KR20170106427A - 흡수가 근적외선 영역까지 확장된 적어도 삼원 칼코게나이드 반도체 나노결정을 기본으로 하고, 중금속을 포함하지 않는 무색 발광형 태양 집광기 - Google Patents

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서지오 브로벨리
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프란체스코 카룰리
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Abstract

본 발명은, IB족 및 IIIA족(UIPAC 명명법에서는 각각 11족 및 16족)의 금속 및 적어도 하나의 칼코겐(VIA족, IUPAC 명명법에서는 16족)을 기본으로 하는 적어도 삼원 반도체로 이루어진 콜로이드성 나노결정을 함유하는 유리 또는 플라스틱 매트릭스를 포함하는 발광형 태양 집광기에 관한 것이다.

Description

흡수가 근적외선 영역까지 확장된 적어도 삼원 칼코게나이드 반도체 나노결정을 기본으로 하고, 중금속을 포함하지 않는 무색 발광형 태양 집광기
본 발명은 주요 청구항의 전문(preamble)에 따르는 태양 집광기(solar concentrator)에 관한 것이다.
공지된 바와 같이, 발광형 태양 집광기(luminescent solar concentrator)(LSC)는 통상 형광체(fluorophore)로 알려진 고 방출형 소자 또는 부재로 코팅 또는 도핑된, 상기 집광기의 몸체를 형성하는 유리 또는 플라스틱 도파관(waveguide)을 포함한다. 직사 일광 및/또는 확산된 일광은 이들 형광체에 의해 흡수(absorption)되어 더 큰 파장으로 재방출된다. 이러한 방식으로 생성된 발광(luminescence)은 전체 내부 반사에 의해 도파관의 모서리(edge)를 향해 전파되고, 상기 집광기의 몸체의 둘레에 결합된 고효율 광기전 셀(photovoltaic cell)에 의해 전기 에너지로 변환된다.
더욱 특히, 발광형 태양 집광기는 유기 또는 유기금속 형광체로 도핑된 일반적으로 시트형 또는 평행육면체 형상을 갖는 몸체(즉, 상기 언급된 도파관)로 통상적으로 이루어진다. 상기 형광체는 입사광을 흡수하고 이를 형광(fluorescence) 또는 인광(phosphorescence)으로 재방출한다. 방출된 광은 전체 내부 반사에 의해 도파관의 모서리로 안내되며, 여기서 이는 도파관의 측면을 따라 위치된 광기전 셀에 의해 전기로 변환된다. 도파관에서의 형광체의 농도 및 이의 광학 특성을 적절하게 선택함으로써, 건축물에 용이하게 도입될 수 있는 임의 형태 및 원하는 투명도를 갖는 유색 디바이스를 예를 들면 광기전 윈도우(photovoltaic window) 형태로 제공하는 것이 가능하다.
또한, 이들 디바이스 또는 집광기는 넓은 영역으로부터의 광을 더 좁은 영역에 집광시킴으로써, 사용되는 광기전 셀의 개수를 최소화시키는데 사용될 수 있으며, 이에 따라, 지나치게 고가일 수 있는 비표준 광기전 셀 모듈을 사용하는 것이 재정적으로 실행가능하다. 효율적인 태양 집광기를 제조하기 위해, 형광체는 고도로 광안정성이여야 하며 가시 및 근적외 스펙트럼 영역에서의 넓은 흡수 스펙트럼, 높은 발광 효율, 및 고유의 흡수 스펙트럼과 광학 방출 스펙트럼 사이의 최대한 가능한 에너지 분리(용어 "스토크스 이동(Stokes shift)"으로 불린다)를 가져야 한다. 최종 언급된 요구사항은, 주어진 형광체에 의해 방출된 광이, 집광기 몸체(이는 일반적으로 층형 또는 시트형 모양이지만 이에 한정되지 않는다)의 모서리에 도달하기 전에 비교적 먼 거리를 커버해야 하는 대형 집광기의 제조에 필수적이다.
고도로 방출형이지만 비교적 광분해성인 유기 형광체를 사용하는 공지된 방식이 존재한다. 이의 스토크스 이동은 통상적으로 제한되어, 형광체에 의해 방출되는 광의 재흡수로 인해 상당한 광학적 손실이 초래된다.
큰 스토크스 이동을 갖는 유기 희토류 착물을 사용함으로써 유기 형광체 사용의 결점을 극복하려는 시도가 있었으나; 이들 소자는 태양 스펙트럼(solar spectrum)의 적은 부분만을 사용하고/하거나 매우 낮은 발광 효율을 나타낼 수 있다.
콜로이드성 나노결정(QD)을 태양 집광기의 몸체 또는 도파관으로 도입된 방출체(emitter)로서 사용하는 경우에 유사한 문제가 발생하였다. 이러한 경우에, 또한, 이들 나노결정은 높은 방출 효율 및 큰 광학 흡수 계수를 갖는 한편, 이는 일반적으로 흡수 스펙트럼과 방출 스펙트럼 사이에서 큰 중첩(overlap)을 나타내어, 방출된 광의 높은 재흡수를 초래한다. 이는 대형 태양 집광기의 시공에 장애가 되어, 당해 디바이스의 크기를 몇 제곱센티미터로 제한시킨다.
이러한 문제를 극복하기 위해, 코어는 방출 기능을 제공하는 한편 쉘은 태양 복사의 흡수를 담당하는 코어-쉘 QD를 제조하려는 시도가 있었다. 두꺼운 쉘의 CdS로 코팅된 CdSe로 이루어진 QD가 나노 입자의 용적의 90% 이상을 형성함을 입증한 이러한 해결책은, 대형 태양 집광기를 제조할 수는 있지만, 실제 상황에서의 이의 사용을 방해한다는 고유의 한계를 지니고 있다. 이는, 사용되는 QD가 녹색/황색 스펙트럼 영역(약 520nm) 범위인 쉘 물질(CdS)의 에너지 갭(energy gap)에 의해 제한되는 흡수 스펙트럼을 갖기 때문이며, 상기 스펙트럼은 달성 가능한 최대 효율의 한계치를 설정하고 상기 집광기 디바이스를 고도로 착색하는 것을 요구한다. 이는 실제 건축물 또는 실제 세계에서의 기타 사용에 있어서의 이의 가능한 적용에 필연적으로 영향을 끼친다.
또한, 이들 QD는 통상적으로 카드뮴, 텔루륨, 납 등과 같은 유독물을 사용한다. 이는 환경 보호와 공중 보건의 이유로 이의 사용을 금지할 수 있다.
또 다른 양태에 따라, 자가-흡수(self-absorption)는, 호스트 반도체에서 광생성된 엑시톤(exciton)의 갭-내 재결합 중심으로서 작용하는 전이 금속 이온으로 QD를 도핑함으로써 제거된다.
예를 들면, Mn으로 도핑된 ZnSe를 사용하는 상기 언급된 타입의 QD를 갖는 태양 집광기를 사용하는 것이 가능하다.
그러나, 코어-쉘 QD에 근거한 선행 전략과 같이, 이와 같은 Mn 및 기타 전이 금속의 도핑은 태양 스펙트럼의 커버리지(coverage) 측면에서 상당히 제한되며 이는 달성될 수 있는 최대 효율을 현저하게 저하시킨다. 이러한 특정한 경우에, Mn으로 도핑된 ZnSe로 이루어진 QD를 기본으로 하는 디바이스가 사용되면, 500nm가 넘는 파장에서 태양 복사의 일부를 흡수하는 것은 본질적으로 불가능하여, 최종 디바이스의 높은 착색이 초래되고 이는 최종 디바이스의 효율 및 이의 건축 도입 가능성에 부정적인 영향을 끼친다.
본 발명의 목적은, 공지된 해결책 및 기재되어 있기는 하지만 여전히 설계 단계에 있는 해결책에 관한 개선점을 갖는 발광형 태양 집광기(LSC)(예를 들면 코어-쉘 타입의 QD를 함유하는 집광기)를 제공하는 것이다.
특히, 본 발명의 한 가지 목적은 높은 효율을 가질 수 있는 태양 집광기, 즉, 재흡수로 인한 광학적 손실이 매우 낮거나 적어도 무시할만한 (또는 심지어 0인) 태양 집광기를 제공하는 것이다.
추가의 목적은 무색의 태양 집광기 또는 디바이스, 즉, 중성 색(neutral colour)(중성 광학 밀도(neutral optical density)를 갖는 일반 광학 필터와 같은 회색 계조)을 가지므로 상당한 색채 왜곡(chromatic distortion)을 일으키지 않으며, 따라서 광기전 윈도우와 같은 건축 도입에 적합한 소자로 사용될 수 있거나, 또는 윈도우 또는 유약 패널(glazing panel) 또는 고정식 구조물 또는 차량과 같은 이동식 구조물의 투명 소자로 사용될 수 있는 태양 집광기 또는 디바이스를 제공하는 것이다.
또 다른 목적은 가시 및 근적외선 영역에 걸쳐 확장된 흡수 스펙트럼을 가져서 전기 에너지 생산에 사용될 수 있는 일광의 부분을 최대화시키는 태양 집광기 또는 디바이스를 제공하는 것이다.
추가의 목적은 중금속(예를 들면, 비제한적으로 Pb, Cd 및 Hg) 및 알려진 유독성을 갖는 기타 소자(예를 들면, 비제한적으로 Te 및 As)를 함유하지 않으므로 환경친화적인 방식으로 용이하게 사용될 수 있는 발광형 태양 집광기를 제조하는 것이다.
당해 분야의 숙련가에게 자명할 이들 및 기타 목적들은 청구범위에 따르는 발광형 태양 집광기에 의해 달성된다.
본 발명의 이해를 돕기 위해, 하기 도면들이 오직 비제한적인 예로서 첨부되며, 여기서:
도 1은 콜로이드성 나노입자 또는 나노결정 또는 QD를 도입한 중합체 매트릭스로 이루어진 발광형 태양 집광기(LSC)의 도식적 표현을 보여주고;
도 2는 405nm에서의 광학 여기(optical excitation) 하에 도 1의 디바이스 또는 집광기를 제조하는데 사용되는, ZnS 층으로 부동태화(passivation)된 CISeS QD의 흡수 스펙트럼(라인 A) 및 광발광(photoluminescence) 스펙트럼(라인 B)을 보여주고;
도 3은 본 발명에 따르는 LSC의 시공을 위한 셀을 제조하기 위한 절차의 도식적 표현을 보여주고;
도 4는, 예시적인 디바이스에 사용되며 ZnS 층으로 부동화된 CISeS QD(하기에 정의됨)의 405nm에서의 여기 하의 흡수 스펙트럼(라인 E) 및 광발광 스펙트럼(라인 F)을, QD가 설계 단계에서 분산되어 있는 통상의 용매 중 하나인 톨루엔에 분산된 동일한 QD의 상응하는 흡수 스펙트럼(라인 C) 및 방출 스펙트럼(라인 D)과 비교하여 보여주고;
도 5는 여기 지점이 모서리로부터 증가하는 거리 "d"에 위치하는 경우 LSC의 모서리에서 수집된 ZnS 층으로 부동화된 CISeS QD의 발광 스펙트럼을 보여준다.
전술한 도면을 참조하면, 발광형 태양 집광기 또는 LSC는 나노 결정이 존재하는 유리 또는 플라스틱 물질로 제조된 몸체(1)를 포함하며, 이들은 단지 설명 목적으로 집광기의 몸체(1)에서 명확하게 식별가능한 소자로 나타내며, 이들 나노결정 또는 나노입자는 (2)로 지칭된다. 몸체(1)의 모서리(3, 4, 5, 6)에는, 몸체(1)에 존재하는 QD에 의해 방출된 광 방사(light radiation)(hυ2로 표시됨)를 수집하여 전기로 변환시키기 위한 광기전 셀(7)가 존재한다. 상기 디바이스의 몸체로의 입사 방사(incident radiation)는 hυ1로 표시된다.
LSC의 몸체(1)는 다양한 물질로 이루어질 수 있다. 이들 물질의 예는 다음을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다: 폴리아크릴레이트 및 폴리메틸 메타크릴레이트, 폴리올레핀, 폴리비닐, 에폭시 수지, 폴리카보네이트, 폴리아세테이트, 폴리아미드, 폴리우레탄, 폴리케톤, 폴리에스테르, 폴리시아노아크릴레이트, 실리콘, 폴리글리콜, 폴리이미드, 플루오르화 중합체, 폴리셀룰로오스 및 유도체, 예를 들면 메틸 셀룰로오스, 하이드록시메틸 셀룰로오스, 폴리옥사진, 및 실리카계 유리.
나노결정 또는 나노입자는, 크기가 통상적으로 10 내지 20nm 미만이며 임의의 경우에 동일한 조성을 갖는 상응하는 모놀리스(monolithic) 물질의 엑시톤 보어 반경(exciton Bohr radius) 특징보다 작아서 양자 구속(quantum confinement)을 나타내는 소자이다. 이들 QD는 사실상 100%의 광발광 효율 및 입자의 치수 제어에 의해 선택될 수 있는 방출 스펙트럼을 나타낼 수 있어, 단일 또는 다중 접합 디바이스를 포함하는 다양한 타입의 태양 셀(solar cell)과의 최적의 통합(integration)이 허용된다.
본 발명의 근본적인 특징에 따라, 본원에 기재된 LSC에서 방출체로서 사용되는 콜로이드성 나노결정은, IB족(또는 IUPAC 명명법에서 11족)의 전이 금속, IIIA족(또는 IUPAC 명명법에서 13족)의 금속 및 VIA족(또는 IUPAC 명명법에서 16족)의 칼코겐을 포함하는, 적어도 삼원(ternary) 칼코게나이드로 이루어진 반도체 QD이다. 비제한적인 예로서, 이들 반도체는 CuInS2, AgInS2, CuInSe2, 또는 AgInSe2일 수 있거나; 또는, 이들 나노결정은, 가능하게는 아래에 기재된 바와 같이 적합한 유기 및/또는 무기 부동태화 층(passivating layer)으로 코팅된, IIB족(IUPAC 명명법에서 12족)의 전이 금속을 또한 포함하는 사원 반도체 칼코게나이드, 비제한적인 예로서, CuInZnS2, CuInZnSe2, 또는 AgInZnSe2이다. 상기 나노결정은 또한 상기 언급된 삼원 또는 사원 반도체의 합금(비제한적인 예로는 CuInSeS, AgInSeS, CuInZnSeS, 및 AgInZnSeS가 있다)으로 이루어질 수 있다.
일반적으로, 이들 QD는 IB족(IUPAC 명명법에서 11족)의 전이 금속, IIIA족(IUPAC 명명법에서 13족)의 금속을 VIA족(IUPAC 명명법에서 16족)의 적어도 하나의 칼코겐과 함께 포함하는, MIMIIIAVI 2 타입의 화학식 또는 MIMIIIAVI 2 - xBVI x 타입의 화학식 또는 MIMIIIMIIAVI 2 - xBVI x 타입의 화학식 또는 MIMIIIMIIAVI 타입의 화학식을 갖는 삼원 또는 사원 반도체이고, 여기서:
MI은 IB족(또는 IUPAC 명명법에서 11족)의 전이 금속이고,
MIII은 IIIA족(또는 IUPAC 명명법에서 13족)의 전이 금속이고,
MII는 IIB족(또는 IUPAC 명명법에서 12족)의 전이 금속이고,
AVI은 VIA족(또는 IUPAC 명명법에서 16족)의 칼코겐이고,
BVI은 VIA족(또는 IUPAC 명명법에서 16족)의 칼코겐이고,
x는 원소 BVI의 원자이고,
2-x는 원소 AVI의 원자이다.
코어-쉘 타입의 상기 언급된 QD, 즉, 비균질 QD와는 대조적으로, 이는 광학 흡수가 반도체 물질의 밴드-대-밴드 전이(band-to-band transition)로 인한 것인 균질 구조를 형성하는 한편, 대신에, 결정 격자 내의 갭내 결함 상태(intra-gap defect state)에 위치한 상반되는 부호(opposite sign)의 각각의 캐리어를 갖는 반도체의 밴드 내의 캐리어의 방사 재결합에 의해, 광의 방출은, 흡수된 광의 파장보다 큰 파장에서 발생한다. 따라서 방출된 광은 QD에 의해 재흡수되지 않고, 하나 이상의 무기 또는 유기 태양 셀(7)이 위치하는 후자의 측부(3 내지 6)로 도파관내에서 전파되며, 이들 셀은 집광된 광을 전기 에너지로 변환시킨다.
코어-쉘 헤테로구조 대신에 균질 구조로 사용되는 QD의 이러한 특별한 선택은, 발광된 광의 재흡수로 인한 제한된 광학적 손실을 갖는 큰 치수(수 십 내지 수 백의 선형 센티미터)의 발광형 태양 집광기를 제조하는 것을 가능하게 한다. 고형 매트릭스 또는 몸체(1)에 분산된 나노결정의 농도는 집광기 또는 디바이스의 투명도를 결정하여, 빌딩과 같은 건축 구조물에서 또는 자동차와 같은 이동식 구조물에서 광기전 윈도우로 사용하기에 적합한 반투명 태양 집광기를 제조하는 것을 가능하게 한다. 비제한적인 예로서, ZnS 부동태화 및 970nm에서의 방출을 갖는 CdSeS QD의 경우, 가교결합된 폴리(라우릴 메타크릴레이트)로 구성된 배합된 물질에 대해 0.5중량%의 QD 농도를 사용할 수 있으며, LSC에 입사하는 일광의 (대략) 20%를 흡수할 수 있는 디바이스를 제조하기 위해 QD를 사용할 수 있다.
시약의 타입과 농도, 온도 및 반응 시간과 같은 전반적인 파라미터를 선택함으로써, QD의 조성 및 치수의 선택은 또한 가시 및 근적외선 영역 전체에 걸쳐 확장된 흡수 스펙트럼을 얻는 것을 가능하게 하며, 이는 디바이스의 효율을 극대화하고 회색 계조에서의 중성 착색을 최종 물질(이는 고형 플라스틱 유리 또는 투명 유리 또는 플라스틱 구조물에 적용하기에 적합한 필름일 수 있다)에 부여한다.
게다가, 적합한 방식으로 QD의 조성을 선택함으로써, 중금속(예를 들면 카드뮴, 납 또는 수은) 또는 알려진 유독성을 갖는 기타 원소(예를 들면 텔루륨 또는 비소)를 피할 수 있으므로 환경적 요구사항에 부합하고 건강에 무해한 제품을 유리하게 제공할 수 있다.
따라서, 본 발명으로 인해, 흡수 및 광학적 방출의 기능은, 물질의 특정한 나노구조에 의하지 않고 반도체 나노결정의 고유의 결함 상태를 사용함으로써 탈결합(decoupling)되며, 이는 전술한 바와 같이 구리 및 은과 같은 금속의 삼원 칼코게나이드(예를 들면, 구리 또는 은 인듐 황화물 또는 셀렌화물) 또는 이들의 합금의 삼원 칼코게나이드(CuInSexS2 -x, AgInSexS2 -x), 또는 아연을 포함하는 사원 화합물, 예를 들면, CuInZnS2, CuInZnSe2, AgInZnS2, AgInZnSe2 및 이들의 합금일 수 있다. 이러한 흡수 및 방출 기능의 탈결합은, 선택된 크기가 무엇이든 상관없이 QD가 이의 방출을 흡수하지 않게 하여 대형 디바이스 또는 집광기를 제조할 수 있게 한다.
게다가, 상기 디바이스에서, 광학 흡수 및 방출 스펙트럼은 반도체의 양자화된 상태에서 캐리어의 파동 함수의 양자 구속 효과를 사용하여 나노결정의 치수 조절에 의해 선택될 수 있으며, 이들은 둘 다 근적외선으로 확장될 수 있다. 이는 가시 스펙트럼 전체를 흡수하는 물질을 생성할 수 있게 하여, 최종 디바이스의 색상을 중성의 또는 회색 또는 갈색(기술적으로 무색)의 색조로 만들며 이에 따라 도시 환경에서 사용하기에 적합하게 된다.
합성 파라미터의 적절한 선택은, 또한, 광학 흡수가 가시 스펙트럼 전체에 걸쳐 그리고 근적외 스펙트럼에 걸쳐 약 1000nm까지 확장되어, 방출이 실리콘 태양 셀의 높은 파장(1100nm)에서의 작동의 한계 이내가 되도록 나노결정의 치수를 조절하는 것을 가능하게 한다. 이는, 이들 나노결정이 제안된 목적에 더욱 간단하게 사용되고 실리콘 광기전 셀과 같은 잘 정립된 기술과 완벽하게 호환되게 한다. 이들 치수는 또한 추가로 조절되어, 광학 흡수가 근적외선으로 추가로 확장되어, 방출이, 예를 들면 게르마늄(1800nm), 인듐 및 갈륨 비소화물(3200nm 이하) 등을 기본으로 하는 비표준 태양 셀의 작동 영역 내에 있도록 할 수 있다.
본 발명에 따라 제조된 발광형 태양 집광기에서, 각각의 QD는 나노결정의 치수에 의해 제어가능한 밴드-대-밴드 광학적 전이에 의해 몸체(1)에 입사하는 광을 흡수하는 광학적 안테나로서 작용하여, 지속적인 흡수 스펙트럼을 가시 스펙트럼 전체에 걸쳐 얻는다. 이러한 광학 흡수의 결과로서, 광생성된 캐리어는 흡수된 광보다 긴 파장에서의 갭내 결함 상태에서 방사 재결합된다. 이들 상태의 농도는 QD를 형성하는 반도체 물질의 양에 비해 최소이기 때문에, 실제로, 이들은 주로 QD를 형성하는 소자의 화학양론의 결과로서, 또는 결정 매트릭스 내의 구조적 결함(정공(hole) 및/또는 격자간 결함(interstitial defect))의 결과로서 발생하며, 불순물의 광학 흡수는 QD의 밴드-대-밴드 흡수에 비해 무시할 정도이다. 이러한 특성 때문에, 흡수 및 광 방출의 기능이 탈결합되어 제한된 재흡수로 고유의 발광을 전달할 수 있는 구조를 생성시키는 것이 가능하다.
양태들의 예는 아래에 표시되어 있다: 본 발명의 제1 양태는 "셀 캐스팅(cell casting)" 및/또는 동일반응계 중합으로 알려진 공정을 사용하여, 산업용 공정에 의해 제조된 폴리메틸 메타크릴레이트/폴리(라우릴 메타크릴레이트)와 에폭시 수지의 플라스틱 매트릭스에 나노결정을 분산시킴으로써 고형 집광기를 제조하는 방법을 제공하며, 이는 나노입자 고유의 광학적 특성 및 방출 효율을 보유한다. 제2 양태는 유리 및/또는 플라스틱 윈도우를 위한 코팅으로 사용되는 나노 결정으로 풍부화된 활성 필름의 제조를 기본으로 한다.
상기 언급된 양태들은 둘 다, 전체 가시 태양 스펙트럼 및 근적외선에서의 흡수를 가능하게 하는, 자가-흡수가 상당히 감소한 디바이스를 제공한다. 태양 집광기의 성능은, 재흡수에 의한 광학적 손실의 억제 측면에서, 근적외 스펙트럼 영역에서 작동하는 디바이스를 위한 선행기술에서의 성능보다 현저하게 우수하다.
상기 언급된 타입의 QD를 함유하는 LSC의 특별한 양태를 이제 기술할 것이다. 예로써, IB-IIIA-VIA 2 타입의 삼원 반도체 칼코게나이드를 기본으로 하는 구성성분을 갖는 나노결정, 예를 들면 CuInS2(간단하게 CIS라고도 함), CuInSe2(CISe라고도 함) 및 이들의 합금(CuInSexS2 -x 또는 CISeS)이 고려되며; 이들 나노결정은 중금속을 함유하지 않고, 높은 화학적 효율을 갖는 방법에 의해 대량으로 제조될 수 있고, 시약 주입을 사용하지 않고 저렴한 전구체를 사용한다. 게다가, 광학 흡수를 위한 큰 충돌 단면(impact cross section) 및 근적외선 영역으로 스펙트럼 확장될 수 있는 이들의 흡수는, 이들을 태양 복사의 수집 및 변환에 고도로 적합하게 한다.
상기 언급된 QD는 또한 치수 제어에 의해 선택될 수 있는 발광 스펙트럼을 갖는 고효율의 방출체이며, 이의 광발광 양자 효율은 적합한 표면 처리 또는 부동태화에 의해 80% 이상으로 높일 수 있다. 이는 유기 분자들로 이루어지거나 또는 큰 에너지 갭을 갖는 무기 물질, 예를 들면 아연 황화물 또는 셀렌화물 또는 이들 물질 둘 다의 배합물의 얇은 외부 층으로 이루어질 수 있다.
당해 예에서, CISeS 나노결정을 사용하였으며, 이들 나노결정은 올레산으로 추가로 코팅된 ZnS의 박층으로 부동태화되어, 넓은 표면적 및 감소된 재흡수 손실, 및 전체 가시 스펙트럼의 확장된 커버리지를 갖는 LSC를 형성한다. CISeS QD의 이러한 부동태화는, 플라스틱 매트릭스의 중합 공정에 요구되는 라디칼 개시제에 노출된 후의 QD의 스펙트럼 방출 특성 및 방출 효율을 보존하는 것을 가능하게 하였다. 가교결합된 폴리(라우릴 메타크릴레이트) 매트릭스로 QD를 도입하여, 무색이고 독립적이거나(autonomous) 자립적이며(self-supporting) 뛰어난 광학적 품질을 갖는 중합체 시트를 생성시켰다. 이러한 도입은 LSC에 의해 전송되고 반사되고 확산된 광의 어떠한 검출 가능한 색체 왜곡도 일으키지 않는다. 따라서 이러한 시트는 예를 들면 광기전 윈도우의 형성 또는 제조를 위한 기존의 구조물 또는 신규 구조물로의 도입에 적합하다.
이러한 방식으로 제조된 LSC를 사용함으로써, 입사 태양 복사의 3.2% 이하의 광 전력 변환 효율이 달성되었으며, 이는 대형 디바이스에 의해 현재 얻어진 값과 비교하여 높은 값이다. 현재 LSC에 대해 보고되는 (10cm×10cm에 상응하는) 본 발명과 비교할만한 최대 치수 값은 1.8%이며, 이는 시트의 배면에 효율을 크게 증가시키는 반사 층을 코팅함으로써 얻어지지만, 디바이스를 완전히 불투명하게 만들고 따라서 건축 도입에 적합하지 않게 한다.
톨루엔과 같은 통상의 용매에 분산된 QD의 광학 흡수 및 광발광 스펙트럼이 도 2에 나타나 있으며, 이는 고효율의 무색 LSC를 위한 이들 QD의 적합성을 입증한다. 흡수 스펙트럼(라인 A)은 가시선 영역 전체에 걸쳐 확장되어 근적외선 영역에 도달하여, 태양 복사의 최적의 활용을 보장하며, 해수면에서 이의 형상은 라인 Z(스펙트럼 A.M. 1.5 G)로 나타내어진다. 광발광 스펙트럼(라인 B)은 960nm에서 중심에 있으며, 여기서, 이의 흡수는 사실상 무시할만 하며 단결정질 실리콘 태양 셀의 효율은 최대이다. 사실상, 뛰어난 중첩은, 방출 피크에서 최대값에 도달하는 단결정질 실리콘 광기전 셀(라인 P)의 전형적인 발광 스펙트럼과 외부 양자 효율 곡선 사이에서 볼 수 있다.
폴리(라우릴 메타크릴레이트)(PLMA) 매트릭스를 사용을 위해 선택하였는데, 그 이유는 이러한 중합체는 나노결정의 응집을 방지하는 기다란 측쇄를 갖고, 높은 광학 품질을 갖는 중합체-QD 나노복합체의 제조를 위해 성공적으로 사용되었기 때문이다. 제조 공정은, 우선 나노입자를 적은 용적의 라우릴 메타크릴레이트(LMA)에 약 3시간 동안 분산시켜서 개별 QD들의 미세 분산을 보장하는 것으로 이루어진다. 이어서, 생성된 혼합물을 가교결합제, 예를 들면 에틸렌 글리콜 디메타크릴레이트(EGDM)와 함께 특정 용적의 단량체에 첨가한다. 특히, 본원에서 사용된 QD-LMA와 EGDM 혼합물의 비는 20중량%:80중량% (w/w)이다. 예를 들면 상품명 Irgacure 651로 알려진 라디칼 광개시제를 1중량% (w/w)의 양으로 첨가하였다.
약 20분 동안 혼합한 후 그리고 상기 혼합물 전체를 초음파욕에서 약 10분 동안 처리한 후, 태양 집광기를, 광학 중합체 시트의 제조에 있어서 통상적인 셀 캐스팅 절차에 의해 제조하였다. 이를 도 3에 나타낸다. 특히, 상기한 바와 같이 제조된 균질 혼합물을 저조도(low-roughness) 강화유리로 제작된 금형(31)에 붓고, 365nm에서 5분 동안 광조사하여 (도면에 당해 절차를 화살표 32로 표시하였다) 라디칼 중합을 활성화시켰다. 이어서 상기 중합을 암실에서 30분 동안 완결시키고, 이후 도파관을 상기 금형으로부터 제거하고, 주연부(peripheral edge)를 따라 절단 및 연마하였다(당해 절차를 화살표 34로 표시하였다).
최종 디바이스의 특히 넓은 면적으로 인해, 상기 시편은 중합 공정에 걸쳐 (조사(irradiation) 5분 및 휴식(rest) 30분) 금형 내에 보유되어 크랙의 발생을 방지하였다. 이러한 절차 후, 높은 광학 품질의 시트형 물질 35이 수득되었다.
생성된 물질의 분광 측정치는, QD의 광학적 특성은 라디칼 중합 절차에 대한 노출에 전적으로 내성이 있음을 보여준다. 도 4는 상기 기재된 405nm에서의 여기 하의 가교결합된 폴리(라우릴 메타크릴레이트)의 중합된 매트릭스에 도입된, 톨루엔 용액 중의 나노 입자의 흡수 스펙트럼(라인 C) 및 광발광 스펙트럼(라인 D)을 보여준다. 매트릭스의 흡수 스펙트럼은 라인 G에 보여진다.
도 5는 검출기가 위치한 시트의 주연부들 중의 하나로부터 증가 거리 "d"에서 집광기가 여기될 때 측정된 생성된 시트(라인 H) 및 광발광 및 발광 스펙트럼(라인 L)의 두께에 걸쳐 측정한 흡수 스펙트럼을 보여준다. 이러한 방식으로 수집된 광발광 스펙트럼은, 부분적으로는 발광의 재흡수만으로 야기되며 주로 도파관의 상부면과 하부면으로부터의 광자의 손실에 기인하는 "d"의 증가에 따른 강도(intensity)의 점진적인 감소를 보여준다. 후자의 효과는 중합체 화합물의 표면 결함 및 심부 결함(deep imperfection)으로부터의 광학적 확산으로 인해 발생하며, 이는 셀 캐스팅 공정을 개선하여 용이하게 제거될 수 있다. 얼마나 많은 측정된 손실이 자가-흡수로 인한 것인지를 규명하기 위해, 도 5에 삽입된 그래프는, 비교를 위해, 형상 변화가 QD 및 중합체 매트릭스 자체에 의한 흡수에만 전적으로 의존하는 정규화된(normalized) 광발광 스펙트럼을 보여준다(상기 매트릭스는 관련된 광학 윈도우에서 약한 광학 흡수만을 나타냄을 유의해야 한다: 도 5의 라인 H 참조). 스펙트럼 프로파일의 왜곡은 긴 광학 거리 "d"(12cm)에 대해 최소임을 알 수 있다. 당해 결과의 추가 분석은, (PbS와 같은 중금속을 기반으로 하는 나노입자를 사용하여) 근적외선 영역에서 작동하는 이전에 공지된 발광형 태양 집광기가 8cm 미만의 광학 경로("d")에서 재흡수로 인한 광학 손실의 약 70%를 나타냄을 감안하면, 본원에서 실험된 예시적인 양태에서 사용된 ZnS로 부동태화된 CISeS 나노입자에 의해 달성된 재흡수의 억제가 특히 명백하다는 것을 입증한다.
발광형 태양 집광기의 개발에서 중요한 측면은, 상기 집광기를 무색의 LSC계 광기전 윈도우를 얻기 위해 사용할 수 있다는 점이며, 즉, 이는 특정 파장의 광을 선택적으로 흡수하지 않아서 색 지각(colour perception)의 왜곡 및 투과된 일광의 색채 필터링(chromatic filtering)을 방지한다.
이들 결과는 모두, IB족(또는 IUPAC 명명법에서 11족)의 전이 금속, IIIA족(또는 IUPAC 명명법에서 13족)의 금속 및 VIA족(또는 IUPAC 명명법에서 16족)의 칼코겐 또는 이들의 합금을 포함하는 IB-IIIA-VIA 2 타입의 삼원 반도체 QD를 사용함으로써, 또는 예를 들면 아연을 포함하는 상기 언급된 타입의 사원 반도체, 예를 들면 CuInZnS2, CuInZnSe2 또는 AgInZnS2, AgInZnSe2를 사용함으로써 달성된다.
따라서, 본 발명으로 인해, 플라스틱 또는 실리카계 유리 매트릭스에 포함된 큰 스토크스 이동(> 0.2eV)을 갖는 콜로이드성 나노결정을 기반으로 감소된 재흡수 손실을 갖는 발광형 태양 집광기를 제조하는 것이 가능하다. 이러한 나노 결정을 사용함으로써, 유기 또는 QD계 발색단(chromophore)의 사용으로 이전에 겪었던 모든 한계를 극복하는 것이 가능하며, 이러한 한계는 통상적으로, 일광의 스펙트럼의 부분적인 커버리지 및 결과적으로 본질적으로 제한된 광 전력 변환 효율, 및 제조된 태양 집광기의 강한 착색, 뿐만 아니라 큰 스토크스 이동을 갖는 QD의 구성요소의 유독성과 관련된다.
특히, 상기 기재된 양태로 인해, 3.2% 이하의 전력 변환 효율이 달성되며, 이는 넓은 표면적(12cm×12cm)을 갖는 LSC에 대해 큰 값이다.
또한, 본 발명에 따라 제조된 집광기는 필수적으로 색이 없기 때문에, 색 지각에 왜곡을 유발하지 않거나, 투과된 일광의 색채 필터링을 일으키지 않는다.
본 발명의 특정 양태가 기재되었지만, 다른 양태들이 전술한 설명의 내용을 감안하여 작성될 수 있으며, 다음의 청구범위의 범주 내에 속하는 것으로 간주된다.

Claims (15)

  1. 콜로이드성 나노결정(colloidal nanocrystals)(2)을 함유하는 실리카계 유리 또는 중합체 물질로 이루어진 몸체(1)를 포함하는 태양 집광기(solar concentrator)로서, 이들 나노결정이, IB족, 또는 IUPAC 명명법에서 11족의 전이 금속, IIIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 13족의 금속, 및 VIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 16족의 적어도 하나의 칼코겐을 포함하는 적어도 삼원(ternary) 반도체 칼코게나이드의 나노결정임을 특징으로 하는, 태양 집광기.
  2. 제1항에 있어서, 상기 나노결정(2)이 하기의 화학식에 따르는 조성물을 가짐을 특징으로 하는, 태양 집광기:
    MIMIIIAVI 2, 여기서,
    MI은 IB족, 또는 IUPAC 명명법에서 11족의 전이 금속이고,
    MIII은 IIIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 13족의 전이 금속이고,
    AVI은 VIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 16족의 칼코겐이다.
  3. 제1항에 있어서, 상기 나노결정(2)이 상기 적어도 삼원 반도체의 합금을 포함함을 특징으로 하는, 태양 집광기.
  4. 제1항에 있어서, 상기 나노결정(2)이 사원(quaternary) 반도체를 포함함을 특징으로 하는, 태양 집광기.
  5. 제4항에 있어서, 상기 나노결정이 하기의 화학식에 따르는 조성물을 가짐을 특징으로 하는, 태양 집광기:
    MIMIIIAVI 2 - xBVI x, 여기서,
    MI은 IB족, 또는 IUPAC 명명법에서 11족의 전이 금속이고,
    MIII은 IIIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 13족의 전이 금속이고,
    AVI은 VIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 16족의 칼코겐이고,
    BVI은 VIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 16족의 칼코겐이고,
    x는 원소 BVI의 원자이고,
    2-x는 원소 AVI의 원자이다.
  6. 제1항에 있어서, 상기 나노결정이 구리, 은, 아연, 알루미늄, 인듐 및 갈륨과 같은 금속을 함유함을 특징으로 하는, 태양 집광기.
  7. 제4항에 있어서, 상기 나노결정이 하기의 화학식에 따르는 조성물을 가짐을 특징으로 하는, 태양 집광기:
    MIMIIIMIIAVI, 여기서,
    MI은 IB족, 또는 IUPAC 명명법에서 11족의 전이 금속이고,
    MIII은 IIIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 13족의 전이 금속이고,
    MII는 전이 금속이고,
    AVI은 VIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 16족의 칼코겐이다.
  8. 제4항에 있어서, 상기 나노결정이 하기의 화학식에 따르는 조성물을 가짐을 특징으로 하는, 태양 집광기:
    MIMIIIAVI 2 - xBVI x, 여기서,
    MI은 IB족, 또는 IUPAC 명명법에서 11족의 전이 금속이고,
    MIII은 IIIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 13족의 전이 금속이고,
    MII는 전이 금속이고,
    AVI은 VIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 16족의 칼코겐이고,
    BVI은 VIA족, 또는 IUPAC 명명법에서 16족의 칼코겐이고,
    x는 원소 BVI의 원자이고,
    2-x는 원소 AVI의 원자이다.
  9. 제1항에 있어서, 상기 나노결정이 중금속을 함유하지 않음을 특징으로 하는, 태양 집광기.
  10. 제1항에 있어서, 상기 나노결정이 0.2eV를 초과하는 큰 스토크스 이동(Stokes shift)을 가짐을 특징으로 하는, 태양 집광기.
  11. 제1항에 있어서, 상기 플라스틱 몸체가 중합체 또는 실리카계 유리 매트릭스임을 특징으로 하는, 태양 집광기.
  12. 제9항에 있어서, 당해 매트릭스가 다음의 중합체들 중 적어도 하나를 포함함을 특징으로 하는, 태양 집광기: 폴리아크릴레이트 및 폴리메틸 메타크릴레이트, 폴리올레핀, 폴리비닐, 에폭시 수지, 폴리카보네이트, 폴리아세테이트, 폴리아미드, 폴리우레탄, 폴리케톤, 폴리에스테르, 폴리시아노아크릴레이트, 실리콘, 폴리글리콜, 폴리이미드, 플루오르화 중합체, 폴리셀룰로오스 및 유도체, 예를 들면 메틸 셀룰로오스, 하이드록시메틸 셀룰로오스, 폴리옥사진, 및 실리카계 유리.
  13. 제1항에 있어서, 상기 나노결정들이 플라스틱 또는 실리카계 유리 매트릭스에 분산되어 있는 시트형 구성을 가짐을 특징으로 하는, 태양 집광기.
  14. 제1항에 있어서, 필름형 구성을 가짐을 특징으로 하는, 태양 집광기.
  15. 제1항에 따르는 발광형 태양 집광기를 사용하여 제조된 적어도 하나의 부품을 포함하는, 빌딩용 또는 이동식 구조물용 윈도우(window).
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