KR20220085705A - 공급원료 가스 반응기를 사용하여 하나 이상의 생성물을 제조하는 방법 - Google Patents

공급원료 가스 반응기를 사용하여 하나 이상의 생성물을 제조하는 방법 Download PDF

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KR20220085705A
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케네쓰 윌리엄 크라츠머
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숀 다위페이 에스퀴벨
구오웨이 리
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Abstract

공급원료 가스 반응기를 사용하는 방법이 기술된다. 반응기에서 공급원료와 연소 가스의 반응은, 공급원료 가스의 열분해를 통해 수소를 생성한다. 반응기로부터 추출된 혼합된 생성물 스트림의 적어도 일부는 공급원료 가스의 추가 열분해를 유도하기 위해 반응기로 재순환될 수 있다. 재순환된 혼합된 생성물 스트림의 일 부분은 반응기의 연소 챔버로 다시 재순환될 수 있고, 재순환된 혼합된 생성물 스트림의 일 부분은 반응기의 반응 챔버로 다시 재순환될 수 있다.

Description

공급원료 가스 반응기를 사용하여 하나 이상의 생성물을 제조하는 방법 {METHODS OF PRODUCING ONE OR MORE PRODUCTS USING A FEEDSTOCK GAS REACTOR}
본 개시는 공급원료 가스 반응기를 사용하여 하나 이상의 생성물을 제조하는 방법에 관한 것이다.
석유 생산, 암모니아 생산, 메탄올 생산 등을 포함하는 많은 산업이 산업용 수소 가스(H2)의 사용에 의존하고 있다. 산업용 수소의 약 96%는 화석 연료로부터 유래되며, 그 대부분은 천연 가스의 스팀 메탄 개질(steam methane reforming: SMR)에 의해 제조된다. 그러한 기존 공정은 또한, 상당한 온실 가스 방출에 책임이 있다. 예를 들어, SMR은 제조된 수소 1 톤 당 10 내지 17톤의 이산화탄소(CO2)를 생성시킬 수 있다. SMR 연도 가스 흐름에 CO2 정화 및 격리를 추가하는 것은, 이산화탄소 방출에 대한 벌금이 크게 증가하지 않는 한, 통상적으로 비용이 과도하게 많이 든다.
SMR은 수소를 제조하기 위해 정제되는 수소 부화 합성가스(hydrogen-rich synthesized gas, 또는, hydrogen-rich "syngas")를 생성한다. 그러나, SMR은, 전형적으로 대기로 배출되는 CO2 집약적 연도 가스 스트림도 생성한다는 단점을 갖는다. 연도 가스는 10 kg CO2e/kgH2 내지 17 kg CO2e/kgH2 범위의 전형적인 탄소 강도를 갖는다. CO2 방출물을 연도 가스로부터 분리하고 격리하여 상기 공정의 환경적 영향을 줄일 수 있지만, 이러한 추가 공정 단계는 상당한 비용을 발생시키며, 이는 상기 공정의 전반적인 경제적 실행 가능성에 영향을 미칠 수 있다.
지속 가능한 수소 제조의 대안적 수단은, 전기분해기를 사용하여 재생가능한 전기로부터 수소를 제조하는 것, 또는 반응열이 재생가능한 전기 공급원에 의해 공급되는 열분해를 사용하여 천연 가스를 순수한 수소 및 격리 가능한 고체 탄소로 분해하는 것을 포함한다. 그러한 시스템들은 수소의 지속 가능한 저탄소 방출원을 발생시킬 수 있지만, 그러한 기술들은 종래의 방법 대비 비용 경쟁력이 없어서, 널리 채택되지 않고 있다.
본 개시의 제1 측면에 따라, 하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 연소 챔버에 유체 연결되는 반응 챔버를 포함하는 공급원료 가스 반응기(feedstock gas reactor)를 사용하는 방법이 제공되며, 상기 방법은: 탄화수소를 포함하는 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하는 단계; 가연성 가스를 상기 연소 챔버 내로 도입하는 단계; 상기 연소 챔버 내에서 상기 가연성 가스를 연소시키는 단계로서, 그 결과, 하나 이상의 연소 생성물 가스를 형성하도록 하고, 또한 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스의 적어도 일 부분이 상기 하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 상기 반응 챔버 내로 흘러들어가서, 상기 공급원료 가스와 혼합되도록 하며, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스의 상기 적어도 일 부분과 상기 공급원료 가스의 혼합의 결과로서, 에너지가 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스의 상기 적어도 일 부분으로부터 상기 공급원료 가스로 전달되고, 그에 따라, 상기 에너지가, 상기 공급원료 가스를 수소를 포함하는 하나 이상의 반응 생성물 가스로 분해하는 화학 반응을 일으키도록 하는, 단계; 상기 공급원료 가스 반응기로부터, 혼합된 생성물 스트림을 추출하는 단계로서, 상기 혼합된 생성물 스트림은 수소, 탄소, 및 물을 포함하는, 단계; 및 상기 혼합된 생성물 스트림의 적어도 일 부분을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키는 단계;를 포함한다.
상기 혼합된 생성물 스트림은 수소, 탄소, 및 물로 이루어질 수 있다.
상기 방법은, 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 상기 탄소의 적어도 일부를 분리하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 탄소의 상기 적어도 일부를 분리하는 단계는, 사이클론; 소결된 금속 필터; 및 백 필터(bag filter); 중 하나 이상을 사용하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 방법은, 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 상기 수소의 적어도 일부를 분리하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 수소의 상기 적어도 일부를 분리하는 단계는, 막 분리기; 폴리머 막 분리기; 팔라듐 막 분리기; 화학적 흡착; 압력 스윙 흡착(pressure swing adsorption); 및 온도 스윙 흡착(temperature swing adsorption); 중 하나 이상을 사용하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 수소의 상기 적어도 일부를 분리하는 단계는 압력 스윙 흡착을 사용하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 혼합된 생성물 스트림의 상기 적어도 일 부분을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키는 단계는: 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 상기 탄소의 적어도 일부 및 상기 수소의 적어도 일부를 분리하여 테일 가스 스트림(tail gas stream)을 형성하는 단계; 및 상기 테일 가스 스트림을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 테일 가스 스트림을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키는 단계는: 상기 테일 가스 스트림의 제1 분획을 산화제와 혼합하는 단계; 및 상기 테일 가스 스트림의 제2 분획을 상기 공급원료 가스의 원천과 혼합하는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 제1 분획의 분율 더하기 상기 제2 분획의 분율은 1일 수 있다.
상기 테일 가스 스트림을 재순환시키는 단계는 상기 테일 가스 스트림을 상기 제1 분획 및 상기 제2 분획으로 분할하는 단계를 포함할 수 있고, 상기 분할은, 흐름 분할기(flow splitter); 하나 이상의 가변 제어 밸브; 가변 흐름 전환기(variable flow diverter); 하나 이상의 압축기; 및 하나 이상의 펌프; 중 하나 이상을 사용하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 테일 가스 스트림의 상기 제1 분획을 상기 산화제와 혼합하는 단계는, 상기 테일 가스 스트림의 상기 제1 분획을, 상기 공급원료 가스 반응기 내의 상기 공급원료 가스의 분해를 유도하기에 충분한 양의 산화제와 혼합하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 테일 가스 스트림의 제2 분획을 상기 공급원료 가스의 원천과 혼합하는 단계는, 상기 테일 가스 스트림의 상기 제2 분획을 상기 공급원료 가스와 혼합하되, 이때 상기 공급원료 가스의 양은, 상기 양의 상기 공급원료 가스가, 상기 공급원료 가스 반응기 내에서의 상기 양의 상기 공급원료 가스의 분해에 필요한 목표 압력 및 목표 온도에 도달하는 것을 가능하게 하기에 충분한 양인, 단계를 포함할 수 있다.
상기 방법은 다음 단계들을 더 포함할 수 있다: 상기 테일 가스 스트림의 상기 제1 분획과 상기 산화제의 혼합물을 상기 연소 챔버 내로 도입하는 단계; 상기 테일 가스 스트림의 상기 제2 분획과 상기 공급원료 가스의 혼합물을 상기 반응 챔버 내로 도입하는 단계; 및 상기 연소 챔버에서 상기 테일 가스 스트림의 상기 제1 분획과 상기 산화제의 혼합물을 연소시키는 단계로서, 그 결과, 하나 이상의 연소 생성물 가스를 형성하도록 하고, 또한 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스가 상기 하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 상기 반응 챔버 내로 흘러들어가서, 상기 테일 가스 스트림의 상기 제2 분획과 상기 공급원료 가스의 혼합물과 혼합되도록 하며, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스와, 상기 테일 가스 스트림의 상기 제2 분획과 상기 공급원료 가스의 혼합물을 혼합한 결과로서, 에너지가 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스로부터 상기 공급원료 가스로 전달되고, 그에 따라, 상기 에너지가, 상기 공급원료 가스를 수소를 포함하는 하나 이상의 반응 생성물 가스로 분해시키는 화학 반응을 일으키도록 하는, 단계.
상기 방법은 다음 중 하나 이상을 조절하는 단계를 더 포함할 수 있다: 상기 반응 챔버의 입구에서의 상기 공급원료 가스의 압력; 상기 반응 챔버의 입구에서의 상기 공급원료 가스의 온도; 상기 연소 챔버의 입구에서의 상기 가연성 가스의 압력; 상기 연소 챔버의 입구에서의 상기 가연성 가스의 온도; 상기 가연성 가스를 포함하는 가연성 가스 혼합물 중의 공기의 화학양론비; 상기 연소 챔버로부터 배출되는 가스의 양; 및 상기 혼합된 생성물 스트림이 통과하는 수소 분리기의 수소 분리도.
상기 공급원료 가스의 온도를 조절하는 단계는 상기 공급원료 가스의 온도를 약 1,000 K 내지 약 1,300 K로 제어하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 가연성 가스의 온도를 조절하는 단계는 상기 가연성 가스의 온도를 약 300 K 내지 약 600 K로 제어하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 가연성 가스의 압력을 조절하는 단계는, 상기 가연성 가스의 압력을 약 12 bar 내지 약 15 bar로 제어하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 공급원료 가스의 압력을 조절하는 단계는 상기 공급원료 가스의 압력을 약 12 bar 내지 약 15 bar로 제어하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 가연성 가스는 순수한 산소를 포함할 수 있다.
상기 공급원료 가스는 메탄 또는 천연 가스를 포함할 수 있다.
상기 가연성 가스는, 상기 공급원료 가스가 상기 반응 챔버 내로 도입되는 압력과 동일한 압력에서, 상기 연소 챔버 내로 도입될 수 있다.
상기 제조 방법은, 상기 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하기 전에, 상기 공급원료 가스를 예열하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 제조 방법은, 상기 가연성 가스를 상기 연소 챔버 내로 도입하기 전에, 상기 가연성 가스를 예열하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 반응 챔버의 부피 대 상기 연소 챔버의 부피의 비율은 약 10:1 이하일 수 있다.
상기 반응 챔버의 부피 대 상기 연소 챔버의 부피의 비율은 약 3:1 내지 약 6:1일 수 있다.
상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 30:1 이하일 수 있다.
상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 8:1 내지 약 12:1일 수 있다.
상기 가연성 가스를 상기 연소 챔버 내로 도입하는 단계는, 상기 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하는 단계와 동시에 일어날 수 있다.
상기 혼합된 생성물 스트림의 추출 동안, 상기 반응 챔버 내의 압력은 상기 반응 챔버의 탄소 오염(carbon fouling)을 억제하도록 충분히 빠르게 감소될 수 있다.
상기 반응 챔버 내의 압력은 1초 미만에 걸쳐 적어도 25% 만큼 감소될 수 있다.
상기 반응 챔버 내의 압력은 1초 미만에 걸쳐 적어도 50% 만큼 감소될 수 있다.
상기 가연성 가스의 연소에 의해 발생되는 압력파(pressure wave)가 상기 반응 챔버의 탄소 오염(carbon fouling)을 억제할 수 있다.
상기 에너지는, 가스 동적 압축 및 혼합을 통해, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스로부터, 상기 공급원료 가스로 전달될 수 있다.
상기 혼합된 생성물 스트림을 추출하는 단계는, 상기 공급원료 가스의 분해의 결과로서 형성된 반응 생성물 가스의 적어도 일 부분을 상기 반응 챔버로부터 추출하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 혼합된 생성물 스트림을 추출하는 단계는 상기 연소 챔버로부터 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스의 적어도 일 부분을 추출하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 방법은, 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 적어도 일부를 배출(venting)하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 방법은, 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스 중 상기 적어도 일부의 배출을 조절하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 방법은, 다음 중 하나 이상을 조절하는 단계를 포함하는 상기 배출을 조절하는 단계를 더 포함할 수 있다: 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출의 지속 시간; 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출의 빈도; 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출을 위해 사용되는 하나 이상의 배출 오리피스의 크기; 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출을 위해 사용되는 배출구들의 개수; 및 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출을 위해 사용되는 배출 유로에 걸친 압력 강하.
상기 방법은, 상기 방법의 측정되거나 추론된 공정 파라미터에 기초하여 상기 배출을 조절하는 단계를 포함하는 상기 배출을 조절하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 측정된 또는 추론된 공정 파라미터는 다음 중 하나 이상을 포함할 수 있다: 상기 혼합된 생성물 스트림 중의 H2의 농도; 상기 공급원료 가스의 유량; 및 상기 혼합된 생성물 스트림 중의 H2 대 N2의 비율.
상기 공급원료 가스를 도입하는 단계, 상기 가연성 가스를 도입하는 단계, 및 상기 가연성 가스를 연소시키는 단계는, 복수의 대응하는 반응 사이클들의 일부로서, 복수 회 반복되고, 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 적어도 일부를 배출시키는 단계는, 매 반응 사이클 마다 또는 미리 설정된 회수의 반응 사이클들 마다, 수행될 수 있다.
본 개시의 추가 측면에 따라, 시스템이 제공되며, 상기 시스템은: 공급원료 가스 반응기로서, 반응 챔버, 하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 상기 반응 챔버에 유체 연결되는 연소 챔버, 및 점화기를 포함하는 공급원료 가스 반응기; 상기 공급원료 가스 반응기의 안팎으로의 가스의 흐름을 제어하기 위한 밸브 장치(valving); 및 방법을 수행하도록 구성된 하나 이상의 제어기;를 포함하고, 상기 방법은: 탄화수소를 포함하는 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하도록 상기 밸브 장치를 제어하는 단계; 상기 연소 챔버 내로 가연성 가스를 도입하도록 상기 밸브 장치를 제어하는 단계; 상기 연소 챔버 내의 상기 가연성 가스를 연소시키도록 상기 점화기를 제어하는 단계로서, 그 결과, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스를 형성하도록 하고, 또한 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스가 상기 하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 상기 반응 챔버 내로 흘러들어가서 상기 공급원료 가스와 혼합되도록 하며, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스와 상기 공급원료 가스의 혼합의 결과로서, 에너지가 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스로부터 상기 공급원료 가스로 전달되고, 그에 따라, 상기 에너지가, 상기 공급원료 가스를 수소를 포함하는 하나 이상의 반응 생성물 가스로 분해시키는 화학 반응을 일으키도록 하는, 단계; 상기 공급원료 가스 반응기로부터, 혼합된 생성물 스트림을 추출하도록 상기 밸브 장치를 제어하는 단계로서, 상기 혼합된 생성물 스트림은 수소, 탄소, 및 물을 포함하는, 단계; 및 상기 혼합된 생성물 스트림의 적어도 일 부분을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키도록 상기 밸브 장치를 제어하는 단계;를 포함한다.
상기 시스템은 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 적어도 일부의 탄소를 분리하기 위한 탄소 분리기를 더 포함할 수 있다.
상기 탄소 분리기는 사이클론; 소결된 금속 필터; 및 백 필터(bag filter); 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 시스템은 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 적어도 일부의 수소를 분리하기 위한 수소 분리기를 더 포함할 수 있다.
상기 수소 분리기는, 막 분리기; 폴리머 막 분리기; 팔라듐 막 분리기; 화학 흡착 장치; 압력 스윙 흡착 장치; 및 온도 스윙 흡착 장치; 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 막 분리기는 압력 스윙 흡착 장치일 수 있다.
상기 시스템은 테일 가스 스트림을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키기 위한 테일 가스 스트림 분할 장치를 더 포함할 수 있고, 상기 테일 가스 스트림은 상기 혼합된 생성물 스트림의 상기 적어도 일 부분을 포함하고, 이때, 적어도 일부의 탄소 및 적어도 일부의 수소가 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 분리되어 있다.
상기 테일 가스 스트림 분할 장치는, 상기 테일 가스 스트림의 제1 분획을 산화제와 혼합하도록; 그리고 상기 테일 가스 스트림의 제2 분획을 상기 공급원료 가스의 원천과 혼합하도록; 구성될 수 있다.
상기 테일 가스 스트림 분할 장치는, 흐름 분할기; 하나 이상의 가변 제어 밸브; 가변 흐름 전환기; 하나 이상의 압축기; 및 하나 이상의 펌프; 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 제1 분획의 분율 더하기 상기 제2 분획의 분율은 1일 수 있다.
상기 가연성 가스는 순수한 산소를 포함할 수 있다.
상기 공급원료 가스는 메탄 또는 천연 가스를 포함할 수 있다.
상기 시스템은, 상기 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하기 전에, 상기 공급원료 가스를 예열하기 위한 열교환기를 더 포함할 수 있다.
상기 시스템은, 상기 가연성 가스를 상기 연소 챔버 내로 도입하기 전에, 상기 가연성 가스를 예열하기 위한 열교환기를 더 포함할 수 있다.
상기 반응 챔버의 부피 대 상기 연소 챔버의 부피의 비율은 약 10:1 이하일 수 있다.
상기 반응 챔버의 부피 대 상기 연소 챔버의 부피의 비율은 약 3:1 내지 약 6:1일 수 있다.
상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 30:1 이하일 수 있다.
상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 8:1 내지 약 12:1일 수 있다.
상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 10:1일 수 있다.
상기 시스템은, 연소 챔버; 상기 공급원료 반응기의 하류; 탄소 분리기의 하류; 및 상기 혼합된 생성물 스트림의 상기 적어도 일 부분을 재순환시키기 위한 재순환 라인; 중 하나 이상에 위치된 하나 이상의 배출구를 더 포함할 수 있다.
상기 하나 이상의 제어기는 다음 중 하나 이상을 조정하도록 추가적으로 구성될 수 있다: 상기 하나 이상의 배출구가 개방되는 지속 시간; 상기 하나 이상의 배출구의 개방의 빈도; 및 상기 하나 이상의 배출구의 하나 이상의 오리피스의 크기.
이 요약이 반드시 모든 측면들의 전체 범위를 설명하는 것은 아니다. 다른 측면들, 특징들, 및 이점들은 특정 구현예들에 대한 다음 설명을 검토할 때 당해 기술분야의 통상의 기술자에게 명백해질 것이다.
첨부 도면은 본 개시의 비제한적인 예시적 구현예들을 예시한다. 첨부 도면은, 오로지 본 개시의 다양한 측면를 명확하게 예시하고자 의도된 도식적인 또는 단순화된 표현이다.
도 1은 본 개시의 일 구현예에 따른 펄스형 메탄 열분해 반응기(pulsed methane pyrolysis reactor)로 재순환되는 테일 가스를 도시한다.
도 2는, 본 개시의 일 구현예에 따른, 배출(venting)을 사용한 상태에서의(a) 그리고 배출을 사용하지 않은 상태에서의(b), 대표적인 생성물 가스 조성을 보여준다.
도 3은 본 개시의 일 구현예에 따른, 테일 가스 재순환을 갖는 펄스형 메탄 열분해 시스템의 기능적 측면들을 보여준다.
도 4는 본 개시의 일 구현예에 따른 개별 펄스형 메탄 열분해 반응기, 및 반응 및 배출 사이클을 관리하기 위한 공정 제어 요소들을 보여준다.
도 5a 및 도 5b는, 본 개시의 일 구현예에 따른 혼합 챔버 및 연소 챔버의 다양한 배열을 보여준다.
도 5c는 본 개시의 일 구현예에 따른 천연 가스 분해 방법의 개략도이다.
도 6은, 본 개시의 일 구현예에 따른, 탈조 상태(out of phase)로 작동하는 번들형 반응기들(bundled reactors)을 포함하는 시스템의 다양한 구성을 보여준다.
도 7은, 본 개시의 일 구현예에 따른, 정치식 밸브들(stationary valves) 주위에서 회전하는 번들형 반응기들을 보여준다.
도 8은, 본 개시의 일 구현예에 따른 연소 챔버, 혼합 챔버 및 제3 챔버의 도식적인 블록 다이어그램이며, 여기서, 혼합 챔버는 공급원료 가스와 가연성 가스의 혼합을 제공하는 데 사용되고, 제3 챔버에는 가연성 및 공급원료 가스 혼합물이 이송되고, 또한 제3 챔버 안에서는 하나 이상의 생성물이 혼합물로부터 생성된다.
도 9는, 본 개시의 일 구현예에 따른 연소 챔버 및 혼합 챔버의 도식적인 블록 다이어그램이며, 여기서, 혼합 챔버는 공급원료 가스와 가연성 가스의 혼합을 제공하는데 사용되고, 또한 혼합 챔버 안에서는 하나 이상의 생성물이 혼합물로부터 생성된다.
도 10은, 본 개시의 일 구현예에 따른 연소 챔버 및 혼합 챔버의 도식적인 블록 다이어그램이며, 여기서, 혼합 챔버는 공급원료 가스와 가연성 가스의 혼합을 제공하는 데 사용되고, 또한 혼합 챔버 안에서는 하나 이상의 생성물이 혼합물로부터 생성되며, 또한 도 10의 구현예에서는, 재순환된 가스들이 본 공정을 위한 열 에너지를 제공하는 데 사용된다.
도 11은, 본 개시의 일 구현예에 따른, 혼합 챔버 내에 위치된 연소 챔버의 도식적 다이어그램이다.
도 12는, 본 개시의 일 구현예에 따른, 혼합 챔버 외부에 위치된 연소 챔버의 도식적 다어어그램이다.
도 13은, 본 개시의 일 구현예에 따른, 혼합 챔버 내에 배열된 연소 챔버를 보여준다.
도 14는, 본 개시의 일 구현예에 따른, 정치식 반응기(stationary reactors) 및 회전하는 밸브들(rotating valves)을 갖는 다중 반응기 번들(multi-reactor bundle)을 보여준다.
본 개시는, 공급원료 가스 반응기를 사용하여 하나 이상의 생성물을 제조하는 방법을 제공하는 것을 추구한다. 본 개시의 다양한 구현예들이 아래에서 설명되지만, 본 개시는 이러한 구현예들로 제한되지 않으며, 이러한 구현예들의 변형은 첨부된 청구범위에 의해서만 한정되는 본 개시의 범위 내에 잘 속할 수 있다.
본 개시는, 반응열의 생성과 관련된 CO2 방출을 최소화하고, 이와 더불어 비반응성 종 또는 불순물을 함유할 수 있는 실제 공급원료를 수용하는, 열적 탄화수소 열분해 반응기 및 작동 방법을 제안한다. 특히, 생성물 수소, 고체 탄소, 및 물을 분리한 후, 잔류 생성물 가스 스트림(테일 가스)을 반응기로 다시 재순환시킴으로써, 탄화수소 열분해 반응기의 생산성을 증가시키고, 탄화수소 열분해 반응기로부터의 온실 가스 방출을 감소시키는 새로운 방법이 제안된다.
본 개시의 구현예들에 따르면, 본 명세서에 기술된 방법들은 열분해 또는 탄화수소 해리에 필요한 열을 공급하기 위해 펄스형 연소(pulsed combustion)를 사용한다. 이러한 펄스형 메탄 열분해기(pulsed methane pyrolyzer: PMP) 공정은, 동시 계류 중인 PCT 공보 WO 2020/118417 A1에 기술되어 있으며, 이 문헌은 그 전체가 인용에 의해 본 명세서에 통합된다. PMP 공정은 대규모 수소 제조를 위한 종래의 SMR 기반 방법들에 대한 실행 가능한 대안을 대표하고, 비용 경쟁력이 더 높으며, 상대적 탄소 방출량을 90% 초과 만큼 감소시킬 수 있다.
이하에서는, 도 5a 내지 도 14를 참조하여, 본 명세서에 기술된 임의의 방법과 함께 사용될 수 있는 PMP 열분해기 또는 반응기의 구현예들이 설명될 것이다. 열분해기는, 천연 가스 기반 공급원료로부터 수소 및 탄소 생성물을 생성하기 위해, 비정상상태 일정부피 펄스형 반응 공정(unsteady, constant-volume pulsed reaction process)에 따라 작동할 수 있다. 가연성 가스 및 산화제의 별도의 챔버는 반응을 위한 에너지를 제공하고, 직접 접촉을 통한 빠른 혼합 열 에너지 교환(rapid mixing thermal energy exchange) 및 가스-동역학적 압축(gas-dynamic compression)에 의해, 공급원료 혼합 챔버로 직접 전달된다. 아래 논의에서, 공기는 산화제로 사용된다; 그러나, 순수한 산소와 같은 다른 산화제가 본 공정에서 사용될 수 있다. 또한, 공급원료 가스 및 가연성 가스는 동일한 가스 또는 가스 혼합물을 포함할 수 있거나, 또는 상이한 가스들 또는 가스 혼합물들을 포함할 수 있다. 일부 구현예들에서, 가연성 가스는 재순환된 가스 혼합물을 포함할 수 있다.
반응기는 혼합 챔버 및 연소 챔버를 포함한다. 이 챔버들은 항상 개방되어 있는 여러 통로들을 통해 연결된다. 일부 구현예들에서, 반응기는, 더 큰 고체 튜브(혼합 챔버) 내에, 천공된 튜브(연소 챔버)를 포함한다(도 5a 참조). 다른 구현예에서, 연소 챔버는 혼합 챔버의 외부에 있을 수 있다(도 5b에 도시된 바와 같음). 외부 밸브들은 공급원료, 산화제, 및 가연성 가스(CH4로서 표시됨)를 제공하고, 뿐만 아니라, 반응 동안 생성되는, 방출(discharged) 수소, 탄소, 및 다른 가스를 제공한다.
도 5c를 참조하면, 사이클의 개시 시점에서, 혼합 챔버는 이전 반응 사이클의 생성물로 채워진다. 혼합 챔버는, 공급원료 반응의 생성물들과 연소 반응의 생성물들의 일 부분의 혼합물로 채워진다. 연소 챔버는 주로 연소 반응의 생성물들로 채워진다. 500에서, 신선한 공급원료, 및 아마도 일부 재순환된 생성물 가스들이 혼합 챔버 내로 유입되어, 혼합 챔버의 단부로부터 이전 사이클의 생성물들 밀어낸다(displace). 동시에, 가연성 가스/공기 혼합물이 연소 챔버 내로 유입되어, 연소 챔버의 단부로부터 연소 생성물들을 밀어낸다. 502에서, 모든 입구 및 출구 밸브들이 폐쇄되어, 폐쇄된 부피가 형성된다. 504에서, 연소 챔버 내의 가스가 점화되어, 연소 챔버 내의 압력 및 온도의 증가가 발생된다. 506에서, 연소 챔버와 혼합 챔버 사이의 통로들은, 가연성 가스 생성물들이 혼합 챔버로 들어가는 것을 가능하게 하고, 그에 따라, 공급원료 가스들을 압축하고 이들의 압력 및 온도를 증가시킨다. 또한, 고온 연소 챔버 가스 생성물들은 공급원료 가스들과 혼합되며, 그에 따라, 열 에너지를 공급원료 가스들로 전달하여, 이들의 온도를 더욱 증가시킨다. 공급원료 가스들의 결과적인 온도 및 압력으로 인해, 반응이 발생한다. 508에서, 목적하는 반응을 완료하고 목적하는 생성물들을 생성시키기 위해, 일정 시간 동안 반응이 진행되도록 한다. 510에서, 생성물들을 외부 부피(미도시)로 방출함으로써, 혼합 챔버 내의 압력이 급격히 낮아진다. 연소 챔버에 남아 있는 연소 생성물 가스들은 혼합 챔버 가스들과 함께 배출되거나(vented out), 또는 전용 포트를 통해 별도로 배출될 수 있다. 혼합 챔버의 압력 감소는 온도를 감소시키고, 반응을 중지 또는 퀀칭(quenching)시킨다. 이러한 급속한 감압 및 팽창은 또한, 반응기 벽으로부터 탄소와 같은 고체 반응 생성물들을 제거하는 바람직한 효과를 갖는다. 또한, 연소로부터 발생된 압력파(pressure wave)는 반응기 벽으로부터 탄소 퇴적물을 벗겨낼 수 있다.
공급원료 및 가연성 가스들이 미리 혼합되어 있으면, 이 혼합물은 너무 풍부하기 때문에 발화되지 않을 수 있다. 따라서, 혼합 챔버 및 연소 챔버는 점화 전에 구별되고 분리되며, 그에 따라, 공급원료 가스와 가연성 가스 사이에 혼합이, 전혀 또는 바람직하게는 거의, 일어나지 않는다.
다수의 반응기 시스템들이 함께 번들화되고(bundled), 서로 탈조된 상태(out of phase)로 작동하여, 반응기 시스템 안팎으로 연속적인 흐름을 생성할 수 있다. 밸브들은, 도 6에 도시된 바와 같이, 정치식(stationary) 또는 회전식일 수 있다. 일부 구현예에서, 반응기들은 회전될 수 있고, 밸브들은 정지 상태로 유지될 수 있다(도 7 참조; 이는 문헌 『Wave rotor design method with three steps including experimental validation, Chan Shining et al., Journal of Engineering for Gas Turbines and Power, December 2017』의 FIG. 2로부터 변형된 것임; 이 문헌은 그 전체가 인용에 의해 본 명세서에 통합됨).
반응기가 효과적으로 작동할 수 있도록, 다양한 파라미터들을 조정할 수 있다. 공급원료 가스는, 혼합 챔버 내로 도입되기 전에, 그것이 반응을 시작하게 되는 온도의 바로 아래로 예열될 수 있다. 전형적인 온도는, 공급원료 성분들 및 작동 압력에 따라, 600 K 내지 1,300 K의 범위일 수 있다.
또한, 도입되는 가연성 가스/산화제 혼합물은, 연소 챔버에 들어가기 전에, 예열될 수도 있다. 전형적인 온도는 사용되는 가연성 가스들에 따라 400 K 내지 700 K의 범위일 수 있다. 가연성 가스/산화제 혼합물을 예열하면, 연소 생성물을 가열하는 데 사용되는 것보다 더 많은 연소 에너지가 반응물로 전달되도록 함으로써, 공정의 효율성을 향상시킬 수 있다.
혼합 챔버와 연소 챔버 사이의 부피 비율은, 연소 챔버 내에 함유된 정확한 양의 에너지가 혼합 챔버에 제공되어 목적하는 생성물들을 생성하도록, 설정되어야 한다. 또한, 효과적인 혼합을 제공하기 위해, 혼합 챔버에 들어가는 충분한 가연성 가스 생성물들이 있어야 한다. 10:1 미만의 부피 비율이 통상적으로 바람직하다. 공기를 산화제로서 사용하는 경우, 더 낮은 부피 비율을 촉진하고 혼합을 증가시키는 비반응성 가스로서, 질소가 유리할 수 있다. 순수한 산소를 산화제로서 사용하는 경우, CO2와 같은 다른 가스가, 산화제의 경우와 마찬가지로, 공기 중의 질소와 동일한 이점을 제공할 수 있다. 가연성 가스 혼합물에 CO2를 추가적으로 도입하면, 고체 탄소 생성이 증가할 수 있다.
길이 대 직경 비율은 연소 챔버로부터 혼합 챔버로의 효율적인 에너지 전달을 얻기 위해 중요하다. 짧고 직경이 큰 반응기는 혼합이 잘 되지 않는 경향이 있는 반면, 길고 얇은 반응기는 그것의 길이를 따라 반응기 내로 공급원료 및 가연성 가스들을 도입하는 데 어려움을 발생시킬 것이다. 30:1 미만의 길이-직경 비율이 통상적으로 바람직하다.
일부 구현예들에 따르면, 반응기는 공급원료 가스로서 일부 재순환된 생성물 가스들에 더하여 메탄(또는, 천연 가스)을 사용하고, 가연성 가스로서 재순환 가스/산화제 혼합물을 사용한다. 반응기는 반응 생성물 스트림에서 수소 및 고체 탄소의 생성을 최대화하도록 설계되고 작동될 수 있다. 반응기는, 혼합 챔버 내부에, 천공된 튜브인 연소 챔버를 포함할 수 있다. 천공된 연소 챔버는 혼합 챔버의 중심으로부터 벗어날 수 있고, 구조적 완전성 및 지지를 제공하기 위해 혼합 챔버의 벽에 결합될 수 있으며, 이는 도 13에서 볼 수 있다. 혼합 챔버/연소 챔버 부피 비율은 10:1 이하일 수 있고, 길이 대 직경 비율은 10:1일 수 있다. 일부 구현예들에서, 혼합 챔버/연소 챔버 부피 비율은 약 6:1일 수 있고, 일부 구현예들에서, 혼합 챔버/연소 챔버 부피 비율은 약 3.5:1일 수 있다.
반응기는, 생성된 수소가 표준적인 압력 스윙 흡수 기술을 사용하여 정제될 수 있도록, 충분히 높은 압력에서 작동될 수 있다. 일부 구현예들에 따르면, 미반응 메탄(CH4), 일산화탄소(CO) 및 일부 수소와 같은 생성물 가스들은 재순환되어 더 많은 메탄과 혼합됨으로써, 반응기에 대한 공급원료 가스 혼합물을 생성한다. 가연성 가스 혼합물은, CO2 제거 시스템으로부터 제거된 CO2에 더하여(공기 취입 반응기의 경우) 재순환된 가스 혼합물을 포함하고, 또한 순수 산소를 포함한다. 일부 구현예들에서, 연소 챔버 및 혼합 챔버 둘 다로 흐르는 재순환된 가스 혼합물은 CH4, CO 및 H2에 더하여 CO2를 함유한다. 공급원료 가스 혼합물 및 가연성 가스 혼합물은, 다중 스트림 열교환기를 통해 반응기 생성물 스트림에서 회수된 열 에너지로부터, 각각 ~900 K 및 ~600 K로 예열된다. 대안적인 구현예에서, 혼합 챔버/연소 챔버 부피 비율은 3.5:1이고, 메탄(또는, 천연 가스)/공기 혼합물이 가연성 가스로서 사용된다.
이하에서는, 도 8 내지 도 14를 참조하여, 본 개시의 추가 구현예들이 설명될 것이다.
도 8을 참조하면, 가연성 가스(10) 및 산화제 가스(20)는 연소 혼합물 상태조절 및 제어 시스템(30)으로 들어가며, 이 시스템(30)은 가연성 가스 혼합물(31)을 챔버(60)에 의해 요구되는 정확한 온도 및 압력으로 상태조절한다. 공급원료 가스(40) 및 재순환 가스 혼합물(91)은, 공급원료 혼합물(51)을 챔버(60)에 의해 요구되는 정확한 온도 및 압력으로 상태조절하는 공급원료 혼합물 상태조절 및 제어 시스템(50)으로 들어간다. 일부 구현예들에서, 재순환 가스 혼합물은 이용가능하지 않고, 공급원료 가스(40) 만이 공급원료 혼합물 상태조절 및 제어 시스템(50)으로 들어간다.
챔버(60)는, 상태조절된 가연성 가스 혼합물(31)로부터의 연소 에너지를 사용하여, 상태조절된 공급원료 혼합물(51)의 압력 및 온도를 반응 준비 수준으로 증가시키는 일정 부피 장치(constant volume device)이다. 연소된 상태조절된 가연성 가스 혼합물(31)의 연소 생성물들을 주로 포함하는 연소 생성물 가스 혼합물(67)이 챔버(60)로부터 배출될 수 있다. 반응 준비된 가스 혼합물(61)은 반응기(70)에 들어가며, 그에 따라, 가스 혼합물(61)이, 일정 부피 흡열 반응(constant volume endothermic reaction)에서, 반응된 생성물 혼합물(71)로 전환될 때까지, 가스 혼합물(61)이 유지된다. 일정 부피 반응은, 회분식 모드에서 작동하고 흐름 타이밍의 제어를 요구하는 비정상상태 공정(unsteady process)이다. 이는, 상태조절 시스템들(30, 50) 및 분리 및 제어 시스템(80)에서의 흐름 제어에 의해 달성된다.
반응된 생성물 혼합물(71)은 생성물 분리 및 제어 시스템(80)으로 들어가며, 생성물 분리 및 제어 시스템(80)은 목적하는 반응된 생성물 혼합물(71)의 압력 및 온도를 감소시켜 반응기(70)에서의 반응을 정지시키고, 개별 생성물 성분들(81, 82), 원치 않는 생성물들(83), 및 재순환 가스 혼합물(84)을 분리 및/또는 정제한다. 재순환 가스 혼합물(84)은 예비 상태조절 재순환 가스 시스템(90)으로 들어가고, 거기서, 재순환 가스 혼합물(84)은 목적하는 온도 및 압력으로 예비 상태조절되고, 공급원료 혼합물 상태조절 및 제어 시스템(50)으로 흘러간다.
일부 구현예들에서, 가연성 가스(10) 및 공급원료 가스(40)는 천연 가스이고, 산화제 가스(20)는 공기이다. 반응기(70)에서의 바람직한 반응은, 통상적으로 다음 반응식으로 주어지는 메탄 열분해이다:
CH4 (메탄) + 에너지 → C (탄소) + 2H2 (수소)
개별 생성물(81)은 수소 가스이고, 개별 생성물(82)은 탄소이고, 원치 않는 생성물들(83)은 주로 이산화탄소, 질소 및 물이다. 재순환 가스 혼합물(84)은 주로 미반응 천연 가스, 수소, 질소 및 일산화탄소를 포함한다.
챔버(60) 및 반응기(70)가 결합되어 일정 부피 반응기(62)로 된다는 점을 제외하고는, 도 9의 시스템은 도 8의 시스템과 유사하다.
예비 상태조절된 재순환된 가스 상태조절기(90)에서 상태조절된 재순환 혼합물(84)의 일 부분이 가연성 가스 상태조절기 및 제어 시스템(30)으로 보내져서, 요구되는 가연성 가스(10)의 양을 상쇄하는 것을 제외하고는, 도 10은 도 9와 유사하다
도 11은 챔버(60) 또는 일정 부피 반응기(62)의 단면도를 나타낸다. 이 설명에서는, 그것은 일정 부피 반응기(62)를 나타낸다.
일정 부피 반응기(62)는 연소 챔버(63) 내에 함유된 연소 부피(65)를 포함한다. 연소 챔버(63)는, 반응기 챔버(68) 내에 함유된 반응기 부피(64)에 의해 둘러싸여 있다. 통로(66)는 연소 부피(65)를 반응기 부피(64)에 연결한다. 연소 챔버(63)가 반응기 챔버(68)의 중앙에 도시되어 있지만, 연소 챔버(63)는, 반응기 챔버(68)의 외벽(69)에 기대어지는 것을 포함하여 반응기 챔버(68)의 어느 곳에나 위치될 수 있다.
상태조절된 가연성 가스 혼합물(31)은 가연성 가스 혼합물 밸브(32) 및 통로(33)를 통해 연소 챔버(63)로 들어가서, 연소 부피(65) 내에 존재하는 임의의 연소 생성물 가스 혼합물(67)을, 통로(74) 및 연소 생성물 밸브(75)를 통해, 반응기(62) 밖으로 밀어낸다. 상태조절된 공급원료 가스 혼합물(51)은 공급원료 가스 혼합물 밸브(52) 및 통로(53)를 통해 혼합 챔버(68)로 들어가서, 반응기 부피(64)의 목적하는 반응된 생성물 혼합물(71)을, 통로(73) 및 생성물 밸브(72)를 통해, 반응기(62) 밖으로 밀어낸다. 상태조절된 가연성 가스 혼합물(31) 및 상태조절된 공급원료 가스 혼합물(51) 둘 다는, 통로(66)를 통한 혼합이 거의 없도록, 동일한 압력에서 일정 부피 반응기(62)로 동시에 들어갈 수 있다.
주로 모든 가연성 가스 혼합물(67) 및 목적하는 생성물 혼합물(71)이 반응기(62)로부터 밀려나온 후에는, 연소 생성물 밸브(75) 및 생성물 밸브(72)는 폐쇄된다. 목적하는 반응기 압력에 도달한 후에, 가연성 가스 혼합물 밸브(32) 및 공급원료 가스 혼합물 밸브(52)가 폐쇄되어, 반응기(62) 내에 폐쇄 부피를 형성한다. 점화기(100)는 점화 에너지(101)를 생성하는데, 점화 에너지(101)는, 연소 챔버(63) 내의 상태조절된 가연성 가스 혼합물(31)이, 상승된 온도 및 압력에서 연소 생성물 가스 혼합물(67)을 생성하는 발열 반응에서 연소되는 것을 가능하게 한다. 연소 챔버(63)와 혼합 챔버(68) 사이의 결과적인 압력 차이로 인해, 가연성 가스 혼합물(67)의 일 부분이 반응기 부피(64)로 유입되어, 공급원료 가스 혼합물(51)을 더 높은 압력으로 압축한다. 동시에, 뜨거운 가연성 가스 혼합물(67)의 이 부분은, 전도, 대류 및 복사에 의해, 공급원료 가스 혼합물(51)을 혼합하면서 가열한다. 공급원료 가스 혼합물(51)은 이제, 흡열 반응이 일어나기 위한 조건을 생성하는 상승된 온도 및 압력에 있다. 일정 부피 반응기(62)는, 흡열 반응이 목적하는 생성물 혼합물(71)을 생성하기에 충분히 오래 진행될 때까지, 폐쇄된 부피로서 유지된다. 이 조건에 도달한 후에는, 생성물 밸브(72) 및 연소 생성물 밸브(75)가 개방되어, 압력 및 온도를 저하시켜 흡열 반응을 중지시킨다. 그 다음, 본 공정이 반복된다.
도 12는, 혼합 챔버(68) 외부에 연소 챔버(63)가 있는 챔버(60) 또는 일정 부피 반응기(62)의 일 구현예를 보여준다. 연소 부피(65)는 다수의 통로(68)를 통해 반응기 부피(64)에 연결된다. 필요한 경우, 특정 연소 조건을 생성하기 위해, 연소 챔버(63)를 따라 다수의 점화기들이 배치될 수 있다. 연소 챔버(63)가 반응기 챔버 벽(69) 옆에 배치된다면, 다수의 점화기들이 또한, 도 11의 일정 부피 반응기(62)에 배치될 수 있다.
도 13은, 반응기 챔버(68)의 반응기 챔버 벽(69)과 직접 결합된 연소 챔버(63)를 갖는 챔버(60) 또는 일정 부피 반응기(62)의 구현예의 등각도(isometric view)를 보여준다. 연소 챔버(63)를 반응기 챔버 벽(69)에 직접 결합하는 것은, 구조적 지지 및 연소 챔버(63)에 대한 정렬을 제공하고, 일체형 챔버(60) 또는 일정 부피 반응기(62)를 본질적으로 형성한다.
준연속(quasi-continuous) 또는 반연속(semi-continuous) 흐름 시스템을 형성하기 위해, 다수의 챔버들(60) 또는 일정 부피 반응기들(62)이 함께 배열될 수 있고, 각각의 챔버 또는 반응기가 도 11에 기술된 공정의 다른 부분을 거치도록 탈조 상태에서 작동될 수 있다.
도 14는, 원형 패턴으로 배열된 도 14에 도시된 다수의 개별 일정 부피 반응기들(62)을 갖는 다중 튜브 반응기(110)의 일 구현예를 보여준다. 상태조절된 가연성 가스 혼합물(31)은, 플레넘(plenum)(35)으로 들어가는 통로(34)를 통해,다중 튜브 반응기(110)로 들어간다. 상태조절된 공급원료 가스 혼합물(51)은, 플레넘(55)으로 들어가는 통로(54)를 통해, 다중 튜브 반응기(110)로 들어간다. 다중 튜브 반응기(110)로 들어가는 상태 조절된 연소 가스 및 상태 조절된 공급원료 가스 혼합물의 타이밍은, 회전 밸브 조립체(121)의 일부인 입구 회전 밸브(120)에 의해 제어된다. 입구 회전 밸브(120)는, 도 11에서 설명된 가연성 가스 혼합 밸브(32), 통로(33), 공급원료 가스 혼합 밸브(52), 및 통로(53)와 동일한 기능을 수행한다. 연소 생성물 가스 혼합물(67) 및 목적하는 생성물 혼합물(71)이 다중 튜브 반응기(110)를 떠나는 타이밍은, 회전 밸브 조립체(121)의 일부인 출구 회전 밸브(122)에 의해 제어된다. 출구 회전 밸브(122)는, 도 11에서 설명된 연소 생성물 밸브(72), 통로(73), 공급원료 생성물 밸브(75), 및 통로(74)와 동일한 기능을 수행한다.
각각의 일정 부피 반응기(62)로부터의 연소 생성물 가스 혼합물(67)은 연소 생성물 플레넘(123)에 수집되고, 통로(125)를 통해 다중 튜브 반응기(110) 외부로 분배된다. 각각의 일정 부피 반응기(62)로부터의 생성물 혼합물(71)은 생성물 플레넘(124)에 수집되고, 통로(126)를 통해 다중 튜브 반응기(110) 외부로 분배된다.
이하에서는, 도 1 내지 도 4와 관련하여, 공급원료 가스 반응기(도 5a 내지 도 14와 관련하여 상기 기술된 바와 같은 공급원료 가스 반응기들 중 임의의 것)를 사용하여 하나 이상의 생성물을 제조하는 방법이 설명될 것이다.
도 1을 참조하면, 펄스형 흐름 회분식 반응 시스템(219')의 작동이 나타나 있으며, 이때, 탄화수소 공급원료(211') 및 산화제(210')가 펄스형 메탄 열분해(PMP) 반응기(201') 내로 적재된다. 산화제(210')는 연소 반응에서 연료 공급원료(211')의 일 부분과 결합되어, 나머지 공급원료(211')의 열분해 반응을 구동하는데 필요한 열을 발생시킨다. 반응기(201')는 폐쇄된 일정 부피 장치(closed, constant-volume device)이기 때문에, 공급원료(211') 및 산화제(210')가 반응기(201')에 적재된 후에는, 연소 반응이, 열분해가 개시되는 시점까지, 반응기(201')를 가열할 뿐만아니라 가압한다. 반응은, 탄화수소 공급원료(211')가 분해되도록 하는 원하는 유지 시간 동안, 반응기(201') 내에서 유지되고, 분해가 이루진 시점에서, 반응기(201')는 하류 흐름 경로로 개방되며, 그에 따라, 반응기(201')는 감압되고, 반응은 퀀칭(quenching)된다. 이 시점에서, 수소; 고체 탄소; 미반응 공급원료; 및 탄소 산화물(CO2 및 CO) 및 물을 포함하는 연소 반응의 생성물;을 함유하는 혼합된 생성물 스트림(228')이 반응기(201')로부터 추출된다. 탄소는, 예를 들어 필터 또는 사이클론 분리기일 수 있는 적합한 탄소 분리기(205')를 사용하여, 혼합된 생성물 스트림(228')으로부터 제거된다. 물 또한, 당해 기술분야에 공지된 수단(미도시)을 사용하여, 혼합된 생성물 스트림(228')으로부터 실질적으로 제거된다. 생성된 합성가스(syngas) 스트림(220')은 수소 분리기(206')로 전달된다. 수소 분리기(206')는, 예를 들어, 압력 스윙 흡착 유닛(PSA: Pressure Swing Adsorption Unit), 막 분리기, 또는 극저온 분리기(cryogenic separator)일 수 있다. H2의 회수가능한 분획이 생성물 스트림(232')으로서 제거되면, 잔류 테일 가스(214')는 반응기(201')로 다시 재순환된다.
탄소, 대부분의 수소, 및 물이 제거되었지만, 테일 가스(214')는 여전히 미반응 공급원료, 수소 분리기(206')에서 분리되지 않은 기타 가스 및 잔류 수소, 및 CO2 및 CO와 같은 탄소 산화물의 혼합물을 함유한다. 따라서, 충분한 산화제(210')가 혼합되어 테일 가스(214')의 제1 분획(212')을 산화시키는 경우, 테일 가스(214')는 상당한 발열량을 가져서, 연소 반응을 위한 연료로서 사용될 수 있다. 열 발생에 필요하지 않은 테일 가스(214')의 제2 분획(213')은 공급원료로서 재순환되어, 다음 반응 사이클에서 열분해 조건이 달성되면, 추가적으로 전환된다. 새로운 공급원료(211')는 테일 가스(214')의 제2 분획(213')과 혼합되어, 일정 부피 반응기(201')가 목표 압력으로 적재되도록 한다. 이러한 방식으로, 더 많은 가스가 재순환될수록, 더 적은 새로운 공급원료가 요구되므로, 비록 제조량이 감소될 수는 있지만, 전환 수율은, 테일 가스(214')의 재순환을 통해, 증가될 수 있다. 따라서, 반응기(201')에서의 사이클 당 전환 효율을 최대화하는 것은, 전체 시스템(219')의 전체 효율성(제조량 및 전환 효율)을 최적화하는 데 유용하다. 이러한 성능의 상쇄(trade-off)는, 공급원료 예열 온도, 압력, 반응기(201') 내의 연소 챔버 부피 대 반응 챔버 부피의 비율, 및 산화제 화학양론비과 같은 최적의 작동 파라미터들을 선택함으로써 관리된다.
공급원료가 순수한, 예를 들어, 메탄(CH4)이고, 산화제 또한 순수한 산소(O2)인 경우, 시스템(219')은 수소, 탄소, 및 물을 포함하되 다른 방출물(emissions)을 포함하지 않는 순수한 생성물 스트림(228')을 생성할 것이다. 반응의 연료 산화 단계에서 생성된 연소 생성물은, 반응기(201')로의 반복적인 사이클링에 의해 완전히 분해될 것이며, CO2 온실 가스 순 방출량은 발생되지 않을 것이다.
실제로, 생성물 흐름은 완전히 순수하지는 않으며, 이러한 불순물들을 관리하기 위한 조정(accommodations)이 이루어져야 한다. 이러한 더욱 실용적인 공정 적합화가 아래에서 설명된다.
산업에서 사용되는 탄화수소 및 산화제 공급원료는 100% 순수한 경우가 드물다. 예를 들어, 천연 가스가 공급원료로 사용되는 경우, 천연 가스는 통상적으로 메탄(CH4)만으로 구성되지 않는다. 오히려, 천연 가스는 주로 메탄(대략 70% 내지 90%)을 포함하지만, 에탄(C2), 프로판(C3), 부탄(C4), 및 (C5+) 분자와 같은, 메탄 보다 더 많은 탄소 개수를 갖는 탄화수소 성분들의 혼합물도 포함할 수 있다. 천연 가스는 또한, 일산화탄소(CO) 및 수소(H2)와 같은 반응성 비탄화수소 분자 뿐만 아니라, 질소(N2), 헬륨(He), 및 이산화탄소(CO2)와 같은 비반응성 성분도 포함할 수 있다. 불순물의 분율은 공급원료의 원천에 따라 크게 달라진다. PMP 공정에서 가장 중요한 것은, 반응기에서 더 이상 해리될 수 없고, 수소, 탄소, 또는 물로 전환될 수도 없는 비반응성 또는 불활성 원소(non-reactive or inert elements)와 같은 불순물이다. 천연 가스 중의 N2 및 He와 같은 공급원료 불순물은, ppm(parts-per-million: 백만분율) 단위의 미량으로부터, 몰 분율로 최대 5%의 N2 및 2%의 He에 이르기까지, 다양할 수 있다. 유사하게, 산화제로서 사용되는 산소(O2)는 N2 및 아르곤(Ar)과 같은 불순물을 포함할 수 있다. 아르곤은 공기로부터 분리된 산소에 최대 4%의 양으로 존재할 수 있다.
명확성을 위해 선택된 가스 스트림 양 만을 도시한 도 2의 (a)를 참조하면, 반응기의 공급원료에 존재하는 불순물은, 공급원료의 다른 성분들 및 가연성 가스가 반응 생성물로서 전환되고 배출됨에 따라, 축적될 수 있다. 불순물이 축적되어 반응기의 부피를 차지하는 양이 증가함에 따라, 반응기 내로 적재될 수 있는 공급원료가 줄어들고, 반응열을 위해 반환되는 에너지 값이 줄어든다. 예를 들어, 질소(335') 및 아르곤(337') 불순물이 재순환된 테일 가스에 농축되면, 불순물의 축적은 결국 정상 상태 농도(steady-state concentration)에 도달하게 되고, 이 시점에서는, 더 이상 반응물이 적재될 수 없으며, 수소(333')와 같은 목적하는 반응 생성물의 생성이 완전히 억제된다.
도 3을 참조하면, PMP 반응기 시스템(419')은, 공급원료 불순물의 존재를 관리하도록, 추가적으로 개선될 수 있다. 이 구현예는, 연소 생성물 가스(404')의 일 부분의 주기적 배출(periodic venting)을 가능하도록 하는 배출구(vent)(416')를 포함한다. 주기적 배출은, 불순물 축적이 허용 한계(예를 들어, 불순물이 존재하지 않는 이상적인 기준선으로부터 3% 초과의 생성물 H2 손실)를 넘어 목적하는 생성물의 형성을 억제하는 수준에 도달하는 것을, 방지한다.
전체 PMP 시스템(419')은, PMP 반응기(401')에 함께 포함되는 별도의 연소 챔버(402') 및 반응 챔버(403')를 도시한다. 연소 챔버(402')에, 열량(heat value)이 높은 재순환된 테일 가스(412')의 제1 분획(412'), 및 O2일 수 있는 산화제(410')가 공급된다. O2는, 분리막, 선택된 압력, 온도 기반 흡착 유닛(PSA/TSA), 또는 극저온 분리기와 같은 다양한 기술들에 기초하여 작동할 수 있는 산소 분리 유닛(ASU - 미도시)에 의해 공급될 수 있다. 반응 챔버(403')는, 재순환된 테일 가스(414')의 제2 분획(413')과 혼합된 새로운 공급원료 스트림(411')으로 적재된다. 연소 챔버(402') 및 반응 챔버(403')에 각각 전달되는 테일 가스(414')의 분획들(412' 및 413')은 흐름 분할기(flow splitter)(418')에 의해 지배된다.
흐름 분할기(418')의 기능은, 적절한 양의 테일 가스(414')를 연소 챔버(402')에 할당하여, 반응 챔버(403')에서 공급원료 가스의 열분해 반응을 지속하기에 충분한 에너지를 생성하는 것이다. 실제로, 상기 흐름들은 수동적으로 또는 능동적으로 제어될 수 있다. 흐름을 제어하는 수동적 수단은, 흐름이 목적하는 비율에 따라 분할되도록 하는 특정 오리피스 크기 또는 흐름 경로 압력 강하를 갖는 물리적 흐름 경로들을 포함할 수 있다. 작동 조건 또는 출력 속도의 변화에 대한 반응(response)으로서, 반응기(401')의 작동 동안, 분할 비율을 동적으로 변경하기 위한 능동적 제어 수단이 사용될 수 있다. 이 경우, 제어 수단은, 동일한 테일 가스 입력(414')으로부터 공급되는 각 분할 스트림(412', 413')을 위한 능동 제어 밸브(active control valves), 가변 전환기(variable diverter), 또는 독립적으로 제어되는 재순환 압축기를 포함할 수 있다. 일부 구현예들에 따르면, 재순환된 테일 가스(414')의 대략 20%가 연소 챔버(403')로 우회된다.
테일 가스 흐름(414')이 재순환된 연소 스트림(412') 및 재순환된 반응 스트림(413')으로 분할된 후, 산화제(410')는 연소 스트림(412')과 혼합되어 연소 가스 혼합물을 형성하고, 연소 가스 혼합물은 목적하는 조건이 되도록 예열되고 가압된다. 연소 가스 혼합물의 압력 및 온도는 재순환 스트림 압축기(408) 및 산화제 공급 압축기(미도시)에 의해 제어되며, 이는 재순환된 연소 스트림(412')에 함유된 연료에 대한 산화제의 정확한 화학양론비를 보장하도록 설정될 수 있다. 연소 가스 혼합물은, 예를 들어, 그 전문이 본 명세서에 인용에 의해 통합되는 PCT 공보 WO 2020/118417 A1에 상세히 설명된 바와 같이, 혼합된 생성물 스트림(428)으로부터 회수된 열을 사용하여 후속적으로 예열될 수 있다(미도시). 유사하게, 공급원료(411')는 재순환된 반응 스트림(413')과 혼합되고, 유사한 수단에 의해, 적절한 온도 및 압력으로 제어된다. 새로운 공급원료(411')는, 목표 온도 및 압력에서 이용가능한 부피가 존재하게 되는 정도로, 재순환된 반응 스트림(413')에 첨가된다. 따라서, 새로운 공급원료(411')는, 시스템(419)으로부터 제거된 생성물, 또는 배출된 가스 만을 보충할 것이다. 일부 구현예들에 따르면, 반응 챔버(403')의 입구에서 공급원료(411')에 대한 목표 온도 및 압력은 약 1000 K 및 약 13.5 bar이고, 연소 챔버(402')의 입구에서 가연성 가스 혼합물(410')에 대한 목표 온도 및 압력은 약 600 K 및 13.5 bar이고, 산화제 화학양론비은 약 1.2이고, 연소 챔버(402')의 부피 대 반응 챔버(403')의 부피의 비율은 약 6:1이며, 다만, 이러한 파라미터들은 특정 적용 분야에 최적인 것으로 간주되는 넓은 범위에서 변화될 수 있다.
연소 및 열분해 반응들이 완료된 후, 반응기(401')의 내용물은 방출(discharged)되고, 혼합된 생성물 스트림(428')은 퀀칭되어 탄소 분리기(405')로 이송된다. 연소 생성물(404')의 일 부피(a volume)는 배출구(vent)(416')에 의해 환경으로 배출될 수 있다. 배출구(416')는 제어되는 밸브, 고정된 오리피스, 고정된 또는 선택 가능한 압력 강하를 갖는 배출 라인(vent line), 또는 유사한 장치일 수 있다. 배출(venting)의 빈도 및 지속 시간은 계량 및 제어될 수 있으며, 따라서, 혼합된 생성물 스트림(428')의 일 분획으로서 배출되는 가스의 상대적인 양이 조절될 수 있다. 배출된 가스는 바람직하게는, 높은 비율의 축적된 불순물(예를 들어, N2 및 Ar), 및 낮은 비율의 유용한 반응 생성물(H2 및 고체 탄소)을 함유한다. 일부 구현예들에 따르면, 배출 가스(vent gas)(404')는, 혼합된 생성물 스트림(428')으로부터가 아니라, 반응기(401')가 비워질(discharged) 때 연소 챔버(402')로부터 끌어당겨진다. 연소 반응이 발생한 후, 연소 생성물(421')의 일 부분은 반응 챔버(403') 내로 팽창하여, 거기에서, 탄화수소 공급원료를 가열하고 가압한다. 팽창 및 반응이 완료된 후, 연소 챔버(402') 및 반응 챔버(403')는 동일한 압력에 있고, 더 이상 가스가 교환되지 않는다. 본 공정의 이 시점에서, 연소 챔버(402')는, 반응 챔버(403') 내로 팽창하지 않은 연소 생성물의 잔류 분획 만을 함유하고, 열분해 반응의 생성물은 함유하지 않는다. 연소 챔버(402') 내의 가스 조성은 산화제 스트림(410') 및 테일 가스 스트림(414') 내의 축적된 불순물 및 비반응성 가스의 분획을 주로 포함하고, 또한, 주로 CO2 및 수증기를 포함하는 연소 생성물의 분획을 포함한다. 배출 시스템 제어(vent system control)는, 연소 챔버(403')에서 잔류 가스의 전체 부피의 일 분획으로서 배출되는 잔류 연소 생성물 가스를 변화시킬 수 있다(0% 내지 100%). 배출구(416')는, 축적된 비반응성 가스 성분들의 문턱치에 대응하는 목적하는 빈도로, 추가적으로 작동될 수 있다. 이 빈도는, 매 반응 사이클 마다 한 번, 내지, 매 n 사이클들 마다 한 번의 범위일 수 있다. 배출 빈도는 측정된 가스 또는 시스템 성능 양에 따라 고정되거나 변화될 수 있다.
본 개시의 추가 구현예들에 따르면, 수소 분리기(406')는 또한, 질소와 같은 소형 분자에 대한 선택도를 가질 수 있다. 제올라이트 흡착 베드를 채용한 압력 스윙 흡착 유닛(PSA: Pressure Swing Adsorption Unit)은 탄화수소(예를 들어, 메탄(CH4)), CO2, 및 CO와 같은 무거운 분자를 선택적으로(optionally) 흡착하면서도, 수소는 통과하도록 허용하여, 고순도 수소(예를 들어, 다른 소형 분자가 존재하지 않는 경우, > 99.5% 순도)의 산출 스트림을 가능하게 한다. 그러나, 질소와 같은 다른 소형 분자가 존재하는 경우, PSA는 이들 종의 일 분획을 수소와 함께 통과시켜, 수소 생성물 스트림(432')이 묽은 불순물 스트림을 함유하도록 할 수 있다. 예를 들어, 추출 원천에 따라, 천연 가스는 최대 5 mol%의 불순물을 함유할 수 있고, 공기로부터 분리된 산소는 최대 4 mol%의 불순물을 함유할 수 있다. 이러한 상위 수준의 불순물의 경우, 생성물 수소 스트림(432')은 대략 96%의 순도를 가질 수 있다. PSA는 또한 축적된 질소에 대한 선택적(selective) 배출 수단으로서 작용할 수 있다. PSA는 효과적으로, 목표 화학종(이 경우에는 약간의 N2를 갖는 수소)의 80% 내지 90%를 선택적으로(selectively) 분리하기 때문에, 수소 생성물 및 축적된 N2의 10% 내지 20% 만이 반응기(401')로 다시 재순환된다. 일부 구현예들에 따르면, 공급원료 불순물의 축적을 억제하기 위해 필요한 연소 생성물 배출의 정도를 최소화하는 PSA H2 분리기(406')가 사용된다. PSA 흡착 재료는, PSA의 여과 선택성에 대해 맞춤조정될 수 있으며, 그에 따라, 수소 순도, 배출 가스 양, 반응기 생성물 수율 효율, 및 반응기 처리 용량과 같은 서로 경쟁하는 제약 조건들을 추가적으로 최적화할 수 있는 자유도를 증가시키는 것을 가능하게 한다.
명확성을 위해 선택된 가스 스트림 양 만을 다시 도시하는 도 2의 (b)를 참조하면, 적절한 배출 정도가 선택되는 경우, 불순물(338', 336')의 축적이 억제되고, 목표 반응 생성물(예를 들어, 수소(334'))의 지속적인 수율이 높게 유지된다. 도 3을 참조하면, 배출 가스(404')가 탄소 산화물(CO2 또는 CO)을 포함하는 경우, 탄소 생성물의 손실이 발생하고, CO2의 배출은 온실 가스 방출 스트림을 구성할 것이다. 통상적으로, 목적하는 반응 생성물의 최대 수율을 유지하면서, 동시에, 상대적 온실 가스 방출을 최소화하기 위해, 배출 기능 및 PSA 분리 성능을 최적화하는 것이 바람직하다.
PMP 반응기 공정(529')을 더 상세히 도시하는 도 4를 참조하면, 전체 PMP 반응기(529')는 일정 부피 연소 챔버(constant-volume combustion chamber)(502') 및 일정 부피 열분해 반응 챔버(constant-volume pyrolysis reaction chamber)(503')로 구성된다. 상기 2개의 챔버들은 그들 사이의 일련의 제트 오리피스들(525')을 통해 연통된다. 연소 가스(510') 및 반응 가스(511')가 동일한 압력에서 챔버들(502' 및 503') 내로 적재되는 경우, 어떠한 가스 흐름도 한 챔버로부터 다른 챔버로 전달되지 않는다. 연소 챔버(502') 내의 가연성 가스가 점화 수단(524')에 의해 점화되면, 가연성 가스가 급격히 산화되어, 연소 챔버(502') 내의 온도 및 압력이 급격히 상승한다. 예를 들어, 반응물 공급 압력이 13.5 bar이고 연소 및 공급원료 가스 입구 온도가 각각 600 K 및 1000 K인 경우, 연소 후, 연소 챔버(502')는 3,300 K 및 75 bar의 온도 및 압력을 달성할 수 있다. 이 시점에서, 2개의 챔버들(502' 및 503')이 압력 평형에 도달할 때까지, 뜨거운 연소 생성물 가스가 오리피스들(525')을 통해 팽창함에 따라, 2개의 챔버들(502' 및 503') 사이의 압력은 균등화된다. 가스들의 이러한 이동 및 혼합의 결과로서, 반응 챔버(503') 내의 공급원료 가스는, 일부 구현예들에 따라, 20 bar 초과의 압력 및 적어도 1,350 K의 온도로 가압 및 가열되며, 이 시점에서, 천연 가스 공급원료는 열분해에 의해 빠르게 분해되기 시작한다. 이 시점에서, 반응 챔버(503')는, 수소 및 고체 탄소와 같은 분해된 천연 가스 생성물뿐만 아니라, 잔류 연소 생성물, 질소 및 아르곤과 같은 불순물, 및 임의의 미반응 공급원료를 함유한다. 연소 챔버(502')는 연소 생성물 가스만을 함유한다.
반응 챔버 출구 밸브(526')가 개방되고 반응 챔버(503')가 감압되면, 열분해 반응이 퀀칭(quenching)된다. 연소 챔버(502') 또한, 연소 챔버 출구 밸브(527')를 개방함으로써, 동시에 감압된다. 동시 챔버 감압은, 연소 챔버(502')와 반응 챔버(503') 사이의 생성 가스들의 추가 전달을 방지하기 위해, 중요할 수 있다. 연소 생성물 가스가 감압됨에 따라, 배출 밸브(516')가 작동되어, 연소 생성물(504')의 일 분획을 연소 챔버(502')로부터 우회(divert)시키고, 이들을 시스템(529') 밖으로 배출시킬 수 있다. 배출의 정도는, 예를 들어, 배출 밸브(516')의 작동의 빈도를 제어하고, 배출 밸브(516')의 작동의 지속 시간을 제어함으로써, 뿐만 아니라, 전체 배출 흐름 스트림에 걸친 적절한 압력 강하를 선택함으로써, 조절될 수 있다. 일부 구현예들에 따르면, 배출 밸브(516')의 하나 이상의 오리피스들의 크기는 배출을 제어하도록 조절될 수 있다. 배출 메커니즘의 작동은, 재순환된 테일 가스 스트림 내의 불순물의 축적이 제한되는 것을 가능하게 한다. 배출 밸브(516')가 매 반응 사이클 마다 개방되어, 잔류 연소 생성물 가스들의 최대 80%까지 배출되는 경우, 이상적인 작동 조건이 달성될 수 있다.
그 다음, 퀀칭된 열분해 반응 및 비배출(un-vented) 연소 생성물들은 혼합된 생성물 스트림(528')으로서 조합된다. 탄소 및 물이, 혼합된 생성물 스트림(528')으로부터 제거된 후, 수소 분리기로부터의, 생성물 수소 및 축적된 질소를 제외한, 모든 가스들은 반응기(501')로 재순환되며, 그에 따라, 시스템(529')으로부터의 유일한 순 방출(net emissions)은 배출 가스(504')로부터 발생된다. 매 반응 사이클 마다 80%의 연소 챔버 가스가 배출(vent)되는 예에서, 이러한 방출(emission)은 H2 톤당 대략 0.36 톤의 CO2에 해당하고, 이는, 온실 가스 방출이, 심지어 가장 낮은 선행 기술 온실 가스 방출 천연 가스 개질 시스템으로부터의 수소 제조와 비교할 때, 95% 초과 만큼 감소한 것을 나타낸다.
반응기(501')를 적재하고, 반응시키고, 퀀칭시키는 타이밍은 입구 및 출구 밸브들의 순서(sequencing)에 의해 제어될 수 있다. 일부 구현예들에 따르면, 입구 밸브들(522', 523'), 출구 밸브들(526', 527'), 및 배출 밸브들(516')은, 공통 구동 축에 연결된 회전 밸브들, 또는 캠 축에 의해 순서화된 포핏 밸브들(poppet valves)과 같은, 고정된 연결(fixed connection)에 의해 조정(coordinated)된다. 일부 구현예들에 따르면, 전체 공정 제어 기능(517')은, 반응기 적재, 방출(discharging), 및 배출(venting)이 반응기(501')의 작동(방출; 재적재; 및 배출 작동의 계량; 사이의 반응 유지 시간(reaction hold times)을 유지하는 것을 포함)을 보장하도록 적합하게 조정(coordinated)되는 것을 보장한다. 제어 메커니즘은, 앞서 논의한 바와 같이, 동적 제어(dynamic controls) 및/또는 수동 제어(passive controls)의 조합일 수 있다.
귀중한 고체 탄소 부생성물과 함께 산업적 규모의 고수율 수소를 제조할 수 있는 비이상적인(non-ideal) 산업적 공급원료의 사용에 적합화된 실용적인 공정 해결책이 설명되었다. 이상적인(ideal) 공급원료의 경우, 테일 가스 재순환 방식의 PMP 공정은, 탄화수소 연소를 통해 공정 열이 발생하는 경우에도, 상당한 온실 가스 방출 없이, 작동한다. 비이상적인 공급원료가 사용되는 경우, 고반응 수율을 유지하기 위해 선택적(selective) 배출 만으로 작동하는 수단이 제안되었으며, 이는, 종래 기술에 비해, 온실 가스 방출의 상대적으로 작은 분율 만을 발생시킨다. 기술된 연소 생성물 배출 전략은, 점화후 연소 챔버 부피(post-ignition combustion chamber volume)의 일 분율(a fraction) 만을 방출(releases)한다. 따라서, 대부분의 연소 생성물들은 수소, 고체 탄소, 및 물과 같은 반응 생성물로 전환된다. 비이상적인 공급원료에 대한 본 공정의 순 결과(net result)는, 종래의 산업적 SMR 플랜트에 비해 온실 가스 방출량이 95% 초과 만큼 감소했다는 것, 및, 순수한 탄화수소 및 산화제 공급원료에 대한 운영중 온실 가스 방출량(operational greenhouse gas emissions)이 거의 0에 가깝다는 것이다.
청구범위 및/또는 명세서에서 "포함하는(comprising)" 또는 "포함하는(including)"이라는 용어와 함께 사용되는 경우 단수 용어는 "하나"를 의미할 수 있으나, 또한, 그 내용이 달리 명시하지 않는 한, "하나 이상", "적어도 하나" 및 "하나 또는 그 보다 많은"의 의미와도 부합된다. 유사하게, "또 다른(another)"이라는 단어는, 그 내용이 달리 명시하지 않는 한, 적어도 제2의 대상물 또는 더 많은 대상물을 의미할 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, "결합된(coupled)", "결합하는(coupling)" 또는 "연결된(connected)"이라는 용어는, 이러한 용어가 사용되는 문맥에 따라, 여러 가지 다양한 의미를 가질 수 있다. 예를 들어, 결합된, 결합하는, 또는 연결된이라는 용어는 기계적 또는 전기적 의미를 가질 수 있다. 예를 들어, 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 결합된, 결합하는, 또는 연결된이라는 용어는, 특정 문맥에 따라, 두 개의 요소 또는 장치가 서로 직접 연결되는 것을 나타낼 수 있거나, 또는 전기 요소, 전기 신호, 또는 기계적 요소를 통한 하나 이상의 중간 요소 또는 장치를 통해 서로 연결되는 것을 나타낼 수도 있다. 항목들의 목록과 관련하여 사용될 때 용어 "및/또는"은 그 목록을 구성하는 항목들 중 임의의 하나 이상을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 어느 숫자 앞에서의 "약" 또는 "대략"에 대한 언급, 또는 어느 숫자와 "실질적으로" 같다는 언급은, 그 숫자의 +/-10% 이내임을 의미한다.
본 개시가 특정 구현예들과 관련하여 설명되었지만, 이해되어야 하는 바와 같이, 본 개시는 이들 구현예에 제한되지 않으며, 이들 구현예의 변경, 수정 및 변형이, 본 개시의 범위를 벗어나지 않은 채, 통상의 기술자에 의해 수행될 수 있다. 또한, 본 명세서에서 논의된 임의의 측면 또는 구현예의 임의의 부분이, 이 명세서에서 논의된 임의의 다른 측면 또는 구현예의 임의의 부분과 조합되거나 구현될 수 있음이 고려된다.

Claims (63)

  1. 하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 연소 챔버에 유체 연결되는 반응 챔버를 포함하는 공급원료 가스 반응기(feedstock gas reactor)를 사용하는 방법으로서, 다음 단계들을 포함하는 방법:
    탄화수소를 포함하는 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하는 단계;
    가연성 가스를 상기 연소 챔버 내로 도입하는 단계;
    상기 연소 챔버 내에서 상기 가연성 가스를 연소시키는 단계로서, 그 결과, 하나 이상의 연소 생성물 가스를 형성하도록 하고, 또한 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스의 적어도 일 부분이 상기 하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 상기 반응 챔버 내로 흘러들어가서, 상기 공급원료 가스와 혼합되도록 하며, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스의 상기 적어도 일 부분과 상기 공급원료 가스의 혼합의 결과로서, 에너지가 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스의 상기 적어도 일 부분으로부터 상기 공급원료 가스로 전달되고, 그에 따라, 상기 에너지는, 상기 공급원료 가스를 수소를 포함하는 하나 이상의 반응 생성물 가스로 분해하는 화학 반응을 일으키는, 단계;
    상기 공급원료 가스 반응기로부터, 혼합된 생성물 스트림을 추출하는 단계로서, 상기 혼합된 생성물 스트림은 수소, 탄소, 및 물을 포함하는, 단계; 및
    상기 혼합된 생성물 스트림의 적어도 일 부분을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키는 단계.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 혼합된 생성물 스트림은 수소, 탄소, 및 물로 이루어지는, 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 상기 탄소의 적어도 일부를 분리하는 단계를 더 포함하는 방법.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 탄소의 상기 적어도 일부를 분리하는 단계는, 사이클론; 소결된 금속 필터; 및 백 필터(bag filter); 중 하나 이상을 사용하는 단계를 포함하는, 방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 상기 수소의 적어도 일부를 분리하는 단계를 더 포함하는 방법.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 수소의 상기 적어도 일부를 분리하는 단계는, 막 분리기; 폴리머 막 분리기; 팔라듐 막 분리기; 화학적 흡착; 압력 스윙 흡착(pressure swing adsorption); 및 온도 스윙 흡착(temperature swing adsorption); 중 하나 이상을 사용하는 단계를 포함하는, 방법.
  7. 제 5 항에 있어서, 상기 수소의 상기 적어도 일부를 분리하는 단계는 압력 스윙 흡착을 사용하는 단계를 포함하는, 방법.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 혼합된 생성물 스트림의 상기 적어도 일 부분을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키는 단계는:
    상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 상기 탄소의 적어도 일부 및 상기 수소의 적어도 일부를 분리하여 테일 가스 스트림(tail gas stream)을 형성하는 단계; 및
    상기 테일 가스 스트림을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키는 단계;를 포함하는,
    방법.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 테일 가스 스트림을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키는 단계는:
    상기 테일 가스 스트림의 제1 분획을 산화제와 혼합하는 단계; 및
    상기 테일 가스 스트림의 제2 분획을 상기 공급원료 가스의 원천과 혼합하는 단계;를 포함하는,
    방법.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 제1 분획의 분율 더하기 상기 제2 분획의 분율은 1인, 방법.
  11. 제 9 항 또는 제 10 항에 있어서, 상기 테일 가스 스트림을 재순환시키는 단계는 상기 테일 가스 스트림을 상기 제1 분획 및 상기 제2 분획으로 분할하는 단계를 포함하고, 상기 분할은, 흐름 분할기(flow splitter); 하나 이상의 가변 제어 밸브; 가변 흐름 전환기(variable flow diverter); 하나 이상의 압축기; 및 하나 이상의 펌프; 중 하나 이상을 사용하는 단계를 포함하는, 방법.
  12. 제 9 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 테일 가스 스트림의 상기 제1 분획을 상기 산화제와 혼합하는 단계는, 상기 테일 가스 스트림의 상기 제1 분획을, 상기 공급원료 가스 반응기 내의 상기 공급원료 가스의 분해를 유도하기에 충분한 양의 산화제와 혼합하는 단계를 포함하는, 방법.
  13. 제 9 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 테일 가스 스트림의 제2 분획을 상기 공급원료 가스의 원천과 혼합하는 단계는, 상기 테일 가스 스트림의 상기 제2 분획을 상기 공급원료 가스와 혼합하되, 이때 상기 공급원료 가스의 양은, 상기 양의 상기 공급원료 가스가, 상기 공급원료 가스 반응기 내에서의 상기 양의 상기 공급원료 가스의 분해에 필요한 목표 압력 및 목표 온도에 도달하는 것을 가능하게 하기에 충분한 양인, 단계를 포함하는, 방법.
  14. 제 9 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 있어서, 다음 단계들을 더 포함하는 방법:
    상기 테일 가스 스트림의 상기 제1 분획과 상기 산화제의 혼합물을 상기 연소 챔버 내로 도입하는 단계;
    상기 테일 가스 스트림의 상기 제2 분획과 상기 공급원료 가스의 혼합물을 상기 반응 챔버 내로 도입하는 단계; 및
    상기 연소 챔버에서 상기 테일 가스 스트림의 상기 제1 분획과 상기 산화제의 혼합물을 연소시키는 단계로서, 그 결과, 하나 이상의 연소 생성물 가스를 형성하도록 하고, 또한 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스가 상기 하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 상기 반응 챔버 내로 흘러들어가서, 상기 테일 가스 스트림의 상기 제2 분획과 상기 공급원료 가스의 혼합물과 혼합되도록 하며, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스와, 상기 테일 가스 스트림의 상기 제2 분획과 상기 공급원료 가스의 혼합물을 혼합한 결과로서, 에너지가 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스로부터 상기 공급원료 가스로 전달되고, 그에 따라, 상기 에너지는, 상기 공급원료 가스를 수소를 포함하는 하나 이상의 반응 생성물 가스로 분해시키는 화학 반응을 일으키는, 단계.
  15. 제 1 항 내지 제 14 항 중 어느 한 항에 있어서, 다음 중 하나 이상을 조절하는 단계를 더 포함하는 방법:
    상기 반응 챔버의 입구에서의 상기 공급원료 가스의 압력;
    상기 반응 챔버의 입구에서의 상기 공급원료 가스의 온도;
    상기 연소 챔버의 입구에서의 상기 가연성 가스의 압력;
    상기 연소 챔버의 입구에서의 상기 가연성 가스의 온도;
    상기 가연성 가스를 포함하는 가연성 가스 혼합물 중의 공기의 화학양론비;
    상기 연소 챔버로부터 배출되는 가스의 양; 및
    상기 혼합된 생성물 스트림이 통과하는 수소 분리기의 수소 분리도.
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 공급원료 가스의 온도를 조절하는 단계는 상기 공급원료 가스의 온도를 약 1,000 K 내지 약 1,300 K로 제어하는 단계를 포함하는, 방법.
  17. 제 15 항 또는 제 16 항에 있어서, 상기 가연성 가스의 온도를 조절하는 단계는 상기 가연성 가스의 온도를 약 300 K 내지 약 600 K로 제어하는 단계를 포함하는, 방법.
  18. 제 15 항 내지 제 17 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가연성 가스의 압력을 조절하는 단계는 상기 가연성 가스의 압력을 약 12 bar 내지 약 15 bar로 제어하는 단계를 포함하는, 방법.
  19. 제 15 항 내지 제 18 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 공급원료 가스의 압력을 조절하는 단계는 상기 공급원료 가스의 압력을 약 12 bar 내지 약 15 bar로 제어하는 단계를 포함하는, 방법.
  20. 제 1 항 내지 제 19 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가연성 가스는 순수한 산소를 포함하는, 방법.
  21. 제 1 항 내지 제 20 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 공급원료 가스는 메탄 또는 천연 가스를 포함하는, 방법.
  22. 제 1 항 내지 제 21 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가연성 가스는, 상기 공급원료 가스가 상기 반응 챔버 내로 도입되는 압력과 동일한 압력에서, 상기 연소 챔버 내로 도입되는, 방법.
  23. 제 1 항 내지 제 22 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하기 전에, 상기 공급원료 가스를 예열하는 단계를 더 포함하는 방법.
  24. 제 1 항 내지 제 23 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가연성 가스를 상기 연소 챔버 내로 도입하기 전에, 상기 가연성 가스를 예열하는 단계를 더 포함하는 방법.
  25. 제 1 항 내지 제 24 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 반응 챔버의 부피 대 상기 연소 챔버의 부피의 비율은 약 10:1 이하인, 방법.
  26. 제 25 항에 있어서, 상기 반응 챔버의 부피 대 상기 연소 챔버의 부피의 비율은 약 3:1 내지 약 6:1인, 방법.
  27. 제 1 항 내지 제 26 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 30:1 이하인, 방법.
  28. 제 27 항에 있어서, 상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 8:1 내지 약 12:1인, 방법.
  29. 제 1 항 내지 제 28 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가연성 가스를 상기 연소 챔버 내로 도입하는 단계는 상기 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하는 단계와 동시에 일어나는, 방법.
  30. 제 1 항 내지 제 29 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 혼합된 생성물 스트림의 추출 동안, 상기 반응 챔버 내의 압력은, 상기 반응 챔버의 탄소 오염(carbon fouling)을 억제하도록, 충분히 빠르게 감소되는, 방법.
  31. 제 30 항에 있어서, 상기 반응 챔버 내의 압력은 1초 미만에 걸쳐 적어도 25% 만큼 감소되는, 방법.
  32. 제 31 항에 있어서, 상기 반응 챔버 내의 압력은 1초 미만에 걸쳐 적어도 50% 만큼 감소되는, 방법.
  33. 제 1 항 내지 제 32 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가연성 가스의 연소에 의해 발생된 압력파가 상기 반응 챔버의 탄소 오염을 억제하는, 방법.
  34. 제 1 항 내지 제 33 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 에너지가, 가스 동적 압축 및 혼합을 통해, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스로부터 상기 공급원료 가스로 전달되는, 방법.
  35. 제 1 항 내지 제 34 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 혼합된 생성물 스트림을 추출하는 단계는, 상기 공급원료 가스의 분해의 결과로서 형성된 반응 생성물 가스의 적어도 일 부분을 상기 반응 챔버로부터 추출하는 단계를 포함하는, 방법.
  36. 제 1 항 내지 제 35 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 혼합된 생성물 스트림을 추출하는 단계는 상기 연소 챔버로부터 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스의 적어도 일 부분을 추출하는 단계를 포함하는, 방법.
  37. 제 36 항에 있어서, 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 적어도 일부를 배출(venting)하는 단계를 더 포함하는 방법.
  38. 제 37 항에 있어서, 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스 중 적어도 일부의 배출을 조절하는 단계를 더 포함하는 방법.
  39. 제 38 항에 있어서, 상기 배출을 조절하는 단계는 다음 중 하나 이상을 조절하는 단계를 포함하는, 방법:
    상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출의 지속 시간;
    상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출의 빈도;
    상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출을 위해 사용되는 하나 이상의 배출 오리피스의 크기;
    상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출을 위해 사용되는 배출구들의 개수; 및
    상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 배출을 위해 사용되는 배출 유로에 걸친 압력 강하.
  40. 제 38 항 또는 제 39 항에 있어서, 상기 배출을 조절하는 단계는, 상기 방법의 측정되거나 추론된 공정 파라미터에 기초하여 상기 배출을 조절하는 단계를 포함하는, 방법.
  41. 제 40 항에 있어서, 상기 측정된 또는 추론된 공정 파라미터는 다음 중 하나 이상을 포함하는, 방법:
    상기 혼합된 생성물 스트림 중의 H2의 농도;
    상기 공급원료 가스의 유량; 및
    상기 혼합된 생성물 스트림 중의 H2 대 N2의 비율.
  42. 제 37 항 내지 제 41 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 공급원료 가스를 도입하는 단계, 상기 가연성 가스를 도입하는 단계, 및 상기 가연성 가스를 연소시키는 단계는, 복수의 대응하는 반응 사이클들의 일부로서, 복수 회 반복되고, 상기 추출된 하나 이상의 연소 생성물 가스의 적어도 일부를 배출시키는 단계는, 매 반응 사이클 마다 또는 미리 설정된 회수의 반응 사이클들 마다, 수행되는, 방법.
  43. 시스템으로서, 상기 시스템은:
    공급원료 가스 반응기로서, 상기 공급원료 가스 반응기는:
    반응 챔버;
    하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 상기 반응 챔버에 유체 연결되는 연소 챔버; 및
    점화기;를 포함하는,
    공급원료 가스 반응기;
    상기 공급원료 가스 반응기의 안팎으로의 가스의 흐름을 제어하기 위한 밸브 장치(valving); 및
    방법을 수행하도록 구성된 하나 이상의 제어기;를 포함하고,
    상기 방법은:
    탄화수소를 포함하는 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하도록 상기 밸브 장치를 제어하는 단계;
    상기 연소 챔버 내로 가연성 가스를 도입하도록 상기 밸브 장치를 제어하는 단계;
    상기 연소 챔버 내의 상기 가연성 가스를 연소시키도록 상기 점화기를 제어하는 단계로서, 그 결과, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스를 형성하도록 하고, 또한 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스가 상기 하나 이상의 유체 흐름 경로를 통해 상기 반응 챔버 내로 흘러들어가서 상기 공급원료 가스와 혼합되도록 하며, 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스와 상기 공급원료 가스의 혼합의 결과로서, 에너지가 상기 하나 이상의 연소 생성물 가스로부터 상기 공급원료 가스로 전달되고, 그에 따라, 상기 에너지가, 상기 공급원료 가스를 수소를 포함하는 하나 이상의 반응 생성물 가스로 분해시키는 화학 반응을 일으키도록 하는, 단계;
    상기 공급원료 가스 반응기로부터, 혼합된 생성물 스트림을 추출하도록 상기 밸브 장치를 제어하는 단계로서, 상기 혼합된 생성물 스트림은 수소, 탄소, 및 물을 포함하는, 단계; 및
    상기 혼합된 생성물 스트림의 적어도 일 부분을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키도록 상기 밸브 장치를 제어하는 단계;를 포함하는,
    시스템.
  44. 제 43 항에 있어서, 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 상기 탄소의 적어도 일부를 분리하기 위한 탄소 분리기를 더 포함하는 시스템.
  45. 제 44 항에 있어서, 상기 탄소 분리기는, 사이클론; 소결된 금속 필터; 및 백 필터; 중 하나 이상을 포함하는, 시스템.
  46. 제 43 항 내지 제 45 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 상기 수소의 적어도 일부를 분리하기 위한 수소 분리기를 더 포함하는 시스템.
  47. 제 46 항에 있어서, 상기 수소 분리기는, 막 분리기; 폴리머 막 분리기; 팔라듐 막 분리기; 화학 흡착 장치; 압력 스윙 흡착 장치; 및 온도 스윙 흡착 장치; 중 하나 이상을 포함하는, 시스템.
  48. 제 46 항에 있어서, 상기 막 분리기는 압력 스윙 흡착 장치인, 시스템.
  49. 제 43 항 내지 제 48 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 시스템은 테일 가스 스트림을 상기 공급원료 가스 반응기로 재순환시키기 위한 테일 가스 스트림 분할 장치를 더 포함하고, 상기 테일 가스 스트림은 상기 혼합된 생성물 스트림의 상기 적어도 일 부분을 포함하며, 이때, 적어도 일부의 탄소 및 적어도 일부의 수소가 상기 혼합된 생성물 스트림으로부터 분리되는, 시스템.
  50. 제 49 항에 있어서, 상기 테일 가스 스트림 분할 장치는,
    상기 테일 가스 스트림의 제1 분획을 산화제와 혼합하도록; 그리고
    상기 테일 가스 스트림의 제2 분획을 상기 공급원료 가스의 원천과 혼합하도록; 구성된,
    시스템.
  51. 제 50 항에 있어서, 상기 테일 가스 스트림 분할 장치는, 흐름 분할기; 하나 이상의 가변 제어 밸브; 가변 흐름 전환기; 하나 이상의 압축기; 및 하나 이상의 펌프; 중 하나 이상을 포함하는, 시스템.
  52. 제 50 항 또는 제 51 항에 있어서, 상기 제1 분획의 분율 더하기 상기 제2 분획의 분율은 1인, 시스템.
  53. 제 43 항 내지 제 52 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가연성 가스는 순수한 산소를 포함하는, 시스템.
  54. 제 43 항 내지 제 53 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 공급원료 가스는 메탄 또는 천연 가스를 포함하는, 시스템.
  55. 제 43 항 내지 제 54 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 공급원료 가스를 상기 반응 챔버 내로 도입하기 전에, 상기 공급원료 가스를 예열하기 위한 열교환기를 더 포함하는 시스템.
  56. 제 43 항 내지 제 55 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가연성 가스를 상기 연소 챔버 내로 도입하기 전에, 상기 가연성 가스를 예열하기 위한 열교환기를 더 포함하는 시스템.
  57. 제 43 항 내지 제 56 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 반응 챔버의 부피 대 상기 연소 챔버의 부피의 비율은 약 10:1 이하인, 시스템.
  58. 제 57 항에 있어서, 상기 반응 챔버의 부피 대 상기 연소 챔버의 부피의 비율은 약 3:1 내지 약 6:1인, 시스템.
  59. 제 43 항 내지 제 58 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 30:1 이하인, 시스템.
  60. 제 59 항에 있어서, 상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 8:1 내지 약 12:1인, 시스템.
  61. 제 60 항에 있어서, 상기 반응 챔버의 길이 대 상기 반응 챔버의 직경의 비율은 약 10:1인, 시스템.
  62. 제 43 항 내지 제 61 항 중 어느 한 항에 있어서, 연소 챔버; 상기 공급원료 반응기의 하류; 탄소 분리기의 하류; 및 상기 혼합된 생성물 스트림의 상기 적어도 일 부분을 재순환시키기 위한 재순환 라인; 중 하나 이상에 위치된 하나 이상의 배출구를 더 포함하는 시스템.
  63. 제 62 항에 있어서, 상기 하나 이상의 제어기는 다음 중 하나 이상을 조절하도록 추가적으로 구성되는, 시스템:
    상기 하나 이상의 배출구가 개방되는 지속 시간;
    상기 하나 이상의 배출구의 개방의 빈도; 및
    상기 하나 이상의 배출구의 하나 이상의 오리피스의 크기.
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