KR20180036437A - 유기 발광 소자 및 이를 이용한 유기 발광 표시 장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 유기 발광 소자는 복수 스택 구조을 갖는 탠덤 방식의 유기 발광 장치에 있어서, 인접 스택 사이의 전하 생성층 내의 n형 도펀트의 농도 구배를 조절하여, 전자 전송의 속도를 향상시켜 스택 내의 전하 밸런스를 조정하여 효율 및 수명을 향상시킨 유기 발광 소자 및 이를 이용한 유기 발광 표시 장치에 관한 것이다.
Description
본 발명은 유기 발광 소자에 관한 것으로, 특히 복수 스택 구조을 갖는 탠덤 방식의 유기 발광 장치에 있어서, 인접 스택 사이의 전하 생성층 내의 n형 도펀트의 농도 구배를 조절하여, 전자 전송의 속도를 향상시킨 유기 발광 소자 및 이를 이용한 유기 발광 표시 장치에 관한 것이다.
최근 본격적인 정보화 시대로 접어듦에 따라 전기적 정보신호를 시각적으로 표현하는 디스플레이(display) 분야가 급속도로 발전해 왔고, 이에 부응하여 박형화, 경량화, 저소비 전력화의 우수한 성능을 지닌 여러 가지 다양한 평판 표시장치(Flat Display Device)가 개발되어 기존의 브라운관(Cathode Ray Tube: CRT)을 빠르게 대체하고 있다.
이 같은 평판 표시장치의 구체적인 예로는 액정 표시장치(Liquid Crystal Display device: LCD), 플라즈마 표시장치(Plasma Display Panel device: PDP), 전계방출 표시장치(Field Emission Display device: FED), 유기 발광 표시장치(Organic Light Emitting Device: OLED) 등을 들 수 있다.
이 중, 별도의 광원을 요구하지 않으며 장치의 컴팩트화 및 선명한 컬러 표시를 위해 유기 발광 표시 장치가 경쟁력 있는 어플리케이션(application)으로 고려되고 있다.
유기 발광 표시 장치는 유기 발광 소자라는 자발광 소자를 서브 픽셀에 포함하여, 각 서브 픽셀별로 유기 발광 소자의 동작에 의해 표시가 이루어진다. 그리고, 이러한 유기 발광 소자는 표시 장치뿐만 아니라 그 자체가 자발광 소자로 조명 장치에서도 이용될 수 있어, 최근 조명 업계에서도 유기 발광 소자의 개발이 주목되고 있다. 또한, 유기 발광 소자는 별도의 광원 유닛이 요구되지 않아, 플렉서블 표시 장치나 투명 표시 장치에도 이용이 용이하다는 이점이 있다.
한편, 유기 발광 소자는 양극과 음극 사이에 유기 발광층을 포함하여 이루어진다. 그리고, 양극과 음극으로부터 각각 정공(hole)과 전자(electron)가 유기 발광층 내로 주입되고, 유기 발광층에서 전자와 정공이 결합하여 여기자(exciton)가 생성된다. 그리고, 생성된 여기자가 여기 상태(excited state)로부터 기저 상태(ground state)로 떨어질 때, 유기 발광 소자로부터 광이 발생한다.
이러한 최근 유기 발광 소자는 단일 스택에서의 효율 한계로, 복수 스택을 양극과 음극 사이에 적층시키고 스택 사이에 전하 생성층을 구비한 탠덤형 방식이 활발히 개발되고 있다.
그러나, 복수개의 스택을 구비한 구조에서, 상대적으로 음극으로부터 먼 스택 내의 발광층에는 상대적으로 양극으로부터의 정공의 공급보다 전자의 공급이 느려 발광 효율이 낮을 뿐만 아니라, 시간이 경과됨에 따라, 발광층 내 정공, 전자의 공급 속도의 차이가 있어, 정공-전자간 결합에 정공-전자간의 균형이 맞지 않아, 적절한 수명의 확보가 어려운 실정이다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위한 것으로, 복수 스택 구조을 갖는 탠덤 방식의 유기 발광 장치에 있어서, 인접 스택 사이의 전하 생성층 내의 n형 도펀트의 농도 구배를 조절하여, 전자 전송의 속도를 향상시켜 스택 내의 전하 밸런스를 조정하여 효율 및 수명을 향상시킨 유기 발광 소자 및 이를 이용한 유기 발광 표시 장치에 관한 것이다.
본 발명의 유기 발광 소자는 복수 스택을 갖는 탠덤형의 구조에서, n형 전하 생성층의 농도 구배를 조절하여, 발광 효율을 향상시키고, 구동 전압을 낮추며 수명을 향상시킨다.
일 실시예에 따른 본 발명의 유기 발광 소자는 서로 대향된 양극과 음극과, 상기 양극과 음극 사이에 제 1 스택 및 제 2 스택 및 상기 제 1, 제 2 스택 사이에 위치하여, n형 전하 생성층 및 p형 전하 생성층으로 이루어진 전하 생성층을 포함한다. 그리고, 상기 p형 전하 생성층은 단일의 제 1 유기 재료로 이루어지며, 상기 n형 전하 생성층은, 제 2 유기 재료와, n형 도펀트를 포함하며, 상기 n형 전하 생성층은 제 1 스택에 접한 제 1 영역, 상기 p형 전하 생성층과 접한 제 2 영역 및, 상기 제 1 영역과 제 2 영역 사이의 제 3 영역으로 나뉘며, 상기 제 1 영역, 제 3 영역 및 제 2 영역의 순으로 상기 n형 도펀트 함량은 계단상으로 상승한다.
여기서, 상기 제 1 영역과 제 3 영역간의 n형 도펀트 함량 변화보다 상기 제 3 영역과 제 2 영역간의 n형 도펀트 함량 변화가 더 클 수 있다.
여기서, 상기 n형 도펀트는 상기 제 2, 제 3 영역에만 가질 수 있다.
또한, 상기 제 3 영역은 상기 제 1, 제 2 영역 각각의 체적보다 넓은 체적을 가질 수 있다.
그리고, 상기 n형 전하 생성층 내의 상기 제 2 영역에 포함되는 n형 도펀트는 3wt% 내지 10wt% 의 함량을 일정하게 가질 수 있다. 이 경우, 상기 n형 전하 생성층 내에 포함된 n형 도펀트의 총 함량은 상기 제 2 영역의 n형 도펀트 함량보다 낮을 수 있다.
상기 제 3 영역과 상기 제 2 영역은 각각 n형 도펀트의 동일 함량 구간을 가질 수 있다.
또한, 상기 제 3 영역은 n형 도펀트의 서로 다른 함량의 동일 함량 구간을 복수개 가질 수 있다.
그리고, 상기 제 2 영역은 상기 n형 전하 생성층의 총 두께의 5% 내지 30%의 두께에 상당할 수 있다.
상기 제 1 영역은 상기 n형 전하 생성층의 총 두께의 5% 내지 25%의 두께에 상당할 수 있다.
상기 제 2 스택과 상기 음극 사이에 하나 이상의 서브 스택을 더 포함할 수 있다. 이 경우, 상기 제 2 스택과 인접한 서브 스택 사이 또는 상기 서브 스택들 사이에 n형 전하 생성층 및 p형 전하 생성층으로 이루어진 전하 생성층을 포함하며, 상기 p형 전하 생성층은 단일의 제 1 유기 재료로 이루어지며, 상기 n형 전하 생성층은, 제 2 유기 재료와, n형 도펀트를 포함하며, 상기 n형 전하 생성층은 제 1 스택에 접한 제 1 영역, 상기 p형 전하 생성층과 접한 제 2 영역 및, 상기 제 1 영역과 제 2 영역 사이의 제 3 영역으로 나뉘며, 상기 n형 도펀트는 상기 제 2, 제 3 영역에만 가지며, 상기 제 2 영역에서 상기 n형 도펀트의 함량이 가장 높을 수 있다.
다른 실시예에 따른 유기 발광 소자는 서로 대향된 양극과 음극과, 상기 양극과 음극 사이에 제 1 스택 및 제 2 스택 및 상기 제 1, 제 2 스택 사이에 위치하여, n형 전하 생성층 및 p형 전하 생성층으로 이루어진 전하 생성층을 포함하며, 상기 p형 전하 생성층은 단일의 제 1 유기 재료로 이루어지며, 상기 n형 전하 생성층은, 제 2 유기 재료와, n형 도펀트를 포함하며, 상기 n형 전하 생성층은 제 1 스택에 접한 제 1 영역, 상기 p형 전하 생성층과 접한 제 2 영역 및, 상기 제 1 영역과 제 2 영역 사이의 제 3 영역으로 나뉘며, 상기 n형 도펀트는 상기 제 2, 제 3 영역에만 가지며, 상기 제 2 영역에서 상기 n형 도펀트의 함량이 가장 높을 수 있다.
상기 제 1 영역과 제 3 영역간의 n형 도펀트 함량 변화보다 상기 제 3 영역과 제 2 영역간의 n형 도펀트 함량 변화가 더 클 수 있다.
그리고, 본 발명의 유기 발광 표시 장치는, 복수개의 서브 화소를 갖는 기판과, 상기 기판 상에, 각 서브 화소별 구비된 박막 트랜지스터 및 상기 박막 트랜지스터와 상술한 구조의 양극 또는 음극이 접속되는 유기 발광 소자를 포함하여 이루어질 수 있다.
본 발명의 유기 발광 소자 및 이를 이용한 유기 발광 표시 장치는 다음과 같은 효과가 있다.
본 발명의 유기 발광 소자는 n형 전하 생성층의 농도 구배를 영역별로 순차 상승시켜 조절하되, 인접한 제 1 스택의 전자 수송층에 접한 제 1 영역은 n형 도펀트를 사용하지 않거나 극미량 포함시키고, 제 1 영역에서는 인접한 제 1 스택의 전자 수송층과 전자가 주입됨에 있어서, 밴드갭 전위 차를 줄일 수 있다.
또한, p형 전하생성층에 접한 n형 전하 생성층의 제 2 영역은 좁은 구간에서 가장 많은 n형 도펀트 양을 포함하고 인접 영역에서 n형 도펀트 상승량을 크게 하여, p형 전하 생성층으로부터 전자를 주입받음에 있어서, 제 2 영역에서는 터널링 효과를 극대화한 것이다. 즉, n형 전하 생성층에서 인접한 제 1 스택으로의 흐르는 전자 주입의 밴드 배리어를 얇게 하여 전자 주입됨에 있어 Fermi 에너지 준위 차이가 크더라도 이 준위 차가 큰 영역은 매우 좁아 p형 전하 생성층과 n형 전하 생성층의 계면에서 거의 배리어로 작용하지 않는다. 따라서, 전자가 p형 전하 생성층에서 n형 전하 생성층으로 넘어감에 있어, 거의 배리어 작용이 없어, 전자 주입 속도를 향상시켜 음극과 먼 스택의 발광층의 전자-정공의 밸런스를 경시적으로 유지시켜 구동 전압의 변화를 방지할 수 있으며, 또한, 장시간 안정적으로 구동이 가능하여 수명을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 제 1 실시예에 따른 유기 발광 소자를 나타낸 단면도
도 2는 도 1의 n형 전하 생성층의 구조 및 이의 농도 구배를 나타낸 도면
도 3a 및 도 3b는 비교예에 따른 유기 발광 소자의 전하 생성층 및 그 주변층의 에너지 밴드 다이어그램 및 밴드 에너지 변화를 나타낸 도면
도 4a 및 도 4b는 본 발명의 유기 발광 소자의 전하 생성층 및 그 주변층의 에너지 밴드 다이어그램 및 밴드 에너지 변화를 나타낸 나타낸 도면
도 5는 도 4b의 n형 및 p형 전하 생성층의 계면의 에너지 밴드를 나타낸 확대도
도 6은 본 발명의 제 1 실시예의 변형예에 따른 유기 발광 소자의 n형 전하 생성층의 농도 구배를 나타낸 도면
도 7은 본 발명의 제 1 실시예의 다른 변형예에 따른 유기 발광 소자의 n형 전하 생성층의 농도 구배를 나타낸 도면
도 8은 본 발명의 제 2 실시예에 따른 유기 발광 소자를 나타낸 단면도
도 9a 내지 도 9d는 본 발명의 유기 발광 소자의 여러 실시형태에 따른 전하 생성층 및 그 주변층의 에너지 다이어그램을 나타낸 도면
도 10은 비교예와 도 9a 내지 도 9d의 본 발명의 유기 발광 소자의 여러 실시 형태에 따른 시간 변화에 따른 휘도 변화를 나타낸 그래프
도 11은 비교예와, 도 9a 내지 도 9d의 본 발명의 유기 발광 소자의 여러 실시 형태에 따른 시간 변화에 따른 ΔV 변화를 나타낸 그래프
도 12는 본 발명의 유기 발광 표시 장치를 나타낸 단면도
도 2는 도 1의 n형 전하 생성층의 구조 및 이의 농도 구배를 나타낸 도면
도 3a 및 도 3b는 비교예에 따른 유기 발광 소자의 전하 생성층 및 그 주변층의 에너지 밴드 다이어그램 및 밴드 에너지 변화를 나타낸 도면
도 4a 및 도 4b는 본 발명의 유기 발광 소자의 전하 생성층 및 그 주변층의 에너지 밴드 다이어그램 및 밴드 에너지 변화를 나타낸 나타낸 도면
도 5는 도 4b의 n형 및 p형 전하 생성층의 계면의 에너지 밴드를 나타낸 확대도
도 6은 본 발명의 제 1 실시예의 변형예에 따른 유기 발광 소자의 n형 전하 생성층의 농도 구배를 나타낸 도면
도 7은 본 발명의 제 1 실시예의 다른 변형예에 따른 유기 발광 소자의 n형 전하 생성층의 농도 구배를 나타낸 도면
도 8은 본 발명의 제 2 실시예에 따른 유기 발광 소자를 나타낸 단면도
도 9a 내지 도 9d는 본 발명의 유기 발광 소자의 여러 실시형태에 따른 전하 생성층 및 그 주변층의 에너지 다이어그램을 나타낸 도면
도 10은 비교예와 도 9a 내지 도 9d의 본 발명의 유기 발광 소자의 여러 실시 형태에 따른 시간 변화에 따른 휘도 변화를 나타낸 그래프
도 11은 비교예와, 도 9a 내지 도 9d의 본 발명의 유기 발광 소자의 여러 실시 형태에 따른 시간 변화에 따른 ΔV 변화를 나타낸 그래프
도 12는 본 발명의 유기 발광 표시 장치를 나타낸 단면도
발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 다양한 실시예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 다양한 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 발명의 다양한 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다. 따라서 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의된다.
본 발명의 다양한 실시예를 설명하기 위한 도면에 개시된 형상, 크기, 비율, 각도, 개수 등은 예시적인 것이므로 본 발명이 도면에 도시된 사항에 한정되는 것은 아니다. 본 명세서 전체에 걸쳐 동일한 도면 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명은 생략한다. 본 명세서 상에서 언급한 '포함한다', '갖는다', '이루어진다' 등이 사용되는 경우 '~만'이 사용되지 않는 이상 다른 부분이 추가될 수 있다. 구성 요소를 단수로 표현한 경우에 특별히 명시적인 기재 사항이 없는 한 복수를 포함하는 경우를 포함한다.
본 발명의 다양한 실시예에 포함된 구성 요소를 해석함에 있어서, 별도의 명시적 기재가 없더라도 오차 범위를 포함하는 것으로 해석한다.
본 발명의 다양한 실시예를 설명함에 있어, 위치 관계에 대하여 설명하는 경우에, 예를 들어, '~상에', '~상부에', '~하부에', '~옆에' 등으로 두 부분의 위치 관계가 설명되는 경우, '바로' 또는 '직접'이 사용되지 않는 이상 두 부분 사이에 하나 이상의 다른 부분이 위치할 수도 있다.
본 발명의 다양한 실시예를 설명함에 있어, 시간 관계에 대한 설명하는 경우에, 예를 들어, '~후에', '~에 이어서', '~다음에', '~전에' 등으로 시간적 선후 관계가 설명되는 경우, '바로' 또는 '직접'이 사용되지 않는 이상 연속적이지 않은 경우도 포함할 수 있다.
본 발명의 다양한 실시예를 설명함에 있어, '제 1~', '제 2~' 등이 다양한 구성 요소를 서술하기 위해서 사용될 수 있지만, 이러한 용어들은 서로 동일 유사한 구성 요소 간에 구별을 하기 위하여 사용될 따름이다. 따라서, 본 명세서에서 '제 1~'로 수식되는 구성 요소는 별도의 언급이 없는 한, 본 발명의 기술적 사상 내에서 '제 2~' 로 수식되는 구성 요소와 동일할 수 있다.
본 발명의 여러 다양한 실시예의 각각 특징들이 부분적으로 또는 전체적으로 서로 결합 또는 조합 가능하고, 기술적으로 다양한 연동 및 구동이 가능하며, 각 다양한 실시예가 서로에 대하여 독립적으로 실시 가능할 수도 있고 연관 관계로 함께 실시 가능할 수도 있다.
본 명세서에서 어떠한 층의 'LUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbitals Level) 에너지 준위' 및 'HOMO(Highest Occupied Molecular Orbitals Level) 에너지 준위'라 함은, 해당 층에 도핑된 도펀트(dopant) 물질의 LUMO 에너지 준위 및 HOMO 에너지 준위이라고 지칭하지 않는 한, 해당 층의 대부분의 중량비를 차지하는 물질, 예를 들어 호스트(host) 물질의 LUMO 에너지 준위 및 HOMO 에너지 준위를 의미한다.
본 명세서에서 'HOMO 에너지 준위'이란, 전극 전위 값을 알고 있는 기준 전극에 대한, 상대적인 전위 값으로부터 에너지 준위를 결정하는, CV(cyclic voltammetry) 법으로 측정한 에너지 준위일 수 있다. 예를 들어, 산화 전위값 및 환원 전위 값을 아는 Ferrocene을 기준 전극으로 하여 어떠한 물질의 HOMO 에너지 준위를 측정할 수 있다.
본 명세서에서 '도핑된'이란, 어떤 층의 대부분의 중량비를 차지하는 물질에, 대부분의 중량비를 차지하는 물질과 다른 물성(서로 다른 물성이란, 예를 들어, N-타입과 P-타입, 유기물질과 무기물질)을 가지는 물질이 중량비 10 % 미만으로 첨가가 되어 있음을 의미한다. 달리 말하면, '도핑된' 층이란, 어떤 층의 호스트 물질과 도펀트 물질을 중량비의 비중을 고려하여 분별해 낼 수 있는 층을 의미한다. 그리고 '비도핑된'이란, 도핑된'에 해당하는 경우 이외의 모든 경우를 칭한다. 예를 들어, 어떤 층이 단일 물질로 구성되었거나, 서로 성질이 동일 유사한 물질들이 혼합되어 구성되는 경우, 그 층은'비도핑된' 층에 포함된다. 예를 들어, 어떤 층을 구성하는 물질들 중 적어도 하나가 P-타입이고, 그 층을 구성하는 물질 모두가 N-타입이 아니라면, 그 층은 '비도핑된' 층에 포함된다. 예를 들어, 어떤 층을 구성하는 물질들 중 적어도 하나가 유기 물질이고, 그 층을 구성하는 물질 모두가 무기 물질은 아니라면, 그 층은 '비도핑된'층에 포함된다. 예를 들어, 어떤 층을 구성하는 물질들이 모두 유기 물질인데, 그 층을 구성하는 물질들 중 적어도 어느 하나가 N-타입이고 또 다른 적어도 어느 하나가 P-타입인 경우에, N-타입인 물질이 중량비 10 % 미만이거나 또는 P-타입인 물질이 중량비 10% 미만인 경우에 '도핑된'층에 포함된다.
본 명세서에서 EL (전계발광, electroluminescence) 스펙트럼이라 함은, (1) 유기 발광층에 포함되는 도펀트 물질이나 호스트 물질과 같은 발광 물질의 고유한 특성을 반영하는 PL(광발광, photoluminescence) 스펙트럼과, (2) 전자 수송층 등과 같은 유기층들의 두께를 포함한 유기 발광 소자의 구조와 광학적 특성에 따라 결정되는, 아웃 커플링(out coupling) 에미턴스(emittance) 스펙트럼 커브의 곱으로써 산출된다.
본 명세서에서 스택이란, 정공 수송층과, 정공 수송층을 포함하는 유기층 및 정공 수송층과 전자 수송층 사이에 배치되는 유기 발광층을 포함하는 단위 구조를 의미한다. 유기층에는 정공 주입층, 전자 저지층, 정공 저지층 및 전자 주입층 등이 더 포함될 수도 있으며, 이 밖에도 유기 발광 소자의 구조나 설계에 따라 다른 유기층들이 더 포함될 수 있다.
도 1은 본 발명의 제 1 실시예에 따른 유기 발광 소자를 나타낸 단면도이며, 도 2는 도 1의 n형 전하 생성층의 구조 및 이의 농도 구배를 나타낸 도면이다.
도 1과 같이, 본 발명의 제 1 실시예에 따른 유기 발광 소자는 서로 대향된 양극(10)과 음극(20)과, 상기 양극(10)과 음극(20) 사이에 제 1 스택(50a) 및 제 2 스택(50b) 및 상기 제 1, 제 2 스택(50a, 50b) 사이에 위치하여, n형 전하 생성층(110) 및 p형 전하 생성층(120)으로 이루어진 전하 생성층(100)을 포함한다.
여기서, 상기 p형 전하 생성층(120)은 단일의 제 1 유기 재료로 이루어지며, 상기 n형 전하 생성층(110)은, 제 2 유기 재료와, n형 도펀트를 포함한다.
그리고, 도 2와 같이, 상기 n형 전하 생성층(110)은 제 1 스택(50a)에 접한 제 1 영역(110a), 상기 p형 전하 생성층과 접한 제 2 영역(110c) 및, 상기 제 1 영역과 제 2 영역 사이의 제 3 영역(110b)으로 나뉘며, 상기 n형 도펀트는 상기 제 3, 제 2 영역(110b, 110c)에만 가지며, 상기 제 2 영역(110b)에서 상기 n형 도펀트의 함량이 가장 높다.
한편, 상기 전하 생성층(CGL: Charge Generation Layer)(100)은 서로 인접한 제 1 스택(50a)과 제 2 스택(50b)간 전하 균형 조절 역할을 하기 때문에, 중간 연결층(Intermediate Connector Layer: ICL)이라고도 한다. 이 경우, 전하 생성층(100) 내 n형 전하 생성층(110)은 제 1 스택(50a)으로의 전자의 주입을 도우며, 상기 p형 전하 생성층(120)은 제 2 스택(50b)으로의 정공 주입을 돕는다.
여기서, 상기 p형 전하 생성층(120)을 이루는 단일의 제 1 유기 재료는 인접한 제 2 스택(50b)에 위치한 정공 수송층(HTL2)과 동일 재료로 이루어질 수 있다. 상기 p형 전하 생성층(120)을 이루는 제 1 유기 재료는, 예를 들어, Cyanide(CN)와 Fluoride(F)기를 1개 이상 가지는 방향족 고리(Aromatic Ring) 또는 알릴(allyl) 화합물 중에서 선택될 수 있다.
그리고, 상기 n형 전하 생성층(110)을 이루는 제 2 유기 재료는 전자 수송 기능을 갖는 유기 재료일 수 있다. 예를 들어, 헤테로 고리를 갖는 용융 방향 고리(fused aromatic ring)를 포함할 수 있다. 구체적인 예로, 옥사디아졸 유도체, 안트라센 유도체, Alq3, PBD, TAZ, spiro-PBD, BAlq, SAlq, PF-6P, BMB-3T, CO, TPBI로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 이상으로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 n형 전하 생성층(110)에 포함되는 n형 도펀트는 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속의 금속이거나 혹은 n형 유기 도펀트일 수 있다. n형 유기 도펀트의 예로, Cr2hpp4 (hpp: 1,3,4,6,7,8-헥사히드로-2H-피리미도[1,2-a]피리미딘의 음이 온), Fe2hpp4, Mn2hpp4, Co2hpp4, Mo2hpp4, W2hpp4, Ni2hpp4, Cu2hpp4, Zn2hpp4, W(hpp)4 등이 있으며, 그 밖에, 4,4',5,5'-테트라시클로헥실-1,1',2,2',3,3'-헥사메틸-2,2',3,3-테트라히드로-1H,1'H-2,2'-비이미다졸; 혹은 2,2'-디이소프로필-1,1',3,3'-테트라메틸-2,2',3,3',4,4',5,5',6,6',7,7'-도데카히드로-1H,1'H-2,2'-비벤조[d]이미다졸; 2,2'-디이소프로필-4,4',5,5'-테트라키스(4-메톡시페닐)-1,1',3,3'-테트라메틸-2,2',3,3'-테트라히드로-1H,1'H-2,2'-비이미다졸; 혹은 2,2'-디이소프로필-4,5-비스(2-메톡시페닐)-4',5'-비스(4-메톡시페닐)-1,1',3,3'-테트라메틸-2,2',3,3'-테트라히드로-1H,1'H-2,2'-비이미다졸); 혹은 2,2'-디이소프로필-4,5-비스(2-메톡시페닐)-4',5'-비스(3-메톡시페닐)-1,1',3,3'-테트라메틸-2,2',3,3'-테트라히드로-1H,1'H-2,2'-비이미다졸 등의 유기 도펀트 화합물이 있다.
또한, n형 전하 생성층(110)에서 상기 제 1 영역(110a), 제 3 영역(110b) 및 제 2 영역(110c)의 순으로 상기 n형 도펀트 함량은 계단상으로 상승할 수 있다. 즉, 상기 n형 전하 생성층(110)의 n형 도펀트의 함량은 복수개의 영역으로 나누어 각 영역별로는 동일 함량을 갖도록 한다.
한편, 상기 제 1 스택(50a)과 접한 n형 전하 생성층(110)의 제 1 영역(110a)에는 n형 도펀트를 포함시키지 않는다. 즉, n형 전하 생성층(110)의 형성시 일정 두께는 제 2 유기 재료만을 공급하여 제 1 영역(110a)을 형성한 후에, n형 도펀트를 제 3 영역(110b)과 제 2 영역(110c)로 영역을 구분하여 그 함량을 영역별로 차츰 늘려 공급한다. 그리고, 상기 제 1 영역(110a)과 제 3 영역(110b)간의 n형 도펀트 함량 변화(d1)보다 상기 제 3 영역과 제 2 영역간의 n형 도펀트 함량 변화(d2-d1)가 더 큰 것이 바람직하다. 이는 상기 p형 전하 생성층(120)에서 전자가 들어올 때, 좁은 밴드(band)를 지나도록 양자 터널링 효과(quantum tunneling effect)를 얻기 위함이다. 즉, p형 전하 생성층(120)은 단일의 제 1 유기 재료로 이루어져 HOMO-LUMO 밴드 갭 특성이 고정적이므로, n형 전하 생성층(110)을 이루는 주 재료인 제 2 유기 재료의 밴드 갭 차는 결정되어 있다. 본 발명의 n형 전하 생성층은 제 2 영역에서의 n형 도펀트 도핑량을 늘려 p형 전하 생성층(120)에서 밴드 배리어를 타고 전자가 이동하는 것보다 밴드 배리어를 좁게 하여 밴드 배리어 영역을 관통하는 것과 같이 전자가 이동하여, n형 및 p형 전하 생성층간의 계면에서 밴드갭 차에 거의 장애를 받지 않게 한다.
여기서, 상기 제 1 영역(110a)은 상기 n형 전하 생성층(110)의 총 두께의 5% 내지 25%의 두께에 상당할 수 있다. 이는 제 1 스택과 n형 전하 생성층(110)이 접한 계면에서 일정 두께로 n형 도펀트가 도핑되지 않는 영역이 존재함을 의미한다. 이러한 제 1 영역(110a)은 접하여 있는 제 1 스택(50a)의 전자 수송층(514)과 유사 수준의 LUMO 값 및 전자 수송 특성을 갖기 때문에, 상기 n형 전하 생성층(110)에 있던 전자가 상기 제 1 스택(50a)의 전자 수송층(514)으로 용이하게 이동한다. 상기 n형 전하 생성층(110)에서 제 1 영역(110a)의 두께의 하한이 n형 전하 생성층(110)의 총 두께의 5%인 이유는, n형 전하 생성층(110) 내 n형 도펀트가 도핑되지 않은 영역으로 기능하기 위한 최소 두께를 갖기 위함이다. 또한, 제 1 영역(110a)이 너무 두껍게 되면, n형 전하 생성층의 도핑 구간이 작아져 유기 발광 소자 내 전하 생성 밸런스를 유지하기 어렵기 때문에, 제 1 영역(110a)의 두께의 상한을 n형 전하 생성층(110)의 총 두께의 25%로 이내로 한 것이다.
또한, 제 2 영역(110c)은 n형 전하 생성층(110) 내에서 가장 높은 함량으로 n형 도펀트를 갖는 것으로, 대략 3wt% 내지 10wt%의 함량을 갖는다.
그리고, 상기 제 2영역(110c)은 상기 n형 전하 생성층(110)의 총 두께의 5% 내지 30%의 두께에 상당할 수 있다. 이는, 가장 높은 n형 도펀트의 함량을 갖는 영역도 상기 p형 전하 생성층(120)에 접하여 상기 n형 전하 생성층에서 일정 두께 구비되어야 함을 의미한다. 또한, 상기 n형 전하 생성층(110)의 두께의 범위는 p형 전하 생성층(120)에서 n형 전하 생성층(110)으로 전자가 넘어올 때, 좁은 밴드 배리어를 만나 터널링(tunneling) 효과를 얻기 위함이다.
또한, 상기 제 3 영역(110b)은 상기 제 1, 제 2 영역(110a, 110c)보다는 넓은 면적으로 형성될 수 있다.
상기 제 2 영역(110c)은 인접한 제 3 영역(110b)에 대비하여 도펀트 함량이 높을뿐만 아니라, 상기 제 1 영역(110a)에서 제 3 영역(110b)으로 도펀트 함량이 상승된 바보다, 제 3 영역(110b)에서 제 2 영역(110c)으로 도펀트 함량 상승이 크다. 따라서, n형 전하 생성층(110)이 p형 전하 생성층(120)과의 계면에 가까운 제 2 영역(110c)에서 높은 함량의 도펀트 함량을 가져 p형 전하 생성층에 접한 계면에서 짧은 양자 배리어 터널링(quantum barrier tunneling) 효과를 통해 전자 주입율을 높인 것이다.
한편, 상기 제 1 영역(110a), 제 3 영역(110b), 제 2 영역(110c)의 두께를 각각 a, b, c로 하고, 제 3 영역(110b)과 제 2 영역(110c)의 농도 함량을 d1, d2로 할 때, n형 전하 생성층(110) 내에서, 제 3 영역과 제 2 영역이 갖는 n형 도펀트 함량을 전체 n형 전하 생성층에서 갖는 함량비로 환산하면, 각각 b*d1/(a+b+c), c*d2/(a+b+c)이고, n형 전하 생성층(110)에서 n형 도펀트 함량을 계산하면, (b*d1 +c*d2)/(a+b+c)가 된다. 즉, 전체 n형 전하 생성층(110)의 전 두께에서 균일하게 d2의 함량으로 n형 도펀트를 포함한 경우 대비 본 발명의 n형 전하 생성층과 같이 농도 구배를 갖는 경우, n형 전하 생성층(110)에서 평균 도펀트 함량이 낮을 수 있다 ((b*d1 +c*d2)/(a+b+c)<< d2 (a+b+c)/(a+b+c)).
한편, 상기 제 1 스택(50a) 및 제 2 스택(50b)은 각각 기본 구조로, 정공 수송층(510, 516), 발광층(512, 518) 및 전자 수송층(514, 519)를 포함한다. 그리고, 양극(10)과 정공 수송층(510) 사이에 정공 주입층이, 음극(20)과 전자 수송층(519)이 더 포함될 수 있다. 각 층은 필요에 따라 복수개의 층으로 이루어질 수 있다.
상기 양극(10) 및 음극(20)은 발광 방향에 따라 투명성과 반사성을 가지며, 그 재료가 선택될 수 있다. 통상적으로 이들 금속의 재료는, 알루미늄, 금, 은 니켈, 팔라듐, 백금 등의 금속, 인듐 및/또는 주석의 산화물 등의 금속 산화물을 포함할 수 있다. 혹은 이들 금속과 적층상으로, 양극(10) 및 음극(20) 중 어느 하나는 요오드화구리 등의 할로겐화 금속, 카본 블랙 혹은 폴리(3-메틸티오펜), 폴리피롤, 폴리아닐린 등의 도전성 고분자를 포함할 수 있다.
상기 정공 수송층(510, 516)을 이루는 재료의 예로는 방향족 아민 유도체, 프탈로시아닌 유도체, 포르피린 유도체, 올리고티오펜 유도체, 폴리티오펜 유도체, 벤질페닐 유도체, 플루오렌기로 3급 아민을 연결한 화합물, 하이드라존 유도체, 실라잔 유도체, 실라나민 유도체, 포스파민 유도체, 퀴나크리돈 유도체, 폴리아닐린 유도체, 폴리피롤 유도체, 폴리페닐렌비닐렌 유도체, 폴리티에닐렌비닐렌 유도체, 폴리퀴놀린 유도체, 폴리퀴녹살린 유도체 등을 들 수 있다.
본 발명의 유기 발광 소자는 제 1, 제 2 스택간의 상기 발광층(512, 518)을 동종의 색을 발광하는 발광하는 발광층으로 구비할 수도 있고, 혹은 제 1, 제 2 스택간의 상기 발광층(512, 518)을 서로 보색의 색을 발광하는 발광층으로 구비할 수도 있다. 그리고, 이러한 발광층은 수송성 물질을 주 재료로 하여, 금속 착화물의 도펀트를 게스트로 포함한다.
또한, 상기 전자 수송층(514, 519)의 재료는 PBD, TAZ, Alq3, BAlq, TPBI, Bepp2 와 같은 재료를 이용할 수 있다. 하지만, 상술한 제 1 스택(50a), 제 2 스택(50b)을 이루는 물질의 예는 일종의 예시에 한한 것으로, 이들 물질에 한한 것은 아니다.
유기 발광 표시 장치에 적용시 동종의 색을 발광하는 발광층들을 구비한 복수 스택 구조에는 컬러 필터를 생략할 수 있으며, 스택들간 보색 관계의 광을 발광하는 발광층들 각 스택에 구비한 경우에는 적색, 녹색 및 청색의 각 색 표현을 위해 전체 복수의 스택에서 백색을 발광하는 유기 발광 소자와 조합하여 컬러 필터를 더 구비할 수 있다.
또한, 도 1에서, 설명하지 않은 '1000'은 양극(10)과 음극(20) 사이의 유기물 적층체라고 하며, 이는 재료의 특성상 기인된 것으로, 이들 층들은 기상화된 유기 재료의 증착(evaporation)이나, 혹은 용액성 재료의 용액 공정으로 형성될 수 있다.
본 발명의 유기 발광 소자의 n형 전하 생성층이 갖는 터널링 효과에 대해서는, 비교예와 비교하여 후술한다. 한편, 본 발명의 유기 발광 소자는 복수 스택 구조에서 음극으로부터 먼 스택의 발광층에 상대적으로 전자 주입이 저하되어 경시적으로 상대적으로 정공에 비해 모자른 전자의 양에 의해 구동 전압이 상승하고, 정공-전자 밸런스가 떨어져 수명이 떨어지는 점에 주목하여 이를 해결하고자 안출된 것이다.
특히, 본 발명의 유기 발광 소자는 n형 전하 생성층이 일측의 인접한 스택의 전자 수송층과의 계면, 타측의 p형 전하 생성층과의 계면에서의 전자 주입 특성을 고려한다.
도 3a 및 도 3b는 비교예에 따른 유기 발광 소자의 전하 생성층 및 그 주변층의 에너지 밴드 다이어그램 및 밴드 에너지 변화를 나타낸 도면이며, 도 4a 및 도 4b는 본 발명의 유기 발광 소자의 전하 생성층 및 그 주변층의 에너지 밴드 다이어그램 및 밴드 에너지 변화를 나타낸 나타낸 도면이다. 도 5는 도 4b의 각각의 n형 및 p형 전하 생성층의 계면의 에너지 밴드를 나타낸 확대도이다.
도 3a와 같이, 비교예에 따른 유기 발광 소자는 n형 전하 생성층 내에 전 영역에서 균일한 농도로 n형 도펀트를 도핑한 것으로, n형 전하 생성층 내 n형 도펀트에 의해 n형 전하 생성층에서 인접한 전자 수송층의 LUMO 준위보다 상대적으로 낮은 에너지 준위에 전자가 위치하여, 제 1 스택의 전자 수송층으로의 전자의 이동 속도가 느리다. 그리고, 도 3b와 같이, 비교예에 따른 유기 발광 소자는 도전 밴드 에너지(conduction band energy)의 변화가 n형 전하 생성층 내에서 완만한 곡선을 나타내며, p형 전하 생성층의 인접하며 완만하게 상승된다. 전체적으로 n형 전하 생성층의 도전 밴드 에너지가 p형 전하 생성층보다 높은 수준을 나타낸다. 이 경우, n형 전하 생성층과 인접한 p형 전하 생성층에 위치하는 전자는 n형 전하 생성층에 진입시 넓은 면적의 밴드갭이 작용하여, 따라서, p형 전하 생성층에서 n형 전하 생성층으로 전자 이동은 이동 효율이 떨어지고, 그 속도도 낮은 것이다.
이에 비해 도 4a와 개시된 본 발명의 유기 발광 소자와 같이, n형 전하 생성층에 제 1 영역에 n형 도펀트를 갖지 않게 하거나 극미량으로 하여, 상기 제 1 영역에서 인접한 제 1 스택의 전자 수송층(ETL1)의 LUMO 준위와 유사 수준으로 전자가 위치하여, n형 전하 생성층에서 전자 수송층으로의 전자 주입이 용이다.
또한, 도 4b 및 도 5와 같이, 상기 n형 전하 생성층에서 p형 전하 생성층으로 가까이 가며, 계단식으로 n형 도펀트의 함량을 늘리고, 또한, p형 전하 생성층에서 가장 급격히 n형 도펀트의 함량 변화를 갖게 함에 의해, p형 전하 생성층에 인접한 제 2 영역에는 급격히 도전 밴드 에너지(conduction band energy)가 상승하여, 실질적으로 p형 전하 생성층에 있던 전자가 n형 전하 생성층으로 진입시 계면 및 계면 부근에서, 전자가 지나야할 밴드 영역을 급격히 줄일 수 있다. 이로써, 높은 터널링 효과(tunneling effect)를 얻게 되어 전자는 상기 p형 전하 생성층에서 n형 전하 생성층으로 높은 효율로 빠른 시간 내에 이동할 수 있는 것이다. 이는 상기 n형 전하 생성층의 제 2 영역에서, p형 전하 생성층과의 배리어를 있더라도 이를 극히 좁은 면적의 밴드로 하여, 밴드 영역에서 에너지 차가 있어도 상기 전자가 얇은 터널을 지나가는 것과 같이 밴드를 통과하게 한 것으로, 이로써, 전자의 이동 속도를 상승시키고, p형 전하 생성층에서 n형 전하 생성층으로 주입 효율을 상승시킨 것이다.
도 6은 본 발명의 제 1 실시예의 변형예에 따른 유기 발광 소자의 n형 전하 생성층의 농도 구배를 나타낸 도면이다.
도 6과 같이, 본 발명의 제 1 실시예의 변형예에 따른 유기 발광 소자의 n형 전하 생성층은 제 1 스택과 접한 n형 전하 생성층의 제 1 영역(110a)에 0.5wt% 이하의 극미량의 n형 도펀트를 도핑한 것이다. p형 전하 생성층에 접한 제 2 영역(110c)에는 전체 n형 전하 생성층(110)에서 가장 높은 함량(d2)의 n형 도펀트가 도핑되어 있다.
이 경우, 상기 제 1 영역(110a), 제 3 영역(110b) 및 제 2 영역(110c)은 순차적으로, 계단상의 도핑 농도를 가지며, 제 1 실시예와 마찬가지로, 제 3 영역(110b)에서 제 2 영역(110c)에서의 도핑 농도 상승(d2-d1)이 제 1 영역(110a)에서 제 3 영역(110b)으로의 도핑 농도 상승(d1-d0)보다 크다.
제 2 실시예는 상대적으로 제 1 실시예 대비 제 1 영역(110a)에서 극미량의 n형 도펀트를 첨가한 것으로, 이 경우, 상기 제 1 영역(110a)에 첨가된 n형 도펀트의 함량은 n형 전하 생성층 내의 전자가 제 1 스택의 전자 수송층으로 전달됨을 방해하지 않는 수준으로 조정한다.
도 7은 본 발명의 제 1 실시예의 다른 변형예에 따른 유기 발광 소자의 n형 전하 생성층의 농도 구배를 나타낸 도면이다.
본 발명의 다른 변형예에서, n형 전하 생성층 내의 양 계면에 접한 제 1 영역(110a)과 제 2 영역(110c) 사이의 제 3 영역(110b)은 상대적으로, 제 1영역(110a)과 제 2 영역(110c)보다 넓은 면적을 가질 수 있으며, 이 경우, 도 7과 같이, 상기 제 3 영역(110b)은 다시 복수개의 서브 영역으로 분할되어, 각 서브 영역에서 계단상으로 순차 상승하는 도핑 특성(d1', d1'')을 가질 수 있다.
도 8은 본 발명의 제 2 실시예에 따른 유기 발광 소자를 나타낸 단면도이다.
도 8과 같이, 본 발명의 제 2 실시예에 따른 유기 발광 소자는 상술한 제 1 실시예의 2 스택 구조 대비, 적어도 하나의 이상의 스택을 더 추가하여, 3개 이상의 스택(1st stack ~nth stack)을 구비한 것이다.
이 경우, 각 스택 사이에는 상술한 농도 구배된 n형 전하 생성층과 단일의 유기 재료로 이루어진 p형 전하 생성층을 포함한 n형 전하 생성층(first CGL, second CGL, …., (n-1)th CGL)을 구비한다.
이 경우, n 형 전하 생성층은 상술한 제 1 실시예와 동일 기능 및 동일 효과를 가질 것이다.
즉, 상기 제 2 스택과 인접한 서브 스택 사이 또는 상기 서브 스택들 사이에 n형 전하 생성층(n-CGL) p형 전하 생성층(p-CGL)으로 이루어진 전하 생성층을 포함하며, 상기 p형 전하 생성층은 단일의 제 1 유기 재료로 이루어지며, 상기 n형 전하 생성층은, 제 2 유기 재료와, n형 도펀트를 포함하며, 상기 n형 전하 생성층은 제 1 스택에 접한 제 1 영역, 상기 n형 전하 생성층과 접한 제 2 영역 및, 상기 제 1 영역과 제 2 영역 사이의 제 3 영역으로 나뉘며, 상기 n형 도펀트는 상기 제 2, 제 3 영역에만 가지며, 상기 제 2 영역에서 상기 n형 도펀트의 함량이 가장 높을 수 있다.
혹은 상기 n형 도펀트는 제 1 영역, 제 3 영역, 제 2 영역의 순으로 순차 증가될 수 있으며, 제 1 영역에는 극미량 n형 도펀트를 포함하며, 제 1 영역과 제 3 영역 사이의 n형 도펀트 함량 증가보다 제 3 영역과 제 2 영역 사이의 n형 도펀트 함량 증가가 더 클 수 있다.
또한, 상술한 제 2 실시예의 구조에서는, 복수개의 스택들에서 발광층은 서로 동일할 수도 있고, 이 중 일부만 동일하고 나머지가 다를 수 있고, 혹은 3개 이상 구비된 스택들에서 모든 발광층이 서로 다른 색상의 발광을 할 수도 있다.
이하, 표 1 및 도 9a 내지 도 12를 통해 실험된 비교예와 본 발명의 여러 실시 형태별로 효율 및 수명 특성 변화를 살펴본다.
도 9a 내지 도 9d는 본 발명의 유기 발광 소자의 여러 실시형태에 따른 전하 생성층 및 그 주변층의 에너지 다이어그램을 나타낸 도면이다. 그리고, 도 10은 비교예와 도 9a 내지 도 9d의 본 발명의 유기 발광 소자의 여러 실시 형태에 따른 시간 변화에 따른 휘도 변화를 나타낸 그래프이며, 도 11는 비교예와, 도 9a 내지 도 9d의 본 발명의 유기 발광 소자의 여러 실시 형태에 따른 시간 변화에 따른 ΔV 변화를 나타낸 그래프이다.
각 실험에서 n형 전하 생성층의 농도 구배를 제외하여 나머지 스택 조건은 동일하게 하였다. 즉, 비교예와 본 발명의 여러 실시 형태들에서, 양극과 음극 사이에 제 1 스택과 제 2 스택을 구비하였고, 제 1, 제 2 스택 사이에 n형 전하 생성층 및 p형 전하 생성층을 구비하였으며, 상기 p형 전하 생성층은 Cyanide(CN)와 Fluoride(F)기를 1개 이상 가지는 방향족 고리(Aromatic Ring) 또는 알릴(allyl) 화합물의 단일 화합물을 이용하였다. 각 비교예 및 실시 형태들에서 n형 전하 생성층은 일측은 인접한 제 1 스택의 전자 수송층과 접하며, 타측은 p형 전하 생성층과 접하여 있다.
그리고, 각 실시 형태 및 비교예에서 n형 전하 생성층은 동일한 헤테로 고리를 포함하는 용융 방향 고리(fused aromatic ring)를 갖는 전자 수송 특성의 유기 재료를 이용하였다. 또한, 각 실험예에서 이용된 n형 도펀트는 동일하게 리튬(Li)으로 하였으며, 상기 n형 전하 생성층의 두께는 모두 공통적으로 120Å로 하였다.
실험에서 예에서 비교예는 n형 전하 생성층이 전 두께에서 균일하게 n형 도펀트를 1wt% 로 동일하게 적용하였다.
제 1 실시 형태에서는, n형 전하 생성층의 제 1 영역은 10Å의 두께로 하고, 제 2 영역은 30Å의 두께로 하였으며, 제 1, 제 2 영역은 n형 도펀트의 농도는 각각 0wt%, 5wt%로 하였다. 상기 제 1, 제 2 영역 사이의 제 3 영역은 80Å로 하였으며, 상기 제 3 영역은 40Å 두께로 이분할 하여 각각 1wt%, 2wt%의 함량의 n형 도펀트를 포함시켰다.
제 2 실시 형태에서는, n형 전하 생성층의 제 1 영역은 30Å의 두께로 하고, 제 2 영역은 20Å의 두께로 하였으며, 제 1, 제 2 영역은 n형 도펀트의 농도를 각각 0.5wt%, 3wt%로 하였다. 상기 제 1, 제 2 영역 사이의 제 3 영역은 70Å로 하였으며, 상기 제 3 영역은 50Å, 20Å 두께로 이분하여 각각 1wt%, 2wt%의 함량의 n형 도펀트를 포함시켰다.
제 3 실시 형태에서는, n형 전하 생성층의 제 1 영역은 20Å의 두께로 하고, 제 2 영역은 20Å의 두께로 하였으며, 제 1, 제 2 영역은 n형 도펀트의 농도는 각각 0wt%, 5wt%로 하였다. 상기 제 1, 제 2 영역 사이의 제 3 영역은 80Å로 하였으며, 상기 제 3 영역은 1wt% 함량의 n형 도펀트를 포함시켰다.
제 4 실시 형태에서는, n형 전하 생성층의 제 1 영역은 30Å의 두께로 하고, 제 2 영역은 30Å의 두께로 하였으며, 제 1, 제 2 영역은 n형 도펀트의 농도는 각각 0wt%, 3wt%로 하였다. 상기 제 1, 제 2 영역 사이의 제 3 영역은 60Å로 하였으며, 상기 제 3 영역은 30Å 두께로 이분할 하여 각각 1wt%, 2wt%의 함량의 n형 도펀트를 포함시켰다.
| N형전하생성층 구조 (두께_농도)(Å_wt%) | 구동전압 (V) |
휘도 (Cd/A) |
CIEx | CIEy | EQE(%) | ||||
| 영역분할 | 제 1 영역 | 제 3영역 | 제 2영역 | ||||||
| 비교예 | 120_1 | 7.3 | 12.5(12.8) | 0.136 | 0.066 | 23.2 | |||
| 제 1 실시형태 | 10_0 | 40_1 | 40_2 | 30_5 | 7.2 | 13.2(13.2) | 0.134 | 0.068 | 24.3 |
| 제 2 실시형태 |
30_0.5 | 50_1 | 20_2 | 20_3 | 7.3 | 12.1(12.5) | 0.136 | 0.066 | 22.5 |
| 제 3 실시형태 | 20_0 | 80_1 | 20_5 | 7.8 | 11.9(13.1) | 0.139 | 0.060 | 23.4 | |
| 제 4 실시형태 | 30_0 | 30_1 | 30_2 | 30_3 | 7.5 | 12.4(12.4) | 0.135 | 0.068 | 22.6 |
표 1에서, 휘도 내 괄호 안에 표기된 값은, 각 실시형태에서 CIE_y 특성을 0.068로 동일하게 하였을 때, 조정된 휘도 값을 나타내는 것으로, 표시 장치에서 요구되는 색감을 맞추었을 때의 각 실시형태의 휘도를 의미하며, 실질적으로 표시 장치에 적용시 괄호 안의 휘도가 유의미하다.
표 1 및 도 10 및 도 11과 같이, 실험에서 제 1 실시 형태는 수명이 가장 개선되고, 시간 경과에 따른 구동 전압 변화(ΔV)가 적음을 확인할 수 있었다. 특히, 제 1 실시 형태는 제 1 영역을 n형 미도핑 구간으로 하고, 제 1 영역과 제 3 영역의 농도 변화 1wt% 에 대비하여, 제 3 영역과 제 2 영역의 농도 변화가 3wt%로 큼을 나타내며, 이러한 구조에서, 구동 전압 감소, 효율 향상 및 수명 향상과 더불어, 구동 전압의 변화(ΔV )가 경시적으로 안정적임을 확인할 수 있었다. 이러한 제 1 실시 형태는 영역별로 동일 량 증가하는 제 2 실시 형태 및 제 4 실시 형태 대비하여서도 구동 전압 감소, 효율 향상 및 수명 향상과 더불어, 구동 전압의 변화(ΔV )가 경시적으로 안정적임이 나타난다.
또한, 비교예 대비 본 발명의 모든 실시 형태들에서, n형 전하 생성층에서 순차로 계단상으로 n형 도펀트의 농도가 증가하는 실시 형태를 적용한 유기 발광 소자들이, 비교예 대비하여 시간 경과에 따른 구동 전압 변화(ΔV)가 적음을 나타내고 있다. 이는, 본 발명의 실시 형태로 유기 발광 소자를 구현시 장시간 구동에 있어 정공-전자 밸런스가 우수함을 예상할 수 있다.
한편, 수명 관점에서, 본 발명의 제 3 실시형태에 유기 발광 소자에서 다른 실시 형태 대비 수명이 저하되는 점이 관찰되었는데, 이는 상대적으로 두꺼운 제 3 영역에서 얇은 제 2 영역으로 가며 n형 도펀트의 함량 변화가 급격하기 때문으로, 제 3 영역과 제 2 영역의 물리적 층상 구분이 없더라도, 이러한 급격한 농도 차는 상기 제 3 영역과 제 2 영역의 사이에서 다시 에너지 전위 차를 유발하여 n형 전하 생성층의 전자 주입 특성을 저하시키는 것으로 추정된다. 대략 영역간 도펀트 함량 변화가 4wt% 이상일 때, n형 전하 생성층 내의 에너지 전위 차가 유발되는 것으로 보인다. 그러나, 이러한 제 3 실시 형태에 있어서도 휘도 및 효율은 비교예 대비 향상된 특성을 나타낸다.
상술한 실험에서, 본 발명의 유기 발광 소자는 n형 전하 생성층의 농도 구배를 영역별로 순차 상승시켜 조절하되, 인접한 제 1 스택의 전자 수송층에 접한 제 1 영역은 n형 도펀트를 사용하지 않거나 극미량 포함시키고, p형 전하생성층에 접한 제 2 영역은 좁은 구간에서 n형 전하 생성층에서 가장 많은 양을 포함하여 터널링 효과를 극대화한 것이다. 이로써, n형 전하 생성층에서 인접한 제 1 스택으로의 흐르는 전자 주입의 배리어를 최소화하여 전자 주입 속도를 향상시켜 음극과 먼 스택의 발광층의 전자-정공의 밸런스를 경시적으로 유지시켜 구동 전압의 변화를 방지할 수 있으며, 또한, 장시간 안정적으로 구동이 가능하여 수명을 향상시킬 수 있다.
한편, 본 발명의 유기 발광 소자에서, n형 전하 생성층 내의 농도 분포는 TOF-SIMS 장비를 이용하여 측정한 것으로, 이를 통해 영역별로 균일한 농도 함량을 가지며 인접한 스택의 전자 수송층과 p형 전하 생성층 사이에서 순차적으로 계단상 농도가 증가하도록 분포된 점을 확인할 수 있었다.
이와 같이, 본 발명의 유기 발광 소자는 n형 전하 생성층의 농도 구배를 영역별로 순차 상승시켜 조절하되, 인접한 제 1 스택의 전자 수송층에 접한 제 1 영역은 n형 도펀트를 사용하지 않거나 극미량 포함시키고, p형 전하생성층에 전한 제 2 영역은 좁은 구간에서 n형 전하 생성층에서 가장 많은 양을 포함하여 터널링 효과를 극대화하여 n형 전하 생성층에서 인접한 제 1 스택으로의 흐르는 전자 주입의 배리어를 최소화하여 전자 주입 속도를 향상시켜 음극과 먼 스택의 발광층의 전자-정공의 밸런스를 경시적으로 유지시켜 구동 전압의 변화를 방지할 수 있으며, 또한, 장시간 안정적으로 구동이 가능하여 수명을 향상시킬 수 있다.
한편, 본 발명의 유기 발광 소자는 매 서브 화소별로 적용하여, 유기 발광 표시 장치에 적용할 수 있다.
도 12는 본 발명의 유기 발광 표시 장치를 나타낸 단면도이다.
도 12와 같이, 본 발명의 유기 발광 표시 장치는, 복수개의 서브 화소를 갖는 기판(200)과, 상기 기판(200) 상에, 각 서브 화소별 구비된 박막 트랜지스터(TFT) 및 상기 박막 트랜지스터(TFT)와 상술한 유기 발광 소자(OLED)의 양극(10) 접속되어 구비되어 있다. 경우에 따라, 상기 유기 발광 소자의 음극이 상기 박막 트랜지스터와 접속되고, 상술한 도 1 등의 구조와 반전된 구조로 유기물 적층체(1000)가 구비될 수도 있을 것이다.
또한, 도 12에는 하나의 서브 화소만을 나타내었지만, 동일 형태의 서브 화소가 기판(200) 상에 매트릭스 상으로 배열되어 있다.
여기서, 상기 박막 트랜지스터(TFT)는 기판(200) 상의 소정 영역에 구비된 게이트 전극(201)과, 상기 게이트 전극(201)을 덮으며 기판(200) 상에 형성된 게이트 절연막(202)과, 상기 게이트 절연막(202) 상에, 상기 게이트 전극(201)의 상부에 대응되어 형성되는 반도체층(203)과, 상기 반도체층(203)의 양측에 형성된 소스 전극(204a) 및 드레인 전극(204b)을 포함할 수 있다.
그리고, 상기 소스 전극(204a) 및 드레인 전극(204b)을 덮으며, 보호막(205)이 차례로 구비되고, 상기 보호막(205)을 관통하여 상기 드레인 전극(204b)의 일부를 노출시키는 콘택홀(205a)을 통해 상기 양극(10) 또는 음극(20)이 드레인 전극(204b)에 접속되어 있다. 도시된 박막 트랜지스터는 바텀 게이트 방식으로 도시하였지만, 이에 한하지 않으며, 탑 게이트 방식으로도 형성될 수 있다. 그리고, 상기 반도체층은 비정질 실리콘층, 폴리 실리콘층, 혹은 이들의 이중층이나 그 이상의 복수층, 산화막 반도체 등 여러 형태로 변경 가능하다.
한편, 상기 양극(10)이 상기 드레인 전극(204b)에 접속된다면, 하측에서부터 차례로, 제 1 스택, n형 전하 생성층, p형 전하 생성층 및 제 2 스택의 순으로 유기물 적층체(1000)가 형성되며, 상기 유기물 적층체(1000) 상에 음극(20)이 구비된다. 경우에 따라, 유기물 적층체(1000)는 도 6의 3개 이상의 스택형 구조로 대체될 수도 있다.
만일, 상기 드레인 전극(204b)에 접속되는 전극이 음극(20)이라면, 상기 유기물 적층체(1000)는 앞서 설명된 바와 반전되어 증착될 것이다. 즉, 제 2 스택, p형 전하 생성층 및 n형 전하 생성층, 제 1 스택의 순으로 증착이 이루어질 것이다.
경우에 따라, 양극(10)과 정공 수송층(HTL) 사이에 정공 주입층이 더 구비될 수 있고, 전자 수송층(ETL)과 음극(20) 사이에 전자 주입층이 더 구비될 수 있다.
한편, 도면 상에는 도시되어 있지 않지만, 각 서브 화소의 발광부를 구분하도록 뱅크(미도시)를 양극(101)의 일부 중첩한 구조로 구비할 수 있다. 그러나, 뱅크는 필수적인 구조가 아니며, 경우에 따라 뱅크가 생략되고, 층상 구조를 달리하여 발광부가 정의되거나 전 서브 화소에 공통적으로 유기물 적층체(1000) 및 음극(60)이 구비되고, 서브 영역별 컬러를 별도의 컬러 필터로 구분할 수도 있을 것이다.
한편, 도 12의 예는, 유기 발광 소자를 도 1의 제 1 형태의 유기 발광 소자로 적용한 예를 나타내지만, 이에 한하지 않으며, 도 8과 같이 제 2 형태로 양극과 음극 사이에 3개 이상의 복수 스택을 구비할 수도 있을 것이다.
한편, 상술한 유기 발광 표시 장치는 각 서브 화소별로 유기 발광층의 발광색을 달리하여, 컬러 표시를 수행할 수 있으며, 혹은 유기 발광층은 동일하게 하되, 발광이 이루어지는 측에 컬러 필터층을 더하여, 컬러 표시를 수행할 수도 있다.
이러한 유기 발광 표시 장치는 상술한 유기 발광 소자의 구비에 의해 상술한 유기 발광 소자의 효과를 동일하게 가질 수 있다.
도 1 및 도 12를 참조한 본 발명의 유기 발광 소자를 제조하는 방법을 설명한다.
서브 픽셀별로 박막 트랜지스터 및 이와 접속된 양극(10)을 포함한 기판(도 13의 200 참조)을 준비한 후, 양극(10) 상에, 정공 수송층, 발광층 및 전자 수송층의 제 1 스택(50a)을 형성한다.
이어, 상기 제 1 스택(50a) 상에, 전자 수송성을 갖는 제 2 유기 재료를 포함한 제 1 공급원과 n형 도펀트 재료를 포함한 제 2 공급원을 대응시킨다.
이어, 상기 제 1 공급원으로부터는 기판(200) 상의 제 1 스택(50a) 상부에 계속적으로 공급하며, 일정 구간 제 2 공급원은 휴지기를 가지며, 제 1 영역(110a)을 형성하고, 이후부터 농도를 순차적으로 제 1 농도, 제 2 농도와 같이 늘려 n형 도펀트를 도 2 또는 도 9a 내지 도 9d와 같이 영역별로 계단상의 농도 차를 갖는 제 3 영역(110b) 및 제 2 영역(110c)을 형성하여, 제 1 영역(110a), 제 3 영역(110b) 및 제 2 영역(110c)으로 이루어진 n형 전하 생성층(110)을 형성한다.
이어, n형 전하 생성층(110) 상에 정공 수송성 또는 정공 주입 특성의 제 1 유기 재료를 공급하여, p형 전하 전하 생성층(120)을 형성한다.
이어, 상기 제 1 스택(50a)과 같은 방식으로 제 2 스택(50b)을 형성한다.
이와 같이, 양극(10) 상에 제 1, 제 2 스택(50a, 50b)을 구비한 후, 제 2 전극(20)을 형성한다.
본 발명의 유기 발광 표시 장치에 있어서, 상기 n형 전하 생성층은 동일한 공급원에 의해 농도 차만을 달리하여 영역을 구분하여 형성하는 것으로, 추가 장비없이 일반적인 n형 전하 생성층을 형성하는 장비를 그대로 이용할 수 있다.
이상 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 더욱 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 반드시 이러한 실시예로 국한되는 것은 아니고, 본 발명의 기술사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양하게 변형 실시될 수 있다. 따라서, 본 발명에 개시된 다양한 실시예는 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 그러므로, 이상에서 기술한 다양한 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 본 발명의 보호 범위는 청구 범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
10: 양극 20: 음극
50a: 제 1 스택 50b: 제 2 스택
100: 전하 생성층 110: n형 전하 생성층
110a: 제 1 영역 110b: 제 3 영역
110c: 제 2 영역 120: p형 전하 생성층
200: 기판 201: 게이트 전극
202: 게이트 절연막 203: 반도체층
204a: 소오스 전극 204b: 드레인 전극
205: 보호막
510, 516: 정공 수송층 512, 518: 발광층
514, 519: 전자 수송층 1000: 유기물 적층체
50a: 제 1 스택 50b: 제 2 스택
100: 전하 생성층 110: n형 전하 생성층
110a: 제 1 영역 110b: 제 3 영역
110c: 제 2 영역 120: p형 전하 생성층
200: 기판 201: 게이트 전극
202: 게이트 절연막 203: 반도체층
204a: 소오스 전극 204b: 드레인 전극
205: 보호막
510, 516: 정공 수송층 512, 518: 발광층
514, 519: 전자 수송층 1000: 유기물 적층체
Claims (15)
- 서로 대향된 양극과 음극;
상기 양극과 음극 사이에 제 1 스택 및 제 2 스택; 및
상기 제 1, 제 2 스택 사이에 위치하여, n형 전하 생성층 및 p형 전하 생성층으로 이루어진 전하 생성층을 포함한 유기 발광 소자에 있어서,
상기 p형 전하 생성층은 단일의 제 1 유기 재료로 이루어지며,
상기 n형 전하 생성층은, 제 2 유기 재료와, n형 도펀트를 포함하며, 상기 n형 전하 생성층은 제 1 스택에 접한 제 1 영역, 상기 p형 전하 생성층과 접한 제 2 영역 및, 상기 제 1 영역과 제 2 영역 사이의 제 3 영역으로 나뉘며,
상기 제 1 영역, 제 3 영역 및 제 2 영역의 순으로 상기 n형 도펀트 함량은 계단상으로 상승하는 유기 발광 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 제 1 영역과 상기 제 3 영역간의 n형 도펀트 함량 변화보다 상기 제 3 영역과 상기 제 2 영역간의 n형 도펀트 함량 변화가 더 큰 유기 발광 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 n형 도펀트는 상기 제 2, 제 3 영역에만 갖는 유기 발광 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 제 3 영역은 상기 제 1, 제 2 영역 각각의 체적보다 넓은 체적을 갖는 유기 발광 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 n형 전하 생성층 내의 상기 제 2 영역에 포함되는 n형 도펀트는 3wt% 내지 10wt% 의 함량을 일정하게 갖는 유기 발광 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 n형 전하 생성층 내에 포함된 n형 도펀트의 총 함량은 상기 제 2 영역의 n형 도펀트 함량보다 낮은 유기 발광 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 제 3 영역은 n형 도펀트의 서로 다른 함량의 함량 구간을 복수개 갖는 유기 발광 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 제 2 영역은 상기 n형 전하 생성층의 총 두께의 5% 내지 30%의 두께에 상당한 유기 발광 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 제 1 영역은 상기 n형 전하 생성층의 총 두께의 5% 내지 25%의 두께에 상당한 유기 발광 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 제 2 스택과 상기 음극 사이에 하나 이상의 서브 스택을 더 포함한 유기 발광 소자. - 제 10항에 있어서,
상기 제 2 스택과 인접한 서브 스택 사이 또는 상기 서브 스택들 사이에
n형 전하 생성층 및 p형 전하 생성층으로 이루어진 전하 생성층을 포함하며,
상기 p형 전하 생성층은 단일의 제 1 유기 재료로 이루어지며,
상기 n형 전하 생성층은, 제 2 유기 재료와, n형 도펀트를 포함하며, 상기 n형 전하 생성층은 제 1 스택에 접한 제 1 영역, 상기 p형 전하 생성층과 접한 제 2 영역 및, 상기 제 1 영역과 제 2 영역 사이의 제 3 영역으로 나뉘며,
상기 제 1 영역, 제 3 영역 및 제 2 영역의 순으로 상기 n형 도펀트 함량은 계단상으로 상승하며,
상기 제 1 영역과 상기 제 3 영역간의 n형 도펀트 함량 변화보다 상기 제 3 영역과 상기 제 2 영역간의 n형 도펀트 함량 변화가 더 큰유기 발광 소자. - 서로 대향된 양극과 음극;
상기 양극과 음극 사이에 제 1 스택 및 제 2 스택; 및
상기 제 1, 제 2 스택 사이에 위치하여, n형 전하 생성층 및 p형 전하 생성층으로 이루어진 전하 생성층을 포함한 유기 발광 소자에 있어서,
상기 p형 전하 생성층은 단일의 제 1 유기 재료로 이루어지며,
상기 n형 전하 생성층은, 제 2 유기 재료와, n형 도펀트를 포함하며, 상기 n형 전하 생성층은 제 1 스택에 접한 제 1 영역, 상기 p형 전하 생성층과 접한 제 2 영역 및, 상기 제 1 영역과 제 2 영역 사이의 제 3 영역으로 나뉘며,
상기 n형 도펀트는 상기 제 2, 제 3 영역에만 가지며,
상기 제 2 영역에서 상기 n형 도펀트의 함량이 가장 높은 유기 발광 소자. - 제 12항에 있어서,
상기 제 1 영역과 제 3 영역간의 n형 도펀트 함량 변화보다 상기 제 3 영역과 제 2 영역간의 n형 도펀트 함량 변화가 더 큰 유기 발광 소자. - 제 12항에 있어서,
상기 제 3 영역 및 제 2 영역의 순으로 상기 n형 도펀트 함량은 계단상으로 상승하는 유기 발광 소자. - 복수개의 서브 화소를 갖는 기판;
상기 기판 상에, 각 서브 화소별 구비된 박막 트랜지스터; 및
상기 박막 트랜지스터와 상기 제 1 항 내지 제 14항 중 어느 한 항의 양극 또는 음극이 접속되는 유기 발광 소자를 포함한 유기 발광 표시 장치.
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