KR20200060276A - 이차원 전자가스가 형성된 전자화물 및 이차원 전자가스의 형성 방법 - Google Patents

이차원 전자가스가 형성된 전자화물 및 이차원 전자가스의 형성 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이차원 전자가스가 표면에 형성된 전자화물에 관한 것이다. 본 발명의 이차원 전자가스가 표면에 형성된 전자화물은 기존의 액체 표면에 형성된 비실용적인 이차원 전자가스와는 달리, 고체 전자화물 표면에 이차원 전자가스가 형성되어 우수한 도체 또는 반도체 특성을 나타내며, 전자 소자 및 자성 소자 등에 응용이 가능하다.

Description

이차원 전자가스가 형성된 전자화물 및 이차원 전자가스의 형성 방법{ELECTRIDE WITH TWO-DIMENTIONAL ELECTRON GAS AND MENUFACTURING METHOD OF TWO-DIMENTIONAL ELECTRON GAS}
본 발명은 이차원 전자가스가 형성된 전자화물 및 이차원 전자가스의 형성 방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 이차원 전자가스를 표면에 형성하는 것을 특징으로 하는 층상형 구조의 전자화물 및 전자화물의 표면에 이차원 전자가스를 형성하는 방법에 관한 것이다.
전자화물(electrides)은 전자가 원자핵 주위가 아닌 결정 내부의 빈 공간에 격자 간 전자(interstitial electrons)의 형태로 존재하면서 구성 원소 및 구조적 요인에 상관없이 소재의 기능성을 직접 결정하는 역할을 하는 새로운 물질이다. 전자화물은 낮은 일 함수 및 높은 전자전달 효율, 그리고 높은 자기 엔트로피 변화량으로 인해 전자 방출 소재, 촉매 소재, 자성 소재 등 다양한 분야에 활용이 가능한 물질이다.
이차원 전자가스(two-dimensional electron gas, 2DEG)는 전자들이 이차원 방향으로는 자유롭게 이동하되, 그에 수직한 방향으로의 이동은 제한이 되는 전자상태를 의미한다. 이러한 상태의 전자들은 높은 이동도를 비롯하여 우수한 물리적 특성들을 가지고 있어서 그 활용 가능성이 매우 크다. 표면 이차원 전자가스는 저온의 액체 헬륨 위에서 처음으로 발견되었다. 그러나 헬륨 위에 형성된 이차원 전자가스는 헬륨이 액화되는 매우 낮은 온도(4 K 이하)에서만 존재할 수 있다는 점과 고체와는 다르게 변형이 쉽고 흐르는 성질을 가진 액체 위에 존재한다는 점 때문에 실용성이 낮다.
이러한 문제점을 극복하기 위하여 고체 내부 또는 표면에 이차원 전자가스를 형성하려는 시도들이 다양하게 이루어져 왔다. 반도체의 이형접합인 GaAlAs/GaAs과 이종 산화물 박막인 LaAlO3/SrTiO3의 계면, 그리고 위상 절연체인 Bi2Te3의 표면 등에서 나타난 이차원 전자가스들이 그 대표적인 예이다. 그러나 이들은 액체 헬륨 위에 형성되는 이차원 전자가스와는 달리 원자 궤도에 속박된 전자들이 중첩되어 전자가스를 형성하는 방식으로, 높은 결정성을 가지는 박막을 MBE(molecular-beam epitaxy) 혹은 PLD(pulsed laser deposition) 등을 이용해서 성장시켜야 하는 등 그의 제조 방법이 매우 제한적이라는 문제점이 있다.
본 발명의 목적은 상기 문제점을 해결하기 위한 것으로, 표면에 이차원 전자가스가 형성된 고체 상태의 전자화물을 제공하는 데 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 1 K 미만의 극저온이 아닌 1 K 내지 100 K의 비교적 높은 온도에서 고체인 전자화물 표면에 이차원 전자가스를 형성하는 방법을 제공하는 데 있다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 하기 화학식 1 내지 3 중 어느 하나로 표시되는 전자화물 및 표면에 이차원 전자가스를 포함하는 이차원 전자가스 형성 전자화물이 제공된다.
<화학식 1>
X 2C
화학식 1에 있어서,
X는 Gd, Sc, Y, Dy, Ho, Ce, Er 또는 Tb이고,
<화학식 2>
Y 2N
화학식 2에 있어서,
Y는 Ca, Sr 또는 Ba이고,
<화학식 3>
ZCl
화학식 3에 있어서,
Z는 Y, La, Zr 또는 Hf이다.
상기 전자화물은 단결정, 다결정 또는 박막일 수 있다.
상기 전자화물이 층상구조이고, 층간에 이차원으로 배열되어 있는 격자 간 전자를 포함할 수 있다.
상기 이차원 전자가스는 페르미 레벨(Fermi level) 근처에서 포물선 형태의 에너지 밴드를 가질 수 있다.
상기 이차원 전자가스의 전자 농도는 1010 cm-2 내지 1016 cm-2일 수 있다.
상기 이차원 전자가스가 저온의 불활성 가스 분위기 또는 고진공 분위기 하에서 존재하는 것일 수 있다.
상기 저온이 1 K 내지 100 K일 수 있다.
상기 불활성 가스가 헬륨, 아르곤, 네온, 크립톤, 제논 및 질소 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 고진공 상태는 10-5 Torr 내지 10-11 Torr의 진공도일 수 있다.
본 발명의 다른 또 하나의 측면에 따르면, (a) 하기 화학식 1 내지 3 중 어느 하나로 표시되는 전자화물을 준비하는 단계; 및 (b) 저온의 불활성 가스 분위기 또는 고진공 분위기 하에서 상기 전자화물의 표면을 클리빙하는 단계;를 포함하는 이차원 전자가스의 형성 방법이 제공된다.
<화학식 1>
X 2C
화학식 1에 있어서,
X는 Gd, Sc, Y, Dy, Ho, Ce, Er 또는 Tb이고,
<화학식 2>
Y 2N
화학식 2에 있어서,
Y는 Ca, Sr 또는 Ba이고,
<화학식 3>
ZCl
화학식 3에 있어서,
Z는 Y, La, Zr 또는 Hf이다.
상기 저온이 1 K 내지 100 K일 수 있다.
상기 불활성 가스가 헬륨, 아르곤, 네온, 크립톤, 제논 및 질소 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 고진공 상태는 10-5 Torr 내지 10-11 Torr의 진공도일 수 있다.
본 발명의 다른 또 하나의 측면에 따르면, 상기 이차원 전자가스 형성 전자화물을 포함하는 전자소자가 제공된다.
본 발명의 다른 또 하나의 측면에 따르면, 상기 이차원 전자가스 형성 전자화물을 포함하는 자성소자가 제공된다.
본 발명의 다른 또 하나의 측면에 따르면, 상기 이차원 전자가스 형성 전자화물을 포함하는 광학소자가 제공된다.
본 발명의 전자화물의 표면에 형성된 이차원 전자가스는 기존의 액체 표면에 형성된 비실용적인 이차원 전자가스와는 달리 고체 표면에 형성할 수 있다는 장점이 있어, 이차원 전자가스의 우수한 도체 또는 반도체 특성을 이용하여 전자 소자 및 자성 소자 등 다양한 분야에 응용이 가능하다.
또한, 본 발명의 이차원 전자가스를 형성하는 방법은 1 K 미만의 극저온이 아닌 1 K 내지 100 K의 비교적 높은 온도 상태에서 고체인 전자화물 표면에 이차원 전자가스를 형성할 수 있다.
도 1은 본 발명의 이차원 전자가스를 형성하는 방법을 나타낸 것이다.
도 2는 실시예 1에 따라 제조된 전자화물의 전자구조를 각도 분해 광전자 분광법(angle-resolved photoemission spectroscopy)으로 측정한 결과이다.
도 3은 실시예 1에 따라 제조된 전자화물의 각도 분해 광전자 분광법 측정 결과와 이론 계산으로 얻어낸 전자구조를 비교한 것이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되는 실시예를 참조하면 명확해질 것이다.
그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예로 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있다.
본 명세서에서 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
따라서, 몇몇 실시예에서, 잘 알려진 구성 요소, 잘 알려진 동작 및 잘 알려진 기술들은 본 발명이 모호하게 해석되는 것을 피하기 위하여 구체적 설명이 생략될 수 있다.
본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함하며, '포함(또는, 구비)한다'로 언급된 구성 요소 및 동작은 하나 이상의 다른 구성요소 및 동작의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적 으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다.
이하, 본 발명의 이차원 전자가스가 형성된 전자화물에 대해 상세하게 설명한다.
상기 이차원 전자가스가 형성된 전자화물은 하기 화학식 1 내지 3 중 어느 하나로 표시되는 전자화물 및 표면에 이차원 전자가스를 포함한다.
<화학식 1>
X 2C
화학식 1에 있어서,
X는 Gd, Sc, Y, Dy, Ho, Ce, Er 또는 Tb이고,
<화학식 2>
Y 2N
화학식 2에 있어서,
Y는 Ca, Sr 또는 Ba이고,
<화학식 3>
ZCl
화학식 3에 있어서,
Z는 Y, La, Zr 또는 Hf이다.
상기 전자화물은 다결정, 단결정 또는 박막일 수 있다.
상기 전자화물은 층상구조일 수 있다.
상기 이차원 전자가스의 전자 농도는 1010 cm-2 내지 1016 cm-2일 수 있다.
상기 전자화물은 이차원 공간에서 격자 간 전자가 분포되어 있는 이차원 전자화물로, 상기 전자화물을 저온 및 고진공 분위기에서 클리빙(cleaving)하여 상기 전자화물의 표면에 이차원 전자가스를 형성할 수 있다. 상기 이차원 전자가스는 초격자 및 이종 산화물 박막의 계면에서 발생한 것과는 다르게, 물질을 구성하는 원소의 원자 궤도에 속박되어 있지 않은 것이다.
상기 이차원 전자가스는 이차원 전자가스(electron gas) 및 이차원 전자액체(electron liquid) 전자상태를 통칭한다.
상기 화학식 1 내지 3 중 어느 하나로 표시되는 전자화물의 화학적 조성비는 제조 방법에 따라 화학양론 조성비를 기준으로 각 원소가 ±5 mol.%의 범위 내의 값을 가질 수 있다.
상기 이차원 전자가스는 바람직하게는 저온의 불활성 가스 분위기 또는 고진공 분위기 하에서 존재할 수 있으며, 상기 불활성 가스는 헬륨, 아르곤, 네온, 크립톤, 제논, 질소 등이 가능하다.
상기 저온은 1 K 내지 100 K일 수 있다.
100 K를 초과하면 이차원 전자가스가 무너질 수 있다.
상기 고진공은 10-11 Torr 내지 10-5 Torr의 진공도일 수 있다.
이하, 본 발명의 이차원 전자가스의 형성 방법에 대해 설명하도록 한다.
먼저, 하기 화학식 1 내지 3 중 어느 하나로 표시되는 전자화물을 준비한다(단계 a).
<화학식 1>
X 2C
화학식 1에 있어서,
X는 Gd, Sc, Y, Dy, Ho, Ce, Er 또는 Tb이고,
<화학식 2>
Y 2N
화학식 2에 있어서,
Y는 Ca, Sr 또는 Ba이고,
<화학식 3>
ZCl
화학식 3에 있어서,
Z는 Y, La, Zr 또는 Hf이다.
다음으로, 저온의 불활성 가스 분위기 또는 고진공 상태에서 상기 전자화물의 표면을 클리빙한다(단계 b).
상기 클리빙은 고체 상태의 막대를 전자화물 위에 고정하고, 고정된 막대에 물리적 충격을 가함으로써 상기 전자화물의 표면을 박리하는 방법이다.
상기 클리빙에 의해 상기 전자화물의 표면에 이차원 전자가스를 형성할 수 있다.
상기 저온은 1 K 내지 100 K일 수 있다. 100 K를 초과하면 이차원 전자가스가 무너질 수 있다.
상기 불활성 가스는 헬륨, 아르곤, 네온, 크립톤, 제논, 질소 등이 가능하며, 상기 고진공은 10-11 Torr 내지 10-5 Torr의 진공도일 수 있다.
상기 이차원 전자가스가 형성된 전자화물은 스위칭 전자소자 및 스핀제어 자성소자를 비롯하여 플라즈몬을 이용한 광학소자 등에 적용할 수 있다.
[실시예]
실시예 1
Gd와 C를 2 : 1의 몰비(molar ratio)로 정량 배합한 원재료를 고온에서 용융, 합성 후 냉각시켜 Gd2C 전자화물을 제조한다. 합성 분위기는 비활성 기체 또는 10-1 Torr 이하의 압력을 가지는 진공 분위기에서 진행한다. 합성방법은 1,000 ℃ 이상의 고온용 전기로 또는 아크 멜팅 (arc melting) 방법을 이용한다. 합성된 Gd2C를 플로팅 존(floating zone) 또는 초크랄스키(Czochralski)법을 이용하여 단결정 Gd2C로 성장시킨다.
단결정 Gd2C를 아르곤 가스 분위기의 글러브 박스 안에서 측정에 이용하려는 각분해 광전자 방출 분광측정 장비모델 규격에 맞는 샘플 홀더 크기로 가공하여 시료를 준비한다.
준비된 시료를 각분해 광전자 방출 분광측정 장비 챔버에 로딩하고, 10-9 Torr 이하의 압력에서 100 K 이하로 온도를 내린 뒤 온도를 안정화한다. 이후 100 K 이하의 안정화된 분위기에서 상기 언급된 클리빙 방법을 이용하여 시료의 표면을 파단하여 시료 표면에 이차원 전자가스를 형성한다.
실시예 2
Ca와 Ca3N2를 1 : 1의 몰비로 정량 배합한 원재료를 고온에서 반응시킨 후 냉각시켜 Ca2N 전자화물을 제조한다. 합성 분위기는 비활성 기체 또는 10-3 Torr 이하의 압력 하에서 진행한다. 합성방법은 800 ℃ 이상의 고온용 전기로를 이용한다.
Ca2N를 10-9 Torr 이하의 압력에서 100 K 이하로 온도를 내린 뒤 온도를 안정화한다. 이후 100 K 이하의 안정화된 분위기에서 상기 언급된 클리빙 방법을 이용하여 Ca2N의 표면을 파단하여 Ca2N 표면에 이차원 전자가스를 형성한다.
실시예 3
La와 LaCl3를 2 : 1의 몰비로 정량 배합한 원재료를 고온에서 고상 반응시킨 후 냉각시켜 LaCl 전자화물을 제조한다. 합성 분위기는 비활성 기체 또는 10-3 Torr 이하의 압력을 가지는 진공 분위기에서 진행한다. 합성방법은 500 ℃ 이상의 고온용 전기로를 이용한다.
LaCl을 10-9 Torr 이하의 압력을 가지는 진공 분위기에서 100 K 이하로 온도를 내린 뒤 온도를 안정화한다. 이후 100 K 이하의 안정화된 분위기에서 상기 언급된 클리빙 방법을 이용하여 LaCl의 표면을 파단하여 LaCl 표면에 이차원 전자가스를 형성한다.
시험예 1: 각분해 광전자 방출 분광법을 통한 전자구조 확인
실시예 1에 따라 표면에 이차원 전자가스가 형성된 Gd2C를 각분해 광전자 방출 분광법으로 측정하여 도 2에 나타내었다. 감마(Γ) 점 부근에서 포물선(parabolic) 형태의 에너지 밴드(energy band)가 존재하는 것을 확인하였다(빨간색 점선). 해당 에너지 밴드는 클리빙된 전자화물의 표면에 형성된 이차원 전자가스를 나타낸다.
시험예 2: 이론 계산을 통한 표면 이차원 전자가스의 전자구조 예측
시험예 1의 실험적으로 얻어진 전자구조와 이론 계산을 통해 얻어진 전자구조를 비교한 결과를 도 3에 나타내었다. 표면의 존재 여부에 따른 전자 구조를 이론적으로 예측한 결과, 표면이 존재할 때에만 시험예 1에서 관측한 포물선 형태의 에너지 밴드가 나타남을 확인할 수 있다. 즉, 상기 이차원 전자가스는 전자화물의 내부에 존재하는 것이 아니고 표면에 존재함을 나타낸다.

Claims (16)

  1. 하기 화학식 1 내지 3 중 어느 하나로 표시되는 전자화물 및 표면에 이차원 전자가스를 포함하는 이차원 전자가스 형성 전자화물.
    <화학식 1>
    X 2C
    화학식 1에 있어서,
    X는 Gd, Sc, Y, Dy, Ho, Ce, Er 또는 Tb이고,
    <화학식 2>
    Y 2N
    화학식 2에 있어서,
    Y는 Ca, Sr 또는 Ba이고,
    <화학식 3>
    ZCl
    화학식 3에 있어서,
    Z는 Y, La, Zr 또는 Hf이다.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 전자화물은 단결정, 다결정 또는 박막인 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스 형성 전자화물.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 전자화물이 층상구조이고, 층간에 이차원으로 배열되어 있는 격자 간 전자를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스 형성 전자화물.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 이차원 전자가스는 페르미 레벨(Fermi level) 근처에서 포물선 형태의 에너지 밴드를 갖는 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스 형성 전자화물.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 이차원 전자가스의 전자 농도는 1010 cm-2 내지 1016 cm-2인 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스 형성 전자화물.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 이차원 전자가스가 저온의 불활성 가스 분위기 또는 고진공 분위기 하에서 존재하는 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스 형성 전자화물.
  7. 제 6항에 있어서,
    상기 저온이 1 K 내지 100 K인 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스 형성 전자화물.
  8. 제 6항에 있어서,
    상기 불활성 가스가 헬륨, 아르곤, 네온, 크립톤, 제논 및 질소 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스 형성 전자화물.
  9. 제 6항에 있어서,
    상기 고진공 상태는 10-5 Torr 내지 10-11 Torr의 진공도인 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스 형성 전자화물.
  10. (a) 하기 화학식 1 내지 3 중 어느 하나로 표시되는 전자화물을 준비하는 단계; 및
    (b) 저온의 불활성 가스 분위기 또는 고진공 분위기 하에서 상기 전자화물의 표면을 클리빙하는 단계;를
    포함하는 이차원 전자가스의 형성 방법.
    <화학식 1>
    X 2C
    화학식 1에 있어서,
    X는 Gd, Sc, Y, Dy, Ho, Ce, Er 또는 Tb이고,
    <화학식 2>
    Y 2N
    화학식 2에 있어서,
    Y는 Ca, Sr 또는 Ba이고,
    <화학식 3>
    ZCl
    화학식 3에 있어서,
    Z는 Y, La, Zr 또는 Hf이다.
  11. 제 10항에 있어서,
    상기 저온이 1 K 내지 100 K인 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스의 형성 방법.
  12. 제 10항에 있어서,
    상기 불활성 가스가 헬륨, 아르곤, 네온, 크립톤, 제논 및 질소 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스의 형성 방법.
  13. 제 10항에 있어서,
    상기 고진공 상태는 10-5 Torr 내지 10-11 Torr의 진공도인 것을 특징으로 하는 이차원 전자가스의 형성 방법.
  14. 제 1항의 이차원 전자가스 형성 전자화물을 포함하는 전자소자.
  15. 제 1항의 이차원 전자가스 형성 전자화물을 포함하는 자성소자.
  16. 제 1항의 이차원 전자가스 형성 전자화물을 포함하는 광학소자.
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KR101893000B1 (ko) * 2017-03-09 2018-08-29 성균관대학교 산학협력단 Chloride계 전자방출 물질 및 이의 제조방법

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