KR20210078747A - Separator for secondary battery comprising coating layers of carbon, secondary battery comprising the same, and method for preparing the secondary battery - Google Patents

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Abstract

The present invention relates to a separator for a secondary battery including a graphite coating layer, a lithium ion secondary battery including the same, and a manufacturing method thereof, and more specifically, to a separator for a secondary battery, a lithium secondary battery including the same, and a manufacturing method thereof, wherein the separator for a secondary battery has a negative electrode-facing coating layer containing a negative electrode active material on the negative electrode-facing portion of the separator for a secondary battery, and has no positive electrode active material on a positive electrode-facing portion.

Description

흑연 코팅층을 포함하는 이차전지용 분리막, 이를 포함하는 이차전지 및 이의 제조방법 {Separator for secondary battery comprising coating layers of carbon, secondary battery comprising the same, and method for preparing the secondary battery}A secondary battery separator comprising a graphite coating layer, a secondary battery comprising the same, and a manufacturing method thereof {Separator for secondary battery comprising coating layers of carbon, secondary battery comprising the same, and method for preparing the secondary battery}

본원발명은 흑연 코팅층을 포함하는 이차전지용 분리막, 이를 포함하는 이차전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는 이차전지용 분리막의 음극 대면 부분에 음극 활물질을 포함하는 코팅층이 존재하고, 양극 대면부분에는 양극 활물질을 포함하지 않는 것을 특징으로 하는 이차전지용 분리막, 이를 포함하는 이차전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a separator for a secondary battery including a graphite coating layer, a secondary battery including the same, and a method for manufacturing the same. More specifically, a secondary battery separator comprising a coating layer containing a negative electrode active material on the negative electrode-facing portion of the secondary battery separator, and no positive electrode active material on the positive electrode-facing portion, a secondary battery including the same, and a method for manufacturing the same it's about

리튬 이차전지는 양극/분리막/음극 구조의 충방전이 가능한 전극 조립체를 전지케이스에 장착하여 제조한다. 양극 및 음극은 금속 집전체의 일면 또는 양면에 전극 활물질을 포함하는 슬러리를 도포하고 건조 및 압연하여 제조한다. 분리막은 다공성 기재 또는 다공성 기재의 적어도 일면에 코팅층을 포함한다.A lithium secondary battery is manufactured by mounting an electrode assembly capable of charging and discharging a positive electrode/separator/negative electrode structure in a battery case. The positive electrode and the negative electrode are prepared by coating a slurry containing an electrode active material on one or both surfaces of a metal current collector, drying and rolling. The separator includes a porous substrate or a coating layer on at least one surface of the porous substrate.

분리막은 양극과 음극을 격리하여 두 전극 사이의 전기적 단락 방지하면서 전해질과 이온을 통과시키는 역할을 한다. 분리막은 그 자체로는 전지의 전기화학적 반응에 참여하지 않지만 전해액 젖음성, 다공성 정도와 같은 물리적 성질에 의해 전지의 성능 및 안전성에 영향을 미치는 중요한 구성요소 중 하나이다.The separator separates the anode and the cathode to prevent an electrical short between the two electrodes while allowing electrolyte and ions to pass through. The separator itself does not participate in the electrochemical reaction of the battery, but is one of the important components that affect the performance and safety of the battery by physical properties such as electrolyte wettability and porosity.

일반적으로 단위 셀(10)은 도 1과 같이 음극 집전체(20)의 적어도 일면에 형성된 음극 활물질층(21)을 가진 음극; 분리막(30); 및 양극 집전체(40)의 적어도 일면에 형성된 양극 집전체(41)를 가진 양극;으로 구성된다. 이 때, 분리막은 도 1과 같이 다공성 기재만 존재할 수도 있고, 다공성 기재의 적어도 일면에 무기물 코팅층이 형성되어 있을 수 있다. 분리막은 음극 활물질층과 다공성 기재 또는 무기물 코팅층 간의 접착력이 떨어져 이차전지 제조 공정 중 또는 이차전지 사용시 외부 충격이 발생할 경우, 분리막과 음극이 분리되는 현상이 발생할 수 있다.In general, the unit cell 10 includes an anode having an anode active material layer 21 formed on at least one surface of the anode current collector 20 as shown in FIG. 1 ; separation membrane 30; and a positive electrode having a positive electrode current collector 41 formed on at least one surface of the positive electrode current collector 40 . In this case, the separator may have only a porous substrate as shown in FIG. 1 , and an inorganic coating layer may be formed on at least one surface of the porous substrate. The separator may cause separation of the separator from the negative electrode when an external impact occurs during the secondary battery manufacturing process or when using the secondary battery due to poor adhesion between the negative active material layer and the porous substrate or inorganic coating layer.

리튬이온 이차전지의 충전 시 리튬 이온은 양극에서 분리막을 거쳐 음극으로 이동하기 때문에, 리튬이온의 이동을 위해 음극과 분리막이 부착되어 있는 상태가 유지되어야 한다.When charging a lithium ion secondary battery, since lithium ions move from the positive electrode to the negative electrode through the separator, the state in which the negative electrode and the separator are attached must be maintained for the movement of lithium ions.

외부 충격에 따른 분리막과 음극 사이의 전기적 단락을 방지하고 이온전도도 향상을 위해, 분리막과 음극 사이의 접착력을 증가시키는 다양한 방법이 시도되고 있다.In order to prevent an electrical short circuit between the separator and the negative electrode due to external impact and to improve ionic conductivity, various methods for increasing the adhesion between the separator and the negative electrode have been tried.

접착력 향상을 위해 가장 간단히 생각할 수 있는 방법은 바인더를 이용하는 방법이다. 분리막의 음극 대면에 바인더 층을 두는 방법을 고려할 수 있다. 바인더 층에 바인더의 양을 증가시키거나 강력한 접착력을 가지는 바인더를 사용할 수 있다. 바인더 층 자체가 저항으로 작용할 수 있고, 바인더의 사용량이 늘어날수록 전지 전체의 용량이 감소하는 문제점이 발생한다.The simplest way to improve adhesion is to use a binder. A method of placing a binder layer on the cathode-facing surface of the separator may be considered. The amount of the binder may be increased in the binder layer, or a binder having strong adhesion may be used. The binder layer itself may act as a resistor, and as the amount of the binder increases, the overall capacity of the battery decreases.

음극과 분리막 사이의 접착력을 높이기 위해 음극 활물질을 두 층으로 형성하여 음극의 분리막 대면에 분리막과 접착력이 좋은 물질을 배치시는 방법도 고려할 수 있다. 두 층의 활물질을 형성하는 방법은 그 공정이 복잡하고, 구성이 다른 두 층의 활물질로 인해서 전지의 성능이 저하할 수 있다.In order to increase the adhesion between the negative electrode and the separator, a method of forming a negative electrode active material in two layers and disposing a material having good adhesion to the separator on the opposite side of the separator of the negative electrode may be considered. The method of forming the two layers of the active material is complicated, and the performance of the battery may be deteriorated due to the active material of the two layers having different configurations.

특허문헌 1은 분리막의 각 전극과 대면하는 면 중 적어도 하나에 대면하는 전극에 대응되는 활물질을 포함하는 코팅층을 가지고 있으나, 전극 집전체에 상기 분리막이 바로 결합하여 전극 집전체와 활물질층 사이의 결합력은 고려하지 않고 있다.Patent Document 1 has a coating layer containing an active material corresponding to the electrode facing at least one of the surfaces facing each electrode of the separator, but the separator is directly coupled to the electrode current collector, so that the bonding force between the electrode current collector and the active material layer is not taken into account.

특허문헌 2의 경우, 분리막의 전극 집전체 활물질층에 대면하는 면에 상기 전극 활물질층과 동일한 물질을 포함하고 있으나, 양극과 음극을 구별하지 않고 모든 전극에 대해 접착력을 향상시키고 있어, 분리막과 전극 사이의 접착력 및 외부 충격에 따른 안전성은 향상시키고 있으나, 이미 접착력이 뛰어난 양극에도 접착층을 형성하고 있어 전지의 성능 및 용량에 대한 고려가 없다.In the case of Patent Document 2, the same material as the electrode active material layer is included on the surface of the separator facing the electrode current collector active material layer, but the adhesive strength is improved for all electrodes without distinguishing between the positive electrode and the negative electrode, and the separator and the electrode Although the adhesion between the two and the safety due to external impact are improved, an adhesive layer is already formed on the positive electrode, which has excellent adhesion, so there is no consideration for the performance and capacity of the battery.

이와 같이 각 전극과 분리막의 접착력을 향상시켜 안정성을 높이고 이를 통해 전지의 성능 및 용량을 증가시키는 분리막에 대한 고려가 필요한 실정이다.As such, it is necessary to consider a separator that improves the adhesion between each electrode and the separator to increase stability and thereby increases the performance and capacity of the battery.

대한민국 공개특허공보 제2009-0012134호(2009.02.02)Republic of Korea Patent Publication No. 2009-0012134 (2009.02.02) 대한민국 공개특허공보 제2014-0086066호(2014.07.08)Republic of Korea Patent Publication No. 2014-0086066 (2014.07.08)

본원발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 음극과 분리막의 접착력을 향상시켜 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 분리막, 이를 포함하는 이차전지 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.An object of the present invention is to provide a separator capable of improving battery performance by improving adhesion between an anode and a separator, a secondary battery including the same, and a method for manufacturing the same.

상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 본원발명의 일 양태는 다공성 기재; 상기 다공성 기재 중 음극 활물질층과 대면하는 부분에 형성되며 음극 활물질을 포함하는 음극대면 코팅층;을 포함하는 이차전지용 분리막에 있어서, 상기 다공성 기재 중 양극과 대면하는 부분에는 양극 활물질이 부가되지 않는 이차전지용 분리막을 제공한다.In order to solve the above problems, one aspect of the present invention is a porous substrate; In the separator for a secondary battery comprising a; a negative electrode facing coating layer formed on a portion facing the negative electrode active material layer of the porous substrate and comprising a negative electrode active material, the positive electrode active material is not added to the portion facing the positive electrode of the porous substrate for secondary batteries A separator is provided.

상기 다공성 기재 중 양극과 대면하는 부분은 양극 활물질을 포함하지 않는 무기물 코팅층이 부가될 수 있다.An inorganic coating layer that does not include a positive electrode active material may be added to a portion of the porous substrate facing the positive electrode.

상기 다공성 기재 중 양극과 대면하는 부분은 어떠한 코팅층도 부가되지 않을 수 있다.A portion of the porous substrate facing the positive electrode may not have any coating layer added thereto.

상기 음극대면 코팅층은 무기물 코팅층에 존재하거나, 무기물 코팅층 상에 별도로 존재할 수 있다.The cathode-facing coating layer may be present in the inorganic coating layer or may be separately present on the inorganic coating layer.

상기 음극 활물질은 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙, 탄소섬유 등의 탄소계 물질 중 하나 이상일 수 있다.The negative active material may include graphite such as natural graphite or artificial graphite; It may be at least one of carbon-based materials such as carbon black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, summer black, and carbon fiber.

상기 음극대면 코팅층은 음극 활물질과 동일한 물질을 포함하거나, 상기 음극대면 코팅층은 음극 활물질층과 동일할 수 있다.The negative electrode facing coating layer may include the same material as the negative electrode active material, or the negative electrode facing coating layer may be the same as the negative electrode active material layer.

본원발명의 다른 양태는 양극; 음극, 본원발명에 따른 분리막을 포함하는 이차전지를 제공한다.Another aspect of the present invention is a positive electrode; Provided is a secondary battery comprising a negative electrode and a separator according to the present invention.

양극의 분리막 대면 양극 활물질층과, 음극의 분리막 대면 음극 활물질층 및 분리막의 음극대면 코팅층을 합한 두께가 같을 수 있다.The combined thickness of the positive electrode active material layer facing the separator of the positive electrode, the negative active material layer facing the separator of the negative electrode, and the negative electrode facing coating layer of the separator may be the same.

본원발명은 S1) 분리막 대면에 음극 활물질층을 포함하는 음극, 양극을 준비하는 단계; S2) 분리막 다공성 기재의 음극 대면에 음극 활물질을 포함하는 음극대면 코팅층을 형성하는 단계; S3) 상기 음극의 음극 활물질층과 상기 분리막 음극대면 코팅층이 마주보도록 음극, 분리막 양극을 적층한 후 압연하는 단계;를 포함하는 전극조립체 제조방법일 수 있다.The present invention comprises the steps of: S1) preparing a negative electrode and a positive electrode including an anode active material layer on the separator facing; S2) forming a negative electrode-facing coating layer comprising a negative electrode active material on the negative-electrode-facing surface of the separator porous substrate; S3) stacking the negative electrode and the separator positive electrode so that the negative electrode active material layer of the negative electrode and the separator negative electrode facing coating layer face each other, and then rolling.

또한 상기 S2)단계 이전에 다공성 기재의 적어도 일면에 무기물 코팅층을 형성하는 단계;를 더 포함할 수 있다.In addition, the step of forming an inorganic coating layer on at least one surface of the porous substrate before the step S2); may further include.

상기와 같은 구성들은 서로 상충되지 않는 한 서로 조합하여 사용이 가능하다.The above components may be used in combination with each other as long as they do not conflict with each other.

본원발명은 음극 활물질층과 대면하는 분리막 음극대면 코팅층에 음극 활물질을 포함하도록 하여 음극과 분리막의 접착력을 향상시키고, 전지의 성능 및 용량이 향상된 분리막을 얻을 수 있다. 본원발명은 양극 활물질층과 대면하는 분리막에는 양극 활물질이 부가되지 않는다.The present invention improves the adhesion between the negative electrode and the separator by including the negative electrode active material in the negative electrode facing coating layer of the separator facing the negative electrode active material layer, and it is possible to obtain a separator with improved battery performance and capacity. In the present invention, the cathode active material is not added to the separator facing the cathode active material layer.

또한 분리막의 코팅층에 음극 활물질을 포함시키는 단순한 공정으로 음극과 분리막의 접착력을 향상시킬 수 있어, 음극, 분리막, 양극의 적층체를 형성하는 과정이 단순해지고, 적층체 형성시 불량률이 감소한다.In addition, it is possible to improve the adhesion between the negative electrode and the separator by a simple process of including the negative active material in the coating layer of the separator, thereby simplifying the process of forming a laminate of the negative electrode, the separator, and the positive electrode, and reducing the defective rate when forming the laminate.

게다가 분리막과 음극의 접착력이 향상되어, 외부 충격이 가해지더라도 분리막이 탈리될 가능성이 줄어들어 전지의 안전성이 향상된다.In addition, since the adhesion between the separator and the negative electrode is improved, the possibility of the separator being detached is reduced even when an external shock is applied, thereby improving the safety of the battery.

도 1은 종래 기술인 제1종래 예에 따른 음극, 분리막, 양극을 나타낸 모식도이다.
도 2는 종래 기술인 제2종래 예에 따른 음극, 분리막, 양극을 나타낸 모식도이다.
도 3은 본원발명의 제1예에 따른 음극, 분리막, 양극을 나타낸 모식도이다.
도 4는 본원발명의 제2예에 따른 분리막을 나타낸 모식도이다.
도 5는 본원발명의 제3예에 따른 분리막을 나타낸 모식도이다.
도 6은 본원발명의 제4예에 따른 분리막을 나타낸 모식도이다.
1 is a schematic view showing a negative electrode, a separator, and a positive electrode according to a first conventional example of the prior art.
2 is a schematic view showing a negative electrode, a separator, and a positive electrode according to a second conventional example of the prior art.
3 is a schematic diagram showing a negative electrode, a separator, and a positive electrode according to a first example of the present invention.
4 is a schematic view showing a separation membrane according to a second example of the present invention.
5 is a schematic view showing a separation membrane according to a third example of the present invention.
6 is a schematic view showing a separation membrane according to a fourth example of the present invention.

이하 첨부된 도면을 참조하여 본원발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본원발명을 쉽게 실시할 수 있는 실시예를 상세히 설명한다. 다만, 본원발명의 바람직한 실시예에 대한 동작 원리를 상세하게 설명함에 있어 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본원발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략한다.Hereinafter, embodiments in which those of ordinary skill in the art to which the present invention pertains can easily practice the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. However, when it is determined that a detailed description of a related well-known function or configuration may unnecessarily obscure the gist of the present invention in describing the operating principle of the preferred embodiment of the present invention in detail, the detailed description thereof will be omitted.

또한, 도면 전체에 걸쳐 유사한 기능 및 작용을 하는 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 사용한다. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 연결되어 있다고 할 때, 이는 직접적으로 연결되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고, 간접적으로 연결되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 구성요소를 포함한다는 것은 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라, 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. In addition, the same reference numerals are used throughout the drawings for parts having similar functions and functions. Throughout the specification, when a part is said to be connected to another part, this includes not only a case in which it is directly connected, but also a case in which it is indirectly connected with another element interposed therebetween. In addition, the inclusion of a certain component does not exclude other components unless otherwise stated, but means that other components may be further included.

이하 본원발명에 관한 이해를 돕기 위해 본원발명을 보다 자세히 설명한다. 이는 본원발명을 예하기 위한 것이며, 이에 의하여 본원발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail for better understanding of the present invention. This is for the purpose of illustrating the present invention, and the scope of the present invention is not limited thereby.

본원발명은 이차전지용 분리막에 관한 것으로서, 상기 분리막은, 다공성 기재; 상기 다공성 기재 중 음극 활물질층과 대면하는 부분에 형성되며 음극 활물질을 포함하는 음극대면 코팅층이 형성되어 있으며, 상기 다공성 기재 중 양극과 대면하는 부분에는 양극 활물질이 부가되지 않는 것을 특징으로 한다.The present invention relates to a separator for a secondary battery, the separator comprising: a porous substrate; It is formed on a portion of the porous substrate facing the negative electrode active material layer and includes a negative electrode facing coating layer including the negative electrode active material, and the positive electrode active material is not added to the portion facing the positive electrode of the porous substrate.

상기 다공성 기재는 전지의 분리막에 사용되는 모든 다공성 기재를 사용할 수 있으나, 이온전도도가 뛰어난 다공성 기재를 사용하는 것이 바람직하다. 이 때 다공성 기재의 기공 직경은 일반적으로 0.01㎛ ~ 10㎛이고, 두께는 일반적으로 5㎛ ~ 300㎛이다. 이러한 다공성 기재로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.As the porous substrate, any porous substrate used in the separator of a battery may be used, but it is preferable to use a porous substrate having excellent ionic conductivity. In this case, the pore diameter of the porous substrate is generally 0.01 μm to 10 μm, and the thickness is generally 5 μm to 300 μm. Examples of the porous substrate include olefin-based polymers such as chemical-resistant and hydrophobic polypropylene; A sheet or nonwoven fabric made of glass fiber or polyethylene is used. When a solid electrolyte such as a polymer is used as the electrolyte, the solid electrolyte may also serve as a separator.

음극 활물질층은 음극 집전체 상에 형성되어 있을 수 있다. 상기 음극 활물질층은 음극 활물질, 도전재, 바인더를 포함하는 슬러리를 음극 집전체의 일면 또는 양면에 도포하여 형성될 수 있다. 이 때, 상기 음극 활물질층은 음극 집전체의 분리막 대면에 형성되어 있거나, 음극 집전체의 양면에 형성되어 있을 수 있다. 상기 음극의 음극 활물질층이 분리막 대면에 형성되어 있고, 상기 분리막의 음극 활물질을 포함하는 음극대면 코팅층이 음극 활물질층과 대면하는 부분에 형성되어 있도록 배치되어 있어, 음극과 분리막 사이의 접착력이 향상된다.The anode active material layer may be formed on the anode current collector. The anode active material layer may be formed by applying a slurry including an anode active material, a conductive material, and a binder to one or both surfaces of the anode current collector. In this case, the negative electrode active material layer may be formed on the opposite side of the separator of the negative electrode current collector or on both sides of the negative electrode current collector. The negative electrode active material layer of the negative electrode is formed on the opposite side of the separator, and the negative electrode-facing coating layer including the negative electrode active material of the separator is disposed on the portion facing the negative electrode active material layer, so that the adhesion between the negative electrode and the separator is improved. .

상기 음극 집전체는 일반적으로 3㎛ 내지 500㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.The negative electrode current collector is generally made to have a thickness of 3 μm to 500 μm. Such a negative current collector is not particularly limited as long as it has conductivity without causing a chemical change in the battery, and for example, copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, copper or stainless steel surface. Carbon, nickel, titanium, a surface treated with silver, etc., an aluminum-cadmium alloy, etc. may be used. In addition, like the positive electrode current collector, the bonding force of the negative electrode active material may be strengthened by forming fine irregularities on the surface, and may be used in various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, and a non-woven body.

상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다. Examples of the negative electrode active material include carbon such as non-graphitizable carbon and graphitic carbon; Li x Fe 2 O 3 (0≤x≤1), Li x WO 2 (0≤x≤1), Sn x Me 1-x Me' y O z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me' : metal composite oxides such as Al, B, P, Si, elements of Groups 1, 2, and 3 of the periodic table, halogen; 0<x≤1;1≤y≤3;1≤z≤8); lithium metal; lithium alloy; silicon-based alloys; tin-based alloys; SnO, SnO 2 , PbO, PbO 2 , Pb 2 O 3 , Pb 3 O 4 , Sb 2 O 3 , Sb 2 O 4 , Sb 2 O 5 , GeO, GeO 2 , Bi 2 O 3 , Bi 2 O 4 , and metal oxides such as Bi 2 O 5 ; conductive polymers such as polyacetylene; A Li-Co-Ni-based material or the like can be used.

상기 도전재는 통상적으로 음극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 0.1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.The conductive material is typically added in an amount of 0.1 to 30% by weight based on the total weight of the mixture including the negative active material. Such a conductive material is not particularly limited as long as it has conductivity without causing a chemical change in the battery. For example, graphite such as natural graphite or artificial graphite; carbon black, such as carbon black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, and summer black; conductive fibers such as carbon fibers and metal fibers; metal powders such as carbon fluoride, aluminum, and nickel powder; conductive whiskeys such as zinc oxide and potassium titanate; conductive metal oxides such as titanium oxide; A conductive material such as a polyphenylene derivative may be used.

상기 음극에 포함되는 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 음극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 0.1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌-부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다. 하지만, 리튬 이차전지의 열화를 방지하기 위하여 스티렌-부타디엔 고무와 같은 수계 바인더를 사용하는 것이 바람직하다. 이러한 수계 바인더를 사용할 경우, 동일 체적당 활물질 비율이 높아져 고용량, 장수명 등 전지 성능 향상 효과를 얻을 수 있다. 하지만 수계 바인더를 사용하는 경우 수분을 완전히 제거하는 것 자체가 불가능 하기 때문에, 양극과 같이 금속을 집전체로 사용하는 경우에는 수계 바인더를 사용하기 어렵다. 또한 양극 활물질은 수계 물질에 잘 용해되지 않고, 음극 활물질은 수계 물질에 잘 용해되는 점 및 비용에 따른 성능을 고려하여 보았을 때, 양극 활물질에는 비수계 바인더를 사용하고, 음극 활물질에는 수계 바인더를 사용하는 것이 바람직하다. The binder included in the negative electrode is a component that assists in bonding between the active material and the conductive material and bonding to the current collector, and is typically added in an amount of 0.1 to 30% by weight based on the total weight of the mixture including the negative active material. Examples of such binders include polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethylcellulose (CMC), starch, hydroxypropylcellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene , polypropylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene-butadiene rubber, fluororubber, and various copolymers. However, in order to prevent deterioration of the lithium secondary battery, it is preferable to use an aqueous binder such as styrene-butadiene rubber. When such an aqueous binder is used, the ratio of the active material per same volume increases, so that the battery performance improvement effect such as high capacity and long life can be obtained. However, since it is impossible to completely remove moisture when using an aqueous binder, it is difficult to use an aqueous binder when a metal is used as a current collector, such as a positive electrode. In addition, the positive active material does not dissolve well in water-based materials, and the negative active material dissolves well in water-based materials, and when considering the performance according to cost, a non-aqueous binder is used for the positive active material, and an aqueous binder is used for the negative active material. It is preferable to do

분리막의 음극대면 코팅층에 포함된 음극 활물질은 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙, 탄소 섬유 등의 탄소계 물질 중 하나 이상일 수 있다. The anode active material included in the cathode-facing coating layer of the separator may include graphite such as natural graphite or artificial graphite; It may be at least one of carbon-based materials such as carbon black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, summer black, and carbon fiber.

상기 음극대면 코팅층에 존재하는 음극 활물질은 음극 활물질층에 존재하는 음극 활물질과 다른 물질이 포함되어 있을 수 있으나, 같은 물질이 포함되어 있는 것이 바람직하다. 만약 음극 활물질층과 다른 물질이 포함되어 있는 경우, 음극 활물질층과 결합력이 떨어질 수 있고, 양극에서 분리막을 거쳐 음극 활물질층을 통해 음극 집전체까지 리튬이온이 이동할 경우, 저항의 차이가 발생할 수 있기 때문에, 같은 물질인 것이 바람직하다.The negative active material present in the negative electrode facing coating layer may contain a material different from the negative active material present in the negative electrode active material layer, but preferably the same material is included. If a material different from that of the anode active material layer is included, the bonding strength with the anode active material layer may decrease, and when lithium ions move from the cathode through the separator to the anode current collector through the anode active material layer, a difference in resistance may occur. Therefore, it is preferable that they are the same material.

상기 음극대면 코팅층에는 음극 활물질층에 포함된 도전재, 바인더가 포함되어 있을 수 있다. 상기 음극대면 코팅층은 음극 활물질층과 동일한 물질이 포함되어 있을 수 있고, 더 나아가 음극 활물질층의 조성과 동일한 조성을 가질 수도 있다.The negative electrode-facing coating layer may include a conductive material and a binder included in the negative electrode active material layer. The negative electrode-facing coating layer may include the same material as the negative electrode active material layer, and further may have the same composition as that of the negative electrode active material layer.

상기 음극대면 코팅층에는 분리막의 기계적 강도를 향상시키기 위해 무기물이 포함되어 있을 수 있다. 상기 무기물은 코팅층의 두께를 균일하게 형성하고, 적용되는 이차전지의 작동 전압 범위에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이라면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 전기화학소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다. 또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.The cathode-facing coating layer may contain an inorganic material to improve the mechanical strength of the separator. The inorganic material is not particularly limited as long as the thickness of the coating layer is uniformly formed, and oxidation and/or reduction reactions do not occur in the operating voltage range of the applied secondary battery. In particular, when inorganic particles having an ion transport ability are used, the performance can be improved by increasing the ion conductivity in the electrochemical device. In addition, when inorganic particles having a high dielectric constant are used as the inorganic particles, the ionic conductivity of the electrolyte can be improved by contributing to an increase in the degree of dissociation of an electrolyte salt, such as a lithium salt, in a liquid electrolyte.

상기 무기물로서 알루미나(Al2O3)가 많이 사용되었으나, 최근에는 난연성을 향상시키기 위한 목적으로 금속 또는 금속산화물의 수산화물도 사용될 수 있다. Alumina (Al 2 O 3 ) has been widely used as the inorganic material, but recently, a hydroxide of a metal or metal oxide may be used for the purpose of improving flame retardancy.

상기 금속 수산화물 또는 금속 수화물은 수산화알루미늄(Al(OH)3), 수산화 마그네슘(Mg(OH)2), 알루미늄 옥시하이드록사이드(AlO(OH)), CaO??Al2O3??6H2O 중에서 선택된 것 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 수산화칼슘, 수산화크롬, 수산화니켈, 수산화붕소 혹은 이들의 2 종 이상의 조합일 수 있다.The metal hydroxide or metal hydrate is aluminum hydroxide (Al(OH) 3 ), magnesium hydroxide (Mg(OH) 2 ), aluminum oxyhydroxide (AlO(OH)), CaO??Al 2 O 3 ??6H2O in The selected one may be aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, calcium hydroxide, chromium hydroxide, nickel hydroxide, boron hydroxide, or a combination of two or more thereof.

상기 금속 산화물의 종류는 특별히 한정되지 않으며, 예를 들어, 상기 금속 산화물은 유전율 상수가 5 이상인 금속 산화물, 압전성(piezoelectricity)을 갖는 금속 산화물 및 리튬 이온 전달 능력을 갖는 금속 산화물로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다.The type of the metal oxide is not particularly limited, and for example, the metal oxide is selected from the group consisting of a metal oxide having a dielectric constant of 5 or more, a metal oxide having piezoelectricity, and a metal oxide having a lithium ion transport ability. More than one species can be used.

상기 유전율 상수가 5 이상인 금속 산화물은 SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3 또는 TiO2일 수 있다.The metal oxide having a dielectric constant of 5 or more may be SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 or TiO 2 .

상기 압전성을 갖는 금속 산화물은 일정 압력 인가시 입자의 양쪽면 간에 발생되는 양 전하 및 음전하로 인해 전위차가 형성되는 것으로, BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3 (PLZT), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), hafnia (HfO2) 또는 이들의 혼합체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.In the metal oxide having piezoelectricity, a potential difference is formed due to positive and negative charges generated between both sides of the particle when a constant pressure is applied, BaTiO 3 , Pb(Zr,Ti)O 3 (PZT), Pb 1-x La 1 selected from the group consisting of x Zr 1-y Ti y O 3 (PLZT), Pb(Mg 1/3 Nb 2/3 )O 3 -PbTiO 3 (PMN-PT), hafnia (HfO 2 ), or mixtures thereof may be more than one species.

상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 금속 산화물은 리튬 원소를 함유하되, 리튬을 저장하지 않고 리튬 이온을 이동시키는 것으로, 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0<x<2, 0<y<3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트 (LixAlyTiz(PO4)3, 0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5와 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass(0<x<4, 0<y<13), 리튬란탄티타네이트 (LixLayTiO3, 0<x<2, 0<y<3), Li3.25Ge0.25P0.75S4와 같은 리튬게르마니움티오포스페이트 (LixGeyPzSw, 0<x<4, 0<y<1, 0<z<1, 0<w<5) 또는 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.The metal oxide having the lithium ion transport ability contains a lithium element, but moves lithium ions without storing lithium, lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), lithium titanium phosphate (Li x Ti y (PO 4 ) 3 , 0<x<2, 0<y<3), lithium aluminum titanium phosphate (Li x Al y Ti z (PO 4 ) 3 , 0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), 14Li 2 O-9Al 2 O 3 -38TiO 2 -39P 2 O 5 such as (LiAlTiP) x O y based glass (0<x<4, 0<y<13), lithium lanthanide titanate (Li x La y TiO 3 , 0<x<2, 0<y<3), lithium germanium thiophosphate such as Li 3.25 Ge 0.25 P 0.75 S 4 (Li x Ge y P z S w , 0<x<4, 0<y It may be at least one selected from the group consisting of <1, 0<z<1, 0<w<5) or a mixture thereof.

추가적으로, 상기 금속 산화물 이외에 Li3N와 같은 리튬나이트라이드 (LixNy, 0<x<4, 0<y<2), Li3PO4-Li2S-SiS2와 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0<x<3, 0<y<2, 0<z<4), LiI-Li2S-P2S5와 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0<x<3, 0<y< 3, 0<z<7) 또는 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 더 포함할 수 있다.Additionally, in addition to the metal oxide, lithium nitride such as Li 3 N (Li x N y , 0<x<4, 0<y<2), Li 3 PO 4 -Li 2 S-SiS 2 SiS 2 series glass such as (Li x Si y S z , 0<x<3, 0<y<2, 0<z<4), P 2 S 5 series glass such as LiI-Li 2 SP 2 S 5 (Li x P y S z , 0<x<3, 0<y<3, 0<z<7) or a mixture thereof may further include one or more selected from the group consisting of.

도 3은 본원발명의 제1예에 따른 음극, 분리막, 양극을 포함하는 단위 셀(100)을 나타낸다.3 shows a unit cell 100 including a negative electrode, a separator, and a positive electrode according to a first example of the present invention.

본원발명에 따른 양극은 양극 집전체로 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티타늄, 및 알루미늄이나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티타늄 또는 은으로 표면처리 한 것 등 금속을 사용한다. 이 중 알루미늄이 가장 선호된다.The positive electrode according to the present invention uses a metal such as stainless steel, aluminum, nickel, titanium, and a surface treatment of aluminum or stainless steel with carbon, nickel, titanium or silver as a positive electrode current collector. Among them, aluminum is the most preferred.

양극 활물질에 사용되는 양극 활물질은, 예를 들어, 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiV3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등으로 구성될 수 있으며, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.The positive electrode active material used for the positive electrode active material includes, for example, a layered compound such as lithium nickel oxide (LiNiO 2 ) or a compound substituted with one or more transition metals; Lithium manganese oxides such as Formula Li 1+x Mn 2-x O 4 (where x is 0 to 0.33), LiMnO 3 , LiMn 2 O 3 , and LiMnO 2 ; lithium copper oxide (Li 2 CuO 2 ); vanadium oxides such as LiV 3 O 8 , LiV 3 O 4 , V 2 O 5 , and Cu 2 V 2 O 7 ; Ni site-type lithium nickel oxide represented by the formula LiNi 1-x M x O 2 (wherein M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B or Ga, and x = 0.01 to 0.3); Formula LiMn 2-x M x O 2 (where M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn or Ta and x = 0.01 to 0.1) or Li 2 Mn 3 MO 8 (where M = Fe, Co, lithium manganese composite oxide represented by Ni, Cu or Zn; LiMn 2 O 4 in which a part of Li in the formula is substituted with an alkaline earth metal ion; disulfide compounds; Fe 2 (MoO 4 ) 3 It may be configured, and the like, but is not limited thereto.

양극에 사용하는 도전재는 음극에 사용되는 도전재의 종류와 동일하다. 양극에 사용되는 도전재는 상기 음극에 사용되는 바인더와 동일한 종류를 사용할 수 있으나, 양극 집전체가 금속인 점, 양극 활물질은 수계 물질에 잘 녹지 않는 점 및 활물질 내의 금속 원소가 존재하는 점을 고려하여 수계 바인더보다 비수계 바인더인 것이 더 바람직하다. The conductive material used for the positive electrode is the same as the type of the conductive material used for the negative electrode. The conductive material used for the positive electrode may be of the same type as the binder used for the negative electrode, but considering that the positive electrode current collector is a metal, the positive electrode active material does not dissolve well in water-based materials, and the presence of metal elements in the active material A non-aqueous binder is more preferable than an aqueous binder.

도 2는 종래기술인 제2종래 예에 따른 음극, 분리막, 양극을 포함하는 단위 셀(10)을 나타낸 모식이다. 제2종래 예에 따른 분리막은, 다공성 기재(30)의 음극대면에는 음극 활물질을 포함하는 음극대면 코팅층(31)을 가지고 있고, 양극대면에는 양극 활물질을 포함하는 양극대면 코팅층(32)를 가지고 있다. 또한, 음극 집전체(20)의 분리막 대면에는 음극 활물질층(21)을, 양극 집전체(40)의 분리막 대면에는 양극 활물질층(41)을 포함하고 있다.2 is a schematic diagram showing a unit cell 10 including a negative electrode, a separator, and a positive electrode according to a second conventional example of the prior art. The separator according to the second conventional example has a cathode-facing coating layer 31 including a cathode active material on the cathode-facing surface of the porous substrate 30, and a cathode-facing coating layer 32 comprising a cathode active material on the cathode-facing surface. . In addition, the negative electrode active material layer 21 is provided on the opposite side of the separator of the negative electrode current collector 20 , and the positive electrode active material layer 41 is on the opposite side of the separator of the positive electrode current collector 40 .

하지만 본원발명의 제1예에 따른 음극, 분리막, 양극은 상기 제2종래 예의 분리막과 다르게, 다공성 기재(300) 중 양극과 대면하는 부분에는 어떠한 코팅층도 부가되지 않는다. 음극대면에는 음극 활물질을 포함하는 음극대면 코팅층(310)을 가지고 있다. 이는 양극 활물질층에 사용하는 비수계 바인더의 접착성 때문에, 양극대면에 양극 활물질을 포함하는 코팅층을 형성할 경우, 분리막의 기공이 막혀 전지의 성능을 감소시킬 수 있기 때문이다. 이 때, 음극은 음극 집전체(200)의 분리막 대면에 음극 활물질층(210)을 포함하고, 양극은 양극 집전체(300)의 분리막 대면에는 양극 활물질층(310)을 포함하는 형태를 가진다.However, in the negative electrode, the separator, and the positive electrode according to the first example of the present invention, no coating layer is added to the portion of the porous substrate 300 facing the positive electrode, unlike the separator of the second conventional example. A negative electrode facing coating layer 310 including a negative electrode active material is provided on the negative electrode side. This is because, due to the adhesiveness of the non-aqueous binder used for the positive electrode active material layer, when a coating layer including the positive electrode active material is formed on the positive electrode facing surface, pores of the separator are clogged, thereby reducing the performance of the battery. In this case, the negative electrode includes the negative active material layer 210 on the separator facing the negative electrode current collector 200 , and the positive electrode includes the positive electrode active material layer 310 on the separator facing the positive electrode current collector 300 .

도 4는 본원발명의 제2예, 도 5는 본원발명의 제3예, 도 6은 본원발명의 제4예에 따른 분리막을 나타낸 모식도이다.4 is a schematic diagram showing a separation membrane according to a second example of the present invention, FIG. 5 is a third example of the present invention, and FIG. 6 is a fourth example of the present invention.

제2예는 제1예의 분리막과 달리 음극 활물질을 포함하고 있는 음극대면 코팅층(310)과 다공성 기재(300) 사이에 무기물 코팅층(320)이 더 부가되어 있는 분리막을 나타내고 있다.Unlike the separator of the first example, the second example shows a separator in which an inorganic coating layer 320 is further added between the anode-facing coating layer 310 including the anode active material and the porous substrate 300 .

제3예는 제1예의 분리막의 양극대면에 무기물 코팅층(320)이 더 부가되어 있는 분리막을 나타내고 있다.The third example shows a separator in which an inorganic coating layer 320 is further added to the anode-facing surface of the separator of the first example.

제4예는 제2예의 분리막의 양극대면에 무기물 코팅층(320)이 더 부가되어 있는 분리막을 나타내고 있다.The fourth example shows a separator in which an inorganic coating layer 320 is further added to the anode-facing surface of the separator of the second example.

이 때, 분리막의 음극대면 활물질층과 음극의 활물질층 사이에 바인더층이 부가되어 있을 수 있으나, 바인더 자체가 저항으로 작용하므로 별도로 부가되어 있지 않는 것이 바람직하다.At this time, a binder layer may be added between the negative electrode-facing active material layer of the separator and the active material layer of the negative electrode, but since the binder itself acts as a resistance, it is preferably not added separately.

상기 다공성 기재 중 양극과 대면하는 부분은 도 3 또는 도 4의 제1예 또는 제2예와 같이 다공성 기재만으로 이루어져 있을 수 있다. 양극과 대면하는 부분이 다공성 기재만으로 이루어져 있는 경우, 분리막 기재 자체가 양극의 양극 집전체나 양극 활물질층과 직접 대면할 수 있다.A portion of the porous substrate facing the positive electrode may be formed of only the porous substrate as in the first or second example of FIG. 3 or FIG. 4 . When the portion facing the positive electrode consists of only the porous substrate, the separator substrate itself may directly face the positive electrode current collector or the positive electrode active material layer of the positive electrode.

상기 무기물 코팅층은 다공성 기재의 적어도 일면에 형성되어 있을 수 있다. 상기 무기물 코팅층은 다공성 기재의 물리적 성질을 보완하기 위해 부가될 수 있다. 상기 무기물 코팅층에 포함된 무기물은 코팅층의 두께를 균일하게 형성하고, 적용되는 이차전지의 작동 전압 범위에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이라면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 전기화학소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다. 또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.The inorganic coating layer may be formed on at least one surface of the porous substrate. The inorganic coating layer may be added to supplement the physical properties of the porous substrate. The inorganic material included in the inorganic material coating layer is not particularly limited as long as it forms a uniform thickness of the coating layer and does not cause oxidation and/or reduction reactions in the operating voltage range of the applied secondary battery. In particular, when inorganic particles having an ion transport ability are used, the performance can be improved by increasing the ion conductivity in the electrochemical device. In addition, when inorganic particles having a high dielectric constant are used as the inorganic particles, the ionic conductivity of the electrolyte can be improved by contributing to an increase in the degree of dissociation of an electrolyte salt, such as a lithium salt, in a liquid electrolyte.

이는 상기 언급된 음극대면 코팅층에 부가될 수 있는 무기물에 사용할 수 있는 물질과 동일한 물질들을 선택적으로 사용할 수 있다.It can selectively use the same materials as the materials that can be used for the inorganic material that can be added to the above-mentioned cathode-facing coating layer.

도 5의 제3예, 도 6의 제4예와 같이, 상기 양극 대면하는 부분에 무기물 코팅층(320)만이 존재하여 분리막의 물리적 성능을 향상시킬 수 있다. 이 때, 무기물 코팅층에는 양극 활물질이 포함되어 있지 않아야 한다.As in the third example of FIG. 5 and the fourth example of FIG. 6 , only the inorganic coating layer 320 is present in the portion facing the anode to improve the physical performance of the separator. At this time, the inorganic coating layer should not contain a cathode active material.

무기물 코팅층이 음극 대면부에 존재할 경우, 상기 무기물 코팅층은 상기 음극대면 코팅층과 별도의 층으로 존재할 수 있다. 이는 무기물 코팅층으로 분리막의 물리적 성능을 향상시키고, 음극 활물질을 포함하는 음극대면 코팅층을 이용하여 음극과 분리막의 접착력을 향상시키도록 하여 각 층의 성능을 향상시키기 위함이다.When the inorganic coating layer is present on the negative electrode-facing portion, the inorganic coating layer may be present as a separate layer from the negative electrode-facing coating layer. This is to improve the performance of each layer by improving the physical performance of the separator with the inorganic coating layer and improving the adhesion between the anode and the separator by using the cathode-facing coating layer containing the anode active material.

이 때, 상기 음극대면 코팅층(310)은 도 4의 제2예, 도 6의 제4예와 같이, 상기 무기물 코팅층(320) 상에 존재하여 음극과 음극대면 코팅층이 직접 만나도록 하는 것이 바람직하다.At this time, it is preferable that the cathode-facing coating layer 310 is present on the inorganic coating layer 320 as in the second example of FIG. 4 and the fourth example of FIG. 6 so that the anode and the cathode-facing coating layer directly meet. .

상기 다공성 기재의 양극 대면과 음극 대면에 형성된 무기물 코팅층은 같은 물질을 포함할 수 있지만, 각 코팅층에 요구되는 기능에 따라 다른 물질을 포함할 수도 있다.The inorganic coating layer formed on the anode-facing surface and the cathode-facing surface of the porous substrate may include the same material, but may include different materials depending on the function required for each coating layer.

본원발명은 상기 언급된 분리막, 양극, 분리막과 대면하는 면에 음극 활물질층을 포함하는 음극을 가진 이차전지일 수 있다.The present invention may be a secondary battery having the above-mentioned separator, a positive electrode, and a negative electrode including an anode active material layer on a surface facing the separator.

상기 이차전지는 음극, 분리막, 양극이 적층된 구조의 단위 셀일 수 있고, 상기 단위 셀들이 여러 개 적층된 형태일 수도 있다. 또한, 상기 이차전지는 상기 음극, 분리막, 양극을 롤 형태로 형성하는 원통형 이차전지에도 사용할 수 있고, 음극과 분리막, 양극이 결합되어 존재하는 이차전지의 모든 형태에 사용할 수 있다.The secondary battery may be a unit cell having a structure in which a negative electrode, a separator, and a positive electrode are stacked, or a plurality of the unit cells may be stacked. In addition, the secondary battery can be used in a cylindrical secondary battery in which the negative electrode, the separator, and the positive electrode are formed in a roll shape, and can be used in all types of secondary batteries in which the negative electrode, the separator, and the positive electrode are combined.

양극의 분리막 대면 양극 활물질층과, 음극의 분리막 대면 음극 활물질층 및 분리막의 음극대면 코팅층을 합한 두께가 같을 수 있다.The combined thickness of the positive electrode active material layer facing the separator of the positive electrode, the negative active material layer facing the separator of the negative electrode, and the negative electrode facing coating layer of the separator may be the same.

이는 음극의 분리막 대면 음극 활물질층과 분리막의 음극대면 코팅층의 두께가 지나치게 두꺼워져 전지의 효율 및 전지 밀도에 따른 용량을 확보하기 위해서는 같은 것이 바람직하다.The thickness of the negative electrode active material layer facing the separator of the negative electrode and the coating layer facing the negative electrode of the separator are too thick, so that the same is preferable in order to secure the capacity according to the battery efficiency and the battery density.

음극의 분리막 대면 음극 활물질층과 분리막의 음극대면 코팅층의 두께에 관하여는 제한이 없으나, 음극 대면 분리막 대면 활물질층의 두께가 분리막의 음극대면 코팅층의 두께보다 더 크거나 같을 수 있다. 이는 분리막의 음극대면 코팅층에 지나치게 두꺼운 활물질층을 형성하기 힘들고, 만약 두꺼운 활물질층을 형성할 경우, 분리막 기재의 기공을 막아 분리막의 기능을 저하시킬 수 있기 때문이다.There is no limitation on the thickness of the separator-facing negative electrode active material layer of the negative electrode and the negative electrode-facing coating layer of the separator, but the thickness of the negative electrode-facing separator-facing active material layer may be greater than or equal to the thickness of the negative electrode-facing coating layer of the separator. This is because it is difficult to form an excessively thick active material layer on the cathode-facing coating layer of the separator, and if a thick active material layer is formed, pores of the separator substrate may be blocked to reduce the function of the separator.

상기 분리막의 음극대면 코팅층의 두께는 양극 대면에 형성된 무기물 코팅층의 두께와 같거나 클 수 있다.The thickness of the cathode-facing coating layer of the separator may be the same as or greater than the thickness of the inorganic coating layer formed on the anode-facing surface.

이는 분리막의 양극의 양극 활물질층과 음극의 음극 활물질층의 활물질량을 유사하게 유지하게 하기 위해서이다.This is to keep the amount of active material of the positive active material layer of the positive electrode of the separator and the negative active material layer of the negative electrode to be similar.

본원발명에 따른 전극조립체는, S1) 적어도 분리막 대면에 음극 활물질층을 포함하는 음극과 양극을 준비하는 단계; S2) 상기 기재에 따른 분리막을 제조하는 단계; S3 상기 음극의 음극 활물질층과 상기 분리막의 음극대면 코팅층이 마주보도록 음극, 분리막, 양극을 적층한 후 압연하는 단계;를 거칠 수 있다.The electrode assembly according to the present invention comprises the steps of: S1) preparing a negative electrode and a positive electrode including a negative electrode active material layer on at least a separator facing; S2) manufacturing a separation membrane according to the above substrate; S3 stacking the negative electrode active material layer of the negative electrode and the negative electrode facing coating layer of the separator facing each other, and then rolling the anode, separator, and positive electrode;

S1) 단계에서 분리막 대면에 음극 활물질층을 포함하는 음극은 일반적으로 음극을 형성하는 방법으로 형성된다. 예를 들면 바인더가 용매에 용해된 바인더 용액에 전극 활물질을 분산시킨 슬러리를 집전체 상에 도포하고, 상기 용매를 제거함으로써 전극 활물질층이 형성된 전극을 제조한다. 상기 바인더, 전극 활물질은 상기 언급된 물질과 동일하다.In step S1), the negative electrode including the negative electrode active material layer on the opposite side of the separator is generally formed by a method of forming the negative electrode. For example, a slurry in which an electrode active material is dispersed in a binder solution in which a binder is dissolved in a solvent is applied on a current collector, and the solvent is removed to prepare an electrode having an electrode active material layer. The binder and the electrode active material are the same as those mentioned above.

이 때, 용매는 예를 들어, 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈(Nmethyl-2-pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합체 등이 있다. 이러한 용매들은 집전체 표면에 대해 소망하는 수준으로 슬러리 도포 층이 만들어질 수 있도록 적정한 수준의 점도를 제공한다.At this time, the solvent is, for example, but not limited to, acetone (acetone), tetrahydrofuran (tetrahydrofuran), methylene chloride (methylene chloride), chloroform (chloroform), dimethylformamide (dimethylformamide), N-methyl-2 -Pyrrolidone (Nmethyl-2-pyrrolidone, NMP), cyclohexane (cyclohexane), water or a mixture thereof, and the like. These solvents provide an appropriate level of viscosity so that the slurry application layer can be made at a desired level on the surface of the current collector.

상기 용매를 제거하는 방법은 용매의 중기압을 고려한 온도 범위에서 오븐 또는 가열식 챔버를 사용할 수 있으며, 실온에 방치하여 용제가 휘발되도록 방치하는 방법도 가능하다. 이 때, 상기 온도 범위는 25℃ 내지 100℃ 온도 조건 및 상대습도 40% 이상인 조건을 고려할 수 있다.As a method of removing the solvent, an oven or a heating chamber may be used in a temperature range in consideration of the medium atmospheric pressure of the solvent, and a method of leaving the solvent to volatilize by leaving it at room temperature is also possible. At this time, the temperature range may consider a temperature condition of 25 ° C. to 100 ° C. and a relative humidity of 40% or more.

상기 S1) 단계에서 음극 집전체의 분리막 비대면 또는 양극 집전체 일면 또는 양면에는 전극 활물질층이 상기와 동일한 방법으로 형성될 수 있다.In step S1), the electrode active material layer may be formed on the non-facing surface of the separator of the negative electrode current collector or on one or both sides of the positive electrode current collector in the same manner as described above.

S2) 단계에서 상기 언급된 분리막을 형성하는 단계를 거칠 수 있다.In step S2), the step of forming the above-mentioned separation film may be performed.

분리막의 음극대면 코팅층은 상기 음극 활물질, 상기 바인더를 포함하는 코팅 조성물을 상기 용매에 첨가한 슬러리를 만들어 분리막 기재 위에 분배시킨 후 닥터 블레이드(Doctor blade) 등을 사용하여 균일하게 분산시키는 방법, 다이 캐스팅(Die casting), 콤마 코팅(Comma coating), 스크린 프린팅(Screen printing) 등의 방법을 들 수 있다. 또한, 별도의 기재(Substrate) 위에 성형한 후 프레싱(Pressing) 또는 라미네이션(Lamination) 방법에 의해 슬러리를 분리막 기재와 접합시킬 수도 있다. 이때 용액의 농도, 또는 코팅 횟수 등을 조절하여 최종적으로 코팅되는 코팅 두께를 조절할 수 있다. 또한 이를 선분산액 자체로 도포하는 방법으로 코팅할 수 있다. 선분산액을 여러 번 도포하여 최종적으로 원하는 두께의 코팅층을 얻을 수 있다.The cathode-facing coating layer of the separator is formed by adding a coating composition including the anode active material and the binder to the solvent, distributing it on the separator substrate, and then uniformly dispersing it using a doctor blade or the like, die casting (Die casting), comma coating (Comma coating), a method such as screen printing (Screen printing) may be mentioned. In addition, after forming on a separate substrate, the slurry may be bonded to the separator substrate by pressing or lamination. In this case, the final coating thickness can be adjusted by adjusting the concentration of the solution or the number of coatings. In addition, it can be coated by applying the pre-dispersion solution itself. By applying the linear dispersion several times, it is possible to finally obtain a coating layer having a desired thickness.

그 외에도 상기 음극 활물질, 바인더를 포함하는 코팅 조성물에 상기 다공성 기재를 침지시키거나 상기 다공성 기재 상에 도포하는 방법을 사용할 수 있다. 도포 또는 코팅하는 방법은 당업계에 널리 알려진 통상적인 코팅 방법을 사용할 수 있다.In addition, a method of immersing the porous substrate in a coating composition including the negative active material and the binder or applying on the porous substrate may be used. A method of applying or coating may use a conventional coating method well known in the art.

건조 공정은 사용하는 용매에 따라 달라질 수 있다. 일례로, 50℃ ~ 200℃의 진공 오븐에서 수행한다. 건조 방법으로는, 예를 들어 온풍, 열풍, 저습풍에 의한 건조, 진공 건조, (원)적외선이나 전자선 등의 조사에 의한 건조법을 들 수 있다. 건조 시간에 대해서는 특별히 한정되지 않지만, 통상적으로 30초 내지 24시간의 범위에서 행해진다.The drying process may vary depending on the solvent used. For example, it is carried out in a vacuum oven at 50° C. to 200° C. As a drying method, the drying method by irradiation of warm air, hot air, low-humidity wind, vacuum drying, (far) infrared rays, an electron beam, etc. is mentioned, for example. Although it does not specifically limit about drying time, Usually, it is carried out in the range of 30 second - 24 hours.

상기 건조 공정 이후에는, 냉각 과정을 더 포함할 수 있고, 상기 냉각 과정은 바인더의 재결정 조직이 잘 형성되도록 실온까지 서냉(Slow cooling)하는 것일 수 있다.After the drying process, a cooling process may be further included, and the cooling process may be slow cooling to room temperature so that the recrystallized structure of the binder is well formed.

상기와 유사한 방법으로 상기 다공성 기재의 일면 또는 양면에 무기물 코팅층을 형성할 수 있다. 이 때, 무기물 코팅층에는 양극 활물질이 포함되지 않는다.An inorganic coating layer may be formed on one or both surfaces of the porous substrate by a method similar to the above. In this case, the positive electrode active material is not included in the inorganic coating layer.

상기 S2) 단계 이전에 다공성 기재의 적어도 일면에 무기물 코팅층을 형성하는 단계;를 더 포함할 수 있다.It may further include; forming an inorganic coating layer on at least one surface of the porous substrate before the step S2).

상기 무기물 코팅층은 상기 음극대면 코팅층 형성시 같이 형성되거나, 별도의 층으로 형성될 수 있다. 이 때, 무기물은 상기 기재에 따른 무기물을 사용할 수 있다. 무기묵 코팅층이 음극대면 코팅층과 별도의 층으로 형성되는 경우, 무기물 코팅층 형성을 위한 슬러리를 도포한 후 음극대면 코팅층 슬러리를 도포하는 방법, 상기 무기물 코팅층 형성을 위한 슬러리와 음극대면 코팅층 슬러리를 한번에 도포하는 방법 등 다양한 방법을 거칠 수 있고, 각 과정 이후 또는 모든 과정이 끝난 이후 건조단계를 거칠 수 있다. 이 때, 건조 방법 또한 상기와 동일한 건조 방법을 사용할 수 있다.The inorganic coating layer may be formed together when the cathode-facing coating layer is formed, or may be formed as a separate layer. In this case, as the inorganic material, the inorganic material according to the above description may be used. When the inorganic coating layer is formed as a separate layer from the cathode-facing coating layer, a method of applying the cathode-facing coating layer slurry after applying the slurry for forming the inorganic coating layer, the slurry for forming the inorganic coating layer and the cathode-facing coating layer slurry are applied at once It can go through various methods such as how to do it, and a drying step can be performed after each process or after all processes are finished. At this time, the drying method may also use the same drying method as above.

이 때, 음극대면 무기물 코팅층 형성시기와 양극대면 무기물 코팅층 형성 시기는 서로 다를 수 있다. 음극대면 무기물 코팅층을 형성한 후, 음극대면 활물질 코팅층 형성시 양극대면 무기물 코팅층을 형성할 수도 있다. 이는 양극대면 무기물 코팅층의 불필요한 건조 시간을 줄이기 위한 것이다.In this case, the timing of forming the cathode-facing inorganic coating layer and the forming timing of the anode-facing inorganic coating layer may be different from each other. After forming the negative electrode-facing inorganic material coating layer, the positive electrode-facing inorganic material coating layer may be formed when the negative electrode-facing active material coating layer is formed. This is to reduce unnecessary drying time of the anode facing inorganic coating layer.

S3) 단계에서, 상기 음극과 분리막은 서로 음극의 분리막 대면 음극 활물질층과 분리막의 음극대면 코팅층을 마주보도록 배치한 후, 압연공정을 거치고, 이후 양극을 적층한 후 압연공정을 거칠 수 있다.In step S3), the negative electrode and the separator are arranged to face the separator-facing negative electrode active material layer of the negative electrode and the negative electrode-facing coating layer of the separator, and then go through a rolling process, and then, after laminating the positive electrode, a rolling process may be performed.

또는 상기와 같이 음극, 분리막, 양극을 단위 셀 단위로 또는 모든 양극과 분리막, 양극을 한번에 적층한 전극조립체 형태로 적층한 후 압연 공정을 거칠 수 있다.Alternatively, as described above, the negative electrode, the separator, and the positive electrode may be laminated in a unit cell unit or in the form of an electrode assembly in which all positive electrodes, a separator, and a positive electrode are laminated at once, and then the rolling process may be performed.

또한 분리막의 음극비대면 코팅층을 양극과 마주보도록 배치한 후, 압연공정을 거치고, 이후 음극을 적층한 후 압연공정을 거치도록 할 수도 있다.In addition, the cathode non-facing coating layer of the separator may be disposed to face the anode and then subjected to a rolling process, and then the anode may be laminated and then subjected to a rolling process.

이 때, 압연 온도는 90℃ 내지 130℃일 수 있다. 바람직한 온도는 100℃ 또는 125℃이다. 상기 압연온도가 90℃ 미만인 경우, 전극과 분리막 사이의 접착력이 원하는 수준이 되지 않고, 130℃를 초과하는 경우, 바인더의 성능이 감소해 접착력이 감소하고, 분리막이 변형될 우려가 있어 바람직하지 않다.At this time, the rolling temperature may be 90 ℃ to 130 ℃. Preferred temperatures are 100°C or 125°C. When the rolling temperature is less than 90 ° C., the adhesive force between the electrode and the separator does not reach the desired level, and when it exceeds 130 ° C., the performance of the binder is reduced and the adhesive force is reduced, and there is a risk of deformation of the separator. .

압연시 압력은 약 1 내지 약 3톤일 수 있다. 이 때, 가장 바람직한 범위는 약 1.5 내지 약 2톤일 수 있다. 압연시 압력이 3톤을 초과하는 경우, 분리막의 찢김과 같은 손상을 초래할 수 있고, 압연시 압력이 1톤 미만일 경우, 원하는 수준의 전극과 분리막 사이의 접착력을 얻을 수 없다.The rolling pressure may be about 1 to about 3 tons. At this time, the most preferred range may be about 1.5 to about 2 tons. If the pressure during rolling exceeds 3 tons, it may cause damage such as tearing of the separator, and when the pressure is less than 1 ton during rolling, it is not possible to obtain a desired level of adhesion between the electrode and the separator.

압연시 압연 시간은 약 1 내지 약 3분일 수 있다. 이 때, 가장 바람직한 범위는 약 1.5 내지 약 2.5분 일 수 있다. 압연시 시간이 3분을 초과하면, 분리막의 구조적 변형을 야기시킬 수 있고, 압연시 시간이 1분 미만인 경우, 전극과 분리막 사이의 접착력이 원하는 수준으로 달성되지 못한다.During rolling, the rolling time may be about 1 to about 3 minutes. At this time, the most preferred range may be about 1.5 to about 2.5 minutes. If the rolling time exceeds 3 minutes, structural deformation of the separator may be caused, and if the rolling time is less than 1 minute, the adhesion between the electrode and the separator may not be achieved at a desired level.

본원발명은 또한, 단위 셀을 단위전지로 포함하는 전지팩 및 전지팩을 전원으로서 포함하고 있는 디바이스를 제공한다. 본원발명의 단위 셀은 그 자체로 드론이나 노트북에 사용하는 전력공급장치일 수 있고, 단위 셀을 적층하는 형태로 사용될 수 있다. 구체적으로, 전지팩은 고온 안전성 및 긴 사이클 특성과 높은 레이트 특성 등이 요구되는 디바이스의 전원으로 사용될 수 있으며, 이러한 디바이스의 바람직한 예로는 모바일 전자기기, 웨어러블 전자기기, 전지 기반 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기 자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 또는 전력저장장치 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The present invention also provides a battery pack including a unit cell as a unit cell and a device including the battery pack as a power source. The unit cell of the present invention may itself be a power supply device used in a drone or a laptop computer, and may be used in the form of stacking unit cells. Specifically, the battery pack can be used as a power source for devices that require high temperature stability, long cycle characteristics, and high rate characteristics, and preferred examples of such devices include mobile electronic devices, wearable electronic devices, and battery-based motors. moving power tools; Electric vehicle (EV), hybrid electric vehicle (HEV), plug-in hybrid electric vehicle (Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) or power storage device, etc., but are limited thereto no.

이들 디바이스의 구조 및 그것의 제작 방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 대한 자세한 설명은 생략한다.Since the structures of these devices and their manufacturing methods are known in the art, detailed description thereof will be omitted herein.

이하, 본원발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본원발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail so that those of ordinary skill in the art to which the present invention pertains can easily carry out. However, the present invention may be embodied in several different forms and is not limited to the embodiments described herein.

실시예 1Example 1

양면에 각각의 두께 5㎛의 SRS 코팅층이 형성된 폴리프로필렌 기재(총 두께 20㎛)의 음극 대면에 두께 20㎛의 음극 활물질로 그래파이트를 포함한 음극대면 코팅층을 형성하였다.A negative electrode-facing coating layer containing graphite as an anode active material having a thickness of 20 μm was formed on the negative side of a polypropylene substrate (total thickness of 20 μm) having an SRS coating layer having a thickness of 5 μm on both sides.

상기 음극대면 코팅층은 음극 활물질로 그래파이트 94 중량%, 바인더로 CMC 2 중량%, SBR 2중량%, 도전재로 카본블랙 2 중량%를 첨가하고, 이를 슬러리 형태로 형성한 후 상기 SRS 코팅층이 형성된 폴리프로필렌 기재에 도포하여 도 6과 같이 제조되었다.The anode facing coating layer is formed by adding 94 wt% of graphite as an anode active material, 2 wt% of CMC, 2 wt% of SBR as a binder, and 2 wt% of carbon black as a conductive material, and forming the SRS coating layer in the form of a slurry. It was prepared as shown in FIG. 6 by coating it on a propylene substrate.

실시예 2Example 2

상기 실시예 1에서 음극 대면 코팅층의 두께를 10㎛로 변경한 분리막을 제조하였다.In Example 1, a separator in which the thickness of the cathode-facing coating layer was changed to 10 μm was prepared.

실시예 3Example 3

상기 실시예 1에서 음극 대면 코팅층의 두께를 30㎛로 변경한 분리막을 제조하였다.In Example 1, a separator in which the thickness of the cathode facing coating layer was changed to 30 μm was prepared.

비교예1Comparative Example 1

상기 실시예 1에서 음극대면 코팅층이 없는 분리막을 비교예 1로 사용하였다.In Example 1, a separator without a cathode-facing coating layer was used as Comparative Example 1.

비교예2Comparative Example 2

상기 실시예 1에서 상기 양극대면에 양극 활물질로 LCO 90중량%, 바인더로 PVdF 6 중량%, 도전재로 카본블랙 4 중량%를 포함하는 코팅층을 상기 음극대면 코팅층과 같은 방법으로 20㎛두께가 되도록 부가하였다.In Example 1, a coating layer containing 90% by weight of LCO as a positive electrode active material, 6% by weight of PVdF as a binder, and 4% by weight of carbon black as a conductive material was applied on the positive electrode facing surface in the same manner as the negative electrode facing coating layer to a thickness of 20 μm. added.

비교예3Comparative Example 3

상기 비교예 2에서 상기 음극대면 코팅층이 없는 분리막을 비교예 3으로 사용하였다.In Comparative Example 2, the separator without the cathode-facing coating layer was used as Comparative Example 3.

전극과 분리막 사이의 접착 평가Evaluation of adhesion between electrode and separator

양극 활물질층에 양극 활물질 LCO 90중량%, 바인더 PVdF 6 중량%, 도전재 카본블랙 4 중량%로 포함하고 있는 양극, 음극 활물질층에 음극 활물질 그래파이트 94 중량%, 바인더 CMC 2 중량%, SBR 2중량%, 도전재 카본블랙 2 중량%를 포함하고 있는 음극, 상기 실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 3에 따른 분리막을 제조하였다.The positive electrode active material layer contains 90% by weight of positive electrode active material LCO, 6% by weight of binder PVdF, and 4% by weight of conductive carbon black, and 94% by weight of graphite as negative electrode active material in the negative active material layer, 2% by weight of binder CMC, 2% by weight of SBR %, an anode containing 2 wt% of carbon black as a conductive material, and separators according to Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3 were prepared.

상기 제조된 음극, 분리막을 15㎜ X 100㎜ 크기로 재단하였다. 준비한 분리막과 음극을 서로 겹친 뒤 100㎛의 PET 필름 사이에 끼운 후 평판 프레스를 사용하여 접착시켰다. 이때, 평판 프레스기의 조건은 90℃의 8.5MPa의 압력으로 1초 동안 가열하였다. 접착된 분리막과 음극의 말단부를 UTM 장비(LLOYD Instrument LF Plus)에 장착 후 측정 속도 300㎜/min으로 180 도로 힘을 가해 음극과 분리막의 음극대면 코팅층이 박리되는 데 필요한 힘을 측정하였다. 상기 실험은 양극에도 동일하게 수행되었다.The prepared negative electrode and separator were cut to a size of 15 mm X 100 mm. After overlapping the prepared separator and the negative electrode, they were sandwiched between 100 μm PET films and adhered using a flat plate press. At this time, the conditions of the flat press machine were heated for 1 second at a pressure of 8.5 MPa at 90 °C. After attaching the distal end of the bonded separator and the negative electrode to UTM equipment (LLOYD Instrument LF Plus), a force was applied at 180 degrees at a measurement speed of 300 mm/min to measure the force required to peel the negative electrode facing coating layer of the negative electrode and the separator. The above experiment was performed in the same manner for the positive electrode.

그 결과는 하기 표와 같다.The results are shown in the table below.

Figure pat00001
Figure pat00001

상기 표 1에서 볼 수 있듯, 실시예 1 내지 3과 비교예 2는 분리막의 음극대면에 음극 활물질이 부가되어 있어 접착력이 뛰어난 것을 볼 수 있다. 또한, 양극 대면에 양극 활물질이 부가되어 있는 비교예 2 및 비교예 3의 경우 양극 대면 코팅층의 접착력이 뛰어난 것을 확인할 수 있다.As can be seen in Table 1, Examples 1 to 3 and Comparative Example 2 have excellent adhesion because the negative electrode active material is added to the negative electrode facing surface of the separator. In addition, in Comparative Examples 2 and 3 in which the positive electrode active material is added to the positive electrode facing surface, it can be seen that the adhesive strength of the positive electrode facing coating layer is excellent.

분리막의 통기도 평가Evaluation of air permeability of the separator

상기 실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 3에 따른 분리막을 이용하여 공기의 투과도를 측정하였다. 이 때, JIS P-8117에 따라, Gurley식 공기 투과도계를 이용하여 측정하였다. 이때, 직경 28.6㎜, 면적 645 ㎟를 공기 100 ㏄가 통과하는 시간을 측정하였다.The air permeability was measured using the separation membranes according to Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3. At this time, according to JIS P-8117, it measured using the Gurley type air permeability meter. At this time, the time for 100 cc of air to pass through a diameter of 28.6 mm and an area of 645 mm 2 was measured.

상기 측정결과, 실시예 1은 610s/100㏄, 실시예 2는 600s/100㏄, 실시예 3은 700s/100㏄, 비교예 1은 570s/100㏄, 비교예 2는 1120s/100ml, 비교예 3은 1040s/100ml로 측정되었다. 이에, 음극대면 코팅층을 형성한 본원발명의 경우, 분리막 기재만을 사용하는 경우와 통기도에 큰 차이가 없으나, 양극대면에 양극 활물질을 포함하는 코팅층을 형성한 경우, 통기도가 크게 감소하는 것을 볼 수 있다. 이를 실제 배터리에 적용하였을 경우, 본원발명에 따른 분리막이 비교예 2 및 3보다 전해액의 이동 및 이온전도도를 고려하였을 때 더 뛰어나다는 것을 알 수 있다.As a result of the measurement, Example 1 is 610s/100cc, Example 2 is 600s/100cc, Example 3 is 700s/100cc, Comparative Example 1 is 570s/100cc, Comparative Example 2 is 1120s/100ml, Comparative Example 3 was measured as 1040s/100ml. Accordingly, in the case of the present invention in which the cathode-facing coating layer is formed, there is no significant difference in air permeability compared to the case of using only the separator substrate, but when the coating layer including the cathode active material is formed on the cathode-facing surface, the air permeability is significantly reduced. . When this is applied to an actual battery, it can be seen that the separator according to the present invention is superior to those of Comparative Examples 2 and 3 in consideration of electrolyte movement and ionic conductivity.

이는 상기 전극과 분리막의 접착력의 결과와 같이 비교하여 보았을 때, 분리막의 접착력이 너무 높을 경우 분리막 기재의 기공을 막아 분리막의 통기도를 감소시키게 되는 것으로 판단할 수 있다.When compared with the result of the adhesion between the electrode and the separator, when the adhesion of the separator is too high, it can be determined that the pores of the separator substrate are blocked to reduce the air permeability of the separator.

전지셀 성능 평가Battery cell performance evaluation

양극 집전체에 알루미늄, 양극 활물질층에 양극 활물질 LCO 90중량%, 바인더 PVdF 6 중량%, 도전재 카본블랙 4 중량%로 포함하고 있는 양극, 음극 집전체에 구리를 사용하고 음극 활물질층에 음극 활물질 그래파이트 94 중량%, 바인더 CMC 2 중량%, SBR 2중량%, 도전재 카본블랙 2 중량%를 포함하고 있는 음극, 상기 실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 3에 따른 분리막을 제조하였다. 상기 음극, 분리막, 양극을 90℃에서 100Mpa의 압력으로 10초간 압연하여 단위 셀을 형성하였다.Aluminum is used for the positive electrode current collector, the positive electrode active material layer contains 90% by weight of LCO, the binder PVdF 6% by weight, and the conductive material carbon black 4% by weight. Copper is used for the positive and negative electrode collectors, and the negative electrode active material is used for the negative electrode active material layer. A negative electrode containing graphite 94% by weight, binder CMC 2% by weight, SBR 2% by weight, and conductive carbon black 2% by weight, and separators according to Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3 were prepared. The negative electrode, the separator, and the positive electrode were rolled at 90° C. under a pressure of 100 Mpa for 10 seconds to form a unit cell.

상기 단위 셀에서 양극 활물질의 양을 동일하게 하기 위해, 실시예 1내지 3 및 비교예 1의 분리막을 사용하는 경우, 양극의 양극 활물질층의 두께는 60㎛로, 비교예 2 및 비교예 3의 양극의 양극 활물질층은 두께는 40㎛로 제작하여 단위 셀의 양극 활물질층과 활물질을 포함하는 양극 대면 코팅층의 두께의 합을 60㎛로 동일하게 설정하였다.In order to equalize the amount of the positive active material in the unit cell, when the separators of Examples 1 to 3 and Comparative Example 1 are used, the thickness of the positive active material layer of the positive electrode is 60 μm, and the thickness of the positive active material layer of Comparative Examples 2 and 3 is 60 μm. The positive electrode active material layer of the positive electrode had a thickness of 40 μm, and the sum of the thickness of the positive electrode active material layer of the unit cell and the positive electrode facing coating layer including the active material was set to be equal to 60 μm.

또한 상기 단위 셀에서 음극 활물질의 양을 동일하게 하기 위해, 상기 음극의 음극 활물질층의 두께를 실시예 1 및 비교예 2의 경우, 50㎛, 실시예 2의 경우 60㎛, 실시예 3의 경우 40㎛, 비교예 1, 3의 경우 70㎛로 제작하여 단위 셀에서 사용하는 음극 활물질층과 활물질을 포함하는 음극 대면 코팅층의 두께의 합을 70㎛로 동일하게 설정하였다.In addition, in order to equalize the amount of the negative active material in the unit cell, the thickness of the negative active material layer of the negative electrode was 50 μm in Examples 1 and 2, 60 μm in Example 2, and 60 μm in Example 3 In the case of 40 μm, Comparative Examples 1 and 3, the thickness of the negative electrode active material layer used in the unit cell and the negative electrode facing coating layer including the active material was set equal to 70 μm.

(1) 충전 시간 평가 (1) Evaluation of charging time

25℃에서 3C로 완충이 될 때까지 충전되는 시간을 측정하여 하기 표 2에 표시하였다.The charging time was measured at 25° C. until it was fully charged at 3 C, and is shown in Table 2 below.

(2) 용량 유지율(2) Capacity retention rate

25℃에서 2C, 4.4V가 될 때까지 충전하고, 1C의 정전류로 3.0V가 될 때까지 방전하여 100회 충방전 사이클을 실시하고, 1사이클 후의 방전 용량과 100사이클 후의 방전용량을 측정하였다. 그런 다음, 하기 식 (1)에 따라 용량 유지율을 측정한 후 이를 하기 표 2에 표시하였다.Charged at 25°C until 2C, 4.4V, and discharged at a constant current of 1C until 3.0V to perform 100 charge/discharge cycles, and the discharge capacity after 1 cycle and the discharge capacity after 100 cycles were measured. Then, the capacity retention rate was measured according to Equation (1) below and shown in Table 2 below.

식 (1) : 용량유지율(%) = {( )사이클 후의 방전 용량 / 1 사이클 후의 방전 용량}X100Equation (1): Capacity retention rate (%) = {Discharge capacity after ( ) cycle / Discharge capacity after 1 cycle}X100

Figure pat00002
Figure pat00002

상기 표 2에 나타난 바와 같이, 본원발명에 따른 실시예 1 및 2의 경우, 충전시간이 32분으로 짧으면서, 용량유지율 또한 97%로, 매우 뛰어난 효과를 보이며, 실시예 3의 경우 충전시간이 36분, 용량유지율이 94%로 비교예에 비해 우수한 효과를 나타내는 것을 확인할 수 있다.As shown in Table 2, in the case of Examples 1 and 2 according to the present invention, the charging time was as short as 32 minutes, and the capacity retention rate was also 97%, showing a very excellent effect, and in the case of Example 3, the charging time was It can be seen that 36 minutes, the capacity retention rate is 94%, which shows an excellent effect compared to the comparative example.

이상으로 본원발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게, 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시양태일 뿐이며, 이에 의해 본원발명의 범위가 제한되는 것은 아니며, 본원발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연하다.As described above in detail a specific part of the content of the present invention, for those of ordinary skill in the art, these specific descriptions are only preferred embodiments, and the scope of the present invention is not limited thereby, and the scope of the present invention is not limited thereto. It is obvious to those skilled in the art that various changes and modifications can be made within the scope and spirit of the present invention, and it is natural that such variations and modifications belong to the appended claims.

10, 100: 단위 셀
20, 200 : 음극 집전체
21, 210 : 음극 활물질층
30, 300 : 다공성 기재
31, 310 : 음극대면 코팅층
32 : 양극대면 코팅층
320 : 무기물 코팅층
40, 400 : 양극 집전체
41, 410 : 양극 활물질층
10, 100: unit cell
20, 200: negative electrode current collector
21, 210: anode active material layer
30, 300: porous substrate
31, 310: cathode facing coating layer
32: anode facing coating layer
320: inorganic coating layer
40, 400: positive electrode current collector
41, 410: positive electrode active material layer

Claims (12)

다공성 기재;
상기 다공성 기재 중 음극 활물질층과 대면하는 부분에 형성되며 음극 활물질을 포함하는 음극대면 코팅층;
을 포함하는 이차전지용 분리막에 있어서,
상기 다공성 기재 중 양극과 대면하는 부분에는 양극 활물질이 부가되지 않는 이차전지용 분리막.
porous substrate;
a negative electrode facing coating layer formed on a portion facing the negative electrode active material layer of the porous substrate and including the negative electrode active material;
In the secondary battery separator comprising a,
A separator for a secondary battery in which a positive electrode active material is not added to a portion of the porous substrate facing the positive electrode.
제1항에 있어서,
상기 다공성 기재 중 양극과 대면하는 부분은 양극 활물질을 포함하지 않는 무기물 코팅층이 부가된 이차전지용 분리막.
According to claim 1,
A secondary battery separator having an inorganic coating layer that does not include a cathode active material is added to a portion of the porous substrate facing the cathode.
제1항에 있어서,
상기 다공성 기재 중 양극과 대면하는 부분은 어떠한 코팅층도 부가되지 않는 이차전지용 분리막.
According to claim 1,
A secondary battery separator in which no coating layer is added to a portion of the porous substrate facing the positive electrode.
제1항에 있어서,
상기 음극대면 코팅층은 무기물 코팅층에 존재하는 이차전지용 분리막.
According to claim 1,
The cathode-facing coating layer is a secondary battery separator present in the inorganic coating layer.
제1항에 있어서,
상기 음극대면 코팅층은 무기물 코팅층 상에 별도로 존재하는 이차전지용 분리막.
According to claim 1,
The cathode-facing coating layer is a separator for a secondary battery that is separately present on the inorganic coating layer.
제1항에 있어서,
상기 음극 활물질은 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙, 탄소섬유 등의 탄소계 물질 중 하나 이상인 이차전지용 분리막.
According to claim 1,
The negative active material may include graphite such as natural graphite or artificial graphite; A separator for secondary batteries of at least one of carbon-based materials such as carbon black, acetylene black, ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, summer black, and carbon fiber.
제1항에 있어서,
상기 음극대면 코팅층은 음극의 음극 활물질과 동일한 물질을 포함하는 이차전지용 분리막.
According to claim 1,
The negative electrode facing coating layer is a secondary battery separator comprising the same material as the negative electrode active material of the negative electrode.
제7항에 있어서,
상기 음극대면 코팅층은 음극 활물질층과 동일한 이차전지용 분리막.
8. The method of claim 7,
The negative electrode facing coating layer is the same as the negative electrode active material layer for a secondary battery separator.
양극;
음극;
상기 양극 및 음극 사이에 개재된 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 따른 분리막;
을 포함하는 이차전지.
anode;
cathode;
The separator according to any one of claims 1 to 8 interposed between the positive electrode and the negative electrode;
A secondary battery comprising a.
제9항에 있어서,
상기 양극의 분리막 대면 양극 활물질층과, 상기 음극의 분리막 대면 음극 활물질층 및 상기 분리막의 음극대면 코팅층을 합한 두께가 같은 이차전지.
10. The method of claim 9,
A secondary battery having the same thickness as the positive electrode active material layer facing the separator of the positive electrode, the negative active material layer facing the separator of the negative electrode, and the coating layer facing the negative electrode of the separator.
S1) 분리막 대면에 음극 활물질층을 포함하는 음극, 양극을 준비하는 단계;
S2) 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 따른 분리막을 제조하는 단계
S3) 상기 음극의 음극 활물질층과 상기 분리막의 음극대면 코팅층이 마주보도록 음극, 분리막, 양극을 적층한 후 압연하는 단계;를 포함하는 전극조립체 제조방법.
S1) preparing a negative electrode and a positive electrode including an anode active material layer on the opposite side of the separator;
S2) A step of manufacturing the separation membrane according to any one of claims 1 to 8
S3) stacking a negative electrode, a separator, and a positive electrode so that the negative electrode active material layer of the negative electrode and the negative electrode facing coating layer of the separator face each other, and then rolling.
제 11항에 있어서,
상기 S2)단계 이전에 다공성 기재의 적어도 일면에 무기물 코팅층을 형성하는 단계;를 더 포함하는 전극조립체 제조방법.
12. The method of claim 11,
The method of manufacturing an electrode assembly further comprising; forming an inorganic coating layer on at least one surface of the porous substrate before step S2).
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