KR20210114236A - Electrochemical device that can produce liquid products with high efficiency - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 전기화학장치에 관한 것으로서, 더욱 구체적으로는 고효율로 액체 생성물을 얻을 수 있는 전기화학장치에 관한 것이다.The present invention relates to an electrochemical device, and more particularly, to an electrochemical device capable of obtaining a liquid product with high efficiency.
여기서는, 본 개시에 관한 배경기술이 제공되며, 이들이 반드시 공지기술을 의미하는 것은 아니다.Background to the present disclosure is provided herein, which does not necessarily imply known art.
최근 기체 반응물 등을 이용하여 유용한 액상의 물질을 전기화학적으로 만드는 연구가 활발히 일어나고 있다. 예를 들어 과산화수소(H2O2)의 경우 전기화학적으로 기상인 산소(O2)를 이용하여 산소 환원 반응을 통해 생성될 수 있어 연료전지를 구동하여 전기를 얻으며 생산이 가능하고 에너지 전환 및 환경 수처리 물질 등에 많이 활용되어 유명한 물질로 알려져 있다. 또한, 전기화학시스템을 이용하여 이산화탄소의 환원반응을 통해 일산화탄소, C1 화합물, C2 화합물 등을 생산할 수 있다.Recently, research on making useful liquid materials electrochemically using gaseous reactants and the like has been actively conducted. For example, hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) can be electrochemically generated through an oxygen reduction reaction using gaseous oxygen (O 2 ). It is widely used as a water treatment material and is known as a famous material. In addition, carbon monoxide, a C1 compound, a C2 compound, etc. can be produced through a reduction reaction of carbon dioxide using an electrochemical system.
일반적으로 이렇게 기체 반응물을 이용하여 전기화학을 하는 반응의 경우 전해질 용액 속에 반응 기체를 포화시켜 사용하거나 연료전지 형태로 가스 확산 전극(gas diffusion electrode)을 만들어 반응을 이용하는 방식을 취한다. 그러나 기체 반응물이 액체 전해질에 용해되어 반응되기 때문에 전류량이 낮은 한계가 있고, 연료전지 형태 반응기의 경우 생성되는 용액의 포집이 어려워 패러데이 효율(Faraday efficiency)이 떨어지는 단점이 있다.In general, in the case of an electrochemical reaction using a gaseous reactant, the reaction is used by saturating the reaction gas in an electrolyte solution or by making a gas diffusion electrode in the form of a fuel cell. However, since the gaseous reactant is dissolved and reacted in the liquid electrolyte, there is a limitation in that the amount of current is low, and in the case of a fuel cell type reactor, it is difficult to collect the generated solution, so Faraday efficiency is lowered.
이를 해결하기 위해 전극과 막 사이에 전해액을 흘려주어 액체 생성물을 회수하는 방안이 있지만 만약 사용하는 전해액의 이온 전도도가 낮거나 pH 등으로 인해 저항이 증가한다면 전류량이 크게 떨어지는 문제가 있었다. 예를 들어 과산화수소 생산에 사용되는 촉매는 pH가 약산성일 때 최적의 활성을 보이는데 약산성 용액의 경우 전기 전도도 및 수소 이온의 농도가 적어 전류량이 매우 감소하게 된다.To solve this problem, there is a method to recover the liquid product by flowing an electrolyte between the electrode and the membrane, but if the ionic conductivity of the used electrolyte is low or the resistance is increased due to pH, etc., there is a problem that the amount of current is greatly reduced. For example, the catalyst used for the production of hydrogen peroxide exhibits optimal activity when the pH is weakly acidic. In the case of a weakly acidic solution, the electric conductivity and the concentration of hydrogen ions are low, so the amount of current is greatly reduced.
<선행기술문헌><Prior art literature>
<특허문헌><Patent Literature>
1. 한국등록특허 제10-1907642호 (2018.10.05)1. Korean Patent No. 10-1907642 (2018.10.05)
2. 한국공개특허 제10-2003-0043968호 (2003.06.02)2. Korea Patent Publication No. 10-2003-0043968 (2003.06.02)
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 전극과 전해질막 사이에 흐르는 전해질에 전도성 고분자가 코팅된 비드(bead) 또는 전도성 고분자 비드를 도입하여 전해질 저항을 최소화하면서 생성된 액상 생성물을 쉽게 포집할 수 있는 구조를 제공한다. In order to solve the above problems, the present invention introduces a conductive polymer-coated bead or conductive polymer bead into the electrolyte flowing between the electrode and the electrolyte membrane to minimize the electrolyte resistance and easily collect the generated liquid product. provides a structure with
그러나 본 발명의 목적들은 상기에 언급된 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 목적들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.However, the objects of the present invention are not limited to the above-mentioned objects, and other objects not mentioned will be clearly understood by those skilled in the art from the following description.
본 발명은 분리막; 가스 확산 전극; 및 상기 분리막 및 상기 가스 확산 전극 사이에 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드가 수용되는 전해 공간;을 포함하는 전기화학장치를 제공한다.The present invention is a separation membrane; gas diffusion electrode; and an electrolytic space in which conductive polymer-coated beads or conductive polymer beads are accommodated between the separator and the gas diffusion electrode.
또한 상기 전해 공간은 액체상의 전해질이 통과하고, 상기 가스 확산 전극에 기체상의 반응물을 접촉시켜 배출되는 전해질에 생성된 액체상의 생성물을 포함하는 것을 특징으로 한다.In addition, the electrolysis space is characterized in that the liquid electrolyte passes through, and the gaseous reactant is brought into contact with the gas diffusion electrode to include a liquid product generated in the discharged electrolyte.
또한 상기 전도성 고분자가 코팅된 비드는 상기 분리막을 구성하는 물질과 동일한 물질을 포함하여 코팅된 것을 사용하는 것을 특징으로 한다.In addition, the conductive polymer-coated beads are characterized in that those coated with the same material as the material constituting the separator is used.
또한 상기 전도성 고분자가 코팅된 비드는 0.1 mm 내지 5 cm 크기의 비드에 0.1mm 이상의 두께로 전도성 고분자가 코팅된 비드이며, 상기 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드는 상기 전해 공간에 20 % 내지 95 % 충진되는 것을 특징으로 한다.In addition, the conductive polymer-coated beads are beads coated with a conductive polymer to a thickness of 0.1 mm or more on beads having a size of 0.1 mm to 5 cm, and the conductive polymer-coated beads or conductive polymer beads are 20% to It is characterized in that it is 95% filled.
또한 상기 전도성 고분자가 코팅된 비드 및 전도성 고분자 비드의 형태는 원형, 타원형, 원통형, 직육면체 또는 이들이 혼합된 형태인 것을 특징으로 한다.In addition, the conductive polymer-coated beads and conductive polymer beads have a circular shape, an oval shape, a cylindrical shape, a cuboid shape, or a mixture thereof.
또한 상기 전도성 고분자가 코팅된 비드는 상기 전해 공간을 통과하는 액체상의 전해질이 알칼리인 경우 음이온 전도성 고분자로 코팅된 비드를 포함하고, 산성인 경우 양이온 전도성 고분자로 코팅된 비드를 포함하는 것을 특징으로 한다.In addition, the conductive polymer-coated beads include beads coated with an anion conductive polymer when the liquid electrolyte passing through the electrolytic space is alkali, and include beads coated with a cation conductive polymer when acidic. .
또한 상기 전도성 고분자가 코팅된 비드는 양이온 교환 수지가 코팅된 비드이며, 상기 가스 확산 전극에 기체상의 산소를 접촉시켜 배출되는 전해질에 생성된 액체상의 과산화수소를 포함하는 것을 특징으로 한다.In addition, the conductive polymer-coated beads are beads coated with a cation exchange resin, and include liquid hydrogen peroxide generated in the electrolyte discharged by contacting gaseous oxygen with the gas diffusion electrode.
또한 상기 전도성 고분자가 코팅된 비드는 음이온 교환 수지가 코팅된 비드이며, 상기 가스 확산 전극에 기체상의 이산화탄소를 접촉시켜 배출되는 전해질에 생성된 액체상의 포름산염, 메탄올 또는 에탄올을 포함하는 것을 특징으로 한다.In addition, the conductive polymer-coated beads are beads coated with an anion exchange resin, and include liquid formate, methanol or ethanol generated in the electrolyte discharged by contacting gaseous carbon dioxide with the gas diffusion electrode. .
또한 상기 전기화학장치는 상기 가스 확산 전극에 대응하는 반대전극을 더 포함하며, 상기 반대 전극은 상기 분리막의 이면에 접하여 구비되는 것을 특징으로 한다.In addition, the electrochemical device further includes a counter electrode corresponding to the gas diffusion electrode, wherein the counter electrode is provided in contact with the back surface of the separator.
또한 상기 전기화학장치는 상기 가스 확산 전극에 대응하는 반대전극; 및 상기 반대 전극과 상기 분리막 사이에 전도성 고분자가 코팅된 제2 비드를 포함하는 제2 전해 공간;을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.In addition, the electrochemical device may include a counter electrode corresponding to the gas diffusion electrode; and a second electrolytic space including a second bead coated with a conductive polymer between the counter electrode and the separator.
본 발명은 기체 반응물을 이용하여 전해질의 종류에 관계없이 높은 효율로 액체 생성물을 얻을 수 있는 전기화학장치를 제공할 수 있다.The present invention can provide an electrochemical device capable of obtaining a liquid product with high efficiency using a gaseous reactant regardless of the type of electrolyte.
본 발명은 전극과 전해질막 사이에 흐르는 전해질에 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드를 도입하여 전해질 저항을 최소화하면서 생성된 액상 생성물을 쉽게 포집할 수 있다. According to the present invention, a liquid product can be easily collected while minimizing electrolyte resistance by introducing a conductive polymer-coated bead or conductive polymer bead into an electrolyte flowing between an electrode and an electrolyte membrane.
본 발명은 특히 양이온 교환 수지가 코팅된 비드를 도입하는 경우 전기화학적 H2O2를 생산하는 시스템에 적용이 가능하며, 음이온 교환 수지가 코팅된 비드를 사용할 경우 CO2 환원에 의해 포름산염(formate), 메탄올(methanol), 에탄올(ethanol) 등을 생산하는 시스템에 적용이 가능하다. The present invention is particularly applicable to a system for producing electrochemical H 2 O 2 when beads coated with a cation exchange resin are introduced, and when using beads coated with an anion exchange resin, formate (formate) by CO 2 reduction ), methanol, ethanol, etc. can be applied to the system.
도 1에 본 발명의 일실시예에 따른 전기화학장치의 모식도를 나타내었다.
도 2에 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 전기화학장치의 전압-전류 곡선 측정 결과를 나타내었다.
도 3에 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 전기화학장치를 통해 과산화수소 생성량을 측정한 결과를 나타내었다.
도 4에 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 전기화학장치의 패러데이 효율을 측정한 결과를 나타내었다. 1 is a schematic diagram of an electrochemical device according to an embodiment of the present invention.
2 shows the results of measuring voltage-current curves of electrochemical devices according to Examples and Comparative Examples of the present invention.
3 shows the results of measuring the amount of hydrogen peroxide produced by the electrochemical apparatus according to the Examples and Comparative Examples of the present invention.
4 shows the results of measuring the Faraday efficiency of the electrochemical devices according to Examples and Comparative Examples of the present invention.
본 명세서에 사용되는 모든 기술용어 및 과학용어는 다른 언급이 없는 한은 기술적으로 통상의 기술을 가진 자에게 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다. 또한 본 명세서 및 청구범위의 전반에 걸쳐, 다른 언급이 없는 한 포함(comprise, comprises, comprising)이라는 용어는 언급된 물건, 단계 또는 일군의 물건, 및 단계를 포함하는 것을 의미하고, 임의의 어떤 다른 물건, 단계 또는 일군의 물건 또는 일군의 단계를 배제하는 의미로 사용된 것은 아니다.All technical and scientific terms used herein have the same meaning as commonly understood by those of ordinary skill in the art, unless otherwise stated. Also throughout this specification and claims, unless stated otherwise, the term comprise, comprises, comprising is meant to include the recited object, step or group of objects, and steps, and any other It is not used in the sense of excluding an object, step, or group of objects or groups of steps.
이하에 본 발명을 상세하게 설명하기에 앞서, 본 명세서에 사용된 용어는 특정의 실시예를 기술하기 위한 것일 뿐 첨부하는 특허청구의 범위에 의해서만 한정되는 본 발명의 범위를 한정하려는 것은 아님을 이해하여야 한다.Prior to describing the present invention in detail below, it is to be understood that the terminology used herein is for the purpose of describing specific embodiments and is not intended to limit the scope of the present invention, which is limited only by the appended claims. shall.
한편, 본 발명의 여러 가지 실시예들은 명확한 반대의 지적이 없는 한 그 외의 어떤 다른 실시예들과 결합될 수 있다. 특히 바람직하거나 유리하다고 지시하는 어떤 특징도 바람직하거나 유리하다고 지시한 그 외의 어떤 특징 및 특징들과 결합될 수 있다. 이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예 및 이에 따른 효과를 설명하기로 한다.On the other hand, various embodiments of the present invention may be combined with any other embodiments unless clearly indicated to the contrary. Any feature indicated as particularly preferred or advantageous may be combined with any other feature and features indicated as preferred or advantageous. Hereinafter, embodiments of the present invention and effects thereof will be described with reference to the accompanying drawings.
본 발명의 일실시예에 따른 전기화학장치(1)는 분리막(10) 및 가스 확산 전극(20) 사이에 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드(31)가 수용되는 전해 공간(30)을 포함하는 장치로서 기체 반응물을 이용하여 전해질 종류에 관계없이 높은 효율로 액체 생성물을 얻을 수 있다. 이 때 액체상의 전해질은 고체상의 비드를 포함하는 전해 공간을 통과하고, 기체상의 반응물은 가스 확산 전극에 접촉하며 통과하며, 생성된 액체상의 생성물은 상기 전해질과 함께 전기화학장치에서 배출된다. 도 1에 본 발명의 일실시예에 따른 전기화학장치의 모식도를 나타내었다.The
상기 가스 확산 전극(20)에 대응하는 반대 전극(40)은 도입되는 반응에 따라 다양하게 구비될 수 있다. 예를 들어 도 1(a)에 나타낸 것과 같이 반대 전극(40)이 상기 분리막(10)의 이면에 접하여 구비되거나 도 1(b)에 나타낸 것과 같이 반대 전극(40)과 분리막(10) 사이에 전도성 고분자가 코팅된 제2 비드(51)를 포함하는 제2 전해 공간(50)을 포함하여 구비될 수 있다. The
기타 상기 전기화학장치에 공급되는 반응물 및 전해질 등의 공급장치 및 유량조절장치 그리고 전류공급장치 등을 더 포함할 수 있다.Others may further include a supply device, such as a reactant and electrolyte supplied to the electrochemical device, a flow rate control device, a current supply device, and the like.
상기 전해 공간을 통과하는 전해질이 강한 산성이나 염기성일 경우 전도성의 문제가 적어 전류량이 높지만, 만약 촉매가 강한 산성 및 염기성에서 약해 pH가 중성에 가깝거나 반응 이온량이 적은 전해질을 사용하여야 한다면 저항이 증가하여 성능이 크게 떨어지게 된다. 이에 본 발명은 전해질이 통과하는 전해 공간에 전도성 고분자로 코팅된 전해질 비드 또는 전도성 고분자 비드를 포함하여 반응 이온량이 적은 전해질을 사용하더라도, 즉 전해질의 종류에 관계없이 전도도를 높여 줌으로써 높은 효율로 생성물을 얻을 수 있다. If the electrolyte passing through the electrolytic space is strong acid or basic, there is little conductivity problem and the amount of current is high. This greatly reduces performance. Therefore, the present invention uses an electrolyte with a small amount of reactive ions including an electrolyte bead coated with a conductive polymer or a conductive polymer bead in the electrolytic space through which the electrolyte passes, that is, by increasing the conductivity regardless of the type of electrolyte, the product can be produced with high efficiency. can be obtained
전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드의 형태는 원형, 타원형, 원통형, 직육면체 또는 이들이 혼합된 형태일 수 있으며 전도성 코팅 시 0.1 mm 내지 5 cm 크기의 고분자 비드에 0.1mm 이상의 두께로 전도성 고분자 코팅된 비드를 사용한다. 충전 시 상기 전해 공간에 20 % 내지 95 % 충진되는 것을 특징으로 한다.The conductive polymer-coated beads or conductive polymer beads may be round, oval, cylindrical, cuboid, or a mixture thereof, and conductive polymer-coated to a thickness of 0.1 mm or more on polymer beads with a size of 0.1 mm to 5 cm during conductive coating. Use beads. It is characterized in that 20% to 95% of the electrolytic space is filled during charging.
상기 전도성 고분자가 코팅된 비드는 상기 분리막(10)을 구성하는 물질과 동일한 물질을 포함하여 코팅된 것을 사용하는 것이 좋다. 그 소재로서 예를 들어 퍼플루오로설포네이트 아이오노머 (perfluorosulfonate ionomer) 등을 포함할 수 있다. 더욱 구체적으로 나피온(Nafion, DuPont사 제조의 상품명), 프레미온(Flemion, Asahi Glass사 제조의 상품명), 아시프렉스(Asiplex, Asahi Chemical사 제조의 상품명) 및 다우 XUS(Dow XUS, Dow Chemical사 제조의 상품명) 등을 포함할 수 있다.The conductive polymer-coated beads are preferably coated with the same material as the material constituting the
상기 전도성 고분자가 코팅된 비드는 실리카 비드나 고분자 비드에 양이온 전도성 고분자 또는 음이온 전도성 고분자로 코팅될 수 있다. 전해질이 알칼리인 경우 음이온 전도성 고분자로 코팅된 비드를 사용하는 것이 좋고, 전해질이 산성인 경우 양이온 전도성 고분자로 코팅된 비드를 사용하는 것이 좋다.The conductive polymer-coated beads may be coated on silica beads or polymer beads with a cation conductive polymer or an anion conductive polymer. When the electrolyte is alkaline, it is preferable to use beads coated with an anion conductive polymer, and when the electrolyte is acidic, it is preferable to use beads coated with a cation conductive polymer.
상기 양이온 전도성 고분자는 술폰화 폴리이미드(sulfonated polyimide, S-PI), 술폰화 폴리아릴에테르술폰(sulfonated polyarylethersulfone, S-PAES), 술폰화 폴리에테르에테르케톤(sulfonated polyetheretherketone, S-PEEK), 술폰화 폴리벤즈이미다졸(sulfonated polybenzimidazole, S-PBI), 술폰화 폴리술폰(sulfonated polysulfone, S-PSU), 술폰화 폴리스티렌(sulfonated polystyrene, S-PS), 술폰화 폴리포스파젠(sulfonated polyphosphazene) 등을 포함할 수 있다.The cation conductive polymer is sulfonated polyimide (S-PI), sulfonated polyarylethersulfone (S-PAES), sulfonated polyetheretherketone (S-PEEK), sulfonated polybenzimidazole (S-PBI), sulfonated polysulfone (S-PSU), sulfonated polystyrene (S-PS), sulfonated polyphosphazene, etc. can do.
상기 음이온 전도성 고분자는 Im-bPPO, Chloromethylated bPPO, poly(1-allyl-3-methylimidazolium chloride and methyl methacrylate), ETFE-g-PDMAEMA(ethylene-tetrafluoroethylene-dimethylaminoethyl methacrylate), cardo-polyetherketone, chloromethylated/quaternized poly(phthalazinone ether ketone), ethylenetetrafluoroethylene-dimethylaminoethyl methacrylate (DMAEMA), quaternary ammonium functionalized PAES, quaternary benzyl trimethylammonium, quaternized poly(phthalazinone ether sulfone ketone) 등을 포함할 수 있다.The anion conductive polymer is Im-bPPO, Chloromethylated bPPO, poly(1-allyl-3-methylimidazolium chloride and methyl methacrylate), ETFE-g-PDMAEMA (ethylene-tetrafluoroethylene-dimethylaminoethyl methacrylate), cardo-polyetherketone, chloromethylated/quaternized poly( phthalazinone ether ketone), ethylenetetrafluoroethylene-dimethylaminoethyl methacrylate (DMAEMA), quaternary ammonium functionalized PAES, quaternary benzyl trimethylammonium, quaternized poly(phthalazinone ether sulfone ketone), and the like.
상기 전도성 고분자 비드는 상기 전도성 고분자를 포함하여 형성된 비드를 의미한다. 전도성 고분자 비드는 0.1mm 내지 5cm 크기로 구비될 수 있다. The conductive polymer beads refer to beads formed including the conductive polymer. The conductive polymer beads may have a size of 0.1 mm to 5 cm.
본 발명은 전극과 전해질막 사이에 흐르는 전해질에 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드를 도입하여 전해질 저항을 최소화하면서 생성된 액상 생성물을 쉽게 포집할 수 있다. According to the present invention, a liquid product can be easily collected while minimizing electrolyte resistance by introducing a conductive polymer-coated bead or conductive polymer bead into an electrolyte flowing between an electrode and an electrolyte membrane.
본 발명은 특히 양이온 교환 수지가 코팅된 비드(또는 양이온 전도성 고분자 비드)를 도입하는 경우 전기화학적 H2O2를 생산하는 시스템에 적용이 가능하며, 음이온 교환 수지가 코팅된 비드(또는 음이온 전도성 고분자 비드)를 사용할 경우 CO2 환원에 의해 포름산염(formate), 메탄올(methanol), 에탄올(ethanol) 등을 생산하는 시스템에 적용이 가능하다. The present invention is particularly applicable to a system for producing electrochemical H 2 O 2 when a cation exchange resin-coated bead (or a cation conductive polymer bead) is introduced, and an anion exchange resin-coated bead (or an anion conductive polymer bead) beads), it can be applied to a system for producing formate, methanol, ethanol, etc. by CO 2 reduction.
실시예Example
본 발명에 따른 전기화학장치를 이용하여 과산화수소를 고효율로 생산하는 방법을 일 예시로 설명한다. A method of producing hydrogen peroxide with high efficiency using the electrochemical device according to the present invention will be described as an example.
과산화수소(H2O2)는 산소환원반응을 통해 전극-가스-용액의 계면에서 생성된다. 전기분해를 통해 과산화수소가 발생되는 기작은 다음과 같다. Hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) is generated at the electrode-gas-solution interface through an oxygen reduction reaction. The mechanism by which hydrogen peroxide is generated through electrolysis is as follows.
(1) 음극(Gas Diffusion Electrode, GDE)(1) Cathode (Gas Diffusion Electrode, GDE)
O2(g) + 2H+ + 2e- -> H2O2(l)O 2 (g) + 2H + + 2e - -> H 2 O 2 (l)
(2) 양극(Mixed Metal Oxide Electrode, MMO)(2) Mixed Metal Oxide Electrode (MMO)
H2O(l) -> 2H+ + 1/2O2(g) + 2e- H 2 O(l) -> 2H + + 1/2O 2 (g) + 2e -
2H2O(l) + 2e- -> H2(g) + 2OH- 2H 2 O(l) + 2e - -> H 2 (g) + 2OH -
이 때 상기 가스 확산 전극(음극)은 가스확산층(Gas Diffusion Layer, GDL) 및 촉매층을 포함하는 2개 이상의 층으로 구성될 수 있다. 가스 확산 전극은 기체가 관여하는 전극반응이 필요한 전극으로서 가스의 투과성(확산)을 확보하기 위해 전극을 다공성으로 하고 또한 공극 내에 액 충만을 방지할 발수처리가 필요하다. 상기 가스확산층은 다공성 형상으로 가스투과 및 전극의 지지체로서의 역할을 한다.In this case, the gas diffusion electrode (cathode) may be composed of two or more layers including a gas diffusion layer (GDL) and a catalyst layer. A gas diffusion electrode is an electrode that requires an electrode reaction involving gas, and in order to ensure gas permeability (diffusion), the electrode is made porous and water repellent treatment is required to prevent liquid filling in the pores. The gas diffusion layer has a porous shape and serves as a support for gas permeation and electrodes.
분리막은 양이온 교환막(Proton Exchange Membrane)을 사용하였으며, Nafion Membrane N115(Dupont社)를 사용하였다. 또한 3~4 mm 크기의 나피온(Nafion) 비드(Dupont社)를 열간 성형(hot pressing)하여 납작한 원통형으로 만들어 상기 가스 확산 전극과 분리막 사이 전해 공간에 60% 충진율로 충진시켰다.The separation membrane was a cation exchange membrane (Proton Exchange Membrane), and Nafion Membrane N115 (Dupont) was used. In addition, Nafion beads (Dupont) having a size of 3 to 4 mm were made into a flat cylindrical shape by hot pressing, and the electrolytic space between the gas diffusion electrode and the separator was filled at a filling rate of 60%.
실험예Experimental example
(1) 전압-전류 곡선 측정(1) Voltage-current curve measurement
전해질 비드의 효과를 알아보기 위해 pH 3의 0.05 M Na2SO4 전해질에서 백금(Pt) 촉매에 대해 전압-전류 곡선을 측정하여 도 2에 나타내었다. 양 전극에는 탄소 담지 백금 촉매를 사용하였으며 애노드(anode)와 캐소드(cathode) 에는 각각 수소와 산소를 흘려주었다. In order to examine the effect of the electrolyte beads, a voltage-current curve was measured for a platinum (Pt) catalyst in a 0.05 M Na 2 SO 4 electrolyte of pH 3 and shown in FIG. 2 . A carbon-supported platinum catalyst was used for both electrodes, and hydrogen and oxygen were flowed through the anode and the cathode, respectively.
도 2에 나타난 것과 같이 액상의 전해질이 통과하는 전해 공간에 전해질 고분자 코팅된 비드를 넣지 않았을 경우에는 낮은 전도도 및 수소 이온 농도로 인해 전류가 매우 낮게 흘렀지만 전해 공간에 전해질 고분자 코팅된 비드를 넣은 경우에는 전류가 6배 이상 크게 증가한 것을 확인할 수 있다. 이는 전해질 고분자 코팅된 비드를 통해 이온 전도도가 낮은 전해질에서도 전류량이 크게 증가 할 수 있음을 보인다.As shown in Figure 2, when the electrolyte polymer-coated beads were not put in the electrolytic space through which the liquid electrolyte passes, the current flowed very low due to low conductivity and hydrogen ion concentration, but when the electrolytic polymer-coated beads were put in the electrolytic space It can be seen that the current increased significantly more than 6 times. This shows that the amount of current can be greatly increased even in an electrolyte with low ionic conductivity through the beads coated with the electrolyte polymer.
(2) 과산화수소 생성량 측정(2) Measurement of hydrogen peroxide production
본 발명에 따른 전기화학장치를 통해 과산화수소 생성량을 측정한 결과를 도 3에 나타내었다. 도 3에 나타난 것과 같이 pH 3에서 최적의 성능을 보이는 PtAg 촉매가 전해질 비드 상에서 과산화수소 생산량이 높으면서 실제로 포집이 잘 되어 본 발명이 추구하는 목표를 달성했음을 알 수 있다. The result of measuring the amount of hydrogen peroxide produced by the electrochemical device according to the present invention is shown in FIG. 3 . As shown in FIG. 3 , it can be seen that the PtAg catalyst exhibiting optimal performance at pH 3 achieved the goal pursued by the present invention by actually collecting well while producing high hydrogen peroxide on the electrolyte bead.
(3) 패러데이 효율 측정(3) Faraday efficiency measurement
본 발명에 따른 전기화학장치와 전기화학용 액상 실험에 널리 사용되고 있는 H-Cell의 패러데이 효율(Feraday efficiency)을 측정하여 도 4에 나타내었다. 도 4에 나타난 것과 같이 일반적으로 널리 사용되고 있는 H-Cell 보다 본 발명에 따른 전기화학장치의 패러데이 효율이 더욱 커 본 디바이스가 기존 H-cell보다 더 뛰어날 뿐만 아니라 기존 연료전지가 액상 반응물의 생성 및 회수에 불리하다는 문제를 성공적으로 개선했음을 알 수 있다.The Faraday efficiency of the electrochemical device according to the present invention and the H-Cell, which is widely used for electrochemical liquid phase experiments, was measured and shown in FIG. 4 . As shown in FIG. 4, the Faraday efficiency of the electrochemical device according to the present invention is greater than that of the widely used H-Cell, so this device is superior to the conventional H-cell, and the existing fuel cell generates and recovers liquid reactants. It can be seen that the problem of disadvantages has been successfully improved.
전술한 각 실시예에서 예시된 특징, 구조, 효과 등은 실시예들이 속하는 분야의 통상의 지식을 가지는 자에 의하여 다른 실시예들에 대해서도 조합 또는 변형되어 실시 가능하다. 따라서 이러한 조합과 변형에 관계된 내용들은 본 발명의 범 위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.Features, structures, effects, etc. exemplified in each of the above-described embodiments may be combined or modified for other embodiments by those of ordinary skill in the art to which the embodiments belong. Therefore, the contents related to such combinations and modifications should be interpreted as being included in the scope of the present invention.
Claims (10)
가스 확산 전극; 및
상기 분리막 및 상기 가스 확산 전극 사이에 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드가 수용되는 전해 공간;을 포함하는 전기화학장치.
separator;
gas diffusion electrode; and
An electrochemical device comprising a; an electrolytic space in which a conductive polymer-coated bead or a conductive polymer bead is accommodated between the separator and the gas diffusion electrode.
상기 전해 공간은 액체상의 전해질이 통과하고,
상기 가스 확산 전극에 기체상의 반응물을 접촉시켜 배출되는 전해질에 생성된 액체상의 생성물을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학장치.
According to claim 1,
The electrolyte space passes through the liquid electrolyte,
An electrochemical device comprising a liquid product generated in an electrolyte discharged by contacting a gaseous reactant with the gas diffusion electrode.
상기 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드는 상기 분리막을 구성하는 물질과 동일한 물질을 포함하여 코팅된 것을 사용하는 것을 특징으로 하는 전기화학장치.
According to claim 1,
Electrochemical device, characterized in that the conductive polymer-coated beads or conductive polymer beads are coated with the same material as the material constituting the separator.
상기 전도성 고분자가 코팅된 비드는 0.1 mm 내지 5 cm 크기의 비드에 0.1mm 이상의 두께로 전도성 고분자가 코팅된 비드이며,
상기 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드는 상기 전해 공간에 20 % 내지 95 % 충진되는 것을 특징으로 하는 전기화학장치.
According to claim 1,
The conductive polymer-coated beads are beads coated with a conductive polymer to a thickness of 0.1 mm or more on beads having a size of 0.1 mm to 5 cm,
The electrochemical device, characterized in that 20% to 95% of the conductive polymer-coated beads or conductive polymer beads are filled in the electrolytic space.
상기 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드의 형태는 원형, 타원형, 원통형, 직육면체 또는 이들이 혼합된 형태인 것을 특징으로 하는 전기화학장치.
According to claim 1,
The electrochemical device, characterized in that the conductive polymer-coated beads or conductive polymer beads have a circular shape, an oval shape, a cylindrical shape, a rectangular parallelepiped shape, or a mixture thereof.
상기 전도성 고분자가 코팅된 또는 또는 전도성 고분자 비드는 상기 전해 공간을 통과하는 액체상의 전해질이 알칼리인 경우 음이온 전도성 고분자로 코팅된 비드를 포함하고, 산성인 경우 양이온 전도성 고분자로 코팅된 비드를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학장치.
According to claim 1,
The conductive polymer-coated or conductive polymer beads include beads coated with an anion conductive polymer when the liquid electrolyte passing through the electrolytic space is alkaline, and beads coated with a cation conductive polymer when acidic Characterized by an electrochemical device.
상기 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드는 양이온 교환 수지가 코팅된 비드이며, 상기 가스 확산 전극에 기체상의 산소를 접촉시켜 배출되는 전해질에 생성된 액체상의 과산화수소를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학장치.
According to claim 1,
The conductive polymer-coated beads or conductive polymer beads are beads coated with a cation exchange resin, and include liquid hydrogen peroxide generated in an electrolyte discharged by contacting gaseous oxygen with the gas diffusion electrode. Device.
상기 전도성 고분자가 코팅된 비드 또는 전도성 고분자 비드는 음이온 교환 수지가 코팅된 비드이며, 상기 가스 확산 전극에 기체상의 이산화탄소를 접촉시켜 배출되는 전해질에 생성된 액체상의 포름산염, 메탄올 또는 에탄올을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학장치.
According to claim 1,
The conductive polymer-coated beads or conductive polymer beads are beads coated with an anion exchange resin, and include liquid formate, methanol or ethanol generated in the electrolyte discharged by contacting gaseous carbon dioxide with the gas diffusion electrode. Characterized by an electrochemical device.
상기 전기화학장치는 상기 가스 확산 전극에 대응하는 반대전극을 더 포함하며,
상기 반대 전극은 상기 분리막의 이면에 접하여 구비되는 것을 특징으로 하는 전기화학장치.
According to claim 1,
The electrochemical device further comprises a counter electrode corresponding to the gas diffusion electrode,
The counter electrode is an electrochemical device, characterized in that provided in contact with the back surface of the separator.
상기 전기화학장치는,
상기 가스 확산 전극에 대응하는 반대전극; 및
상기 반대 전극과 상기 분리막 사이에 전도성 고분자가 코팅되거나 전도성 고분자로 형성된 제2 비드를 포함하는 제2 전해 공간;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학장치.According to claim 1,
The electrochemical device is
a counter electrode corresponding to the gas diffusion electrode; and
The electrochemical device further comprising a; a second electrolytic space comprising a second bead coated with a conductive polymer or formed of a conductive polymer between the counter electrode and the separator.
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