KR20190098541A - 실시간 당 모니터링 센서 시스템 및 저온 용액 공정에 기반한 당센서의 제조 방법 - Google Patents

실시간 당 모니터링 센서 시스템 및 저온 용액 공정에 기반한 당센서의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 실시예들은 저온 용액 공정 기반으로 연결층을 통하여 유연층과 전도층을 연결한 바이오 센서를 제작하는 방법, 검출물질과 매개물질이 교반된 화합물을 이용하여 플렉서블한 소재로 된 전도층을 기능화시킴으로써, 신체에 부착 가능한 바이오 센서, 이를 이용한 생체신호 측정 장치를 제공한다.

Description

저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법, 바이오센서, 및 이를 이용한 생체신호 측정 장치 {Method of Manufacturing Biosensor Based on Low Temperature Solution Process, Biosensor, and Apparatus for Measuring Biosignal Using Same}
본 실시예가 속하는 기술 분야는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법, 바이오센서, 및 이를 이용한 생체신호 측정 장치에 관한 것이다.
이 부분에 기술된 내용은 단순히 본 실시예에 대한 배경 정보를 제공할 뿐 종래기술을 구성하는 것은 아니다.
바이오센서는 특정 물질의 존재를 확인하거나 물질의 양을 감지하는 장치이다. 바이오센서는 특정 물질과 선택적으로 반응하는 생체감지물질을 이용하여 신호를 측정한다. 상업적 바이오센서 중에서 혈당 센서가 가장 큰 비중을 차지하고 있다. 예컨대, 혈당 센서는 소량의 혈액을 채취하여 스트립에 위치하는 포도당 산화 효소와 반응시킨 후 전기화학적 분석을 이용하여 혈당을 측정한다.
기존의 바이오센서는 단단한 재질로 구성되어 형태 변형이 어렵고, 유연성이 낮기 때문에, 생체의 움직임에 취약하고 장시간 생체신호를 측정할 수 없는 문제가 있다.
본 발명의 실시예들은 저온 용액 공정 기반으로 연결층을 통하여 유연층과 전도층을 연결한 바이오 센서를 제작하고, 바이오 센서는 검출물질과 매개물질이 교반된 화합물을 이용하여 플렉서블한 소재로 된 전도층을 기능화시킴으로써, 신체에 부착 가능한 바이오 센서를 설계하는 데 발명의 주된 목적이 있다.
본 발명의 실시예들은 신체 부착 가능한 바이오센서를 헬스케어 모니터링 시스템에 적용하고 사용자의 컴퓨팅 디바이스(예컨대, 스마트폰)와 연동함으로써, 사용자의 생체 신호를 장시간 동안 편리하게 수집하는 데 발명의 다른 목적이 있다.
본 발명의 명시되지 않은 또 다른 목적들은 하기의 상세한 설명 및 그 효과로부터 용이하게 추론할 수 있는 범위 내에서 추가적으로 고려될 수 있다.
본 실시예의 일 측면에 의하면 기판 위에 유연 용액을 증착하고 어닐링하여 유연층을 형성하는 단계, 상기 유연층에 전도 물질을 부착하기 위한 화합물을 증착하고 어닐링하여 상기 유연층 위에 연결층을 형성하는 단계, 및 상기 연결층에 상기 전도 물질이 분산된 용액을 도포하고 어닐링하여 상기 연결층 위에 전도층을 형성하는 단계를 포함하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법을 제공한다.
본 실시예의 다른 측면에 의하면, 전자 이동 통로를 형성하는 전도층을 포함하며, 상기 전도층에 대상물질과 반응하는 검출물질이 고정화된 것을 특징으로 하는 바이오센서를 제공한다.
본 실시예의 또 다른 측면에 의하면, 전자 이동 통로를 형성하는 전도층을 포함하며, 상기 전도층에 대상물질과 반응하는 검출물질이 고정화된 바이오센서, 상기 바이오센서를 이용하여 대상체의 생체신호를 수집하고, 상기 수집한 생체신호를 변환하는 처리부를 포함하는 착용 가능한 생체신호 측정 장치를 제공한다.
이상에서 설명한 바와 같이 본 발명의 실시예들에 의하면, 저온 용액 공정 기반으로 바이오센서 시스템을 제작함으로써, 고가의 장비없이 바이오센서를 저비용으로 대량 생산할 수 있고, 대면적 증착 및 균일한 박막 형성이 가능한 효과가 있다.
본 발명의 실시예들에 의하면, 검출물질과 매개물질이 교반된 화합물을 이용하여 전도층을 기능화시킴으로써, 바이오센서는 낮은 감지 농도에서도 높은 민감도로 동작하고, 사용자 맞춤형으로 제작이 가능한 효과가 있다.
본 발명의 실시예들에 의하면, 신체 부착 가능한 바이오센서를 착용이 가능한 헬스케어 모니터링 시스템에 적용함으로써, 생체신호를 장시간 동안 생체 신호 측정 및 정보 수집이 가능한 효과가 있다.
여기에서 명시적으로 언급되지 않은 효과라 하더라도, 본 발명의 기술적 특징에 의해 기대되는 이하의 명세서에서 기재된 효과 및 그 잠정적인 효과는 본 발명의 명세서에 기재된 것과 같이 취급된다.
도 1 내지 도 3은 본 발명의 실시예들에 따른 바이오센서의 제조 방법을 예시한 도면이다.
도 4 및 도 5는 본 발명의 실시예들에 따른 바이오센서를 예시한 도면이다.
도 6 및 도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오센서의 전도층을 기능화시키는 검출물질과 매개물질이 교반된 졸겔 형태의 화합물을 예시한 도면이다.
도 8는 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오센서의 기능화된 전도층이 포도당을 검출하는 원리를 예시한 도면이다.
도 9 내지 도 11은 본 발명의 다른 실시예에 따른 생체신호 측정 장치를 예시한 도면이다.
도 12는 본 발명의 다른 실시예에 따른 생체신호 측정 장치가 측정한 당 수치를 예시한 도면이다.
도 13 내지 도 16은 본 발명의 실시예들에 따른 바이오센서의 전도층이 기능화되기 전/후의 표면 변화에 관한 실험결과를 예시한 도면이다.
이하, 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지기능에 대하여 이 분야의 기술자에게 자명한 사항으로서 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략하고, 본 발명의 일부 실시예들을 예시적인 도면을 통해 상세하게 설명한다.
본 명세서에 기재된 실시예들은 헬스케어 모니터링 제품과 사물인터넷 플랫폼을 기반으로 한 포괄적인 바이오센서 시스템 그리고 그에 파생된 기타 서비스에 사용될 수 있다. 예컨대, 본 실시예들은 무선 리모컨 시스템, 스마트 의류, 모바일 헬스케어 시스템, 스마트 워치, 스마트 스킨, 로보틱스, BMI(Brain Machine Interface) 장치, 사물인터넷과 결합된 형태의 바이오 전자 응용 장치 등에 적용될 수 있다. 본 실시예들은 생체 정보를 기반으로 한 사물인터넷과 결합하여 동작할 수 있다. 본 실시예들을 이용하여 생체 정보를 기반으로 한 개개인의 의학적 빅데이터 구축이 가능하다.
이하에서는 도 1 내지 도 3을 참조하여, 바이오센서의 제조 방법을 설명하기로 한다.
바이오센서의 제조 방법은 저온 용액 공정을 이용하여 바이오센서를 제작한다. 제조 방법은 유연층을 형성하는 단계(S110), 연결층을 형성하는 단계(S120), 전도층을 형성하는 단계(S130)를 포함한다. 유연층을 형성하는 단계(S110)는 기판 위에 유연 용액을 증착하고 어닐링하여 유연층을 형성한다.
바이오센서의 제조 방법은 기판을 초음파 세척하고 자외선 처리하여 기판을 친수화하는 단계(S210)를 추가로 포함할 수 있다. 절연 박막 코팅을 위하여 기판을 친수화하는 단계(S210)는 아세톤, 메탄올, 이소프로필알콜(IPA) 용액 등으로 10분간 클리닝 한 뒤. UV Ozone 처리를 하여 표면의 -OH기 생성을 통한 친수성 표면을 생성한다. 기판에 붙어 있는 유기 오염물은 화학적으로 C-H, -C=C-, -C-O, -C-Cl 등의 여러 가지 화학 결합을 하고 있다. 이러한 화학 결합은 자신의 결합 에너지보다 강한 에너지 충격을 받으면 CO2, H2O 등으로 분해되거나 -OH, -CHO, -COOH와 같이 친수성기로 전환된다.
유연층을 형성하는 단계(S220)는 기판 위에 유연 용액을 코팅한다. 코팅은 스핀 코팅(spin-coating), 딥 코팅(dip-coating), 드롭 캐스팅(drop-casting), 스크린 프린팅(screen printing), 바 프린팅(bar printing), 롤투롤(roll-to-roll), 롤투플레이트(roll-to-plate) 등 다양한 방법으로 증착이 가능하다. 80℃ 내지 150℃의 온도 범위에서 어닐링하여 유연층을 형성할 수 있다. 유연 용액은 Polyimide(예컨대, PicoMAX Co. POLYZEN 150P) 용액이 사용될 수 있다. 유연 용액을 4000 rpm, 60 sec에서 기판에 증착시키고 130℃로 60 ~ 180분 동안 어닐링할 수 있다. 유연층은 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리디메틸실록산(Polydimethylsiloxane, PDMS), 에코플렉스(Ecoflex), 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
바이오센서의 제조 방법은 바이오센서를 제작한 후에 기판과 유연층을 분리하는 단계(S280)를 추가로 포함할 수 있다. 기판과 유연층을 분리하는 단계(S280)는 습식 전사법(wet transfer method)을 통하여 바이오센서를 기판에서 분리할 수 있다.
기존의 유연기판을 생성하는 공정에서는 감지 성능을 향상시키는 버퍼층을 유연기판 위에 추가하나 본 실시예에 따른 제조 방법은 연결층을 형성한다.
연결층을 형성하는 단계(S230)는 제1 연결층 및 제2 연결층을 형성할 수 있다. 제1 연결층을 형성하는 단계(S230)는 유연층에 전도 물질을 부착하기 위한 화합물을 증착하고 어닐링하여 유연층 위에 연결층을 형성한다. 제1 연결층을 형성하는 단계(S230)는 전도 물질을 부착하기 위한 화합물을 유연층에 코팅하고 80℃ 내지 150℃의 온도 범위에서 어닐링하는 제1 연결층을 형성한다. 폴리메틸메타크릴레이트(Polymethylmethacrylate, PMMA) 용액을 4000 rpm, 60 sec에서 기판에 증착시키고 130℃로 30 ~ 90분 동안 어닐링할 수 있다.
제2 연결층을 형성하는 단계(S240)는 작용기를 갖는 물질을 포함하는 용액에 제1 연결층을 침지하여 제2 연결층을 형성한다. 저온 용액 공정 기반의 균일한 불규칙 네트워크(random network) 형태의 탄소 나노튜브를 증착하기 위해서 전처리 공정을 통해 친수성화된 기판에 아민기(-NH2)를 갖는 APTES(3-(aminopropyl)triethoxysilane)로 표면처리를 하여 기판에 흡착량과 균일성을 향상시킨다. 제2 연결층은 폴리리신(Poly-L-Lysine), APTES(3-Aminopropyltriethoxysilane), 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
전도층을 형성하는 단계(S250)는 연결층에 전도 물질이 분산된 용액을 도포하고 어닐링하여 연결층 위에 전도층을 형성한다. 전도층을 형성하는 단계(S250)는 전도성 물질이 포함된 용액을 초음파 처리하고, 전도성 물질이 포함된 용액을 스프레이 공정을 통하여 도포하고, 80℃ 내지 150℃의 온도 범위에서 어닐링하여 용매를 제거할 수 있다.
탄소 나노튜브의 증착을 위하여 SWCNT powder(예컨대, NanoIntegris Inc. Iso-Nanotubes-S, length range of 100 nm ~ 4 μm and diameter range of 1.2 ~1.7 nm)를 1,2-dichlorobenzene(C6H4Cl2, 예컨대, Sigma Aldrich co.) 용매(solvent)에 6시간 동안 초음파 처리를 통하여 용액에 균일하게 분산시킨다.
균일하게 분산된 탄소 나노튜브 용액을 UV treatment로 친수성화된 PMMA/PI 박막에 스프레이 공정을 통하여 균일하게 도포한 뒤 용매를 제거하기 위하여 90 ~ 150℃의 온도로 30분간 어닐링할 수 있다.
전도층을 기능화하는 단계(S260)는 (i) 소수성 및 친수성 영역이 구분된 매개물질 및 (ii) 대상물질과 반응하는 검출물질이 교반된 화합물을 이용하여 전도층을 기능화시킨다. 여기서 전도층은 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube,CNT), 그래핀(Graphene), 산화 환원 그래핀(Reduced Graphene Oxide, RGO), 금속 나노와이어(Metal Nanowire), 금속 나노입자(Metal Nanoparticle), 또는 이들의 조합으로 된 고분자 물질일 수 있다. 검출물질은 포도당 산화효소(Glucose Oxidase, GOD)를 포함할 수 있고, 혈액 또는 땀 등에 포함된 포도당과 반응한다.
매개물질은 나피온(Nafion) 등의 소수성 및 친수성 영역이 구분된 물질이 사용될 수 있다. 당 분자를 검출하기 위한 포도당 산화효소(GOD)를 균일하게 도포된 탄소 나노튜브에 고정화하기 위하여 Nafion-117 (예컨대, ~5% in a mixture of a solution of lower aliphatic alcohols and water, Sigma Aldrich co.)와 교반한다.
코팅을 통하여 교반된 검출물질-매개물질(예컨대, GOD-Nafion) 화합물을 전도층(예컨대, 탄소 나노튜브) 표면에 균일하게 도포하여 12시간 동안 대기 분위기(ambient)에서 기능화시킨다. 센서의 감지도(sensitivity)의 조절을 위하여 구성비 및 박막의 두께는 조절이 가능하다. 검출물질과 매개물질은 N:1 배합비로 교반된다. N은 양의 실수이며, 다양한 조건 하에서 배합될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니고 구현되는 설계에 따라 적합한 수치가 사용될 수 있다.
바이오센서의 제조 방법은 전도층에 커넥터를 형성하는 단계를 추가로 포함할 수 있다. 커넥터는 신체 또는 장치와 연결될 수 있으며, 마이크로 니들 형태로 구현될 수 있다. 예컨대, GOD-nafion으로 기능화된 탄소 나노튜브 박막 위에 E-beam 증착(evaporation)을 이용하여 50 nm의 Au 증착을 통해 소스(Source), 드레인(Drain) 전극을 형성할 수 있다.
도 3에 도시된 바와 같이, 바이오센서의 제조 방법은 저온 용액 공정을 통하여 바이오 센서를 제작한다. 바이오센서의 제조 방법은 유연층을 형성하는 단계(S310), 제1 연결층을 형성하는 단계(S320), 제2 연결층을 형성하는 단계(S330), 전도층을 형성하는 단계(S340), 전도층을 기능화하는 단계(S350), 및 기판을 분리하는 단계(360)를 포함할 수 있다.
이하에서는 도 4 및 도 5를 참조하여, 바이오센서를 설명하기로 한다.
도 4를 참조하면, 바이오센서는 전자 이동 통로를 형성하는 전도층(420)을 포함한다. 전도층(420)에 대상물질과 반응하는 검출물질(401)이 고정화되어 있다. 검출물질(401)과 매개물질(402)이 결합된 합성물(410)이 전도층(420)에 고정화되거나, 검출물질(401)과 매개물질(402)이 교반된 화합물(410)이 전도층(420)에 고정화되어 있다.
매개물질(402)에 포함된 소수성 및 친수성 성분이 전도층(402)의 이온 전하를 유도하고 검출물질(401)을 전도층(420)의 표면에 고정화시킨다.
전도층은 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube, CNT), 그래핀(Graphene), 산화 환원 그래핀(Reduced Graphene Oxide, RGO), 금속 나노와이어(Metal Nanowire), 금속 나노입자(Metal Nanoparticle), 또는 이들의 조합으로 된 고분자 물질일 수 있다. 검출물질은 포도당 산화효소(Glucose Oxidase, GOD)를 포함할 수 있다. 매개물질은 나피온(Nafion)을 포함할 수 있다.
도 5를 참조하면, 바이오센서는 전도층(520)의 일면에 접촉하여 부착되거나 연결층(530)을 통하여 연결된 유연층(540)을 추가로 포함할 수 있다. 연결층(530)은 적어도 하나의 층을 형성하며, 제1 연결층(531)과 제2 연결층(532)을 포함할 수 있다. 제1 연결층(531)은 유연층(540)에 제2 연결층(532)을 부착시키고, 제2 연결층(532)은 제1 연결층(531)에 전도층(520)을 부착시킨다.
유연층(540)은 고분자 필름이고, 제1 연결층(531)은 다공성 고분자 물질이고, 제2 연결층(532)은 작용기를 갖는 물질일 수 있다. 예컨대, 유연층(540)은 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리디메틸실록산(Polydimethylsiloxane, PDMS), 에코플렉스(Ecoflex), 또는 이들의 조합으로 된 필름일 수 있다. 제1 연결층(531)은 폴리메틸메타크릴레이트(Polymethylmethacrylate, PMMA)을 포함할 수 있다. 연결층(531, 532)은 절연 소재로 구현될 수 있다. 제2 연결층(532)은 아민기를 갖는 폴리리신(Poly-L-Lysine), APTES(3-Aminopropyltriethoxysilane), 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
바이오센서는 전도층에 연결되며 외부로 돌출된 커넥터(미도시)를 추가로 포함할 수 있다. 커넥터는 신체 또는 장치와 연결될 수 있으며, 마이크로 니들 형태 또는 전극 형태 등으로 구현될 수 있다. 바이오센서는 전도층에 연결되며 대상체의 피부에 부착 또는 삽입 가능한 니들(미도시)을 추가로 포함할 수 있다.
도 6 및 도 7은 바이오센서의 전도층을 기능화시키는 검출물질과 매개물질이 교반된 졸겔 형태의 화합물을 예시한 도면이다.
본 실시예에 따른 바이오센서는 고 선택성의 당 센서를 제작하기 위해서 포도당 분자(Glucose Molecule)에 민감히 반응하는 포도당 산화효소(Glucose Oxidase)를 탄소 나노튜브 박막에 고정화 공정을 적용한다. GOD powder와 Nafion 용액을 교반하여 화합물을 제작하여 유연 기판 위에 균일하게 도포된 탄소 나노튜브 위에 기능화시킨다. 저온 용액 공정 기반의 균일한 random network 형태의 탄소 나노튜브를 증착하기 위해서 전처리 공정을 통해 친수성화 된 기판에 APTES(3-(aminopropyl)triethoxysilane)로 표면처리를 하여 기판에 흡착량과 균일성을 향상시킨다.
도 7을 참조하면, APTES에 포함된 아민기(-NH2)기가 기판의 표면 전반적으로 균일하게 형성됨으로 표면에 형성된 아민기에 탄소 나노튜브들이 흡착됨을 AFM 이미지와 SEM 이지미를 통해 밀도 있게 형성된 불규칙 망 구조의 탄소 나노튜브 박막을 확인할 수 있다. 균일하게 도포된 탄소 나노튜브의 표면은 화합물 내의 GOD-Nafion에 의해 기능화되어 미량의 당 분자에 선택적으로 민감하게 반응하게 된다.
도 8는 바이오센서의 기능화된 전도층이 포도당을 검출하는 원리를 예시한 도면이다.
포도당 산화효소는 포도당을 산화시켜 글루코노락톤(Gluconolacton)으로 변화시키고, 효소의 한 성분인 FAD(Flavin Adenine Dinucleotide)를 FADH2(hydroquinone form)로 감소시키고, 산소를 소비시켜 과산화수소를 생성한다. 이러한 산화 환원 과정에서 검출물질과 매개물질이 교반된 화합물이 전자 이동을 보조하여 전도층을 기능화하고, 검출물질을 전도층에 고정화시킴으로써, 기능화된 전도층의 표면은 전자 이동 통로 역할을 극대화시킬 수 있다.
본 명세서에서 바이오센서는 포도당을 검출하는 것을 예시하였으나, 다양한 바이오센서에 대하여 효소 및 매개체를 이용하여 플렉서블한 소재로 된 전도층을 기능화시킬 수 있고, 유연 기판을 적용하는 헬스케어 모니터링 제품 및 서비스에 적용될 수 있다.
도 9 내지 도 11은 생체신호 측정 장치를 예시한 도면이다. 생체신호 측정 장치는 대상체의 생체신호를 측정하여 대상체의 상태를 진단할 수 있다. 대상체는 피검사체로서, 인간, 동물 등 생명체일 수 있다.
도 9에 도시한 바와 같이, 생체신호 측정 장치(900)는 바이오센서(910) 및 처리부(920)를 포함한다. 생체신호 측정 장치(900)는 도 9에서 예시적으로 도시한 다양한 구성요소들 중에서 일부 구성요소를 생략하거나 다른 구성요소를 추가로 포함할 수 있다. 예컨대, 디스플레이부 또는 전원부를 추가로 포함할 수 있다.
바이오센서(910)는 전자 이동 통로를 형성하는 전도층을 포함하며, 전도층에 대상물질과 반응하는 검출물질이 고정화되어 있다. 바이오센서(910)는 검출물질과 매개물질의 구성비를 조절하거나 전도층의 두께를 조절하여, 바이오센서의 감지도를 설정할 수 있다. 생체신호 측정 장치(900)의 바이오센서(910)에 대하여 실시예에 따른 바이오센서와 중복되는 설명은 생략하기로 한다.
바이오센서(910) 또는 생체신호 측정장치(900)는 대상체에 부착 가능하다. 예컨대, 생체신호 측정 장치(900)는 휴대용 웨어러블 장치일 수 있다. 생체신호 측정 장치(900)는 스마트폰과 연동할 수 있다.
처리부(920)는 바이오센서를 이용하여 대상체의 생체신호를 수집하고, 수집한 생체신호를 변환한다.
도 10 및 도 11을 참조하면, 처리부는 신호 입력부, 아날로그 디지털 컨버터, 통신부를 포함할 수 있다. 신호 입력부(1010, 1020)는 바이오센서(1010)에 연결되며 바이오센서(1010)로부터 전기신호를 입력받는다. 제1 신호 입력부(1010) 및 제2 신호 입력부(1020)는 바이오센서(1010)에서 거리를 두고 증착된 소스 전극 및 드레인 전극에 각각 연결될 수 있다.
아날로그 디지털 컨버터(1030)는 신호 입력부(1010, 1020)로부터 입력받은 전기신호를 아날로그신호에서 디지털신호로 변환한다.
통신부(1040)는 아날로그 디지털 컨버터(1030)에서 변환된 디지털신호를 다른 장치에 유/무선으로 전송한다. 통신부(1040)는 와이어링 또는 블루투스 등의 다양한 무선 프로토콜을 이용하여 장치와 연결될 수 있다. 생체신호 측정 장치는 사용자의 컴퓨팅 디바이스(예컨대, 스마트폰, 태블릿, 퍼스널컴퓨터 등)에 설치된 애플리케이션과 연동하여 데이터를 송수신할 수 있다.
생체신호 측정 장치에 포함된 구성요소들이 도 9 내지 도 11에서는 분리되어 도시되어 있으나, 복수의 구성요소들은 상호 결합되어 적어도 하나의 모듈로 구현될 수 있다. 구성요소들은 장치 내부의 소프트웨어적인 모듈 또는 하드웨어적인 모듈을 연결하는 통신 경로에 연결되어 상호 간에 유기적으로 동작한다. 이러한 구성요소들은 하나 이상의 통신 버스 또는 신호선을 이용하여 통신한다.
생체신호 측정 장치는 하드웨어, 펌웨어, 소프트웨어 또는 이들의 조합에 의해 로직회로 내에서 구현될 수 있고, 범용 또는 특정 목적 컴퓨터를 이용하여 구현될 수도 있다. 장치는 고정배선형(Hardwired) 기기, 필드 프로그램 가능한 게이트 어레이(Field Programmable Gate Array, FPGA), 주문형 반도체(Application Specific Integrated Circuit, ASIC) 등을 이용하여 구현될 수 있다. 또한, 장치는 하나 이상의 프로세서 및 컨트롤러를 포함한 시스템온칩(System on Chip, SoC)으로 구현될 수 있다.
생체신호 측정 장치는 하드웨어적 요소가 마련된 컴퓨팅 디바이스에 소프트웨어, 하드웨어, 또는 이들의 조합하는 형태로 탑재될 수 있다. 컴퓨팅 디바이스는 각종 기기 또는 유무선 통신망과 통신을 수행하기 위한 통신 모뎀 등의 통신장치, 프로그램을 실행하기 위한 데이터를 저장하는 메모리, 프로그램을 실행하여 연산 및 명령하기 위한 마이크로프로세서 등을 전부 또는 일부 포함한 다양한 장치를 의미할 수 있다.
도 12는 도 11에 도시된 생체신호 측정 장치를 이용하여 측정한 당 수치를 예시한 도면이다.
단일벽 탄소 나노튜브 기반의 웨어러블 당 센서의 실시간으로 측정되는 신체의 혈당을 감지하여 아날로그-디지털 컨버터를 통하여 실시간으로 데이터를 필터링 및 분석하고 블루투스 무선으로 데이터를 송/수신하여 실시간으로 스마트폰으로 측정값을 확인하였다.
스마트폰에 전송된 데이터는 애플리케이션에 따라 그래프 형태로 혈당의 수치를 나타낸다. 최적화된 저온 용액 공정으로 제작된 당 센서는 반응 속도가 1-2초로 매우 민감히 반응하며 반응 매커니즘에 따라 당 수치가 단계적으로 상승하는 것을 확인할 수 있다. 당 센서는 극소량의 당 분자 (60 μM) 도 감지할 수 있으며 GOD-Nafion 화합물의 구성비를 조절함으로써 감지 정도 (sensitivity)를 조절할 수 있다. 당 수치가 일정 수치에 도달하면, 자동으로 보호자 및 병원 자동 알림 및 긴급 알림 등의 설정으로 자가 진단뿐만 아니라 자동 구조 알림 서비스 구축할 수 있다. 데이터를 분류 및 필터링하여 빅데이터를 통해 환자의 건강 상태를 저장 및 공유 가능한 의료 시스템에 적용할 수 있다.
도 13 내지 도 16은 바이오센서의 전도층이 기능화되기 전/후의 표면 변화에 관한 실험결과를 예시한 도면이다.
도 13 및 도 14에서는 기능화를 하지 않은 동일 조건으로 만들어진 탄소 나노튜브 박막(pristine CNT thin films)와 GOD-Nafion로 기능화한 탄소 나노튜브 박막을 X선 회절법(X-ray Photoelectron Spectroscopy, XPS)을 이용해 표면 분석한 결과가 도시되어 있다.
XPS는 표면 또는 계면의 정보를 선택적으로 얻을 수 있다. 기능화 물질인 GOD-Nafion은 혈액의 당 분자가 탄소 나노튜브 박막에 선택적으로 흡착되도록 하여 혈당에 대한 반응도를 높이는 역할을 한다.
용액공정을 통해 GOD-Nafion 기능화된 탄소 나노튜브의 박막은 GOD-Nafion 화합물과의 화학적 결합으로 인하여 peak 변화의 확인을 통해 기능화가 되었음을 확인할 수 있다.
도 15 및 도 16에서는 기능화를 하지 않은 동일 조건으로 만들어진 탄소 나노튜브 박막(pristine CNT thin films)와 GOD-Nafion로 기능화한 탄소 나노튜브 박막을 라만 분광법(Raman Spectroscopy)을 통한 박막 분석한 결과가 도시되어 있다.
라만 분광법은 단색광을 노출하였을 때 포논(phonon) 진동수만큼의 차이가 있는 산란광을 측정하여 측정 물질의 광학적 특성 및 포논 특성을 분석하는 방법이다. 탄소 나노튜브 혹은 그래핀과 같은 탄소 기반의 재료 분석의 경우 도핑 농도, 층 수, 열전도 등을 분석할 수 있다. 1580 cm-1 에서 관찰되는 peak은 흑연 관련 물질에서 공통적으로 관찰되는데 이를 Graphite의 앞 글자를 사용하여 G peak라고 하며, 1350 cm-1 부근의 peak은 포논에 의한 산란과 결손(Defect/disorder)에 의해 발생하는 peak로 결손(Defect)이 많은 구조물에서 높은 수치의 peak가 발생하고 이를 D peak라고 한다. G peak 와 D peak 의 영역을 계산하여 기능화로 인한 결손(Defect)의 정도를 비교할 수 있다.
저온 용액 공정으로 제작된 순수 탄소 나노튜브(Pristine CNT) 박막일 경우, AD/AG(G peak 대 D peak의 비율)가 0.0433 이고, GOD-Nafion으로 기능화된 탄소 나노튜브 박막의 경우는 AD/AG가 0.0628로 관찰되었다. 즉, 탄소 나노튜브 표면이 기능화되어 결함이 높아졌다는 것을 쉽게 파악할 수 있다.
도 1 내지 도 3에서는 각각의 과정을 순차적으로 실행하는 것으로 기재하고 있으나 이는 예시적으로 설명한 것에 불과하고, 이 분야의 기술자라면 본 발명의 실시예의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 도 1 내지 도 3에 기재된 순서를 변경하여 실행하거나 또는 하나 이상의 과정을 병렬적으로 실행하거나 다른 과정을 추가하는 것으로 다양하게 수정 및 변형하여 적용 가능할 것이다.
본 실시예들은 본 실시예의 기술 사상을 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 실시예의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 실시예의 보호 범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 실시예의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
401: 검출물질 402: 매개물질
420, 520: 전도층 530: 연결층
540: 유연층 900: 생체신호 측정 장치
910, 1010: 바이오센서 920: 처리부
1010, 1020: 신호 입력부 1030: 아날로그 디지털 컨버터
1040: 통신부

Claims (28)

  1. 기판 위에 유연 용액을 증착하고 어닐링하여 유연층을 형성하는 단계;
    상기 유연층에 전도 물질을 부착하기 위한 화합물을 증착하고 어닐링하여 상기 유연층 위에 연결층을 형성하는 단계; 및
    상기 연결층에 상기 전도 물질이 분산된 용액을 도포하고 어닐링하여 상기 연결층 위에 전도층을 형성하는 단계
    를 포함하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 기판을 초음파 세척하고 자외선 처리하여 상기 기판을 친수화하는 단계를 추가로 포함하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 유연층을 형성하는 단계는,
    상기 기판 위에 상기 유연 용액을 코팅하고, 80℃ 내지 150℃의 온도 범위에서 어닐링하는 것을 특징으로 하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 연결층을 형성하는 단계는,
    상기 전도 물질을 부착하기 위한 화합물을 상기 유연층에 코팅하고 80℃ 내지 150℃의 온도 범위에서 어닐링하는 제1 연결층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 연결층을 형성하는 단계는,
    작용기를 갖는 물질을 포함하는 용액에 상기 제1 연결층을 침지하여 제2 연결층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 유연층은 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리디메틸실록산(Polydimethylsiloxane, PDMS), 에코플렉스(Ecoflex), 또는 이들의 조합을 포함하고,
    상기 제1 연결층은 폴리메틸메타크릴레이트(Polymethylmethacrylate, PMMA)을 포함하고,
    상기 제2 연결층은 아민기를 갖는 폴리리신(Poly-L-Lysine), APTES(3-Aminopropyltriethoxysilane), 또는 이들의 조합을 포함하는 것을 특징으로 하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 전도층을 형성하는 단계는,
    전도성 물질이 포함된 용액을 초음파 처리하고, 상기 전도성 물질이 포함된 용액을 스프레이 공정을 통하여 도포하고, 80℃ 내지 150℃의 온도 범위에서 어닐링하여 용매를 제거하는 것을 특징으로 하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 전도층을 형성하는 단계는,
    (i) 대상물질과 반응하는 검출물질과 (ii) 매개물질이 교반된 화합물을 이용하여 상기 전도층의 표면을 기능화하는 단계를 추가로 포함하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 전도층은 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube, CNT), 그래핀(Graphene), 산화 환원 그래핀(Reduced Graphene Oxide, RGO), 금속 나노와이어(Metal Nanowire), 금속 나노입자(Metal Nanoparticle), 또는 이들의 조합으로 된 고분자 물질이며,
    상기 검출물질은 포도당 산화효소(Glucose Oxidase, GOD)를 포함하며,
    상기 매개물질은 나피온(Nafion)을 포함하는 것을 특징으로 하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 전도층에 커넥터를 형성하는 단계를 추가로 포함하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  11. 제1항에 있어서,
    습식 전사 방식을 이용하여 상기 기판과 상기 유연층을 분리하는 단계를 추가로 포함하는 저온 용액 공정에 기반한 바이오센서의 제조 방법.
  12. 전자 이동 통로를 형성하는 전도층을 포함하며,
    상기 전도층에 대상물질과 반응하는 검출물질이 고정화된 것을 특징으로 하는 바이오센서.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 검출물질과 매개물질이 결합된 합성물이 상기 전도층에 고정화되거나, 상기 검출물질과 상기 매개물질이 교반된 화합물이 상기 전도층에 고정화된 것을 특징으로 하는 바이오센서.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 매개물질에 포함된 소수성 및 친수성 성분이 상기 전도층의 이온 전하를 유도하고 상기 검출물질을 상기 전도층의 표면에 고정화시키는 것을 특징으로 하는 바이오센서.
  15. 제13항에 있어서,
    상기 전도층은 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube, CNT), 그래핀(Graphene), 산화 환원 그래핀(Reduced Graphene Oxide, RGO), 금속 나노와이어(Metal Nanowire), 금속 나노입자(Metal Nanoparticle), 또는 이들의 조합으로 된 고분자 물질이며,
    상기 검출물질은 포도당 산화효소(Glucose Oxidase, GOD)를 포함하며,
    상기 매개물질은 나피온(Nafion)을 포함하는 것을 특징으로 하는 바이오센서.
  16. 제12항에 있어서,
    상기 전도층의 일면에 접촉하여 부착되거나 연결층을 통하여 연결된 유연층을 추가로 포함하는 바이오센서.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 연결층은 제1 연결층과 제2 연결층을 포함하며,
    상기 제1 연결층은 상기 유연층에 상기 제2 연결층을 부착시키고,
    상기 제2 연결층은 상기 제1 연결층에 상기 전도층을 부착시키는 것을 특징으로 하는 바이오센서.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 유연층은 고분자 필름이고,
    상기 제1 연결층은 다공성 고분자 물질이고,
    상기 제2 연결층은 작용기를 갖는 물질인 것을 특징으로 하는 바이오센서.
  19. 제18항에 있어서,
    상기 유연층은 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리디메틸실록산(Polydimethylsiloxane, PDMS), 에코플렉스(Ecoflex), 또는 이들의 조합을 포함하고,
    상기 제1 연결층은 폴리메틸메타크릴레이트(Polymethylmethacrylate, PMMA)을 포함하고,
    상기 제2 연결층은 아민기를 갖는 폴리리신(Poly-L-Lysine), APTES(3-Aminopropyltriethoxysilane), 또는 이들의 조합을 포함하는 것을 특징으로 하는 바이오센서.
  20. 제12항에 있어서,
    상기 전도층에 연결되며 외부로 돌출된 커넥터를 추가로 포함하는 바이오센서.
  21. 제12항에 있어서,
    상기 전도층에 연결되며 대상체의 피부에 부착 또는 삽입 가능한 니들을 추가로 포함하는 바이오센서.
  22. 전자 이동 통로를 형성하는 전도층을 포함하며, 상기 전도층에 대상물질과 반응하는 검출물질이 고정화된 바이오센서;
    상기 바이오센서를 이용하여 대상체의 생체신호를 수집하고, 상기 수집한 생체신호를 변환하는 처리부
    를 포함하는 생체신호 측정 장치.
  23. 제22항에 있어서,
    상기 바이오센서는,
    상기 전도층의 표면이 상기 검출물질과 상기 매개물질이 교반된 화합물에 의해 기능화된 것을 특징으로 하는 생체신호 측정 장치.
  24. 제23항에 있어서,
    상기 바이오센서는,
    상기 검출물질과 상기 매개물질의 구성비를 조절하거나 상기 전도층의 두께를 조절하여, 상기 바이오센서의 감지도를 설정하는 것을 특징으로 하는 생체신호 측정 장치.
  25. 제22항에 있어서,
    상기 바이오센서는 상기 대상체에 부착 가능한 것을 특징으로 하는 생체신호 측정 장치.
  26. 제22항에 있어서,
    상기 처리부는,
    상기 바이오센서에 연결되며 상기 바이오센서로부터 전기신호를 입력받는 신호 입력부;
    상기 입력받은 전기신호를 아날로그신호에서 디지털신호로 변환하는 아날로그 디지털 컨버터; 및
    상기 디지털신호를 전송하는 통신부;
    를 포함하는 생체신호 측정 장치.
  27. 제22항에 있어서,
    상기 생체신호 측정 장치는 상기 대상체에 착용 가능한 장치인 것을 특징으로 하는 생체신호 측정 장치.
  28. 제22항에 있어서,
    상기 생체신호 측정 장치는 사용자의 컴퓨팅 디바이스에 설치된 애플리케이션과 연동하여 데이터를 송수신하는 것을 특징으로 하는 생체신호 측정 장치.
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