KR20200144708A - 코튼 기반 고전도성 마찰전기 나노발전소자 - Google Patents

코튼 기반 고전도성 마찰전기 나노발전소자 Download PDF

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Abstract

본 발명은 버려지는 코튼 기반 마찰전기 나노발전소자에 관한 것으로, 버려지는 자원을 재활용하였다는 특성과 인간의 버려지는 기계적 에너지를 전기적으로 이용하였다는 점에서 친환경적이고 효율적인 마찰전기 나노발전소자이다. 보다 구체적으로, 코튼으로부터 추출한 셀룰로오스에 고전도성 고분자조성물로 코팅하여 전도성을 높였고, 외압해제시 마찰전극층을 제자리로 복귀시킬 수 있는 탄성부재로 마찰전극을 밀봉함으로써 습한 환경에서도 발전(發電)시킬 수 있는 특징을 가진 친환경적인 마찰전기 나노발전소자이다.

Description

코튼 기반 고전도성 마찰전기 나노발전소자{Highly efficient triboelectric nanogenerators based on cotton}
본 개시내용은 재활용 소재를 이용한 고전도성 마찰전기 나노발전소자에 관한 것이다. 보다 구체적으로는, 코튼으로부터 추출한 셀룰로오스를 전도성 고분자물질로 코팅한 마찰층을 포함한 마찰전극층을 탄성부재로 밀봉하여 습한 환경에서도 마찰전기를 발생시킬 수 있는 친환경 마찰전기 나노발전소자에 관한 것이다.
오늘날, 수많은 사람이 휴대용 전자기기를 이용하고, 많은 공장은 자동화가 이루어지는 등, 전세계적으로 전기에 대한 수요가 급증하고 있다. 이러한 수요를 충족시키고자 수많은 발전소가 가동되고 있지만, 그 중 가장 많은 발전량을 제공하는 것은 단연 화력발전소이다. 이에 유한한 자원인 화석에너지의 사용이 급증하고 있고, 그로부터 파생되는 화석에너지 고갈과 지구온난화, 미세먼지 등 국가적 차원의 문제가 발생하고 있는 실정이다. 따라서, 친환경적이면서도 무한히 공급할 수 있는 대체에너지 발전원을 찾는 것이 중요한 연구과제로 대두되고 있다. 그 중, 버려지는 에너지를 이용하는 에너지 수확 기술에 대한 관심이 높아지며, 기계적 에너지를 전기에너지로 변환하는 발전소자에 대한 연구가 다각도로 이루어지고 있다.
이러한 에너지 수확 기술이 필요한 것은 비단 환경적인 문제만으로 귀결되지는 않는다. 현대인들은 스마트폰, 태블릿, 노트북, 이어폰, 스마트시계, 스마트밴드 또는 스마트헬스케어기기 등, 다양한 휴대용 전자기기를 몸에 지니고 생활한다. 이러한 휴대용 전자기기에 있어서 가장 중요한 과제는 전력원으로부터의 자유이다. 휴대하는 특성상 배터리 용량을 크게 만들 수도 없으며, 배터리의 존재자체로 인체에 착용할 수 있는 부위에 한계가 발생한다. 이를 극복하기 위해 전자기기 주변에 에너지 수확 기술을 기초로 한 자가발전시스템을 이루도록 하는 것도 하나의 방안이 될 수 있다.
한편, 인간생활의 기본요소인 의식주 중에 옷에 대하여 기본요소 이상의 관심이 쏟아지며, 필요이상의 직물이 만들어지고, 감당할 수 없는 수준의 직물이 버려지고 있다. 이렇게 버려지는 직물의 적체에 의하여 국가적 차원의 문제가 발생하고 있다. 따라서 버려지는 직물을 처리하는 것을 넘어서, 이를 새로운 자원으로 이용한다면 환경적인 이득, 원가절하와 같은 경제적인 이득을 취할 수 있다. 따라서 이를 재활용하는 방법에 대하여도 강구할 필요성이 제시되고 있다.
마찰전기 나노발전소자(TriboElectric NanoGenerators, TENGs)는 기계적 에너지인 마찰에너지를 전기적 에너지로 변환시켜 사용하는 발전기이다. 마찰전기 나노발전소자는 서로 다른 경향성을 가진 두 마찰전극층을 포함하고 있다. 서로 다른 경향성이라 함은, 전자를 얻는 능력에 차이가 있음을 의미한다. 보다 구체적으로는, 하나의 마찰전극층은 전자를 주고자 하는 반면에, 다른 마찰전극층은 전자를 받고자 하는 경향을 띄게 된다.
ⅰ) 이런 서로 다른 두 마찰전극층이 외력에 의해 접촉하면 전자의 이동이 빠르게 일어나, 각 표면은 서로 다른 극성의 전하를 띄게 된다.
ⅱ) 외력이 해제되어 탄성부재에 의해 외력과 반대되는 힘이 작용하게 되면 두 마찰전극층 사이에 간격이 생기면서 두 전극이 맞닿아서 이루고 있던 전기적 평형이 깨지고, 평형을 회복하기 위하여 접착된 도전재료에 반대전하가 발생하려고 한다. 이때 두 도전재료를 잇는 전선을 통해, 양(+)극이 되려는 도전재료(접착된 마찰전극은 음(-)극)는 전자를 내주게 되고, 음(-)극이 되려는 도전재료(접착된 마찰전극은 양(+)극)는 전자를 받게 된다. 따라서, 전자 흐름에 반대방향으로 전류가 발생하게 된다.
ⅲ) 각 전극층이 탄성부재에 의해 제 위치를 찾게 되면, 완전한 전기적 평형을 이루게 된다.
ⅳ) 다시 외력이 발생하게 되는 경우, 서로 다른 두 마찰전극층이 가까워지면서 평형을 이루기 위해 전자를 주고받았던 도전재료의 전하가 불필요하게 되어 도전재료를 잇는 전선을 통해 전자가 돌아가게 되며 ⅱ)번 단계와 반대방향으로 전류가 발생하게 된다.
ⅴ) 반복적으로 외력과 탄성부재에 의한 회복력이 생기며, 교류전류가 발생하게 된다.
종래 마찰전기 나노발전소자는 서로 다른 전도성을 가지는 고분자화합물을 이용하여 전기에너지를 발생시켰다. 하지만, 오늘날 사후처리가 곤란한 플라스틱 등의 고분자 조성물의 적체현상으로 인해 생태계 파괴가 심각한 지경에 이르렀기에 플라스틱을 대체할 수 있는 친환경 소재를 찾는 기술이 각광받고 있다. 이러한 흐름은 본 발명이 속한 기술분야에서도 피해갈 수 없을 것으로 보인다. 다만, 친환경소재는 전력밀도가 현저하게 떨어지는 문제점을 수반하게 된다.
또한, 종래 마찰전기 나노발전소자는 습한 환경에서는 두꺼운 수분층이 형성되어, 극성 물분자에 의해 전하가 공기로 방전되어 전기에너지로 저장되는 효율이 극히 낮아진다는 문제를 안고 있다.
국내등록특허 10-1893217. 국내등록특허 10-1580409.
Zhong Lin Wang, et. al., ACS Nano, 2013, 7(11), 9533-9557. Jun Peng, et. al., Nanoscale, 2017, 9(4), 1428-1433.
본 개시내용의 일 구체예에서는 버려지는 자원으로부터 친환경적인 소재를 추출하여 마찰전기 나노발전소자로 이용하면서도, 종래 친환경 마찰전기 나노발전소자의 문제점인 낮은 전력밀도를 비약적으로 상승시킨 마찰전기 나노발전소자 및 이의 제조방법을 제공하고자 함이다.
본 개시 내용의 다른 구체예에서는 습한 분위기에서는 정상적인 발전(發電)을 하지 못하였던 종래 마찰전기 나노발전소자를 개선하여 습한 환경에서도 정상적인 발전이 이루어질 수 있는 마찰전기 나노발전소자 및 이의 제조방법을 제공하고자 함이다.
본 개시내용의 일 구체예에 의하면,
(a) 코튼을 공급하는 단계(s10);,
(b) 코튼의 셀룰로오스를 가수분해처리로 결정화하는 단계(s20);,
(c) 상기 결정화된 셀룰로오스를 분리하는 단계(s30); 및
(d) 분리된 셀룰로오스를 고전도성 고분자조성물에 첨가하여 코팅하는 단계(s40);
를 포함하는 마찰전기 나노발전소자용 마찰층 제작방법이 제공된다.
본 개시내용의 다른 구체예에 의하면,
후속적으로 마찰층 표면에 미세구조를 입히는 단계를 더 포함하는 마찰전기 나노발전소자용 마찰층 제작방법이 제공된다.
본 개시내용의 다른 구체예에 의하면,
미세결정의 셀룰로오스(MCC)에 고전도성 고분자조성물을 코팅한 고전도성 마찰전기 나노발전소자용 마찰층이 제공된다.
본 개시내용의 다른 구체예에 의하면,
물에 의해 생분해가 되는 고전도성 생분해성 마찰전기 나노발전소자용 마찰층이 제공된다.
본 개시내용의 다른 구체예에 의하면,
내부 마찰공간(131)을 감싸는 탄성부(132)를 포함하며, 마찰공간과 제 1 마찰전극층(110) 및 제 2 마찰전극층(120)을 밀봉하는 습기저항성 마찰전기 나노발전소자용 탄성부재(130)가 제공된다.
본 개시내용의 다른 구체예에 의하면,
상기의 마찰층과 상기의 탄성부재를 포함하는 고전도성 마찰전기 나노발전소자가 제공된다.
본 개시내용의 일 구체예에 따르면, 친환경소재인 셀룰로오스를 고전도성 고분자물질로 코팅하여 제작된 고전력밀도를 가진 마찰전기 나노발전소자용 마찰층을 제공할 수 있다.
본 개시내용의 다른 구체예에 따르면, 자원의 재활용으로 경제적일 뿐만 아니라, 친환경적이면서도 고효율의 마찰전기 나노발전소자를 제공할 수 있다.
본 개시내용의 다른 구체예에 따르면, 생분해성의 특징을 가지는 고효율의 마찰전기 나노발전소자를 제공할 수 있다.
본 개시내용의 다른 구체예에 따르면, 종래 마찰전기 나노발전소자의 습기에 대한 한계를 탄성부재의 독특한 구조로 밀봉함으로써 개선하여, 습한 환경에서도 전력을 발생시킬 수 있는 마찰전기 나노발전소자를 제공할 수 있다.
도면 1은 마찰층을 제작하는 방법을 시계열적으로 표현한 개요도이다.
도면 2은 마찰전기 나노발전소자(100)의 구조를 도식화한 것이다.
도면 3은 제 1 마찰전극층(110)의 적층에 따른 구조를 도식화한 것이다.
도면 4은 탄성부재(130)의 구조를 도식화한 것이다.
도면 5은 마찰전기 나노발전소자(100)의 각 구성요소의 결합관계를 도식화한 것이다.
도면 6은 마찰전기 나노발전소자에 MCC 함유량에 따른 전기적 스펙의 차이를 나타낸 그래프이다.
도면 7는 FE-SEM 촬영을 통해 미세구조 유무에 따른 표면구조를 나타낸 사진이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 따른 코튼 기반 친환경적 마찰전기 나노발전소자 및 이의 제조방법에 대해 상세하게 설명한다. 다만, 이는 본 발명을 적절하게 이해시키고자 제시한 예시적 실시예일 뿐, 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 여러가지 상이한 형태로 구현될 수 있음을 이해하여야 한다. 통상의 기술자가 본 발명의 목적, 사상 및 기술범위에 포함되도록 꾀하는 모든 변환, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본 개시내용에서 “포함한다”또는 “가지다”의 의미는 기재된 사항의 존재를 의미하고, 미기재된 사항의 추가 또는 부가의 가능성을 상기시키고자 함이다. 따라서, 미기재된 사항을 배제하고자 함이 아님을 이해하여야 한다.
본 개시내용에서 CPF는 cellulose loaded PVA film의 약자로, PVA가 코팅된 cellulose 마찰층을 의미한다.
본 개시내용에서 MACPF는 microarchitectured cellulose loaded PVA film의 약자로, 미세구조를 입힌 PVA가 코팅된 cellulose 마찰층을 의미한다.
본 개시내용은 버려지는 코튼을 기반으로 하여 고전도성의 특징을 가지는 친환경 마찰전기 나노발전소자 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 또한, 선택하는 조성물에 따라 생분해성 특징을 가질 수 있다. 보다 구체적으로, 전세계적으로 버려지는 수천만톤의 코튼으로부터 셀룰로오스를 결정성으로 추출하여 이를 양의 전하를 띄는 마찰대전극으로 구성한다. 셀룰로오스 만으로는 약한 대전성을 고전도성 고분자물질로 코팅하여, 발생되는 전력밀도를 비약적으로 높일 수 있고, 대전극에 미세구조를 입혀 마찰표면적을 넓힘으로써 보다 더 높은 전력밀도를 발생시킬 수 있다. 양(+)전극과 음(-)전극이 마찰이 이루어질 수 있는 공간을 주기 위한 스페이서로서 탄성부재를 이용하는데, 이 탄성부재로 두개의 전극을 밀봉하여 습한 환경에서 물분자에 의한 공기전도를 방지할 수 있다. 최종적으로, 본 개시내용은 친환경, 생분해성, 습기저항성 마찰전기 나노발전소자 및 이의 제조방법이다.
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 보다 상세하게 설명한다.
마찰전기 나노발전소자의 구조
본 개시내용이 제안하는 마찰전기 나노발전소자(100)의 구조는 다음과 같다. 제 1 마찰층(111)과 도전재료(112)를 부착하고 도전재료의 마찰층 반대면에 얇은 필름층(113)을 부착하여 제 1 마찰전극층(110)을 제작한다. 제 2 마찰층(121)에 도전재료(122)를 부착하고 필름층(123)을 비마찰면에 부착하여 제 2 마찰전극층(120)을 제작한다. 탄성부재(130)는 기둥모양인데, 마찰층의 마찰이 이루어질 수 있도록 내부에 마찰공간(131)이 있고 이를 탄성부(132)가 감싸고 있다. 이렇게 제작된 기둥모양 탄성부재 상하면의 접착부(133)에 상기 제 1 및 제 2 마찰전극층의 접착부(114, 124)가 부착하게 된다. 탄성부재(130)와 제 1 및 2 마찰전극층이 접착되면 접착면을 밀봉하여 외부와의 접촉을 차단한다. 탄성부재에는 또한 외부회로가 나갈 수 있는 작은 구멍이 있을 수 있다. 상기 기둥모양은 원기둥 또는 각기둥이다.
본 개시내용에 따르면, 마찰전기 나노발전소자는 교류전기를 생성할 수 있다. 따라서, 정류기가 구성에 포함될 수 있다. 또한, 정류된 전기를 저장하기 위하여 축전기가 구성에 포함될 수 있다.
제 1 마찰층 제작방법
본 개시내용의 도면에 따르면, 마찰층을 제작하기 위하여 코튼 공급단계(s10), 결정화단계(s20), 분리단계(s30) 및 코팅단계(s40)를 포함한다.
공급단계(s10)에서는 코튼의 셀룰로오스를 추출할 수 있도록 공급하는 단계이다. 본 개시내용에 따르면, 코튼으로부터 셀룰로오스를 분리할 수 있도록 전처리과정을 공급단계에 선택적으로 포함시킬 수 있다. 구체적으로 전처리과정에는, 버려지는 코튼의 불순물을 제거하는 단계를 포함할 수 있다. 또한 전처리과정에는, 코튼의 왁스와 펙틴 성분을 제거하고 정제된 코튼을 얻기 위하여 정제하는 단계를 포함할 수 있다. 상기 정제단계에서는, 물로 정제할 수 있고, 경우에 따라서는 무기용액 또는 유기용액을 이용하거나 이들의 조합으로 정제할 수 있다. 정제 후 건조시키는 단계를 포함할 수 있다.
결정화단계(s20)에서는 공급된 코튼에 일정처리를 하여 셀룰로오스가 결정화를 이루도록 하는 단계이다. 본 개시내용에 따르면, 상기 일정처리는 가수분해처리일 수 있다.
가수분해 처리시 가하는 용액은 염기성 용액일 수 있다. 상기 염기성 용액은 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘, 수산화마그네슘 등이 있으나, 이에 한정되지 않는다. 상기 염기성 용액의 농도는 약 5-80%일 수 있고, 구체적으로는 약 10-50%일 수 있으며, 보다 구체적으로는 약 15-30%일 수 있다. 가수분해처리 온도는 약 10-100℃일 수 있고, 구체적으로 약 20-80℃일 수 있고, 보다 구체적으로는 약 40-60℃일 수 있다. 가수분해처리 후 중화시키는 단계를 포함할 수 있다. 중화는 물 또는 산성용액으로 할 수 있다.
분리단계(s30)에서는 코튼에서 결정화된 셀룰로오스를 분리하는 단계이다. 본 개시내용에 따르면, 분리단계(s30)에 불순물 제거하는 단계를 선택적으로 포함시킬 수 있다. 불순물 제거에는 물로 처리할 수 있고, 경우에 따라서는 무기용액 또는 유기용액으로 처리하거나 이들의 조합으로 처리할 수 있다. 보다 구체적으로는 산성용액으로 불순물을 처리할 수 있다. 불순물은 헤미셀룰로오스 또는 리그닌 등의 성분일 수 있다. 상기 산성 용액에는 염산, 황산, 질산, 인산, 아황산, 아질산 등이 있으나, 이에 한정되지 않는다. 상기 산성 용액의 농도는 약 5-80%일 수 있고, 구체적으로는 약 10-60%일 수 있으며, 보다 구체적으로는 약 30-50%일 수 있다. 불순물처리 온도는 약 30-150℃일 수 있고, 구체적으로 약 50-120℃일 수 있고, 보다 구체적으로는 약 70-100℃일 수 있다.
셀룰로오스를 분리하는 방법은 여과하는 방법, 컬럼을 이용한 분리, 분액깔때기를 이용한 분리, 감압펌프를 이용한 분리방법, 원심분리를 이용하는 방법이 있으나, 이에 한정되지 않는다. 분리한 미세결정의 셀룰로오스는 건조시켜 보관할 수 있다.
코팅단계(s40)에서는 결정화된 셀룰로오스를 고전도성 고분자조성물로 코팅하는 단계이다. 본 개시내용에 따르면, 고전도성 고분자조성물을 열을 가하며 녹인다. 분리단계(s30)에서 분리한 결정화된 셀룰로오스를 첨가하여, 분산시킨다. 이를 건조시켜서 고전도성 고분자조성물이 코팅된 필름층을 획득한다.
첨가되는 셀룰로오스의 농도는 약 0.1~10wt%일 수 있고, 구체적으로 약 1.0 ~ 5.0 wt%일 수 있으며, 보다 구체적으로 약 2.0~3.0wt%일 수 있다.
상기 고전도성 고분자조성물 용액의 농도는 약 1-100 w/v%일 수 있고, 구체적으로는 약 3-30w/v%일 수 있으며, 보다 구체적으로는 약 5-20%일 수 있다. 상기의 고전도성 고분자조성물로 생분해성 특징이 있는 고분자조성물일 수 있다.
상기 고전도성 고분자조성물로는 aniline-formol resin, polyformaldehyde, ethylcellulose, polyamide 11, polyamide 66, melamine formol, polyethylene glycol succinate, cellulose acetate, polyethylene glycol adipate, polydiallyl phthalate, polyurethane elastomer, styrene-acrylonitrile copolymer, polymethyl methacrylate, polyvinyl alcohol, polyester, polyisobutylene, polyethylene terephthalate, polyvinyl butyral, polychlorobutadiene, polyacrylonitrile, acrylonitrile-vinyl chloride, polybisphenol carbonate, polychoroether, polyvinylidene chloride, polyethylene, polystyrene, polypropylene, polyimide, polyvinyl chloride, polytrifluorochloroehtylene, polytetrafluoroethylene 등이 있으나, 이는 예시일 뿐, 이외에도 고전도성을 가지는 고분자조성물을 선택할 수 있다.
생분해성의 특징을 가지는 고분자 중합체로서 PHB(polyhydroxybutyric acid), PCL(polycaprolactone), PGA(polyglycolic acid), PLA(polylactic acid), polyorthoester, phosphagene, polypeptide, polydioxanone, polyanhydrides, poly(γHA(hyaluronic acid) 또는 미생물 바이오폴리머(xanthan gum, alginate, pullulan, curdlan, dextran) 등이 있으나, 이는 예시일 뿐, 이외에도 생분해성의 특징을 갖는 고분자 수지조성물을 선택할 수 있다.
마찰전극층
본 개시내용의 마찰전극층은 제 1 마찰층 또는 제 2 마찰층과 도전재료가 부착된 구조를 의미한다. 본 개시내용은 압력에 의해 제 1 및 제 2 마찰층이 접촉하면서 마찰전기를 발생시키는 것을 그 원리로 한다. 따라서, 제 1 및 제 2 마찰층은 고전도성 고분자 조성물을 이용하여 제작되는 것이 바람직하다.
서로 다른 마찰층의 재료가 가지는 경향성의 차이가 클수록 마찰전기출력의 효율이 높아진다. 상기 고전도성 고분자를 선택함에 있어서, 제 1 마찰층은 양극의 경향성이 강한 것을 선택하고, 제 2 마찰층은 음극의 경향성을 나타내는 재료를 사용하는 것이 바람직하다. 가능한 고전도성 고분자조성물은 마찰층 제작방법에 기재된 것일 수 있다.
상기 마찰층의 마찰면이 아닌 면에는 도전재료가 부착되어 마찰층에 생성된 전하와 반대전하가 생성되어 전달하도록 한다. 상기 도전재료로는 금(Au), 은(Ag), 백금(Pt), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu), 티타늄(Ti), 크롬(Cr) 또는 셀렌(Se)이거나 상기 금속으로 형성된 합금으로부터 선택할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
제 1 마찰층
MCC만으로 이루어진 제 1 마찰층일 수 있다. 하지만 MCC만으로는 전도성이 약하기 때문에, 고전도성인 고분자조성물로 코팅하여 전도성을 높인 제 1 마찰층일 수 있다. 또한, 생분해성 고분자조성물을 이용하여 생분해성 마찰층일 수 있다. MCC를 구성하는 셀룰로오스의 분자쇄 길이는 약 800-10000단위이다. 구체적으로는, 1000, 2000, 3000, 4000, 5000, 6000, 7000, 8000, 9000 및 10000단위 중 선택되는 두 개의 수치의 범위내에 있는 분자쇄 길이를 가질 수 있다. MCC를 구성하는 셀룰로오스는 type Ⅰ, type Ⅱ, type Ⅲ 또는 type Ⅳ이거나 이들의 조합을 포함할 수 있다.
제 2 마찰층
MCC로 제작된 마찰층(제 1 마찰층)과 반대되는 극을 가지는 마찰층(제 2 마찰층) 역시 상기의 고전도성 고분자 조성물 또는 생분해성 고분자조성물이거나 이들의 조합으로부터 제작할 수 있다. 상술하였지만, 제 1 마찰층과 전도성에 있어서 경향성의 차이가 많이 나는 고분자 조성물을 선택하는 것이 바람직하다.
마찰층 미세구조
마찰층의 표면에 미세구조를 입혀서 마찰이 이루어지는 표면적을 넓히도록 하여 마찰전기출력의 효율을 높일 수 있다. 미세구조를 입히는 방법으로 각인 리소그라피법, 상온각인 리소그라피법, 연성 성형법, 모세관력 리소그라피법, 연성리소그래피법(복제 성형법, 용제 마이크로 성형법) 등을 사용할 수 있다.
마찰층 표면의 미세구조는 미세피라미드구조, 미세원뿔구조, 미세반구구조, 미세사각기둥, 미세원기둥 등의 모양일 수 있으나, 이는 예시일 뿐, 이외에도 마찰표면적을 넓힐 수 있는 구조를 선택할 수 있다. 미세구조의 평균적인 길이는 약 3 μm ~ 50 μm일 수 있고, 구체적으로 약 5 μm ~ 20 μm일 수 있고, 보다 구체적으로 약 7 μm ~ 12 μm일 수 있다. 미세구조의 평균적인 높이는 약 3 μm ~ 100 μm일 수 있고, 구체적으로 약 5 μm ~ 50 μm일 수 있고, 보다 구체적으로 약 10 μm ~ 20 μm 일수 있다.
탄성부재(스페이서)
양 마찰전극이 마찰이 이루어지는 공간을 형성하기 위하여 제공되는 탄성부재(스페이서)는 고분자 탄성 중합체를 이용하여 제작한다. 탄성부재의 구조는 탄성을 제공하는 탄성부(132)가 마찰공간(131)의 주변을 감싸고 있다. 상기 탄성부재는 양 마찰전극의 마찰이 이루어질 수 있는 공간을 제공하기만 하면 그 형태는 무관한다. 구체적으로는 원기둥형 또는 각기둥형 일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 탄성부의 상하면의 접착부(133)는 마찰전극층의 접착부(114, 124)가 부착되도록 한다. 마찰전극층 부착 후, 마찰전극층과 마찰공간을 밀봉하여 습기저항성을 갖도록 할 수 있다.
상기 고분자 탄성 중합체로서 폴리이미드(polyimide)계 고분자 물질, 폴리우레탄(polyurethane)계 고분자 물질, 플로로카본(fluorocarbon)계 고분자 물질, 아크릴(acrylic)계 고분자 물질, 폴리아닐린(polyaniline)계 고분자 물질, 폴리에스테르(polyester)계 고분자 물질, PDMS가 속하는 폴리실리콘(polysilicon)계 고분자 물질 또는 폴리에스테르계 고분자 물질 및 스티렌 블록 공중합체(SBS, SEBS, SIS)이거나 이들의 조합으로 구성된 고분자 탄성 중합체일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 탄성부재는 마찰층에 부착된 도전재료에 생성된 전하를 외부로 전달할 수 있도록 외부회로가 통과하는 공간이 필요하다.
상기 탄성부재가 제공하는 마찰공간의 두께는 1mm, 3mm, 5mm, 7mm, 9mm, 11mm, 13mm, 15mm, 17mm 및 20mm 중 선택되는 두개의 수치의 범위에 포함될 수 있다.
본 개시내용의 마찰전기 나노발전소자는 주기적인 압력이 주어지는 공간이면 어디든 설치할 수 있다. 인체에 적용시에도 압력에 의한 마찰이 이루어질 수 있는 공간이면 어디든 설치될 수 있다. 구체적으로, 등, 팔오금, 다리오금, 발바닥, 손바닥, 발아치 등에 설치될 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
본 개시내용의 마찰층 표면에 미세구조가 없는 마찰전기 나노발전소자의 전기적 스펙은 약 30V~400V, 약 3μA~25μA일 수 있다. 마찰층 표면에 미세구조를 입힌 마찰전기 나노발전소자의 전기적 스펙은 약 40V~600V, 약 3μA~50일 수 있다.
실시예 1: MicroCrystalline Cellulose(MCC) 제조방법.
버려지는 코튼의 왁스와 펙틴 성분을 제거하고 정제된 코튼을 얻기 위하여 뜨거운 물에 씻어낸다. 씻어낸 코튼을 60℃에서 4시간 동안 건조시킨다. 셀룰로오스의 결정성을 증가시키기 위해 250ml의 20 % NaOH에 40-60℃에 4시간동안 염기 가수분해처리를 한다. 그 후 증류수로 중화시키며 세척한다. 그런 후, 90℃에서 35% 황산에 8시간 산 가수분해처리를 하여 헤미셀룰로오스 또는 리그닌과 같은 불순물을 제거한다. 셀룰로오스 현탁액은 작은 입자로 쪼개고, 하얀 슬러리를 형성한다. 이 슬러리를 옮겨 담은 뒤, 물로 나트륨과 sulfate 이온을 제거하고, 물로 중화하면서 셀룰로오스를 걸러낸다. 이어서, 셀룰로오스는 원심분리하여 미세결정의 셀룰로오스(microcrystalline cellulose, MCC)가 분리되고, 60℃의 뜨거운 공기에서 6시간 동안 건조시키고, 가루로 갈아서 4℃에 저장한다.
FE-SEM을 통해 MCC 입자의 미세막대구조를 확인하였고, 그 길이는 5-20 μm로 확인하였다. 또한, X-ray 분석과 FT-IR 분석을 통해 MCC 입자의 구성을 확인하고자 하였다.
먼저, FT-IR을 통해 MCC 입자를 만들기 위한 화학처리에 의해 셀룰로오스가 제거되거나 분해되었는지 확인하고자 하였다. MCC입자와 처리되지 않은 코튼 추출물의 FT-IR에서 나타나는 밴드양상은 거의 동일하였다. 이로부터, MCC 입자를 구성하는 물질이 처리되지 않은 코튼 추출물인 셀룰로오스와 동일함을 확인하여 셀룰로오스가 제거되거나 분해되지 않았음을 확인하였다.
XRD(X-ray diffraction)을 통해 어떤 type의 셀룰로오스로 구성되고 있는지 확인하고자 하였다. 관련연구에 따르면, X-ray 분석에서 셀룰로오스 type Ⅰ은 14.5°, 17.5° 및 22.0°에서 피크가 관찰되고 셀룰로오스 type Ⅱ는 12.0°¸20.0°, 34.5°에서 피크가 관찰된다. 처리하지 않은 코튼에서는 type Ⅰ의 전형적인 피크들이 나타났을 뿐이지만, MCC 입자에서는 type Ⅰ 및 type Ⅱ의 전형적인 피크들이 모두 나타났다. 이를 통해, 추출과정에서 이루어졌던 화학적 처리에 의해 셀룰로오스 type Ⅰ의 일부가 셀룰로오스 type Ⅱ로 변하여 두가지 type의 셀룰로오스가 공존하는 것을 특징으로 하는 MCC 입자가 추출되게 되었다.
이렇게 추출된 셀룰로오스는 목재펄프에서 추출된 셀룰로오스와 비교했을 때 훨씬 긴 분자쇄를 가지게 된다. 본 개시내용의 셀룰로오스는 800-10000단위를 가지는 것에 비해 목재펄프의 셀룰로오스는 300-1700단위의 분자쇄를 가진다. 분자쇄의 길이가 길수록 강한 인장력을 가지게 된다.
실시예 2 : CPF vs MACPF의 제작방법.
이전 연구들에 따르면, 셀룰로오스만으로 이루어진 발전기는 셀룰로오스의 약한 극성으로 인하여 현실성이 없었다. 이에 전도성 고분자물질로 코팅을 하여 이를 극복하고자 하였고, 더불어 MCC 입자의 적정 농도에 대한 최적화 실험을 진행하였다.
PVA 코팅을 위해 PVA 2g을 물 20ml에 투명해질 때까지 100℃에서 녹인다. 준비된 MCC 입자를 용액에 넣고 완전히 분산될 때까지 마그네틱바로 저어준다. 준비된 용액은 페트리디쉬에 옮기고 60℃의 뜨거운 공기에 2시간동안 건조시킨다. 얇은 필름이 생성 후, 상온에서 식히고, 페트리디쉬에서 벗겨내었다. 제작한 필름을 외력세기 4-5 N 및 진동수 5 Hz 환경에서 일함수값과 전기출력을 측정하였다. 이 때, 도전재료는 알루미늄(Al), 제 2 마찰면은 Kapton, 그리고 필름층은 PET를 사용하여 제작하였다.
먼저, MCC 입자로만 이루어진 필름과 100 wt% PVA 필름을 일함수(work function)를 비교하였을 때, 각각 최대 5.4eV 와 2.75eV가 나타났다. 이로부터, PVA 필름에 MCC 입자를 첨가시 일함수가 증가함을 예상하였다. 이를 확인하고자, MCC 입자를 1, 2.5 및 5.0 wt%의 농도가 되도록 준비하였다. 그 결과, 상기 설정한 농도에서 일함수값의 증감이 나타났고, 따라서 최적점이 그 사이에 있을 것으로 예상하였다.
이에 MCC 입자의 첨가농도에 따른 전기출력 최적농도를 찾고자 하였다. 도면 6에서 확인할 수 있듯이, 2.5 wt%에서 가장 높게 나타남을 확인하여 2.5 wt% 농도를 최적 농도로 결정하였다.
한편, 표면의 거칠기가 심할수록 마찰표면적이 넓어져 더 높은 전기출력을 나타낼 수 있다. 따라서, CPF에 거친 표면을 입히기 위하여, 연성리소그래피법(soft lithography)을 수행하였다. 연성리소그래피법에 의해 미세피라미드 모양의 실리콘을 주물로 하여 미세구조를 표면에 입혔다. 미세구조의 성상을 확인하기 위하여, FE-SEM(field-emission scanning electron microscope)으로 촬영하였다. 도면 7에서 볼 수 있듯이, FE-SEM촬영시, CPF는 어떤 변형도 없는 평평한 구조를 나타내지만, MACPF는 미세피라미드구조물이 무작위적으로 전개되어 있는 것을 확인하였다. 미세피라미드구조물의 평균적인 길이와 높이는 각각 8μm 와 13μm 이었다.
실시예 3 : CPF의 생분해성 실험.
친환경적 소재로 제작한 CPF가 물에 의해 생분해가 되는지 확인하고자 하였다. CPF에 물을 20초당 한 방울씩 주입하자, 30분만에 CPF가 모두 녹아 사라졌다.
실시예 4 : PVA vs CPF vs MACPF의 전기적 스펙 비교.
미처리된 PVA와 CPF 및 MACPF의 전기적 스펙을 비교하였다. 각 마찰전극층을 가진 마찰전기 나노발전소자의 개로전압(VOC)와 단락전류(ISC)를 측정하였다. 이 때 마찰전기 스펙을 비교하기에 가장 좋은 환경을 찾는 최적화 실험을 진행하였다. 마찰압력은 4-5 N 이후로는 거의 비슷한 전기적 스펙을 나타내었고, 진동수는 5 Hz에서 가장 높은 전류가 흐름을 확인하였다. 이후에 진행된 실험은 압력 4-5 N을 5 Hz로 가하여 전기적 스펙을 비교하였다. 마찰전기가 가장 잘 일어나는 환경을 찾기또한, W eff 를 측정하기 위하여 부하저항을 102Ω에서 109Ω로 증가시킬 때의 전압과 전류를 측정하였다. (A = 4cm2)
Figure pat00001
PVA, CPF, MACPF 순서로 높은 전압과 전류가 측정되는 것을 확인하였다. 또한, CPF와 MACPF의 가장 높은 W eff 는 200 MΩ에서 관찰되었고, 각각, 60.5 W/m2와 84.5 W/m2로 나타났다. 에너지 변환효율은 CPF는 26.82%였고, MACPF는 56.76%로 측정되었다. 이로써, PVA에 MCC 첨가되어 더 높은 전기적 스펙을 가지게 되는 것을 확인하였고, 추가적으로 미세구조에 의한 마찰표면적 증가가 전기적 스펙을 증가시키는 효과를 증명할 수 있었다.
Cellulose extraction Working mechanism Voltage/Current
Bacterial nanocellulose-acetobacter xylinum KJ1 Triboelectric 13 V
Cellulose form wood pulp Triboelectric ~30 V and ~90μA
Ethyl cellulose(Commercially available) Triboelectric 245 V and 50μA
Ethyl cellulose(Commercially available) Triboelectric 45 V
Cellulose powder(Commercially available) Triboelectric 28 V and 2.8μA
Native cellulose microfibers Piezoelectric ~30 V
Chemically functionalized natural cellulose extracted from wood pulp Triboelectric 8 V and 9μA
CPF-TENG(Our work) Triboelectric 400 V, 25μA and 60.5 W/m2
MACPF-TENG(Our work) Triboelectric ~600 V, ~50μA and 84.5 W/m2
실시예 5 : 탄성부재의 최적화.
탄성부재는 제 1 및 제 2 마찰전극층이 마찰이 이루어질 수 있는 공간을 제공하는 것으로 압력에 의한 수축과 회복을 반복할 수 있는 탄성구조체이어야 한다. 따라서 고분자 탄성 중합체인 PDMS(polydimethylsiloxane)를 재료로 하여 제작하였다. 이렇게 제작된 탄성부재의 일면에는 PET가 부착된 제 1 마찰전극층을 PET가 외부로 향하도록 설치하고 밀봉한다. 같은 방법으로 제 2 마찰전극층을 탄성부재의 다른 일면에 설치한다.
탄성부재가 제공하는 마찰공간의 두께를 최적화하기 위하여 3, 5, 7, 10mm의 두께로 발생시키는 전기적 스펙을 비교하였다.
3mm의 탄성부재(200V/18μA)보다는 5mm 탄성부재(280V/23μA)가 전압과 전류가 증가함을 확인할 수 있으나, 7mm 탄성부재는 5mm의 탄성부재와 큰 차이가 관찰되지 않았다. 반면, 10mm의 탄성부재는 급격하게 감소하는 것을 확인하였다(45V/5μA). 따라서, 탄성부재의 두께로는 3-7mm 구간이 바람직할 것으로 보이고, 보다 바람직하게는 4-6mm 구간일 것으로 보인다. 이후 본 개시내용에서는 5mm 두께의 탄성부재를 사용하였다.
탄성부재를 상기와 같이 마찰전극층이 밀봉되어 외부와 차단되도록 설치하게 되면 외부의 습기에도 본 개시내용의 마찰전기 나노발전소자가 원활하게 전기를 생성할 것을 기대하였다. 이에 ⅰ) 일정한 상대습도에서 시간에 따른 안정성을 확인하고자 하였고, ⅱ) 상대습도의 증가에 따른 전압을 확인하고자 하였다.
우선 가장 자주 노출되는 상대습도인 34-37%에서 시간이 지남에 따라 전기발전량의 변화가 발생하는지 확인하고자 하였다. 4주간의 실험기간동안 안정되고 일정한 전압을 발생시켰다(약 280V).
높은 상대습도에서 전압을 측정한 실험에 있어서는, 상대습도가 높아짐에 따라 전압이 감소하였다. 다만, 77%의 상대습도에 전압이 감소하긴 하였으나 여전히 200V가 넘는 전압을 발생시키고 있었고, 99%의 상대습도에도 약 200V의 전압을 발생시켰다.
실시예 6 : 정류기 및 축전기.
본 개시내용의 마찰전기 나노발전소자는 교류전기를 발생시킨다. 이를 전자기기에 사용하기 위해서는 정류기를 구성에 포함시킬 수 있다. 또한, 정류된 전기를 저장할 수 있는 축전기를 구성에 포함시킬 수 있다.
본 발명자는 10μF 용량의 축전기를 본 개시내용의 마찰전기 나노발전소자로 충전실험을 진행하였다. 1분 이내에 축전기를 충전시켰고, 이것으로 LED와 전자시계를 구동하기에 충분하였다.
실시예 7 : 발아치 적용 및 일상적 생활에서 발생하는 전력비교
지속적인 압력을 받는 공간에서는 마찰전기 나노발전소자의 수명이 감소할 수 있는 바, 발아치에 설치하였다. 인간의 발바닥은 손가락 한 개정도가 들어갈 수 있는 아치형태를 이루고 있다. 이는 인간이 2족보행을 함에도 균형을 잃지 않도록 도와주고, 체중을 분산시켜 발의 피로감을 덜어준다. 마찰전기 나노발전소자를 발아치에 설치하는 경우, 휴식기에는 마찰전기 나노발전소자에 압력의 스트레스가 주어지지 않아 수명이 증가하는 효과를 볼 수 있으며, 걷거나 운동시에 적절한 세기의 압력이 가해져 마찰전기 나노발전소자의 발전을 유도할 수 있다.
발아치에 설치하여 인간의 일상적인 활동 세가지(걷기, 달리기, 뛰기)를 시행하였다. 걷기, 달리기 또는 뛰기에 있어서, 각각 ~35 V/3μA, ~150 V/3μA, ~200 V/10μA의 수치가 나타났다.
100 : 마찰전기 나노발전소자
110 : 제 1 마찰전극층
111 : 제 1 마찰층 112 : 도전재료 113 : 필름층 114 : 제 1 마찰전극층의 접착부
120 : 제 2 마찰전극층
121 : 제 2 마찰층 122 : 도전재료 123 : 필름층 124 : 제 2 마찰전극층의 접착부
130 : 탄성부재
131 : 마찰공간 132 : 탄성부 133 : 탄성부재의 접착부

Claims (22)

  1. (a) 코튼을 공급하는 단계(s10);,
    (b) 코튼의 셀룰로오스를 가수분해처리로 결정화하는 단계(s20);,
    (c) 상기 결정화된 셀룰로오스를 분리하는 단계(s30); 및
    (d) 분리된 셀룰로오스를 고전도성 고분자조성물에 첨가하여 코팅하는 단계(s40);
    를 포함하는 마찰전기 나노발전소자용 마찰층 제작방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    (a) 공급단계의 코튼은 버려지는 코튼을 이용하는 것인 마찰전기 나노발전소자용 마찰층 제작방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    (b) 결정화단계는 염기성 용액으로 가수분해처리하는 것인 마찰전기 나노발전소자용 마찰층 제작방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    (c) 분리단계에서 산성 용액으로 가수분해처리하여 불순물을 제거하는 과정을 더 포함하는 마찰전기 나노발전소자용 마찰층 제작방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    후속적으로 마찰층 표면에 미세구조를 입히는 단계를 더 포함하는 마찰전기 나노발전소자용 마찰층 제작방법.
  6. 미세결정의 셀룰로오스(MCC)에 고전도성 고분자조성물을 코팅한 고전도성 마찰전기 나노발전소자용 마찰층(111).
  7. 제 5 항에 있어서,
    마찰층의 표면에 미세구조를 입힌 마찰전기 나노발전소자용 마찰층(111).
  8. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서,
    셀룰로오스의 농도는 0.1 이상 10.0 wt%이하인 마찰전기 나노발전소자용 마찰층(111).
  9. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서,
    상기 셀룰로오스는 셀룰로오스는 type Ⅰ, type Ⅱ, type Ⅲ 또는 type Ⅳ을 포함하거나 이들의 조합을 포함하는 마찰전기 나노발전소자용 마찰층(111).
  10. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서,
    분자쇄 길이는 800-10000단위인 마찰전기 나노발전소자용 마찰층(111).
  11. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서,
    고전도성 고분자조성물은 aniline-formol resin, polyformaldehyde, ethylcellulose, polyamide 11, polyamide 66, melamine formol, polyethylene glycol succinate, cellulose acetate, polyethylene glycol adipate, polydiallyl phthalate, polyurethane elastomer, styrene-acrylonitrile copolymer, polymethyl methacrylate, polyvinyl alcohol, polyester, polyisobutylene, polyethylene terephthalate, polyvinyl butyral, polychlorobutadiene, polyacrylonitrile, acrylonitrile-vinyl chloride, polybisphenol carbonate, polychoroether, polyvinylidene chloride, polyethylene, polystyrene, polypropylene, polyimide, polyvinyl chloride, polytrifluorochloroehtylene, polytetrafluoroethylene, PHB(polyhydroxybutyric acid), PCL(polycaprolactone), PLA(polylactic acid), PGA(polyglycolic acid), polyorthoester, phosphagene, polypeptide, polydioxanone, polyanhydrides, poly(γHA(hyaluronic acid) 및 미생물 바이오폴리머 중 적어도 하나를 포함하는 마찰전기 나노발전소자용 마찰층(111).
  12. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서,
    물에 의해 생분해가 되는 마찰전기 나노발전소자용 마찰층(111).
  13. 제 6 항 또는 제 7 항의 마찰층; 및
    도전재료를 포함한 마찰전극층(110).
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 도전재료는 금(Au), 은(Ag), 백금(Pt), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu), 티타늄(Ti), 크롬(Cr) 및 셀렌(Se) 중 적어도 하나를 포함하는 마찰전극층(110).
  15. 내부 마찰공간(131)을 감싸는 탄성부(132)를 포함하며,
    마찰공간과 제 1 마찰전극층(110) 및 제 2 마찰전극층(120)을 밀봉하는 습기저항성 마찰전기 나노발전소자용 탄성부재(130).
  16. 제 15 항에 있어서,
    탄성부재는 원기둥 또는 각기둥인 마찰전기 나노발전소자용 탄성부재(130).
  17. 제 15 항에 있어서,
    마찰공간의 두께는 1mm 이상 20mm 이하인 마찰전기 나노발전소자용 탄성부재(130).
  18. 제 15 항에 있어서,
    상기 탄성부는 폴리이미드(polyimide)계 고분자 물질, 폴리우레탄(polyurethane)계 고분자 물질, 플로로카본(fluorocarbon)계 고분자 물질, 아크릴(acrylic)계 고분자 물질, 폴리아닐린(polyaniline)계 고분자 물질, 폴리에스테르(polyester)계 고분자 물질, 폴리실리콘(polysilicon)계 고분자 물질, 폴리에스테르계 고분자 물질 및 스티렌 블록 공중합체(SBS, SEBS, SIS) 중 적어도 하나를 포함하는 마찰전기 나노발전소자용 탄성부재(130).
  19. 제 6 항 또는 제 7 항의 마찰층(111)을 포함하는 제 1 마찰전극층(110);,
    제 1 마찰전극층(110)에 대향되는 제 2 마찰전극층(120); 및
    탄성부재(130);
    를 포함하는 마찰전기 나노발전소자(100).
  20. 제 19 항에 있어서
    상기 탄성부재는 마찰공간(131)과 제 1 마찰전극층(110) 및 제 2 마찰전극층(120)을 밀봉하는 습기저항성 마찰전기 나노발전소자용 탄성부재(130)인 마찰전기 나노발전소자(100).
  21. 제 19 항에 있어서,
    정류기 또는 축전기를 더 포함하는 마찰전기 나노발전소자(100).
  22. 제 19 항에 있어서,
    등, 팔오금, 다리오금, 발바닥, 손바닥 또는 발아치에 설치하는 것을 특징으로 하는 마찰전기 나노발전소자(100).
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