KR20190081196A - Alloy composition having high heat resistance and oil resistance property - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 내열성 및 내유성이 우수한 얼로이 조성물의 제조에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 폴리페닐렌 에테르(PPE)의 물성 향상을 위해 폴리아미드 66(PA66)과 얼로이(alloy)화시킴에 있어서, 특정한 상용화제를 사용하여 이들 수지 성분간의 상용성을 향상시킴으로써 우수한 내열성과 내화학성, 특히 내유성을 가지는 얼로이 조성물과 이들의 제조방법 및 이를 이용한 성형품을 제조하는 기술에 관한 것이다.More particularly, the present invention relates to a process for producing an alloy composition excellent in physical properties of polyphenylene ether (PPE) with polyamide 66 (PA66) And particularly to a method for producing the same, and a technique for producing a molded article using the same. BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention
폴리페닐렌 에테르(PPE)란 기본 중합체(base polymer) 중 2,6-디메틸페놀의 함유율이 50% 이상인 합성수지로서, PPE는 2,6-자일레놀(xylenol)의 산화 중합에 의해서 얻어진 비결정성 수지이며 유리전이온도(Tg)는 약 220℃로 대단히 높고, 슈퍼엔지니어링 플라스틱에 필적하는 내열성을 갖고 있지만 유동성이 나빠 사출 성형용 재료로서의 사용은 적합하지 않다. 이러한 폴리페닐렌 에테르을 폴리아미드와 혼합한 알로이 소재는 전도성을 가지는 소재로서 자동차 펜더 소재 등으로 개발되었다. 디자인의 유연성과 전도성을 함께 가지는 폴리페닐렌 에테르와 폴리아미드 알로이 수지는 정전 도장이 가능하며, 고온을 견딜 수 있는 내열성을 가지는 플라스틱 수지이며, 또한 유기 용제를 기반으로 하는 도장 시스템에 비해 전도성이 있는 폴리페닐렌 에테르와 폴리아미드 알로이 소재를 사용하여 얻을 수 있는 이점은 보다 우수한 색상 구현 및 다양성, 전도성 프라이머 처리의 생략, 제조 공정 비용 절감과 다양한 표면 처리로 색상별 수지에 대한 재고 부담 경감으로 인한 원가절감 효과, 내스크래치성 향상, 뛰어난 내화학성 등이 있다.Polyphenylene ether (PPE) is a synthetic polymer having a content of 2,6-dimethylphenol in a base polymer of 50% or more. PPE is a non-crystalline polymer obtained by oxidation polymerization of 2,6-xylenol The glass transition temperature (Tg) is as high as about 220 deg. C and has heat resistance comparable to super engineering plastics, but has poor fluidity and is not suitable for use as an injection molding material. Alloy materials obtained by mixing polyphenylene ether with polyamide have been developed as automotive fender materials and the like as conductive materials. Polyphenylene ether and polyamide alloy resin, which have both flexibility and conductivity in design, are plastic resins that can be electrostatically coated, can withstand high temperatures, have heat resistance, and are more conductive than organic solvent-based coating systems. Benefits of using polyphenylene ether and polyamide alloy materials include better color implementation and versatility, elimination of conductive primer treatment, cost savings in manufacturing process and cost savings due to reduced inventories of resin by color with various surface treatments Saving effect, improved scratch resistance, and excellent chemical resistance.
이와 같은 이점을 가지는 폴리페닐렌 에테르와 폴리아미드계 알로이 수지는 자동차 부품, 전기전자 부품, 기계 부품 등에 널리 사용되어 왔다. 그러나, 폴리페닐렌 에테르 수지는 내용제성과 내충격성이 양호하지 못하고 작업성이 열악한 단점을 가지고 있고, 또한 폴리아미드 수지는 범용 엔지니어링 플라스틱으로 널리 사용되고 있지만, 이는 내약품성이 우수하고 가공성이 뛰어난 반면 내열성과 내충격성이 떨어지기 때문에 엔지니어링 플라스틱으로서 그 용도가 제한되어 있다. 따라서 이 두 가지 수지의 결점을 상호 보완하는 연구가 많이 진행되어 왔는데, 유동성을 개량하기 위해 개발된 것이 PPE에 스타이렌계 수지(PS, HIPS)를 얼로이화한 PPE/PS계 재료이고, 임의의 비율에서도 완전 상용계를 취하는 보기 드문 조합의 폴리머 얼로이이다. 또한 PS계 이외의 수지와의 비상용계 폴리머 얼로이에 의한 고성능화도 진행되고 있으며 PA/PPE계, PO/PPE계, PPS/PPE계, LCP/PPE계 등의 그레이드 개발이 한창 진행되고 있다.Polyphenylene ether and polyamide-based alloy resin having such advantages have been widely used in automobile parts, electric / electronic parts, and machine parts. However, polyphenylene ether resins have disadvantages in that they are poor in solvent resistance and impact resistance, and have poor workability. In addition, polyamide resins are widely used as general engineering plastics. However, they are excellent in chemical resistance and processability, And the impact resistance is lowered. Therefore, its use as an engineering plastic is limited. In order to improve the fluidity, PPE / PS-based materials were prepared by copolymerizing styrene-based resin (PS, HIPS) in PPE, Is an uncommon combination of polymer alloys that take complete commercial systems. In addition, high performance by non-PS polymer based on resin other than PS system is progressing, and development of grade such as PA / PPE system, PO / PPE system, PPS / PPE system and LCP / PPE system is progressing.
그런데, 상기한 바와 같은 이종 폴리머끼리는 혼합이 잘되지 않는 것이 일반적이므로 이들을 균일하게 혼합하기 위해 상용화제가 사용된다. However, since it is common that the above-mentioned different polymers do not mix well, a compatibilizer is used to uniformly mix them.
상기와 같이, PPE/PA계 얼로이는 내유성을 대폭으로 개선시킨 재료로 PPE의 특징인 내열성, 치수 안정성과 PA의 특징인 내열성, 내유성, 성형 가공성을 개선한 소재이나, PA/PPE계 얼로이는 비상용계의 폴리머 얼로이이므로 상용화제를 이용하여 균일하게 혼합하는 것이 이들 얼로이의 품질 특성을 결정하는 중요한 요인으로 인식되고 있다.As described above, the PPE / PA series material is a material that greatly improves the oil resistance. It is a material that improves heat resistance, dimensional stability and characteristic heat resistance, oil resistance, and molding processability characteristic of PPE, and PA / PPE series material, It is recognized that it is an important factor to determine the quality characteristics of these alloys by uniformly mixing them with a compatibilizing agent.
따라서, 이러한 PA/PPE계 얼로이의 우수한 특성을 개선하고 이용하기 위한 다양한 시도가 있어 왔는데, 예를 들어 대한민국 공개특허 제10-2005-0064808호(특허문헌 1)는 폴리머 얼로이 조성물에 유기 실란계 상용화제를 도입함으로써 수지 조성물의 강인성이 우수하면서도 다른 물성이 함께 우수한 폴리페닐렌 설파이드의 폴리머 얼로이 조성물을 제공하기 위한 것으로, 상기 특허문헌 1에서는 "(A) 폴리페닐렌 설파이드 수지 50∼90 중량부; (B) 폴리아마이드계 수지 10∼50 중량부; 및 (C) 상기 구성성분 (A)+(B)로 이루어지는 기초수지 100 중량부에 대하여 유기 실란계 상용화제 0.1∼3 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드의 폴리머 얼로이 조성물"을 개시하고 있으며, 대한민국 특허등록 제10-0792783호(특허문헌 2)에서는 내습성, 치수안정성 및 전도성 등과 같은 물성 및 표면 특성을 개선시킨 폴리페닐렌 에테르/폴리아미드계 열가소성 수지 조성물 및 그의 제조방법을 제공하기 위한 것으로, 상기 특허문헌 2에서는 "폴리페닐렌 에테르 수지 100중량부에, 불포화 카르복실산 또는 그 무수물기를 포함하는 반응성 단량체 0.01 내지 3중량부를 유기 과산화물의 존재하에서 그라프트시킨 불포화 카르복실산 또는 그 무수물기 그라프트 폴리페닐렌 에테르 수지 5 내지 95중량%; 및 폴리아미드 수지 5 내지 95중량%를 포함하는 수지 혼합물 100중량부; 및 산처리된 카본나노튜브 0.1 내지 10중량부를 함유하는 전도성 폴리페닐렌 에테르/폴리아미드계 열가소성 수지 조성물"을 개시하고 있다.Accordingly, various attempts have been made to improve and utilize the excellent properties of such PA / PPE-based alloys. For example, Korean Patent Laid-Open No. 10-2005-0064808 (Patent Document 1) In order to provide a polymer alloy composition of polyphenylene sulfide excellent in toughness of a resin composition and having different physical properties by introducing a compatibilizing agent, the polyphenylene sulfide resin composition of (1) (B) 10 to 50 parts by weight of a polyamide resin, and (C) 0.1 to 3 parts by weight of an organosilane-based compatibilizing agent based on 100 parts by weight of a base resin composed of the above-mentioned constituent components (A) , And Korean Patent Registration No. 10-0792783 (Patent Document 2) discloses a polymeric alloy composition of polyphenylene sulfide which is excellent in moisture resistance, dimensional stability And a method for producing the polyphenylene ether / polyamide thermoplastic resin composition and a method for producing the polyphenylene ether / polyamide thermoplastic resin composition, wherein the polyphenylene ether resin has an unsaturated carboxylic acid 5 to 95% by weight of an unsaturated carboxylic acid or its anhydride group-containing polyphenylene ether resin obtained by grafting 0.01 to 3 parts by weight of a reactive monomer containing a carboxylic acid or its anhydride group in the presence of an organic peroxide; 100 parts by weight of a resin mixture comprising 95% by weight of a carbon nanotube and 0.1 to 10 parts by weight of an acid-treated carbon nanotube. "
그런데, 상기 특허문헌들에 개시된 폴리페닐렌 에테르/폴리아미드계 얼로이는 만족할 만한 상용성을 제공하지 못하고 따라서 얻어진 제품이 원하는 정도의 내열성과 내유성을 함께 효과적으로 보유하지 못한다는 문제점 여전히 존재하여 이에 대한 해결책이 요구되고 있다. However, the polyphenylene ether / polyamide-based polyolefins disclosed in the above patent documents do not provide satisfactory compatibility, and therefore, there is still a problem that the obtained product can not effectively possess desired heat resistance and oil resistance together, .
더욱이, PPE/PA계 얼로이는 내열성, 내유성이 우수한 성능을 갖고 있기 때문에 이러한 특성을 우수하게 발현하는 얼로이를 제공하여 자동차 부품으로의 사용에 유리하며 새로운 용도로의 탐색이 진행될 수 있는 새로운 폴리페닐렌 에테르/폴리아미드계 얼로이 제조방법에 대한 요구가 있다.Furthermore, since PPE / PA series alloys have excellent heat resistance and oil resistance, they are advantageous for use in automotive parts and provide new polyphenylene There is a need for an ether / polyamide-based alloy manufacturing method.
따라서, 본 발명자들은 자동차 부품으로의 사용이 가능한 플라스틱소재로서, 내열성 및 내유성이 향상된 PPE/PA 얼로이 소재에 대해서 연구하였으며, 특정한 상용화제를 사용하는 경우에 우수한 물리적, 화학적 물성을 가지는 소재가 얻어질 수 있다는 것을 확인하여 본 발명을 완성하였다.Accordingly, the present inventors have studied a PPE / PA alloy material having improved heat resistance and oil resistance as a plastic material which can be used as an automobile part, and when a specific compatibilizing agent is used, a material having excellent physical and chemical properties is obtained And the present invention has been completed.
따라서, 본 발명의 목적은 상기와 같은 종래 폴리페닐렌 에테르/폴리아미드계 얼로이에서의 제반 문제점에 대한 배경을 기초로 하여 이들 폴리페닐렌 에테르/폴리아미드계 얼로이에 대한 문제점을 해결하기 위한 것을 그 주요 목적으로 하는 것으로, 자세하게는 자동차 부품으로의 사용이 가능한 플라스틱소재로서, 내열성 및 내유성이 우수하게 향상된 PPE/PA 얼로이 조성물을 제공하기 위한 것이다.Accordingly, an object of the present invention is to solve the problems of polyphenylene ether / polyamide based alloys based on the background of the conventional polyphenylene ether / polyamide based alloys as described above And to provide a PPE / PA alloy composition improved in heat resistance and oil resistance as a plastic material which can be used in automotive parts in detail.
본 발명의 다른 목적은 상기한 바와 같이 내열성 및 내유성이 우수하게 향상된 PPE/PA 얼로이 조성물을 우수한 생산성으로 보다 용이하게 제조할 수 있는 방법을 제공하기 위한 것이다.Another object of the present invention is to provide a method for easily manufacturing a PPE / PA alloy composition having excellent heat resistance and oil resistance as described above with excellent productivity.
본 발명의 또 다른 목적은 상기한 바와 같이 내열성 및 내유성이 우수하게 향상된 PPE/PA 얼로이 조성물로 제조되는 성형품을 제공하기 위한 것이다.Another object of the present invention is to provide a molded article made of a PPE / PA alloy composition having improved heat resistance and oil resistance as described above.
본 발명은 또한 상기한 명확한 목적 이외에 이러한 목적 및 본 명세서의 전반적인 기술로부터 이 분야의 통상인에 의해 용이하게 도출될 수 있는 다른 목적을 달성함을 그 목적으로 할 수 있다.The present invention may also be directed to accomplish these and other objects, which can be easily derived by those skilled in the art from the overall description of the present specification, in addition to the above-mentioned and obvious objects.
본 발명자 등은 상기한 종래의 문제점을 인식하여 이를 해결하기 위해 예의 연구한 결과, 특정한 폴리페닐렌 에테르/폴리아미드계 얼로이의 제조에서 특정한 상용화제를 사용하는 경우에 우수한 물리적, 화학적 물성을 가지는 소재가 얻어질 수 있다는 것을 확인하여 상기한 본 발명의 목적을 달성할 수 있었다.The inventors of the present invention have made extensive studies to solve the above-described problems and have found that when a specific compatibilizing agent is used in the production of a specific polyphenylene ether / polyamide-based alloy, It was confirmed that the material could be obtained and the object of the present invention described above could be achieved.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 내열성 및 내유성이 우수한 얼로이 조성물은;In order to achieve the above object, the present invention provides an alloy composition excellent in heat resistance and oil resistance;
폴리페닐렌에테르(PPE) 수지 40~60 중량부, 폴리아미드66(PA66) 수지 40~60 중량부 및 상용화제 7~8 중량부로 이루어지는 얼로이 조성물임을 특징으로 한다.40 to 60 parts by weight of a polyphenylene ether (PPE) resin, 40 to 60 parts by weight of a polyamide 66 (PA66) resin and 7 to 8 parts by weight of a compatibilizer.
본 발명의 다른 구성에 따르면, 상기 상용화제는 무수말레인산 또는 유기과산화물인 것임을 특징으로 한다.According to another aspect of the present invention, the compatibilizer is a maleic anhydride or an organic peroxide.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 상기 얼로이 조성물은 글래스파이버, 탈크, 탄산칼슘 및 실리카로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 무기물 충전제를 더 포함하는 것임을 특징으로 한다.According to another embodiment of the present invention, the alloy composition further comprises at least one inorganic filler selected from the group consisting of glass fiber, talc, calcium carbonate and silica.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 상기 상용화제는 조성물 중 8 중량부를 구성함을 특징으로 한다.According to another embodiment of the present invention, the compatibilizer is characterized by comprising 8 parts by weight of the composition.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 상기 상용화제는 무수말레인산임을 특징으로 한다.According to another embodiment of the present invention, the compatibilizer is characterized by being maleic anhydride.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 상기 상용화제는 유기과산화물임을 임을 특징으로 한다.According to another embodiment of the present invention, the compatibilizer is an organic peroxide.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 하나의 무기물 충전제는 글래스파이버임을 특징으로 한다.According to another embodiment of the present invention, one inorganic filler is glass fiber.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 하나의 무기물 충전제는 탈크임을 특징으로 한다.According to another embodiment of the present invention, one inorganic filler is characterized by being talc.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 하나의 무기물 충전제는 탄산칼슘임을 특징으로 한다.According to another embodiment of the present invention, one inorganic filler is calcium carbonate.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 하나의 무기물 충전제는 실리카임을 특징으로 한다.According to another embodiment of the present invention, one inorganic filler is silica.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 상기 얼로이 조성물은 카본블랙, 카본나노튜브 및 카본화이버를 더 포함하는 것임을 특징으로 한다.According to another aspect of the present invention, the alloy composition further comprises carbon black, carbon nanotube, and carbon fiber.
상기한 다른 목적을 달성하기 위한 본 발명의 내열성 및 내유성이 우수한 얼로이 조성물의 용도는;The use of the alloy composition having excellent heat resistance and oil resistance according to the present invention for achieving the above-mentioned other objects includes:
폴리페닐렌에테르(PPE) 수지 40~60 중량부, 폴리아미드66(PA66) 수지 40~60 중량부 및 상용화제 7~8 중량부로 이루어지는 얼로이 조성물을 이용하여 제조되는 물품임을 특징으로 한다.40 to 60 parts by weight of a polyphenylene ether (PPE) resin, 40 to 60 parts by weight of a polyamide 66 (PA66) resin, and 7 to 8 parts by weight of a compatibilizer.
본 발명의 다른 구성에 따르면, 상기 물품은 성형 물품임을 특징으로 한다.According to another aspect of the present invention, the article is a molded article.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 상기 성형품은 자동차 부품임을 특징으로 한다.According to another embodiment of the present invention, the molded article is an automobile part.
본 발명의 또 다른 구성에 따르면, 상기 성형품은 바람직하게는 자동차 주유구 커버임을 특징으로 한다.According to another aspect of the present invention, the molded article is preferably an automobile filler cover.
상기와 같이 구성되는 본 발명의 내열성 및 내유성이 우수한 얼로이 조성물은 우수한 상용성을 가지며 PPE의 특징인 내열성, 치수 안정성과 PA의 특징인 내열성, 내유성, 성형 가공성을 모두 가지므로 우수한 물리적 화학적 특성을 나타내므로, 자동차 용품과 같은 성형품의 제조에 유용하게 사용될 수 있는 산업적으로 유용한 발명이다.The alloy composition having excellent heat resistance and oil resistance of the present invention having the above-described structure has excellent compatibility, and has excellent physical and chemical properties because it has heat resistance and dimensional stability characteristic of PPE and heat resistance, oil resistance and molding processability characteristic of PA It is industrially useful invention that can be usefully used for the production of molded articles such as automobile articles.
이하, 본 발명을 바람직한 실시형태에 의해 보다 자세하게 설명하지만, 본 발명이 이하의 실시형태에 한정되는 것이 아니며 그 요지의 범위 내에서 여러 가지로 변형하여 실시할 수 있음은 물론이다. 또한, 상세한 설명에서는 잘 알려진 구성 요소, 잘 알려진 동작 및 잘 알려진 기술들은 본 발명이 모호하게 해석되는 것을 피하기 위하여 구체적으로 설명되지 않는다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the preferred embodiments, but it goes without saying that the present invention is not limited to the following embodiments, and various modifications may be made within the scope of the present invention. Furthermore, well-known components, well known operations, and well-known techniques are not specifically described in the detailed description to avoid obscuring the present invention.
본 명세서에서 사용된 용어들은 실시형태를 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 결코 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않은 한 복수형도 포함한다. 또한, '포함(또는, 구비)한다'로 언급된 구성 요소 및 동작은 하나 이상의 다른 구성요소 및 동작의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.The terminology used herein is for the purpose of describing particular embodiments only and is not intended to be limiting of the invention. In the present specification, the singular forms include plural forms unless otherwise specified in the specification. Also, components and acts referred to as " comprising (or comprising) " do not exclude the presence or addition of one or more other components and operations.
본 발명에서 전반적으로 사용된 "얼로이"라는 용어는 통상의 공지된 수단에 의해 개별 폴리머 간의 일부 또는 전부 사이에 결합을 함유하는 중합체를 의미하며, 이러한 결합은 특정한 것에 한정되는 것이 아니며, 통상의 공지된 공정에 의해 형성될 수 있다.The term "alloy ", as used generally in the present invention, means a polymer containing a bond between some or all of the individual polymers by conventional means, and such bonding is not limited to a specific one, May be formed by a known process.
본 발명에서 사용된 용어로 "폴리페닐렌 에테르"는, 특히 여기에 한정하는 것은 아니나, 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디에틸-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디프로필-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-메틸-6-에틸-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-메틸-6-프로필-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2-에틸-6-프로필-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디페닐-1,4-페닐렌) 에테르; 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌) 에테르와 폴리(2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌) 에테르의 공중합체; 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌) 에테르와 폴리(2,3,6-트리에틸-1,4-페닐렌) 에테르의 공중합체; 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.The term "polyphenylene ether " as used herein includes, but is not limited to, poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether; Poly (2,6-diethyl-1,4-phenylene) ether; Poly (2,6-dipropyl-1,4-phenylene) ether; Poly (2-methyl-6-ethyl-1,4-phenylene) ether; Poly (2-methyl-6-propyl-1, 4-phenylene) ether; Poly (2-ethyl-6-propyl-1, 4-phenylene) ether; Poly (2,6-diphenyl-1,4-phenylene) ether; Copolymers of poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether and poly (2,3,6-trimethyl-1,4-phenylene) ether; Copolymers of poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether and poly (2,3,6-triethyl-1,4-phenylene) ether; Or a combination thereof.
상기한 바와 같이, 본 발명에서 사용된 폴리페닐렌 에테르는 폴리페닐렌 에테르 중합체 또는 폴리페닐렌 에테르 중합체와 비닐 방향족 중합체의 혼합물 또는 폴리페닐렌 에테르 중합체에 반응성 단량체가 반응한 변성 폴리페닐렌 에테르 중합체일 수 있으며, 이들 중 2종 이상을 혼합하여 사용할 수도 있다.As described above, the polyphenylene ether used in the present invention is a polyphenylene ether polymer or a mixture of a polyphenylene ether polymer and a vinyl aromatic polymer or a mixture of a modified polyphenylene ether polymer in which a reactive monomer has reacted with a polyphenylene ether polymer Or two or more of them may be used in combination.
상기 폴리페닐렌 에테르 중합체로는 특히 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌) 에테르 또는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌) 에테르와 폴리(2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌) 에테르의 공중합체를 사용하는 것이 바람직하며, 더 바람직하게는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌)에테르를 사용할 수 있다. 상기 비닐 방향족 중합체로는 스티렌, p-메틸스티렌, α-메틸스티렌 또는 4-n-프로필스티렌에서 선택된 단독 또는 2종 이상의 비닐 방향족 단량체를 중합한 것을 사용하며, 그 중 바람직하게는 스티렌 또는 α-메틸스티렌에서 선택된 단독 또는 이들을 조합한 비닐 방향족 단량체를 중합한 것이 효과적이다.Examples of the polyphenylene ether polymer include poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether or poly (2,6-dimethyl- -Trimethyl-1,4-phenylene) ether is preferably used, and more preferably poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether can be used. The vinyl aromatic polymer may be a polymer obtained by polymerization of one or more vinyl aromatic monomers selected from styrene, p-methylstyrene,? -Methylstyrene and 4-n-propylstyrene, Methyl styrene, or a vinyl aromatic monomer obtained by combining these monomers.
본 발명에서 전반적으로 사용된 용어로 상기 "폴리아미드"는, 폴리아미드 6; 폴리아미드 66; 폴리아미드 46; 폴리아미드 11; 폴리아미드 12; 폴리아미드 610; 폴리아미드 612; 폴리아미드 6/66; 폴리아미드 6/612; 폴리아미드 MXD6; 폴리아미드 6/MXD6; 폴리아미드 66/MXD6; 폴리아미드 6T; 폴리아미드 6I; 폴리아미드 6/6T; 폴리아미드 6/6I; 폴리아미드 66/6T; 폴리아미드 66/6I; 폴리아미드 6/6T/6I; 폴리아미드 66/6T/6I; 폴리아미드 9T; 폴리아미드 9I; 폴리아미드 6/9T; 폴리아미드 6/9I; 폴리아미드 66/9T; 폴리아미드 6/12/9T; 폴리아미드 66/12/9T; 폴리아미드 6/12/9I; 폴리아미드 66/12/6I; 또는 이들의 조합을 포함할 수 있으나, 특히 본 발명에서는 폴리아미드 66을 의미한다.The term "polyamide" as used generally in the present invention means polyamide 6; Polyamide 66; Polyamide 46; Polyamide 11; Polyamide 12; Polyamide 610; Polyamide 612; Polyamide 6/66; Polyamide 6/612; Polyamide MXD6; Polyamide 6 / MXD6; Polyamide 66 / MXD6; Polyamide 6T; Polyamide 6I; Polyamide 6 / 6T; Polyamide 6 / 6I; Polyamide 66 / 6T; Polyamide 66 / 6I; Polyamide 6 / 6T / 6I; Polyamide 66 / 6T / 6I; Polyamide 9T; Polyamide 9I; Polyamide 6 / 9T; Polyamide 6 / 9I; Polyamide 66 / 9T; Polyamide 6/12 / 9T; Polyamide 66/12 / 9T; Polyamide 6/12 / 9I; Polyamide 66/12 / 6I; Or a combination thereof, but particularly refers to polyamide 66 in the present invention.
상기 폴리아미드 수지로 본 발명에서 사용되는 폴리아미드 66은, 예를 들어 프랑스 로디아사의 상품명 폴리아미드 66일 수 있다.The polyamide 66 used in the present invention as the polyamide resin may be, for example, polyamide 66, trade name of Rhodia, France.
상기한 바와 같이, 본 발명은 특정한 상용화제를 일정비율로 사용하여 상용성이 우수한 PPE/PA66 얼로이 조성물을 제조하고 이를 자동차용품과 같은 성형품의 제조에 이용하는 기술에 관한 것이다.As described above, the present invention relates to a technology for producing a PPE / PA66 alloy composition having excellent compatibility by using a specific compatibilizing agent at a certain ratio and using it for the production of a molded article such as an automobile article.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 본 발명은 폴리페닐렌에테르(PPE) 수지 40~60 중량부, 폴리아미드 66(PA 66) 수지 40~60 중량부 및 상용화제 7~8 중량부로 이루어지는 얼로이 조성물이 제공된다. According to one embodiment of the present invention, the present invention provides a polyolefin resin composition comprising 40 to 60 parts by weight of a polyphenylene ether (PPE) resin, 40 to 60 parts by weight of a polyamide 66 (PA 66) resin and 7 to 8 parts by weight of a compatibilizer A composition is provided.
본 발명의 다른 바람직한 실시형태에 따르면, 상기 상용화제로는 무수말레인산(Maleic anhydride) 및/또는 유기과산화물(Organic Peroxide)을 사용할 수 있다. 이와 같이, 본 발명의 구성에 따라 폴리페닐렌에테르 수지에 무수말레인산, 유기과산화물, 또는 이들의 조합을 적용하여 PPE의 표면 개질을 진행하여, 특정한 폴리아미드(PA) 66과의 상용성을 우수하게 향상하며, 이에 의해 제조된 얼로이의 특성을 종래의 방법에 의하여 얻어진 얼로이보다 월등하게 할 수 있었다. 특히, 본 발명에 따른 상기 상용화제를 7 중량부 미만으로 사용하면, PPE의 표면 개질 효과가 미미하여 상용화 효과가 적어 내열성 및 내유성이 우수한 얼로이 조성물을 효과적으로 얻을 수 없으며, 반대로 상용화제를 8 중량부를 초과하도라도 상용성이 추가로 향상되지 않고 오히려 다른 특성이 저하하는 예기치 못한 역효과가 나타나 바람직하지 않다.According to another preferred embodiment of the present invention, maleic anhydride and / or organic peroxide may be used as the compatibilizer. As described above, the surface modification of the PPE proceeds by applying maleic anhydride, organic peroxide, or a combination thereof to the polyphenylene ether resin according to the present invention to obtain excellent compatibility with a specific polyamide (PA) 66 And the characteristics of the ally manufactured thereby can be made much higher than those obtained by the conventional method. Particularly, when the compatibilizing agent according to the present invention is used in an amount of less than 7 parts by weight, the surface modifying effect of PPE is insignificant and the commercialization effect is insufficient, so that the alloy composition having excellent heat resistance and oil resistance can not be effectively obtained. Conversely, It is undesirable that the compatibility is not further improved, but rather the unexpected adverse effect of degrading the other properties occurs.
본 발명의 바람직한 실시형태에 따르면, 본 발명의 상용화제는 예컨대 양친매성 상용화제를 포함할 수 있고, 다른 일 실시형태에 따르면, 양친매성 상용화제는 친수성 성분 및 소수성 사슬 성분을 포함할 수 있다. 일 실시형태에 따르면, 친수성 성분은 아킬, 아마이드, 하이드록실, 카르복실, 설폭시, 에폭사이드, 설폰산, 티올, 2차 암모늄과 전술한 것의 임의의 것의 혼합물을 포함한 1종 이상의 작용기를 포함하는 것일 수 있다. 일 실시형태에 따르면, 소수성 사슬 성분은 적어도 3단위의 최소 사슬 단위 길이를 갖는다. 본 단위는 포화 또는 불포화된 방향족이나 지방족 탄소, 또는 아민, 알칸, 알킬 또는 방향족 탄소로 포화된 규산을 포함하는 실리콘, 또는 전술한 것의 혼합물을 포함할 수 있다. 일 실시형태에 따르면, 양친매성 상용화제는 예를 들면, 스테아르산과 같은 긴 사슬 길이를 갖는 지방산을 포함할 수 있고 또 다른 실시형태에 따르면, 양친매성 상용화제는 말레산 무수물 그라프팅 폴리알켄 코폴리머, 에틸렌-프로필렌-디엔 삼원중합체, 스티렌-에틸렌/부타디엔-스티렌, 에틸렌-프로필렌 폴리머, 에틸렌-옥텐 코폴리머, 에틸렌-부텐 코폴리머, 또는 이들의 혼합물을 포함할 수 있다. According to a preferred embodiment of the present invention, the compatibilizer of the present invention may comprise, for example, an amphoteric compatibilizer, and in another embodiment, the amphoteric compatibilizer may comprise a hydrophilic component and a hydrophobic chain component. According to one embodiment, the hydrophilic component comprises at least one functional group comprising a mixture of an akyl, amide, hydroxyl, carboxyl, sulfoxy, epoxide, sulfonic acid, thiol, secondary ammonium and any of the foregoing Lt; / RTI > According to one embodiment, the hydrophobic chain component has a minimum chain unit length of at least 3 units. This unit may include saturated or unsaturated aromatic or aliphatic carbon, or silicon containing silicic acid saturated with an amine, alkane, alkyl or aromatic carbon, or a mixture of the foregoing. According to one embodiment, the amphiphilic compatibilizer may comprise, for example, a fatty acid having a long chain length, such as stearic acid, and according to another embodiment, the amphiphilic compatibilizer may be a maleic anhydride grafting polyalkene copolymer , Ethylene-propylene-diene terpolymers, styrene-ethylene / butadiene-styrene, ethylene-propylene polymers, ethylene-octene copolymers, ethylene-butene copolymers or mixtures thereof.
일 실시형태에 따르면, 상용화제는 폴리머에 약 7 내지 약 8 중량부를 구성하여 일 실시형태에 따르면, 상용화제는 폴리머 복합체의 적어도 약 7 중량부를 구성할 수 있다.According to one embodiment, the compatibilizer comprises from about 7 to about 8 parts by weight of the polymer, and according to one embodiment, the compatibilizer may constitute at least about 7 parts by weight of the polymer composite.
본 발명의 또 다른 바람직한 실시형태에 따르면, 상기 얼로이 조성물은 기계적 강도를 보강하기 위하여 글래스파이버, 탈크, 탄산칼슘 및 실리카로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 무기물 충전제를 더욱 포함할 수 있으며, 이때 이들의 바람직한 부가량은 얼로이 조성물 전체 중량을 기준으로 5 내지 10중량%의 비율로 함유될 수 있다. 특히, 이들 무기물 충전제가 얼로이 조성물 전체 중량을 기준으로 10중량%를 초과하여 함유되면, 폴리페닐렌 에테르(PPE) 수지와 폴리아미드 66 수지 사이의 상용성이 저하하는 경향이 있어 바람직하지 않다.According to another preferred embodiment of the present invention, the alloy composition may further include at least one inorganic filler selected from the group consisting of glass fiber, talc, calcium carbonate and silica to reinforce the mechanical strength, These preferred addition amounts may be contained in a proportion of 5 to 10% by weight based on the total weight of the alloy composition. In particular, when these inorganic fillers are contained in an amount exceeding 10% by weight based on the total weight of the alloy composition, the compatibility between the polyphenylene ether (PPE) resin and the polyamide 66 resin tends to be lowered.
본 발명의 또 다른 바람직한 실시형태에 따르면, 상기 얼로이 조성물은 충격보강제(Impact Modifier)를 포함할 수 있고, 상기 충격보강제는 본 발명의 조성물의 내충격성을 향상시키는 기능을 할 수 있다.According to another preferred embodiment of the present invention, the alloy composition may include an impact modifier, and the impact modifier may function to improve the impact resistance of the composition of the present invention.
상기 충격보강제로는 방향족 비닐계 엘라스토머(c-1) 또는 올레핀계 엘라스토머(c-2)를 사용할 수 있으며, 방향족 비닐계 엘라스토머와 올레핀계 엘라스토머를 조합하여 사용할 수도 있다.As the impact modifier, an aromatic vinyl elastomer (c-1) or an olefin elastomer (c-2) may be used, and an aromatic vinyl elastomer and an olefin elastomer may be used in combination.
상기 방향족 비닐계 엘라스토머는 방향족 비닐 화합물 및 공액 디엔 화합물로 이루어진 블록 공중합체; 방향족 비닐 화합물 및 공액 디엔 화합물로 이루어진 블록 공중합체를 수소 첨가하여 이루어진 수소 첨가 블록 공중합체; 상기 블록 공중합체를 α,β-불포화 디카르복실산과 α,β-불포화 디카르복실산 유도체의 그룹에서 선택된 화합물로 변성한 변성 블록 공중합체 및 상기 수소 첨가 블록 공중합체를 α,β-불포화 디카르복실산과 α,β-불포화 디카르복실산 유도체의 그룹에서 선택된 화합물로 변성한 변성 수소 첨가 블록 공중합체일 수 있고, 경우에 따라 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.Wherein the aromatic vinyl-based elastomer is a block copolymer comprising an aromatic vinyl compound and a conjugated diene compound; A hydrogenated block copolymer obtained by hydrogenating a block copolymer comprising an aromatic vinyl compound and a conjugated diene compound; Modified block copolymer obtained by modifying said block copolymer with a compound selected from the group consisting of?,? -Unsaturated dicarboxylic acid and?,? - unsaturated dicarboxylic acid derivatives, and a modified block copolymer obtained by modifying said hydrogenated block copolymer with?,? A modified hydrogenated block copolymer modified with a compound selected from the group consisting of a carboxylic acid, an α, β-unsaturated dicarboxylic acid derivative, and a combination of two or more thereof.
상기 올레핀계 엘라스토머는 고밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택될 수 있다. 또한, 상술한 물질 각각을 α,β-불포화 디카르복실산 또는 α,β-불포화 디카르복실산 유도체의 적어도 하나의 화합물로 변성시킨 변성 고밀도 폴리에틸렌, 변성 저밀도 폴리에틸렌, 변성 선형 저밀도 폴리에틸렌, 변성 에틸렌-α-올레핀 공중합체일 수 있고, 경우에 따라 2종 이상을 혼합하여 사용하는 것도 가능하다.The olefinic elastomer may be selected from the group consisting of high density polyethylene, low density polyethylene, linear low density polyethylene, ethylene -? - olefin copolymer, and a combination thereof. Further, it is also possible to use modified high-density polyethylene, denatured low-density polyethylene, denatured linear low-density polyethylene, denatured ethylene, or the like, obtained by modifying each of the above-described substances with at least one compound of?,? -Unsaturated dicarboxylic acid or?,? -Unsaturated dicarboxylic acid derivative. -olefin copolymer, and it is also possible to use a mixture of two or more kinds in some cases.
상기 올레핀계 엘라스토머는 올레핀계 단량체로 중합된 공중합체 또는 올레핀계 단량체 및 아크릴계 단량체의 공중합체일 수 있다.The olefin-based elastomer may be a copolymer of an olefin-based monomer or a copolymer of an olefin-based monomer and an acrylic monomer.
상기 올레핀계 단량체는 C1 내지 C19의 알킬렌을 사용할 수 있으며, 구체적인 예로 에틸렌, 프로필렌, 이소프로필렌, 부틸렌, 이소부틸렌 또는 옥텐을 사용할 수 있고, 이들을 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있다.As the olefinic monomer, C1 to C19 alkylene may be used. Specific examples thereof include ethylene, propylene, isopropylene, butylene, isobutylene, and octene. These olefins may be used singly or in combination.
상기 충격보강제는 조성물 100중량%에 대하여, 1 내지 15중량%인 것이 바람직하며, 5 내지 10중량%인 것이보다 효과적이다. 상기 범위에서 내충격성 향상 효과가 특히 우수하다The impact modifier is preferably 1 to 15% by weight, more preferably 5 to 10% by weight based on 100% by weight of the composition. The impact resistance improving effect is particularly excellent in the above range
상기 본 발명의 또 다른 바람직한 실시형태에 따르면, 본 발명에 따른 얼로이 조성물은 전도성을 향상시키기 위해, 종래의 이 기술분야에서 알려진 바와 같은, 카본블랙, 카본 나노튜브 및 카본 화이버와 같은 도전성 소재를 더 포함할 수 있으며, 이들의 함유 비율은 원하는 전도성을 달성하기에 적당한 범위로 첨가될 수 있을 것이다.According to another preferred embodiment of the present invention, the alloy composition according to the present invention may further comprise a conductive material such as carbon black, carbon nanotube, and carbon fiber, as is known in the art to improve the conductivity And the content ratio thereof may be added in an appropriate range to achieve the desired conductivity.
또한, 상기 본 발명의 또 다른 바람직한 실시형태에 따르면, 본 발명에 따른 상기 얼로이 조성물의 제조에 있어서는, 성형품으로서 원활한 압출 작업을 위하여 윤활제, 분산제 등이 사용될 수 있으며, 이들은 본 발명의 범위를 벗어나는 것이 아니다.In addition, according to another preferred embodiment of the present invention, in the production of the alloy composition according to the present invention, a lubricant, a dispersant and the like may be used for a smooth extrusion operation as a molded product, It is not.
상기와 같이 본 발명의 바람직한 실시형태에 따른 본 발명의 얼로이 조성물은 상용성이 우수하며, 우수한 물리적, 화학적 특성을 가지므로 자동차 부품의 제조에 특히 유용할 수 있다. 보다 구체적으로는, 본 발명의 얼로이 조성물은 내열성 및 내유성이 우수하므로 자동차 주유구 커버의 소재로 특히 유용하게 사용될 수 있을 것이다.As described above, the alloy composition of the present invention according to the preferred embodiment of the present invention is excellent in compatibility and has excellent physical and chemical properties, and thus may be particularly useful for manufacturing automobile parts. More specifically, since the alloy composition of the present invention is excellent in heat resistance and oil resistance, it can be particularly useful as a material of an automobile oil filler cover.
이하, 실시예 및 비교예에 의하여 본 발명을 보다 자세하게 설명한다. 다음의 실시예는 본 발명을 상세하게 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위를 제한하는 것이 아님은 물론이다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples and comparative examples. The following examples serve to illustrate the present invention in detail and do not limit the scope of the present invention.
실시예 1Example 1
폴리페닐렌 에테르 50kg에, 상용화제로서 무수말레인산 7kg과, 글래스파이버, 탈크, 탄산칼슘 및 실리카의 혼합물인 무기물 충전제 7kg을 약 290℃에서 용융 혼련하여 폴리페닐렌 에테르 중간 생성물을 형성하고, 여기에 폴리아미드 50kg을 부가하고 약 280℃에서 용융 혼련하여 얼로이 조성물을 형성한다. 상기와 같이 제조된 얼로이 조성물을 압출 성형 방법을 사용하여 주유구 커버의 형상으로 성형하여 성형품을 얻었다.7 kg of maleic anhydride as a compatibilizing agent and 7 kg of an inorganic filler which is a mixture of glass fiber, talc, calcium carbonate and silica were melted and kneaded at about 290 DEG C to 50 kg of polyphenylene ether to form a polyphenylene ether intermediate product, 50 kg of polyamide is added and melted and kneaded at about 280 캜 to form an alloy composition. The alloy composition prepared as described above was molded into the shape of a filler port cover using an extrusion molding method to obtain a molded article.
실시예 2Example 2
폴리페닐렌 에테르를 40kg, 폴리아미드를 60kg으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 하여 성형품을 얻었다.A molded article was obtained in the same manner as in Example 1, except that 40 kg of polyphenylene ether and 60 kg of polyamide were used.
실시예 3Example 3
폴리페닐렌 에테르를 60kg, 폴리아미드를 40kg으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 하여 성형품을 얻었다.A molded article was obtained in the same manner as in Example 1 except that 60 kg of polyphenylene ether and 40 kg of polyamide were used.
실시예 4Example 4
상용화제로서 유기과산화물 7kg을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 하여 성형품을 얻었다.A molded article was obtained in the same manner as in Example 1, except that 7 kg of organic peroxide was used as a compatibilizer.
실시예 5Example 5
상용화제로서 무수말레인산과 유기과산화물 1:1의 혼합물 7kg을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 하여 성형품을 얻었다.A molded article was obtained in the same manner as in Example 1, except that 7 kg of a mixture of maleic anhydride and organic peroxide 1: 1 was used as a compatibilizer.
비교예 1Comparative Example 1
폴리페닐렌 에테르를 70kg, 폴리아미드를 30kg으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 하여 성형품을 얻었다.A molded article was obtained in the same manner as in Example 1, except that 70 kg of polyphenylene ether and 30 kg of polyamide were used.
비교예 2Comparative Example 2
폴리페닐렌 에테르를 30kg, 폴리아미드를 70kg으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 하여 성형품을 얻었다.A molded article was obtained in the same manner as in Example 1, except that 30 kg of polyphenylene ether and 70 kg of polyamide were used.
비교예 3Comparative Example 3
상용화제를 사용하지 않는 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 하여 성형품을 얻었다.A molded article was obtained in the same manner as in Example 1 except that no compatibilizing agent was used.
비교예 4Comparative Example 4
상용화제를 6kg 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 하여 성형품을 얻었다.A molded article was obtained in the same manner as in Example 1 except that 6 kg of the compatibilizing agent was used.
비교예 5Comparative Example 5
상용화제를 8kg 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 하여 성형품을 얻었다.A molded article was obtained in the same manner as in Example 1 except that 8 kg of the compatibilizing agent was used.
실험예Experimental Example
상기 각 실시예 및 비교예에 따라 얻어진 성형품의 내열성과 내유성에 대해 시험한 결과 본 발명의 각 실시예에 따른 성형품은 내열성과 내유성에서 종래의 성형품에 비하여 현저한 향상을 나타냈으나, 상기 각 비교예에 따라 얻어진 성형품은 내열성과 내유성이 열악하여 자동차 주유구 커버로 사용되기에는 미흡한 품질 특성을 나타내었다.As a result of testing the heat resistance and oil resistance of the molded articles obtained according to the above Examples and Comparative Examples, the molded articles according to each of the examples of the present invention showed remarkable improvement in heat resistance and oil resistance as compared with the conventional molded articles, , The molded article obtained was poor in heat resistance and oil resistance, and exhibited insufficient quality characteristics to be used as an automobile filler cover.
상기 본 발명의 상세한 설명에서는 내열성 및 내유성이 우수한 얼로이 조성물에 대한 바람직한 실시형태에 대해 기술하였지만, 그 내용은 상기 실시형태에 기술된 내용에만 한정되지 않고, 이하의 특허청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변경 실시가 가능한 범위까지 본 발명의 기술적 정신이 있다고 할 것이다.In the above description of the present invention, a preferred embodiment of the alloy composition having excellent heat resistance and oil resistance has been described. However, the content of the present invention is not limited to those described in the above embodiments, It will be understood by those of ordinary skill in the art that various changes in form and details may be made therein without departing from the spirit and scope of the present invention.
Claims (16)
폴리아미드 66(PA66) 수지 40 내지 60 중량부;
및 상용화제 7 내지 8 중량부로 이루어지는 것임을 특징으로 하는 얼로이 조성물.
40 to 60 parts by weight of a polyphenylene ether (PPE) resin;
40 to 60 parts by weight of a polyamide 66 (PA66) resin;
And 7 to 8 parts by weight of a compatibilizing agent.
2. The composition of claim 1, wherein the compatibilizer is selected from maleic anhydride, organic peroxides, or mixtures thereof.
2. The alloy composition of claim 1, wherein the alloy composition further comprises at least one inorganic filler selected from the group consisting of glass fibers, talc, calcium carbonate and silica.
The freeform composition of claim 1, wherein the compatibilizer comprises 8 parts by weight of the composition.
The freeform composition of claim 1, wherein the compatibilizer is maleic anhydride.
The freeform composition of claim 1, wherein the compatibilizer is an organic peroxide.
2. The alloy composition of claim 1 wherein one inorganic filler is glass fiber.
2. The alloy composition of claim 1 wherein one inorganic filler is talc.
2. The alloy composition of claim 1 wherein one inorganic filler is calcium carbonate.
The hardboard composition of claim 1 wherein one inorganic filler is silica.
The alloy composition of claim 1, wherein the alloy composition further comprises carbon black, carbon nanotubes, and carbon fibers.
The alloy composition according to claim 1, wherein the alloy composition further comprises at least one selected from carbon black, carbon nanotube, and carbon fiber.
Characterized in that it is produced from an alloy composition according to any one of claims 1 to 12.
The molded article according to claim 13, wherein the article is a molded article.
14. The molded article according to claim 13, wherein the molded article is an automobile part.
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