KR20190105839A - Method of estimating internal temperature of reformer - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 개질기의 반응관 내부 온도를 추정하는 방법에 관한 것이며, 보다 상세하게는 반응 시 평형상수를 통해 개질기의 반응관 내부 온도를 추정하는 방법에 관한 것이다. The present invention relates to a method for estimating the temperature inside a reaction tube of a reformer, and more particularly, to a method for estimating the temperature inside a reaction tube of a reformer through an equilibrium constant during the reaction.
수증기 촉매 개질 공정(steam methane reforming: SMR)은 일반적으로 고온(700℃ 이상)에서 천연가스, LPG, 납사 등과 같은 탄화수소 연료와 수증기를 혼합하여 개질 촉매 상에서 개질 가스를 제조하는 공정이다. 이 때 SMR이 이루어지는 반응은 크게 탄화수소의 일산화탄소로의 전환반응, 탄화수소의 이산화탄소로의 전환반응, 일산화탄소의 이산화탄소로의 전환반응 3가지로 구성되어 있다. 해당 반응들은 반응 속도나 평형으로의 도달에 있어 온도에 매우 민감한 영향을 받는다. 그러나 개질기 반응관 내부의 온도 측정의 경우, 개질기 구조 및 유동에 따라 온도 분포가 매우 다양하여, 실질적으로 개질기 반응관 내부에서 일어나는 반응이 설계한 온도에서 이루어지고 있는지에 대해 정확히 파악하기 어렵다.Steam catalyst reforming (SMR) is a process for producing reformed gas on a reforming catalyst by mixing steam with hydrocarbon fuels such as natural gas, LPG and naphtha at high temperatures (above 700 ° C). At this time, the reaction of SMR is largely composed of three reactions: hydrocarbon conversion to carbon monoxide, hydrocarbon conversion to carbon dioxide, and carbon monoxide conversion to carbon dioxide. The reactions are very sensitive to temperature in the reaction rate or at equilibrium. However, in the case of measuring the temperature inside the reformer reaction tube, the temperature distribution varies widely according to the reformer structure and flow, so it is difficult to accurately determine whether the reaction occurring in the reformer reaction tube is actually performed at the designed temperature.
개질기의 효율을 개선하기 위해 설계 변경, 운영 조건 변경 등 변수에 따른 정확한 효율을 예측하기 위해서는, 반응관 내 반응 지점에서의 온도 추정이 필요하나, 앞서 설명한 요인으로 인해 반응 지점의 온도 측정이 어려워서, 전체적인 반응 효율의 산정 및 설계치에 맞는 개질기 제조가 이루어졌는지 확인하기 어려운 것이 현실이다.In order to predict the correct efficiency according to the variables such as design change, operating condition change, etc. to improve the efficiency of the reformer, it is necessary to estimate the temperature at the reaction point in the reaction tube. The reality is that it is difficult to determine whether the reformer has been manufactured to fit the design and estimate the overall reaction efficiency.
본 명세서는 개질기 반응관 내부의 효율적인 온도 추정 방법을 제공하고자 한다.The present specification is to provide an efficient temperature estimation method inside the reformer reaction tube.
본 명세서는 상기 언급된 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 통상의 기술자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.The present specification is not limited to the above-mentioned task, and other tasks not mentioned will be clearly understood by those skilled in the art from the following description.
상술한 과제를 해결하기 위한 본 명세서에 따른 개질기 반응관 내부 온도 추정 방법은 (a) SMR 반응의 평형상수(K1) 및 WGS 반응의 평형상수(K2)를 산출하는 단계; 및 (b) 상기 평형상수 K1 및 K2에 해당하는 반응관의 온도를 추정하는 단계;를 포함할 수 있다.Reformer reaction pipe internal temperature estimation method according to the disclosure to address the above problems is a step of calculating (a), the equilibrium constant (K 1) and equilibrium constant (K 2) of the WGS reaction in the SMR reaction; And (b) estimating the temperature of the reaction tube corresponding to the equilibrium constants K 1 and K 2 .
본 명세서의 일 실시예에 따르면, 상기 평형상수 K1은 아래 수식에 의해 산출된다.According to the exemplary embodiment of the present specification, the equilibrium constant K 1 is calculated by the following equation.
본 명세서의 일 실시예에 따르면, 상기 평형상수 K2은 아래 수식에 의해 산출된다.According to one embodiment of the present specification, the equilibrium constant K 2 is calculated by the following equation.
본 명세서의 일 실시예에 따르면, 상기 평형상수 산출을 위한 각 가스 조성비는 개질기 후단에서 측정된다.According to one embodiment of the present specification, each gas composition ratio for calculating the equilibrium constant is measured after the reformer.
본 명세서의 일 실시예에 따르면, 상기 평형상수 K1 및 K2 산출을 위한 각 가스 조성비는 동일하다.According to one embodiment of the present specification, each gas composition ratio for calculating the equilibrium constants K 1 and K 2 is the same.
본 발명에 따른 개질기 반응관 내부 온도 추정 방법은 (c) 추정 온도와 설정 온도를 비교하여 설정 온도를 조절하는 단계;를 더 포함할 수 있다.The reformer reaction tube internal temperature estimation method according to the present invention may further include adjusting the set temperature by comparing the estimated temperature with the set temperature.
본 발명의 기타 구체적인 사항들은 상세한 설명 및 도면들에 포함되어 있다.Other specific details of the invention are included in the detailed description and drawings.
본 명세서의 일 측면에 따르면, 개질기 반응관에서 실제 일어나는 반응 온도를 보다 정확하게 추정할 수 있다. 따라서 추정된 온도를 통해 실제 반응기의 온도와 비교하여 설정 온도를 조정할 수 있다.According to one aspect of the present specification, it is possible to more accurately estimate the reaction temperature actually occurring in the reformer reaction tube. Therefore, the estimated temperature makes it possible to adjust the set temperature compared with the actual reactor temperature.
본 명세서의 다른 측면에 따르면, 추정 온도와 설정 온도 비교를 통해 개질기의 성능 평가 및 개질기의 설계 사항 변경이 가능하다. 이를 통해 보다 효율적인 개질기 제조가 가능하다.According to another aspect of the present specification, it is possible to evaluate the performance of the reformer and change the design details of the reformer by comparing the estimated temperature and the set temperature. This enables more efficient reformer manufacturing.
본 발명의 효과들은 이상에서 언급된 효과로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 통상의 기술자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.Effects of the present invention are not limited to the effects mentioned above, and other effects not mentioned will be clearly understood by those skilled in the art from the following description.
도 1은 본 발명에 따른 개질기 내부 온도 추정 방법의 흐름을 간략하게 도시한 흐름도이다.
도 2는 SMR 반응과 WGS 반응의 온도-평형 상수 관계 그래프이다.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 개질기 내부 온도 추정 방법의 흐름도이다.
도 4는 도 2의 부분 확대도이다.1 is a flow chart briefly illustrating the flow of a reformer internal temperature estimation method according to the present invention.
2 is a graph of temperature-equilibrium constants between SMR and WGS reactions.
3 is a flowchart of a reformer internal temperature estimation method according to another embodiment of the present invention.
4 is a partially enlarged view of FIG. 2.
본 명세서에 개시된 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 명세서가 이하에서 개시되는 실시예들에 제한되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예들은 본 명세서의 개시가 완전하도록 하고, 본 명세서가 속하는 기술 분야의 통상의 기술자(이하 '당업자')에게 본 명세서의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 명세서의 권리 범위는 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. Advantages and features of the invention disclosed herein, and methods of achieving them will be apparent with reference to the embodiments described below in detail in conjunction with the accompanying drawings. However, the present disclosure is not limited to the embodiments disclosed below, but may be implemented in various forms, and the present embodiments are merely provided to make the disclosure of the present disclosure complete, and those of ordinary skill in the art to which the present disclosure belongs. It is provided to fully inform the skilled person (hereinafter, "the person in charge") the scope of the present specification, the scope of the present specification is defined only by the scope of the claims.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 명세서의 권리 범위를 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소 외에 하나 이상의 다른 구성요소의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다. 명세서 전체에 걸쳐 동일한 도면 부호는 동일한 구성 요소를 지칭하며, "및/또는"은 언급된 구성요소들의 각각 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다. 비록 "제1", "제2" 등이 다양한 구성요소들을 서술하기 위해서 사용되나, 이들 구성요소들은 이들 용어에 의해 제한되지 않음은 물론이다. 이들 용어들은 단지 하나의 구성요소를 다른 구성요소와 구별하기 위하여 사용하는 것이다. 따라서, 이하에서 언급되는 제1 구성요소는 본 발명의 기술적 사상 내에서 제2 구성요소일 수도 있음은 물론이다.The terminology used herein is for the purpose of describing particular embodiments only and is not intended to be limiting of the scope of the present disclosure. In this specification, the singular also includes the plural unless specifically stated otherwise in the phrase. As used herein, "comprises" and / or "comprising" does not exclude the presence or addition of one or more other components in addition to the mentioned components. Like reference numerals refer to like elements throughout, and "and / or" includes each and all combinations of one or more of the mentioned components. Although "first", "second", etc. are used to describe various components, these components are of course not limited by these terms. These terms are only used to distinguish one component from another. Therefore, of course, the first component mentioned below may be a second component within the technical spirit of the present invention.
다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 명세서가 속하는 기술분야의 통상의 기술자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또한, 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않는 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다. 이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세하게 설명한다. Unless otherwise defined, all terms used in the present specification (including technical and scientific terms) may be used in a sense that can be commonly understood by those skilled in the art to which this specification belongs. In addition, terms that are defined in a commonly used dictionary are not ideally or excessively interpreted unless they are specifically defined clearly. Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
본 발명은 반응 조건과 반응 후 물질의 조성에 따라, 수증기 촉매 개질 공정(steam methane reforming: SMR) 반응의 평형상수(K1)와 수성가스전화반응(Water Gas Shift, WGS) 반응의 평형상수(K2)를 통해 개질기 반응관 내부의 온도를 추정하는 방법이다.The present invention provides an equilibrium constant (K 1 ) and a water gas shift (WGS) equilibrium constant for the steam methane reforming (SMR) reaction, depending on the reaction conditions and the composition of the material after the reaction. K 2 ) to estimate the temperature inside the reformer reaction tube.
도 1은 본 발명에 따른 개질기 반응관 내부 온도 추정 방법의 흐름을 간략하게 도시한 흐름도이다.1 is a flow chart briefly showing the flow of the reformer reaction tube internal temperature estimation method according to the present invention.
도 1을 참조하면, 먼저 단계 S10에서 (a) SMR 반응의 평형상수(K1) 및 WGS 반응의 평형상수(K2)를 산출한다.Referring to FIG. 1, first, in step S10, the equilibrium constant K 1 of the SMR reaction and the equilibrium constant K 2 of the WGS reaction are calculated.
상기 SMR 반응 및 WGS 반응은 아래 반응식에 각각 해당한다.The SMR and WGS reactions correspond to the following schemes, respectively.
따라서, 반응 후 개질기 후단에서 발생하는 합성가스(CH4, H2O, CO, CO2, H2)의 조성을 측정하여 SMR 반응의 평형상수(K1) 및 WGS 반응의 평형상수(K2)를 아래 수식 1 및 2와 같이 산출할 수 있다.Therefore, by measuring the composition of the synthesis gas (CH 4 , H 2 O, CO, CO 2 , H 2 ) generated after the reformer after the reaction, the equilibrium constant (K 1 ) of the SMR reaction and the equilibrium constant (K 2 ) of the WGS reaction. May be calculated as in
<수식 1><
<수식 2><
상기 평형상수 산출을 위한 각 변수는 합성 가스 조성비와 개질기 설정 압력의 곱으로 표현할 수 있다. 상기 내용에 대해서는 이후 실험예를 통해 자세히 설명될 것이다. 또한, 상기 평형상수 산출을 위한 각 가스 조성비는 개질기 후단에서 측정된다. 또한, 상기 평형상수 K1 및 K2 산출을 위한 각 가스 조성비는 동일한 것을 가정으로 한다.Each variable for calculating the equilibrium constant may be expressed as a product of a synthesis gas composition ratio and a reformer set pressure. The above content will be described in detail later through experimental examples. In addition, each gas composition ratio for calculating the equilibrium constant is measured at the rear end of the reformer. In addition, it is assumed that each gas composition ratio for calculating the equilibrium constants K 1 and K 2 is the same.
다음으로 단계 S20에서 (b) 상기 평형상수 K1 및 K2에 해당하는 반응 온도 추정한다.Next, in step S20 (b) the reaction temperature corresponding to the equilibrium constants K 1 and K 2 is estimated.
도 2는 SMR 반응과 WGS 반응의 온도-평형 상수 관계 그래프이다.2 is a graph of temperature-equilibrium constants between SMR and WGS reactions.
도 2를 참조하면, 평형상수 K값에 따른 개질기 내부 즉, 반응관의 온도를 예측할 수 있다.Referring to Figure 2, it is possible to predict the temperature inside the reformer, that is, the reaction tube according to the equilibrium constant K value.
본 발명에 따르면, 설정한 개질기 내부 온도와 예측한 온도의 차이를 비교함으로써, 반응이 모두 평형 상태에 도달하는 이상적인 형태로 진행될 수 있도록 모니터링하는 자료로 사용될 수 있다.According to the present invention, by comparing the difference between the set temperature of the reformer and the predicted temperature, it can be used as a monitoring data so that the reaction can proceed in an ideal form to reach an equilibrium state.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 개질기 반응관 내부 온도 추정 방법의 흐름도이다.3 is a flowchart of a method for estimating internal temperature of a reformer reaction tube according to another embodiment of the present invention.
도 3을 참조하면, 도 1에 도시된 실시예와 달리 단계 S30이 추가된 것을 확인할 수 있다. 본 발명에 따르면, 단계 S30에서 (c) 추정 온도와 설정 온도를 비교하여 설정 온도를 조절하는 단계를 더 포함할 수 있다.Referring to FIG. 3, it can be seen that step S30 has been added, unlike the embodiment shown in FIG. 1. According to the present invention, step S30 may further include adjusting the set temperature by comparing the estimated temperature with the set temperature (c).
<실험예>Experimental Example
개질기의 운전 조건은 한국가스공사 가스연구원 인천 수소기지에 있는 실제 수소스테이션의 운전 조건을 참고하여 실험을 실시하였다. 압력은 8.5bar로 매 실험마다 동일하게 설정하였다. 온도는 700℃, 750℃, 800℃, 850℃, 900℃의 5가지 조건에서 실험하였다. 각각의 온도 조건에서 개질기 후단에서 발생하는 합성가스(CH4, H2O, CO, CO2, H2)의 조성을 측정하여 SMR 반응의 평형상수(K1) 및 WGS 반응의 평형상수(K2)의 값을 계산하였다.The operating conditions of the reformer were tested by referring to the actual operating conditions of the actual hydrogen station at Incheon Gas Station, Korea Gas Corporation. The pressure was set equal to 8.5 bar for each experiment. Temperature was tested at five conditions of 700 ℃, 750 ℃, 800 ℃, 850 ℃, 900 ℃. Synthesis occurring in the reformer rear end at each temperature gas equilibrium of (CH 4, H 2 O, CO,
아래 표 1은 850℃ 조건에서 합성가스 조성비 및 부분압력이다.Table 1 below shows the synthesis gas composition ratio and partial pressure at 850 ° C.
<표 1>TABLE 1
그리고 상기 부분압력에 따른 평형상수(K1) 및 평형상수(K2)의 값을 계산하면 다음과 같다.And the value of the equilibrium constant (K 1 ) and the equilibrium constant (K 2 ) according to the partial pressure is calculated as follows.
도 4는 도 2의 부분 확대도이다.4 is a partially enlarged view of FIG. 2.
도 4를 참조하여, 앞서 계산된 평형상수(K1) 및 평형상수(K2) 값에 따른 개질기 내부 온도를 예측하면, SMR 반응은 842℃, WGS 반응은 784 ℃로 추정된다.Referring to FIG. 4, when predicting the reformer internal temperature according to the equilibrium constant K 1 and the equilibrium constant K 2 , the SMR reaction is estimated to be 842 ° C. and the WGS reaction is 784 ° C.
이는 설계 온도인 850℃와 비교했을 때, 개질기 내에서 실제로 일어나는 반응 온도와 다소 차이가 있음을 확인할 수 있다. 즉, SMR 반응의 경우 설계치와 유사한 수준으로 반응이 일어나지만, 상대적으로 반응 속도가 느린 WGS 반응의 경우 완전히 일어나지 않음을 확인할 수 있다.This can be seen that when compared with the design temperature of 850 ℃, the reaction temperature actually occurs in the reformer is slightly different. That is, the reaction occurs at a level similar to the design value in the case of the SMR reaction, but it can be confirmed that the WGS reaction which is relatively slow in reaction does not occur completely.
아래 표 2는 700℃, 750℃, 800℃, 850℃, 900℃ 5가지 온도 조건에서 산출된 평형상수 및 추정된 반응 온도이다.Table 2 below shows the equilibrium constants and estimated reaction temperatures calculated at five temperature conditions of 700 ° C, 750 ° C, 800 ° C, 850 ° C, and 900 ° C.
<표 2>TABLE 2
위 결과를 분석하면, SMR 반응은 평형을 가정한 온도 값과 흡사하여 SMR 반응은 완전히 일어났다고 고려할 수 있다. 반면, WGS 반응은 실제 운전 온도와 상이한 값을 나타내어 완전 평형에 도달하지 않은 것으로 고려할 수 있다. 이를 통해 실험이 이루어진 인천 수소스테이션의 설계 사항에 변경을 가할 수 있는 기초자료가 될 수 있다.Analyzing the above results, it can be considered that the SMR reaction occurred completely similar to the temperature value assuming equilibrium. On the other hand, the WGS reaction may be considered to have reached a value different from the actual operating temperature so that no full equilibrium is reached. Through this, it can be the basic data to change the design details of the Incheon hydrogen station where the experiment was conducted.
이상, 첨부된 도면을 참조로 하여 본 명세서의 실시예를 설명하였지만, 본 명세서가 속하는 기술분야의 통상의 기술자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로, 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며, 제한적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. While the embodiments of the present disclosure have been described with reference to the accompanying drawings, a person skilled in the art to which the present disclosure belongs may practice the present disclosure in other specific forms without changing the technical spirit or essential features. I can understand that. Therefore, it should be understood that the embodiments described above are exemplary in all respects and not restrictive.
Claims (6)
(b) 상기 평형상수 K1 및 K2에 해당하는 반응관의 온도를 추정하는 단계;를 포함하는 개질기 내부 온도 추정 방법.comprising the steps of: (a) calculate the equilibrium constant (K 1) and equilibrium constant (K 2) of the WGS reaction in the SMR reaction; And
(b) estimating a temperature of a reaction tube corresponding to the equilibrium constants K 1 and K 2 ;
상기 평형상수 K1은 아래 수식에 의해 산출되는 것을 특징으로 하는 개질기 내부 온도 추정 방법.
Wherein the equilibrium constant K 1 is calculated by the following equation.
상기 평형상수 K2은 아래 수식에 의해 산출되는 것을 특징으로 하는 개질기 반응관 내부 온도 추정 방법.
The equilibrium constant K 2 is a method of estimating the temperature inside the reformer reaction tube, characterized in that calculated by the following formula.
상기 평형상수 산출을 위한 각 가스 조성비는 개질기 후단에서 측정된 것을 특징으로 하는 개질기 반응관 내부 온도 추정 방법.The method according to claim 1,
Each gas composition ratio for calculating the equilibrium constant is a method for estimating the temperature inside the reformer reactor, characterized in that measured at the rear end of the reformer.
상기 평형상수 K1 및 K2 산출을 위한 각 가스 조성비는 동일한 것을 특징으로 하는 개질기 반응관 내부 온도 추정 방법.The method according to claim 1,
Method for estimating the temperature inside the reformer reaction tube, characterized in that each gas composition ratio for calculating the equilibrium constants K 1 and K 2 .
(c) 추정 온도와 설정 온도를 비교하여 설정 온도를 조절하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 개질기 반응관 내부 온도 추정 방법.The method according to claim 1,
(C) comparing the estimated temperature and the set temperature to adjust the set temperature; reformer reaction tube internal temperature estimation method further comprising.
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