KR20220017642A - Method for manufacturing secondary battery - Google Patents

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송영민
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Abstract

A method for manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention includes the steps of: assembling a secondary battery including an electrode assembly including a positive electrode, a negative electrode and a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode, and an electrolyte; aging the secondary battery at a temperature in a first range; firstly charging the secondary battery; aging the secondary battery at a temperature in a second range; and aging the secondary battery at a temperature in a third range, wherein it is detected whether the secondary battery after the aging step at the temperature in the third range has a low voltage based on an open circuit voltage (OCV) at room temperature.

Description

이차 전지 제조 방법{METHOD FOR MANUFACTURING SECONDARY BATTERY}Secondary battery manufacturing method {METHOD FOR MANUFACTURING SECONDARY BATTERY}

본 발명은 이차 전지 제조 방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 저전압 검출력이 향상된 이차 전지 제조 방법에 관한 것이다. The present invention relates to a method for manufacturing a secondary battery, and more particularly, to a method for manufacturing a secondary battery having improved low voltage detection power.

모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차 전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 가지고, 사이클 수명이 길며, 자기방전률이 낮은 리튬 이차 전지가 사용화되어 널리 사용되고 있다. As technology development and demand for mobile devices increase, the demand for secondary batteries as an energy source is rapidly increasing. Among such secondary batteries, lithium secondary batteries with high energy density and voltage, long cycle life, and low self-discharge rate has been used and is widely used.

그러나, 리튬 이차 전지는 제조 공정 또는 사용 중의 다양한 원인에 의해 불량이 발생할 수 있다. 특히, 제조가 완료된 이차 전지의 일부는, 자기-방전률(Self-Discharge Rate) 이상의 전압 강하 거동을 나타내는 현상을 보이기도 하는데, 이러한 불량 현상을 저전압(Low voltage)이라고 한다. However, the lithium secondary battery may be defective due to various reasons during the manufacturing process or use. In particular, some of the manufactured secondary batteries exhibit a voltage drop behavior greater than or equal to the self-discharge rate, and this failure phenomenon is referred to as low voltage.

이러한 이차 전지의 저전압에 따른 불량 현상은, 대표적으로 양극판 내부에 위치한 금속 이물에 기인한 경우가 많다. 특히, 이차 전지의 양극판에 철이나 구리와 같은 금속 이물이 존재할 경우, 이러한 금속 이물은 음극에서 덴드라이트(dendrite)로 성장할 수 있다. 그리고, 이와 같은 덴드라이트는 이차 전지의 내부 단락을 일으켜, 누설 전류를 증가시키고, 이차 전지의 고장이나 손상, 심한 경우에는 발화의 원인이 될 수 있다. The defect phenomenon due to the low voltage of the secondary battery is typically caused by a metal foreign material located inside the positive electrode plate. In particular, when a metal foreign material such as iron or copper is present on the positive electrode plate of the secondary battery, the metal foreign material may grow as a dendrite in the negative electrode. In addition, such dendrites may cause an internal short circuit of the secondary battery, increase leakage current, and may cause failure or damage to the secondary battery, or, in severe cases, ignition.

특히, 이차 전지의 수요가 증가됨에 따라 양극재의 수요도 급증하고 있으며, 양극재에 포함되는 대표적인 양극 활물질인 LFP(Lithium iron phosphate)은 가격이 저렴하고, 장기 수명 성능이 우수하고, 뛰어난 구조 안정성을 가져, 그 수요가 급증하고 있다. 그러나 LFP(Lithium iron phosphate)를 양극재로 사용 시, 고온에서 저전압이 발현되는 불량 현상이 문제가 되고 있다. In particular, as the demand for secondary batteries increases, the demand for cathode materials is also rapidly increasing. Lithium iron phosphate (LFP), a representative cathode active material included in cathode materials, is inexpensive, has excellent long-term performance, and has excellent structural stability. , the demand is increasing rapidly. However, when LFP (Lithium Iron Phosphate) is used as a cathode material, a problem in that a low voltage is expressed at a high temperature is a problem.

저전압의 발현 여부를 확인하기 위해서는 고온에서의 저전압 가속화 실험과 같은 별도 공정을 수행하여야 한다. 다만, 이러한 추가적인 공정을 제조된 이차 전지에 모두 수행하는 것은 현실적으로 어려운 부분이 있고, 제조 시간이 증가하고 제조 공정 또한 복잡해지는 문제가 있다. 이에 따라, 실제 공정에서는 저전압의 발현 여부를 상온에서의 보관 기간에 따른 개방회로 전압(OCV, Open-Circuit Voltage)차이를 기초로 판단하고 있다. In order to check whether a low voltage occurs, a separate process such as a low voltage acceleration test at a high temperature must be performed. However, it is difficult in reality to perform all of these additional processes on the manufactured secondary battery, and there is a problem in that the manufacturing time is increased and the manufacturing process is also complicated. Accordingly, in the actual process, the occurrence of low voltage is determined based on the difference in Open-Circuit Voltage (OCV) depending on the storage period at room temperature.

그러나, 이 경우에 고온에서의 저전압 가속화 실험과 같은 별도 공정보다는 간이하지만, 상온 상태에서 고온에서 발현되는 이차 전지의 저전압을 정확하게 검출하기는 어렵다는 문제가 있다. 이에 따라, LFP(Lithium iron phosphate)의 상용화를 위해, 상온에서 저전압이 발현되거나 발현될 가능성이 높은 이차 전지의 검출력을 향상시킬 필요성이 부각되고 있다.However, in this case, although it is simpler than a separate process such as a low voltage acceleration experiment at high temperature, there is a problem in that it is difficult to accurately detect a low voltage of a secondary battery expressed at a high temperature at room temperature. Accordingly, for the commercialization of lithium iron phosphate (LFP), the need to improve the detection power of a secondary battery in which a low voltage is expressed or is likely to be expressed at room temperature has been highlighted.

본 발명의 해결하고자 하는 과제는, 저전압 여부의 검출력이 향상된 이차전지 제조 방법을 제공하는 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to provide a method for manufacturing a secondary battery having improved detection power of whether a low voltage is present.

본 발명이 해결하고자 하는 과제가 상술한 과제로 제한되는 것은 아니며, 언급되지 아니한 과제들은 본 명세서 및 첨부된 도면으로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.The problem to be solved by the present invention is not limited to the above-mentioned problems, and the problems not mentioned will be clearly understood by those of ordinary skill in the art to which the present invention belongs from the present specification and the accompanying drawings. .

본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법은 양극, 음극, 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극 조립체와 전해액을 포함하는 이차 전지를 조립하는 단계; 상기 이차 전지를 제1 범위의 온도에서 에이징하는 단계; 상기 이차 전지를 1차 충전하는 단계; 상기 이차 전지를 제2 범위의 온도에서 에이징하는 단계; 및 상기 이차 전지를 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계를 포함하고, 상기 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계가 수행된 이차 전지는 상온에서의 개방회로 전압(OCV)을 기초로 저전압 여부가 검출된다.A secondary battery manufacturing method according to an embodiment of the present invention includes assembling an electrode assembly including a positive electrode, a negative electrode, and a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode, and a secondary battery including an electrolyte; aging the secondary battery at a temperature in a first range; first charging the secondary battery; aging the secondary battery at a temperature in a second range; and aging the secondary battery at a temperature of a third range, wherein whether the secondary battery on which the aging is performed at a temperature of the third range has a low voltage based on an open circuit voltage (OCV) at room temperature is detected do.

상기 제2 범위의 온도 및 상기 제3 범위의 온도는 상기 제1 범위의 온도보다 높을 수 있다.The temperature of the second range and the temperature of the third range may be higher than the temperature of the first range.

상기 제1 범위의 온도는 섭씨 20도 내지 섭씨 40도의 온도일 수 있다.The temperature in the first range may be a temperature of 20 degrees Celsius to 40 degrees Celsius.

상기 제3 범위의 온도는 상기 제2 범위의 온도보다 동일하거나 더 높을 수 있다.The temperature in the third range may be the same as or higher than the temperature in the second range.

상기 제2 범위의 온도는 섭씨 50도 내지 섭씨 70도의 온도이고, 상기 제3 범위의 온도는 섭씨 50도 내지 섭씨 80도의 온도일 수 있다.The temperature of the second range may be a temperature of 50 degrees Celsius to 70 degrees Celsius, and the temperature of the third range may be a temperature of 50 degrees Celsius to 80 degrees Celsius.

상기 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계는 12시간 내지 72시간 동안 수행될 수 있다.Aging at the temperature in the third range may be performed for 12 hours to 72 hours.

상기 제2 범위의 온도에서 에이징하는 단계와 상기 2차 충전하는 단계 사이에 가스를 제거하는 단계를 더 포함하고, 상기 가스를 제거하는 단계는 상기 이차 전지 내부에서 생성된 가스를 제거할 수 있다.The method may further include removing gas between the aging at the temperature in the second range and the secondary charging, wherein the removing of the gas may remove gas generated inside the secondary battery.

상기 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계는 상기 제2 범위의 온도에서 에이징하는 단계와 상기 가스를 제거하는 단계 사이에서 수행될 수 있다.The aging at the temperature of the third range may be performed between the step of aging at the temperature of the second range and the step of removing the gas.

상기 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계는 상기 가스를 제거하는 단계와 상기 2차 충전 단계 사이에서 수행될 수 있다.Aging at a temperature in the third range may be performed between removing the gas and the secondary charging step.

상기 양극은 리튬 인산철(Lithium iron phosphate; LFP)을 양극 활물질로 포함할 수 있다.The positive electrode may include lithium iron phosphate (LFP) as a positive electrode active material.

본 발명의 실시예에 따르면, 이차 전지의 저전압 발현 여부의 검출력이 향상될 수 있다. According to an embodiment of the present invention, the detection power of whether a low voltage is expressed in the secondary battery may be improved.

특히, 본 발명의 실시예에 따르면, 이차 전지의 양극에 저전압의 원인이 되는 금속 이물이 포함된 경우, 상기 이차 전지가 고온 에이징 단계를 수행함에 따라 금속 이물의 용출을 가속화시켜, 상온에서의 이차 전지의 저전압 발현 여부의 검출력이 향상될 수 있다.In particular, according to an embodiment of the present invention, when a metal foreign material causing a low voltage is included in the positive electrode of the secondary battery, the secondary battery accelerates the elution of the metal foreign material as the secondary battery performs a high-temperature aging step, so that the secondary battery at room temperature The detection power of whether or not the low voltage of the battery is developed may be improved.

본 발명의 효과가 상술한 효과들로 제한되는 것은 아니며, 언급되지 아니한 효과들은 본 명세서 및 첨부된 도면으로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확히 이해될 수 있을 것이다.Effects of the present invention are not limited to the above-described effects, and effects not mentioned will be clearly understood by those of ordinary skill in the art to which the present invention pertains from the present specification and accompanying drawings.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법을 개략적으로 나타내는 순서도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 조립 단계에서 조립된 이차 전지의 구성을 나타내는 분해 사시도이다.
도 3은 도 1의 제조 방법에서 활성화 단계를 개략적으로 나타내는 순서도이다.
도 4는 비교예에 따른 이차 전지 제조 방법에서 제조된 이차전지의 실험 데이터를 나타내는 도면이다.
도 5 및 도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법에서 제조된 이차전지의 실험 데이터를 나타내는 도면이다. 1 is a flowchart schematically illustrating a method for manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention.
2 is an exploded perspective view illustrating a configuration of a secondary battery assembled in a secondary battery assembling step according to an embodiment of the present invention.
3 is a flowchart schematically illustrating an activation step in the manufacturing method of FIG. 1 .
4 is a view showing experimental data of a secondary battery manufactured in a secondary battery manufacturing method according to a comparative example.
5 and 6 are diagrams illustrating experimental data of a secondary battery manufactured in a method for manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention.

이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 여러 실시예들에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예들에 한정되지 않는다.Hereinafter, with reference to the accompanying drawings, various embodiments of the present invention will be described in detail so that those of ordinary skill in the art can easily carry out the present invention. The present invention may be embodied in several different forms and is not limited to the embodiments described herein.

본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 참조 부호를 붙이도록 한다.In order to clearly explain the present invention, parts irrelevant to the description are omitted, and the same reference numerals are assigned to the same or similar components throughout the specification.

또한, 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 “포함”한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.In addition, throughout the specification, when a part "includes" a certain component, it means that other components may be further included, rather than excluding other components, unless otherwise stated.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 제조 방법을 개략적으로 나타내는 순서도이다.1 is a flowchart schematically illustrating a method of manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention.

도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법은 전극 제조 단계(S10), 이차 전지 조립 단계(S20), 및 활성화 단계(S30)를 포함한다. Referring to FIG. 1 , the method for manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention includes an electrode manufacturing step ( S10 ), a secondary battery assembling step ( S20 ), and an activation step ( S30 ).

도 1을 참조하면, 전극 제조 단계(S10)는 양극 및 음극을 제조하는 단계를 포함할 수 있다. 전극 제조 단계(S10)에서, 양극 및 음극의 제조 기술은 원재료 개발 단계, 믹싱 단계, 코팅 단계, 압연 단계 등을 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 아니하고 본원 발명의 출원 시점에 공지된 다양한 측정 기술이 이용될 수 있다.Referring to FIG. 1 , the electrode manufacturing step S10 may include manufacturing an anode and a cathode. In the electrode manufacturing step (S10), the manufacturing technology of the positive electrode and the negative electrode may include a raw material development step, a mixing step, a coating step, a rolling step, etc., but is not limited thereto, and various measurement techniques known at the time of filing of the present invention are can be used

도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 조립 단계에서 조립된 이차 전지의 구성을 나타내는 분해 사시도이다.2 is an exploded perspective view illustrating a configuration of a secondary battery assembled in a secondary battery assembling step according to an embodiment of the present invention.

도 1 및 도 2를 참조하면, 이차 전지 조립단계(S20)는 전극 제조 단계(S10)에서 제조된 양극 및 음극과 이들 사이에 개재되는 분리막으로 이루어진 전극조립체(30)를 조립하고, 전지케이스(20) 내부에 전극조립체(30)를 장착하고, 전해액을 주입하는 단계일 수 있다.1 and 2, in the secondary battery assembling step (S20), the electrode assembly 30 comprising the positive and negative electrodes manufactured in the electrode manufacturing step (S10) and a separator interposed therebetween is assembled, and the battery case ( 20) It may be a step of mounting the electrode assembly 30 inside and injecting an electrolyte.

이차 전지 조립 단계(S20)에서 조립된 이차 전지(10)는, 전지케이스(20) 내부에 양극, 음극 및 이들 사이에 개재되는 분리막으로 이루어진 전극조립체(30) 및 전해액을 포함한다. 여기서, 이차 전지(10)는 전극조립체(30)의 양극 및 음극 탭들(31, 32)과 전기적으로 연결되는 두 개의 전극리드들(40, 41)이 외부로 노출되도록 밀봉되어 있는 구조로 이루어져 있다. 특히, 본원 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 조립 단계(S20)에서 조립된 이차 전지(10)는, 양극이 LFP(Lithium iron phosphate)을 양극 활물질로 포함할 수 있다.The secondary battery 10 assembled in the secondary battery assembly step S20 includes an electrode assembly 30 including a positive electrode, a negative electrode, and a separator interposed therebetween, and an electrolyte in the battery case 20 . Here, the secondary battery 10 has a structure in which the two electrode leads 40 and 41 electrically connected to the positive and negative tabs 31 and 32 of the electrode assembly 30 are sealed so as to be exposed to the outside. . In particular, in the secondary battery 10 assembled in the secondary battery assembling step S20 according to an embodiment of the present invention, the positive electrode may include lithium iron phosphate (LFP) as a positive electrode active material.

일 예로. 전지케이스(20)는 파우치형 전지케이스로, 전극조립체(30)가 안착되고 전해액을 포함할 수 있는 오목한 형상의 수납부(23)를 포함하는 케이스 본체(21)와 상기 케이스 본체(21)에 일체로서 연결되어 있는 커버(22)로 이루어질 수 있다. 또한, 전지케이스(20)는 케이스 본체(21)와 커버(22)의 외주부가 융착되어 실링부를 구성하여 내부 공간이 밀폐될 수 있다. 다만, 본 발명의 실시예가 상술한 구조로 한정되는 것은 아니며, 일반적인 구조의 이차 전지의 전지케이스로 대체될 수 있다.One example. The battery case 20 is a pouch-type battery case, in which the electrode assembly 30 is seated and the case body 21 including a concave accommodating part 23 capable of containing an electrolyte solution and the case body 21 are mounted on the case body 21 . It may be made of a cover 22 that is integrally connected. In addition, in the battery case 20 , the outer periphery of the case body 21 and the cover 22 are fused to form a sealing part, so that the inner space can be sealed. However, the embodiment of the present invention is not limited to the above-described structure, and may be replaced with a battery case of a secondary battery having a general structure.

일 예로, 전극조립체(30)는 스택형 전극조립체로, 다수의 양극 탭들(31)과 다수의 음극 탭들(32)이 각각 융착되어 전극리드(40, 41)에 함께 결합되어 있을 수 있다. 또한, 케이스 본체(21)의 상단부(24)와 커버(22)의 상단부에는 전극리드(40, 41)가 위치하고 쇼트 발생을 방지하기 위해 절연필름(50)이 부착되어 있다. 다만, 본 발명의 실시예가 상술한 구조로 한정되는 것은 아니며, 다른 형태의 전극조립체로 대체될 수 있다.For example, the electrode assembly 30 is a stacked electrode assembly, and a plurality of positive electrode tabs 31 and a plurality of negative electrode tabs 32 may be fused together to be coupled to the electrode leads 40 and 41 , respectively. In addition, electrode leads 40 and 41 are positioned on the upper end 24 of the case body 21 and the upper end of the cover 22 , and an insulating film 50 is attached to prevent short circuit. However, the embodiment of the present invention is not limited to the above-described structure, and may be replaced with another type of electrode assembly.

일 예로, 상기 전해액은, 액체 상태의 전해질을 의미하며, 양극과 음극 사이에서 이온이 이동될 수 있고, 이러한 양극과 음극 사이의 이온 교환을 통해 이차 전지는 충방전이 수행될 수 있다. 본 발명에서 사용되는 전해액으로는 리튬 이차 전지 제조시 사용 가능한 유기계 액체 전해질, 무기계 액체 전해질, 고체 고분자 전해질, 겔형 고분자 전해질, 고체 무기 전해질, 용융형 무기 전해질 등을 들 수 있으며, 이들로 한정되는 것은 아니다.For example, the electrolyte means an electrolyte in a liquid state, ions may move between the positive electrode and the negative electrode, and the secondary battery may be charged and discharged through ion exchange between the positive electrode and the negative electrode. Examples of the electrolyte used in the present invention include organic liquid electrolytes, inorganic liquid electrolytes, solid polymer electrolytes, gel-type polymer electrolytes, solid inorganic electrolytes, molten inorganic electrolytes, etc., which can be used in the manufacture of lithium secondary batteries. no.

도 3은 도 1의 이차 전지 제조 방법에서 활성화 단계를 개략적으로 나타내는 순서도이다.3 is a flowchart schematically illustrating an activation step in the method of manufacturing the secondary battery of FIG. 1 .

도 1 및 도 3을 참조하면, 활성화 단계(S30)은 이차 전지 조립 단계(S20)에서 조립된 이차 전지를 활성화하는 단계일 수 있다. 1 and 3 , the activation step ( S30 ) may be a step of activating the secondary battery assembled in the secondary battery assembly step ( S20 ).

본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법에서, 활성화 단계(S30)는 1차 에이징 단계(S310), 포메이션 단계(S320), 2차 에이징 단계(S330), 고온 에이징 단계(S340), 가스 제거 단계(S350), 충전 단계(S360), 및 검출 단계(S370)를 포함한다. 다만, 필요에 따라, 상술한 단계들 중 적어도 하나는 생략되거나 다른 단계로 대체될 수 있고, 상술한 단계들은 상술한 순서에 한정되지 아니한다. In the method for manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention, the activation step (S30) includes a primary aging step (S310), a formation step (S320), a secondary aging step (S330), a high temperature aging step (S340), a gas It includes a removal step (S350), a charging step (S360), and a detection step (S370). However, if necessary, at least one of the above-described steps may be omitted or replaced with another step, and the above-described steps are not limited to the above-described order.

본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법에서, 1차 에이징 단계(S310), 2차 에이징 단계(S330), 및 고온 에이징 단계(S340)는 각각 이차 전지 조립 단계(S20)에서 조립된 이차 전지를 소정의 시간 동안 에이징하는 단계이다. 여기서 에이징은, 이차 전지를 소정의 온도에서 보관하는 형태를 의미할 수 있다. 일 예로, 에이징은 소정의 온도가 일정하게 유지되는 챔버 내에서 이차 전지를 보관하는 형태를 의미할 수 있다.In the secondary battery manufacturing method according to an embodiment of the present invention, the primary aging step (S310), the secondary aging step (S330), and the high temperature aging step (S340) are each secondary assembled in the secondary battery assembling step (S20). This is a step of aging the battery for a predetermined time. Here, aging may refer to a form of storing the secondary battery at a predetermined temperature. As an example, aging may refer to a form of storing the secondary battery in a chamber in which a predetermined temperature is constantly maintained.

1차 에이징 단계(S310)는 도 1 및 도 3에 도시된 바와 같이, 이차 전지 조립 단계(S20)의 직후에 수행될 수 있다. 1차 에이징 단계(S310)는 이차 전지 조립 단계(S20)에서 조립된 이차 전지를 제1 범위의 온도에서 에이징하는 단계일 수 있다. 여기서 상기 제1 범위의 온도는 섭씨 20도 내지 섭씨 40도의 온도일 수 있다. 또한, 1차 에이징 단계(S310)는 24시간 내지 72시간 동안 수행되는 단계일 수 있다. 일 예로, 1차 에이징 단계(S310)는 섭씨 20도의 온도 조건에서 30시간 동안 수행되는 단계일 수 있다. The primary aging step ( S310 ) may be performed immediately after the secondary battery assembling step ( S20 ), as shown in FIGS. 1 and 3 . The primary aging step ( S310 ) may be a step of aging the secondary battery assembled in the secondary battery assembling step ( S20 ) at a temperature within a first range. Here, the temperature in the first range may be a temperature of 20 degrees Celsius to 40 degrees Celsius. In addition, the primary aging step (S310) may be a step performed for 24 hours to 72 hours. For example, the primary aging step ( S310 ) may be a step performed for 30 hours at a temperature condition of 20 degrees Celsius.

이에 따라, 1차 에이징 단계(S310)는 이차 전지 내부로 주입된 전해액의 혼합 정도 및 확산 정도를 향상시킬 수 있다. 또한, 1차 에이징 단계(S310)는 이차 전지 내부로 주입된 전해액이 세퍼레이터 대해 균등하게 함침되도록 하여, 양극과 음극 사이의 이온 교환이 보다 용이해질 수 있다.Accordingly, the primary aging step ( S310 ) may improve the degree of mixing and diffusion of the electrolyte injected into the secondary battery. In addition, the primary aging step ( S310 ) allows the electrolyte injected into the secondary battery to be uniformly impregnated with the separator, so that ion exchange between the positive electrode and the negative electrode may be facilitated.

본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법에서, 포메이션 단계(S320)는 이차 전지가 1차적으로 충전되는 1차 충전 단계일 수 있다. 또한, 포메이션 단계(S320)는 이차 전지가 소정의 SOC 범위로 충전되는 단계일 수 있다. 일 예로, 포메이션 단계(S320)는 이차 전지가 30% 내지 40%의 SOC 범위로 충전되는 단계일 수 있다. 포메이션 단계(S320)가 30% 이하의 SOC 범위에서 충전되는 경우, SEI(Solid Electrolyte Interphase) 레이어(Layer)가 충분히 생성되지 않아, 포메이션 단계(S320) 이후에도 추가 레이어 형성을 위한 부반응이 발생되어 셀의 용량이 저하되는 문제가 발생할 수 있다. 이와 반대로, 포메이션 단계(S320)가 너무 높은 SOC 범위에서 충전되는 경우, 필요 이상으로 SEI 레이어 형성 반응이 진행됨에 따라 비가역 용량이 증가하여, 셀의 용량이 저하되는 문제가 발생할 수 있다.In the method for manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention, the formation step ( S320 ) may be a primary charging step in which the secondary battery is primarily charged. Also, the formation step ( S320 ) may be a step in which the secondary battery is charged to a predetermined SOC range. For example, the formation step ( S320 ) may be a step in which the secondary battery is charged in an SOC range of 30% to 40%. When the formation step (S320) is charged in the SOC range of 30% or less, the SEI (Solid Electrolyte Interphase) layer is not sufficiently generated, and a side reaction for forming an additional layer occurs even after the formation step (S320). There may be a problem that the capacity is lowered. Conversely, when the formation step S320 is charged in an SOC range that is too high, the irreversible capacity increases as the SEI layer formation reaction proceeds more than necessary, thereby causing a problem in which the capacity of the cell is lowered.

또한, 포메이션 단계(S320)는 이차 전지가 20분 내지 180분 동안 충전되는 단계일 수 있다. 또한, 포메이션 단계(S320)는 이차 전지가 0.1C 내지 1(0.5)C의 씨레이트로 충전되는 단계일 수 있다. 일 예로, 포메이션 단계(S320)는 이차 전지가 0.1 C의 씨레이트로 충전되는 단계일 수 있다. 포메이션 단계(S320)가 너무 높은 씨레이트로 충전되는 경우, 분극이 형성되어 부분적으로 전하가 강하게 공급되고, 과반응으로 가스가 지나치게 많이 발생하여, 셀 성능에 좋지 않은 영향을 미치고, 고른 SEI 레이어 형성이 어려울 수 있다. 이와 반대로, 포메이션 단계(S320)가 너무 낮은 씨레이트로 충전되는 경우, 생산성이 저하될 수 있다. 이에 따라, 본 발명의 일 실시예에 따른 포메이션 단계(S320)는 이차 전지에 조밀하고 안정한 SEI 레이어가 형성될 수 있다.In addition, the formation step ( S320 ) may be a step in which the secondary battery is charged for 20 to 180 minutes. Also, the formation step ( S320 ) may be a step in which the secondary battery is charged at a citrate of 0.1C to 1(0.5)C. For example, the formation step ( S320 ) may be a step in which the secondary battery is charged at a citrate of 0.1 C. When the formation step (S320) is charged with too high a sierate, polarization is formed and a partially strong charge is supplied, and an excessive amount of gas is generated due to an overreaction, which adversely affects the cell performance, and an even SEI layer is formed. This can be difficult. Conversely, if the formation step ( S320 ) is filled with a too low seed rate, productivity may decrease. Accordingly, in the formation step S320 according to an embodiment of the present invention, a dense and stable SEI layer may be formed on the secondary battery.

또한, 포메이션 단계(S320)는 이차 전지가 섭씨 20도 내지 섭씨 40도에서 충전되는 단계일 수 있다. 또한, 포메이션 단계(S320)는 이차 전지가 섭씨 20도 내지 섭씨 30도에서 충전되는 단계일 수 있다. 포메이션 단계(S320)가 너무 높은 온도로 충전되는 경우, 과량의 가스가 발생되어 SEI 레이어가 안정적으로 형성되지 않고, 전해액 및 첨가제 분해와 같은 부반응이 발생되어, 이차 전지의 성능이 저하될 수 있다. 이에 따라, 본 발명의 일 실시예에 따른 포메이션 단계(S320)는 안정적으로 SEI 레이어가 형성되고, 전지 성능이 향상될 수 있다.In addition, the formation step ( S320 ) may be a step in which the secondary battery is charged at 20 degrees Celsius to 40 degrees Celsius. Also, the formation step ( S320 ) may be a step in which the secondary battery is charged at 20 degrees Celsius to 30 degrees Celsius. If the formation step (S320) is charged at too high a temperature, an excess of gas is generated so that the SEI layer is not stably formed, and side reactions such as decomposition of the electrolyte and additives occur, thereby reducing the performance of the secondary battery. Accordingly, in the formation step ( S320 ) according to an embodiment of the present invention, the SEI layer may be stably formed and battery performance may be improved.

또한, 포메이션 단계(S320)는 이차 전지가 3.4V 내지 3.7V의 충전 전압으로 충전되는 단계일 수 있다. 다만, 상기 충전 전압의 범위는 상술한 내용에 한정되지 아니하고, 이차 전지의 종류나 특성에 따라 적절한 범위로 설정될 수 있다.In addition, the formation step ( S320 ) may be a step in which the secondary battery is charged with a charging voltage of 3.4V to 3.7V. However, the range of the charging voltage is not limited to the above, and may be set to an appropriate range according to the type or characteristic of the secondary battery.

이에 따라, 포메이션 단계(S320)는 SEI 레이어를 형성하여 이차 전지의 구조를 안정화시키고, 실제 사용 가능한 상태가 되도록 이차 전지가 활성화될 수 있다.Accordingly, in the formation step ( S320 ), the SEI layer is formed to stabilize the structure of the secondary battery, and the secondary battery may be activated to be in an actual usable state.

2차 에이징 단계(S330)는 이차 전지를 제2 범위의 온도에서 에이징하는 단계일 수 있다. 상기 제2 범위의 온도는 상기 제1 범위의 온도보다 높을 수 있다. 여기서 상기 제2 범위의 온도는 섭씨 50도 내지 섭씨 70도의 온도일 수 있다. 보다 바람직하게는, 상기 제2 범위의 온도는 섭씨 60도 내지 섭씨 70도의 온도일 수 있다. 또한, 2차 에이징 단계(S330)는 12시간 내지 72시간 동안 수행되는 단계일 수 있다. The secondary aging step ( S330 ) may be a step of aging the secondary battery at a temperature in the second range. The temperature of the second range may be higher than the temperature of the first range. Here, the temperature in the second range may be a temperature of 50 degrees Celsius to 70 degrees Celsius. More preferably, the temperature in the second range may be a temperature of 60 degrees Celsius to 70 degrees Celsius. In addition, the secondary aging step (S330) may be a step performed for 12 hours to 72 hours.

이에 따라, 2차 에이징 단계(S330)는 이차 전지 내부로 주입된 전해액이 전극조립체에 함침되지 않은 부분에 대한 추가적인 함침이 수행될 수 있고, 포메이션 단계(S320)에서 형성된 SEI 레이어를 안정화시킬 수 있다. 또한, 2차 에이징 단계(S330)는 양극에 포함된 일부 금속 이물에 대한 산화시킬 수 있다. 또한, 2차 에이징 단계(S330)에서 산화된 금속 이물은 음극에서 환원되어 덴드라이트(dendrite)로 형성될 수 있다.Accordingly, in the secondary aging step (S330), an additional impregnation of the portion in which the electrolyte injected into the secondary battery is not impregnated into the electrode assembly may be performed, and the SEI layer formed in the formation step (S320) may be stabilized. . In addition, the secondary aging step ( S330 ) may oxidize some metal foreign substances included in the anode. In addition, the metal foreign material oxidized in the secondary aging step S330 may be reduced at the cathode to form a dendrite.

고온 에이징 단계(S340)는 이차 전지를 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계일 수 있다. 상기 제3 범위의 온도는 상기 제1 범위의 온도보다 높을 수 있다. 또한, 상기 제3 범위의 온도는 상기 제2 범위의 온도와 동일하거나 그보다 높을 수 있다. 여기서, 상기 제3 범위의 온도는 섭씨 50도 내지 섭씨 80도의 온도일 수 있다. 보다 바람직하게는, 상기 제3 범위의 온도는 섭씨 55도 내지 섭씨 65도의 온도일 수 있다. 또한, 고온 에이징 단계(S340)는 12시간 내지 72시간동안 수행되는 단계일 수 있다. 보다 바람직하게는, 고온 에이징 단계(S340)는 24시간 내지 72시간동안 수행되는 단계일 수 있다. 일 예로, 고온 에이징 단계(S340)는 섭씨 60도의 온도 조건에서 72시간 동안 수행되는 단계일 수 있다.The high temperature aging step ( S340 ) may be a step of aging the secondary battery at a temperature in the third range. The temperature of the third range may be higher than the temperature of the first range. In addition, the temperature of the third range may be the same as or higher than the temperature of the second range. Here, the temperature in the third range may be a temperature of 50 degrees Celsius to 80 degrees Celsius. More preferably, the temperature in the third range may be a temperature of 55 degrees Celsius to 65 degrees Celsius. In addition, the high temperature aging step ( S340 ) may be a step performed for 12 to 72 hours. More preferably, the high temperature aging step (S340) may be a step performed for 24 hours to 72 hours. As an example, the high-temperature aging step S340 may be a step performed for 72 hours at a temperature of 60 degrees Celsius.

고온 에이징 단계(S340)는 2차 에이징 단계(S330) 직후에 수행되거나, 2차 에이징 단계(S330)를 대체하여 수행될 수 있다. 또한, 도 3을 참고하면, 고온 에이징 단계(S340)는 본 발명의 이차 전지 제조 방법이 가스 제거 단계(S350)를 포함하는 경우, 가스 제거 단계(S350) 이전(a) 또는 이후(b)에 수행될 수 있다. 또한, 고온 에이징 단계(S340)는 충전 단계(S360)의 직전에 수행될 수 있다.The high temperature aging step ( S340 ) may be performed immediately after the secondary aging step ( S330 ) or may be performed in place of the secondary aging step ( S330 ). In addition, referring to FIG. 3 , the high-temperature aging step S340 is performed before (a) or after (b) the degassing step (S350) when the secondary battery manufacturing method of the present invention includes the gas removing step S350. can be performed. In addition, the high temperature aging step ( S340 ) may be performed immediately before the charging step ( S360 ).

본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법은 고온 에이징 단계(S340)를 포함하여, 양극에 포함되어 있는 금속 이물이 산화 반응을 통해 용출될 수 있다. 즉, 고온 에이징 단계(S340)은 금속 이물의 용출을 가속화시킬 수 있다. 또한, 본원 발명의 이차 전지 제조 방법은 용출된 금속 이물이 음극에서 환원 반응을 통해 덴드라이트(dendrite)를 형성할 수 있다. 즉, 고온 에이징 단계(S340)는 덴드라이트의 성장 또한 가속화시킬 수 있다. 이에 따라, 본원 발명의 이차 전지 제조 방법은 고온 에이징 단계(S340)에 의해 형성된 덴드라이트가 양극과 패스(path)를 형성함에 따라 마이크로쇼트(microshort)의 유발을 가속화시킬 수 있다. The method for manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention includes a high-temperature aging step (S340), so that the metal foreign material included in the positive electrode may be eluted through an oxidation reaction. That is, the high temperature aging step ( S340 ) may accelerate the elution of the metal foreign material. In addition, in the secondary battery manufacturing method of the present invention, the eluted metal foreign material may form a dendrite through a reduction reaction at the negative electrode. That is, the high temperature aging step ( S340 ) may also accelerate the growth of dendrites. Accordingly, in the secondary battery manufacturing method of the present invention, as the dendrite formed by the high-temperature aging step S340 forms a path with the positive electrode, it is possible to accelerate the induction of microshorts.

또한, 고온 에이징 단계(S340)는 1차 에이징 단계(S310) 및 2차 에이징 단계(S330)와 함께, 추가적으로 섭씨 50도 내지 섭씨 80도에서 이차 전지를 보관하여, 양극판에 포함된 금속 이물의 용출이 보다 가속화될 수 있다. 이는 1차 에이징 단계(S310)의 경우, 비교적 낮은 온도에서 수행되어, 전해액의 혼합 및 함침이 용이하게 되는 것에 그 목적이 있다. 또한, 2차 에이징 단계(S330)의 경우, 고온 에이징 단계(S340)과 온도과 유사할 수 있으나, 포메이션 단계(S320) 단계 직후에 수행되어, SEI 레이어의 안정화에 주된 목적이 있다. 이와 달리, 고온 에이징 단계(S340)는 1차 에이징 단계(S310) 및 2차 에이징 단계(S330)을 거쳤음에도 양극에서 용출되지 못한 금속 이물들이 용출되게 하는 것을 주목적으로 한다.In addition, in the high temperature aging step (S340), along with the primary aging step (S310) and the secondary aging step (S330), the secondary battery is additionally stored at 50 degrees Celsius to 80 degrees Celsius, and the elution of metal foreign substances contained in the positive electrode plate This can be accelerated further. In the case of the primary aging step (S310), the purpose is to facilitate mixing and impregnation of the electrolyte by being performed at a relatively low temperature. In addition, in the case of the secondary aging step (S330), it may be similar to the high temperature aging step (S340) and temperature, but is performed immediately after the formation step (S320), so that the main purpose is to stabilize the SEI layer. On the other hand, the high temperature aging step (S340) has a primary purpose of allowing metal foreign substances that have not been eluted from the anode even though the primary aging step (S310) and the secondary aging step (S330) are eluted.

이에 따라, 본원 발명의 이차 전지 제조 방법은 양극에 포함된 금속 이물을 충분히 제거되고, 제거된 금속 이물은 음극판에서 환원되어 덴드라이트가 형성될 수 있다. 즉, 본원 발명의 이차 전지 제조 방법은 저전압의 원인이 되는 금속 이물의 용출을 가속화함에 따라 덴드라이트의 성장 또한 가속화되어, 이차 전지의 저전압 발현 또한 가속화될 수 있다. Accordingly, in the secondary battery manufacturing method of the present invention, the metal foreign material contained in the positive electrode is sufficiently removed, and the removed metal foreign material is reduced in the negative electrode plate to form dendrites. That is, in the secondary battery manufacturing method of the present invention, as the elution of the metal foreign material causing the low voltage is accelerated, the growth of dendrites is also accelerated, and thus the low voltage expression of the secondary battery can also be accelerated.

고온 에이징 단계(S340)가 지나치게 높은 온도로 수행되는 경우, 과량의 가스가 발생되거나, 전해액 및 첨가제 분해와 같은 부반응이 발생되어, 이차 전지의 성능이 저하될 수 있다. 가령, 고온 에이징 단계(340)가 약 섭씨 80도보다 높은 단계에서 수행되면 이차 전지의 성능이 저하될 수 있다. 고온 에이징 단계(S340)가 지나치게 낮은 온도로 수행되는 경우에는 1차 에이징 단계(S310) 및 2차 에이징 단계(S330)을 거쳤음에도 양극에서 용출되지 못한 금속 이물들이 여전히 용출되지 못하여, 저전압의 발현이 가속화되지 않을 수 있다. 가령, 고온 에이징 단계(S340)가 약 섭씨 50도보다 낮은 온도로 수행되면 저전압 발현이 가속화되기 어려울 수 있다.When the high-temperature aging step S340 is performed at an excessively high temperature, an excessive amount of gas may be generated or side reactions such as decomposition of an electrolyte and an additive may occur, thereby degrading the performance of the secondary battery. For example, when the high-temperature aging step 340 is performed at a temperature higher than about 80 degrees Celsius, the performance of the secondary battery may be deteriorated. When the high-temperature aging step (S340) is performed at an excessively low temperature, even after the first aging step (S310) and the second aging step (S330), metal foreign substances that have not been eluted from the anode are still not eluted, so that the expression of a low voltage may not accelerate. For example, when the high temperature aging step S340 is performed at a temperature lower than about 50 degrees Celsius, it may be difficult to accelerate the low voltage expression.

또한, 고온 에이징 단계(S340)는 12시간 내지 72시간 동안 수행될 수 있고, 이차 전지의 양극판에 포함된 금속 이물의 용출은 에이징 시간에 비례하여 가속화될 수 있다. 또한, 고온 에이징 단계(S340)는 에이징 시간이 증가될수록 양극판 측에서의 금속 이물의 이온화가 보다 원활하고 신속하게 수행되도록 할 수 있다. 또한, 고온 에이징 단계(S340)는 에이징 시간이 증가될수록 양극에 포함된 금속 이물이 보다 많이 제거될 수 있다. 즉, 본원 발명의 이차 전지 제조 방법은 고온 에이징 단계(S340)의 수행 시간이 증가될수록 저전압의 원인이 되는 금속 이물을 충분히 제거됨과 동시에 덴드라이트가 음극에서 성장할 수 있어, 이차 전지의 저전압 발현을 더욱 가속화시킬 수 있다. 이에 따라, 고온 에이징 단계(S340)를 거친 이차 전지는 저전압의 발현 여부에 대한 검출력 또한 높아질 수 있다.In addition, the high temperature aging step (S340) for 12 hours to 72 hours may be performed, and the elution of the metal foreign material contained in the positive electrode plate of the secondary battery may be accelerated in proportion to the aging time. In addition, in the high-temperature aging step ( S340 ), as the aging time increases, the ionization of the metal foreign material at the positive electrode plate side may be performed more smoothly and quickly. In addition, in the high-temperature aging step ( S340 ), as the aging time increases, more metal contaminants included in the anode may be removed. That is, in the secondary battery manufacturing method of the present invention, as the execution time of the high-temperature aging step (S340) is increased, the metal foreign material causing the low voltage is sufficiently removed and at the same time dendrites can grow on the negative electrode, thereby further increasing the low voltage expression of the secondary battery. can accelerate. Accordingly, the secondary battery that has undergone the high-temperature aging step ( S340 ) may also increase the detection power of whether a low voltage is expressed.

가스 제거 단계(S350)는 이차 전지 내부에서 생성된 가스를 이차 전지의 외부로 제거하는 단계일 수 있다. 가스 제거 단계(S350)는 1차 에이징 단계(S310), 포메이션 단계(S320), 2차 에이징 단계(S330), 및 고온 에이징 단계(S340) 중 적어도 하나의 단계에서 발생된 가스를 제거하는 단계일 수 있다. 다만, 가스 제거 단계(S350)는 필요에 따라 본 발명의 이차 전지 제조 방법에서 생략될 수 있다.The gas removal step S350 may be a step of removing gas generated inside the secondary battery to the outside of the secondary battery. The gas removal step (S350) is a step of removing the gas generated in at least one of the primary aging step (S310), the formation step (S320), the secondary aging step (S330), and the high temperature aging step (S340). can However, the gas removing step ( S350 ) may be omitted in the method of manufacturing the secondary battery of the present invention, if necessary.

가스 제거 단계(S350)는, 본원 발명의 출원 시점에 공지된 다양한 디개싱 기술이 채용될 수 있다. 일 예로, 가스 제거 단계(S350)는 일측이 길게 연장 형성된 파우치형 이차 전지에서, 연장 형성된 부분을 절개하고, 절개된 부분을 리실링(re-sealing)하는 방식으로 수행될 수 있다. 다만, 디개싱 기술은 상술한 내용에 한정되지 아니하고, 당업자들에게 널리 알려진 기술로 대체될 수 있다.In the gas removal step ( S350 ), various degassing techniques known at the time of filing of the present invention may be employed. As an example, the gas removal step ( S350 ) may be performed in a pouch-type secondary battery having one side elongated, by cutting the extended portion and re-sealing the incised portion. However, the degassing technique is not limited to the above, and may be replaced by a technique widely known to those skilled in the art.

본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법에서, 충전 단계(S360)는 이차 전지가 2차적으로 충전되는 2차 충전 단계일 수 있다. 또한, 충전 단계(S360)는 이차 전지가 포메이션 단계(S320) 보다 높은 %의 SOC 범위로 충전되는 단계일 수 있다. 충전 단계(S360)는 이차 전지가 20 내지 40도에서 충전되는 단계일 수 있다. 또한, 충전 단계(S360)는 1시간 내지 3시간동안 수행되는 단계일 수 있다. 또한, 충전 단계(S360)는 이차 전지가 0.1C 내지 1C의 씨레이트로 충전되는 단계일 수 있다. 충전 단계(S360)는 이차 전지가 포메이션 단계(S320) 보다 보다 높은 충전 전압으로 충전되는 단계일 수 있다.In the method for manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention, the charging step ( S360 ) may be a secondary charging step in which the secondary battery is secondaryly charged. In addition, the charging step ( S360 ) may be a step in which the secondary battery is charged to a SOC range of a higher % than that of the formation step ( S320 ). The charging step ( S360 ) may be a step in which the secondary battery is charged at 20 to 40 degrees. In addition, the charging step ( S360 ) may be a step performed for 1 to 3 hours. Also, the charging step ( S360 ) may be a step in which the secondary battery is charged at a citrate of 0.1C to 1C. The charging step ( S360 ) may be a step in which the secondary battery is charged to a higher charging voltage than the formation step ( S320 ).

검출 단계(S370)는 충전 단계(S360) 이후에 서로 다른 복수 시점에서 측정된 개방회로 전압(OCV)을 이용하여 이차 전지의 저전압의 발현 여부를 검출하는 단계일 수 있다. 일 예로, 검출 단계(S370)는 충전 단계(S360)에서 충전된 이차 전지를 상온에 보관하되, 상온에서의 보관 기간 중 적어도 두 시점에서 개방회로 전압(OCV)을 측정하고, 각 개방회로 전압(OCV) 사이의 차이 값을 비교하여, 이차 전지의 저전압의 발현 여부를 검출할 수 있다. 다른 예로, 검출 단계(S370)는 이차 전지의 개방회로 전압(OCV)을 여러 시간에 걸쳐 주기적 또는 비주기적으로 측정할 수 있고, 이차 전지의 측정된 단위 시간당 전압의 기울기를 비교하여, 이차 전지의 저전압의 발현 여부를 판단할 수 있다. 다만, 검출 단계(S370)는 이차 전지의 저전압의 발현 여부를 판단하기 위해, 소정 시점에서 측정된 이차 전지의 개방회로 전압(OCV)을 이용할 수 있는데, 이러한 개방회로 전압(OCV) 측정 기술은 본원 발명의 출원 시점에 공지된 다양한 측정 기술이 이용될 수 있다.The detecting step ( S370 ) may be a step of detecting whether the low voltage of the secondary battery is expressed using the open circuit voltage (OCV) measured at a plurality of different time points after the charging step ( S360 ). For example, in the detection step S370, the secondary battery charged in the charging step S360 is stored at room temperature, and the open circuit voltage (OCV) is measured at at least two time points during the storage period at room temperature, and each open circuit voltage ( OCV), it is possible to detect whether the low voltage of the secondary battery is expressed or not by comparing the difference value between the OCVs. As another example, in the detecting step S370 , the open circuit voltage (OCV) of the secondary battery may be periodically or aperiodically measured over several hours, and the measured slope of the voltage per unit time of the secondary battery is compared to that of the secondary battery. It is possible to determine whether a low voltage is present or not. However, in the detection step ( S370 ), the open circuit voltage (OCV) of the secondary battery measured at a predetermined time may be used to determine whether the low voltage of the secondary battery is expressed. Various measurement techniques known at the time of filing of the invention may be used.

본 발명에 따른 이차 전지 제조 방법을 보다 구체적으로 설명하기 위해, 실시예를 기초로 상세히 설명하고자 한다. 다만, 본 발명의 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형 가능하며, 후술될 실시예에 한정되지 아니한다. In order to more specifically describe the secondary battery manufacturing method according to the present invention, it will be described in detail based on Examples. However, the embodiment of the present invention can be modified in various other forms, and is not limited to the embodiment to be described later.

다수의 이차 전지를 다음과 같은 형태로 모두 동일하게 제조하였다. 먼저, 알루미늄 집전체와 LFP(Lithium iron phosphate)를 양극재로 이용하여 양극을 제조하고, 구리 집전체와 그라파이트를 음극재로 이용하여 음극을 제조하였다. 그리고 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 적층시킨 후, 전해액과 함께 전지케이스에 수납하여 전지를 제조하였다. 이 때 전해액으로는 Li salt를 포함한 carbonate 계열의 유기용매가 이용되도록 하였다. A plurality of secondary batteries were prepared in the same manner as follows. First, a positive electrode was manufactured using an aluminum current collector and lithium iron phosphate (LFP) as a positive electrode material, and a negative electrode was manufactured using a copper current collector and graphite as a negative electrode material. Then, a separator was interposed between the positive electrode and the negative electrode and stacked, and the battery was housed in a battery case together with an electrolyte to manufacture a battery. In this case, a carbonate-based organic solvent including Li salt was used as the electrolyte.

이 때, 다수의 이차 전지는 상기와 같이 제조된 이차 전지 각각에 대하여, 상술한 바와 같이, 1차 에이징 단계, 포메이션 단계, 2차 에이징 단계, 가스 제거 단계, 충전 단계를 진행하였다. At this time, for each of the secondary batteries manufactured as described above, a primary aging step, a formation step, a secondary aging step, a gas removal step, and a charging step were performed for each of the secondary batteries.

또한, 상술한 바와 같이, 각 다수의 이차 전지는 상술한 단계들과 함께 각각 섭씨 60도에서 보관되는 고온 에이징 단계를 추가적으로 수행하였다. 여기서, 각 다수의 이차 전지에서 대조군으로 고온 에이징이 수행되지 않은 비교예를 제외하고, 실시예 1 및 2는 72시간 동안 고온 에이징 단계가 수행되었다. 또한, 각 다수의 이차 전지는 상술한 단계들 및 상기 고온 에이징 단계 이후, 고온 및 높은 SOC에서의 저전압 가속화 단계를 추가적으로 수행하여, 극한 조건에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate)를 측정하였다. In addition, as described above, each of the plurality of secondary batteries was additionally subjected to a high-temperature aging step stored at 60 degrees Celsius together with the above-described steps. here, Except for Comparative Examples in which high-temperature aging was not performed as a control in each of a plurality of secondary batteries, Examples 1 and 2 were subjected to a high temperature aging step for 72 hours. In addition, each of the plurality of secondary batteries additionally performed a low-voltage acceleration step at a high temperature and a high SOC after the above-described steps and the high-temperature aging step to measure the self-discharge rate under extreme conditions.

상기 저전압 가속화 단계는 50% 내지 70%의 SOC의 이차 전지가 섭씨 55도 내지 65도에서 24시간 내지 72시간동안 수행되는 단계일 수 있다. 본 실시예에서는 상기 저전압 가속화 단계가 50%의 SOC의 이차 전지가 섭씨 60도에서 72시간동안 수행되었다.The step of accelerating the low voltage may be a step in which the secondary battery having an SOC of 50% to 70% is performed at 55°C to 65°C for 24 hours to 72 hours. In this embodiment, the low voltage acceleration step was performed for 72 hours at 60 degrees Celsius in the secondary battery of 50% SOC.

비교 예의 다수의 이차 전지는 상온에서 5일 간 모니터링 한 후 △OCV(5일-3일)을 측정한 결과를 x축으로, 저전압 가속화 단계를 5일 간 수행한 후 측정된 자기방전률(Self-Discharge Rate)을 y축으로 나타낸 결과를 도 4에 나타내었다.A number of secondary batteries in Comparative Examples were monitored at room temperature for 5 days, and the result of measuring ΔOCV (5 days - 3 days) is the x-axis, and the self-discharge rate (Self) measured after performing the low voltage acceleration step for 5 days -Discharge Rate) is shown in FIG. 4 as a result of the y-axis.

실시예 1의 다수의 이차 전지는 상온에서 13일간 모니터링 한 후 △OCV(13일-0일)을 측정한 결과를 x축으로, 저전압 가속화 단계를 5일 간 수행한 후 측정된 자기방전률(Self-Discharge Rate)을 y축으로 나타낸 결과를 도 5에 나타내었다.For the plurality of secondary batteries of Example 1, after monitoring at room temperature for 13 days, the result of measuring ΔOCV (13 days - 0 days) is the x-axis, and the self-discharge rate measured after performing the low voltage acceleration step for 5 days ( The result of showing self-discharge rate) along the y-axis is shown in FIG. 5 .

실시예 2의 다수의 이차 전지는 상온에서 13일간 모니터링 한 후 △OCV(13일-0일)을 측정한 결과를 x축으로, 저전압 가속화 단계를 17일 간 수행한 후 측정된 자기방전률(Self-Discharge Rate)을 y축으로 나타낸 결과를 도 6에 나타내었다.For a plurality of secondary batteries of Example 2, after monitoring at room temperature for 13 days, the result of measuring ΔOCV (13 days - 0 days) is the x-axis, and the self-discharge rate ( The results of the self-discharge rate) on the y-axis are shown in FIG. 6 .

도 4는 비교예에 따른 이차 전지 제조 방법에서 제조된 이차전지의 실험 데이터를 나타내는 도면이다. 4 is a view showing experimental data of a secondary battery manufactured in a secondary battery manufacturing method according to a comparative example.

도 4는 비교예의 다수의 이차 전지에 대한 상온에서의 △OCV(5일)-△OCV(3일) 및 5일 간의 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate, mV/day)이 분산도로 나타나있다. 여기서, 비교예의 x축을 기준으로, 다수의 이차 전지는 상온에서의 △OCV(5일-3일)를 기초로 미리 정해진 특정 값 이상인 경우에는 저전압으로 판별된다. 4 is a self-discharge rate (Self-Discharge Rate, mV/day) of ΔOCV (5 days)-ΔOCV (3 days) at room temperature and a low voltage acceleration step for 5 days for a plurality of secondary batteries of Comparative Example It is shown as a dispersion diagram. Here, based on the x-axis of the comparative example, a plurality of secondary batteries is determined to have a low voltage when it is greater than or equal to a predetermined specific value based on ΔOCV (5 days - 3 days) at room temperature.

그러나, 도 4를 참조하면, 비교예의 y축을 기준으로, 다수의 이차 전지는 x축에서 상온에서의 △OCV(5일)-△OCV(3일)를 기초로 미리 정해진 특정 값 이상인 경우에도, 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate)이 낮은 경우가 있는 것을 확인할 수 있다. 또한, 비교예의 y축을 기준으로, 다수의 이차 전지는 x축에서 상온에서의 △OCV(5일)-△OCV(3일)를 기초로 미리 정해진 특정 값 이하인 경우에도, 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate)이 높은 경우가 있는 것을 확인할 수 있다. However, referring to FIG. 4 , based on the y-axis of the comparative example, a plurality of secondary batteries has a predetermined value or more based on ΔOCV (5 days)-ΔOCV (3 days) at room temperature on the x-axis, even if it is greater than, It can be seen that there are cases where the self-discharge rate in the low-voltage acceleration stage is low. In addition, based on the y-axis of the comparative example, a plurality of secondary batteries have a magnetic field in the low-voltage acceleration stage even when the x-axis is below a predetermined value based on ΔOCV (5 days)-ΔOCV (3 days) at room temperature. It can be seen that there are cases where the self-discharge rate is high.

즉, 비교 예에 따르면, 상온에서의 개방회로 전압차(△OCV)만으로는 고온에서 발현되는 이차 전지의 저전압을 정확하게 검출하기는 어렵다는 것을 확인할 수 있다.That is, according to the comparative example, it can be confirmed that it is difficult to accurately detect the low voltage of the secondary battery expressed at a high temperature only with the open circuit voltage difference (ΔOCV) at room temperature.

도 5 및 도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 제조 방법에서 제조된 이차전지의 실험 데이터를 나타내는 도면이다. 5 and 6 are diagrams illustrating experimental data of a secondary battery manufactured in a method for manufacturing a secondary battery according to an embodiment of the present invention.

도 5는 실시예 1의 다수의 이차 전지에 대한 상온에서의 △OCV(13일)-△OCV(0일) 및 5일 간의 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate, mV/day)이 분산도로 나타나있다. 여기서, 실시예 1의 x축을 기준으로, 다수의 이차 전지는 상온에서의 △OCV(13일)-△OCV(0일)를 기초로 미리 정해진 특정 값 이상인 경우에는 저전압으로 판별된다. 5 is ΔOCV (13 days)-ΔOCV (0 days) at room temperature for a plurality of secondary batteries of Example 1 and self-discharge rate (Self-Discharge Rate, mV/day) in the low voltage acceleration step for 5 days ) is shown as a scatter plot. Here, based on the x-axis of Example 1, a plurality of secondary batteries is determined to have a low voltage when it is greater than or equal to a predetermined specific value based on ΔOCV (13 days)-ΔOCV (0 days) at room temperature.

도 5를 참조하면, 실시예 1의 y축을 기준으로, 다수의 이차 전지는 x축에서 상온에서의 △OCV(13일)-△OCV(0일)를 기초로 미리 정해진 특정 값 이상인 경우에, 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate) 또한 높게 나타나는 것을 확인할 수 있다. 또한, 비교예의 y축을 기준으로, 다수의 이차 전지는 x축에서 상온에서의 △OCV(13일)-△OCV(0일)를 기초로 미리 정해진 특정 값 이하인 경우에도, 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate)이 낮게 나타나는 것을 확인할 수 있다. Referring to FIG. 5 , based on the y-axis of Example 1, the plurality of secondary batteries is greater than or equal to a predetermined specific value based on ΔOCV (13 days)-ΔOCV (0 days) at room temperature on the x-axis, It can be seen that the self-discharge rate in the low voltage acceleration stage is also high. In addition, based on the y-axis of the comparative example, a plurality of secondary batteries have a magnetic field in the low-voltage acceleration stage even when the x-axis is less than or equal to a predetermined value based on ΔOCV (13 days)-ΔOCV (0 days) at room temperature on the x-axis. It can be seen that the self-discharge rate is low.

이처럼, 실시 예 1는 비교예와 달리 다수의 이차 전지가 각각 60도에서 수행되는 고온 에이징 단계를 추가적으로 수행됨에 따라, 상온에서의 개방회로 전압차(△OCV)와 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate)이 경향성을 가지게 되는 것을 확인할 수 있다. 즉, 이에 따라, 본 발명의 일 실시 예에 따른 이차 전지 제조 방법은 비교예와 달리 고온 에이징 단계를 추가적으로 수행하여, 상온에서의 개방회로 전압차(△OCV)만으로도 고온에서 발현되는 이차 전지의 저전압을 정확하게 검출할 수 있다.As such, in Example 1, unlike the comparative example, as a plurality of secondary batteries were additionally subjected to a high-temperature aging step performed at 60 degrees, respectively, the open circuit voltage difference (ΔOCV) at room temperature and the self-discharge rate in the low voltage acceleration step It can be seen that (Self-Discharge Rate) has a tendency. That is, in the secondary battery manufacturing method according to an embodiment of the present invention, unlike the comparative example, a high temperature aging step is additionally performed, so that the low voltage of the secondary battery that is expressed at a high temperature only by the open circuit voltage difference (ΔOCV) at room temperature. can be accurately detected.

도 6은 실시예 2의 다수의 이차 전지에 대한 상온에서의 △OCV(13일)-△OCV(0일) 및 17일 간의 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate, mV/day)이 분산도로 나타나있다. 여기서, 실시예 2의 x축을 기준으로, 다수의 이차 전지는 상온에서의 △OCV(13일)-△OCV(0일)를 기초로 미리 정해진 특정 값 이상인 경우에는 저전압으로 판별된다. 6 shows ΔOCV (13 days)-ΔOCV (0 days) at room temperature for a plurality of secondary batteries of Example 2 and self-discharge rate (Self-Discharge Rate, mV/day) in the low voltage acceleration step for 17 days ) is shown as a scatter plot. Here, based on the x-axis of Example 2, a plurality of secondary batteries is determined to have a low voltage when it is greater than or equal to a predetermined value based on ΔOCV (13 days)-ΔOCV (0 days) at room temperature.

도 5를 참조하면, 실시예 2의 y축을 기준으로, 다수의 이차 전지는 x축에서 상온에서의 △OCV(13일-0일)를 기초로 미리 정해진 특정 값 이상인 경우에, 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate) 또한 높게 나타나는 것을 확인할 수 있다. 또한, 비교예의 y축을 기준으로, 다수의 이차 전지는 x축에서 상온에서의 △OCV(13일)-△OCV(0일)를 기초로 미리 정해진 특정 값 이하인 경우에도, 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate)이 낮게 나타나는 것을 확인할 수 있다. Referring to FIG. 5 , with reference to the y-axis of Example 2, the plurality of secondary batteries in the low-voltage acceleration stage when the x-axis is greater than or equal to a predetermined specific value based on ΔOCV (13 days - 0 days) at room temperature. It can be seen that the self-discharge rate of In addition, based on the y-axis of the comparative example, a plurality of secondary batteries have a magnetic field in the low-voltage acceleration stage even when the x-axis is less than or equal to a predetermined value based on ΔOCV (13 days)-ΔOCV (0 days) at room temperature on the x-axis. It can be seen that the self-discharge rate is low.

이처럼, 실시 예 2는 실시예 1 보다 더 긴 시간 동안 저전압 가속화 단계를 충분히 수행하였고, 실시예 2의 경우에도 여전히 실시예 1과 유사한 경향성을 보이는 것을 확인할 수 있다. 따라서, 본 발명의 일 실시 예에 따른 이차 전지 제조 방법은 비교예와 달리 고온 에이징 단계를 추가적으로 수행하여, 상온에서의 개방회로 전압차(△OCV)와 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate)이 경향성을 가지는 것을 확인할 수 있다.As such, it can be seen that Example 2 sufficiently performed the low voltage acceleration step for a longer period of time than Example 1, and that Example 2 still shows a similar tendency to Example 1. Accordingly, in the secondary battery manufacturing method according to an embodiment of the present invention, unlike the comparative example, a high temperature aging step is additionally performed, so that the open circuit voltage difference (ΔOCV) at room temperature and the self-discharge rate (Self-) in the low voltage acceleration step (Self-) It can be seen that the discharge rate has a tendency.

따라서, 기존의 에이징 단계만으로는 상온에서의 개방회로 전압차(△OCV)로 저전압 발현 여부를 검출하는 것은 정확도가 떨어졌으며, 정확도를 높이기 위해서는 저전압 가속화 단계와 같은 별도의 공정을 추가적으로 수행하여야 되었다. 이와 달리, 본 발명의 이차 전지 제조 방법에 따르면, 활성화 단계에서 고온 에이징 단계가 수행됨에 따라, 상온에서의 개방회로 전압차(△OCV)와 저전압 가속화 단계에서의 자기방전률(Self-Discharge Rate)이 경향성을 가질 수 있다. 이에 따라, 본 발명의 이차 전지 제조 방법에 따라 제조된 이차 전지는 저전압 가속화 실험과 같은 별도의 공정을 수행하지 않고도, 상온에서의 개방회로 전압차(△OCV)만으로도 높은 정확도로 저전압 발현 여부가 검출될 수 있다. 또한, 이를 통해 저전압 발현 여부의 검출 공정이 간소화 및 단순화될 수 있다. Therefore, the accuracy of detecting the occurrence of low voltage by the open circuit voltage difference (ΔOCV) at room temperature with only the conventional aging step was poor, and in order to increase the accuracy, a separate process such as the low voltage acceleration step had to be additionally performed. In contrast, according to the secondary battery manufacturing method of the present invention, as the high-temperature aging step is performed in the activation step, the open circuit voltage difference (ΔOCV) at room temperature and the self-discharge rate in the low voltage acceleration step (Self-Discharge Rate) may have this tendency. Accordingly, in the secondary battery manufactured according to the secondary battery manufacturing method of the present invention, the occurrence of low voltage is detected with high accuracy only by the open circuit voltage difference (ΔOCV) at room temperature without performing a separate process such as a low voltage acceleration experiment. can be In addition, through this, the process of detecting whether the low voltage is expressed can be simplified and simplified.

이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였으나, 본 발명의 권리 범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리 범위에 속하는 것이다.Although the preferred embodiment of the present invention has been described in detail above, the scope of the present invention is not limited thereto, and various modifications and improvements by those skilled in the art using the basic concept of the present invention as defined in the following claims are also presented. It belongs to the scope of the right of the invention.

Claims (10)

양극, 음극, 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극 조립체와 전해액을 포함하는 이차 전지를 조립하는 단계;
상기 이차 전지를 제1 범위의 온도에서 에이징하는 단계;
상기 이차 전지를 1차 충전하는 단계;
상기 이차 전지를 제2 범위의 온도에서 에이징하는 단계; 및
상기 이차 전지를 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계를 포함하고,
상기 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계가 수행된 이차 전지는 상온에서의 개방회로 전압(OCV)을 기초로 저전압 여부가 검출되는 이차 전지 제조 방법.Assembling an electrode assembly including a positive electrode, a negative electrode, and a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode, and a secondary battery including an electrolyte;
aging the secondary battery at a temperature in a first range;
first charging the secondary battery;
aging the secondary battery at a temperature in a second range; and
Aging the secondary battery at a temperature in a third range,
A method of manufacturing a secondary battery, wherein whether the secondary battery subjected to the aging at the temperature in the third range has a low voltage is detected based on an open circuit voltage (OCV) at room temperature. 제1항에서,
상기 제2 범위의 온도 및 상기 제3 범위의 온도는 상기 제1 범위의 온도보다 높은 이차 전지 제조 방법.In claim 1,
The temperature of the second range and the temperature of the third range are higher than the temperature of the first range. 제2항에서,
상기 제1 범위의 온도는 섭씨 20도 내지 섭씨 40도의 온도인 이차 전지 제조 방법.In claim 2,
The method of manufacturing a secondary battery wherein the temperature in the first range is a temperature of 20 degrees Celsius to 40 degrees Celsius. 제2항에서,
상기 제3 범위의 온도는 상기 제2 범위의 온도보다 동일하거나 더 높은 이차 전지 제조 방법. In claim 2,
The temperature of the third range is the same as or higher than the temperature of the second range. 제2항에서,
상기 제2 범위의 온도는 섭씨 50도 내지 섭씨 70도의 온도이고,
상기 제3 범위의 온도는 섭씨 50도 내지 섭씨 80도의 온도인 이차 전지 제조 방법.In claim 2,
The temperature of the second range is a temperature of 50 degrees Celsius to 70 degrees Celsius,
The temperature in the third range is a secondary battery manufacturing method that is a temperature of 50 degrees Celsius to 80 degrees Celsius. 제5항에서,
상기 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계는 12시간 내지 72시간 동안 수행되는 이차 전지 제조 방법.In claim 5,
Aging at a temperature in the third range is a secondary battery manufacturing method that is performed for 12 hours to 72 hours. 제1항에서,
상기 제2 범위의 온도에서 에이징하는 단계와 상기 2차 충전하는 단계 사이에 가스를 제거하는 단계를 더 포함하고,
상기 가스를 제거하는 단계는 상기 이차 전지 내부에서 생성된 가스를 제거하는 단계인 이차 전지 제조 방법.In claim 1,
Further comprising the step of removing gas between the step of aging at a temperature in the second range and the step of secondary charging,
The removing of the gas is a secondary battery manufacturing method of removing the gas generated inside the secondary battery. 제7항에서,
상기 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계는 상기 제2 범위의 온도에서 에이징하는 단계와 상기 가스를 제거하는 단계 사이에서 수행되는 이차 전지 제조 방법.In claim 7,
Aging at the temperature of the third range is a secondary battery manufacturing method performed between the step of aging at the temperature of the second range and the step of removing the gas. 제7항에서,
상기 제3 범위의 온도에서 에이징하는 단계는 상기 가스를 제거하는 단계와 상기 2차 충전 단계 사이에서 수행되는 이차 전지 제조 방법.In claim 7,
Aging at a temperature in the third range is a secondary battery manufacturing method performed between removing the gas and the secondary charging step. 제1항에서,
상기 양극은 리튬 인산철(Lithium iron phosphate; LFP)을 양극 활물질로 포함하는 이차 전지 제조 방법.
In claim 1,
The positive electrode is a secondary battery manufacturing method comprising lithium iron phosphate (LFP) as a positive electrode active material.
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