KR20200091176A - Salt exchange type pyroprocessing method and system - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 염 교환식 파이로프로세싱 방법 및 시스템에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 염 교환 방식의 공정을 통해 일련의 파이로프로세싱 공정을 단순화하여 대용량의 사용후핵연료 처리 효율을 높일 수 있는 파이로프로세싱 시스템과 이를 이용한 파이로프로세싱 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a salt exchange type pyroprocessing method and system, and more specifically, a pyroprocessing system capable of increasing the efficiency of processing large-capacity spent fuel by simplifying a series of pyroprocessing processes through a salt exchange method. And a pyroprocessing method using the same.
경수로 사용후핵연료는 높은 방사능 준위와 붕괴열로 인해 취급이 어렵고 영구적인 처분 기술이 아직 완성되지 않은 상태이다. 현재 상용화된 사용후핵연료 처리 방법은 습식 재처리 기술로 이는 사용후핵연료를 질산에 녹인 뒤 유용한 물질들을 분리하여 새로운 핵연료로 만들어 경수로에서 사용하게 된다. 하지만 습식 재처리 기술은 플루토늄을 추출할 수 있기 때문에 한국과 같은 원자력 기술 후발주자들은 접근이 제한되어 있다. 따라서, 쌓여가는 사용후핵연료 문제를 해결하기 위해 제시된 기술이 파이로프로세싱 공정이다. 파이로프로세싱 공정은 플루토늄을 우라늄 및 다른 초우라늄 핵종들과 군분리 하기 때문에 핵비확산성이 상대적으로 높은 것으로 평가받고 있다.The nuclear fuel used for light reactors is difficult to handle due to its high radioactivity level and heat of decay, and permanent disposal technology has not yet been completed. The currently used spent fuel treatment method is a wet reprocessing technique, which dissolves the spent fuel in nitric acid and separates useful materials into a new fuel to be used in a light water reactor. However, because wet reprocessing technology can extract plutonium, latecomers to nuclear technology such as South Korea have limited access. Therefore, the proposed technology is a pyroprocessing process to solve the accumulated spent fuel problem. The pyroprocessing process is considered to have relatively high nuclear non-proliferation because it separates plutonium from uranium and other superuranium nuclides.
파이로프로세싱 기술은 크게 집합체의 해체 및 후속공정의 원료를 제조하는 전처리 공정, 산화물 사용후핵연료를 금속 형태로 전환하는 전해환원 공정, 사용후핵연료에서 우라늄을 분리하는 전해정련 공정, 우라늄 및 초우라늄(TRU) 핵종들을 회수하는 전해제련 공정으로 구성되어 있으며, 각 공정에서 발생하는 폐기물을 회수하는 공정들이 포함된다. 하지만, 이는 극히 단순화된 설명으로, 실제로 파이로프로세싱을 운영하기 위해서는 각 공정 중간에 증류, 시료의 재장입 등 기타 다양한 공정들이 수반된다. 특히 전해환원 공정 후 전해정련 공정을 수행하기 위해서는 전해환원이 종료된 후 금속 형태의 사용후핵연료를 증류하여 잔류염을 제거한 뒤 바스켓에서 모두 인출하고 다시 전해정련 용 바스켓에 담아서 공정을 수행해야 한다. 또한, 전해환원 공정 중 염 용해성 핵종인 Sr, Ba, Eu 등이 염으로 용해되는데, Sr과 Eu는 고방열 핵종으로 다량 축적될 경우 공정 장치의 과열을 일으킬 우려가 있다. 따라서, 염의 주기적인 정제 공정이 수반되어야 한다. 이러한 일련의 공정들은 많은 수의 공정 장치 및 기계적 이동 시스템이 요구되기 때문에 대용량화 및 핫셀 운전에 있어서 불리한 조건이다.Pyroprocessing technology is largely pre-processing process to manufacture raw materials for disassembly and subsequent processes, electrolytic reduction process to convert oxide spent fuel into metal form, electrorefining process to separate uranium from spent fuel, uranium and superuranium (TRU) consists of an electrolytic smelting process for recovering nuclides, and includes processes for recovering waste from each process. However, this is a very simplified explanation, and in order to actually operate the pyroprocessing, various other processes, such as distillation and reloading of samples, are involved in the middle of each process. In particular, in order to perform the electrorefining process after the electrolytic reduction process, after the electrolytic reduction is completed, the spent fuel in the form of metal is distilled to remove residual salts, and then withdrawn from the basket and put again into the basket for electrorefining. In addition, during the electrolytic reduction process, salt-soluble nuclides Sr, Ba, Eu, etc. are dissolved as salts, and when Sr and Eu are accumulated in large quantities as high heat-dissipating nuclides, there is a fear of overheating of the process equipment. Therefore, a periodic purification process of the salt must be involved. These series of processes are disadvantageous for high-capacity and hot-cell operation because a large number of process equipment and mechanical movement systems are required.
본 발명은 염 교환 방식의 공정을 통해 일련의 파이로프로세싱 공정을 단순화하여 대용량의 사용후핵연료 처리 효율을 높일 수 있는 파이로프로세싱 시스템과 이를 이용한 파이로프로세싱 방법을 제공한다.The present invention provides a pyro-processing system and a pyro-processing method using the pyro-processing system capable of increasing the efficiency of processing a large amount of spent fuel by simplifying a series of pyro-processing processes through a salt exchange method.
본 발명은, 유니버셜 반응기; 제1 저장소가 구비된, 환원 반응을 위한 제1 시스템; 제2 저장소가 구비된, 세척을 위한 퍼지용 제2 시스템; 및 제3 저장소가 구비된, 정련 반응을 위한 제3 시스템을 포함하여 구성되는 염 교환식 파이로프로세싱 시스템을 이용한 파이로프로세싱 방법으로서, 상기 유니버셜 반응기에 사용후핵연료를 장입한 후, 상기 제1 저장소 내에 구비된 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염을 유니버셜 반응기로 주입하여 사용후핵연료의 환원 반응을 수행하는 단계(단계 a); 상기 환원 반응 후, 상기 유니버셜 반응기로, 제2 저장소 내에 구비된 퍼지용 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염을 공급하여 퍼징하는 단계(단계 b); 및 이후, 상기 유니버셜 반응기로, 상기 제3 저장소 내에 구비된 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 공융염 및, UCl3과, 전해정련 반응용 전극을 장입하여 전해정련 공정을 수행되는 단계(단계 c)를 포함하는 파이로프로세싱 방법을 제공한다.The present invention, a universal reactor; A first system for reduction reaction, provided with a first reservoir; A second system for purging for cleaning, provided with a second reservoir; And a third storage, a third system for refining reaction, comprising a salt exchange type pyroprocessing system using a pyroprocessing system, after loading spent fuel into the universal reactor, the first reservoir Injecting the alkali metal-alkali metal salt, alkaline earth metal-alkali metal salt or a mixed salt thereof provided in the universal reactor to perform a reduction reaction of spent nuclear fuel (step a); After the reduction reaction, purging by supplying an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt, or a mixed salt for the purge provided in the second reservoir to the universal reactor (step b); And then, to the universal reactor, the alkali metal salt, alkaline earth metal salts or eutectic salts provided in the third reservoir, and UCl 3 , the electrode for the electrorefining reaction is charged to perform the electrorefining process (step c) Pyroprocessing method comprising a).
또한 본 발명은, 환원 및 정련 반응이 수행되는 유니버셜 반응기; 상기 유니버셜 반응기로 공급되는 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염이 저장되는 제1 저장소가 구비된, 환원 반응을 위한 제1 시스템; 상기 유니버셜 반응기로 공급되는 퍼지용 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염이 저장되는 제2 저장소가 구비된, 세척을 위한 퍼지용 제2 시스템; 및 상기 유니버셜 반응기로 공급되는 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 공융염 및, UCl3가 저장되는 제3 저장소가 구비된, 정련 반응을 위한 제3 시스템을 포함하는 염 교환식 파이로프로세싱 시스템을 제공한다.In addition, the present invention, a universal reactor in which reduction and refining reactions are performed; A first system for a reduction reaction is provided with a first reservoir for storing an alkali metal-alkali metal salt, an alkaline earth metal-alkaline metal salt or a mixed salt thereof supplied to the universal reactor; A second system for purging for cleaning, which is provided with a second reservoir in which an alkali metal salt for purge supplied to the universal reactor, an alkaline earth metal salt or a mixed salt thereof is stored; And a third system for a refining reaction provided with an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt, or a eutectic salt thereof supplied to the universal reactor, and a third reservoir in which UCl 3 is stored. do.
본 발명에 따른 파이로프로세싱 방법 또는 시스템은 사용후핵연료가 각 공정 장치를 옮겨 다니는 기존의 파이로프로세싱 개념과 달리 고정식 장치들을 사용하고 사용후핵연료 대신 액체 상태의 용융염이 반응기로 순차적으로 장입되는 방식을 적용함에 따라 기계적인 작동이 최소화되고 공정 간 연계 작업이 원활하게 이루어진다. 따라서, 파이로프로세싱의 대형화 구현 시 공정의 효율이 높아지고 장비의 구축, 유지, 보수에 소요되는 비용이 절감되기 때문에 경제성 향상에 크게 기여할 수 있다. 또한, 네트워크 방식의 프로세스 구축을 통해 전체 공정의 효율을 극대화시킬 수 있고 유지 및 보수에 따른 공정 효율 감소는 최소화시킬 수 있다. The pyroprocessing method or system according to the present invention uses stationary devices and uses a molten molten salt instead of spent fuel into the reactor sequentially, unlike conventional pyroprocessing concepts in which spent fuel moves each process unit. By applying the method, mechanical operation is minimized and linkage between processes is smoothly performed. Therefore, when the pyroprocessing is realized in a large scale, the efficiency of the process is increased, and the cost for constructing, maintaining, and repairing equipment is reduced, which can greatly contribute to the improvement of economic efficiency. In addition, it is possible to maximize the efficiency of the entire process through the construction of a network-type process and minimize the reduction in process efficiency due to maintenance and repair.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염 교환식 파이로프로세싱 공정을 개략적으로 나타내는 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 유니버셜(universal) 반응기의 개략도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른, 전해정련 반응을 위한 유니버셜 반응기 뚜껑의 개략도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 염 교환 방식 파이로프로세싱 공정의 네트워킹화를 개략적으로 나타내는 것이다.1 schematically illustrates a salt exchange type pyroprocessing process according to an embodiment of the present invention.
2 is a schematic diagram of a universal reactor according to an embodiment of the present invention.
3 is a schematic view of a universal reactor lid for an electrorefining reaction according to an embodiment of the present invention.
Figure 4 schematically shows the networking of a salt exchange type pyroprocessing process according to an embodiment of the present invention.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세하게 설명한다. 본 발명의 목적, 특징, 장점은 이하의 실시예를 통하여 쉽게 이해될 것이다. 본 발명은 여기서 설명하는 실시예에 한정되지 않고, 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 여기서 소개되는 실시예는 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다. 따라서 이하의 실시예에 의해 본 발명이 제한되어서는 안 된다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail through examples. The objects, features, and advantages of the present invention will be readily understood through the following examples. The present invention is not limited to the embodiments described herein, but may be embodied in other forms. The embodiments introduced herein are provided to sufficiently convey the spirit of the present invention to those skilled in the art to which the present invention pertains. Therefore, the present invention should not be limited by the following examples.
본 발명은 유니버셜 반응기; 제1 저장소가 구비된, 환원 반응을 위한 제1 시스템; 제2 저장소가 구비된, 세척을 위한 퍼지용 제2 시스템; 및 제3 저장소가 구비된, 정련 반응을 위한 제3 시스템을 포함하여 구성되는 염 교환식 파이로프로세싱 시스템을 이용한 파이로프로세싱 방법으로서, 상기 유니버셜 반응기에 사용후핵연료를 장입한 후, 상기 제1 저장소 내에 구비된 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염을 유니버셜 반응기로 주입하여 사용후핵연료의 환원 반응을 수행하는 단계(단계 a); 상기 환원 반응 후, 상기 유니버셜 반응기로 제2 저장소 내에 구비된 퍼지용 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염을 공급하여 퍼징하는 단계(단계 b); 및 이후, 상기 유니버셜 반응기로, 상기 제3 저장소 내에 구비된 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 공융염 및, UCl3과, 전해정련 반응용 전극을 장입하여 전해정련 공정을 수행되는 단계(단계 c)를 포함하는 파이로프로세싱 방법을 제공한다. 상기 방법은, 사용후핵연료는 유니버셜 반응기에 머무르면서 세 시스템의 염이 교대로 공급되는 형태로 수행될 수 있다.The present invention is a universal reactor; A first system for reduction reaction, provided with a first reservoir; A second system for purging for cleaning, provided with a second reservoir; And a third storage, a third system for refining reaction, comprising a salt exchange type pyroprocessing system using a pyroprocessing system, after loading spent fuel into the universal reactor, the first reservoir Injecting the alkali metal-alkali metal salt, alkaline earth metal-alkali metal salt or a mixed salt thereof provided in the universal reactor to perform a reduction reaction of spent nuclear fuel (step a); After the reduction reaction, purging by supplying an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt, or a mixed salt for the purge provided in the second reservoir to the universal reactor (step b); And then, to the universal reactor, the alkali metal salt, alkaline earth metal salts or eutectic salts provided in the third reservoir, and UCl 3 , the electrode for the electrorefining reaction is charged to perform the electrorefining process (step c) Pyroprocessing method comprising a). The method can be carried out in a form in which spent fuel is alternately supplied with salts of the three systems while remaining in the universal reactor.
상기 알칼리금속-알칼리금속염은 Li-LiCl을 포함할 수 있고, 상기 알칼리토금속-알칼리토금속염은 Ca-CaCl2을 포함할 수 있다. 또한 상기 알칼리금속염은 LiCl을 포함할 수 있고, 상기 알칼리토금속염은 CaCl2을 포함할 수 있으며, 상기 공융염은 LiCl-KCl 또는 LiCl-CaCl2를 포함할 수 있다. 상기 단계 a에서, 혼합 염의 경우는 Li-Ca-LiCl-CaCl2 형태로 운전될 수 있다.The alkali metal-alkali metal salt may include Li-LiCl, and the alkali earth metal-alkaline metal salt may include Ca-CaCl 2 . In addition, the alkali metal salt may include LiCl, the alkaline earth metal salt may include CaCl 2 , and the eutectic salt may include LiCl-KCl or LiCl-CaCl 2 . In step a, the mixed salt may be operated in the form of Li-Ca-LiCl-CaCl 2 .
본 발명에서 제안하는 시스템은 환원, 정련 반응이 수행되는 유니버셜(universal) 반응기를 중심으로 환원 반응을 위한 제1 시스템, 세척을 위한 퍼지용 제2 시스템, 정련 반응을 위한 제3 시스템의 세 시스템이 주변에서 그 역할을 수행한다. 사용후핵연료가 각 장치를 옮겨다니는 기존의 개념과는 반대로 본 시스템에서는 사용후핵연료는 유니버셜 반응기에 머무르면서 세 시스템의 염이 교대로 공급되면서 작업을 수행하게 되어 기계적인 움직임이 최소화 되며 전체 공정의 흐름이 간략해진다.The system proposed in the present invention includes three systems: a first system for a reduction reaction, a second system for purging for washing, and a third system for refining reaction, centering on a universal reactor in which reduction and refining reactions are performed. It plays its role in the surroundings. Contrary to the existing concept that spent fuel moves each device, in this system, spent fuel stays in the universal reactor and performs work while the salts of the three systems are alternately supplied, thereby minimizing mechanical movement and the overall process flow. This is simplified.
본 발명은 기존의 배치형 공정 기반 파이로프로세싱의 단점인 사용후핵연료의 장입 및 이송 과정을 제거하여 대용량화 및 공정 효율 향상을 목적으로 하고 있다. 본 발명에서는 사용후핵연료가 유니버셜 반응기에 장입되면 반응에 필요한 용융염이 순차적으로 장입/제거를 반복하면서 일련의 공정을 수행하게 되기 때문에 각 공정에 맞추어 사용후핵연료를 이송하거나 재장입 하는 과정이 없게 된다. 본 발명에서는 유니버셜 반응기에 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염(Li-LiCl, Ca-CaCl2 또는 이들의 혼합 염 등)을 장입하는 환원 공정; 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염(LiCl, CaCl2 또는 이들의 혼합 염 등)을 이용한 세척 공정; 및, 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 공융염(LiCl, LiCl-KCl 공융염 또는 LiCl-CaCl2 공융염 등) 및, UCl3을 이용한 전해정련 공정이 순차적으로 진행되며 각 염은 별도의 정제 및 순환 사이클을 가지고 있다. 본 발명의 또 다른 장점은 네트워크화를 통해 공정 효율을 최적화하고 유지/보수에 의한 손실을 최소화 할 수 있다는 점이다.The present invention aims to increase capacity and improve process efficiency by eliminating the loading and transfer process of spent fuel, which is a disadvantage of existing batch-based process-based pyroprocessing. In the present invention, when the spent fuel is charged to the universal reactor, the molten salt necessary for the reaction is repeatedly performed charging/removing, and thus a series of processes are performed. Therefore, there is no process of transferring or reloading the spent fuel for each process. do. In the present invention, a reduction process in which an alkali metal-alkali metal salt, an alkaline earth metal-alkaline metal salt, or a mixed salt thereof (Li-LiCl, Ca-CaCl 2 or a mixed salt thereof) is charged in a universal reactor; Washing process using an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt, or a mixed salt thereof (LiCl, CaCl 2 or a mixed salt thereof); And, alkali metal salts, alkaline earth metal salts or eutectic salts thereof (LiCl, LiCl-KCl eutectic salts, LiCl-CaCl 2 eutectic salts, etc.), and UCl 3 electrolytic refining process sequentially proceeds, each salt is a separate purification And cyclic cycles. Another advantage of the present invention is that it is possible to optimize process efficiency through networking and minimize losses due to maintenance.
구체적으로, 상기 유니버셜 반응기로 사용후핵연연료가 장입된 후 상기 제1 저장소로부터 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염(Li-LiCl, Ca-CaCl2 또는 이들의 혼합 염 등)이 유니버셜 반응기로 유입되면 사용후핵연료가 금속 형태로 전환된다. 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염(Li-LiCl, Ca-CaCl2 또는 이들의 혼합 염 등)은 일정량 주입 후 반응을 위해 정지해 있거나 환원 반응을 높이기 위해 일정한 양의 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염(Li-LiCl, Ca-CaCl2 또는 이들의 혼합 염 등)을 꾸준히 공급하는 방식으로도 수행할 수 있다. 또한 환원 공정 중에는 전기화학적 반응이 없기 때문에 유니버셜 반응기는 단순히 염의 휘발을 억제하기 위한 뚜껑을 사용한 채로 반응을 수행할 수 있다. 상기 단계 a에서 환원 반응이 수행된 염은 제1 저장소로 회수될 수 있다.Specifically, after the spent nuclear fuel is charged to the universal reactor, an alkali metal-alkali metal salt, an alkaline earth metal-alkaline metal salt, or a mixed salt thereof (Li-LiCl, Ca-CaCl 2 or a mixture thereof) from the first reservoir When salt, etc.) enters the universal reactor, the spent nuclear fuel is converted to metal. Alkali metal-alkali metal salts, alkaline earth metal-alkaline metal salts or mixed salts thereof (Li-LiCl, Ca-CaCl 2, or mixed salts thereof) are suspended for the reaction after a certain amount of injection, or a fixed amount to increase the reduction reaction The alkali metal-alkali metal salt, alkaline earth metal-alkaline metal salt, or a mixed salt thereof (Li-LiCl, Ca-CaCl 2 or a mixed salt thereof) may be continuously provided. In addition, since there is no electrochemical reaction during the reduction process, the universal reactor can simply carry out the reaction with a lid to suppress the volatilization of salt. The salt in which the reduction reaction was performed in step a may be recovered into the first reservoir.
상기 제1 시스템은 제1 저장소, 정제 장치 및 전기분해장치를 포함하여 구성될 수 있다. 제1 저장소는 염의 일시적인 저장 공간의 역할을 수행한다. 정제 장치는 환원 반응 후 염에 녹아있는 용해성 핵종을 분리하는 기능을 수행하며, 이를 통해 Sr, Ba, Eu 등의 핵종들이 LiCl 염 등으로부터 분리된다. 이후 전기분해 장치에서는 Li2O, Li, LiCl 등이 포함된 염의 전기분해를 수행하게 된다. 이를 통해 수득된 Li-LiCl 염 등은 다음 사용까지 제1 저장소로 이동하여 대기하게 된다.The first system may include a first reservoir, a purification device, and an electrolysis device. The first reservoir serves as a temporary storage space for the salt. The purification device performs a function of separating the soluble nuclides dissolved in the salt after the reduction reaction, through which the nuclides such as Sr, Ba, and Eu are separated from the LiCl salt. Thereafter, in the electrolysis apparatus, electrolysis of a salt containing Li 2 O, Li, LiCl, or the like is performed. The Li-LiCl salt or the like obtained through this is moved to the first reservoir until the next use and is waited.
제1 저장소로 Li-LiCl 등의 염이 회수된 후, 유니버셜 반응기에는 순수한 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염(LiCl, CaCl2 또는 이들의 혼합 염 등)이 저장소 2로부터 주입된다. 이는 반응기 및 사용후핵연료에 남아 있는 잔류 Li, Li2O, 염 용해성 핵종 등을 제거하기 위한 공정으로 세척(퍼징) 개념으로 이해할 수 있다. 상기 단계 b에서 퍼징이 수행된 후, 염(LiCl, CaCl2 또는 이들의 혼합 염 등)은 제2 저장소로 회수될 수 있다. After a salt such as Li-LiCl is recovered as the first reservoir, a pure alkali metal salt, an alkaline earth metal salt, or a mixed salt thereof (LiCl, CaCl 2 or a mixed salt thereof) is injected into the universal reactor. This is a process for removing residual Li, Li 2 O, salt soluble nuclides, etc. remaining in the reactor and spent nuclear fuel, and can be understood as a washing (purging) concept. After purging in step b, salt (LiCl, CaCl 2 or a mixed salt thereof) may be recovered into the second reservoir.
상기 제2 시스템은 제2 저장소 및 정제 장치를 포함하여 구성될 수 있다.The second system may include a second reservoir and a purification device.
여기서 제2 저장소는 염의 저장고 역할 수행하며, 염은 증류 정제 장치로 이동하게 된다. 증류 공정은 널리 알려진 공정으로, 본 시스템에서는 각 금속과 염의 휘발 온도 차이를 이용하여 분리된 LiCl, CaCl2 등의 염을 회수하게 된다. 이렇게 얻어진 LiCl 등과 같은 염은 제2 저장소로 이동하여 다음 공정까지 대기하게 된다.Here, the second reservoir serves as a reservoir for the salt, and the salt is transferred to a distillation and purification device. The distillation process is a well-known process, and in this system, salts such as separated LiCl and CaCl 2 are recovered using a difference in the volatilization temperature of each metal and salt. The salt, such as LiCl, is transferred to the second reservoir and waits until the next process.
상기 제3 시스템은 제3 저장소, 전해제련 장치 및 정제 장치를 포함하여 구성될 수 있다. 상기 단계 c에서 전해정련 공정이 수행된 염은 제3 저장소로 회수될 수 있다.The third system may include a third reservoir, an electrolytic smelting device, and a purification device. The salt subjected to the electrorefining process in step c may be recovered into a third reservoir.
구체적으로 상기 제3 저장소에는 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 공융염(LiCl, LiCl-KCl 공융염 또는 LiCl-CaCl2 공융염 등)이 저장될 수 있으며, 전해정련 공정을 위한 UCl3가 일정량 용해되어 있을 수 있다. 퍼지용 염(LiCl 등)의 순환 공정이 종료되면, LiCl, LiCl-KCl 공융염 또는 LiCl-CaCl2 공융염 등의 염이 유니버셜 반응기로 유입되며, 일정량이 유입된 후에는 추가 유입을 멈추게 된다. LiCl, LiCl-KCl 공융염 또는 LiCl-CaCl2 공융염 등의 염과 함께 전해정련 반응용 전극이 장입될 수 있으며, 이때 전극은 반응기 뚜껑에 연결된 상태로 투입될 수 있다. 사용후핵연료 바스켓과 전극에 전기를 인가하여 전해정련 공정을 수행할 수 있으며, 사용후핵연료 내의 U가 선택적으로 전극에 전착되어 분리될 수 있다. 전해정련용 애노드 전극은 흑연, 스테인리스 스틸 또는 텅스텐 등으로 구성될 수 있다. 전해정련 공정 수행 후, LiCl, LiCl-KCl 공융염 또는 LiCl-CaCl2 공융염 등의 염은 제3 저장소로 회수될 수 있다. 이후 LiCl, LiCl-KCl 공융염 또는 LiCl-CaCl2 공융염 등의 염은 전해제련 장치로 이동하여 전해제련 공정을 수행할 수 있으며, 이를 통해 수득한 염은 제3 저장소로 다시 이동하여 다음 공정까지 대기하게 된다.Specifically, an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt or a eutectic salt thereof (LiCl, LiCl-KCl eutectic salt or LiCl-CaCl 2 eutectic salt, etc.) may be stored in the third reservoir, and a certain amount of UCl 3 for the electrorefining process It may be dissolved. When the circulating process of the purifying salt (LiCl, etc.) is completed, salts such as LiCl, LiCl-KCl eutectic salt, or LiCl-CaCl 2 eutectic salt are introduced into the universal reactor, and further inflow is stopped after a certain amount is introduced. An electrode for an electrorefining reaction may be charged together with a salt such as LiCl, LiCl-KCl eutectic salt or LiCl-CaCl 2 eutectic salt, and the electrode may be introduced while being connected to the reactor lid. Electrolytic refining can be performed by applying electricity to the spent fuel basket and the electrode, and U in the spent fuel can be selectively electrodeposited and separated. The anode electrode for electrorefining may be made of graphite, stainless steel or tungsten. After performing the electrorefining process, salts such as LiCl, LiCl-KCl eutectic salt or LiCl-CaCl 2 eutectic salt may be recovered into the third reservoir. Afterwards, salts such as LiCl, LiCl-KCl eutectic salts or LiCl-CaCl 2 eutectic salts can be transferred to an electrolytic smelting apparatus to perform an electrolytic smelting process, and the salts obtained through this are transferred to a third reservoir to the next process. Will wait.
또한 본 발명은, 환원 및 정련 반응이 수행되는 유니버셜 반응기; 상기 유니버셜 반응기로 공급되는 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염이 저장되는 제1 저장소가 구비된, 환원 반응을 위한 제1 시스템; 상기 유니버셜 반응기로 공급되는 퍼지용 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염이 저장되는 제2 저장소가 구비된, 세척을 위한 퍼지용 제2 시스템; 및 상기 유니버셜 반응기로 공급되는 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 공융염 및, UCl3가 저장되는 제3 저장소가 구비된, 정련 반응을 위한 제3 시스템을 포함하는 염 교환식 파이로프로세싱 시스템을 제공한다. 상기 제1 시스템은 제1 저장소, 정제 장치 및 전기분해장치를 포함하는 구성되며, 상기 제2 시스템은 제2 저장소 및 정제 장치를 포함하여 구성되고, 상기 제3 시스템은 제3 저장소 및 정제 장치를 포함하여 구성될 수 있다.In addition, the present invention, a universal reactor in which reduction and refining reactions are performed; A first system for a reduction reaction is provided with a first reservoir for storing an alkali metal-alkali metal salt, an alkaline earth metal-alkaline metal salt or a mixed salt thereof supplied to the universal reactor; A second system for purging for cleaning, which is provided with a second reservoir in which an alkali metal salt for purge supplied to the universal reactor, an alkaline earth metal salt or a mixed salt thereof is stored; And a third system for a refining reaction provided with an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt, or a eutectic salt thereof supplied to the universal reactor, and a third reservoir in which UCl 3 is stored. do. The first system comprises a first reservoir, a purification device and an electrolysis device, the second system comprises a second reservoir and a purification device, and the third system comprises a third reservoir and a purification device. It can be configured to include.
상기 알칼리금속-알칼리금속염은 Li-LiCl을 포함할 수 있고, 상기 알칼리토금속-알칼리토금속염은 Ca-CaCl2을 포함할 수 있다. 또한 상기 알칼리금속염은 LiCl을 포함할 수 있고, 상기 알칼리토금속염은 CaCl2을 포함할 수 있으며, 상기 공융염은 LiCl-KCl 또는 LiCl-CaCl2를 포함할 수 있다. 상기 제1 저장소에 저장된 혼합 염의 경우 Li-Ca-LiCl-CaCl2 형태로 운전될 수 있다.The alkali metal-alkali metal salt may include Li-LiCl, and the alkali earth metal-alkaline metal salt may include Ca-CaCl 2 . In addition, the alkali metal salt may include LiCl, the alkaline earth metal salt may include CaCl 2 , and the eutectic salt may include LiCl-KCl or LiCl-CaCl 2 . The mixed salt stored in the first reservoir may be operated in the form of Li-Ca-LiCl-CaCl 2 .
이하 도면을 참조하여 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the drawings.
본 발명에서 제안하는 시스템은 환원, 정련 반응이 수행되는 유니버셜(universal) 반응기를 중심으로 환원 반응을 위한 LiCl 시스템(제1 시스템), 세척을 위한 퍼지용 LiCl 시스템(제2 시스템), 정련 및 제련 반응을 위한 LiCl-KCl 시스템(제3 시스템)의 세 시스템이 주변에서 그 역할을 수행한다. 전체 구성의 개략도를 도 1에 나타내었다. 사용후핵연료가 각 장치를 옮겨다니는 기존의 개념과는 반대로 본 시스템에서는 사용후핵연료는 유니버셜 반응기에 머무르면서 세 시스템의 염이 교대로 공급되면서 작업을 수행하게 되어 기계적인 움직임이 최소화 되며 전체 공정의 흐름이 간략해진다. 유니버셜 반응기에 사용후핵연료가 장입되면 제1 저장소(Reservoir #1)에 있는 Li-LiCl 용융염이 유니버셜 반응기로 주입되어 사용후핵연료 산화물을 금속으로 전환하게 된다. 이 때, 염 용해성 핵종인 Sr, Ba, Eu 등이 염에 녹아나오게 되며, 환원 반응을 거친 염은 다시 제1 저장소(Reservoir #1)로 이동하게 된다. 환원 반응을 거친 염은 Li2O, Sr, Ba, Eu 등의 핵종을 포함하고 있기 때문에 이를 분리하는 정제 공정을 거치게 되며 이후 전기분해 공정을 통해 Li2O 및 LiCl을 분해하여 Li-LiCl 염으로 변환한다. 환원 반응이 끝난 유니버셜 반응기에는 제2 저장소(Reservoir #2)에 저장되어 있던 퍼지용 LiCl이 공급되는데, 이는 반응기 및 사용후핵연료에 남아있는 Li2O 및 염 용해성 핵종들을 추가적으로 제거하기 위함이다. 퍼지용 LiCl은 다시 제2 저장소(Reservoir #2)로 돌아와서 정제 공정을 통해 용해성 핵종, Li2O, Li 등을 제거하여 순수한 LiCl 염으로 저장된다. 퍼징이 종료된 유니버셜 반응기에는 제3 저장소(Reservoir #3)의 LiCl-KCl 공융염이 투입되며, 이때는 전기화학 반응을 위해 유니버셜 반응기의 뚜껑에 전해정련을 위한 전극이 장입된다. 전해정련 공정이 수행되면 사용후핵연료 내의 우라늄이 분리되어 캐소드(cathode) 전극 표면에 증착되며, 이는 분리 회수하게 된다. 전해정련 공정이 완료되면 U 및 TRU 핵종들이 염에 녹아있게 되는데, 이 염은 제3 저장소(Reservoir #3)로 이동한 뒤 전해 제련 공정을 통해 U 및 TRU 공회수를 수행하게 된다. 전해 제련 공정 후 염 내에는 희토류 및 귀금속 핵종들이 남아 있기 때문에 이는 LiCl-KCl 정제공정을 통해 제거한 뒤 제3 저장소(Reservoir #3)에는 LiCl-KCl 공융염이 저장된다. 일련의 공정이 종료되면 유니버셜 반응기에 장입되어 있던 사용후핵연료는 일부 미환원 물질 및 귀금속 등이 바스켓에 남게 되며, 이는 일정량이 축적된 후 제거하게 된다. 각 장치에 대한 상세한 내용은 다음과 같다.The system proposed in the present invention is a LiCl system for a reduction reaction (first system), a purifying LiCl system for cleaning (second system), smelting and smelting around a universal reactor in which reduction and refining reactions are performed. Three systems of the LiCl-KCl system for reaction (third system) play their role in the surroundings. 1 is a schematic diagram of the overall configuration. Contrary to the existing concept that spent fuel moves each device, in this system, spent fuel stays in the universal reactor and performs work while the salts of the three systems are alternately supplied, minimizing mechanical movement and the overall process flow. This is simplified. When spent fuel is charged to the universal reactor, the Li-LiCl molten salt in the first reservoir (Reservoir #1) is injected into the universal reactor to convert the spent fuel oxide to metal. At this time, the salt-soluble nuclides Sr, Ba, Eu, etc. are dissolved in the salt, and the salt that has undergone the reduction reaction is transferred to the first reservoir (Reservoir #1). Since the salt that has undergone the reduction reaction contains nuclides such as Li 2 O, Sr, Ba, and Eu, it undergoes a purification process to separate it, and then decomposes Li 2 O and LiCl through an electrolysis process to form a Li-LiCl salt. To convert. After the reduction reaction, the universal reactor is supplied with LiCl for purge stored in a second reservoir (Reservoir #2), to further remove Li 2 O and salt soluble nuclides remaining in the reactor and spent fuel. LiCl for purge is returned to the second reservoir (Reservoir #2) and stored as a pure LiCl salt by removing soluble nuclides, Li 2 O, Li, etc. through a purification process. In the universal reactor after purging, LiCl-KCl eutectic salt of the third reservoir (Reservoir #3) is introduced, and at this time, an electrode for electrorefining is loaded on the lid of the universal reactor for electrochemical reaction. When the electrorefining process is performed, uranium in the spent fuel is separated and deposited on the surface of the cathode electrode, which is separated and recovered. When the electrorefining process is completed, the U and TRU nuclides are dissolved in the salt, which is transferred to the third reservoir (Reservoir #3) and then subjected to U and TRU recovery through the electrorefining process. Since rare earth and precious metal nuclides remain in the salt after the electrolytic smelting process, LiCl-KCl eutectic salt is stored in the third reservoir (Reservoir #3) after removal through the LiCl-KCl purification process. When a series of processes are completed, some unreduced materials and precious metals remain in the basket of spent nuclear fuel loaded in the universal reactor, which is removed after a certain amount is accumulated. Details of each device are as follows.
- 유니버셜 반응기: 도 2에는 유니버셜 반응기의 개략도를 나타내었다. 반응기 중앙의 사용후핵연료 바스켓에는 산화물 상태의 사용후핵연료가 장입된다. 이후 제1 저장소(Reservoir #1)로부터 Li-LiCl 용융염이 유니버셜 반응기로 유입되면 산화물 사용후핵연료가 아래의 화학 반응을 통해 금속 형태로 전환된다.-Universal reactor: Fig. 2 shows a schematic diagram of the universal reactor. The spent fuel basket in the center of the reactor is loaded with spent fuel in an oxide state. Thereafter, when the Li-LiCl molten salt flows from the first reservoir (Reservoir #1) into the universal reactor, the spent oxide fuel is converted into a metal form through the following chemical reaction.
UO2 + 4Li → U + 2Li2OUO 2 + 4Li → U + 2Li 2 O
이 때 생성된 Li2O는 LiCl 염에 용해도가 높기 때문에 LiCl에 대부분 녹아 있게 되며, 사용후핵연료 내의 염 용해성 핵종인 Sr, Ba, Eu 등도 LiCl 염에 녹아 나오게 된다. LiCl 염은 일정량 주입 후 반응을 위해 정지해 있거나 환원 반응률을 높이기 위해 일정한 양의 Li-LiCl 염을 꾸준히 공급하는 방식으로도 운전이 가능하다. 환원 공정 중에는 전기화학적 반응이 없기 때문에 유니버셜 반응기는 단순히 염의 휘발을 억제하기 위한 뚜껑을 사용한 채로 운전하게 된다. 환원 반응이 종료되면 Li2O, Sr, Ba, Eu 등이 녹아있는 염은 반응기 외부로 배출되어 다시 제1 저장소(Reservoir #1)로 이동하게 된다.At this time, the generated Li 2 O is highly soluble in LiCl salt, so it is mostly soluble in LiCl, and salt-soluble nuclides Sr, Ba, Eu, etc. in spent fuel also dissolve in LiCl salt. The LiCl salt may be stopped for reaction after injecting a certain amount, or it may be operated by continuously supplying a certain amount of Li-LiCl salt to increase the reduction reaction rate. Since there is no electrochemical reaction during the reduction process, the universal reactor is simply operated with a lid to suppress salt volatilization. When the reduction reaction is completed, the salts in which Li 2 O, Sr, Ba, Eu, etc. are dissolved are discharged to the outside of the reactor and moved back to the first reservoir (Reservoir #1).
Li-LiCl 염이 빠져나간 유니버셜 반응기에는 순수한 LiCl 염이 제2 저장소(Reservoir #2)로부터 주입된다. 이는 반응기 및 사용후핵연료에 남아 있는 잔류 Li, Li2O, 염 용해성 핵종을 제거하기 위한 공정으로 세척(퍼징) 개념으로 이해할 수 있다. 퍼징이 종료되면 LiCl 염은 다시 제2 저장소(Reservoir #2)로 회수된다.A pure LiCl salt is injected from the second reservoir (Reservoir #2) into the universal reactor where the Li-LiCl salt has escaped. This is a process for removing residual Li, Li 2 O, and salt-soluble nuclides remaining in the reactor and spent fuel, and can be understood as a washing (purging) concept. When purging is complete, the LiCl salt is recovered back into the second reservoir (Reservoir #2).
마지막으로 제3 저장소(Reservoir #3)로부터 UCl3가 포함된 LiCl-KCl 염이 유니버셜 반응기로 장입되고 반응기 뚜껑을 통해 전해정련용 캐소드 전극(흑연, 스테인리스 스틸, 텅스텐 등)이 장입된다. 장입된 전극의 모습을 도 3에 나타내었으며, 전극들이 유니버셜 반응기 내의 바스켓 주위를 둘러싸게 된다. 애노드(anode) 역할을 하는 사용후핵연료 바스켓과 캐소드 역할을 하는 뚜껑의 전극에 전기를 인가하여 전해정련 공정을 수행하게 되며, 사용후핵연료 내의 U가 선택적으로 뚜껑의 전극에 전착되어 분리된다. 전해정련 반응이 종료되면 LiCl-KCl에는 U, TRU, 희토류 핵종들이 녹아있게 되는데, 이는 전부 제3 저장소(Reservoir #3)로 이동하여 다음 공정을 거치게 된다.Finally, LiCl-KCl salt containing UCl 3 is charged into the universal reactor from the third reservoir (Reservoir #3), and a cathode electrode (graphite, stainless steel, tungsten, etc.) for electrorefining is charged through the reactor lid. The shape of the charged electrode is shown in FIG. 3, and the electrodes surround the basket in the universal reactor. The electrolytic refining process is performed by applying electricity to the spent fuel basket serving as the anode and the electrode of the lid serving as the cathode, and U in the spent fuel is selectively electrodeposited and separated. When the electrorefining reaction is completed, U, TRU, and rare earth nuclides are dissolved in LiCl-KCl, which all go to the third reservoir (Reservoir #3) and undergo the next process.
- LiCl 순환 시스템(제1 시스템): 환원 반응에 사용되는 LiCl 순환 시스템은 제1 저장소(Reservoir #1), 정제 시스템, 전기분해 장치로 구성되어 있다. 저장소(Reservoir)는 특별한 기능이 아닌 염의 일시적인 저장 공간의 역할만 수행한다. LiCl 정제시스템에서는 환원 반응 후 염에 녹아있는 용해성 핵종을 분리하는 기능을 수행하며, 이를 통해 Sr, Ba, Eu 등의 핵종들이 LiCl로부터 분리된다. 이후 LiCl 전기분해 장치에서는 Li2O, Li, LiCl이 포함된 염의 전기분해를 수행하게 된다. 이 때 철을 음극으로, 백금 혹은 탄소를 양극으로 사용하여 공정을 수행할 수 있다. 백금을 사용할 경우 Li2O의 전기화학적 분해만 일어나는 반면, 탄소 양극을 사용할 경우 LiCl의 전기분해 및 Li2O와 Cl2의 화학적 반응이 동반된다. 백금을 양극으로 사용할 경우 발생 기체가 산소만 존재하기 때문에 장치 및 공정의 구성이 유리한 반면 인가 전압의 한계로 인해 공정 시간이 길어지고 전극 자체의 높은 가격이 단점이다. 반면, 탄소 양극을 사용할 경우 가격이 저렴하고 고전압 인가를 통한 빠른 공정이 장점이나 부식성이 높은 염소 기체의 발생이 단점이다. 이렇게 생성된 Li-LiCl 염은 다음 사용까지 저장소(Reservoir #1)로 이동하여 대기하게 된다.-LiCl circulation system (first system): The LiCl circulation system used for the reduction reaction consists of a first reservoir (Reservoir #1), a purification system, and an electrolysis device. Reservoir is not a special function, but only serves as a temporary storage space for salt. The LiCl purification system performs a function of separating soluble nuclides dissolved in a salt after a reduction reaction, and thereby, nuclides such as Sr, Ba, and Eu are separated from LiCl. Thereafter, in the LiCl electrolysis apparatus, electrolysis of a salt containing Li 2 O, Li, and LiCl is performed. At this time, the process can be performed using iron as the cathode and platinum or carbon as the anode. When platinum is used, only electrochemical decomposition of Li 2 O occurs, whereas when using a carbon anode, electrolysis of LiCl and chemical reaction of Li 2 O and Cl 2 are accompanied. When platinum is used as an anode, since the generated gas contains only oxygen, the structure of the device and the process is advantageous, but due to the limitation of the applied voltage, the process time is long and the high price of the electrode itself is a disadvantage. On the other hand, when the carbon anode is used, it is inexpensive and has a fast process through high voltage application, but has a disadvantage of generating chlorine gas with high corrosion. The resulting Li-LiCl salt is transferred to storage (Reservoir #1) and waits until next use.
- 음극: Li+ + e- → Li- cathode: Li + + e - → Li
- 양극: (전기화학) 2Cl- → Cl2(g) + 2e- / 2O2- → O2(g) + 4e- / C + 2O2- → CO2(g) + 4e- - a positive electrode (electrochemical) 2Cl - → Cl 2 (g ) + 2e - / 2O 2- → O 2 (g) + 4e - / C + 2O 2- → CO 2 (g) + 4e -
(화학반응) 2Li2O + 2Cl2(g) → 4LiCl + O2(g)(Chemical reaction) 2Li 2 O + 2Cl 2 (g) → 4LiCl + O 2 (g)
- 퍼지용 LiCl 순환 시스템(제2 시스템): 유니버셜 반응기의 잔류물을 제거하기 위해 퍼지용 LiCl을 순환시키면 Li2O, Li, 용해성 핵종이 녹아있는 LiCl이 제2 저장소(Reservoir #2)로 유입된다. 저장소(Reservoir)는 단순히 염의 저장고 역할만 수행하며, 염은 증류 정제 장치로 이동하게 된다. 증류 공정은 널리 알려진 공정으로, 본 시스템에서는 저온에서 Li을 먼저 제거한 뒤 고온, 진공 조건에서 LiCl을 휘발시켜 회수하게 된다. 그러면 장치 내에는 용해성 핵종과 Li2O만 남게되어 순수한 LiCl을 얻을 수 있으며, 이렇게 얻어진 LiCl은 제2 저장소(Reservoir #2)로 이동하여 다음 공정까지 대기하게 된다.-LiCl circulation system for purge (2nd system): LiCl containing Li 2 O, Li, and soluble nuclides is introduced into the second reservoir (Reservoir #2) by circulating LiCl for purge to remove residues in the universal reactor do. The reservoir simply serves as a reservoir for salt, and the salt is transferred to a distillation and purification unit. The distillation process is a well-known process. In this system, Li is first removed at a low temperature, and then LiCl is volatilized at high temperature and vacuum to recover. Then, only soluble nuclides and Li 2 O remain in the device to obtain pure LiCl, and the obtained LiCl moves to a second reservoir (Reservoir #2) and waits until the next process.
- LiCl-KCl 순환 시스템(제3 시스템): 제3 저장소(Reservoir #3)에는 LiCl-KCl 공융염이 저장되어 있으며, 전해정련 공정을 위한 UCl3가 일정량 용해되어 있다. 퍼지용 LiCl 순환 공정이 종료되면 LiCl-KCl 공융염이 유니버셜 반응기로 유입되며, 일정량이 유입된 후에는 추가 유입을 멈추게 된다. LiCl-KCl 공융염이 유입되면 유니버셜 반응기의 뚜껑을 통해 전해정련 반응용 전극이 장입된다(도 3 참고). 공융염과 전극이 장입되고 나면 유니버셜 반응기의 바스켓과 뚜껑에 연결된 전극 간에 전위를 인가하여 전극에 U가 전착되도록 운전을 하게 된다. 운전이 완료되면 전극을 제거하여 별도의 공간에서 전착된 U를 회수하게 되며, U, TRU, 희토류 핵종이 용해된 LiCl-KCl 공융염은 제3 저장소(Reservoir #3)로 이동한다. 이후 LiCl-KCl 공융염은 전해제련 장치로 이동하여 U 및 TRU를 공회수하게 된다. 희토류 핵종은 여전히 LiCl-KCl 공융염에 남아있게 되는데, 공융염이 LiCl-KCl 정제 장치로 이동하여 구역 냉각 방식의 정제 공정을 거치면 희토류 핵종이 분리되고 순수한 LiCl-KCl 공융염을 얻게 된다. 이렇게 얻어진 공융염은 제3 저장소(Reservoir #3)로 다시 이동하여 다음 공정까지 대기하게 된다.-LiCl-KCl circulation system (third system): LiCl-KCl eutectic salt is stored in the third reservoir (Reservoir #3), and a certain amount of UCl 3 for electrolytic refining process is dissolved. Upon completion of the purge LiCl circulation process, the LiCl-KCl eutectic salt is introduced into the universal reactor, and after a certain amount is introduced, further inflow is stopped. When LiCl-KCl eutectic salt is introduced, an electrode for electrorefining reaction is charged through the lid of the universal reactor (see FIG. 3). After the eutectic salt and the electrode are loaded, an electric potential is applied between the basket of the universal reactor and the electrode connected to the lid to operate the electrode so that U is electrodeposited. When the operation is completed, the electrode is removed to recover the electrodeposited U in a separate space, and the LiCl-KCl eutectic salt in which U, TRU, and rare earth nuclides are dissolved moves to the third reservoir (Reservoir #3). Thereafter, the LiCl-KCl eutectic salt is transferred to the electrolytic smelting apparatus to recover U and TRU. The rare earth nuclides still remain in the LiCl-KCl eutectic salt, which is transferred to the LiCl-KCl purification apparatus and subjected to a zone-cooled purification process to separate the rare earth nuclides and obtain a pure LiCl-KCl eutectic salt. The eutectic salt thus obtained is moved back to the third reservoir (Reservoir #3) to wait for the next process.
본 시스템의 또 다른 장점은 여러 개의 시스템을 네트워크화 할 수 있다는 점이다. 도 4에는 대규모 사용후핵연료 처리를 위한 공정 네트워크를 나타내었다. 제1 저장소(Reservoir #1)로부터 제3 저장소(Reservoir #3)까지 각각의 공정이 이루어지는 속도에 차이가 있기 때문에, 이렇게 공정의 네트워크화를 구축하게 되면 전체 공정의 효율이 향상될 뿐 아니라, 장치의 유지 및 보수에도 유리하다. 그 이유는 기존의 직렬형 공정은 중간에 하나의 장치가 고장나면 전체 공정이 멈추지만, 네트워크화 된 공정에서는 하나의 장치 혹은 공정에 문제가 있을 경우 동일한 기능을 하는 다른 장치로부터 도움을 받을 수 있기 때문이다. 따라서, 전체 공정의 가동 효율이 극대화되는 장점이 있으며, 이는 운영 비용의 절감을 가져다 줄 수 있다. Another advantage of this system is that multiple systems can be networked. 4 shows a process network for processing large-scale spent fuel. Since there is a difference in the speed at which each process is performed from the first storage (Reservoir #1) to the third storage (Reservoir #3), establishing a network of processes in this way not only improves the efficiency of the entire process, but also It is also advantageous for maintenance and repair. The reason is that the existing serial process stops the entire process if one device fails in the middle, but in a networked process, if there is a problem with one device or process, you can get help from another device that functions the same. to be. Therefore, there is an advantage that the operation efficiency of the entire process is maximized, which can reduce the operating cost.
Claims (11)
상기 유니버셜 반응기에 사용후핵연료를 장입한 후, 상기 제1 저장소 내에 구비된 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염을 유니버셜 반응기로 주입하여 사용후핵연료의 환원 반응을 수행하는 단계(단계 a);
상기 환원 반응 후, 상기 유니버셜 반응기로, 상기 제2 저장소 내에 구비된 퍼지용 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염을 공급하여 퍼징하는 단계(단계 b); 및
이후, 상기 유니버셜 반응기로, 상기 제3 저장소 내에 구비된 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 공융염 및, UCl3과, 전해정련 반응용 전극을 장입하여 전해정련 공정을 수행되는 단계(단계 c)를 포함하는 파이로프로세싱 방법.
Universal reactor; A first system for reduction reaction, provided with a first reservoir; A second system for purging for cleaning, provided with a second reservoir; And a third system for refining reaction, equipped with a third reservoir, as a pyroprocessing method using a salt exchange type pyroprocessing system,
After loading the spent fuel into the universal reactor, the reduction reaction of the spent fuel is performed by injecting the alkali metal-alkali metal salt, alkaline earth metal-alkaline metal salt, or a mixed salt thereof provided in the first reservoir into the universal reactor. Step (step a);
After the reduction reaction, purging by supplying an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt, or a mixed salt for the purge provided in the second reservoir to the universal reactor (step b); And
Subsequently, an electrolytic refining process is performed by charging the universal reactor with an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt, or a eutectic salt thereof provided in the third reservoir, and UCl 3 and an electrode for electrorefining reaction (step c). Pyroprocessing method comprising a.
상기 방법은, 사용후핵연료는 유니버셜 반응기에 머무르면서 세 시스템의 염이 교대로 공급되는 형태로 수행되는 것을 특징으로 하는 파이로프로세싱 방법.
The method according to claim 1,
In the above method, the spent fuel remains in the universal reactor, and the pyroprocessing method is characterized in that it is performed in a form in which salts of the three systems are alternately supplied.
상기 단계 a에서 환원 반응이 수행된 염은 제1 저장소로 회수되는 것을 특징으로 하는 파이로프로세싱 방법.
The method according to claim 1,
The pyroprocessing method characterized in that the salt in which the reduction reaction was performed in step a is recovered into the first reservoir.
상기 제1 시스템은 제1 저장소, 정제 장치 및 전기분해장치를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 파이로프로세싱 방법.
The method according to claim 1,
The first system comprises a first reservoir, a purification device, and an electrolysis device, characterized in that the pyroprocessing method.
상기 단계 b에서 퍼징이 수행된 후, 염은 제2 저장소로 회수되는 것을 특징으로 하는 파이로프로세싱 방법.
The method according to claim 1,
After purging is performed in step b, the salt is recovered into a second reservoir.
상기 제2 시스템은 제2 저장소 및 정제 장치를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 파이로프로세싱 방법.
The method according to claim 1,
The second system comprises a second reservoir and a purification device, characterized in that the pyroprocessing method.
상기 단계 c에서 전해정련 공정이 수행된 염은 제3 저장소로 회수되는 것을 특징으로 하는 파이로프로세싱 방법.
The method according to claim 1,
The pyroprocessing method characterized in that the salt subjected to the electrorefining process in step c is recovered into a third reservoir.
상기 제3 시스템은 제3 저장소, 전해제련 장치 및 정제 장치를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 파이로프로세싱 방법.
The method according to claim 1,
The third system comprises a third reservoir, an electrolytic smelting device, and a purification device.
상기 알칼리금속-알칼리금속염은 Li-LiCl을 포함하고,
상기 알칼리토금속-알칼리토금속염은 Ca-CaCl2을 포함하고,
상기 알칼리금속염은 LiCl을 포함하고,
상기 알칼리토금속염은 CaCl2을 포함하며,
상기 공융염은 LiCl-KCl 또는 LiCl-CaCl2를 포함하는 것을 특징으로 하는 파이로프로세싱 방법.
The method according to claim 1,
The alkali metal-alkali metal salt includes Li-LiCl,
The alkaline earth metal-alkaline earth metal salt includes Ca-CaCl 2 ,
The alkali metal salt includes LiCl,
The alkaline earth metal salt includes CaCl 2 ,
The eutectic salt is Pyroprocessing method characterized in that it comprises LiCl-KCl or LiCl-CaCl 2 .
상기 유니버셜 반응기로 공급되는 알칼리금속-알칼리금속염, 알칼리토금속-알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염이 저장되는 제1 저장소가 구비된, 환원 반응을 위한 제1 시스템;
상기 유니버셜 반응기로 공급되는 퍼지용 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 혼합 염이 저장되는 제2 저장소가 구비된, 세척을 위한 퍼지용 제2 시스템; 및
상기 유니버셜 반응기로 공급되는 알칼리금속염, 알칼리토금속염 또는 이들의 공융염 및, UCl3가 저장되는 제3 저장소가 구비된, 정련 반응을 위한 제3 시스템을 포함하는 염 교환식 파이로프로세싱 시스템.
Universal reactor in which reduction and refining reactions are performed;
A first system for a reduction reaction is provided with a first reservoir for storing an alkali metal-alkali metal salt, an alkaline earth metal-alkaline metal salt or a mixed salt thereof supplied to the universal reactor;
A second system for purging for cleaning, which is provided with a second reservoir in which an alkali metal salt for purge supplied to the universal reactor, an alkaline earth metal salt or a mixed salt thereof is stored; And
A salt exchange type pyroprocessing system comprising a third system for refining reaction, which is provided with a third reservoir in which alkali metal salts, alkaline earth metal salts or eutectic salts thereof supplied to the universal reactor and UCl 3 are stored.
상기 제1 시스템은 제1 저장소, 정제 장치 및 전기분해장치를 포함하는 구성되고,
상기 제2 시스템은 제2 저장소 및 정제 장치를 포함하여 구성되며,
상기 제3 시스템은 제3 저장소, 전해제련 장치 및 정제 장치를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 파이로프로세싱 시스템.The method according to claim 10,
The first system comprises a first reservoir, a purification device and an electrolysis device,
The second system comprises a second reservoir and a purification device,
The third system includes a third reservoir, an electrolytic smelting device, and a purification device.
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- 2019-01-22 KR KR1020190008103A patent/KR102152828B1/en active IP Right Grant
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사용후핵연료 관리를 위한 파이로프로세싱 기술개발, NEWS & INFORMATION FOR CHEMICAL ENGINEERS, Vol. 34, No. 3, 2016 |
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