KR20210066383A - 무기발광다이오드 및 무기발광장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 위치하는 발광물질층이 무기 발광 입자와, 무기 발광 입자에 배합되는 고리 타입 보론산을 포함하는 무기발광다이오드와, 상기 무기발광다이오드를 포함하는 무기발광장치에 관한 것이다. 고리 타입 보론산을 발광물질층에 도입하여, 무기 발광 입자의 표면 결함을 최소화하여 무기 발광 입자를 안정시킨다. 안정화된 무기 발광 입자에서 전하의 재결합에 의하여 형성되는 엑시톤이 안정화되면서, 엑시톤 생성 효율이 향상된다. 고리 타입 보론산을 발광물질층에 도입하여, 무기발광다이오드 및 무기발광장치의 구동 전압을 낮추고, 발광 효율을 개선할 수 있다.
Description
본 발명은 발광다이오드에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 안정성 및 발광 효율이 향상된 무기발광다이오드와, 이를 포함하는 무기발광장치에 관한 것이다.
정보화 시대가 진행되면서 대량의 정보를 처리하여 이를 표시하는 디스플레이(display) 분야가 급속도로 발전하고 있다. 평판표시장치 중에서도 유기발광다이오드(organic light emitting diode; OLED) 표시장치는 박형 구조가 가능하고 소비 전력이 적어 액정표시장치(LCD)를 대체하는 차세대 표시장치로서 사용되고 있다. 하지만, 유기발광다이오드 표시장치에서 발광 휘도를 높이기 위하여 발광다이오드의 전류 밀도를 증가시키거나 구동 전압을 높이는 경우, 유기 발광다이오드에 사용된 유기 발광 재료가 분해되는 등의 열화로 인하여 발광다이오드의 수명이 짧아지는 문제가 있다.
최근, 양자점(quantum dot; QD)이나 양자막대(quantum rod; QR)와 같은 무기 발광 입자를 표시장치에 적용하고 있다. 양자점이나 양자막대는 불안정한 상태의 전자가 전도대(conduction band)에서 가전자대(valence band)로 내려오면서 발광한다. 양자점이나 양자막대는 흡광 계수(extinction coefficient)가 매우 크고 양자 효율(quantum yield)도 우수하므로 강한 형광을 발생시킨다. 또한, 양자점이나 양자막대의 크기에 따라 발광 파장이 변경되므로, 양자점이나 양자막대의 크기를 조절하여 가시광선 전 영역대의 발광 파장을 얻을 수 있고, 다양한 컬러를 구현할 수 있다.
양자점과 같은 무기 발광 입자를 제조하거나 발광 소자에 도입하는 과정에서 무기 발광 입자 표면에 결합한 유기 리간드가 이탈되어 무기 발광 입자가 외부에 노출된다. 수분이나 산소와 같은 외부 환경에 취약한 무기 발광 입자가 외부로 노출되면서 무기 발광 입자의 발광 효율이 감소한다. 유기 리간드가 이탈된 무기 발광 입자의 유기용매에 대한 분산 특성이 저하됨에 따라 무기 발광 입자가 응집된다. 인접한 무기 발광 입자 사이에서 포스터공명에너지전이(Forster Resonance Energy Transfer, FRET)에 의하여 형광 에너지가 전이되면서, 외부로 방출되는 발광 효율이 저하되었다.
본 발명의 목적은 무기 발광 입자의 안정성을 향상시킬 수 있는 무기발광다이오드와, 상기 무기발광다이오드를 포함하는 무기발광장치를 제공하고자 하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 구동 전압을 낮추고 발광 효율을 향상시킬 수 있는 무기발광다이오드와, 상기 무기발광다이오드를 포함하는 무기발광장치를 제공하고자 하는 것이다.
일 측면에 따르면, 본 발명은 제 1 전극; 상기 제 1 전극과 마주하는 제 2 전극; 및 상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 위치하는 발광물질층을 포함하고, 상기 발광물질층은 무기 발광 입자와, 상기 무기 발광 입자와 배합되는 고리 타입(ring type) 보론산을 포함하는 무기발광다이오드를 제공한다.
일례로, 상기 고리 타입 보론산은 C4~C10 지환족 보론산 및 C6~C20 방향족 보론산을 포함할 수 있고, 상기 고리 타입 보론산을 구성하는 고리는 치환되지 않거나, 할로겐, C1~C10 알킬기, C1~C10 알킬 할라이드 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 작용기로 치환될 수 있다.
일례로, 상기 발광물질층 중에 상기 고리 타입 보론산은 1 내지 50 중량%, 바람직하게는 5 내지 15 중량%, 더욱 바람직하게는 10 내지 15 중량%의 비율로 배합될 수 있다.
상기 무기 발광 입자는 양자점(quantum dot), 양자막대(quantum rod) 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다.
다른 측면에 따르면, 본 발명은 기판; 및 기판 상부에 위치하며 전술한 무기발광다이오드를 포함하는 무기발광장치를 제공한다.
본 발명에 따른 무기발광다이오드는 무기 발광 입자와 배합하는 고리 타입 보론산을 포함하는 발광물질층을 가지고 있다. 고리 타입 보론산을 도입하여 무기 발광 입자의 분산 특성이 향상되어, 무기 발광 입자의 응집이 최소화된다. 인접한 무기 발광 입자에서 FRET에 의한 형광 에너지가 전달되는 것을 방지하여, 외부로 방출되는 발광 에너지를 최대화할 수 있다. 또한, 무기 발광 입자의 표면 결함을 최소화하여 무기 발광 입자를 안정시킨다. 발광물질층에서 전하의 재결합에 의한 엑시톤이 안정적으로 형성되어, 무기발광다이오드 및 이를 포함하는 무기발광장치의 구동 전압을 낮출 수 있고, 발광 효율을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 무기발광장치를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 2는 본 발명의 제 1 실시형태에 따른 무기발광다이오드를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 무기발광다이오드를 구성하는 발광물질층에서 무기 발과 입자와 고리 타입 보론산이 배합된 상태를 개략적으로 나타낸 모식도이다.
도 4는 본 발명의 제 2 실시형태에 따른 무기발광다이오드를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-전류밀도를 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-전류효율을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-외부양자효율(EQE)을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 8 내지 도 8f는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 파장 대역에 따른 전계발광세기(EL intensity)를 측정한 결과를 나타낸 그래프이다. 도 8은 실시예 1 내지 실시예 6에서 제조된 무기발광다이오드의 EL 강도를 모두 나타낸 결과이고, 8a 내지 8f는 각각의 실시예에서 제조된 무기발광다이오드의 EL 강도를 별도로 구분하여 나타낸 결과이다.
도 9a 내지 도 9c는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-전류밀도를 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 10a 내지 도 10c는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-전류효율을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 11a 내지 도 11c는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-외부양자효율(EQE)을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 12a 내지 도 12d는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 파장 대역에 따른 전계발광세기(EL intensity)를 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 2는 본 발명의 제 1 실시형태에 따른 무기발광다이오드를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 무기발광다이오드를 구성하는 발광물질층에서 무기 발과 입자와 고리 타입 보론산이 배합된 상태를 개략적으로 나타낸 모식도이다.
도 4는 본 발명의 제 2 실시형태에 따른 무기발광다이오드를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-전류밀도를 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-전류효율을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-외부양자효율(EQE)을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 8 내지 도 8f는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 파장 대역에 따른 전계발광세기(EL intensity)를 측정한 결과를 나타낸 그래프이다. 도 8은 실시예 1 내지 실시예 6에서 제조된 무기발광다이오드의 EL 강도를 모두 나타낸 결과이고, 8a 내지 8f는 각각의 실시예에서 제조된 무기발광다이오드의 EL 강도를 별도로 구분하여 나타낸 결과이다.
도 9a 내지 도 9c는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-전류밀도를 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 10a 내지 도 10c는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-전류효율을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 11a 내지 도 11c는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 전압-외부양자효율(EQE)을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 12a 내지 도 12d는 각각 본 발명의 실시예에 따라 제조된 무기발광다이오드에서 파장 대역에 따른 전계발광세기(EL intensity)를 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
이하, 필요한 경우에 첨부하는 도면을 참조하면서 본 발명을 설명한다.
[무기발광장치]
본 발명은 발광물질층에 무기 발광 입자와 고리 타입 보론산을 배합하여, 무기 발광 입자의 안정성 및 엑시톤 생성 효율을 개선하여, 구동 전압을 낮추고 발광 효율을 향상시킨 무기발광다이오드 및 무기발광장치에 관한 것이다. 본 발명에 따른 무기발광다이오드는 무기발광표시장치 또는 무기발광조명장치와 같은 무기발광장치에 적용될 수 있다. 도 1은 본 발명에 따른 무기발광장치의 일례로서 무기발광다이오드가 적용된 무기발광표시장치를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 1에 나타낸 바와 같이, 무기발광표시장치(100)는 기판(110)과, 기판(110) 상부에 위치하는 박막트랜지스터(Tr)와, 평탄화층(150) 상에 위치하며 박막트랜지스터(Tr)에 연결되는 무기발광다이오드(D)를 포함한다.
기판(110)은 유리 기판, 얇은 플렉서블(flexible) 기판 또는 고분자 플라스틱 기판일 수 있다. 예를 들어, 플렉서블 기판은 폴리이미드(polyimide; PI), 폴리에테르술폰(Polyethersulfone; PES), 폴리에틸렌나프탈레이트(polyethylenenaphthalate; PEN), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene Terephthalate; PET) 및 폴리카보네이트(polycarbonate; PC) 중 어느 하나로 형성될 수 있다. 그 상부에 박막트랜지스터(Tr)와, 무기발광다이오드(D)가 위치하는 기판(110)은 어레이 기판을 이룬다.
기판(110) 상에 버퍼층(122)이 형성되고, 버퍼층(122) 상에 박막트랜지스터(Tr)가 형성된다. 버퍼층(122)은 생략될 수 있다.
버퍼층(122) 상부에 반도체층(120)이 형성된다. 예를 들어, 반도체층(120)은 산화물 반도체 물질로 이루어질 수 있다. 반도체층(120)이 산화물 반도체 물질로 이루어지는 경우, 반도체층(120) 하부에 차광패턴(도시하지 않음)이 형성될 수 있다. 차광패턴(도시하지 않음)은 반도체층(120)으로 빛이 입사되는 것을 방지하여 반도체층(120)이 빛에 의하여 열화되는 것을 방지한다. 선택적으로, 반도체층(120)은 다결정 실리콘으로 이루어질 수도 있으며, 이 경우 반도체층(120)의 양 가장자리에 불순물이 도핑될 수 있다.
반도체층(120)의 상부에는 절연 물질로 이루어진 게이트 절연막(124)이 기판(110) 전면에 형성된다. 게이트 절연막(124)은 실리콘산화물(SiOx) 또는 실리콘질화물(SiNx)과 같은 무기 절연 물질로 이루어질 수 있다.
게이트 절연막(124) 상부에는 금속과 같은 도전성 물질로 이루어진 게이트 전극(130)이 반도체층(120)의 중앙에 대응하여 형성된다. 도 1에서 게이트 절연막(124)은 기판(110) 전면에 형성되어 있으나, 게이트 절연막(124)은 게이트 전극(130)과 동일한 모양으로 패터닝 될 수도 있다.
게이트 전극(130) 상부에는 절연 물질로 이루어진 층간 절연막(132)이 기판(110) 전면에 형성된다. 층간 절연막(132)은 실리콘산화물(SiOx) 또는 실리콘질화물(SiNx)과 같은 무기 절연 물질로 형성되거나, 벤조사이클로부텐(benzocyclobutene)이나 포토 아크릴(photo-acryl)과 같은 유기 절연 물질로 형성될 수 있다.
층간 절연막(132)은 반도체층(120)의 양측 상면을 노출하는 제 1 및 제 2 반도체층 컨택홀(134, 136)을 갖는다. 제 1 및 제 2 반도체층 컨택홀(134, 136)은 게이트 전극(130)의 양측에서 게이트 전극(130)과 이격되어 위치한다. 여기서, 제 1 및 제 2 반도체층 컨택홀(134, 136)은 게이트 절연막(122) 내에도 형성될 수 있다. 선택적으로, 게이트 절연막(122)이 게이트 전극(130)과 동일한 모양으로 패터닝 될 경우, 제 1 및 제 2 반도체층 컨택홀(134, 136)은 층간 절연막(132) 내에만 형성된다.
층간 절연막(132) 상부에는 금속과 같은 도전성 물질로 이루어진 소스 전극(144)과 드레인 전극(146)이 형성된다. 소스 전극(144)과 드레인 전극(146)은 게이트 전극(130)을 중심으로 이격되어 위치하며, 각각 제 1 및 제 2 반도체층 컨택홀(134, 136)을 통해 반도체층(120)의 양측과 접촉한다.
반도체층(120), 게이트 전극(130), 소스 전극(154) 및 드레인 전극(156)은 박막트랜지스터(Tr)를 이루며, 박막트랜지스터(Tr)는 구동 소자(driving element)로 기능한다. 도 1에 예시된 박막트랜지스터(Tr)는 반도체층(120)의 상부에 게이트 전극(130), 소스 전극(154) 및 드레인 전극(156)이 위치하는 코플라나(coplanar) 구조를 가진다. 이와 달리, 박막트랜지스터(Tr)는 반도체층의 하부에 게이트 전극이 위치하고, 반도체층의 상부에 소스 전극과 드레인 전극이 위치하는 역 스태거드(inverted staggered) 구조를 가질 수 있다. 이 경우, 반도체층은 비정질 실리콘으로 이루어질 수 있다.
도 1에 도시하지 않았으나, 게이트 배선과 데이터 배선이 서로 교차하여 화소 영역을 정의하며, 게이트 배선과 데이터 배선에 연결되는 스위칭 소자가 더 형성된다. 상기 스위칭 소자는 구동 소자인 박막트랜지스터(Tr)에 연결된다. 또한, 파워 배선이 데이터 배선 또는 데이터 배선과 평행하게 이격되어 형성되며, 일 프레임(frame) 동안 구동 소자인 박막트랜지스터(Tr)의 게이트 전극의 전압을 일정하게 유지되도록 하기 위한 스토리지 캐패시터가 더 구성될 수 있다.
한편, 무기발광표시장치(100)는 무기발광다이오드(D)에서 생성된 빛 중에서 특정 파장 대역의 빛만을 투과시키는 안료 또는 염료를 포함하는 컬러 필터(도시하지 않음)를 포함할 수 있다. 예를 들어, 컬러 필터(도시하지 않음)는 적색(R), 녹색(G), 청색(B) 및/또는 백색(W) 광을 투과시킬 수 있다. 이 경우, 광을 흡수하는 적색, 녹색 및 청색의 컬러 필터 패턴이 각각의 화소 영역에 형성될 수 있다. 컬러 필터(도시하지 않음)를 채택함으로써, 무기발광표시장치(100)는 풀-컬러를 구현할 수 있다.
예를 들어, 무기발광표시장치(100)가 하부 발광 타입인 경우, 무기발광다이오드(D)에 대응하는 층간 절연막(132) 상부에 광을 흡수하는 컬러 필터(도시하지 않음)가 위치할 수 있다. 다른 예시적인 실시형태에서, 무기발광표시장치(100)가 상부 발광 타입인 경우, 컬러 필터(도시하지 않음)는 무기발광다이오드(D)의 상부, 즉 제 2 전극(230) 상부에 위치할 수도 있다.
또한, 무기발광표시장치(100)는 무기발광다이오드(D)에서 생성된 빛 중에서 특정 파장 대역의 빛을 장파장의 빛으로 변환하는 색변환층(도시하지 않음)을 포함할 수 있다. 색변환층은 양자점 또는 양자막대와 같은 무기발광물질로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 색 변환층은 무기발광다이오드(D)의 상부 또는 하부에 배치될 수 있다.
소스 전극(144)과 드레인 전극(146) 상부에는 평탄화층(150)이 기판(110) 전면에 형성된다. 평탄화층(150)은 상면이 평탄하며, 박막트랜지스터(Tr)의 드레인 전극(146)을 노출하는 드레인 컨택홀(152)을 갖는다. 여기서, 드레인 컨택홀(152)은 제 2 반도체층 컨택홀(136) 바로 위에 형성된 것으로 도시되어 있으나, 제 2 반도체층 컨택홀(136)과 이격되어 형성될 수도 있다.
무기발광다이오드(D)는 평탄화층(150) 상에 위치하며 박막트랜지스터(Tr)의 드레인 전극(146)에 연결되는 제 1 전극(210)과, 제 1 전극(210) 상에 순차 적층되는 발광층(220) 및 제 2 전극(230)을 포함한다.
1 전극(210)은 각각의 화소영역 별로 분리되어 형성된다. 제 1 전극(210)은 양극(anode)일 수 있으며, 일함수(work function) 값이 비교적 큰 도전성 물질, 예를 들어 투명 도전성 산화물(transparent conductive oxide; TCO)로 이루어질 수 있다. 구체적으로, 제 1 전극(210)은 인듐-주석-산화물(indium-tin-oxide; ITO), 인듐-아연-산화물(indium-zinc-oxide; IZO), 인듐-주석-아연-산화물(indium-tin-zinc oxide; ITZO), 인듐-구리-산화물(indium-copper-oxide; ICO), 주석산화물(SnO2), 인듐산화물(In2O3), 카드뮴:산화아연(Cd:ZnO), 불소:산화주석(F:SnO2), 인듐:산화주석(In:SnO2), 갈륨:산화주석(Ga:SnO2) 및 알루미늄:산화아연(Al:ZnO; AZO)을 포함하는 도핑되거나 도핑되지 않은 금속 산화물을 포함할 수 있다. 선택적으로, 제 1 전극(710)은 전술한 금속 산화물 이외에도 니켈(Ni), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 이리듐(Ir) 또는 탄소나노튜브(Carbon nanotube, CNT)를 더욱 포함할 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 무기발광표시장치(100)가 상부 발광 방식(top-emission type)인 경우, 제 1 전극(210) 하부에는 반사전극 또는 반사층이 더욱 형성될 수 있다. 예를 들어, 상기 반사전극 또는 상기 반사층은 알루미늄-팔라듐-구리(aluminum-palladium-copper: APC) 합금으로 이루어질 수 있다.
또한, 평탄화층(150) 상에는 제 1 전극(210)의 가장자리를 덮는 뱅크층(160)이 형성된다. 뱅크층(160)은 화소 영역에 대응하여 제 1 전극(210)의 중앙을 노출한다.
제 1 전극(210) 상에는 발광층을 가지는 발광층(발광 유닛, 220)이 형성된다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 발광층(220)은 발광물질층(emitting material layer; EML)의 단층 구조를 가질 수 있다. 이와 달리, 발광층(220)은 발광물질층 이외에도, 다수의 전하이동층을 가질 수 있다. 일례로, 발광층(220)은 발광물질층(240, 도 2 및 도 4 참조)과, 제 1 전하이동층(250, 도 2 및 도 4 참조)과, 제 2 전하이동층(270, 도 2 및 도 4 참조)를 포함하고, 필요에 따라 엑시톤 차단층(265, 275, 도 4 참조)을 포함할 수 있다. 제 1 전극(210)과 제 2 전극(230) 사이에 배치되는 발광층(220)은 1개일 수도 있고, 2개 이상의 발광층이 탠덤 구조를 형성할 수도 있다.
발광층(220)이 형성된 기판(110) 상부로 제 2 전극(230)이 형성된다. 제 2 전극(230)은 표시 영역의 전면에 위치하며 일함수 값이 비교적 작은 도전성 물질로 이루어져 음극(cathode)으로 이용될 수 있다. 예를 들어, 제 2 전극(230)은 알루미늄(Al), 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 은(Ag), 또는 이들의 합금이나 조합과 같은 반사 특성이 좋은 소재로 이루어질 수 있다.
제 2 전극(230) 상에는, 외부 수분이 유기발광다이오드(D)로 침투하는 것을 방지하기 위해, 인캡슐레이션 필름(encapsulation film, 170)이 형성된다. 인캡슐레이션 필름(170)은 제 1 무기 절연층(172)과, 유기 절연층(174)과, 제 2 무기 절연층(176)의 적층 구조를 가질 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
인캡슐레이션 필름(170) 상에는 외부광의 반사를 줄이기 위한 편광판(도시하지 않음)이 부착될 수 있다. 예를 들어, 편광판(도시하지 않음)은 원형 편광판일 수 있다. 또한, 인캡슐레이션 필름(170) 또는 편광판(도시하지 않음) 상에 커버 윈도우(도시하지 않음)가 부착될 수 있다. 이때, 기판(110)과 커버 윈도우(도시하지 않음)가 플렉서블 소재로 이루어진 경우, 플렉서블 표시장치를 구성할 수 있다.
[무기발광다이오드]
도 2는 본 발명의 제 1 실시형태에 따른 무기발광다이오드를 개략적으로 도시한 단면도이다. 도 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 제 1 실시형태에 따른 무기발광다이오드(D1)는 제 1 전극(210)과, 제 1 전극(210)과 마주하는 제 2 전극(230)과, 제 1 전극(210)과 제 2 전극(230) 사이에 위치하는 발광층(220)을 포함한다. 발광층(220)은 발광물질층(Emitting material layer, EML, 240)을 포함한다. 발광 유닛인 발광층(220)은 제 1 전극(210)과 발광물질층(240) 사이에 위치하는 제 1 전하이동층(charge transfer layer 1; CTL1, 250)과, 발광물질층(240)과 제 2 전극(230) 사이에 위치하는 제 2 전하이동층(charge transfer layer 2; CTL2, 270)을 포함한다.
본 발명의 제 1 실시형태에서, 제 1 전극(210)은 정공 주입 전극과 같은 양극(anode)일 수 있다. 제 1 전극(210)은 유리 또는 고분자 소재를 포함할 수 있는 기판(110, 도 1 참조) 상에 형성될 수 있다. 일례로, 제 1 전극(210)은 인듐-주석-산화물(indium-tin-oxide; ITO), 인듐-아연-산화물(indium-zinc-oxide; IZO), 인듐-주석-아연-산화물(indium-tin-zinc oxide; ITZO), 인듐-구리-산화물(indium-copper-oxide; ICO), 주석산화물(SnO2), 인듐산화물(In2O3), 카드뮴:산화아연(Cd:ZnO), 불소:산화주석(F:SnO2), 인듐:산화주석(In:SnO2), 갈륨:산화주석(Ga:SnO2) 및 알루미늄:산화아연(Al:ZnO; AZO)을 포함하는 도핑되거나 도핑되지 않은 금속 산화물을 포함할 수 있다. 선택적으로, 제 1 전극(210)은 전술한 금속 산화물 이외에도 니켈(Ni), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 이리듐(Ir) 또는 탄소나노튜브(Carbon nanotube, CNT)를 더욱 포함할 수 있다.
제 2 전극(230)은 전자 주입 전극과 같은 음극(cathode)일 수 있다. 일례로 제 2 전극(230)은 Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, CsF/Al, CaCO3/Al, BaF2/Ca/Al, Al, Mg, Au:Mg 또는 Ag:Mg로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 제 1 전극(210)과 제 2 전극(230)은 각각 5 내지 300 nm, 바람직하게는 10 내지 200 nm의 두께로 형성될 수 있지만, 이에 한정되지 않는다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 발광다이오드(D1)가 하부 발광 타입인 경우, 제 1 전극(210)은 ITO, IZO, ITZO, AZO와 같은 투명 도전성 금속으로 이루어질 수 있으며, 제 2 전극(230)은 Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, Al, Mg, Ag:Mg 합금 등을 사용할 수 있다.
발광물질층(240)은 무기 발광 입자(300, 도 3 참조) 및 무기 발광 입자(300)에 배합되는 고리 타입 보론산(ring type boronic acid, 400, 도 3 참조)로 이루어질 수 있다. 무기 발광 입자(300)는 양자점(quantum dots, QDs) 또는 양자막대(quantum rods, QRs)와 같은 나노 무기 발광 입자로 이루어질 수 있다. 양자점 또는 양자막대는 불안정한 상태의 전자가 전도대 에너지 준위에서 가전자대 에너지 준위로 내려오면서 발광하는 무기 입자이다.
이들 나노 무기 발광 입자(300)는 흡광 계수(extinction coefficient)가 매우 크고 무기 입자 중에서는 양자 효율(quantum yield)도 우수하므로 강한 형광을 발생시킨다. 또한, 나노 무기 발광 입자(300)의 크기에 따라 발광 파장이 변경되므로, 나노 무기 발광 입자의 크기를 조절하면 가시광선 전 영역대의 빛을 얻을 수 있으므로 다양한 컬러를 구현할 수 있다. 즉, 양자점 또는 양자 막대와 같은 나노 무기 발광 입자(300)를 발광물질층(240)의 발광 재료로 사용하면, 개별 화소의 색 순도를 높일 수 있어서, 높은 순도의 적색(R), 녹색(G), 청색(B) 발광으로 구성된 백색광을 구현할 수 있다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300)는 단일 구조를 가질 수도 있다. 다른 예시적인 실시형태에서, 양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300)는 코어(core, 310)/쉘(shell, 320)의 이종 구조를 가질 수 있고, 쉘(320)의 표면에 결합하거나 유리되는 다수의 유기 리간드(330, 도 3 참조)를 포함할 수 있다. 이때, 쉘(320)은 하나의 쉘로 이루어질 수도 있고, 다수의 쉘(multi shells)로 이루어질 수도 있다.
코어(310) 및/또는 쉘(320)로 합성될 수 있는 반응 전구체 종류, 코어 및/또는 쉘을 합성하기 위한 반응 전구체의 주입 속도, 반응 온도, 양자점 또는 양자막대의 외측에 연결되는 유기 리간드(330)의 종류 등에 따라, 나노 무기 발광 입자(300)의 성장 정도 및 결정 구조 등을 조절할 수 있다. 나노 무기 발광 입자(300)의 에너지 밴드갭이 조절되면서 다양한 파장대의 광 방출을 유도할 수 있다.
예를 들어, 양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300)는 코어(310)의 에너지 밴드갭(energy bandgap)이 쉘(320)의 에너지 밴드갭에 의해 둘러싸인 구조의 발광 입자인 타입-° 코어/쉘 구조를 가질 수 있다. 무기 발광 입자(300)가 타입-Ⅰ 코어/쉘 구조를 가지는 경우, 전자와 정공이 코어(310)를 향해 이동하여 코어(310) 내에서 전자와 정공의 재결합이 이루어지면서 에너지를 빛으로 발산하기 때문에, 코어(310)의 두께에 따라 발광 파장을 조절할 수 있다.
다른 예시적인 실시형태에서, 양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300)는 코어(310)의 밴드갭 에너지와 쉘(320)의 밴드갭 에너지가 어긋나게(staggered) 존재하여, 전자와 정공이 코어와 쉘 중에서 서로 반대 방향으로 이동하는 발광 입자인 타입 Ⅱ 코어/쉘 구조를 가질 수도 있다. 타입 Ⅱ 코어/쉘 구조의 경우, 쉘(320)의 두께와 밴드갭의 위치에 따라 발광 파장을 조절할 수 있다.
또 다른 예시적인 실시형태에서, 양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300)는 코어(310)의 에너지 밴드갭이 쉘(320)의 에너지 밴드갭보다 큰 구조의 발광 입자인 리버스 타입-Ⅰ(reverse type-Ⅰ) 코어/쉘 구조를 가질 수 있다. 리버스 타입-Ⅰ 코어/쉘 구조의 경우, 쉘(320)의 두께에 따라 발광 파장을 조절할 수 있다.
일례로, 양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300)가 타입-Ⅰ 코어/쉘 구조를 이루는 경우, 코어(310)는 실질적으로 발광이 일어나는 부분으로, 코어(310)의 크기에 따라 무기 발광 입자(300)의 발광 파장이 결정된다. 양자구속효과(quantum confine effect)를 받기 위해서 코어는 각각의 소재에 따라 엑시톤 보어 반경(exciton Bohr radius)보다 작은 크기를 가져야 하며, 해당 크기에서 광학적 밴드갭(optical band gap)을 가져야 한다.
양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300)를 구성하는 쉘(320)은 코어(310)의 양자구속효과를 촉진하고, 무기 발광 입자(300)의 안정성을 결정한다. 단일 구조의 콜로이드 양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300)의 표면에 드러난 원자들은 내부 원자들과 달리 화학 결합에 참여하지 못한 전자상태(lone pair electron)를 가지고 있다. 이들 표면 원자들의 에너지 준위는 무기 발광 입자(300)의 전도대(conduction band edge)와 가전자대(valence band edge) 사이에 위치하여 전하들을 포획(trap)할 수 있어 표면 결함(surface defect)이 형성된다. 표면 결함에 기인하는 엑시톤의 비-발광 재결합 과정(non-radiative recombination process)으로 인하여 무기 발광 입자(300)의 발광 효율이 감소할 수 있으며, 포획된 전하들이 외부 산소 및 화합물과 반응하여 무기 발광 입자(300)의 화학적 조성이 변형되거나, 무기 발광 입자(300)의 전기적/광학적 특성이 영구적으로 상실될 수 있다.
코어(310)의 표면에 쉘(320)이 효율적으로 형성될 수 있기 위해서는, 쉘(320)을 구성하는 재료의 격자 상수(lattice constant)는 코어(310)를 구성하는 재료의 격자 상수와 비슷하여야 한다. 코어(310)의 표면을 쉘(320)로 에워쌈으로써, 코어(310)의 산화를 방지하여 무기 발광 입자(300)의 화학적 안정성을 향상시키고, 물이나 산소와 같은 외부 인자에 의한 코어(310)의 광퇴화 현상을 방지할 수 있다. 또한, 코어(310) 표면에서의 전하 포획에 기인하는 엑시톤의 손실을 최소화하고, 분자 진동에 의한 에너지 손실을 방지하여, 양자 효율을 향상시킬 수 있다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 코어(310) 및 쉘(320)은 양자 구속 효과를 가지는 반도체 나노 결정, 금속 산화물 나노 결정일 수 있다. 일례로, 코어(310) 및/또는 쉘(320)을 형성할 수 있는 반도체 나노 결정은, 주기율표 Ⅱ-Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정, 주기율표 Ⅲ-V족 화합물 반도체 나노 결정, 주기율표 Ⅳ-Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정, 주기율표 I-Ⅲ-Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다.
구체적으로, 코어(310) 및/또는 쉘(320)을 형성할 수 있는 주기율표 Ⅱ-Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정은 MgS, MgSe, MgTe, CaS, CaSe, CaTe, SrS, SrSe, SrTe, BaS, BaSe, BaTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, ZnSeS, ZnTeSe, ZnO, CdS, CdSe, CdTe, CdSeS, CdZnS, CdSeTe, CdO, HgS, HgSe, HgTe, CdZnTe, HgCdTe, HgZnSe, HgZnTe, CdS/ZnS, CdS/ZnSe, CdSe/ZnS, CdSe/ZnSe, ZnSe/ZnS, ZnS/CdSZnS, CdS/CdZnS/ZnS, ZnS/ZnSe/CdSe 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다. 코어(310) 및/또는 쉘(320)을 형성할 수 있는 주기율표 Ⅲ-V족 화합물 반도체 나노 결정은 AlN, AlP, AlAs, AlSb, GaN, GaP, Ga2O3, GaAs, GaSb, InN, In2O3, InP, InAs, InSb, AlGaAs, InGaAs, InGaP, AlInAs, AlInSb, GaAsN, GaAsP, GaAsSb, AlGaN, AlGaP, InGaN, InAsSb, InGaSb, AlGaInP, AlGaAsP, InGaAsP, InGaAsSb, InAsSbP, AlInAsP, AlGaAsN, InGaAsN, InAlAsN, GaAsSbN, GaInNAsSb 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다.
코어(310) 및/또는 쉘(320)을 형성할 수 있는 주기율표 Ⅳ-Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정은 TiO2, SnO2, SnS, SnS2, SnTe, PbO, PbO2, PbS, PbSe, PbTe, PbSnTe 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다. 또한, 코어(310) 및/또는 쉘(320)을 형성할 수 있는 주기율표 I-Ⅲ-Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정은 AgGaS2, AgGaSe2, AgGaTe2, AgInS2, CuInS2, CuInSe2, Cu2SnS3, CuGaS2, CuGaSe2 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다.
필요에 따라, 코어(310) 및/또는 쉘(320)은 InP/ZnS, InP/ZnSe, GaP/ZnS와 같이 주기율표 Ⅲ-Ⅴ족 화합물 반도체 나노 결정 및 주기율표 Ⅱ-Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정과 같이 상이한 족의 화합물 반도체 나노 결정이 다수의 층을 형성할 수도 있다.
또한, 코어(310) 및/또는 쉘(320)을 형성할 수 있는 금속 산화물 나노 결정은 주기율표 Ⅱ족 또는 Ⅲ족 금속 산화물 결정일 수 있다. 일례로, 코어(310) 및/또는 쉘(320)에 적용될 수 있는 금속 산화물 나노 결정은 MgO, CaO, SrO, BaO, Al2O3 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다.
필요한 경우, 코어(310) 및/또는 쉘(320)을 구성하는 반도체 나노 결정은 Eu, Er, Tb, Tm, Dy과 같은 희토류 원소 또는 이들의 임의의 조합으로 도핑(doping)되거나 도핑되지 않거나, 또는 Mn, Cu, Ag, Al, Mg과 같은 전이 금속 원소 또는 이들의 임의의 조합으로 도핑될 수 있다.
예를 들어, 양자점 또는 양자막대(300)를 구성하는 코어(310)는 ZnSe, ZnTe, CdSe, CdTe, InP, ZnCdS, CuxIn1-xS, CuxIn1-xSe, AgxIn1-xS 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다. 또한, 양자점 또는 양자막대(300)를 구성하는 쉘(320)은 ZnS, GaP, CdS, ZnSe, CdS/ZnS, ZnSe/ZnS, ZnS/ZnSe/CdSe, GaP/ZnS, CdS/CdZnS/ZnS, ZnS/CdSZnS, CdXZn1-xS 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다.
한편, 양자점 또는 양자막대(300)는 균질 합금(homogeneous alloy) 양자점/양자막대 또는 경도 합금(gradient alloy) 양자점/양자막대와 같은 합금 양자점/양자막대(alloy QDs/alloy QRs; 일례로, CdSxSe1-x, CdSexTe1-x, ZnxCd1-xSe)일 수도 있다.
다른 하나의 예시적인 실시형태에서, 무기 발광 입자(300)는 페로브스카이트(Perovskite) 구조를 가지는 양자점 또는 양자 막대일 수 있다. 페로브스카이트 구조의 양자점 또는 양자 막대와 같은 무기 발광 입자(300)는 발광 성분인 코어(310)를 가지며, 필요에 따라 쉘(320)을 가질 수 있다. 일례로, 페로브스카이트 구조의 무기 발광 입자(300)의 코어(310)는 하기 일반식의 구조를 가질 수 있다.
[일반식]
[ABX3]
일반식에서, A는 유기암모늄 또는 알칼리 금속임; B는 2가의 전이금속, 희토류 금속, 알칼리토류 금속, Pb, Sn, Ge, Ga, In, Al, Sb, Bi, Po 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 금속임; X는 Cl, Br, I 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 할로겐 원자임.
예를 들어, 일반식에서 A가 유기암모늄인 경우, 무기 발광 입자(300)는 유무기 하이브리드 페로브스카이트 구조를 형성한다. 일반식의 A를 구성하는 유기암모늄은 아미디늄계 유기이온, (CH3NH3)n, ((CxH2x+1)nNH3)2(CH3NH3)n, (CnH2n+1NH3)2, (CF3NH3), (CF3NH3)n, ((CxF2x+1)nNH3)2(CF3NH3)n, ((CxF2x+1)nNH3)2 또는 (CnF2n+1NH3)2)(n은 1 이상인 정수, x는 1이상인 정수)일 수 있다. 일례로, 유기암모늄은 치환되지 않거나 치환된 C1~C10 알킬암모늄일 수 있다. 구체적으로, 일반식에서 A를 구성하는 유기암모늄은 메틸암모늄(methyl ammonium) 또는 에틸암모늄(ethyl ammonium)일 수 있다.
또한, 일반식에서 A를 구성하는 알칼리 금속은 Na, K, Rb, Cs 및/또는 Fr일 수 있다. 이 경우, 무기 발광 입자(300)는 무기금속 페로브스카이트 구조를 형성할 수 있다.
예를 들어, 페로브스카이트 구조를 가지는 무기 발광 입자(300)의 코어(310)가 유무기 하이브리드 페로브스카이트 구조를 가지는 경우, 유무기 하이브리드 페로브스카이트는 유기 양이온이 위치하는 유기평면 사이에 금속양이온이 위치하는 무기평면이 끼어 있는 층상 구조를 갖는다. 이때, 유기물과 무기물의 유전율 차이가 크기 때문에, 엑시톤은 유무기 하이브리드 페로브스카이트 격자 구조를 구성하는 무기평면 내에 속박되어, 높은 색 순도를 가지는 빛을 발광할 수 있는 이점을 갖는다. 또한, 페로브스카이트 구조를 가지는 무기 발광 입자(300)의 코어(310)가 무기 하이브리드 페로브스카이트 구조를 가지는 경우, 재료의 안정성 면에서 유리할 수 있다.
페로브스카이트 구조를 가지는 무기 발광 입자(300)의 코어(310)에서 각 성분의 조성 비율, 할로겐(X) 원자의 구성 성분의 종류 및 조성 비율을 조정하여, 다양한 파장대로 발광하는 코어를 합성할 수 있다. 또한, 다른 양자점 또는 양자 막대(300)를 구성하는 코어(310)와 달리, 페로브스카이트 구조는 안정적인 격자 구조를 이루고 있기 때문에, 페로브스카이트 구조를 가지는 코어(310)는 매우 안정적인 결정 구조를 갖게 되고, 발광 효율이 향상될 수 있다.
한편, 무기 발광 입자(300)의 표면에 결합하는 유기 리간드(330)는 특별히 한정되지 않는다. 일례로, 유기 리간드(330)는 라우르산이나 올렉익산과 같은 C5-C30 지방산, 올레일아민과 같은 C5-C30 지방족 아민, 포스핀옥사이드, C2-C20 알킬 티올 등일 수 있다. 일례로, 유기 리간드(330)는 지방산일 수 있다.
그런데, 양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300)를 합성하거나, 무기 발광 입자(300)를 이용하여 발광물질층(EML, 240)을 형성할 때, 무기 발광 입자(300)의 표면에 결합한 유기 리간드(330)가 이탈, 유실되면서, 무기 발광 입자(300)의 표면이 외부에 노출된다. 산소나 수분에 취약한 무기 발광 입자(350)의 표면에 결함이 형성되면서, 전하가 무기 발광 입자(300)의 표면에 포획(trap)되는 문제가 발생하고, 이로 인하여 무기발광다이오드의 구동 전압이 상승하고, 발광 효율이 저하된다.
뿐만 아니라, 무기 발광 입자(300)의 표면이 불안정해지면서, 무기발광다이오드의 안정성이 저하될 수 있다. 표면에 결합한 유기 리간드(300)가 유실된 무기 발광 입자(300)의 분산 특성이 저하되면서, 인접한 무기 발광 입자(300)가 응집할 수 있다. 무기 발광 입자(300)가 응집하면서 인접한 무기 발광 입자(300) 사이에서 포스터 공명 에너지 전이(Forster resonance energy transfer, FRET) 현상이 초래되면서, 무기 발광 입자(300)의 엑시톤 에너지가 외부로 방출되지 못하고 인접한 무기 발광 입자(300)로 전이되는 문제가 발생한다.
이러한 문제점을 해결할 수 있도록, 본 발명은 발광물질층(240)에 무기 발광 입자(350)에 배합되는 고리 타입 보론산(400)을 포함한다. 보론산(400) 분자는 인접한 보론산 분자와 수소 결합(hydrogen bond)을 형성하면서, 유기 리간드(330)의 일부가 이탈된 무기 발광 입자(300) 사이에 분산되어, 무기 발광 입자(300)의 표면을 보호한다. 이에 따라 무기 발광 입자(300) 표면이 외부로 노출되는 것을 최소화되고, 무기 발광 입자(300)의 표면 결함에 의하여 발광 특성이 저하되는 것을 방지한다. 아울러, 무기 발광 입자(300) 사이에 분산되어 무기 발광 입자(300)의 표면을 보호하는 고리 타입 보론산(400)에 기인하여, 무기 발광 입자(300)의 유기 용매에 대한 분산 특성이 향상된다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 고리 타입 보론산(400)은 C4~C10 지환족 보론산 및 C6~C20 방향족 보론산을 포함할 수 있다. 일례로, 고리 타입 보론산(400)을 구성하는 고리는 치환되지 않거나, 할로겐, C1~C10 알킬기, C1~C10 알킬 할라이드 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 작용기로 치환될 수 있다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 고리 타입 보론산(400)을 구성하는 고리는 1개 이상, 예를 들어 1-2개의 할로겐 원자로 치환될 수 있다.
무기 발광 입자(300)에 고리 타입 보론산(400)을 배합하여 구현될 수 있는 기능에 대하여 도 3을 참조하면서 설명한다. 도 3은 본 발명에 따른 무기발광다이오드를 구성하는 발광물질층에서 무기 발과 입자(300)와 고리 타입 보론산(400)이 배합된 상태를 개략적으로 나타낸 모식도이다. 전술한 바와 같이, 무기 발광 입자(400)의 표면에 결합된 유기 리간드(330)는 무기 발광 입자(300)의 합성 과정이나 발광물질층(240)을 형성하는 과정에서 상당 부분이 무기 발광 입자(300)의 표면에서 이탈, 유실되고, 이에 따라 무기 발광 입자(300)의 표면에 결함이 초래된다.
반면, 본 발명에 따르면 무기 발광 입자(300) 사이에 고리 타입 보론산(400)이 존재한다. 고리 타입 보론산(400)은 인접한 고리 타입 보론산과 수소 결합을 형성하면서, 무기 발광 입자(300)의 표면을 보호한다. 또한, 고리 타입 보론산(400)은 무기 발광 입자(300)의 표면으로부터 일부 유실된 유기 리간드(330)의 역할을 대체하여, 무기 발광 입자(300)가 유기 용매 중에 균일하게 분산될 수 있다. 고리 타입 보론산(400)은 사슬 타입 보론산과 비교해서 유기 용매에서 안정적으로 분산되어, 무기 발광 입자(300)의 표면 안정성을 더욱 향상시킬 수 있다.
고리 타입 보론산(400)이 무기 발광 입자(300)의 표면을 보호하면서, 무기 발광 입자(300)의 응집이 억제될 수 있다. 무기 발광 입자(300)는 인접한 무기 발광 입자(300)로부터 적어도 고리 타입 보론산(400) 분자 거리에 상당하는 거리 이상으로 이격된다. 고리 타입 보론산(400)을 무기 발광 입자(300)와 배합하여, 근접한 무기 발광 입자(300) 사이에서 FRET 현상이 억제될 수 있어서, FRET 현상에 따른 엑시톤 소멸(quenching)이 최소화될 수 있다.
또한, 유기 리간드(330)의 일부가 유실되면서 외부로 노출된 무기 발광 입자(300)의 쉘(320) 표면에 드러난 원자들은 화학 결함에 참여하지 못하여 고립 전자쌍(lone pair electron)을 가지는데, 이들 표면 원자들의 에너지 준위로 인하여 전하들이 포획되면서 표면 결함이 유발된다. 표면 결함에 의하여 형성된 엑시톤이 발광하지 못하고 소멸(quenching)하여 무기 발광 입자(300)의 발광 효율이 저하될 수 있고, 포획된 전하로 인하여 무기 발광 입자(300)의 전기적, 광학적 특성이 상실될 수 있다.
하지만, 고리 타입 보론산(400)을 배합하여, 무기 발광 입자(300) 표면이 안정화되면서, 무기 발광 입자(300) 표면에 생성될 수 있는 빈격자점(vacancy)과 같은 표면 결함이 최소화될 수 있다. 이에 따라, 정공과 전자가 발광물질층(240)에서 재결합하여 엑시톤이 무기 발광 입자(300) 표면에서 포획(trap)되지 않고 안정적으로 발광할 수 있도록 유도한다. 무기 발광 입자(300)에 고립 타입 보론산(400)을 배합한 발광물질층(240)을 적용하여, 무기발광다이오드(D1)의 구동 전압을 낮추면서, 발광 효율을 향상시킬 수 있다.
예시적인 실시형태에서, 고리 타입 보론산(400)은 발광물질층(240) 중에 1 내지 50 중량%, 바람직하게는 5 내지 15 중량%, 더욱 바람직하게는 10 내지 15 중량%의 비율로 배합될 수 있다. 발광물질층(240) 중에 고리 타입 보론산(400)의 함량이 1 중량% 미만이면, 고리 타입 보론산(400)의 배합에 의한 무기 발광 입자(300)의 분산 특성 향상이나 무기 발광 입자(300)의 안정성 향상을 기대하기 어렵다. 또한, 발광물질층(240) 중에 고리 타입 보론산(400)의 함량이 50 중량%를 초과하면, 과도하게 첨가된 고리 타입 보론산(400)으로 무기 발광 입자(300)의 분산 특성이 나빠지면서, 무기발광다이오드(D1)의 구동 전압 감소나 발광 효율의 향상을 기대하기 어렵다.
발광물질층(240)이 양자점 또는 양자막대와 같은 무기 발광 입자(300) 및 무기 발광 입자(300)에 배합된 고리 타입 보론산(400)으로 이루어지는 경우, 용매, 통상적으로 소수성 용매에 무기 발광 입자(300) 및 고리 타입 보론산(400)이 분산된 용액을 이용하여 발광물질층(240)을 형성한다. 무기 발광 입자(300) 및 고리 타입 보론산(400)이 분산된 용액을 제 1 전하이동층(250) 상에 도포한 뒤에, 용매를 휘발시킴으로써 발광물질층(240)을 형성한다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 무기 발광 입자(300) 및 고리 타입 보론산(400)을 포함하는 발광물질층(240)을 형성하기 위하여, 스핀 코팅, 드롭 코팅, 딥 코팅, 스프레이 코팅, 롤 코팅, 플로 코팅, 캐스팅 공정, 스크린 인쇄 또는 잉크젯 프린팅 방식과 같은 용액 공정을 단독 또는 조합할 수 있다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 발광물질층(240)은 청색, 녹색 및 적색 파장 대역의 광 발광(photoluminescence, PL) 특성을 가지는 나노 무기 발광 입자(300)인 양자점 또는 양자막대를 포함하여 백색 발광다이오드를 제작할 수 있다. 선택적으로, 발광물질층(240)은 적색, 녹색, 청색 중 어느 하나의 색을 가지는 나노 무기 발광 입자(300)인 양자점 또는 양자막대를 포함하며, 그 중 어느 하나의 색으로 개별적으로 발광하도록 구현될 수 있다. 일례로, 발광물질층(240)은 5 내지 300 nm, 바람직하게는 10 내지 200 nm의 두께로 형성될 수 있지만, 이에 한정되지 않는다.
도 2로 돌아가면, 본 발명의 제 1 실시형태에서, 제 1 전하이동층(250)은 발광물질층(240)으로 정공을 공급하는 정공이동층(hole transfer layer)일 수 있다. 일례로, 제 1 전하이동층(240)은 제 1 전극(210)과 발광물질층(240) 사이에서 제 1 전극(210)에 인접하게 위치하는 정공주입층(hole injection layer; HIL, 252)과, 제 1 전극(210)과 발광물질층(240) 사이에서 발광물질층(240)에 인접하게 위치하는 정공수송층(hole transport layer; HTL, 254)을 포함할 수 있다.
정공주입층(252)은 제 1 전극(210)에서 발광물질층(240)으로 정공의 주입을 용이하게 한다. 일례로, 정공주입층(252)은 폴리(에틸렌디옥시티오펜):폴리스티렌설포네이트(poly(ethylenedioxythiophene):polystyrenesulfonate; PEDOT:PSS); 테트라플루오로-테트라시아노-퀴노디메탄(tetrafluoro-tetracyano-quinodimethane; F4-TCNQ)이 도핑된 4,4',4"-트리스(디페닐아미노)트리페닐아민(4,4',4"-tris(diphenylamino)triphenylamine; TDATA); 예를 들어 F4-TCNQ가 도핑된 아연 프탈로시아닌(zinc phthalocyanine; ZnPc)과 같은 p-도핑된 프탈로시아닌; F4-TCNQ가 도핑된 N,N'-디페닐-N,N'-비스(1-나프틸)-1,1'-바이페닐-4,4"-디아민(N,N'-diphenyl-N,N'-bis(1-naphtyl)-1,1'-biphenyl-4,4"-diamine; α-NPD); 헥사아자트리페닐렌-헥사니트릴(hexaazatriphenylene-hexanitrile; HAT-CN) 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 유기물로 이루어질 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다. 일례로 F4-TCNQ와 같은 도펀트는 호스트에 대하여 1 내지 30 중량%의 비율로 도핑될 수 있다. 정공주입층(252)은 발광다이오드(D1)의 구조 및 형태에 따라 생략될 수 있다.
정공수송층(254)은 제 1 전극(210)에서 발광물질층(240)으로 정공을 전달한다. 정공수송층(254)은 무기물 또는 유기물로 이루어질 수 있다.
정공수송층(254)이 유기물로 이루어지는 경우, 정공수송층(254)은 4,4'-비스(N-카바졸일)-1,1'-바이페닐(4,4'-Bis(N-carbazolyl)-1,1'-biphenyl; CBP, CBDP)와 같은 4,4'-비스(p-카바졸일)-1,1'-바이페닐 화합물류(4,4'-bis(p-carbazolyl)-1,1'-biphenyl compounds); N,N'-디(1-나프틸)-N,N'-디페닐-(1,1'-바이페닐)-4,4'-디아민(N,N'-Di(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl-(1,1'-biphenyl)-4,4'-diamine; NPB, NPD), N4,N4'-디(나프탈렌-1-일)-N4,N4'-비스(4-비닐페닐)바이페닐-4,4'-디아민(N4,N4'-di(naphthalene-1-yl)-N4,N4'-bis(4-vinylphenyl)biphenyl-4,4'-diamine; VNPB), N,N'-디페닐-N,N'-비스(3-메틸페닐)-(1,1'-바이페닐)-4,4'-디아민(N,N'-diphenyl-N,N'-bis(3-methylphenyl)-(1,1'-biphenyl)-4,4'-diamine; TPD), N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-비스(페닐)-스파이로(N,N'-bis(3-methylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)-spiro; spiro-TPD), N,N'-디(4-(N,N'-디페닐-아미노)페닐-N,N'-디페닐벤지딘(N,N'-di(4-(N,N'-diphenyl-amino)phenyl)-N,N'-diphenylbenzidine; DNTPD), N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-비스(페닐)-9,9'-디옥틸플루오렌(N,N'-Bis(3-methylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)-9,9'-dioctylfluorene; DOFL-TPD), N2,N7-디(나프탈렌-1-일)-9,9-디옥틸-N2,N7-디페닐-9H-플루오렌-2,7-디아민(N2,N7-Di(naphthalene-1-yl)-9,9-dioctyl-N2,N7-diphenyl-9H-fluorene-2,7-diamine; DOFL-NPB), N4,N4'-비스(4-(6-((3-에틸록센-3-일)메톡시)헥신)페닐)-N4,N4'-디페닐바이페닐-4,4'-디아민(N4,N4'-Bis(4-(6-((3-ethyloxetan-3-yl)methoxy)hexyl)phenyl)-N4,N4'-diphenylbiphenyl-4,4'-diamine; OTPD), 4,4',4"-트리스(N-카바졸릴-트리페닐아민(4,4',4"-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine; TCTA), 테트라-N-페닐벤지딘(Tetra-N-phenylbenzidine; TPB), 트리스(3-메틸페닐페닐아미노)-트리페닐아민 (tris(3-methylphenylphenylamino)-triphenylamine; m-MTDATA), 폴리(9,9'-디옥틸플루오레닐-2,7-디일)-코-(4,4'-(N-(4-섹-부틸페닐)디페닐아민(poly(9,9'-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4'-(N-(4-sec-butylphenyl)diphenylamine; TFB), 폴리(4-부틸페닐-디페닐아민)(Poly(4-butylphenyl-dipnehyl amine); poly-TPD), 스파이로-NPB(spiro-NPB) 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 방향족 아민(aromatic amine) 또는 다핵방향족 3차 아민(polynuclear aromatic amine)인 아릴 아민류; 폴리아닐린(polyaniline), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)폴리스티렌설포네이트(poly(3,4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate; PEDOT:PSS)와 같은 도전성 폴리머; 폴리-N-비닐카바졸(Poly(N-vinylcarbazole); PVK) 및 그 유도체, 폴리[2-메톡시-5-(2-에틸헥실록시)-1,4-페닐렌비닐렌](poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenevinylene]; MEH-PPV)이나 폴리[2-메톡시-5-(3',7'-디메틸옥틸록시)1,4-페닐렌비닐렌](poly[2-methoxy-5-(3',7'-dimethyloctyloxy)-1,4-phenylenevinylene]; MOMO-PPV)와 같은 폴리(파라)페닐렌비닐렌(poly(para)phenylenevinylene) 및 그 유도체, 폴리메타크릴레이트 및 그 유도체, 폴리(9,9-옥틸플루오렌) (poly(9,9-octylfluorene)) 및 그 유도체, 폴리(스파이로-플루오렌)(poly(spiro-fluorene)) 및 그 유도체와 같은 폴리머; 폴리[9-sec-부틸-2,7-디플루오로-9H-카바졸](poly[9-sec-butyl-2,7-difluoro-9H-carbazole]; 2,7-F-PVF와 같은 폴리비닐플루오로 및 그 유도체; 구리프탈로시아닌(copper phthalocyanine; CuPc)과 같은 금속 착화합물; 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 유기물로 이루어질 수 있다.
예시적인 실시형태에서, 정공수송층(254)은 정공주입층(252)과 전하제어층(260) 사이에 위치하는 제 1 정공수송층(도시하지 않음)과, 제 1 정공수송층(도시하지 않음)과 전하제어층(260) 사이에 위치하는 제 2 정공수송층(도시하지 않음)의 다층 구조를 가질 수 있다. 이때, 제 1 정공수송층(도시하지 않음a)의 최고준위점유분자궤도(highest occupied molecular orbital, HOMO) 에너지 준위에 비하여, 제 2 정공수송층(도시하지 않음)의 HOMO 에너지 준위는 깊게 설계될 수 있다. 일례로, 제 1 정공수송층(도시하지 않음)은 TFB (HOMO: -5.3 eV), poly-TPD (HOMO: -5.1 eV) 및/또는 VNPB (HOMO: -5.58 eV)를 포함할 수 있고, 제 2 정공수송층(도시하지 않음)은 CBP (HOMO: -6.15 eV), PVK (HOMO: -5.91 eV) 및/또는 2,7-F-PVF (HOMO: -6.3 eV)를 포함할 수 있지만, 이에 한정되지 않는다.
선택적인 실시형태에서, 정공수송층(254)이 무기물로 이루어지는 경우, 정공수송층(254)은 금속 산화물 나노 결정, 비-산화 등가물 나노 결정 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 무기물로 이루어질 수 있다. 정공수송층(254)에 사용될 수 있는 금속 산화물 나노 결정은 아연(Zn), 티타늄(Ti), 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu), 텅스텐(W), 주석(Sn), 크롬(Cr), 바나듐(V), 몰리브데늄(Mo), 망간(Mn), 납(Pb), 세륨(Ce), 레늄(Re) 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 금속의 산화물 나노 입자일 수 있다. 예를 들어, 정공수송층(254)에 사용될 수 있는 금속산화물 나노 결정은 ZnO, TiO2, CoO, CuO, Cu2O, FeO, In2O3, MnO, NiO, PbO, SnOx, Cr2O3, V2O5, Ce2O3, MoO3, Bi2O3, ReO3 및 이들의 조합에서 선택될 수 있지만, 이에 한정되지 않는다. 한편 정공수송층(254)에 도입될 수 있는 비-산화 등가물 나노 결정은 티오시안구리(CuSCN), Mo2S, p-형 GAN 등을 포함하지만, 이에 한정되지 않는다.
선택적으로, 정공수송층(254)은 전술한 금속 산화물 나노 결정 및 비-산화 등가물 나노 결정은 p-형 도펀트로 도핑될 수 있다. 일례로, p-형 도펀트는 Li+, Na+, K+, Sr+, Ni2+, Mn2+, Pb2+, Cu+, Cu2+, Co2+, Al3+, Eu3+, In3+, Ce3+, Er3+, Tb3+, Nd3+, Y3+, Cd2+, Sm3+, N, P, As 및 이들의 조합에서 선택될 있으나, 이에 한정되지 않는다.
도 2에서 정공이동층일 수 있는 제 1 전하이동층(250)은 정공주입층(252)과 정공수송층(254)으로 구분되어 있다. 이와 달리, 제 1 전하이동층(250)은 하나의 층으로 이루어질 수도 있다. 예를 들어, 제 1 전하이동층(250)은 정공주입층(252)이 생략되고 정공수송층(254)만으로 이루어질 수도 있고, 전술한 정공 수송 유기물에 정공 주입 물질(일례로 PEDOT:PSS)이 도핑되어 이루어질 수도 있다.
정공주입층(252) 및 정공수송층(254)을 포함하는 제 1 전하이동층(250)은 진공 기상 증착법, 스퍼터링법과 같은 진공 증착 공정이나, 스핀 코팅(spin coating), 드롭 코팅(drop coating), 딥 코팅(dip coating), 스프레이 코팅(spray coating), 롤 코팅(roll coating), 플로 코팅(flow coating), 캐스팅 공정, 스크린 인쇄 또는 잉크젯 프린팅 방식과 같은 용액 공정을 단독 또는 조합하여 형성될 수 있다. 예를 들어, 정공주입층(252)과 정공수송층(254)의 두께는 각각 10 nm 내지 200 nm, 바람직하게는 10 nm 내지 100 nm일 수 있지만, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
한편, 제 2 전하이동층(270)은 발광물질층(240)과 제 2 전극(230) 사이에 위치한다. 본 발명의 제 1 실시형태에서, 제 2 전하이동층(270)은 발광물질층(240)으로 전자를 공급하는 전자이동층(electron transfer layer)일 수 있다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 제 2 전하이동층(270)은 제 2 전극(230)과 발광물질층(240) 사이에서 제 2 전극(230)에 인접하게 위치하는 전자주입층(electron injection layer; EIL, 272)과, 제 2 전극(230)과 발광물질층(240) 사이에서 발광물질층(240)에 인접하게 위치하는 전자수송층(electron transport layer; ETL, 274)을 포함할 수 있다.
전자주입층(272)은 제 2 전극(230)으로부터 발광물질층(240)으로의 전자 주입을 용이하게 한다. 예를 들어, 전자주입층(272)은 Al, Cd, Cs, Cu, Ga, Ge, In, Li과 같은 금속에 불소가 도핑되거나 결합된 소재로 이루어지거나, Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs, Cu 등으로 도핑되거나 도핑되지 않은 이산화티타늄(TiO2), 산화아연(ZnO), 산화지르코늄(ZrO), 산화주석(SnO2), 산화텅스텐(WO3), 산화탄탈륨(Ta2O3)와 같은 금속 산화물로 이루어질 수 있다.
전자수송층(274)은 발광물질층(240)으로 전자를 전달한다. 전자수송층(274)은 무기물 및/또는 유기물로 이루어질 수 있다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 발광물질층(240)과의 계면 결함을 방지하여 소자를 구동할 때 안정성을 확보할 수 있도록 전자수송층(274)은 무기물로 이루어질 수 있다. 전자수송층(274)이 전하 이동도(mobility)가 우수한 무기물로 이루어지는 경우, 제 2 전극(230)에서 제공되는 전자의 전달 속도가 향상될 수 있고, 전자 농도가 크기 때문에, 발광물질층(240)으로 전자가 효율적으로 수송될 수 있다
따라서, 하나의 예시적인 실시형태에서, 전자수송층(274)은 가전자대(VB) 에너지 준위(HOMO 에너지 준위)가 상대적으로 깊은(deep) 무기물로 이루어질 수 있다. 바람직하게는, 가전자대(VB) 에너지 준위와, 전도대(conduction band) 에너지 준위(또는 최저준위비점유분자궤도(lowest unoccupied molecular orbital; LUMO) 에너지 준위) 사이의 에너지 밴드갭(Eg)이 넓은 무기물을 전자수송층(274)의 소재로 사용할 수 있다. 이 경우, 제 2 전극(230)으로부터 제공되는 전자가 전자수송층(274)을 경유하여 발광물질층(240)에 효율적으로 주입될 수 있다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 전자수송층(274)은 금속 산화물 나노 결정, 반도체 나노 결정, 질화물 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 무기물로 이루어질 수 있다. 바람직하게는 전자수송층(274)은 금속 산화물 나노 결정으로 이루어질 수 있다.
전자수송층(274)에 적용될 수 있는 금속 산화물 나노 결정은 아연(Zn), 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 텅스텐(W), 탄탈륨(Ta), 하프늄(Hf), 알루미늄(Al), 지르코늄(Zr), 바륨(Ba) 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 금속의 산화물을 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 전자수송층(364)을 형성하는 금속 산화물은 티타늄산화물(TiO2), 아연산화물(ZnO), 아연마그네슘산화물(ZnMgO), 아연칼슘산화물(ZnCaO), 지르코늄산화물(ZrO2), 주석산화물(SnO2), 주석마그네슘산화물(SnMgO), 텅스텐산화물(WO3), 탄탈륨산화물(Ta2O3), 하프늄산화물(HfO3), 알루미늄산화물(Al2O3), 바륨티타늄산화물(BaTiO3), 바륨지르코늄산화물(BaZrO3) 및 이들의 조합을 포함하지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다. 전자수송층(274)에 적용될 수 있는 반도체 나노 결정은 CdS, ZnSe, ZnS 등을 포함하고, 질화물은 Si3N4를 포함하지만, 이에 한정되지 않는다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 전자수송층(ETL, 274)의 LUMO(또는 전도대) 에너지 준위는 발광물질층(EML, 240)의 LUMO 에너지 준위와 유사하도록 설계되는 반면, 전자수송층(ETL, 274)의 HOMO(또는 가전자대) 에너지 준위는 발광물질층(EML, 240)의 HOMO 에너지 준위보다 깊게 설계될 수 있다. 이와 같은 에너지 준위를 충족할 수 있도록, 전자수송층(274)은 무기 나노 입자 표면에 n-도핑된 성분(n-도펀트)을 포함할 수 있다. 전자수송층(274)에 포함될 수 있는 n-도핑된 성분은 Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs, Cu 등으로 구성되는 금속의 양이온, 특히 3가 양이온을 포함하지만, 이에 한정되지 않는다.
선택적인 실시형태에서, 전자수송층(274)이 유기물로 이루어지는 경우, 전자수송층(274)은 옥사졸계 화합물, 이소옥사졸계 화합물, 트리아졸계 화합물, 이소티아졸계 화합물, 옥사디아졸계 화합물, 티아디아졸계 화합물, 페난트롤린(phenanthroline)계 화합물, 페릴렌(perylene)계 화합물, 벤족사졸계 화합물, 벤조티아졸계 화합물, 벤즈이미다졸계 화합물, 트리아진계 화합물이나 알루미늄 착물과 같은 유기물을 사용할 수 있다.
구체적으로, 전자수송층(274)을 구성할 수 있는 유기 물질은 3-(바이페닐-4-일)-5-(4-테트라부틸페닐)-4-페닐-4H-1,2,4-트리아졸(3-(biphenyl-4-yl)-5-(4-tertbutylphenyl)-4-phenyl-4H-1,2,4-triazole, TAZ), 바소큐프로인(bathocuproine, 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline; BCP), 2,2',2"-(1,3,5-벤자인트리일)-트리스(1-페닐-1-H-벤즈이미아졸)(2,2',2"-(1,3,5-Benzinetriyl)-tris(1-phenyl-1-H-benzimidazole); TPBi), 트리스(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(Tris(8-hydroxyquinoline)aluminum; Alq3), 비스(2-메틸-8-퀴놀리나토)-4-페닐페놀레이트 알루미늄(Ⅲ) (bis(2-methyl-8-quninolinato)-4-phenylphenolatealuminum (Ⅲ); BAlq), 비스(2-메틸-퀴놀리나토)(트리페닐실록시) 알루미늄(Ⅲ)(bis(2-methyl-quinolinato)(tripnehylsiloxy) aluminum (Ⅲ); Salq) 및 이들의 조합으로 구성되는 소재에서 선택될 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다.
도 2에서 제 2 전하이동층(270)은 전자주입층(272)과 전자수송층(274)의 2층으로 도시하였다. 선택적으로, 제 2 전하이동층(270)은 전자수송층(274)의 1층으로만 이루어질 수도 있다. 또한, 전술한 무기물로 이루어지는 전자 수송 재료에 세슘카보네이트를 블렌딩한 전자수송층(274)의 1층으로 제 2 전하이동층(270)을 형성할 수도 있다.
전자주입층(272) 및/또는 전자수송층(274)을 포함하는 제 2 전하이동층(270)은 진공 기상 증착법, 스퍼터링법과 같은 진공 증착 공정이나, 스핀 코팅, 드롭 코팅, 딥 코팅, 스프레이 코팅, 롤 코팅, 플로 코팅, 캐스팅 공정, 스크린 인쇄 또는 잉크젯 프린팅 방식과 같은 용액 공정을 단독 또는 조합하여 형성될 수 있다. 일례로, 전자주입층(272) 및 전자수송층(274)은 각각 10 내지 200 nm, 바람직하게는 10 내지 100 nm의 두께로 형성될 수 있다.
한편, 제 1 전하이동층(250)을 구성하는 정공수송층(254)이 유기물로 이루어지고, 제 2 전하이동층(270)이 무기물로 이루어지는 혼성 전하이동층을 도입하는 경우, 발광다이오드(D1)의 발광 특성이 향상될 수 있다.
전술한 본 발명의 제 1 실시형태에서는 발광층이 발광물질층 및 전하이동층으로 이루어진 경우를 설명하였다. 이와 달리, 본 발명에 따른 발광다이오드는 전하의 이동을 제어할 수 있는 하나 이상의 엑시톤 차단층을 더욱 포함할 수 있다. 도 4는 본 발명의 제 2 실시형태에 따른 발광다이오드를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 4에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 제 2 실시형태에 따른 발광다이오드(D2)는 제 1 전극(210)과, 제 1 전극(210)과 마주하는 제 2 전극(230)과, 제 1 전극(210)과 제 2 전극(230) 사이에 위치하는 발광층(220A)을 포함한다. 발광층(220A)은 발광물질층(EML, 240)을 포함한다. 발광층(220A)은 제 1 전극(210)과 발광물질층(240) 사이에 위치하는 제 1 전하이동층(CTL1, 250)과, 발광물질층(240)과 제 2 전극(230) 사이에 위치하는 제 2 전하이동층(CTL2, 270)을 포함한다. 또한, 발광층(220A)은 제 1 전하이동층(250)과 발광물질층(240) 사이에 위치하는 제 1 엑시톤 차단층인 전자차단층(electron blocking layer, EBL, 265) 및/또는 발광물질층(240)과 제 2 전하이동층(270) 사이에 위치하는 제 2 엑시톤 차단층인 정공차단층(hole blocking layer, HBL, 275)을 포함한다.
제 1 및 제 2 전극(210, 230)과, 전자차단층(265) 및 정공차단층(275)을 제외한 발광층(220A)의 구성은 전술한 제 1 실시형태와 실질적으로 동일할 수 있다. 이들의 구성 및 기능에 대해서는 생략한다.
전자차단층(265)은 전자가 발광물질층(240)을 지나 제 1 전극(210)으로 이동하는 경우, 소자의 수명과 효율이 감소하는 것을 방지한다. 다시 말하면, 전자차단층(265)은 정공수송층(254)과 발광물질층(240) 사이에 전자의 이동을 제어, 방지한다. 예시적인 실시형태에서, 전자차단층(260)은 TCTA, 트리스[4-(디에틸아미노)페닐]아민(tris[4-(diethylamino)phenyl]amine), N-(바이페닐-4-일)-9,9-디메틸-N-(4-(9-페닐-9H-카바졸-3-일)페닐)-9H-플루오렌-2-아민, 트리-p-톨릴아민(tri-p-tolylamine), 1,1-비스(4-(N,N-디(p-톨릴)아미노)페닐)사이클로헥산(1,1-bis(4-(N,N'-di(ptolyl)amino)phenyl)cyclohexane; TAPC), m-MTDATA, 1,3-비스(N-카바졸릴)벤젠(1,3-bis(N-carbazolyl)benzene; mCP), 3,3'-비스(N-카바졸일)-1,1'-바이페닐(3,3'-bis(N-carbazolyl)-1,1'-biphenyl; mCBP), Poly-TPD, 프탈로시아닌구리(copper phthalocyanine; CuPc), DNTPD 및/또는1,3,5-트리스[4-(디페닐아미노)페닐]벤젠(1,3,5-tris[4-(diphenylamino)phenyl]benzene; TDAPB) 등으로 이루어질 수 있다.
한편, 정공차단층(276)은 정공이 발광물질층(240)을 지나 제 2 전극(230)으로 이동하는 경우, 소자의 수명과 효율이 감소하는 것을 방지한다. 다시 말하면, 정공차단층(275)은 전자수송층(274)과 발광물질층(240) 사이에 전자의 이동을 제어, 방지한다. 일례로, 정공차단층(275)의 소재로서 옥사졸계 화합물, 이소옥사졸계 화합물, 트리아졸계 화합물, 이소티아졸계 화합물, 옥사디아졸계 화합물, 티아디자올계 화합물, 페난트롤린(phenanthroline)계 화합물, 페릴렌(perylene)계 화합물, 벤족사졸계 화합물, 벤조티아졸계 화합물, 벤즈이미다졸계 화합물, 트리아진계 화합물이나 알루미늄 착물과 같은 유기물을 사용할 수 있다. 예를 들어, 정공차단층(275)은 발광물질층(240)에 사용된 소재와 비교해서 HOMO 에너지 준위가 깊은 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline; BCP), BAlq, Alq3, 2-바이페닐-4-일-5-(4-터셔리-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸(2-biphenyl-4-yl-5-(4-t-butylphenyl)-1,3,4-oxadiazole; PBD), 스파이로-PBD 및/또는 리튬 퀴놀레이트(lithium quinolate; Liq) 등으로 이루어질 수 있다.
본 발명의 제 2 실시형태에 따른 발광다이오드(D2)를 구성하는 발광물질층(240) 역시 무기 발광 입자(300, 도 3 참조)와, 무기 발광 입자(300)에 배합되는 고리 타입 보론산(400)을 포함한다. 고리 타입 보론산(400)를 도입하여, 무기 발광 입자(300)의 분산 특성 및 안정성을 향상시켜, 무기 발광 입자(300)가 응집되는 것을 방지한다. 또한, 무기 발광 입자(300)의 표면 결함을 최소화하여 무기 발광 입자(300)의 표면 안정성을 향상시키고, 발광물질층(240)에서 정공과 전자가 재결합하여 형성되는 엑시톤을 안정화시킨다. 이에 따라, 무기발광다이오드(D2)의 구동 전압 및 소비 전력을 낮출 수 있고, 발광 효율 및 발광 수명을 크게 향상시킬 수 있다.
이하, 예시적인 실시형태를 통하여 본 발명을 설명하지만, 본 발명이 하기 실시예에 기재된 기술사상으로 한정되지 않는다.
실시예 1: 양자점 발광다이오드 제조
고리 타입 보론산으로, 사이클로헥실보론산을 발광물질층에 배합한 양자점 발광다이오드를 다음과 같이 제조하였다. ITO glass(50 nm)의 발광 면적이 3 mm X 3 mm 크기가 되도록 patterning한 후 세정하였다. 이어서 다음과 같은 순서에 따라 발광층 및 음극을 적층하였다. 정공주입층(PEDOT:PSS, 수계(water base)에서 스핀 코팅(5000 rpm), 150℃에서 30분 가열; 두께 20~40 nm); 정공수송층(TFB(9 mg/mL in toluene), 스핀 코팅(4000 rpm), 170℃에서 30분 가열; 두께 10~30 nm); 발광물질층(올레익산 리간드가 표면에 결합한 적색 양자점 InP/ZnSe/ZnS: 사이클로헥실보론산 = 99:1 중량% (10 mg/mL in hexane), 스핀 코팅(2000 rpm), 80℃에서 1시간 가열; 두께 10~30 nm); 전자수송층(TPBi, 기판을 진공 챔버에 장착한 후 base pressure가 1X10-6 torr에서 증착, 두께 30 nm); 음극 (LiF/Al, 기판을 진공 챔버 내 메탈 챔버로 이동하여 증착; 두께 80 nm).
CPL(capping layer)을 성막한 뒤에 유리로 인캡슐레이션 하였다. 전극 및 발광층을 형성한 후, 피막을 형성하기 위하여, 증착 챔버에서 건조 박스 내로 옮기고 후속적으로 UV 경화 에폭시 및 수분 게터(getter)를 사용하여 인캡슐레이션 하였다.
실시예 2 내지 6: 양자점 발광다이오드 제조
발광물질층에 사이클로헥실보론산의 함량을 5 중량%(실시예 2), 10 중량%(실시예 3), 15 중량%(실시예 4), 20 중량%(실시예 5), 50 중량%(실시예 6)로 변경한 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 물질 및 절차를 반복하여 양자점 발광다이오드를 제조하였다.
비교예: 양자점 발광다이오드 제조
사이클로헥실보론산을 배합하지 않고 양자점만으로 이루어진 발광물질층을 형성한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 물질 및 절차를 반복하여 양자점 발광다이오드를 제조하였다.
실험예 1: 양자점 발광다이오드의 광학적 물성 평가
실시예 1 내지 6과, 비교예에서 각각 제조된 양자점 발광다이오드를 외부 전력 공급원에 연결하고, 전계발광(electroluminescence, EL) 특성을 전류 공급원 (KEITHLEY) 및 광도계 PR 650를 사용하여 실온에서 평가하였다. 구체적으로, 10 J (mA/㎠)에서 양자점 발광다이오드의 구동 전압(V), 전류효율(cd/A), 전력효율(lm/W), 외부양자효율(external quantum efficiency, EQE, %), 휘도(cd/㎡), 색좌표 및 EL 강도를 각각 측정하였다. 측정 결과를 하기 표 1과, 도 5 내지 도 8f에 각각 나타낸다.
| 샘플 | 보론산 함량 (중량%) |
V | cd/A | lm/W | EQE (%) |
cd/㎡ | (CIEx, CIEy) |
| 비교예 | - | 4.745 | 2.999 | 1.985 | 2.037 | 299.9 | (0.621, 0.346) |
| 실시예 1 | 1 | 4.953 | 3.049 | 1.934 | 3.17 | 304.9 | (0.685, 0.312) |
| 실시예 2 | 5 | 4.200 | 3.645 | 2.726 | 3.44 | 364.5 | (0.661, 0.322) |
| 실시예 3 | 10 | 4.403 | 4.602 | 3.284 | 4.548 | 460.3 | (0.681, 0.314) |
| 실시예 4 | 15 | 4.090 | 3.610 | 2.780 | 3.580 | 361.4 | (0.683, 0.314) |
| 실시예 5 | 20 | 4.457 | 2.050 | 1.445 | 2.01 | 205 | (0.658, 0.319) |
| 실시예 6 | 50 | 4.205 | 1.884 | 1.408 | 1.95 | 188.4 | (0.683, 0.312) |
표 1에 나타낸 바와 같이, 양자점만으로 이루어진 발광물질층을 도입한 비교예의 양자점 발광다이오드와 비교해서, 발광물질층에 양자점과 사이클로헥실보론산을 배합한 실시예의 양자점 발광다이오드의 구동 전압은 최대 13.8% 낮아졌고, 전류효율, 전력효율, EQE 및 휘도는 각각 최대 53.5%, 65.4%, 123.3%, 53.5% 향상되었다.
실시예 7 내지 11: 양자점 발광다이오드 제조
발광물질층에 고리 타입 보론산으로서 사이클로헥실보론산(이하, "CHB")을 대신하여, 페닐보론산(실시예 7, 이하, "PB"), 4-메틸페닐보론산(실시예 8, 이하, "MPB"), 3,5-디메틸페닐보론산(실시예 9, 이하, "DMPB"), 4-플루오로페닐보론산(실시예 10, 이하 "FFB"), 3,5-디플루오로페닐보론산(실시예 11, 이하 "DFFB")을 각각 사용한 것을 제외하고, 실시예 3과 동일한 물질 및 절차를 반복하여 양자점 발광다이오드를 제조하였다.
실험예 2: 양자점 발광다이오드의 광학적 물성 평가
실시예 3, 실시예 7 내지 11과, 비교예에서 각각 제조된 양자점 발광다이오드를 대상으로 실험예 1과 동일한 절차를 반복하여, 양자점 발광다이오드의 구동 전압(V), 전류효율(cd/A), 전력효율(lm/W), 외부양자효율(EQE, %), 휘도(cd/㎡), 색좌표 및 EL 강도를 각각 측정하였다. 측정 결과를 표 2와, 도 9a 내지 도 12c에 각각 나타낸다.
| 샘플 | 보론산 (10 wt%) |
V | cd/A | lm/W | EQE (%) |
cd/㎡ | (CIEx, CIEy) |
| 비교예 | - | 4.745 | 2.999 | 1.985 | 2.037 | 299.9 | (0.621, 0.346) |
| 실시예 3 | CHB | 4.403 | 4.602 | 3.284 | 4.548 | 460.3 | (0.681, 0.314) |
| 실시예 7 | PB | 4.553 | 3.908 | 2.696 | 3.976 | 390.8 | (0.684, 0.312) |
| 실시예 8 | MPB | 4.523 | 7.334 | 5.094 | 4.940 | 733.5 | (0.662, 0.334) |
| 실시예 9 | DMPB | 4.546 | 4.847 | 3.350 | 4.740 | 484.8 | (0.682, 0.314) |
| 실시예 10 | FFB | 3.941 | 4.466 | 3.560 | 4.502 | 446.6 | (0.679, 0.314) |
| 실시예 11 | DFFB | 3.743 | 4.831 | 4.055 | 4.805 | 483.2 | (0.686, 0.311) |
표 2에 나타낸 바와 같이, 양자점만으로 이루어진 발광물질층을 도입한 비교예의 양자점 발광다이오드와 비교해서, 발광물질층에 양자점과 고리 타입 보론산을 배합한 실시예의 양자점 발광다이오드의 구동 전압은 최대 21.1% 낮아졌고, 전류효율, 전력효율, EQE 및 휘도는 각각 최대 144.5%, 156.6%, 142.5%, 144.6% 향상되었다. 또한, 12a 내지 도 12c에 나타낸 바와 같이, 비교예의 양자점 발광다이오드와 비교해서, 실시예의 양자점 발광다이오드에서 EL 강도가 크게 증가한 것을 확인하였다.
상기에서는 본 발명의 예시적인 실시형태 및 실시예에 기초하여 본 발명을 설명하였으나, 본 발명이 상기 실시형태 및 실시예에 기재된 기술사상으로 한정되는 것은 아니다. 오히려 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 전술한 실시형태 및 실시예를 토대로 다양한 변형과 변경을 용이하게 추고할 수 있다. 하지만, 이러한 변형과 변경은 모두 본 발명의 권리범위에 속한다는 점은, 첨부하는 청구범위에서 분명하다.
100: 무기발광표시장치
110: 기판
210: 제 1 전극
220, 220A: 발광층
230: 제 2 전극
240: 발광물질층
250: 제 1 전하이동층
252: 정공주입층
254: 정공수송층
265: 전자차단층
270: 제 2 전하이동층
272: 전자주입층
274: 전자수송층
275: 정공차단층
300: 무기 발광 입자(양자점, 양자막대)
310: 코어
320: 쉘
330: 유기 리간드
400: (고리 타입) 보론산
D, D1, D2: 무기발광다이오드
Tr: 박막트랜지스터
110: 기판
210: 제 1 전극
220, 220A: 발광층
230: 제 2 전극
240: 발광물질층
250: 제 1 전하이동층
252: 정공주입층
254: 정공수송층
265: 전자차단층
270: 제 2 전하이동층
272: 전자주입층
274: 전자수송층
275: 정공차단층
300: 무기 발광 입자(양자점, 양자막대)
310: 코어
320: 쉘
330: 유기 리간드
400: (고리 타입) 보론산
D, D1, D2: 무기발광다이오드
Tr: 박막트랜지스터
Claims (8)
- 제 1 전극;
상기 제 1 전극과 마주하는 제 2 전극; 및
상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 위치하는 발광물질층을 포함하고,
상기 발광물질층은 무기 발광 입자와, 상기 무기 발광 입자와 배합되는 고리 타입(ring type) 보론산을 포함하는 무기발광다이오드.
- 제 1항에 있어서, 상기 고리 타입 보론산은 C4~C10 지환족 보론산 및 C6~C20 방향족 보론산을 포함하는 무기발광다이오드.
- 제 1항에 있어서, 상기 고리 타입 보론산을 구성하는 고리는 치환되지 않거나, 할로겐, C1~C10 알킬기, C1~C10 알킬 할라이드 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 작용기로 치환된 무기발광다이오드.
- 제 1항에 있어서, 상기 고리 타입 보론산은 사이클로헥실보론산, 페닐보론산, 4-메틸페닐보론산, 3,5-디메틸페닐보론산, 4-플루오로페닐보론산, 3,5-디플루오로페닐보론산 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 무기발광다이오드.
- 제 1항에 있어서, 상기 발광물질층 중에 상기 고리 타입 보론산은 1 내지 50 중량%의 비율로 배합되는 무기발광다이오드.
- 제 1항에 있어서, 상기 발광물질층 중에 상기 고리 타입 보론산은 5 내지 15 중량%의 비율로 배합되는 무기발광다이오드.
- 제 1항에 있어서, 상기 무기 발광 입자는 양자점(quantum dot, QD) 및 양자막대(quantum rod, QR) 중에서 적어도 어느 하나를 포함하는 무기발광다이오드.
- 기판; 및
상기 기판 상에 배치되며, 제 1항 내지 제 7항 중에서 어느 하나의 항에 기재된 무기발광다이오드를 포함하는 무기발광장치.
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020190155569A KR20210066383A (ko) | 2019-11-28 | 2019-11-28 | 무기발광다이오드 및 무기발광장치 |
| US17/077,461 US11495769B2 (en) | 2019-11-28 | 2020-10-22 | Inorganic light emitting diode and inorganic light emitting device including the same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020190155569A KR20210066383A (ko) | 2019-11-28 | 2019-11-28 | 무기발광다이오드 및 무기발광장치 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| KR20210066383A true KR20210066383A (ko) | 2021-06-07 |
Family
ID=76091208
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| KR1020190155569A KR20210066383A (ko) | 2019-11-28 | 2019-11-28 | 무기발광다이오드 및 무기발광장치 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US11495769B2 (ko) |
| KR (1) | KR20210066383A (ko) |
-
2019
- 2019-11-28 KR KR1020190155569A patent/KR20210066383A/ko active Search and Examination
-
2020
- 2020-10-22 US US17/077,461 patent/US11495769B2/en active Active
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US11495769B2 (en) | 2022-11-08 |
| US20210167321A1 (en) | 2021-06-03 |
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