통하여 지속적으로 효율이 향상되고 있다.The perovskite solar cell is a fusion solar cell of a conventional DSSC and a polymer solar cell, and the reliability is improved because it does not use a liquid electrolyte like DSSC. Efficiency is continuously improving through process improvement, material improvement, and structural improvement.

도 1은 n-i-p(정방향) 구조의 페로브스카이트 태양전지를 보여주는 도면이다. 도 1을 참조하면, 페로브스카이트 태양전지(100)는 기판층(10), 제1 전극층(20), 전자수송층(30), 페로브스카이트층(40), 정공수송층(50) 및 제2 전극층(60)으로 구성된다. 상기 n-i-p 구조의 페로브스카이트 태양전지(100)의 경우, 정공수송층(50)이 페로브스카이트층(40) 위에 코팅된다. 정공수송층(50)의 코팅시, 페로브스카이트층(40)에 손상을 가하지 않아야 하므로, 정공수송층(50)의 코팅에 사용되는 용매는 매우 한정적이다. 이러한 문제점으로 인해, 대부분 유기 정공수송층을 적용하여 디바이스를 제작하고 있다.1 is a view showing a perovskite solar cell having an n-i-p (forward direction) structure. Referring to FIG. 1 , the perovskite solar cell 100 includes a substrate layer 10 , a first electrode layer 20 , an electron transport layer 30 , a perovskite layer 40 , a hole transport layer 50 and a second It is composed of two electrode layers (60). In the case of the perovskite solar cell 100 having the n-i-p structure, the hole transport layer 50 is coated on the perovskite layer 40 . When coating the hole transport layer 50, the perovskite layer 40 should not be damaged, so the solvent used for coating the hole transport layer 50 is very limited. Due to these problems, most devices are manufactured by applying an organic hole transport layer.

하지만 유기 정공수송층을 적용하는 경우, 낮은 정공 전도도와 안정성에 문제가 있어, 무기 정공수송층으로 대체하고자 하는 연구가 활발하게 진행되고 있다. 특히 니켈산화물과 같은 금속산화물은 매우 안정적이고, 대부분 정공 전도도도 높기 때문에 좋은 대체 후보가 될 수 있다.However, when the organic hole transport layer is applied, there is a problem in low hole conductivity and stability, so research to replace it with an inorganic hole transport layer is being actively conducted. In particular, metal oxides such as nickel oxide are very stable and most have high hole conductivity, so they can be good replacement candidates.

용액공정을 이용하여 금속산화물 필름을 형성하기 위해서는 분산액 내의 금속산화물의 분산도가 중요하다. 하지만 대부분의 분산용매는 페로브스카이트 물질에 영향을 주는 극성 용매이기 때문에 n-i-p 구조의 페로브스카이트 태양전지에 적용하기가 어려운 문제가 있다. 이를 해결하기 위해 금속산화물 표면에 알킬사슬이 긴 물질을 부착시킴으로써 비극성 용매 내의 분산도를 향상시켜 페로브스카이트층 상에 금속산화물 필름(즉, 정공수송층)을 형성하는 방법을 사용할 수도 있다.In order to form a metal oxide film using a solution process, the degree of dispersion of the metal oxide in the dispersion is important. However, since most dispersion solvents are polar solvents that affect perovskite materials, it is difficult to apply them to perovskite solar cells having an n-i-p structure. In order to solve this problem, a method of forming a metal oxide film (ie, a hole transport layer) on the perovskite layer by attaching a material with a long alkyl chain to the surface of the metal oxide may be used to improve dispersion in a non-polar solvent.

하지만, 소수성의 상기 알킬사슬로 인해, 금속산화물 필름은 상대적으로 친수성인 페로브스카이트층(40)과의 접착이 어려운 문제가 발생한다. 이로 인해 페로브스카이트층(40) 표면과 금속산화물 필름의 계면에 결함 사이트(defect site)가 발생하게 되고, 이는 전자와 홀이 재결합하는 재결합 사이트(recombination site)로 작용하게 되어, 태양전지 소자특성에 악영향을 주는 문제가 있다.However, due to the hydrophobic alkyl chain, it is difficult for the metal oxide film to adhere to the relatively hydrophilic perovskite layer 40 . Due to this, a defect site is generated at the interface between the surface of the perovskite layer 40 and the metal oxide film, which acts as a recombination site where electrons and holes recombine, so that the solar cell device characteristics. There is a problem that adversely affects the

따라서 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 페로브스카이트층의 손상을 최소화하면서 페로브스카이트층과 정공수송층간의 계면 및 정공수송층과 전극층간의 계면에서 접착력을 향상시킴으로써, 태양전지의 소자특성을 저하시키지 않는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법을 제공하는데 있다.Therefore, the problem to be solved by the present invention is to improve the adhesive force at the interface between the perovskite layer and the hole transport layer and the interface between the hole transport layer and the electrode layer while minimizing the damage to the perovskite layer, thereby not reducing the device characteristics of the solar cell. To provide a method for manufacturing a lobskite solar cell.

그리고, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 상기 페로브스카이트 태양전지의 제조방법에 의해 제조된 페로브스카이트 태양전지를 제공하는데 있다.And, the problem to be solved by the present invention is to provide a perovskite solar cell manufactured by the method for manufacturing the perovskite solar cell.

본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.The problems to be solved by the present invention are not limited to the problems mentioned above, and other problems not mentioned will be clearly understood by those skilled in the art from the following description.

상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명의 일 측면에 따른 페로브스카이트 태양전지의 제조방법은, (S10) 기판층, 제1 전극층, 전자수송층 및 페로브스카이트층이 순서대로 적층된 적층물의 상기 페로브스카이트층 상에, 표면 개질된 금속산화물 및 분산용매를 포함하는 분산액을 도포 및 건조시켜 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer)을 형성시키는 단계; 및 (S20) 상기 정공수송층 상에 제2 전극층을 적층시키는 단계를 포함한다.In order to achieve the above object, the method of manufacturing a perovskite solar cell according to an aspect of the present invention, (S10) the substrate layer, the first electrode layer, the electron transport layer and the perovskite layer of the laminate in order Forming a hole transport layer (HTL, Hole Transport Layer) by coating and drying a dispersion containing a surface-modified metal oxide and a dispersion solvent on the perovskite layer; and (S20) laminating a second electrode layer on the hole transport layer.

여기서, 상기 분산용매는, 비극성 용매일 수 있다.Here, the dispersion solvent may be a non-polar solvent.

이때, 상기 비극성 용매는, 클로로벤젠, 톨루엔, 벤젠, 헥산, 디메틸에테르, 클로로포름, 에틸아세테이트 및 디클로로메탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.In this case, the non-polar solvent may be any one selected from the group consisting of chlorobenzene, toluene, benzene, hexane, dimethyl ether, chloroform, ethyl acetate and dichloromethane, or a mixture of two or more thereof.

그리고, 상기 금속산화물은 니켈산화물(NiOx)일 수 있다.And, the metal oxide may be nickel oxide (NiO x ).

한편, 상기 표면 개질된 금속산화물은, a) 상기 금속산화물과 바인딩되는 바인딩부, b) 상기 바인딩부와 연결된 알킬사슬부, 및 c) 상기 알킬사슬부의 말단에 형성되고, 상기 페로브스카이트층 또는 상기 제2 전극층과의 접착력을 향상시키는 말단부를 포함하는 화합물이, 상기 금속산화물의 표면에 부착되어 있는 것일 수 있다.On the other hand, the surface-modified metal oxide, a) a binding portion bound to the metal oxide, b) an alkyl chain portion connected to the binding portion, and c) is formed at the end of the alkyl chain portion, the perovskite layer or A compound including an end portion for improving adhesion to the second electrode layer may be attached to the surface of the metal oxide.

이때, 상기 바인딩부는, -COOH, -CONHOH, -NH2, -CSSH, -PO3H2 및 -SO3H로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.In this case, the binding part may include any one selected from the group consisting of -COOH, -CONHOH, -NH 2 , -CSSH, -PO 3 H 2 and -SO 3 H, or two or more of them.

그리고, 상기 알킬사슬부는, 3 내지 20개의 탄소를 포함하는 알킬사슬일 수 있다.And, the alkyl chain portion may be an alkyl chain containing 3 to 20 carbons.

또한, 상기 말단부는, -NH2, -Cl, -Br, -I 및 -S로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 것일 수 있다.In addition, the terminal portion, -NH 2 , -Cl, -Br, -I and -S may be one selected from the group consisting of, or two or more of them.

한편, 상기 분산액 중, 상기 표면 개질된 금속산화물의 농도는 5 내지 30 mg/ml일 수 있다.Meanwhile, in the dispersion, the concentration of the surface-modified metal oxide may be 5 to 30 mg/ml.

그리고, 상기 표면 개질된 금속산화물은, (S11) 금속산화물을 탈이온수(DI water) 또는 클로로벤젠(chlorobenzene)에 분산시켜 금속산화물 분산체를 제조하는 단계; (S12) 상기 금속산화물 분산체에 개질제를 적하(dropping)하여 30 분 내지 24 시간 동안 교반시키는 단계; 및 (S13) 상기 (S12) 단계의 결과물을 60 ℃ 이상의 온도에서 건조시키는 단계를 포함하는 방법에 의해 제조되는 것일 수 있다.And, the surface-modified metal oxide, (S11) dispersing the metal oxide in deionized water (DI water) or chlorobenzene (chlorobenzene) to prepare a metal oxide dispersion; (S12) dropping a modifier into the metal oxide dispersion and stirring for 30 minutes to 24 hours; and (S13) drying the resultant of step (S12) at a temperature of 60° C. or higher.

이때, 상기 (S12) 단계 및 상기 (S13) 단계 사이에 수행되며, 상기 개질제의 잔여물을 에탄올로 워싱(washing)하여 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다.In this case, it is performed between the step (S12) and the step (S13), and the method may further include washing the residue of the modifier with ethanol to remove it.

한편, 본 발명의 다른 측면에 따른 페로브스카이트 태양전지는, 기판층, 제1 전극층, 전자수송층, 페로브스카이트층, 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer) 및 제2 전극층이 순서대로 적층된 것이고, 상기 정공수송층은, 표면 개질된 금속산화물을 포함하며, 상기 표면 개질된 금속산화물은, a) 상기 금속산화물과 바인딩되는 바인딩부, b) 상기 바인딩부와 연결된 알킬사슬부, 및 c) 상기 알킬사슬부의 말단에 형성되고, 상기 페로브스카이트층 또는 상기 제2 전극층과의 접착력을 향상시키는 말단부를 포함하는 화합물이, 상기 금속산화물의 표면에 부착되어 있는 것을 특징으로 한다.On the other hand, the perovskite solar cell according to another aspect of the present invention, a substrate layer, a first electrode layer, an electron transport layer, a perovskite layer, a hole transport layer (HTL, Hole Transport Layer) and the second electrode layer is laminated in order and the hole transport layer includes a surface-modified metal oxide, wherein the surface-modified metal oxide includes: a) a binding part bound to the metal oxide, b) an alkyl chain part connected to the binding part, and c) the It is characterized in that the compound formed at the terminal of the alkyl chain portion and including the terminal portion for improving adhesion with the perovskite layer or the second electrode layer is attached to the surface of the metal oxide.

여기서, 상기 기판층은, 실리콘 옥사이드, 알루미늄 옥사이드, ITO(Indium Tin Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide), 글래스, 석영, 폴리이미드(polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylenenaphthalate, PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate, PET), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 및 폴리디메틸실록산(PDMS)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.Here, the substrate layer is silicon oxide, aluminum oxide, ITO (Indium Tin Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide), glass, quartz, polyimide, polyethylene naphthalate (polyethylenenaphthalate, PEN), polyethylene terephthalate ( polyethyleneterephthalate, PET), polymethyl methacrylate (PMMA), and polydimethylsiloxane (PDMS) may include any one selected from the group consisting of, or two or more of these.

그리고, 상기 제1 전극층 및 상기 제2 전극층은 서로 독립적으로 ITO(Indium Tin Oxide), ICO(Indium Cerium Oxide), IWO(Indium Tungsten Oxide), ZITO(Zinc Indium Tin Oxide), ZIO(Zinc Indium Oxide), ZTO(Zinc Tin Oxide), GITO(Gallium Indium Tin Oxide), GIO(Gallium Indium Oxide), GZO(Gallium Zinc Oxide), AZO(Aluminum doped Zinc Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide) 및 ZnO로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.In addition, the first electrode layer and the second electrode layer are each independently formed of Indium Tin Oxide (ITO), Indium Cerium Oxide (ICO), Indium Tungsten Oxide (IWO), Zinc Indium Tin Oxide (ZITO), and Zinc Indium Oxide (ZIO). , ZTO (Zinc Tin Oxide), GITO (Gallium Indium Tin Oxide), GIO (Gallium Indium Oxide), GZO (Gallium Zinc Oxide), AZO (Aluminum doped Zinc Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide) and ZnO It may include any one selected or two or more of them.

또한, 상기 전자수송층은, Ti 산화물, Zn 산화물, In 산화물, Sn 산화물, W 산화물, Nb 산화물, Mo 산화물, Mg 산화물, Zr 산화물, Sr 산화물, Yr 산화물, La 산화물, V 산화물, Al 산화물, Y 산화물, Sc 산화물, Sm 산화물, Ga 산화물 및 SrTi 산화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.In addition, the electron transport layer is Ti oxide, Zn oxide, In oxide, Sn oxide, W oxide, Nb oxide, Mo oxide, Mg oxide, Zr oxide, Sr oxide, Yr oxide, La oxide, V oxide, Al oxide, Y It may include any one selected from the group consisting of oxide, Sc oxide, Sm oxide, Ga oxide, and SrTi oxide, or two or more of them.

그리고, 상기 페로브스카이트층은 CH3NH3PbI3, CH3NH3PbIxCl3-x, MAPbI3, CH3NH3PbIxBr3-x, CH3NH3PbClxBr3-x, HC(NH2)2PbI3, HC(NH2)2PbIxCl3-x, HC(NH2)2PbIxBr3-x, HC(NH2)2PbClxBr3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbI3, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxCl3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxBr3-x 및 (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbClxBr3-x로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.And, the perovskite layer is CH 3 NH 3 PbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Cl 3-x , MAPbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Br 3-x , CH 3 NH 3 PbCl x Br 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbI 3 , HC(NH 2 ) 2 PbI x Cl 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbI x Br 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbCl x Br 3-x , ( CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI 3 , (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Cl 3-x , (CH 3 NH 3 )( HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Br 3-x and (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbCl x Br 3-x or any one thereof It may include two or more of them.

본 발명에 따르면 페로브스카이트층의 손상을 최소화하면서, 페로브스카이트층과 금속산화물을 포함하는 정공수송층간의 계면 및 상기 정공수송층과 전극층간의 계면에서 접착력을 향상시킴으로써, 페로브스카이트 태양전지의 성능저하를 방지할 수 있다.According to the present invention, while minimizing damage to the perovskite layer, by improving adhesion at the interface between the perovskite layer and the hole transport layer containing the metal oxide and the interface between the hole transport layer and the electrode layer, the performance of the perovskite solar cell deterioration can be prevented.

또한, 정공수송층과 페로브스카이트층간의 계면에서 결함 사이트(defect site)가 발생하는 것을 방지하여, 전자와 홀의 재결합을 방지함으로써 궁극적으로 광전변환 효율을 향상시킬 수 있다.In addition, by preventing a defect site from being generated at the interface between the hole transport layer and the perovskite layer, and preventing recombination of electrons and holes, it is possible to ultimately improve the photoelectric conversion efficiency.

본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 후술되는 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 n-i-p 구조의 페로브스카이트 태양전지를 보여주는 측면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 기판층, 제1 전극층, 전자수송층 및 페로브스카이트층이 적층된 적층물을 보여주는 측면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 표면 개질된 금속산화물을 보여주는 개념도이다.The following drawings attached to this specification illustrate preferred embodiments of the present invention, and serve to further understand the technical spirit of the present invention together with the detailed description of the present invention to be described later, so that the present invention is described in such drawings should not be construed as being limited only to
1 is a side view showing a perovskite solar cell having a nip structure.
2 is a side view showing a laminate in which a substrate layer, a first electrode layer, an electron transport layer, and a perovskite layer are stacked according to the present invention.
3 is a conceptual diagram illustrating a surface-modified metal oxide according to an embodiment of the present invention.

이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명하기로 한다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

이하에서 설명할 본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 명확하게 설명하기 위하여 제공되는 것이고, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있다.Examples of the present invention to be described below are provided to more clearly explain the present invention to those of ordinary skill in the art, and the scope of the present invention is not limited by the following examples, The embodiment may be modified in many different forms.

본 명세서에서 사용된 용어는 특정 실시예를 설명하기 위하여 사용되며, 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서에서 사용되는 단수 형태의 용어는 문맥상 다른 경우를 분명히 지적하는 것이 아니라면, 복수의 형태를 포함할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprise)" 및/또는 "포함하는(comprising)"이라는 용어는 언급한 형상, 단계, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재를 특정하는 것이며, 하나 이상의 다른 형상, 단계, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재 또는 부가를 배제하는 것이 아니다. 또한, 본 명세서에서 사용된 "연결"이라는 용어는 어떤 부재들이 직접적으로 연결된 것을 의미할 뿐만 아니라, 부재들 사이에 다른 부재가 더 개재되어 간접적으로 연결된 것까지 포함하는 개념이다.The terminology used herein is used to describe specific embodiments, not to limit the present invention. As used herein, terms in the singular form may include the plural form unless the context clearly dictates otherwise. Also, as used herein, the terms “comprise” and/or “comprising” refer to a referenced shape, step, number, action, member, element, and/or group that specifies the existence of these groups. and does not exclude the presence or addition of one or more other shapes, steps, numbers, acts, elements, elements, and/or groups thereof. In addition, as used herein, the term “connection” not only means that certain members are directly connected, but also includes indirectly connected members with other members interposed therebetween.

아울러, 본원 명세서에서 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다. 본 명세서에서 사용된 용어 "및/또는"은 해당 열거된 항목 중 어느 하나 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다. 또한, 본원 명세서에서 사용되는 "약", "실질적으로" 등의 정도의 용어는 고유한 제조 및 물질 허용 오차를 감안하여, 그 수치나 정도의 범주 또는 이에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 제공된 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다.In addition, in the present specification, when a member is said to be located "on" another member, this includes not only a case in which a member is in contact with another member but also a case in which another member is present between the two members. As used herein, the term “and/or” includes any one and any combination of one or more of those listed items. In addition, as used herein, terms such as "about", "substantially", etc. are used in the meaning of the range or close to the numerical value or degree, in consideration of inherent manufacturing and material tolerances, and to help the understanding of the present application The exact or absolute figures provided for this purpose are used to prevent the infringer from using the mentioned disclosure unfairly.

이하 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예들에 대해 상세히 설명한다. 첨부된 도면에 도시된 영역이나 파트들의 사이즈나 두께는 명세서의 명확성 및 설명의 편의성을 위해 다소 과장되어 있을 수 있다. 상세한 설명 전체에 걸쳐 동일한 참조번호는 동일한 구성요소를 나타낸다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. The size or thickness of the regions or parts shown in the accompanying drawings may be slightly exaggerated for clarity and convenience of description. Like reference numerals refer to like elements throughout the detailed description.

도 2는 본 발명에 따른 기판층, 제1 전극층, 전자수송층 및 페로브스카이트층이 적층된 적층물을 보여주는 측면도이다.2 is a side view showing a laminate in which a substrate layer, a first electrode layer, an electron transport layer, and a perovskite layer are stacked according to the present invention.

도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 페로브스카이트 태양전지(100)의 제조방법은, 기판층(10), 제1 전극층(20), 전자수송층(30) 및 페로브스카이트층(40)이 순서대로 적층된 적층물의 상기 페로브스카이트층(40) 상에, 표면 개질된 금속산화물 및 분산용매를 포함하는 분산액을 도포 및 건조시켜 정공수송층(50, HTL, Hole Transport Layer)을 형성시키는 단계(S10 단계); 및 상기 정공수송층(50) 상에 제2 전극층(60)을 적층시키는 단계(S20 단계)를 포함한다.1 and 2, the manufacturing method of the perovskite solar cell 100 according to the present invention, the substrate layer 10, the first electrode layer 20, the electron transport layer 30 and the perovskite layer (40) On the perovskite layer 40 of the laminate stacked in this order, a dispersion solution containing a surface-modified metal oxide and a dispersion solvent is applied and dried to form a hole transport layer (50, HTL, Hole Transport Layer) forming (step S10); and laminating a second electrode layer 60 on the hole transport layer 50 (step S20).

본 발명에 따르면, 종래의 유기 정공수송층이 아닌, 금속산화물 박막을 정공수송층(50)으로 적용함으로써 정공 전도도를 더욱 향상시킬 수 있고, 페로브스카이트층(40)의 손상을 최소화하면서, 페로브스카이트층(40)과 금속산화물을 포함하는 정공수송층(50)간의 계면 및 상기 정공수송층(50)과 제2 전극층(60)간의 계면에서 접착력을 향상시킴으로써, 페로브스카이트 태양전지(100)의 성능저하를 방지할 수 있다.According to the present invention, hole conductivity can be further improved by applying a metal oxide thin film as the hole transport layer 50, not the conventional organic hole transport layer, and while minimizing damage to the perovskite layer 40, the perovskite By improving adhesion at the interface between the hole transport layer 50 and the hole transport layer 50 and the second electrode layer 60 between the hole transport layer 50 and the metal oxide layer 40, the performance of the perovskite solar cell 100 deterioration can be prevented.

또한, 정공수송층(50)과 페로브스카이트층(40)간의 계면에서 결함 사이트(defect site)가 발생하는 것을 방지하여, 전자와 홀의 재결합을 방지함으로써 궁극적으로 광전변환 효율을 향상시킬 수 있다.In addition, it is possible to prevent a defect site from occurring at the interface between the hole transport layer 50 and the perovskite layer 40, thereby preventing recombination of electrons and holes, thereby ultimately improving the photoelectric conversion efficiency.

이때, 상기 분산용매는, 비극성 용매일 수 있고, 이러한 비극성 용매의 비제한적인 예로는 클로로벤젠, 톨루엔, 벤젠, 헥산, 디메틸에테르, 클로로포름, 에틸아세테이트 및 디클로로메탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 가능하다.In this case, the dispersion solvent may be a non-polar solvent, and non-limiting examples of the non-polar solvent include any one selected from the group consisting of chlorobenzene, toluene, benzene, hexane, dimethyl ether, chloroform, ethyl acetate and dichloromethane; A mixture of two or more of these, etc. are possible.

종래 금속산화물의 분산용매는 페로브스카이트층에 악영향을 주는 극성 용매인 것이 대부분이었기 때문에, n-i-p(정방향) 구조의 페로브스카이트 태양전지에 적용하기에는 문제가 있었다. 따라서, 페로브스카이트층에 가해지는 손상을 줄이기 위해서는 극성 용매 대신 비극성 용매를 사용해야 했는데, 비극성 용매를 사용하는 경우에는 금속산화물의 분산도가 저하되는 문제가 있었다. 본 발명에서는 금속산화물의 표면을 개질시킨 표면 개질된 금속산화물을 적용함으로써, 비극성 용매 내의 금속산화물의 분산도를 향상시킬 수 있게 되었다.Since most of the conventional metal oxide dispersion solvents are polar solvents that adversely affect the perovskite layer, there is a problem in application to the perovskite solar cells of the n-i-p (forward) structure. Therefore, in order to reduce damage to the perovskite layer, a non-polar solvent should be used instead of a polar solvent. In the present invention, by applying the surface-modified metal oxide in which the surface of the metal oxide is modified, the degree of dispersion of the metal oxide in the non-polar solvent can be improved.

여기서, 상기 금속산화물은 니켈산화물(NiOx)인 것이 바람직한데, 다른 유기 정공수송체 또는 다른 금속산화물과 비교했을 때 물질 내 높은 정공 이동도를 가지고 있는 장점이 있다.Here, the metal oxide is preferably nickel oxide (NiO x ), which has the advantage of having high hole mobility in the material as compared to other organic hole transporters or other metal oxides.

도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 표면 개질된 금속산화물을 보여주는 개념도이다.3 is a conceptual diagram illustrating a surface-modified metal oxide according to an embodiment of the present invention.

도 3을 참조하면, 상기 표면 개질된 금속산화물은, a) 상기 금속산화물(51)과 바인딩되는 바인딩부(52), b) 상기 바인딩부(52)와 연결된 알킬사슬부(53), 및 c) 상기 알킬사슬부(53)의 말단에 형성되고, 상기 페로브스카이트층(40) 또는 상기 제2 전극층(60)과의 접착력을 향상시키는 말단부(54)를 포함하는 화합물이, 상기 금속산화물(51)의 표면에 부착되어 있는 것일 수 있다.Referring to FIG. 3 , the surface-modified metal oxide includes: a) a binding part 52 bound to the metal oxide 51 , b) an alkyl chain part 53 connected to the binding part 52 , and c ) Formed at the terminal of the alkyl chain portion 53, the compound including the terminal portion 54 for improving adhesion with the perovskite layer 40 or the second electrode layer 60, the metal oxide ( 51) may be attached to the surface.

이때, 상기 바인딩부(52)는, 상기 금속산화물(51)과 바인딩되는 작용기라면 제한되지 않지만, 구체적으로는, -COOH, -CONHOH, -NH2, -CSSH, -PO3H2 및 -SO3H로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.In this case, the binding part 52 is not limited as long as it is a functional group bound to the metal oxide 51 , but specifically, -COOH, -CONHOH, -NH 2 , -CSSH, -PO 3 H 2 and -SO 3 H may include any one selected from the group consisting of, or two or more of them.

그리고, 상기 알킬사슬부(53)는, 3 내지 20개의 탄소를 포함하는 알킬사슬일 수 있는데, 이와 같은 알킬사슬부(53)를 포함하게 되면, 비극성 용매 내의 금속산화물(51)의 분산도를 더욱 향상시킬 수 있다. 상기 알킬사슬부(53)에 포함된 탄소의 수가 3개 미만이면, 비극성 용매 내에서 분산도가 향상되지 않는 문제가 발생할 수 있고, 탄소의 수가 20개를 초과하는 경우, 태양전지에 적용되었을 때 긴 알킬사슬에 의해 전하 이동에 문제(정공수송층 내 홀 이동도 제한 또는 계면에서의 전하 추출 제한)가 발생할 수 있다.And, the alkyl chain portion 53 may be an alkyl chain containing 3 to 20 carbons. When such an alkyl chain portion 53 is included, the degree of dispersion of the metal oxide 51 in the non-polar solvent is reduced. can be further improved. If the number of carbons included in the alkyl chain portion 53 is less than 3, there may be a problem that the degree of dispersion is not improved in a non-polar solvent, and when the number of carbons exceeds 20, when applied to a solar cell Long alkyl chains may cause problems in charge transfer (limiting hole mobility in the hole transport layer or limiting charge extraction at the interface).

또한, 상기 말단부(54)는, 페로브스카이트층(40) 또는 제2 전극층(60)과의 접착력을 향상시키는 작용기라면 제한되지 않지만, 구체적으로는, 페로브스카이트층(40)과의 접착을 위한 것으로, -NH2, -Cl, -Br, -I 등이 가능하고, 제2 전극층(60)과의 접착을 위한 것으로는 -S 등이 가능하다.In addition, the distal end 54 is not limited as long as it is a functional group that improves adhesion with the perovskite layer 40 or the second electrode layer 60 , but specifically, adhesion with the perovskite layer 40 is For the purpose, -NH 2 , -Cl, -Br, -I, etc. are possible, and for the adhesion with the second electrode layer 60, -S etc. are possible.

한편, 상기 분산액 중, 상기 표면 개질된 금속산화물의 농도는 5 내지 30 mg/ml일 수 있는데, 상기 수치범위를 만족하는 경우, 페로브스카이트층(40)을 적절한 두께로 완전하게 도포할 수 있게 된다. 상기 수치범위 미만이면, 상기 표면 개질된 금속산화물이 페로브스카이트층(40)을 완전하게 도포하지 못하게 되는 문제가 발생할 수 있고, 상기 수치범위를 초과하게 되면, 페로브스카이트층(40) 상에, 상기 표면 개질된 금속산화물이 너무 두껍게 도포되기 때문에, 홀 이동거리가 너무 길어지게 되므로, 태양전지 소자 성능이 떨어지게 되는 문제가 발생할 수 있다.On the other hand, in the dispersion, the concentration of the surface-modified metal oxide may be 5 to 30 mg/ml. If the numerical range is satisfied, the perovskite layer 40 can be completely applied to an appropriate thickness. do. If it is less than the numerical range, there may be a problem that the surface-modified metal oxide cannot completely apply the perovskite layer 40, and if it exceeds the numerical range, on the perovskite layer 40 , since the surface-modified metal oxide is applied too thickly, the hole movement distance becomes too long, which may cause a problem in that the performance of the solar cell device is deteriorated.

이때, 상기 분산액은, 표면 개질된 금속산화물과 비극성 용매의 혼합물을 초음파분쇄기(ultrasonicator)에 투입 및 분산시켜 제조된 것일 수 있다.In this case, the dispersion may be prepared by introducing and dispersing a mixture of a surface-modified metal oxide and a non-polar solvent into an ultrasonicator.

한편, 상기 표면 개질된 금속산화물은, (S11) 금속산화물을 탈이온수(DI water) 또는 클로로벤젠(chlorobenzene)에 분산시켜 금속산화물 분산체를 제조하는 단계; (S12) 상기 금속산화물 분산체에 개질제를 적하(dropping)하여 30 분 내지 24 시간 동안 교반시키는 단계; 및 (S13) 상기 (S12) 단계의 결과물을 60 ℃ 이상의 온도에서 건조시키는 단계를 포함하는 방법에 의해 제조되는 것일 수 있다.On the other hand, the surface-modified metal oxide, (S11) preparing a metal oxide dispersion by dispersing the metal oxide in deionized water (DI water) or chlorobenzene (chlorobenzene); (S12) dropping a modifier into the metal oxide dispersion and stirring for 30 minutes to 24 hours; and (S13) drying the resultant of step (S12) at a temperature of 60° C. or higher.

이와 같은 방법에 의해 제조된 표면 개질된 금속산화물은, 금속산화물의 표면에 전술한 화합물이 적절하게 배치됨으로써, 페로브스카이트층(40)과 제2 전극층(60)과의 접착력이 더욱 향상된다.In the surface-modified metal oxide prepared by this method, the above-described compound is appropriately disposed on the surface of the metal oxide, so that the adhesion between the perovskite layer 40 and the second electrode layer 60 is further improved.

또한, 상기 (S12) 단계 및 상기 (S13) 단계 사이에 수행되는 것으로, 상기 개질제의 잔여물을 에탄올로 워싱(washing)하여 제거하는 단계를 더 포함함으로써, 반응에 참여하지 않은 개질제를 제거함으로써 불순물을 제거하게 된다.In addition, it is carried out between the step (S12) and the step (S13), and further comprising the step of removing the residue by washing with ethanol, thereby removing the modifier that did not participate in the reaction, thereby impurity will remove

한편, 본 발명의 다른 측면에 따른 페로브스카이트 태양전지(100)는, 기판층(10), 제1 전극층(20), 전자수송층(30), 페로브스카이트층(40), 정공수송층(50, HTL, Hole Transport Layer) 및 제2 전극층(60)이 순서대로 적층된 것이고, 상기 정공수송층(50)은, 표면 개질된 금속산화물을 포함하며, 상기 표면 개질된 금속산화물은, a) 상기 금속산화물(51)과 바인딩되는 바인딩부(52), b) 상기 바인딩부(52)와 연결된 알킬사슬부(53), 및 c) 상기 알킬사슬부(53)의 말단에 형성되고, 상기 페로브스카이트층(40) 또는 상기 제2 전극층(60)과의 접착력을 향상시키는 말단부(54)를 포함하는 화합물이, 상기 금속산화물(51)의 표면에 부착되어 있는 것을 특징으로 한다.On the other hand, the perovskite solar cell 100 according to another aspect of the present invention, the substrate layer 10, the first electrode layer 20, the electron transport layer 30, the perovskite layer 40, the hole transport layer ( 50, HTL, Hole Transport Layer) and the second electrode layer 60 are sequentially stacked, and the hole transport layer 50 includes a surface-modified metal oxide, and the surface-modified metal oxide is, a) the A binding portion 52 bound to the metal oxide 51, b) an alkyl chain portion 53 connected to the binding portion 52, and c) formed at an end of the alkyl chain portion 53, the peroves It is characterized in that a compound including a distal end 54 for improving adhesion with the skyte layer 40 or the second electrode layer 60 is attached to the surface of the metal oxide 51 .

상기 정공수송층(50)이 표면 개질된 금속산화물을 포함함으로써, 페로브스카이트층(40)과 금속산화물을 포함하는 정공수송층(50)간의 계면 및 상기 정공수송층(50)과 제2 전극층(60)간의 계면에서 접착력을 향상시켜 페로브스카이트 태양전지(100)의 성능저하를 방지할 수 있다.By including the surface-modified metal oxide in the hole transport layer 50, the interface between the perovskite layer 40 and the hole transport layer 50 including the metal oxide and the hole transport layer 50 and the second electrode layer 60 It is possible to prevent the performance degradation of the perovskite solar cell 100 by improving the adhesion at the interface between the.

여기서, 상기 기판층(10)은, 광을 통과시키는 투명한 물질을 포함할 수 있다. 또한, 상기 기판층(10)은 원하는 파장의 광을 선별적으로 통과시키는 물질을 포함할 수 있다. 상기 기판층(10)은, 예를 들어 실리콘 옥사이드, 알루미늄 옥사이드, ITO(Indium Tin Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide)와 같은 TCO(Transparent Conductive Oxide), 글래스, 석영, 또는 폴리머를 포함할 수 있고, 예를 들면, 상기 폴리머는 폴리이미드(polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylenenaphthalate, PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate, PET), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 및 폴리디메틸실록산(PDMS) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.Here, the substrate layer 10 may include a transparent material that allows light to pass therethrough. In addition, the substrate layer 10 may include a material that selectively transmits light of a desired wavelength. The substrate layer 10 may include, for example, transparent conductive oxide (TCO) such as silicon oxide, aluminum oxide, indium tin oxide (ITO), fluorine tin oxide (FTO), glass, quartz, or a polymer. , For example, the polymer is polyimide (polyimide), polyethylene naphthalate (polyethylenenaphthalate, PEN), polyethylene terephthalate (polyethyleneterephthalate, PET), polymethyl methacrylate (PMMA) and polydimethylsiloxane (PDMS) at least any one of may contain one.

상기 기판층(10)은, 예를 들어 100 μm 내지 150 μm 범위의 두께를 가질 수 있고, 예를 들면 125 μm의 두께를 가질 수 있다. 그러나, 상기 기판층(10)의 재질 및 두께는 상기 기재된 내용에만 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술적 사상에 따라 적절히 선택될 수 있다. The substrate layer 10 may have, for example, a thickness in a range of 100 μm to 150 μm, and for example, a thickness of 125 μm. However, the material and thickness of the substrate layer 10 are not limited to those described above, and may be appropriately selected according to the technical spirit of the present invention.

그리고, 상기 제1 전극층(20)은 투광성을 갖는 도전성 소재로 형성될 수 있다. 투광성을 갖는 도전성 소재는, 예컨대 투명 전도성 산화물, 탄소질 전도성 소재 및 금속성 소재 등을 포함할 수 있다. 투명 전도성 산화물로는, 예컨대 ITO(Indium Tin Oxide), ICO(Indium Cerium Oxide), IWO(Indium Tungsten Oxide), ZITO(Zinc Indium Tin Oxide), ZIO(Zinc Indium Oxide), ZTO(Zinc Tin Oxide), GITO(Gallium Indium Tin Oxide), GIO(Gallium Indium Oxide), GZO(Gallium Zinc Oxide), AZO(Aluminum doped Zinc Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide), ZnO 등이 사용될 수 있다. 탄소질 전도성 소재로는, 예컨대 그래핀 또는 카본나노튜브 등이 사용될 수 있으며, 금속성 소재로는, 예컨대 금속(Ag) 나노 와이어, Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti와 같은 다층 구조의 금속 박막이 사용될 수 있다. 본 명세서에서 투명이라는 용어는 빛을 일정 정도 이상 투과할 수 있는 것을 말하며, 반드시 완전한 투명을 의미하는 것으로 해석되지 않는다. 이상 설명한 물질들은 반드시 위에 설명한 실시예들에 한정되는 것은 아니고 다양한 재질로 형성될 수 있으며, 그 구조 또한 단층 또는 다층이 될 수 있는 등 다양한 변형이 가능하다.In addition, the first electrode layer 20 may be formed of a light-transmitting conductive material. The light-transmitting conductive material may include, for example, a transparent conductive oxide, a carbonaceous conductive material, and a metallic material. Examples of the transparent conductive oxide include Indium Tin Oxide (ITO), Indium Cerium Oxide (ICO), Indium Tungsten Oxide (IWO), Zinc Indium Tin Oxide (ZITO), Zinc Indium Oxide (ZIO), Zinc Tin Oxide (ZTO), GITO (Gallium Indium Tin Oxide), GIO (Gallium Indium Oxide), GZO (Gallium Zinc Oxide), AZO (Aluminum doped Zinc Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide), ZnO, etc. may be used. As the carbonaceous conductive material, for example, graphene or carbon nanotubes may be used, and as the metallic material, for example, a metal (Ag) nanowire, a metal having a multilayer structure such as Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti A thin film may be used. In the present specification, the term "transparent" refers to something that can transmit light to a certain degree or more, and is not necessarily interpreted as meaning complete transparency. The materials described above are not necessarily limited to the above-described embodiments, and may be formed of various materials, and various modifications are possible, such as a single-layer or multi-layer structure.

이때, 상기 제1 전극층(20)은 상기 기판층(10) 상에 적층되어 형성될 수도 있고, 상기 기판층(10)과 일체로써 형성될 수도 있다.In this case, the first electrode layer 20 may be formed by being stacked on the substrate layer 10 , or may be formed integrally with the substrate layer 10 .

그리고, 상기 전자수송층(30)은 상기 제1 전극층(20) 상에 위치하고, 페로브스카이트층(40)에서 생성된 전자가 제1 전극층(20)으로 용이하게 전달되도록 하는 기능을 할 수 있다. 전자수송층(30)은 금속 산화물을 포함할 수 있으며, 예컨대 Ti 산화물, Zn 산화물, In 산화물, Sn 산화물, W 산화물, Nb 산화물, Mo 산화물, Mg 산화물, Zr 산화물, Sr 산화물, Yr 산화물, La 산화물, V 산화물, Al 산화물, Y 산화물, Sc 산화물, Sm 산화물, Ga 산화물, SrTi 산화물 등이 사용될 수 있다. 본 발명에 따른 전자수송층(30)은 컴팩트한 구조의 TiO2, SnO2, WO3 또는 TiSrO3 등을 포함할 수도 있다. 이러한 전자수송층(30)은 필요에 따라 n형 또는 p형 도펀트를 더 포함할 수 있다.In addition, the electron transport layer 30 is positioned on the first electrode layer 20 , and may function to easily transfer electrons generated in the perovskite layer 40 to the first electrode layer 20 . The electron transport layer 30 may include a metal oxide, for example, Ti oxide, Zn oxide, In oxide, Sn oxide, W oxide, Nb oxide, Mo oxide, Mg oxide, Zr oxide, Sr oxide, Yr oxide, La oxide , V oxide, Al oxide, Y oxide, Sc oxide, Sm oxide, Ga oxide, SrTi oxide and the like can be used. The electron transport layer 30 according to the present invention may include TiO 2 , SnO 2 , WO 3 or TiSrO 3 having a compact structure. The electron transport layer 30 may further include an n-type or p-type dopant as needed.

한편, 상기 페로브스카이트층(40)은 페로브스카이트 화합물을 포함한다.On the other hand, the perovskite layer 40 includes a perovskite compound.

본 발명에 따른 페로브스카이트 태양전지(100)에서는,　태양광을 흡수하여 광전자-광정공 쌍을 생성하는 광활성 물질로　페로브스카이트 화합물을 채택하였는데, 페로브스카이트는 직접형 밴드갭(direct band gap)을 가지면서 광흡수 계수가 550nm에서 1.5×104cm-1 정도로 높고, 전하 이동 특성이 우수하며 결함에 대한 내성이 뛰어나다는 장점이 있다.In the perovskite solar cell 100 according to the present invention, a perovskite compound is adopted as a photoactive material that absorbs sunlight to generate a photoelectron-photohole pair. The perovskite is a direct bandgap (direct). band gap), the light absorption coefficient is as high as 1.5 × 10 4 cm -1 at 550 nm, the charge transfer characteristics are excellent, and the defect resistance is excellent.

또한,　페로브스카이트　화합물은 용액의 도포 및 건조라는 극히 간단하고 용이하며 저가의 단순한 공정을 통해 광활성층을 이루는 광흡수체를 형성할 수 있는 장점이 있고, 도포된 용액의 건조에 의해 자발적으로 결정화가 이루어져 조대 결정립의 광흡수체 형성이 가능하며, 특히 전자와 정공 모두에 대한 전도도가 우수하다.In addition, the 　perovskite compound has the advantage of being able to form the light absorber constituting the photoactive layer through an extremely simple, easy, inexpensive and simple process of solution application and drying, and spontaneously crystallizes by drying the applied solution. It is possible to form a light absorber of coarse crystal grains, and in particular, it has excellent conductivity for both electrons and holes.

이러한 페로브스카이트　화합물은 하기의 화학식 1의 구조로 표시될 수 있다.Such a perovskite 　 compound may be represented by the structure of the following formula (1).

[화학식 1][Formula 1]

ABX3 ABX 3

(여기서, A는 1가의 유기 암모늄 양이온 또는 금속 양이온, B는 2가의 금속 금속 양이온, X는 할로겐 음이온을 의미한다)(Here, A is a monovalent organic ammonium cation or metal cation, B is a divalent metal metal cation, and X is a halogen anion)

페로브스카이트　화합물은 예컨대, CH3NH3PbI3, CH3NH3PbIxCl3-x, MAPbI3, CH3NH3PbIxBr3-x, CH3NH3PbClxBr3-x, HC(NH2)2PbI3, HC(NH2)2PbIxCl3-x, HC(NH2)2PbIxBr3-x, HC(NH2)2PbClxBr3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbI3, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxCl3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxBr3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbClxBr3-x　등이 사용될 수 있다(0≤x, y≤1). 또한, ABX3의 A에 Cs가 일부 도핑된 화합물도 사용될 수 있다.The perovskite compound is, for example, CH 3 NH 3 PbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Cl 3-x , MAPbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Br 3-x , CH 3 NH 3 PbCl x Br 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbI 3 , HC(NH 2 ) 2 PbI x Cl 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbI x Br 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbCl x Br 3-x , ( CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI 3 , (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Cl 3-x , (CH 3 NH 3 )( HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Br 3-x , (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbCl x Br 3-x and the like may be used (0≤x, y≤1). Also, a compound in which A of ABX 3 is partially doped with Cs may be used.

한편, 상기 정공수송층(50)에는 도핑 물질이 더 포함될 수 있으며, 상기 도핑 물질로는 Li 계열 도펀트, Co 계열 도펀트, Cu 계열 도펀트, Cs 계열 도펀트 및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 도펀트를 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 상기 정공수송층(50)의 두께는 10 내지 500 nm일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.On the other hand, the hole transport layer 50 may further include a doping material, as the doping material, a dopant selected from the group consisting of a Li-based dopant, a Co-based dopant, a Cu-based dopant, a Cs-based dopant, and combinations thereof. can be used, but is not limited thereto. The thickness of the hole transport layer 50 may be 10 to 500 nm, but is not limited thereto.

이때, 상기 정공수송층(50)의 금속산화물은 니켈산화물(NiOx)인 것이 바람직한데, 다른 유기 정공수송체 또는 다른 금속 산화물과 비교했을 때 물질 내 높은 정공 이동도를 가지고 있는 장점이 있다.In this case, the metal oxide of the hole transport layer 50 is preferably nickel oxide (NiO x ), and has the advantage of having a high hole mobility in the material compared to other organic hole transporters or other metal oxides.

또한, 상기 표면 개질된 금속산화물은 본 발명의 명세서에서 전술한 바와 같다.In addition, the surface-modified metal oxide is the same as described above in the specification of the present invention.

그리고, 상기 제2 전극층(60)은 투광성을 갖는 도전성 소재로 형성될 수 있다. 투광성을 갖는 도전성 소재는, 예컨대 투명 전도성 산화물, 탄소질 전도성 소재 및 금속성 소재 등을 포함할 수 있다. 투명 전도성 산화물로는, 예컨대 ITO(Indium Tin Oxide), ICO(Indium Cerium Oxide), IWO(Indium Tungsten Oxide), ZITO(Zinc Indium Tin Oxide), ZIO(Zinc Indium Oxide), ZTO(Zinc Tin Oxide), GITO(Gallium Indium Tin Oxide), GIO(Gallium Indium Oxide), GZO(Gallium Zinc Oxide), AZO(Aluminum doped Zinc Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide), ZnO 등이 사용될 수 있다. 탄소질 전도성 소재로는, 예컨대 그래핀 또는 카본나노튜브 등이 사용될 수 있으며, 금속성 소재로는, 예컨대 금속(Ag) 나노 와이어, Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti와 같은 다층 구조의 금속 박막이 사용될 수 있다. 본 명세서에서 투명이라는 용어는 빛을 일정 정도 이상 투과할 수 있는 것을 말하며, 반드시 완전한 투명을 의미하는 것으로 해석되지 않는다. 이상 설명한 물질들은 반드시 위에 설명한 실시예들에 한정되는 것은 아니고 다양한 재질로 형성될 수 있으며, 그 구조 또한 단층 또는 다층이 될 수 있는 등 다양한 변형이 가능하다.In addition, the second electrode layer 60 may be formed of a light-transmitting conductive material. The light-transmitting conductive material may include, for example, a transparent conductive oxide, a carbonaceous conductive material, and a metallic material. Examples of the transparent conductive oxide include Indium Tin Oxide (ITO), Indium Cerium Oxide (ICO), Indium Tungsten Oxide (IWO), Zinc Indium Tin Oxide (ZITO), Zinc Indium Oxide (ZIO), Zinc Tin Oxide (ZTO), GITO (Gallium Indium Tin Oxide), GIO (Gallium Indium Oxide), GZO (Gallium Zinc Oxide), AZO (Aluminum doped Zinc Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide), ZnO, etc. may be used. As the carbonaceous conductive material, for example, graphene or carbon nanotubes may be used, and as the metallic material, for example, a metal (Ag) nanowire, a metal having a multilayer structure such as Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti A thin film may be used. In the present specification, the term "transparent" refers to something that can transmit light to a certain degree or more, and is not necessarily interpreted as meaning complete transparency. The materials described above are not necessarily limited to the above-described embodiments, and may be formed of various materials, and various modifications are possible, such as a single-layer or multi-layer structure.

한편, 도시되지는 않았으나, 제2 전극층(60) 상에는 제2 전극층(60)의 저항을 낮추고 전하의 전달을 더욱 용이하게 하기 위하여 버스전극(미도시)이 더 배치될 수도 있다. 상기 버스 전극은 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr 및/또는 이들의 화합물 등으로 형성될 수 있다.Meanwhile, although not shown, a bus electrode (not shown) may be further disposed on the second electrode layer 60 to lower the resistance of the second electrode layer 60 and to further facilitate charge transfer. The bus electrode may be formed of Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, and/or a compound thereof.

상기와 같은 전자수송층(30)/페로브스카이트층(40)/정공수송층(50)은 전술한 층간 구조 및/또는 물질 이외에도 페로브스카이트 태양전지(100)를 구성하는 다양한 층 구조 및 물질이 적용될 수 있다.The electron transport layer 30 / perovskite layer 40 / hole transport layer 50 as described above has various layer structures and materials constituting the perovskite solar cell 100 in addition to the above-described interlayer structure and / or material. can be applied.

본 명세서에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 개시하였으며, 비록 특정 용어들이 사용되었으나, 이는 단지 본 발명의 기술 내용을 쉽게 설명하고 발명의 이해를 돕기 위한 일반적인 의미에서 사용된 것이지, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예 외에도 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형예들이 실시 가능하다는 것은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것이다. 예들 들어, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 도 1 내지 도 3을 참조하여 설명한 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 페로브스카이트 태양전지는 다양하게 변형될 수 있음을 알 수 있을 것이다. 따라서, 발명의 범위는 설명된 실시예에 의하여 정하여 질 것이 아니고 청구범위에 기재된 기술적 사상에 의해 정하여져야 한다.In the present specification, preferred embodiments of the present invention have been disclosed, and although specific terms are used, these are only used in a general sense to easily explain the technical content of the present invention and help the understanding of the present invention, and to limit the scope of the present invention. It is not meant to be limiting. It is apparent to those of ordinary skill in the art to which the present invention pertains that other modifications based on the technical spirit of the present invention can be implemented in addition to the embodiments disclosed herein. For example, for those of ordinary skill in the art, the method of manufacturing a perovskite solar cell according to the embodiment described with reference to FIGS. 1 to 3 and the perovskite solar cell manufactured therefrom are various It can be seen that it can be transformed. Therefore, the scope of the invention should not be defined by the described embodiments, but should be defined by the technical idea described in the claims.

10: 기판층
20: 제1 전극층
30: 전자수송층
40: 페로브스카이트층
50: 정공수송층
51: 금속산화물
52: 바인딩부
53: 알킬사슬부
54: 말단부
60: 제2 전극층
100: 페로브스카이트 태양전지10: substrate layer
20: first electrode layer
30: electron transport layer
40: perovskite layer
50: hole transport layer
51: metal oxide
52: binding unit
53: alkyl chain portion
54: distal end
60: second electrode layer
100: perovskite solar cell

Claims (20)

(S10) 기판층, 제1 전극층, 전자수송층 및 페로브스카이트층이 순서대로 적층된 적층물의 상기 페로브스카이트층 상에, 표면 개질된 금속산화물 및 분산용매를 포함하는 분산액을 도포 및 건조시켜 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer)을 형성시키는 단계; 및
(S20) 상기 정공수송층 상에 제2 전극층을 적층시키는 단계를 포함하는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.(S10) On the perovskite layer of the laminate in which the substrate layer, the first electrode layer, the electron transport layer and the perovskite layer are sequentially stacked, a dispersion solution containing a surface-modified metal oxide and a dispersion solvent is applied and dried to form holes forming a transport layer (HTL, Hole Transport Layer); and
(S20) A method of manufacturing a perovskite solar cell comprising the step of laminating a second electrode layer on the hole transport layer. 제1항에 있어서,
상기 분산용매는, 비극성 용매인 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.According to claim 1,
The dispersion solvent is a non-polar solvent, a method of manufacturing a perovskite solar cell. 제2항에 있어서,
상기 비극성 용매는, 클로로벤젠, 톨루엔, 벤젠, 헥산, 디메틸에테르, 클로로포름, 에틸아세테이트 및 디클로로메탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.3. The method of claim 2,
The non-polar solvent is any one selected from the group consisting of chlorobenzene, toluene, benzene, hexane, dimethyl ether, chloroform, ethyl acetate, and dichloromethane, or a mixture of two or more thereof. 제1항에 있어서,
상기 금속산화물은 니켈산화물(NiOx)인 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.According to claim 1,
The metal oxide is nickel oxide (NiO x ) Method of manufacturing a perovskite solar cell. 제1항에 있어서,
상기 표면 개질된 금속산화물은, a) 상기 금속산화물과 바인딩되는 바인딩부, b) 상기 바인딩부와 연결된 알킬사슬부, 및 c) 상기 알킬사슬부의 말단에 형성되고, 상기 페로브스카이트층 또는 상기 제2 전극층과의 접착력을 향상시키는 말단부를 포함하는 화합물이, 상기 금속산화물의 표면에 부착되어 있는 것인 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.According to claim 1,
The surface-modified metal oxide is a) a binding part bound to the metal oxide, b) an alkyl chain part connected to the binding part, and c) formed at the end of the alkyl chain part, the perovskite layer or the first agent 2 A method for producing a perovskite solar cell wherein a compound including a terminal portion for improving adhesion to the electrode layer is attached to the surface of the metal oxide. 제5항에 있어서,
상기 바인딩부는, -COOH, -CONHOH, -NH2, -CSSH, -PO3H2 및 -SO3H로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.6. The method of claim 5,
The binding portion, -COOH, -CONHOH, -NH 2 , -CSSH, -PO 3 H 2 and -SO 3 H perovskite solar cell comprising any one or two or more of them selected from the group consisting of manufacturing method. 제5항에 있어서,
상기 알킬사슬부는, 3 내지 20개의 탄소를 포함하는 알킬사슬인 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.6. The method of claim 5,
The method of manufacturing a perovskite solar cell wherein the alkyl chain portion is an alkyl chain containing 3 to 20 carbons. 제5항에 있어서,
상기 말단부는, -NH2, -Cl, -Br, -I 및 -S로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.6. The method of claim 5,
The terminal portion, -NH 2 , -Cl, -Br, -I and -S method of manufacturing a perovskite solar cell comprising any one or two or more of them selected from the group consisting of. 제1항에 있어서,
상기 분산액 중, 상기 표면 개질된 금속산화물의 농도는 5 내지 30 mg/ml인 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.According to claim 1,
In the dispersion, the concentration of the surface-modified metal oxide is 5 to 30 mg/ml of a method of manufacturing a perovskite solar cell. 제1항에 있어서,
상기 표면 개질된 금속산화물은,
(S11) 금속산화물을 탈이온수(DI water) 또는 클로로벤젠(chlorobenzene)에 분산시켜 금속산화물 분산체를 제조하는 단계;
(S12) 상기 금속산화물 분산체에 개질제를 적하(dropping)하여 30 분 내지 24 시간 동안 교반시키는 단계; 및
(S13) 상기 (S12) 단계의 결과물을 60 ℃ 이상의 온도에서 건조시키는 단계를 포함하는 방법에 의해 제조되는 것인 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.According to claim 1,
The surface-modified metal oxide is
(S11) preparing a metal oxide dispersion by dispersing the metal oxide in DI water or chlorobenzene;
(S12) dropping a modifier into the metal oxide dispersion and stirring for 30 minutes to 24 hours; and
(S13) A method of manufacturing a perovskite solar cell that is manufactured by a method comprising the step of drying the resultant of the step (S12) at a temperature of 60 ° C. or higher. 제10항에 있어서,
상기 (S12) 단계 및 상기 (S13) 단계 사이에 수행되며,
상기 개질제의 잔여물을 에탄올로 워싱(washing)하여 제거하는 단계를 더 포함하는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.11. The method of claim 10,
It is performed between the step (S12) and the step (S13),
The method of manufacturing a perovskite solar cell further comprising the step of removing by washing (washing) the residue of the modifier with ethanol. 기판층, 제1 전극층, 전자수송층, 페로브스카이트층, 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer) 및 제2 전극층이 순서대로 적층된 것이고,
상기 정공수송층은, 표면 개질된 금속산화물을 포함하며,
상기 표면 개질된 금속산화물은, a) 상기 금속산화물과 바인딩되는 바인딩부, b) 상기 바인딩부와 연결된 알킬사슬부, 및 c) 상기 알킬사슬부의 말단에 형성되고, 상기 페로브스카이트층 또는 상기 제2 전극층과의 접착력을 향상시키는 말단부를 포함하는 화합물이, 상기 금속산화물의 표면에 부착되어 있는 것인 페로브스카이트 태양전지.The substrate layer, the first electrode layer, the electron transport layer, the perovskite layer, the hole transport layer (HTL, Hole Transport Layer) and the second electrode layer are sequentially stacked,
The hole transport layer includes a surface-modified metal oxide,
The surface-modified metal oxide is a) a binding part bound to the metal oxide, b) an alkyl chain part connected to the binding part, and c) formed at the end of the alkyl chain part, the perovskite layer or the first agent 2 A perovskite solar cell wherein a compound including a terminal portion for improving adhesion to the electrode layer is attached to the surface of the metal oxide. 제12항에 있어서,
상기 금속산화물은 니켈산화물(NiOx)인 페로브스카이트 태양전지.13. The method of claim 12,
The metal oxide is nickel oxide (NiO x ) perovskite solar cell. 제12항에 있어서,
상기 바인딩부는, -COOH, -CONHOH, -NH2, -CSSH, -PO3H2 및 -SO3H로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 페로브스카이트 태양전지.13. The method of claim 12,
The binding portion, -COOH, -CONHOH, -NH 2 , -CSSH, -PO 3 H 2 and -SO 3 H perovskite solar cell comprising any one or two or more of them selected from the group consisting of . 제12항에 있어서,
상기 알킬사슬부는, 3 내지 20개의 탄소를 포함하는 알킬사슬인 페로브스카이트 태양전지.13. The method of claim 12,
The alkyl chain portion is an alkyl chain containing 3 to 20 carbons perovskite solar cell. 제12항에 있어서,
상기 말단부는, -NH2, -Cl, -Br, -I 및 -S로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 페로브스카이트 태양전지.13. The method of claim 12,
The end portion, -NH 2 , -Cl, -Br, -I and -S perovskite solar cell comprising any one or two or more of them selected from the group consisting of. 제12항에 있어서,
상기 기판층은, 실리콘 옥사이드, 알루미늄 옥사이드, ITO(Indium Tin Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide), 글래스, 석영, 폴리이미드(polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylenenaphthalate, PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate, PET), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 및 폴리디메틸실록산(PDMS)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 페로브스카이트 태양전지.13. The method of claim 12,
The substrate layer is, silicon oxide, aluminum oxide, ITO (Indium Tin Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide), glass, quartz, polyimide (polyimide), polyethylene naphthalate (polyethylenenaphthalate, PEN), polyethylene terephthalate (polyethyleneterephthalate, PET), polymethyl methacrylate (PMMA) and polydimethylsiloxane (PDMS) perovskite solar cell comprising any one or two or more of them selected from the group consisting of. 제12항에 있어서,
상기 제1 전극층 및 상기 제2 전극층은 서로 독립적으로 ITO(Indium Tin Oxide), ICO(Indium Cerium Oxide), IWO(Indium Tungsten Oxide), ZITO(Zinc Indium Tin Oxide), ZIO(Zinc Indium Oxide), ZTO(Zinc Tin Oxide), GITO(Gallium Indium Tin Oxide), GIO(Gallium Indium Oxide), GZO(Gallium Zinc Oxide), AZO(Aluminum doped Zinc Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide) 및 ZnO로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 페로브스카이트 태양전지.13. The method of claim 12,
The first electrode layer and the second electrode layer are each independently of ITO (Indium Tin Oxide), ICO (Indium Cerium Oxide), IWO (Indium Tungsten Oxide), ZITO (Zinc Indium Tin Oxide), ZIO (Zinc Indium Oxide), ZTO (Zinc Tin Oxide), GITO (Gallium Indium Tin Oxide), GIO (Gallium Indium Oxide), GZO (Gallium Zinc Oxide), AZO (Aluminum doped Zinc Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide) and selected from the group consisting of ZnO Any one or a perovskite solar cell comprising two or more of them. 제12항에 있어서,
상기 전자수송층은, Ti 산화물, Zn 산화물, In 산화물, Sn 산화물, W 산화물, Nb 산화물, Mo 산화물, Mg 산화물, Zr 산화물, Sr 산화물, Yr 산화물, La 산화물, V 산화물, Al 산화물, Y 산화물, Sc 산화물, Sm 산화물, Ga 산화물 및 SrTi 산화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 페로브스카이트 태양전지.13. The method of claim 12,
The electron transport layer includes Ti oxide, Zn oxide, In oxide, Sn oxide, W oxide, Nb oxide, Mo oxide, Mg oxide, Zr oxide, Sr oxide, Yr oxide, La oxide, V oxide, Al oxide, Y oxide, A perovskite solar cell comprising at least one selected from the group consisting of Sc oxide, Sm oxide, Ga oxide, and SrTi oxide. 제12항에 있어서,
상기 페로브스카이트층은 CH3NH3PbI3, CH3NH3PbIxCl3-x, MAPbI3, CH3NH3PbIxBr3-x, CH3NH3PbClxBr3-x, HC(NH2)2PbI3, HC(NH2)2PbIxCl3-x, HC(NH2)2PbIxBr3-x, HC(NH2)2PbClxBr3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbI3, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxCl3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxBr3-x 및 (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbClxBr3-x로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 페로브스카이트 태양전지.13. The method of claim 12,
The perovskite layer is CH 3 NH 3 PbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Cl 3-x , MAPbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Br 3-x , CH 3 NH 3 PbCl x Br 3-x , HC (NH 2 ) 2 PbI 3 , HC(NH 2 ) 2 PbI x Cl 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbI x Br 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbCl x Br 3-x , (CH 3 ) NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI 3 , (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Cl 3-x , (CH 3 NH 3 )(HC( any one selected from the group consisting of NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Br 3-x and (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbCl x Br 3-x or 2 of these A perovskite solar cell comprising more than one species.
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