KR20210009577A - Filled Material for bone defects for dental implants - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 치과 임플란트용 골결손부 충진재에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 골이식재와 홍합 접착 단백질을 포함하여 골유착과 골소실이 없이 안정적인 상태를 유지할 수 있는 치과 임플란트용 골결손부 충진재에 관한 것이다.The present invention relates to a bone defect filling material for a dental implant, and more particularly, to a bone defect filling material for a dental implant capable of maintaining a stable state without bone adhesion and bone loss, including a bone graft material and a mussel adhesive protein. .
일반적으로 치아 임플란트의 경우 기존에 가지고 있는 뼈의 양에 따라 임플란트를 동시에 식립하면서 뼈 이식을 할 수도 있고, 뼈 이식만 먼저하고 이식한 뼈가 단단해진 후 임플란트를 식립할 수 있다.In general, in the case of a dental implant, bone transplantation may be performed while simultaneously placing the implant according to the amount of existing bone, or implantation may be performed only after bone transplantation is performed first and the implanted bone is hardened.
골이식재의 종류는 자가골, 동종골, 이종골 및 합성골로 분류되고, 골이식재의 치유기전은 골전도, 골유도 및 골형성으로 분류된다.The types of bone graft materials are classified into autogenous bone, allogeneic bone, heterogeneous bone and synthetic bone, and the healing mechanisms of bone graft materials are classified into bone conduction, bone induction, and bone formation.
이상적인 골이식재는 임플란트 치유와 신생골 침투가 이루어질 수 있도록 일정 기간 공간 유지를 해야하며, 시간이 경과하면서 골이식재와 임플란트의 골유착이 이루어져야 하고, 임플란트 상부 보철물들이 완성된 후에도 골소실이 없이 안정적인 상태를 유지해야 하고, 이식재 내부로 신생골이 자라 들어올 수 있는 골전도 능력을 가져야하고, 오래 지속될 수 있는 골조직으로 골개조가 이루어져야 하며, 예측 가능한 성공율을 보여야 한다.The ideal bone graft material needs to be maintained in a space for a certain period of time so that implant healing and new bone penetration can take place, and osteosynthesis between the bone graft material and the implant must be made over time, and a stable state without bone loss even after the upper prosthesis of the implant is completed. It must be maintained, it must have bone conduction ability to grow new bone into the graft material, and bone remodeling must be made with bone tissue that can last a long time, and it must show a predictable success rate.
상기 골이식재 중 자기골은 상기의 모든 치유 기전을 지니고 있어 우수한 골이식재로 알려져 있으나, 공여부에 또 다른 수술이 필요하고 합병증이 생길 수 있으며 충분한 양의 골을 얻지 못할 수 있는 단점이 있다.Among the bone grafting materials, the autogenous bone is known as an excellent bone grafting material because it has all of the above-described healing mechanisms, but there is a disadvantage in that another operation is required at the donor, complications may occur, and a sufficient amount of bone may not be obtained.
동종골, 이종골의 경우 자기골에 비해 골형성 능력이 낮으며 교차 감염이나 항원-항체 반응을 완전히 배제할 수 없는 문제가 있으며, 합성골은 채득량의 한계 없이 대량 생산이 가능하고 가격이 저렴하며, 질병 전염의 위험성은 전혀 없지만 골전도의 기능만 가지고 있어 단독으로 사용하기에 어려운 문제가 있었다.In the case of allogeneic bone and heterogeneous bone, bone formation ability is lower than that of own bone, and cross-infection or antigen-antibody reaction cannot be completely excluded. Synthetic bone can be mass-produced without limitation in the amount of harvest, and its price is low. , There is no risk of disease transmission, but there is a problem that it is difficult to use alone because it has only the function of bone conduction.
한편, 임플란트 시술 시 빠른 골유착 및 골 상태의 향상을 위하여 성장인자를 혼합하여 적용하는 시술이 널리 이용되고 있다.On the other hand, a procedure in which a growth factor is mixed and applied is widely used for rapid osseointegration and improvement of bone condition during implant procedures.
보다 구체적으로, 자기치아골이식재에 다양한 성장인자들, 특히 혈소판풍부혈장(Platelet Rich Plasma)을 혼합한 골결손부 충진재를 제조하여 사용하고 있다.More specifically, a bone defect filler is prepared and used in which various growth factors, especially platelet rich plasma, are mixed with an autogenous bone graft material.
그러나, 성장인자를 혼합하여 사용하는 경우 자기치아골이식재를 단독으로 사용하는 것보다는 골 유착이 빠른 장점이 있지만, 단단한 고체 상태가 아닌 겔 상태로 유지되기 때문에 형태 고정력이 약하고, 이로 인해 표면을 티타늄 등으로 보강하여 마감해야 하는 문제가 있다.However, when using a mixture of growth factors, bone adhesion is faster than using the self-tooth bone graft material alone, but the shape fixing power is weak because it is maintained in a gel state rather than a solid solid state. There is a problem that must be finished by reinforcing it with a back.
또한, 수중 환경과 동일하게 침에 의해 액체에 노출되는 구강 환경에서 접착력이 떨어져 골 손실이 발생하여 내구성이 떨어지는 문제가 있으며, 갈라짐과 벌어짐의 발생으로 골견손부의 감염의 위험이 높은 문제가 있었다.In addition, in the oral environment exposed to liquid by saliva in the same way as in the aquatic environment, there is a problem that the adhesion is lowered, resulting in bone loss, resulting in poor durability, and there is a problem that the risk of infection of the bone shoulder injury is high due to the occurrence of cracks and cracks.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서 본 발명의 목적은 골 이식재 분말에 홍합 접착 단백질을 이용한 생체 접착제를 혼합함으로써 액체에 노출되는 구강 환경에서 높은 접착력을 유지하고 골 이식재의 응집력을 높여서 빠른 골 유착 및 골 형성이 가능한 치과 임플란트용 골결손부 충진재를 제공하는 데 있다. As conceived in order to solve the problems of the prior art as described above, the object of the present invention is to maintain high adhesion in the oral environment exposed to liquid by mixing a bioadhesive using mussel adhesive protein with bone graft material powder and to increase cohesive strength of bone graft material. It is to provide a filling material for bone defects for dental implants capable of rapid bone adhesion and bone formation.
상기와 같은 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따른 치과 임플란트용 골결손부 충진재는 골이식재 분말과; 홍합 접착 단백질을 이용한 생체 접착제를 포함하는 것을 특징으로 한다. In order to achieve the above object, the bone defect filling material for a dental implant according to the present invention includes a bone graft powder; It characterized in that it comprises a bio-adhesive using mussel adhesive protein.
또 다른 실시예로, 본 발명에 따른 치과 임플란트용 골결손부 충진재는 골이식재 분말과; 홍합 접착 단백질을 이용한 생체 접착제와; 성장인자를 포함하는 것을 특징으로 한다. In another embodiment, the bone defect filling material for a dental implant according to the present invention includes a bone graft powder; A bioadhesive using mussel adhesive protein; It characterized in that it contains a growth factor.
상기 골이식재 분말은 자가골, 동종골, 이종골 및 합성골 중 선택된 하나의 분말(퍼티 형태)로 구성된 것을 특징으로 한다. The bone grafting material powder is characterized in that it is composed of one powder selected from autogenous bone, allogeneic bone, heterogeneous bone, and synthetic bone (in putty form).
여기서, 상기 골이식재 분말과 생체 접착제는 1 : 0.1 ~ 1 : 0.5 비율로 혼합되어 제조되는 것을 특징으로 한다. Here, the bone grafting material powder and the bioadhesive are prepared by mixing in a ratio of 1:0.1 to 1:0.5.
상기 성장인자는 PRP 또는 PRF인 것을 특징으로 한다. The growth factor is characterized in that PRP or PRF.
상기 골이식재 분말, 생체 접착제 및 성장인자는 1 : 0.1 : 0.1 ~ 1: 0.5 : 0.5 비율로 혼합되어 제조되는 것을 특징으로 한다. The bone grafting material powder, bioadhesive and growth factor are characterized in that it is prepared by mixing in a ratio of 1: 0.1: 0.1 to 1: 0.5: 0.5.
상기에서 살펴본 바와 같이 본 발명에 따른 치과 임플란트용 골결손부 충진재는 골 이식재 분말에 홍합 접착 단백질을 이용한 생체 접착제를 혼합함으로써 액체에 노출되는 구강 환경에서 높은 접착력을 유지하고 골 이식재의 응집력을 높여서 빠른 골 유착 및 골 형성이 가능한 탁월한 효과가 발생한다.As described above, the bone defect filling material for a dental implant according to the present invention maintains high adhesion in the oral environment exposed to liquid by mixing a bioadhesive using mussel adhesive protein with the bone graft material powder, and increases the cohesive force of the bone graft material. Excellent effect of bone adhesion and bone formation occurs.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 도면을 참조하여 상세하게 설명하기로 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
본 발명에 따른 치과 임플란트용 골결손부 충진재는 골이식재 분말과 홍합 단백질을 이용한 생체 접착제를 포함하여 구성될 수 있다.The bone defect filler for a dental implant according to the present invention may include a bio-adhesive using a bone graft powder and mussel protein.
여기서, 상기 골이식재 분말은 자가골, 동종골, 이종골 및 합성골 중 하나의 분말로 구성될 수 있으며, 모든 치유 기전을 만족시키기 위해 자가골 분말로 구성되는 것이 바람직하며, 퍼티타입의 자가치아골이식재(AutoBT)로 구성될 수 있다.Here, the bone grafting material powder may be composed of one of autogenous bone, allogeneic bone, heterogeneous bone and synthetic bone, and is preferably composed of autologous bone powder to satisfy all healing mechanisms, and putty-type autogenous bone grafting material ( AutoBT).
상기 자가치아골이식재가 사용되는 경우 퍼티 타입으로 입자 크기는 50~100㎛으로 구성될 수 있다.When the autogenous bone graft material is used, the particle size may be 50 to 100 μm in a putty type.
그리고 상기 생체 접착제는 홍합 족사에게 추출된 홍합 단백질을 이용하여 제조된다.And the bio-adhesive is prepared by using the mussel protein extracted from the mussel foot.
홍합의 족사에는 생체친화적 수정 접착물질인 복합 코아세르베이트를 포함하고 있기 때문에 거센 파도가 치는 바위에서도 단단하게 붙어 있을 수 있으며 물속에서도 접착력을 유지할 수 있으며 인체에 무해하면서도 반복적으로 접착과 탈착을 해도 접착력을 유지할 수 있는 자기 복원 기능을 가지고 있다.Since the mussel foot contains a complex coacervate, which is a bio-friendly crystal adhesive material, it can be firmly attached to rocks under strong waves, and it can maintain adhesion even in water.It is harmless to the human body and maintains adhesion even after repeated adhesion and detachment. It has a self-recovery function that can be used.
홍합의 족사 (byssal thread)를 구성하고 있는 미틸러스 에둘리스 foot protein 1 (Mefp-1) 단백질의 경우, 단백질 내에 존재하는 dihydroxy-phenylalanine (DOPA) 잔기가 Fe3 + 이온과 결합하면서 표면에 큐티클 층을 구성하고, 이러한 결합에 의한 단단한 코팅층은 족사가 외부 충격에도 견딜 수 있도록 하는데 중요한 역할을 한다. In the case of the Mytilus edulis foot protein 1 (Mefp-1) protein, which is the byssal thread of mussels, the dihydroxy-phenylalanine (DOPA) residue in the protein binds to Fe 3 + ions and cuticles on the surface. The layer is formed, and the hard coating layer by this bonding plays an important role in allowing the foot to withstand external impacts.
또한, DOPA 잔기가 DOPA-quinone으로 산화되면서 주변 DOPA 잔기 및 아미노산과 결합하면서 가교작용을 일으키고 이를 통해, 거센 파도가 치는 바위에서도 단단하게 붙어 있을 수 있고 물속에서도 접착력을 유지할 수 있으며 인체에 무해하면서도 반복적으로 접착과 탈착을 해도 접착력을 유지할 수 있는 자기 복원 기능을 가지고 있다.In addition, as DOPA residues are oxidized to DOPA-quinone, it binds to surrounding DOPA residues and amino acids, causing a crosslinking effect. Through this, it can be firmly attached to rocks under strong waves and can maintain adhesion even in water. It has a self-recovery function that can maintain adhesion even if it is attached and detached.
상기와 같이, 상기 홍합의 족사에서 추출한 홍합 접착 단백질과 철 이온과의 상호작용을 통한 가교 반응을 통한 하이드로젤 형태의 생체 접착제를 제조할 수 있다.As described above, a bioadhesive in the form of a hydrogel can be prepared through a crosslinking reaction through an interaction between the mussel adhesive protein extracted from the mussel foot and the iron ion.
여기서, 상기 홍합 접착 단백질을 이용한 생체 접착제는 공개특허 제10-2014-0027031호. 제10-2016-0026441호 등을 통해 공지된 물질로서, 본 발명의 핵심 구성은 아니며, 상기 문헌에 기재된 동일한 방법에 의해 제조되어 획득될 수 있다.Here, the bioadhesive using the mussel adhesive protein is disclosed in Korean Patent Application Publication No. 10-2014-0027031. As a material known through No. 10-2016-0026441 or the like, it is not a core component of the present invention, and can be manufactured and obtained by the same method described in the above document.
보다 구체적으로, 상기 홍합 접착 단백질은 "홍합 접착 단백질"은 홍합에서 유래한 접착 단백질로, 바람직하게는 미틸러스 에둘리스(MytilusMore specifically, the mussel adhesion protein "mussel adhesion protein" is an adhesion protein derived from mussels, preferably Mytilus edulis (Mytilus
edulis), 미틸러스 갈로프로빈시얼리스(Mytilus galloprovincialis) 또는 미틸러스 코루스커스(Mytiluscoruscus) 에서 유래한 홍합 접착 단백질 또는 이의 변이체를 포함하나, 이에 제한되지 않는다.edulis), Mytilus galloprovincialis or a mussel adhesion protein derived from Mytiluscoruscus, or a variant thereof.
상기 생체 접착제는 홍합 접착 단백질에 포함된 DOPA 잔기 및 Fe3 +이온의 결합으로 형성된 하이드로젤일 수 있으며, 홍합 접착 단백질에 포함된 DOPA 잔기가 산화되어 형성된 하이드로젤일 수 있다.The bioadhesive may be a hydrogel formed by a combination of DOPA residues and Fe 3 + ions included in the mussel adhesion protein, and may be a hydrogel formed by oxidation of the DOPA residue included in the mussel adhesion protein.
본 발명에 따른 치과 임플란트용 골결손부 충진재는 상기 골 이식재와 생체 접착제를 혼합하여 제조될 수 있다.The bone defect filling material for a dental implant according to the present invention may be prepared by mixing the bone graft material and a bio-adhesive.
보다 구체적으로, 상기 골 이식재로 퍼티 타입의 자가치아골이식재와 생체 접착제가 잘 섞이도록 비벼서 도우 상태로 만들 수 있으며, 상기 생제 접착제가 하이드로젤 형태이므로 반도체 상태로 자유로운 변형이 가능한 상태로 치과 임플란트용 골결손부 충진재가 제조될 수 있다.More specifically, the bone graft material can be mixed with a putty-type autogenous bone graft material and a bio-adhesive to make it into a dough state.Since the raw adhesive is in the form of a hydrogel, it can be freely transformed into a semiconductor state for dental implants. Bone defect fillers can be prepared.
따라서, 다양한 형상의 골결손부에 상기 골결손부 충진재를 충진시킬 수 있다.Accordingly, the bone defect filler may be filled in various shapes of bone defects.
여기서, 상기 골 이식재의 비율이 지나치게 높을 경우 골 이식재의 응집력이 떨어질 수 있으며, 생체 접착제의 비율이 지나치게 높으면 골전도성이 떨어질 수 있으므로 상기 골 이식재와 생체 접착제의 비율은 1 : 1 ~ 0.1 : 0.5인 것이 좋으며, 바람직하게는 1: 0.1 ~ 0.2가 좋다.Here, if the proportion of the bone graft material is too high, the cohesive strength of the bone graft material may be reduced, and if the proportion of the bio-adhesive is too high, the bone conductivity may be deteriorated, so the ratio of the bone graft material and the bio-adhesive is 1:1 to 0.1: 0.5. It is good, and preferably 1: 0.1 to 0.2 is good.
그리고 골결손부 충진재의 경화 속도를 조절하기 위해 경화제를 더 포함하여 구성될 수 있다.And it may be configured to further include a curing agent to control the curing speed of the bone defect filler.
또한, 본 발명에 따른 치과 임플란트용 골견손부 충진재는 골 이식재와 생체 접착제 및 성장인자를 혼합하여 제조될 수 있다.In addition, the bone shoulder filler for dental implants according to the present invention may be prepared by mixing a bone graft material, a bio-adhesive, and a growth factor.
상기 성장인자는 PRP(Platelet Rich Plasma) 또는 PRF(Platelet Rich Fibrin)으로 구성될 수 있다.The growth factor may be composed of PRP (Platelet Rich Plasma) or PRF (Platelet Rich Fibrin).
상기 PRP는 환자의 혈액을 미리 채취하여 헤파린과 혼합한 후 원심분리기에서 원심분리한 후 상방의 Paletet poor plasma(PPP)층과 Paletet rich plasma(PRP)층을 주사기를 이용하여 분리한후 다시 원심분리기에서 원심분리하고 주사기를 이용하여 상방의 PPP층을 제거하여 제조될 수 있다.For the PRP, the patient's blood was collected in advance, mixed with heparin, centrifuged in a centrifuge, and the upper Paletet poor plasma (PPP) layer and the Paletet rich plasma (PRP) layer were separated using a syringe, and then centrifuged again. It can be prepared by centrifuging at and removing the upper PPP layer using a syringe.
그리고 상기 PRF는 환자의 혈액을 채취한 후 항응고제가 들어있지 않은 튜브로 옮긴 후 소형 원심분리기에서 원심분리하면 튜브 하방의 적혈구층, 중간의 PRF 혈병층, 상방의 무세포 형장층의 3개 층으로 구분되고, 중간층의 PRF 혈병층을 채취하여 제조될 수 있다. In addition, the PRF is transferred to a tube containing no anticoagulant after collecting the patient's blood, and then centrifuged in a small centrifuge to form three layers: the red blood cell layer in the lower part of the tube, the PRF blood clot layer in the middle, and the cell-free form layer in the upper part. It is divided and can be prepared by collecting the PRF blood clot layer of the intermediate layer.
상기 골이식재 분말, 생체 접착제 및 성장인자는 1 : 0.1 : 0.1 ~ 1: 0.5 : 0.5 비율로 혼합되어 제조되는 것이 바람직하다.The bone grafting material powder, bioadhesive and growth factors are preferably prepared by mixing in a ratio of 1: 0.1: 0.1 to 1: 0.5: 0.5.
종래의 골견손부 충진재는 골 이식재와 성장인자를 혼합하여 제조되었지만, 이 경우 결손력이 약해서 골 유착이 어렵고, 갈라지거나 벌어짐이 발생해서 골손실이 발생하고 이로 인해 감염이 발생할 우려가 높은 문제가 있었다.Conventional bone shoulder fillers were manufactured by mixing a bone graft material and a growth factor, but in this case, bone adhesion is difficult due to weak defect strength, and there is a problem that there is a high concern about bone loss due to cracking or flaking, resulting in infection. .
그러나, 본 발명은 생체 접착제를 포함하여 인체에 무해하면서도 골 이식재의 응집력과 고정력을 향상할 수 있으며 침으로 인한 액체가 닿는 치아 환경에서도 높은 접착력을 유지할 수 있으므로 골 유착이 빠르고 골손실을 방지할 수 있다.However, the present invention includes a bio-adhesive, which is harmless to the human body, and can improve cohesion and fixation of the bone graft material, and can maintain high adhesion even in a tooth environment where liquid from saliva is in contact, so that bone adhesion is fast and bone loss can be prevented. have.
종래의 골견손부 충진재는 골 이식재와 PRP 또는 PRF를 혼합하여 제조되었지만, 고체 상태로 고정되지 경화되지 않고 겔 상태를 유지하기 때문에 결손력이 약한 문제가 있으며, 티타늄 등으로 씌워서 충진재의 이탈을 방지하는 가드를 추가로 구성해야 한다.Conventional bone shoulder filler is manufactured by mixing bone graft material and PRP or PRF, but it is fixed in a solid state, does not harden, and maintains a gel state, so there is a problem of weak defect strength, and it is covered with titanium to prevent separation of the filler. Additional guards must be configured.
그러나, 본 발명은 생체 접착제를 통해 골 이식재의 결손력을 보장할 수 있으므로 티타늄 등의 가드가 필요없이 안정적으로 골 결손부에 충진시킬 수 있다. However, in the present invention, since the bone graft material can be secured with a bio-adhesive, it is possible to stably fill the bone defect without the need for a guard such as titanium.
상기에서 설명한 본 발명의 상세한 설명에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 본 발명의 보호범위는 상기 실시예에 한정되는 것이 아니며, 해당 기술분야의 통상의 지식을 갖는 자라면 본 발명의 사상 및 기술영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. In the detailed description of the present invention described above, it has been described with reference to a preferred embodiment of the present invention, but the protection scope of the present invention is not limited to the above embodiments, and those of ordinary skill in the art It will be appreciated that various modifications and changes can be made to the present invention without departing from the spirit and technical scope.
Claims (6)
홍합 접착 단백질을 이용한 생체 접착제를 포함하는 것을 특징으로 하는 치과 임플란트용 골결손부 충진재.
Bone graft powder;
Bone defect filling material for a dental implant, comprising a bio-adhesive using mussel adhesive protein.
홍합 접착 단백질을 이용한 생체 접착제와;
성장인자를 포함하는 것을 특징으로 하는 치과 임플란트용 골결손부 충진재.
Bone graft powder;
A bioadhesive using mussel adhesive protein;
Bone defect filler for dental implants, characterized in that it contains a growth factor.
상기 골이식재 분말은
자가골, 동종골, 이종골 및 합성골 중 선택된 하나의 분말(퍼티 형태)로 구성된 것을 특징으로 하는 치과 임플란트용 골결손부 충진재.
The method according to claim 1 or 2,
The bone graft powder is
Bone defect filling material for dental implants, characterized in that consisting of one powder (putty form) selected from autogenous bone, allogeneic bone, heterogeneous bone and synthetic bone.
상기 골이식재 분말과 생체 접착제는
1 : 0.1 ~ 1 : 0.5 비율로 혼합되어 제조되는 것을 특징으로 하는 치과 임플란트용 골결손부 충진재.
The method of claim 1,
The bone grafting material powder and bioadhesive
A bone defect filler for a dental implant, characterized in that produced by mixing in a ratio of 1: 0.1 to 1: 0.5.
상기 성장인자는
PRP 또는 PRF인 것을 특징으로 하는 치과 임플란트용 골결손부 충진재.
The method of claim 2,
The growth factor is
Bone defect filler for dental implants, characterized in that PRP or PRF.
상기 골이식재 분말, 생체 접착제 및 성장인자는
1 : 0.1 : 0.1 ~ 1: 0.5 : 0.5 비율로 혼합되어 제조되는 것을 특징으로 하는 치과 임플란트용 골결손부 충진재.
The method of claim 2,
The bone grafting material powder, bio-adhesive and growth factor
1: 0.1: 0.1 ~ 1: 0.5: 0.5 bone defect filling material for dental implant, characterized in that produced by mixing.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
KR1020190086269A KR20210009577A (en) | 2019-07-17 | 2019-07-17 | Filled Material for bone defects for dental implants |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
KR1020190086269A KR20210009577A (en) | 2019-07-17 | 2019-07-17 | Filled Material for bone defects for dental implants |
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---|---|
KR20210009577A true KR20210009577A (en) | 2021-01-27 |
Family
ID=74238271
Family Applications (1)
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Country | Link |
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KR (1) | KR20210009577A (en) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN113663055A (en) * | 2021-09-14 | 2021-11-19 | 博纳格科技(天津)有限公司 | Durable adhesive periodontal plug treatment agent and preparation method thereof |
-
2019
- 2019-07-17 KR KR1020190086269A patent/KR20210009577A/en unknown
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