KR20200052083A - Oxide reduction system integrated with electrorefining apparatus - Google Patents

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Abstract

According to an exemplary embodiment of the present invention, an electrolytic reduction and electrolytic refining-integrated oxide treatment system comprises: a reduction device for converting radioactive metal oxides into metal conversion bodies through an electrolytic reduction process; and a refining device for separating, in the form of an electrodeposited material, uranium metal from the metal conversion bodies supplied from the reduction device through an electrolytic refining process. The refining device can supply unreduced radioactive metal oxides to the reduction device after the electrolytic refining process, and the reduction device can convert the supplied unreduced radioactive metal oxides into the metal conversion bodies through the electrolytic reduction process to resupply the same to the refining device. According to the exemplary embodiment of the present invention, the electrolytic reduction and electrolytic refining-integrated oxide treatment system recovers the uranium metal in the form of the electrodeposited material through the electrolytic reduction and electrolytic refining processes on spent fuel in oxide form and at the same time, recovers transuranic elements in ionic form to supply the same to an electrowinning process, which is a subsequent process.

Description

전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템{OXIDE REDUCTION SYSTEM INTEGRATED WITH ELECTROREFINING APPARATUS}OXIDE REDUCTION SYSTEM INTEGRATED WITH ELECTROREFINING APPARATUS}

본 발명은 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템에 관한 것이다.The present invention relates to an electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system.

파이로프로세싱은 사용후핵연료에서 유용한 성분인 초우라늄 원소를 분리하여 재활용하고자 하는 공정이다. 이 공정은 전처리, 전해환원, 전해정련, 전해제련, 폐기물 처리 등의 단위 공정으로 이루어진다. 그 중에서, 전해환원 공정은 전처리 공정을 거친 산화물 형태의 사용후핵연료를 금속 형태로 변환한다. 전해환원 공정이 완료된 사용후핵연료는 전해정련 공정에 공급된다. 전해정련 공정에서는 금속으로 변환된 사용후핵연료에서 우라늄 금속을 전착물 형태로 분리하며, 이 과정에서 공정에 포함된 전해질 내에 초우라늄 원소가 이온 형태로 용해된다. 전해질 내에 용해된 초우라늄 원소는 후속 공정인 전해제련 공정을 통해 금속 형태의 초우라늄 원소로 회수된다.Pyroprocessing is a process to separate and recycle the element uranium, which is a useful component in spent nuclear fuel. This process consists of unit processes such as pretreatment, electrolytic reduction, electrorefining, electrorefining, and waste treatment. Among them, the electrolytic reduction process converts the spent fuel in the form of oxide that has undergone a pretreatment process into a metal form. The spent fuel after the electrolytic reduction process is completed is supplied to the electrolytic refining process. In the electrolytic refining process, uranium metal is separated from the spent fuel converted to metal into an electrodeposited form, and in this process, the element uranium is dissolved in the ionic form in the electrolyte included in the process. The element uranium dissolved in the electrolyte is recovered as a metal element uranium through a subsequent process, an electrolytic smelting process.

기존의 파이로프로세싱은 앞서 제시한 전처리, 전해환원, 전해정련 등 단위 공정간의 연계를 위해 바스켓을 사용한다. 연료 물질인 사용후핵연료는 바스켓에 담긴 채로 각 단위 공정 장치의 내부로 이동하므로, (1)공정의 처리 용량은 바스켓의 크기에 의해 한정된다. 또한, 각 단위 공정 별로 장치의 제원이 상이하므로, (2)전해환원 공정과 전해정련 공정의 연계 시, 바스켓의 교환이 요구되어, 별도의 바스켓 교환 장치가 사용된다. (3)전해정련 공정과 전해제련 공정의 연계 시, 전해정련 장치 내부에 위치하는 염(전해질)의 전해제련 장치로의 이송이 요구되어, 별도의 염이송 장치가 사용된다.Existing pyroprocessing uses a basket for linkage between unit processes such as pretreatment, electrolytic reduction, and electrorefining. Since the spent fuel, which is a fuel material, is transported to the inside of each unit processing apparatus while being contained in the basket, the processing capacity of the process (1) is limited by the size of the basket. In addition, since the specifications of the device are different for each unit process, (2) when the electrolytic reduction process and the electrorefining process are linked, a basket exchange is required, and a separate basket exchange device is used. (3) When linking the electrolytic refining process with the electrolytic refining process, the salt (electrolyte) located inside the electrorefining device is required to be transferred to the electrolytic refining device, and a separate salt transfer device is used.

기존의 전해환원 공정의 경우, 산화물 형태로 존재하는 고상의 원료 물질(사용후핵연료)을 금속으로 변환하기 위해, 액상의 리튬 금속이 사용된다. 원료 물질의 효율적인 변환을 위해서는, 고정층인 고상 내로 유동층인 액상의 침투가 주요한 인자이지만, 바스켓의 사용으로 인한 고상의 고정(바스켓 내부에 원료 물질이 고정층으로 존재)으로 인해, 물질전달이 제한을 받는다. 따라서, (4)바스켓 사용 방식에서는 전해환원 공정의 용량 증대가 어려울 뿐만 아니라, (5)사용후핵연료의 높은 환원율을 기대하기 어렵다. 전해환원 공정을 거친 사용후핵연료가 미환원 산화물이 혼합된 채로 전해정련 공정에 공급될 경우, (6)미환원 산화물은 전해정련 공정장치의 바닥에 가라앉아 슬러리 형태로 존재하며, 기존의 공정장치에서는 이 슬러리를 회수하기 매우 어렵다. 또한, (7)우라늄 금속이 전착되는 기존의 전해정련 장치의 음극은, 전착물 관리의 어려움으로 인해, 음극과 양극이 통전될 가능성을 가지고 있다.In the case of the existing electrolytic reduction process, liquid lithium metal is used to convert the solid raw material (used fuel) used in the form of oxide into metal. For efficient conversion of the raw material, the penetration of the liquid phase, which is the fluidized bed, into the solid phase, which is a fixed bed, is a major factor, but due to the fixation of the solid phase due to the use of the basket (the raw material is present in the basket as a fixed layer), material transfer is limited. . Therefore, in the (4) basket use method, it is difficult to increase the capacity of the electrolytic reduction process, and (5) it is difficult to expect a high reduction rate of spent fuel. When the spent fuel that has undergone the electrolytic reduction process is supplied to the electrorefining process with a mixture of unreduced oxides, (6) the unreduced oxide is settled at the bottom of the electrorefining process equipment and exists in the form of a slurry. It is very difficult to recover this slurry. In addition, the negative electrode of the conventional electrolytic refining apparatus in which (7) uranium metal is electrodeposited has a possibility that the negative electrode and the positive electrode are energized due to difficulties in electrodeposition management.

일본공개특허 특개2008-134096호(“폐산화물 원자연료의 환원 장치 및 리튬 재생 전해 장치”, 공개일: 2008년06월12일)Japanese Patent Laid-Open No. 2008-134096 (“Reduction device for waste oxide atomic fuel and lithium regeneration electrolysis device”, published date: June 12, 2008)

본 발명은 기존의 파이로프로세싱 공정 및 공정장치들이 가지는 상기의 문제점들을 해결할 수 있는 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템을 제공하는 것을 목적으로 한다. An object of the present invention is to provide an electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system capable of solving the above problems of the existing pyroprocessing process and process equipment.

다만, 본 발명의 목적은 이에만 제한되는 것은 아니며, 명시적으로 언급하지 않더라도 아래에서 설명하는 과제의 해결수단이나 실시 형태로부터 파악될 수 있는 목적이나 효과도 이에 포함된다고 할 것이다.However, the object of the present invention is not limited to this, and even if not explicitly stated, the object or effect that can be grasped from the solution means or embodiments of the subject described below will be included therein.

본 발명의 예시적 실시예에 따른 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템은, 전해환원 공정을 통해 방사성 금속 산화물을 금속전환체로 변환시키는 환원장치; 및 상기 환원장치에서 공급되는 상기 금속전환체로부터 전해정련 공정을 통해 우라늄 금속을 전착물 형태로 분리하는 정련장치;를 포함하고, 상기 정련장치는 전해정련 공정 후 미환원된 방사성 금속 산화물을 상기 환원장치로 공급하고, 상기 환원장치는 상기 공급된 미환원된 방사성 금속 산화물을 전해환원 공정을 통해 금속전환체로 변환시켜 상기 정련장치로 재공급할 수 있다.An electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system according to an exemplary embodiment of the present invention includes a reduction device for converting a radioactive metal oxide into a metal convertor through an electrolytic reduction process; And a refining device for separating uranium metal into an electrodeposited form through an electrorefining process from the metal conversion body supplied from the reduction device, wherein the refining device reduces the unreduced radioactive metal oxide after the electrorefining process. It can be supplied to a device, and the reduction device can convert the supplied unreduced radioactive metal oxide into a metal conversion body through an electrolytic reduction process and re-supply it to the refining device.

본 발명의 일 실시 형태에 따르면, 파이로프로세싱 공정에 있어서 단위 공정간의 연계를 위하여 바스켓을 사용함으로 인해 기존의 파이로프로세싱 공정 및 공정장치들이 가지는 상기의 문제점들을 해결할 수 있는 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템이 제공될 수 있다. According to an embodiment of the present invention, by using a basket for linking between unit processes in a pyroprocessing process, an electrolytic reduction and electrorefining integrated type that can solve the above problems of the existing pyroprocessing process and process devices An oxide treatment system can be provided.

본 발명의 다양하면서도 유익한 장점과 효과는 상술한 내용에 한정되지 않으며, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명하는 과정에서 보다 쉽게 이해될 수 있을 것이다.Various and beneficial advantages and effects of the present invention are not limited to the above, and will be more readily understood in the course of describing the specific embodiments of the present invention.

도 1은 본 발명의 예시적 실시예에 따른 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템의 개략도.
도 2a 내지 도 2c는 도 1의 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템에서 제2 양극의 다양한 실시예를 나타내는 개략도.
도 3은 도 1의 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템에서 물질의 이동과 변환 과정을 설명하는 개념도.
1 is a schematic diagram of an electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide processing system according to an exemplary embodiment of the present invention.
2A to 2C are schematic diagrams showing various embodiments of the second anode in the electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide processing system of FIG. 1.
3 is a conceptual diagram illustrating a process of transferring and converting materials in the electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide processing system of FIG. 1.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 용이하게 실시할 수 있도록 바람직한 실시예를 상세히 설명한다. 다만, 본 발명의 바람직한 실시예를 상세하게 설명함에 있어, 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략한다. 또한, 유사한 기능 및 작용을 하는 부분에 대해서는 도면 전체에 걸쳐 동일한 부호를 사용한다.Hereinafter, preferred embodiments will be described in detail with reference to the accompanying drawings so that those skilled in the art to which the present invention pertains can easily implement the present invention. However, in the detailed description of a preferred embodiment of the present invention, when it is determined that a detailed description of related known functions or configurations may unnecessarily obscure the subject matter of the present invention, the detailed description will be omitted. In addition, the same reference numerals are used throughout the drawings for parts having similar functions and functions.

덧붙여, 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 '연결'되어 있다고 할 때, 이는 '직접적으로 연결'되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 '간접적으로 연결'되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 구성요소를 '포함'한다는 것은, 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있다는 것을 의미한다.In addition, throughout the specification, when a part is said to be 'connected' to another part, it is not only 'directly connected', but also 'indirectly connected' with another element in between. Includes. In addition, "including" a component means that other components may be further included instead of excluding other components, unless otherwise stated.

도 1 내지 도 3을 참조하여 본 발명의 예시적 실시예에 따른 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템을 설명한다. An electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide processing system according to an exemplary embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 3.

도 1은 본 발명의 예시적 실시예에 따른 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템의 개략도이고, 도 2a 내지 도 2c는 도 1의 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템에서 제2 양극의 다양한 실시예를 나타내는 개략도이다. 1 is a schematic diagram of an electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide processing system according to an exemplary embodiment of the present invention, and FIGS. 2A to 2C are various implementations of a second anode in the electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide processing system of FIG. 1. It is a schematic diagram showing an example.

도 3은 도 1의 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템에서 물질의 이동과 변환 과정을 설명하는 개념도이다. 도 3에는 대표적인 산화물 형태의 원료 물질인 UO2의 예를 들었지만, 원료로 사용되는 우라늄의 산화수는 이에 한정되지 않으며, 다양한 산화수를 가진 우라늄 원소 또는 우라늄 산화물일 수 있다. 또한, 도 3은 사용후핵연료를 구성하는 또 다른 주요 성분인 초우라늄 원소를 포함할 수 있으며, 우라늄 및 초우라늄 원소 이외에 전해환원 및 전해정련 공정에서 산화 및 환원 반응을 일으키는 희토류 원소 또는 귀금속 원소를 포함할 수 있다.3 is a conceptual diagram illustrating a process of transferring and converting materials in the electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide processing system of FIG. 1. Although the example of UO 2 which is a representative raw material in the form of oxide is illustrated in FIG. 3, the oxidation number of uranium used as a raw material is not limited thereto, and may be a uranium element or a uranium oxide having various oxidation numbers. In addition, Figure 3 may include another major component constituting the spent fuel, uranium elements, in addition to uranium and ultrauranium elements, rare earth elements or precious metal elements that cause oxidation and reduction reactions in the electrolytic reduction and electrorefining process It can contain.

도 1 내지 도 3을 참조하면, 본 발명의 예시적 실시예에 따른 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템(1)은 전해환원 공정을 통해 방사성 금속 산화물을 금속전환체로 변환시키는 환원장치(10)와, 전해정련 공정을 통해 환원장치(10)에서 공급되는 금속전환체를 구성하는 성분 중에서 우라늄 금속을 전착물 형태로 분리하는 정련장치(20)를 포함할 수 있다.1 to 3, the electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system 1 according to an exemplary embodiment of the present invention is a reduction device 10 for converting radioactive metal oxide into a metal convertor through an electrolytic reduction process And, it may include a refining device 20 for separating the uranium metal in the form of an electrodeposition among the components constituting the metal conversion material supplied from the reduction device 10 through the electrolytic refining process.

환원장치(10)는 원료 물질인 방사성 금속 산화물(MO)이 주입되어, 이것을 전해환원 공정을 통해 금속전환체(RO)로 변환시킬 수 있다. 방사성 금속 산화물로는, 예컨대 산화물 형태의 사용후핵연료를 포함할 수 있다.The reduction device 10 is injected with a radioactive metal oxide (MO), which is a raw material, and can be converted into a metal conversion body (RO) through an electrolytic reduction process. The radioactive metal oxide may include spent fuel in the form of an oxide, for example.

도면에 도시된 바와 같이, 환원장치(10)는 제1 반응기(11)를 포함할 수 있다. 제1 반응기(11)의 내부는 액체 상태의 전해질(EL)이 제공될 수 있다. 전해질(EL)은 일반적으로 전해환원 공정에 사용되는 LiCl 용융염 또는, 일반적으로 전해정련 공정에 사용되는 LiCl-KCl 용융염이 사용될 수 있다. 사용 가능한 전해질(EL)은 이에 한정되지 않으며, 일반적으로 전해환원 또는 전해정련 공정에서 사용 가능한 CaCl2 등이 사용될 수 있으며, 앞서 제시한 LiCl, KCl, CaCl2 등의 염화물 계열의 염뿐만 아니라, LiF, KF, NaF 등 전해 공정에서 일반적으로 사용되는 불화물 계열의 염을 포함할 수 있다. 전해질(EL)의 구성은 필요에 따라, 단일 성분으로 구성되거나, 앞서 제시한 염들 중에서 2가지 이상의 혼합물로 구성될 수 있다. 이렇게 구성된 전해질(EL)에 전해환원 반응을 촉진하기 위해 Li2O를 첨가하거나, 전해정련 반응을 촉진하기 위해 UCl3를 첨가할 수 있다.As shown in the figure, the reduction device 10 may include a first reactor 11. The inside of the first reactor 11 may be provided with a liquid electrolyte (EL). As the electrolyte EL, a LiCl molten salt generally used in an electrolytic reduction process or a LiCl-KCl molten salt generally used in an electrorefining process may be used. The usable electrolyte (EL) is not limited to this, and in general, CaCl 2 , which can be used in an electrolytic reduction or electrorefining process, may be used, as well as a chloride-based salt such as LiCl, KCl, CaCl 2 , and LiF , KF, NaF, and the like, and may include fluoride-based salts commonly used in electrolytic processes. The composition of the electrolyte EL may be composed of a single component, if necessary, or a mixture of two or more of the salts presented above. Li 2 O may be added to the electrolyte EL configured as described above to promote the electrolytic reduction reaction, or UCl 3 may be added to promote the electrorefining reaction.

제1 반응기(11)는 고온의 전해질에서 부식 저항성이 있으면서도 기계적 안정성이 있는 재질로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 제1 반응기(11)는 인코넬(inconel) 등 니켈계 초합금, 스테인리스 스틸, 탄탈륨 금속 재질 또는 세라믹을 사용하여 이루어질 수 있으나 제1 반응기(11)의 재질이 이에 한정되는 것은 아니다. The first reactor 11 may be made of a material having mechanical stability while being corrosion resistant in a high temperature electrolyte. For example, the first reactor 11 may be made of nickel-based superalloy such as inconel, stainless steel, tantalum metal, or ceramic, but the material of the first reactor 11 is not limited thereto.

제1 반응기(11)의 외측에는 제1 반응기(11) 내부의 전해질(EL)을 일정 온도로 유지할 수 있도록 가열로(미도시)가 제공될 수 있다. 이때, 제공되는 가열로에 의해, 제1 반응기(11) 내부의 전해질(EL)은 액체 상태로 존재할 수 있어야 한다. 예를 들어, 전해질(EL)로 LiCl을 사용할 경우, 전해질(EL)의 용융점인 614℃ 이상으로 온도를 가열 및 유지시킬 수 있어야 한다. 효율적인 공정 운전을 위해 여러 개의 가열로를 설치할 수 있으며, 제1 반응기(11)의 각 부분의 온도를 서로 다르게 유지할 수 있다.A heating furnace (not shown) may be provided outside the first reactor 11 to maintain the electrolyte EL inside the first reactor 11 at a constant temperature. At this time, by the provided heating furnace, the electrolyte EL inside the first reactor 11 should be able to exist in a liquid state. For example, when LiCl is used as the electrolyte EL, it should be possible to heat and maintain the temperature above 614 ° C., the melting point of the electrolyte EL. For efficient process operation, multiple heating furnaces may be installed, and temperatures of each part of the first reactor 11 may be maintained differently.

제1 반응기(11)에는 방사성 금속 산화물을 주입하기 위한 원료 주입구(11a)가 제공될 수 있다. 필요에 따라서 원료 주입구(11a)를 통해 전해질(EL)을 주입할 수도 있다.The first reactor 11 may be provided with a raw material inlet 11a for injecting a radioactive metal oxide. If necessary, the electrolyte EL may be injected through the raw material inlet 11a.

제1 반응기(11)에는 전해환원 공정 과정에서 발생하는 기체를 외부로 방출하는 기체 배출구(11b)가 제공될 수 있다. 발생되는 기체는 추후 설명하는 제1 양극(12)에 사용된 물질 또는 공정의 운전 조건에 따라서 달라질 수 있다.The first reactor 11 may be provided with a gas outlet 11b that discharges gas generated in the course of the electrolytic reduction process to the outside. The gas generated may vary depending on the material used for the first anode 12 or the operating conditions of the process.

제1 반응기(11)의 하부에는 전해환원 공정 후 불순물을 회수하는 제1 회수부(11c)가 연결될 수 있다. 제1 회수부(11c)는 공정이 완료된 후 배출되는 전해질(EL)에서 염 및 기타 불순물을 회수할 수 있다. 여기서 회수되는 염 및 기타 불순물에는 초우라늄 원소가 포함될 수 있다.A first recovery unit 11c for recovering impurities after the electrolytic reduction process may be connected to the lower portion of the first reactor 11. The first recovery unit 11c may recover salt and other impurities from the electrolyte EL discharged after the process is completed. The salt and other impurities recovered here may contain elements of uranium.

도면에 도시된 바와 같이, 환원장치(10)는 제1 양극(12)과 제1 음극(13)을 포함할 수 있다. 제1 양극(12)과 제1 음극(13)은 제1 반응기(11) 내에서 전해질(EL)에 침지되며, 제1 반응기(11) 외부에 제공되는 전원공급부(14)와 연결될 수 있다. 제1 반응기(11)의 높이방향을 기준으로 제1 음극(13)이 상대적으로 하부에 배치되고 제1 양극(12)이 제1 음극(13)의 상부에 배치될 수 있다.As shown in the figure, the reduction device 10 may include a first anode 12 and a first cathode 13. The first anode 12 and the first cathode 13 are immersed in the electrolyte EL in the first reactor 11 and may be connected to a power supply 14 provided outside the first reactor 11. The first cathode 13 may be disposed at a lower portion relative to the height direction of the first reactor 11 and the first anode 12 may be disposed over the first cathode 13.

제1 음극(13)은 전해질(EL)을 전기분해하여 리튬(Li) 금속을 생산한다. 생산된 리튬 금속은 방사성 금속 산화물(MO)과 환원반응을 일으켜 금속전환체(RO)를 생산할 수 있다. 대표적인 방사성 금속 산화물(MO)인 UO2를 예로 들면, [UO2 + 4Li = U + 2Li2O] 반응을 통해, 방사성 금속 산화물(MO)은 환원되고, 리튬(Li)은 산화리튬(Li2O)으로 전환될 수 있다. 전환된 산화리튬(Li2O)은 제1 양극(12)에서 산소기체로 전환되며, 제1 반응기(11) 외부로 배출될 수 있다.The first cathode 13 electrolyzes the electrolyte EL to produce lithium (Li) metal. The lithium metal produced can produce a metal conversion body (RO) by causing a reduction reaction with radioactive metal oxide (MO). Typical radioactive metal oxides, for a UO 2 (MO) for example, [UO 2 + 4Li = U + 2Li 2 O] through the reaction, the radioactive metal oxides (MO) is reduced, lithium (Li) is lithium oxide (Li 2 O). The converted lithium oxide (Li 2 O) is converted into oxygen gas in the first anode 12 and may be discharged outside the first reactor 11.

제1 양극(12)은 제1 음극(13)의 상부에 배치되며, 산소이온을 산화시켜 산소기체를 생산할 수 있다. 제1 양극(12)으로는 금속 전극인 백금, 세라믹 전극인 SrRuO3와 같은 비소모성 전극 또는 탄소 등의 소모성 전극이 사용될 수 있다. 제1 양극(12)의 재질은 이에 한정되지 않으며, 기존의 전극 재료로 사용되는 물질이 사용될 수 있다. 비소모성 전극을 사용하는 경우에는 산소이온은 산소기체로 형성되어 기체 배출구(11b)를 통해 외부로 배출되며, 소모성 전극을 사용하는 경우에는 운전조건에 따른 부가적 반응들에 의해 일산화탄소, 이산화탄소, 염소 등의 기체가 부가적으로 발생할 수 있다.The first anode 12 is disposed on the first cathode 13 and can oxidize oxygen ions to produce oxygen gas. As the first anode 12, a non-consumable electrode such as platinum as a metal electrode or SrRuO 3 as a ceramic electrode, or a consumable electrode such as carbon may be used. The material of the first anode 12 is not limited thereto, and a material used as an existing electrode material may be used. When using a non-consumable electrode, oxygen ions are formed of oxygen gas and discharged to the outside through the gas outlet 11b. When using a consumable electrode, carbon monoxide, carbon dioxide, chlorine by additional reactions according to the operating conditions Gas such as may be additionally generated.

도면에 도시된 바와 같이, 환원장치(10)는 확산방지막(15)을 포함할 수 있다. 확산방지막(15)은 제1 음극(13)의 상부에서 제1 음극(13)을 둘러싸는 구조로 배치될 수 있다.As shown in the figure, the reduction device 10 may include a diffusion barrier 15. The diffusion barrier 15 may be disposed in a structure surrounding the first cathode 13 on top of the first cathode 13.

확산방지막(15)은 제1 음극(13)에서 생산되는 리튬(Li) 금속이 제1 반응기(11) 내부로 확산되는 것을 방지할 수 있다. 제1 음극(13)에서 생산되는 리튬 금속(액체 밀도: 0.512 g/㎤, 고체 밀도: 0.534 g/㎤)은 전해질(EL)인 LiCl 용융염(액체 밀도: 1.55 g/㎤)에 비해 낮은 밀도로 인해 전해질(EL) 상층부에 부유하는 성질이 있다. 리튬 금속이 제1 반응기(11) 내에서 전해질(EL)의 상층부에 부유하게 되면, 방사성 금속 산화물(MO)과의 접촉을 통한 환원반응에 불리하다. The diffusion barrier 15 may prevent the lithium (Li) metal produced in the first cathode 13 from diffusing into the first reactor 11. The lithium metal (liquid density: 0.512 g / cm 3, solid density: 0.534 g / cm 3) produced in the first cathode 13 is lower in density than the LiCl molten salt (liquid density: 1.55 g / cm 3), which is an electrolyte (EL). Due to this, it has a property of floating on the upper layer of the electrolyte (EL). When the lithium metal floats on the upper layer of the electrolyte EL in the first reactor 11, it is disadvantageous for the reduction reaction through contact with the radioactive metal oxide (MO).

확산방지막(15)은, 예를 들어 뒤집힌 컵 구조와 같이 제1 음극(13)을 상부에서 둘러싸는 형태로 이루어지는 것이 바람직하며, 리튬 금속과 방사성 금속 산화물(MO)과의 접촉을 촉진하는 역할을 할 수 있다. 보다 바람직하게는, 제1 음극(13)이 확산방지막(15) 내에 수용된 상태에서 환원반응이 확산방지막(15) 내에서만 수행되도록 한다.The diffusion barrier 15 is preferably made of a shape surrounding the first cathode 13 from the top, such as an inverted cup structure, and serves to promote contact between lithium metal and radioactive metal oxide (MO). can do. More preferably, in the state in which the first cathode 13 is accommodated in the diffusion barrier layer 15, the reduction reaction is performed only within the diffusion barrier layer 15.

정련장치(20)는 환원장치(10)에서 공급되는 금속전환체가 주입되어, 이것을 전해정련 공정을 통해 금속전환체(RO)를 구성하는 성분 중에서 우라늄 금속을 전착물 형태로 분리할 수 있다.The refining device 20 is injected with a metal conversion body supplied from the reduction device 10, and it is possible to separate the uranium metal from the components constituting the metal conversion body RO through an electrorefining process in the form of an electrodeposited material.

도면에서 도시하는 바와 같이, 정련장치(20)는 제2 반응기(21)를 포함할 수 있다. 제2 반응기(21)의 내부는 액체 상태의 전해질(EL)이 제공될 수 있다. 통상의 전해정련 공정에서는 전해질(EL)로 LiCl-KCl 공융염이 사용되지만, 본 발명에서는 제2 반응기(21)가 제1 반응기(11)와 연결되는 구조를 가지므로 전해환원 공정과 동일하게 LiCl 용융염을 사용할 수 있다. 또한, 필요에 따라, 제1 반응기(11)의 경우와 마찬가지로, 사용 가능한 전해질(EL)은 이에 한정되지 않으며, LiCl, KCl, CaCl2 등의 염화물 계열의 염뿐만 아니라, LiF, KF, NaF 등 전해 공정에서 일반적으로 사용되는 불화물 계열의 염을 포함할 수 있다. 전해질(EL)의 구성은 필요에 따라, 단일 성분으로 구성되거나, 앞서 제시한 염들 중에서 2가지 이상의 혼합물로 구성될 수 있다. 이렇게 구성된 전해질(EL)에 전해환원 반응을 촉진하기 위해 Li2O를 첨가하거나, 전해정련 반응을 촉진하기 위해 UCl3를 첨가할 수 있다.As shown in the figure, the refining device 20 may include a second reactor 21. The inside of the second reactor 21 may be provided with a liquid electrolyte (EL). In a normal electrolytic refining process, LiCl-KCl eutectic salt is used as an electrolyte (EL), but in the present invention, since the second reactor 21 has a structure connected to the first reactor 11, LiCl is the same as the electrolytic reduction process. Molten salt can be used. In addition, if necessary, as in the case of the first reactor 11, the usable electrolyte EL is not limited to this, as well as chloride-based salts such as LiCl, KCl, CaCl 2 , LiF, KF, NaF, etc. It may contain a fluoride-based salt commonly used in the electrolytic process. The composition of the electrolyte EL may be composed of a single component, if necessary, or a mixture of two or more of the salts presented above. Li 2 O may be added to the electrolyte EL configured as described above to promote the electrolytic reduction reaction, or UCl 3 may be added to promote the electrorefining reaction.

제1 반응기(11)와 마찬가지로 제2 반응기(21)는 고온의 전해질에서 부식 저항성이 있으면서도 기계적 안정성이 있는 재질로 이루어질 수 있다. Like the first reactor 11, the second reactor 21 may be formed of a material having mechanical stability while being corrosion resistant in a high temperature electrolyte.

제2 반응기(21)의 하부에는 전해정련 공정 후 불순물을 회수하는 제2 회수부(21a)가 연결될 수 있다. 제2 회수부(21a)는 공정이 완료된 후 배출되는 전해질(EL)에서 염 및 기타 불순물을 회수할 수 있다. 여기서 회수되는 염 및 기타 불순물에는 초우라늄 원소가 포함될 수 있다.A second recovery unit 21a for recovering impurities after the electrorefining process may be connected to the lower portion of the second reactor 21. The second recovery unit 21a may recover salt and other impurities from the electrolyte EL discharged after the process is completed. The salt and other impurities recovered here may contain elements of uranium.

또한, 제2 반응기(21)의 외측에는 제2 반응기(21) 내부의 전해질(EL)을 일정 온도로 유지할 수 있도록 가열로(미도시)가 제공될 수 있다. 이때, 제공되는 가열로에 의해, 제2 반응기(21) 내부의 전해질(EL)은 액체 상태로 존재할 수 있어야 한다. 효율적인 공정 운전을 위해 여러 개의 가열로를 설치할 수 있으며, 제2 반응기(21)의 각 부분의 온도를 서로 다르게 유지할 수 있다.In addition, a heating furnace (not shown) may be provided outside the second reactor 21 to maintain the electrolyte EL inside the second reactor 21 at a constant temperature. At this time, by the provided heating furnace, the electrolyte EL inside the second reactor 21 should be able to exist in a liquid state. For efficient process operation, multiple heating furnaces may be installed, and temperatures of each part of the second reactor 21 may be maintained differently.

또한, 도면으로 도시하지는 않았으나, 제2 반응기(21)에는 전해질(EL)을 주입하기 위한 주입구를 별도로 설치할 수 있다.In addition, although not illustrated in the drawing, an injection port for injecting the electrolyte EL may be separately installed in the second reactor 21.

도면에서 도시하는 바와 같이, 정련장치(20)는 제2 양극(22)과 제2 음극(23)을 포함할 수 있다. 제2 양극(22)과 제2 음극(23)은 제2 반응기(21) 내에서 전해질(EL)에 침지되며, 제2 반응기(21) 외부에 제공되는 전원공급부(24)와 연결될 수 있다. 제2 반응기(21)의 높이방향을 기준으로 제2 음극(23)이 상대적으로 상부에 배치되고 제2 양극(22)이 제2 음극(23)의 하부에 배치될 수 있다.As shown in the drawing, the refining device 20 may include a second anode 22 and a second cathode 23. The second anode 22 and the second cathode 23 are immersed in the electrolyte EL in the second reactor 21 and may be connected to a power supply 24 provided outside the second reactor 21. The second cathode 23 may be disposed on the upper side relative to the height direction of the second reactor 21, and the second anode 22 may be disposed on the lower side of the second cathode 23.

제2 양극(22)을 구성하는 물질은 금속 또는 탄소가 사용될 수 있으며, 제1 양극(12)과 달리 백금이 요구되지는 않는다. 금속환원체를 구성하는 성분 중에서 가장 높은 비율을 차지하는 우라늄 금속을 예로 들면, [U = U3+ + 3e-] 반응을 통해 우라늄 금속의 양극 용해가 일어난다. 초우라늄 원소 또한 우라늄과 같은 방식으로 양극 용해가 일어난다. The material constituting the second anode 22 may be metal or carbon, and unlike the first anode 12, platinum is not required. Metal in a component constituting the reducing material g of uranium metal, which accounts for the highest percentage example, [U = U 3+ + 3e -] The anodic dissolution of uranium metal takes place through the reaction. Elementary uranium also undergoes anode melting in the same way as uranium.

제2 양극(22)과 금속전환체(RO)와의 반응은 접촉을 통한 전자의 전달에 의해 일어나므로, 제2 양극(22)은 금속전환체(RO)와의 접촉 면적을 증가시키기 위한 구조를 가질 수 있다. 도 2a에서 도시하는 바와 같이, 제2 양극(22)은 접촉 면적을 증가시키기 위한 구조로 코일 형태로 이루어질 수 있다. 또한, 도 2b에서와 같이 제2 양극(22)은 브러쉬 형태로 이루어질 수 있다. 또한, 도 2c에서와 같이 제2 양극(22)은 메쉬 등의 형태로 이루어질 수 있다.Since the reaction between the second anode 22 and the metal converting body RO occurs by the transfer of electrons through contact, the second anode 22 has a structure for increasing the contact area with the metal converting body RO. Can be. As shown in FIG. 2A, the second anode 22 may be formed in a coil form to increase the contact area. In addition, as shown in Figure 2b, the second anode 22 may be made in the form of a brush. In addition, as shown in Figure 2c, the second anode 22 may be formed in the form of a mesh or the like.

제2 음극(23)은 용해된 우라늄 이온을 금속 형태의 전착물로 전착시킨다. 구체적으로, 제2 음극(23)에서는 [U3+ + 3e- = U] 반응을 통해 우라늄 이온이 금속 형태로 전착된다. 제2 양극(22)에서 용해된 우라늄 이온은 제2 음극(23)으로 이동하여 우라늄 전착물을 형성하지만, 용해된 초우라늄 원소 이온은 전착되지 않고 이온의 형태로 후속 공정인 전해제련 공정에 공급될 수 있다. The second cathode 23 electrodeposits the dissolved uranium ions into a metal electrodeposition. Specifically, in the second cathode 23, uranium ions are electrodeposited in a metal form through a [U 3+ + 3e = U] reaction. Uranium ions dissolved in the second anode 22 move to the second cathode 23 to form a uranium electrodeposition, but the dissolved uranium element ions are not electrodeposited and are supplied in the form of ions to the subsequent electrolytic smelting process. Can be.

제2 음극(23)을 구성하는 물질은 금속 또는 탄소가 사용될 수 있다. 제2 음극(23)은, 예컨대 봉 형태로 제작하는 것이 바람직하며, 이러한 봉을 따라서 전착된 우라늄 금속을 자중에 의한 자발적 탈착 또는 진동 및 스크래퍼 등의 사용에 의한 기계적 탈착 등의 방법으로 제2 음극(23)에서 탈착할 수 있다.The material constituting the second cathode 23 may be metal or carbon. The second cathode 23 is preferably manufactured in the form of a rod, for example, the second cathode by a method such as spontaneous desorption of uranium metal deposited along such rods or mechanical desorption by use of vibration and scraper, etc. (23).

도면에서 도시하는 바와 같이, 정련장치(20)는 전착물 탈착부(25)를 포함할 수 있다. 전착물 탈착부(25)는 제2 음극(23)의 하부에 배치되어 제2 음극(23)에서 탈착된 전착물, 예컨대 우라늄 금속을 모아서 수거할 수 있다.As shown in the figure, the refining device 20 may include an electrodeposited material detachable portion 25. The electrodeposited material desorption unit 25 may be disposed under the second cathode 23 to collect and collect electrodeposited materials, for example, uranium metal, detached from the second cathode 23.

일 실시예에서, 전착물 탈착부(25)는 제2 음극(23)을 향해 개방된 깔때기 구조를 가질 수 있다. 전착물 탈착부(25)는 제2 반응기(21) 외부로 연장된 전착물 수거관(26)과 연결될 수 있다. 전착물 수거관(26)을 후속공정인 증류장치의 원료 주입구와 연결하면, 전해정련 공정과 전착물 증류 공정의 연계가 가능하며, 연속식 일관공정을 구현할 수 있다. In one embodiment, the electrodeposited material desorption unit 25 may have a funnel structure opened toward the second cathode 23. The electrodeposited material desorption unit 25 may be connected to the electrodeposited material collection tube 26 extending out of the second reactor 21. When the electrodeposited collection pipe 26 is connected to the raw material inlet of the distillation apparatus, which is a subsequent process, it is possible to link the electrolytic refining process with the electrodeposited distillation process, and implement a continuous consistent process.

한편, 환원장치(10)와 정련장치(20)는 상호 연결되며, 환원장치(10)에서 금속전환체(RO)를 정련장치(20)로 공급하고 정련장치(20)에서 미환원된 방사성 금속 산화물(MO)을 환원장치(10)로 공급할 수 있다.On the other hand, the reduction device 10 and the refining device 20 are interconnected, and the reducing device 10 supplies a metal conversion body (RO) to the refining device 20 and the unreduced radioactive metal in the refining device 20 Oxide (MO) may be supplied to the reduction device 10.

이를 위해, 도면에서 도시하는 바와 같이, 환원장치(10)는 정련장치(20)와 연결되어 금속전환체(RO)를 공급하는 제1 공급부(17)를 포함하고, 정련장치(20)는 환원장치(10)와 연결되어 미환원된 방사성 금속 산화물(MO)을 공급하는 제2 공급부(27)를 포함할 수 있다.To this end, as shown in the drawing, the reduction device 10 includes a first supply unit 17 that is connected to the refining device 20 and supplies a metal conversion body RO, and the refining device 20 is reduced It may include a second supply 27 connected to the device 10 to supply the non-reduced radioactive metal oxide (MO).

제1 공급부(17)는 제1 반응기(11)의 하부에서 제2 반응기(21)의 내부로 연장되어 개방된 단부가 제2 양극(22)의 하부에 위치하며, 제2 양극(22)을 둘러싸는 구조로 배치될 수 있다. 그리고, 제2 공급부(27)는 제2 반응기(21)의 하부에서 제1 반응기(11)의 내부로 연장되어 개방된 단부가 제1 음극(13)의 하부에 위치하며, 제1 음극(13)과 함께 확산방지막(15)에 의해 둘러싸이는 구조로 배치될 수 있다.The first supply part 17 extends from the bottom of the first reactor 11 to the inside of the second reactor 21, and an open end is located at the bottom of the second anode 22, and the second anode 22 is It can be arranged in a surrounding structure. In addition, the second supply part 27 extends from the bottom of the second reactor 21 to the inside of the first reactor 11, and an open end is located at the bottom of the first cathode 13, and the first cathode 13 ) And may be disposed in a structure surrounded by the diffusion barrier 15.

제1 공급부(17)와 제2 공급부(27)는 각각 운반기체 주입관(18, 28)과 연결될 수 있다. 운반기체 주입관(18)은 제1 공급부(17) 내부로 운반기체를 주입하며, 외부에서 주입되는 운반기체를 통해 환원장치(10)에서 배출되는 금속전환체(RO)를 정련장치(20)로 운반할 수 있다. 또한, 운반기체 주입관(28)은 제2 공급부(27) 내부로 운반기체를 주입하며, 외부에서 주입되는 운반기체를 통해 정련장치(20)에서 배출되는 미환원된 방사성 금속 산화물(MO)을 환원장치(10)로 운반할 수 있다. 운반기체로는, 예컨대 아르곤 등의 비활성 기체가 사용될 수 있다. The first supply unit 17 and the second supply unit 27 may be connected to carrier gas injection pipes 18 and 28, respectively. The carrier gas injection pipe 18 injects a carrier gas into the first supply unit 17, and refines the metal conversion body (RO) discharged from the reduction device 10 through the carrier gas injected from the outside. Can be transported to. In addition, the carrier gas injection pipe 28 injects the carrier gas into the second supply part 27, and the unreduced radioactive metal oxide (MO) discharged from the refiner 20 through the carrier gas injected from the outside It can be transported to the reduction device (10). As the carrier gas, an inert gas such as argon may be used.

이와 같이, 환원장치(10)와 정련장치(20)는 제1 공급부(17)와 제2 공급부(27)를 통해 상호 연결되어 일체형 구조를 이룰 수 있다. 따라서, 처리 대상물질인 사용후핵연료는 환원장치(10)와 정련장치(20) 사이를 반복적으로 순환하며 운반될 수 있다. 그리고, 공정이 진행됨에 따라 표면이 금속으로 전환된 금속전환체(RO)에서 표면의 금속이 제거된 미환원된 금속 산화물(MO) 형태로, 다시 표면이 금속으로 전환된 금속전환체(RO)로 반복하여 사용후핵연료 입자의 외부에서부터 내부 방향으로 전해환원 및 전해정련의 연계 반응을 통해 사용후핵연료 입자가 연속적으로 처리될 수 있다. As such, the reduction device 10 and the refining device 20 may be interconnected through the first supply unit 17 and the second supply unit 27 to form an integral structure. Therefore, the spent fuel, which is a material to be treated, can be transported while being repeatedly circulated between the reduction device 10 and the refining device 20. And, as the process proceeds, the metal is converted to a metal in the form of an unreduced metal oxide (MO) in which the surface metal is removed from the metal converting body (RO), and the surface is converted to metal again (RO) After repeated use, the spent fuel particles may be continuously processed through a cooperative reaction of electrolytic reduction and electrorefining from the outside to the inside of the spent fuel particles.

즉, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 환원장치(10)는 전해환원 공정 후 금속전환체(RO)를 정련장치(20)로 공급하고, 정련장치(20)는 전해정련 공정이 수행된 금속전환체(RO) 중에서 미환원된 방사성 금속 산화물(MO)을 환원장치(10)로 공급하고, 환원장치(10)는 공급된 미환원된 방사성 금속 산화물(MO)을 전해환원 공정을 통해 금속전환체(RO)로 변환시켜 정련장치(20)로 재공급하며, 이러한 과정을 연속하여 반복적으로 수행할 수 있다.That is, according to an embodiment of the present invention, the reduction device 10 supplies a metal conversion body (RO) to the refining device 20 after the electrolytic reduction process, and the refining device 20 is a metal in which the electrorefining process is performed The non-reduced radioactive metal oxide (MO) in the converter (RO) is supplied to the reduction device 10, and the reduction device 10 converts the supplied non-reduced radioactive metal oxide (MO) into the metal through an electrolytic reduction process. It is converted to a sieve (RO) and re-supplied to the refining device 20, and this process can be continuously and repeatedly performed.

이하에서는 상술한 구성과 구조를 갖는 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템(1)에서 물질의 이동과 변환 과정을 설명한다.Hereinafter, a process of transferring and converting materials in the electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide processing system 1 having the above-described configuration and structure will be described.

초기 순환Initial circulation

먼저, 원료 주입구(11a)를 통해 제1 반응기(11)에 처리 대상물인 방사성 금속 산화물(사용후핵연료)(MO)가 주입된다. 주입된 방사성 금속 산화물(MO)은 제1 반응기(11)의 하부에서 제1 공급부(17)를 통해 제2 반응기(21)로 운반된다. 그리고, 제2 반응기(21)의 하부에서 제2 공급부(27)를 통해 제1 반응기(11)로 다시 운반된다.First, a radioactive metal oxide (used spent fuel) (MO), which is an object to be treated, is injected into the first reactor 11 through the raw material inlet 11a. The injected radioactive metal oxide (MO) is transported from the lower portion of the first reactor 11 to the second reactor 21 through the first supply unit 17. And, it is transported from the lower portion of the second reactor 21 to the first reactor 11 through the second supply unit 27 again.

즉, 초기 순환에서 주입된 방사성 금속 산화물(MO)은 제1 반응기(11) 내에서 전해환원 공정을 거치지 않고 직접 제2 반응기(21)로 운반되고, 제2 반응기(21) 내에서 전해정련 공정을 거치지 않고 다시 제1 반응기(11)로 운반된다.That is, the radioactive metal oxide (MO) injected in the initial circulation is transported to the second reactor 21 directly without going through the electrolytic reduction process in the first reactor 11, and the electrolytic refining process in the second reactor 21 It is transported to the first reactor 11 again without going through.

공정 순환Process circulation

제2 공급부(27)를 통해 제1 반응기(11)로 운반된 방사성 금속 산화물(MO)은 제1 음극(13)과 함께 제2 공급부(27)의 개방된 단부를 둘러싸고 있는 확산방지막(15) 내부에서 리튬 금속과 환원반응을 일으킨다. 이때, 방사성 금속 산화물(MO)의 표면만 환원되므로, 방사성 금속 산화물(MO)은 표면을 따라서 일부만 환원된 금속전환체(RO), 예컨대 금속환원체와 산화물의 혼합물 형태로 변환된다. The radioactive metal oxide (MO) transported to the first reactor 11 through the second supply 27 is a diffusion barrier 15 surrounding the open end of the second supply 27 together with the first cathode 13 Reduction reaction with lithium metal occurs inside. At this time, since only the surface of the radioactive metal oxide (MO) is reduced, the radioactive metal oxide (MO) is converted into a form of a mixture of a metal convertor (RO), for example, a metal reducing agent and an oxide, partially reduced along the surface.

제1 반응기(11) 내에서 변환된 혼합물 형태의 금속전환체(RO)는 제1 반응기(11) 하부에서 제1 공급부(17)를 통해 다시 제2 반응기(21)로 운반된다.The metal conversion body (RO) in the form of a mixture converted in the first reactor 11 is transported from the bottom of the first reactor 11 through the first supply unit 17 to the second reactor 21 again.

제1 공급부(17)를 통해 제2 반응기(21)로 운반된 혼합물 형태의 금속전환체(RO)는 제1 공급부(17)의 개방된 단부에 둘러싸이는 제2 양극(22)과의 접촉에 의해 일부만 환원된 금속전환체(RO)의 금속 부분에 양극 용해가 일어난다.The metal conversion body (RO) in the form of a mixture transported to the second reactor 21 through the first supply 17 is in contact with the second anode 22 surrounded by the open end of the first supply 17. Anodic dissolution occurs in the metal portion of the metal conversion body (RO), which is partially reduced.

양극 용해가 일어난 혼합물 형태의 금속전환체(RO)에서는 금속 부분이 제거되고, 미환원된 방사성 금속 산화물(MO)이 잔류한다. 이러한 미환원된 방사성 금속 산화물(MO)은 제2 반응기(21) 하부에서 제2 공급부(27)를 통해 다시 제1 반응기(11) 내부로 운반된다. 그리고, 제1 반응기(11) 내의 확산방지막(15) 내부에서 리튬 금속에 의해 일부만 환원된 혼합물 형태의 금속전환체(RO)로 변환된다. In the metal conversion body (RO) in the form of a mixture in which anodic dissolution has occurred, the metal part is removed, and unreduced radioactive metal oxide (MO) remains. The unreduced radioactive metal oxide (MO) is transported from the bottom of the second reactor 21 through the second supply unit 27 to the inside of the first reactor 11 again. Then, the diffusion preventing film 15 in the first reactor 11 is converted into a metal conversion body (RO) in the form of a mixture partially reduced by lithium metal.

이러한 공정 순환에서 전해환원 공정과 전해정련 공정이 순환형태로 반복적으로 수행됨에 따라, 제1 반응기(11)와 제2 반응기(21) 내부에 존재하는 방사성 금속 산화물(MO)의 양은 줄어들고, 제2 반응기(21) 내의 제2 음극(23)에 전착되는 우라늄 전착물의 양은 증가하게 된다. 또한, 염에 용해된 초우라늄 원소 이온의 양도 증가하게 된다.In this process circulation, as the electrolytic reduction process and the electrorefining process are repeatedly performed in a cyclic form, the amount of radioactive metal oxide (MO) present in the first reactor 11 and the second reactor 21 decreases, and the second The amount of uranium electrodeposited to the second cathode 23 in the reactor 21 increases. In addition, the amount of elemental uranium ions dissolved in the salt also increases.

우라늄 전착물을 수거하는 전착물 탈착부(25)의 용량 및 염 내 용해된 초우라늄 원소 이온의 양이 문제되지 않는 한, 원료 주입구(11a)를 통해 사용후핵연료를 지속적으로 주입하여 연속 공정을 수행할 수 있다. As long as the capacity of the electrodeposited desorption section (25) for collecting uranium electrodeposits and the amount of the elemental uranium ions dissolved in the salt are not a problem, the continuous process is continuously injected by injecting spent fuel through the raw material inlet (11a). It can be done.

따라서, 공정의 처리 용량이 기존의 바스켓의 크기에 한정되지 않으므로 공정의 용량 증대가 용이하다는 장점이 있다. 또한, 바스켓이 사용되지 않으므로 각 단위 공정 간의 높은 연계성을 기대할 수 있으며, 순환식 공급 방식을 통해 기존의 회분식 공정에서 탈피하여 연속 공정 시스템의 구현이 가능하다는 장점이 있다. Therefore, since the processing capacity of the process is not limited to the size of the existing basket, there is an advantage that the capacity of the process can be easily increased. In addition, since a basket is not used, high linkage between each unit process can be expected, and there is an advantage that a continuous process system can be implemented by breaking away from an existing batch process through a circulating supply method.

또한, 바스켓 교환이 요구되지 않으므로 바스켓 교환 장치가 요구되지 않으며, 전해환원 공정과 전해정련 공정이 하나의 일체화된 장치에서 수행되므로 두 공정의 연계를 위한 별도의 증류장치가 요구되지 않는다.In addition, since basket exchange is not required, a basket exchange device is not required, and since the electrolytic reduction process and the electrorefining process are performed in one integrated device, a separate distillation device for linking the two processes is not required.

한편, 공정의 수행이 완료되면, 우라늄 전착물 및 염을 회수하여 후속 공정에 각각 공급할 수 있다. 이 경우, 제1 회수부(11c)와 제2 회수부(21a)를 후속공정인 전해제련 장치로 직접 연결하여 직접적인 염이송이 가능하도록 하며, 따라서 연속식 일관공정을 구현할 수 있다. 또한, 별도의 염이송 장치가 요구되지 않는 장점이 있다.On the other hand, when the process is completed, the uranium deposits and salts can be recovered and supplied to the subsequent processes, respectively. In this case, direct salt transfer is possible by directly connecting the first recovery unit 11c and the second recovery unit 21a to an electrolytic smelting device, which is a subsequent process, so that a continuous and consistent process can be implemented. In addition, there is an advantage that a separate salt transfer device is not required.

이상 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명하였지만 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시 예에는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.Although the embodiments of the present invention have been described with reference to the accompanying drawings, those skilled in the art to which the present invention pertains may realize that the present invention can be implemented in other specific forms without changing its technical spirit or essential features. You will understand. Therefore, it should be understood that the embodiments described above are illustrative in all respects and not restrictive.

1... 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템
10... 환원장치
11... 제1 반응기
11a... 원료 주입구
11b... 기체 배출구
11c... 제1 회수부
12... 제1 양극
13... 제1 음극
14... 전원공급부
15... 확산방지막
17... 제1 공급부
20... 정련장치
21... 제2 반응기
21a... 제2 회수부
22... 제2 양극
23... 제2 음극
24... 전원공급부
25... 전착물 탈착부
26... 전착물 수거관
27... 제2 공급부
MO... 방사성 금속 산화물
RO... 금속전환체
EL... 전해질
1 ... Electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system
10 ... reduction device
11 ... First reactor
11a ... Raw material inlet
11b ... gas outlet
11c ... 1st recovery unit
12 ... first anode
13 ... first cathode
14 ... Power supply
15 ... diffusion barrier
17 ... first supply
20 ... refiner
21 ... Second reactor
21a ... second recovery unit
22 ... second anode
23 ... second cathode
24 ... Power supply
25 ... Electrodeposition and detachment
26 ... Electrodeposit collector
27 ... Second supply
MO ... radioactive metal oxide
RO ... metal conversion body
EL ... electrolyte

Claims (8)

전해환원 공정을 통해 방사성 금속 산화물을 금속전환체로 변환시키는 환원장치; 및
상기 환원장치에서 공급되는 상기 금속전환체로부터 전해정련 공정을 통해 우라늄 금속을 전착물 형태로 분리하는 정련장치;
를 포함하고,
상기 정련장치는 전해정련 공정 후 미환원된 방사성 금속 산화물을 상기 환원장치로 공급하고, 상기 환원장치는 상기 공급된 미환원된 방사성 금속 산화물을 전해환원 공정을 통해 금속전환체로 변환시켜 상기 정련장치로 재공급하는, 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템.
A reduction device for converting radioactive metal oxides into metal convertors through an electrolytic reduction process; And
A smelting device for separating uranium metal into an electrodeposited form from the metal conversion body supplied from the reduction device through an electrorefining process;
Including,
The refining device supplies unreduced radioactive metal oxide to the reduction device after an electrorefining process, and the reduction device converts the supplied unreduced radioactive metal oxide into a metal conversion body through an electrolytic reduction process to the refining device. Re-supply, electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system.
제1항에 있어서,
상기 환원장치는 상기 정련장치와 연결되어 상기 금속전환체를 공급하는 제1 공급부를 포함하고, 상기 정련장치는 상기 환원장치와 연결되어 상기 미환원된 방사성 금속 산화물을 공급하는 제2 공급부를 포함하는, 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템.
According to claim 1,
The reduction device includes a first supply part connected to the refining device to supply the metal conversion body, and the refining device includes a second supply part connected to the reduction device to supply the unreduced radioactive metal oxide. , Electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system.
제2항에 있어서,
상기 제1 공급부와 상기 제2 공급부는 각각 운반기체 주입관과 연결되며,
상기 운반기체 주입관은 외부에서 주입되는 운반기체를 통해 상기 환원장치에서 배출되는 상기 금속전환체를 상기 정련장치로 운반하고, 상기 정련장치에서 배출되는 상기 미환원된 방사성 금속 산화물을 상기 환원장치로 운반하는, 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템.
According to claim 2,
The first supply portion and the second supply portion are respectively connected to the carrier gas injection pipe,
The carrier gas injection pipe carries the metal conversion body discharged from the reduction device to the refining device through a carrier gas injected from the outside, and the unreduced radioactive metal oxide discharged from the refining device to the reduction device Transport, electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system.
제2항에 있어서,
상기 환원장치는,
전해질이 구비된 제1 반응기;
상기 전해질 내에 침지되는 제1 음극과, 상기 제1 음극의 상부에서 상기 전해질에 적어도 일부가 침지되는 제1 양극;
상기 제1 음극 및 상기 제1 양극과 연결되는 전원공급부; 및
상기 제1 음극의 상부에서 상기 제1 음극을 둘러싸는 구조로 배치되는 확산방지막;
을 포함하고,
상기 제2 공급부는 단부가 상기 제1 반응기 내부로 연장되어 상기 제1 음극의 하부에 위치하며, 상기 제1 음극과 함께 상기 확산방지막에 의해 둘러싸이는 구조로 배치되는, 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템.
According to claim 2,
The reduction device,
A first reactor equipped with an electrolyte;
A first anode immersed in the electrolyte, and a first anode immersed in the electrolyte at the top of the first cathode;
A power supply connected to the first cathode and the first anode; And
A diffusion barrier layer disposed in a structure surrounding the first cathode on the first cathode;
Including,
The second supply part is an electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide, the end of which extends into the first reactor and is located under the first cathode, and is disposed in a structure surrounded by the diffusion barrier with the first cathode. Processing system.
제4항에 있어서,
상기 제1 반응기의 하부에 연결되어 전해환원 공정 후 불순물 또는 초우라늄 원소를 회수하는 제1 회수부를 더 포함하는, 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템.
The method of claim 4,
Connected to the lower portion of the first reactor further comprises a first recovery unit for recovering impurities or ultra-uranium elements after the electrolytic reduction process, the electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system.
제2항에 있어서,
상기 정련장치는,
전해질이 구비된 제2 반응기;
상기 전해질 내에 침지되어 상기 우라늄 금속 및 초우라늄 원소를 포함하는 금속전환체를 양극 용해시키는 제2 양극과, 상기 제2 양극의 상부에서 상기 전해질에 내에 침지되어 용해된 우라늄 이온을 금속 형태의 전착물로 전착시키는 제2 음극;
상기 제2 음극 및 상기 제2 양극과 연결되는 전원공급부; 및
상기 제2 음극의 하부에 배치되어 상기 제2 음극에서 탈착된 상기 전착물을 수거하는 전착물 탈착부;
를 포함하고,
상기 제1 공급부는 단부가 상기 제2 반응기 내부로 연장되어 상기 제2 양극의 하부에 위치하며, 상기 제2 양극을 둘러싸는 구조로 배치되는,
전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템.
According to claim 2,
The refining device,
A second reactor equipped with an electrolyte;
A second positive electrode which is immersed in the electrolyte to positively dissolve the metal converting body including the uranium metal and superuranium elements, and a uranium ion dissolved in and immersed in the electrolyte at the top of the second positive electrode to form an electrodeposited metal A second cathode to be electrodeposited with;
A power supply connected to the second cathode and the second anode; And
An electrodeposition desorption unit disposed under the second cathode to collect the electrodeposited material detached from the second cathode;
Including,
The first supply part is an end extending into the second reactor and located under the second anode, and disposed in a structure surrounding the second anode,
Electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system.
제6항에 있어서,
상기 전착물 탈착부는 상기 제2 음극을 향해 개방된 깔때기 구조를 가지며, 상기 제2 반응기 외부로 연장된 전착물 수거관과 연결되는, 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템.
The method of claim 6,
The electrodeposited desorption unit has a funnel structure opened toward the second cathode, and is connected to an electrodeposite collection tube extending outside the second reactor, the electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system.
제6항에 있어서,
상기 제2 반응기의 하부에 연결되어 전해정련 공정 후 불순물 또는 초우라늄 원소를 회수하는 제2 회수부를 더 포함하는, 전해환원 및 전해정련 일체형 산화물 처리 시스템.
The method of claim 6,
It is connected to the lower portion of the second reactor further comprises a second recovery unit for recovering impurities or ultrauranium elements after the electrorefining process, the electrolytic reduction and electrorefining integrated oxide treatment system.
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