KR20170072979A - 미생물 연료전지 및 이를 이용한 미생물의 실시간 분석방법 - Google Patents

미생물 연료전지 및 이를 이용한 미생물의 실시간 분석방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 미생물 연료전지에 관한 것으로, 상세하게는 환원반응 용기(100) 및 상기 환원반응 용기(100) 내부 하단부에 수평으로 놓여 있는 환원 전극을 포함하는 환원 전극부; 상기 환원반응 용기(100)환원반응 용기(100)는 제1전해질; 상기 환원 전극부 상부에 위치하고, 산화반응 용기 및 상기 산화반응 용기 내부에 수평으로 놓여있는 산화 전극을 포함하는 산화 전극부; 상기 산화반응 용기 내부에 채워지는 제2전해질; 상기 환원 전극부와 상기 산화 전극부를 분리하는 분리막; 및 상기 산화 전극 및 상기 환원 전극과 연결되는 외부 회로를 포함하며, 상기 산화반응 용기는 상부가 개방되어있어, 상기 산화 전극이 전지 외부에서 보이도록 설계되어 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지에 관한 것이다.
상기 미생물 연료전지는 산화 전극부가 개방되어, 산화 전극이 노출되어 보임으로써, 종래의 직접적인 관찰이 어려웠던 미생물과 전극 간의 상호작용을 실시간으로 관찰할 수 있는 장점이 있다. 또한, 상기 미생물 연료전지는 소형의 적층형으로 구성되어, 제작이 용이하고, 외부전압 또는 저항을 조절하며 미생물의 거동 및 전기적 특성을 실시간으로 관찰할 수 있는 장점이 있다.

Description

미생물 연료전지 및 이를 이용한 미생물의 실시간 분석방법 {Microbial fuel cell, and the in-situ analyzing method of microorganism using it}
본 발명은 미생물 연료전지에 관한 것이다. 상세하게는 실시간으로 살아있는 미생물과 전극 간의 상호작용을 분석하기 위한 미생물 연료전지에 관한 것이다.
세계적인 에너지 수요 증가와 온실가스 감축의 필요성으로 인해, 기존의 화석연료 위주의 에너지 패러다임으로부터 지속 가능한 에너지 패러다임으로의 전환이 이루어지고 있으며 신재생 에너지, 폐기물 에너지화 등에 대한 세계 각국의 관심이 증가하고 있다. 국내에서 하수처리장에서 하·폐수 처리를 위해 소비되는 연간 운영비는 약 7,800억원에 이르는 것으로 알려져 있으며, 유기성 하·폐수로부터 에너지를 회수하여 처리장의 운영비를 절약하거나 잉여에너지를 생산하는 기술에 대한 사회적 요구가 증가하고 있다. 이러한 추세에 현재 전 세계적으로 지향하고 있는 환경융합 신기술로 미생물 연료전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
미생물연료전지(MFC, microbial fuel cell)는 근본적으로 미생물 대사에서 생산된 전자를 얻어서 그것들을 전류생산을 위해 이용하는 시스템으로, 이러한 미생물의 전기화학적 활성을 이용하여 하·폐수 내에 존재하는 유기물로부터 직접적으로 전기를 생산하는 등, 기존의 에너지 소모형 처리기술을 대체할 수 있는 잠재적 기술로서 주목 받고 있다.
이러한 미생물 연료전지(MFC)는, 미생물에 의해 유기물의 산화가 이루어지는 산화 전극(anode)를 포함하는 산화 전극부, 산화전극에서 생성된 전자, 양성자, 환원제의 반응에 의해 환원이 일어나는 환원 전극(cathode)을 포함하는 환원 전극부, 상기 산화 전극과 환원 전극을 공간적으로 분리하는 분리막 및 전극을 전기적으로 연결하는 전기회로로 구성되어 있으며, 상기 구성을 가진 미생물 연료전지의 산화 전극부에서 미생물이 전자 공여체로서 제공된 유기물을 분해하게 된다. 이때, 미생물은 산화반응을 통하여 에너지를 얻어 성장하며 그 과정에서 전자와 양이온을 생성한다. 또한, 이렇게 생성된 전자는 직접적 또는 간접적으로 산화 전극으로 전달된 후 연결된 회로를 통하여 환원 전극으로 이동하게 되며, 양이온은 분리막을 통과하여 환원 전극부로 전달된다. 환원 전극에서는 전달된 전자 및 양이온과 함께 주로 산소와 같은 전자수용체를 이용하여 환원반응이 일어나게 된다.
하기의 반응식은 산소를 전자수용체로 사용하는 통상의 미생물연료전지에서 일어나는 반응의 예를 나타낸 것이다.
<반응식 1>
음극반응: 유기물 --> 전자(e-) + 양성자(H+) + 이산화탄소(CO2)
양극반응: 전자(e-) + 양성자(H+) + 산소(O2) --> 물(H2O)
한편, 미생물 연료전지가 작동하기 위해서는 상기와 같이 미생물에 의해 생성된 전자가 산화 전극으로 전달되어야 하는데, 이때 미생물과 전극 간의 상호작용이 미생물 연료전지의 성능을 결정하는 중요한 요소로 작용하게 되어, 미생물의 전자전달 메커니즘을 밝히기 위한 연구가 이루어졌다. 이러한 전자전달 메커니즘은, 직접 및 간접 두 가지 메커니즘이 보고되어왔다. 직접 전자전달방식은 미생물과 전극 사이의 전자 이동이 직접적으로 일어나는 형태로 기질 분자와 미생물의 활성부위(active site)가 반응하여 생산된 전자가 터널링에 의해 전극에 바로 이동하는 방식이다. 이러한 메커니즘에 따르면 전극의 표면은 미생물의 전자 생성을 위한 두 번째 기질로써 반응하게 되고 미생물과 전극은 분리되는 것으로 인식되지 않으며 생화학전기촉매의 가장 기본적인 형태이다. 반면 간접 전자전달방식은 미생물의 활성부위와 전극 사이에 전자를 이동시킬 수 있는 물질인 매개체(mediator)를 첨가하는 방식이다. 이 경우 미생물은 매개체의 산화작용 또는 환원작용의 촉매작용을 하며 매개체는 미생물의 전자생성을 위한 부기질로 작용하여 전극의 표면에서 역변환되어 전자를 전달한다. 전극반응과 미생물의 전자생성반응이 분리되어 있는 형태이다. 그러나, 상기 미생물 연료전지 내 미생물과 전극 간의 상호작용을 직접적으로 확인하기 어려워 이에 대한 연구가 필요하다.
종래의 경우, 미생물 전지 내 산화전극 및 환원 전극의 재질, 용액의 종류 등을 변화시켜 나타나는 미생물 전지 자체의 성능 향상을 확인하는 것으로, 대한민국 등록특허 제10-2014-0129853호에서는 다층으로 제작한 미생물 연료전지가 개시된 바 있다. 상세하게는, 산화챔버 공간과 상기 산화챔버 공간 내부에 배치되는 산화전극을 구비하는 산화전극부; 및 상기 산화챔버 공간과 이온교환이 가능한 환원챔버 공간과 상기 환원챔버 공간 내부에 배치되는 환원전극을 구비하는 하나 이상의 환원전극부; 를 포함하고, 상기 산화 전극부는 이온투과가 가능하고 상기 산화챔버 공간을 제공하기 위한 홈이 형성된 제1막부재를 포함하는 미생물 연료전지를 개시하고 있다.
그러나 이러한 구조의 미생물 연료전지는 산화 전극부가 폐쇄형으로 되어있어, 연료 전지 내 미생물 관찰이 어려워, 미생물과 전극간의 상호작용을 분석할 수 없는 문제점이 있다.
한편, 미생물 연료전지 내 미생물과 전극간의 반응을 살펴보기 위한 종래의 기술로, Xiaocheng Jiang, PNAS, vol.107, No.39 (9.28,2010)에서는 연료전지에 사용된 전극 내 미생물의 분포를 원자힘 현미경(AFM)을 통해 확인한 것을 기재하고 있다. 상세하게는 박테리아(쉬와넬라 오네이덴시스 MR-1)와 나노 전극 간의 전자특성을 분석하기 위해, 투명 전극을 사용하여, 전류값과 박테리아의 분포를 광학 현미경, 전자 현미경(SEM) 및 원자힘 현미경(AFM)을 통해 전극에 고정화된 박테리아의 분포를 관찰한 것을 나타내고 있다. 상기와 같은 경우, 미생물 연료전지에서의 미생물의 분포를 나타내고 있으나, 상기의 경우, 사용한 미생물 연료 전지 내 전극을 분리 및 건조하여 측정한 것으로, 살아있는 미생물과 전극 간의 상호작용에 대해서는 분석할 수가 없는 문제점이 있다.
또한, 미생물의 거동을 관찰하기 위한 종래의 기술은 미생물을 염색 혹은 도금의 과정을 통해 미생물에 부착된 부착물을 광학 현미경, 전자 현미경 또는 형광 현미경등으로 관찰하는 방법이 사용되었으나, 이와 같은 방법 또한 진공 분위기 등 실제 미생물이 존재하는 환경과 다른 상태에서 관찰한 결과라는 점에서 실제 미생물의 작용을 직접적으로 관찰 하는데 한계를 가지고 있다.
한편, 주사 탐침 현미경(SPM)은 물질의 표면특성을 원자단위까지 측정할 수 있는 새로운 개념의 현미경을 총칭하는 것으로, 약 0.1 내지 0.5 nm의 크기로, 아무리 좋은 현미경으로도 볼 수 없다는 기존의 통념을 깨뜨린 주사 탐침 현미경은 제1세대인 광학 현미경과 제2세대인 전자현미경 다음의 제3세대 현미경으로 자리 잡아가고 있다. 광학 현미경의 배율이 최고 수천 배, 전자 현미경(SEM)의 배율이 최고 수십 만 배인데 비해 주사 탐침 현미경의 배율은 최고 수천만 배로서, 개개의 원자를 관찰할 수 있다. 투과 전자 현미경(TEM)도 수평방향의 분해능은 원자 단위이나 수직 방향의 분해능은 훨씬 떨어져 개개의 원자를 관찰할 수는 없다. 주사 탐침 현미경의 수직방향의 분해능은 수평 방향보다 더욱 좋아서 원자지름의 수 십분의 일(0.01nm)까지도 측정해낼 수 있다. 또한, 상기 주사 탐침 현미경은 진공상태나 대기 중에서뿐만 아니라 액체 내에서도 작동하므로 살아있는 세포 내의 구조나 세포 분열 등을 관찰할 수 있다.
이에 본 발명에서는, 외부전압 및 저항을 통해 미생물의 부착 밀도 및 위치를 조절할 수 있으며, 산화 전극이 개방되어 있어 실시간 관찰 가능한 미생물 연료전지를 개발하여, 미생물과 전극 간의 상호작용을 실시간으로 확인할 수 있는 미생물 연료전지를 개발하였다.
대한민국 등록특허 제10-2014-0129853호
Xiaocheng Jiang, PNAS, vol.107, No.39 (9.28, 2010)
본 발명의 목적은 미생물 연료전지를 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은
환원반응 용기(100) 및 상기 환원반응 용기(100) 내부에 위치하는 환원 전극(202)을 포함하는 환원 전극부;
상기 환원반응 용기(100) 내부에 채워지는 제1전해질(300);
상기 환원 전극부 상부에 위치하고, 산화반응 용기(400) 및 이의 내부에 위치하는 산화 전극(201)을 포함하는 산화 전극부;
상기 산화반응 용기(400) 내부에 채워지는 제2전해질(600); 및
상기 환원 전극부와 상기 산화 전극부를 분리하는 분리막(700); 을 포함하며,
상기 산화반응 용기(400)는 상부가 개방되어있어, 상기 산화 전극(201)이 전지 외부에서 보이도록 설계되어 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지를 제공하는데 있다.
또한, 본 발명은,
제1항의 미생물 연료전지를 준비하는 단계;(단계 1)
상기 미생물 연료전지에 외부회로를 통해 전압 또는 저항을 인가하는 단계;(단계 2) 및
상부가 개방된 상기 산화반응 용기(400)를 통하여, 상기 인가된 전압 또는 저항과 상기 산화전극으로의 미생물의 거동 및 전기적 특성을 실시간으로 확인하는 단계;(단계 3)를 포함하는 미생물 연료전지 내 미생물의 실시간 분석방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 미생물 연료전지는, 산화 전극부의 상부가 개방되어있어, 종래의 직접적인 관찰이 어려웠던 미생물을 실시간으로 관찰할 수 있는 장점이 있다. 또한, 본 발명의 미생물 연료전지는 소형의 적층형으로 구성되어, 제작이 용이하고, 외부전압 또는 저항을 조절하여 전극 내 미생물의 부착 밀도 및 위치를 조절할 수 있으며, 미생물과 전극 간의 상호작용을 실시간으로 분석할 수 있는 장점이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 미생물 연료전지의 단면을 나타낸 단면도이고,
도 2는 본 발명에 따른 미생물 연료전지의 상단부를 나타낸 평면도이고,
도 3은 본 발명에 따른 미생물 연료전지 내 미생물과 전극과의 상호작용에 대해 주사 탐침 현미경(SPM)으로 실시간으로 관찰한 결과를 나타낸 이미지이다.
본 발명은
환원반응 용기(100) 및 상기 환원반응 용기(100) 내부에 위치하는 환원 전극(202)을 포함하는 환원 전극부;
상기 환원반응 용기(100) 내부에 채워지는 제1전해질(300);
상기 환원 전극부 상부에 위치하고, 산화반응 용기(400) 및 이의 내부에 위치하는 산화 전극(201)을 포함하는 산화 전극부;
상기 산화반응 용기(400) 내부에 채워지는 제2전해질(600); 및
상기 환원 전극부와 상기 산화 전극부를 분리하는 분리막(700); 을 포함하며,
상기 산화반응 용기(400)는 상부가 개방되어있어, 상기 산화 전극(201)이 전지 외부에서 보이도록 설계되어 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지를 제공한다.
이때, 본 발명에 따른 미생물 연료전지를 도 1의 단면도 및 도 2의 평면도를 통해 개략적으로 나타내었으며,
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 미생물 연료전지를 상세히 설명한다.
도 1의 단면도를 통해 나타낸 바와 같이, 본 발명의 미생물 연료전지는 환원반응 용기(100) 및 환원 전극(202)으로 이루어진 환원 전극부, 제1전해질(300), 산화반응 용기(400) 및 산화 전극(201)으로 이루어진 산화 전극부, 제2전해질(600), 분리막(700)을 포함할 수 있다.
이때, 상기 미생물 연료전지는 상기 산화 전극 및 상기 환원 전극과 연결되는 외부 회로를 더 포함할 수 있다.
상기 외부회로는 상기 산화 전극(201)으로 이동된 전자를 환원 전극(202)으로 이동시키기 위한 것으로, 스테인레스 스틸 망에 구리선을 연결하여 사용할 수도 있으며, 가변저항기를 설치하여 외부저항을 설정할 수도 있다.
한편, 종래의 미생물 연료전지의 경우, 내부 저항이 매우 크기 때문에 외부 전원을 인가하더라도 미생물 부착 효율을 조절할 수 없었으나, 상기 미생물 연료전지는 특히 소형으로 제조되어, 외부 전원 및 저항을 연결하여 미생물 부착밀도 및 시간을 조절할 수도 있다.
한편, 상기 환원 전극부에 포함되어 있는 환원반응 용기(100) 및 상기 산화 전극부에 포함되어 있는 산화반응 용기(400) 및 분리막(700)은 절연체로 구성될 수 있다. 또한, 상기 환원반응 용기(100) 및 상기 산화반응 용기(400)는 내부 표면에 산화방지막이 형성되어 있는 도체로 구성될 수도 있다.
이는 상기 미생물 연료전지를 통해 발생된 전자가 각각의 산화반응 용기(400), 분리막(700) 및 환원반응 용기(100)로 흐르지 않게 하기 위함으로, 상기 산화반응 용기(400) 및 환원반응 용기(100)는 절연체로써, 예를 들어 아크릴로 구성될 수 있다. 또한, 상기 산화반응 용기(400) 및 환원반응 용기(100)는 예를 들어 금속 내부 표면에 폴리머 코팅을 하여 사용될 수도 있다. 분리막(700)은 양성 이온막 또는 세라믹 이온막을 포함하는 절연체로 구성되는 것이 더욱 바람직할 수 있다.
한편, 상기 환원 전극(202)은 제1전해질(300) 내부 또는 표면에 위치될 수 있다.
이는 제2전해질(600)로부터 전달되어 온 전자, 양성자 및 전자수용체가 만나서 환원반응을 일으키기 위한 구성일 수 있다.
즉, 상기 제2전해질(600) 내부 또는 표면에서는 미생물의 유기물 분해반응이 일어나며, 상기 분해반응을 통해 생성된 전자 및 양성자가 이동함에 있어, 상기 전자는 산화 전극(201)을 통해 환원 전극(202)으로 이동되며, 상기 양성자는 분리막(700)을 통해 제1전해질(300)로 이동될 수 있다. 이때 상기 환원 전극(202)으로 이동되어 온 전자에 의해 제1전해질(300) 내부에 존재하는 산소를 포함하는 전자수용체 및 상기 분리막(700)을 통해 이동된 양이온이 환원될 수 있다.
예를 들어, 상기 제1전해질(300)에 포함되어 있는 전자수용체가 산소일 경우, 상기 환원반응은 하기와 같은 반응일 수 있다.
환원반응: 전자(e-) + 양성자(H+) + 산소(O2) --> 물(H2O)
한편, 상기 환원반응에서와 같이, 제1전해질(300) 내 용존산소가 포함될 수 있다. 상기 제1전해질 내 상기 용존산소는 환원 반응이 일어나도록 하기 위한 전자수용체로 사용될 수 있다. 즉, 제1전해질(300) 내부에 포함되어 있는 산소는 환원 전극(202)으로 이동되어 환원 전극(202)으로 이동된 전자를 받아 물로 환원될 수 있다.
이때, 상기 환원반응에 사용되는 제1전해질은 통상적인 미생물 연료전지에서 사용되는 환원반응을 위한 전해질이면 특별한 제한 없이 사용될 수 있다.
예를 들어, 제1전해질(300)은 0.1 그람 NaCl을 함유하는 0.05몰 인산염 완충용액(pH 7.0)일 수도 있다.
또한, 상기 산화 전극(201)은 제2전해질 내부 또는 표면에 위치될 수 있다.
이는 상기 제2전해질(600) 내에 포함되어 있는 미생물이 상기 제2전해질(600) 내에 포함되어 있는 유기물을 분해하면서 발생되는 전자를 산화 전극(201)으로 이동시키기 위해 구성일 수 있다. 또한, 상기 미생물과 상기 산화 전극(201)과의 상호작용을 개방되어 있는 산화전극부의 상부를 통하여 실시간으로 관찰하기 위한 구성일 수 있다.
한편, 상기 제2전해질(600)은 미생물과 함께, 유기물을 포함하는 혐기성 상태의 액상 물질일 수 있다. 상기 유기물은 상기 미생물에 의해 분해되어 전자 및 양성자를 생성시키며, 이때 제2전해질(600)에 포함되어 있는 미생물은 전기화학적으로 활성을 가질 수 있어, 이때 생산된 전자를 산화 전극(201)으로 전달할 수도 있다. 또한, 상기 산화 전극(201)에 전달된 전자는 상기 산화 전극(201)에 연결 회로를 통하여 환원 전극(202)으로 이동하며, 이 과정에서 외부회로에 직결된 부하에서 전기에너지를 회수될 수도 있다.
이때, 상기 사용되는 제2전해질(600)은 통상적인 미생물 연료전지에서 사용될 수 있는 산화 반응을 위한 전해질이라면 특별한 제한 없이 사용될 수 있다.
예를 들어, 상기 제2전해질(600)은 미생물이 포함되어 있는 인공폐수 일 수 있다. 인공폐수는 유기물로 글루코오스(COD 기준, 1000 mg/L)를 사용하고 영양염류 및 비타민을 소량 혼합하여 사용할 수 있으며, 전도도를 조절하기 위해 NH4Cl 및 KCl을 사용할 수도 있다.
이때, 상기 제2전해질(600)은 산소가 없는 혐기성 상태일 수 있으며 이를 위해 예를 들어, 제2전해질(600)을 가스 정제 오븐에 통과시켜 산소를 완전히 제거시킨 질소를 주입함으로써 용존산소를 제거한 후 밀폐시켜 얻을 수도 있으며, 또는 상기 미생물이 성장하면서 용존 산소를 소비하기 때문에 별도의 질소 또는 이산화탄소 등의 폭기없이 혐기성 상태가 만들어질 수도 있다.
한편, 상기 제2전해질(600)에 포함되어 있는 상기 미생물은 유기물 분해에 따른 환원력을 산화반응에 이용하여 전류를 생성시킬 수 있는 미생물이라면 특별한 제한 없이 사용할 수 있다.
이때, 상기 미생물은 전기화학 활성 미생물로 금속염 환원세균일 수 있다. 예를 들어 상기 미생물은 디설포비브리오 불가리스(Disulfovibrio vulgaris), 지오박터 메탈리리듀슨스(Geobacter metallireducens), 지오박터 설퍼리듀슨스(Geobacter sulfurreducens), 또는 스와넬라 오네이덴시스(Shewanella oneidensis)일 수 있다. 이러한 금속염 환원세균은 전자수용체로서 크롬(Ⅵ), 우라늄(Ⅵ), 비소(Ⅴ), 철(Ⅲ), 또는 망간(Ⅳ)을 사용할 수 있다. 구체적으로는 디설포비브리오 불가리스는 락테이트를 기질로, 크롬(Ⅵ), 우라늄(Ⅵ), 또는 비소(Ⅴ)를 전자수용체로 사용할 수 있고; 지오박터 메탈리리듀슨스는 아세테이트 또는 수소를 기질로, 철(Ⅲ), 망간(Ⅳ), 또는 우라늄(Ⅵ)을 전자수용체로 사용할 수 있고; 지오박터 설퍼리듀슨스는 아세테이트를 기질로, 철(Ⅲ) 또는 망간(Ⅳ)을 전자수용체로 사용할 수 있으며; 스와넬라 오네이덴시스는 락테이트 또는 피루베이트를 기질로, 철(Ⅲ), 망간(Ⅳ), 또는 우라늄(Ⅵ)을 전자수용체로 사용할 수 있다. 이러한 전기화학 활성 미생물은 호기성 미생물로, 상기 유기오염물을 먹이로 사용하여 수중의 산소를 고갈시켜 수중의 용존산소량은 매우 낮은 혐기성 상태일 수도 있다.
한편, 본 발명에 따른 상기 산화 전극(201) 및 상기 환원 전극(202)은 흑연을 포함하는 물질일 수 있다.
이때, 상기 산화전극은 유기물의 전자가 흐르는 공간으로서 유기성 하폐수의 직접적인 전자수용체로 볼 수 있다. 상기 산화 전극(201)은 미생물과 친화성이 좋고 제1전해질과 상기 산화 전극(201) 표면 사이의 계면저항이 작은 전도성 물질일 수 있으며, 또한, 단위부피당 비표면적이 넓고 제1전해질에서 화학적으로 안정한 물질로 내구성이 좋은 재료가 사용될 수 있다. 상기 조건을 만족하는 것으로 예를 들어 흑연을 포함하는 물질일 수 있으며, 상기 흑연을 포함하는 산화 전극(201)의 형태가 흑연평판, 흑연봉, 흑연펠트, 탄소폼, 망상유리탄소, 흑연쉬트, 탄소섬유 및 탄소나노튜브 등을 가질 수도 있다.
또한, 산화 전극(201)재료의 전도성은 일반적으로 전극에서 1 cm 간격의 2점 사이 저항(Ω/cm)으로서 평가될 수 있으며, 저항의 역수인 도전율(S/m)로서 나타낼 수 있다. 상기 미생물연료전지에서 산화 전극(201)의 표면에 생물막 형태로 존재하는 전기적으로 활성을 가진 미생물에 의해 유기물이 분해되어 전자가 만들어지면, 전자는 산화 전극(201)으로 전달되고 산화 전극(201)을 통과될 수 있다. 이때 상기 산화 전극(201) 재료의 전도성이 좋지 않을 경우 유기물의 분해에 의해 생성된 전자는 산화 전극(201)을 통과하는 동안 저항을 받게 되며, 결국 미생물연료전지에서 생산하는 전력밀도가 감소될 수도 있다.
한편, 환원 전극(202)은 환원반응이 원활하게 진행되도록 전자를 반응지점까지 공급하기 위해 전도성 물질이 사용될 수 있다. 또한, 상기 환원 전극(202)은 환원 반응이 효율적으로 진행되도록 넓은 비표면적을 가질 수 있으며, 내구성이 필요할 수도 있다. 이에 상기 산화 전극(201)과 같이 흑연을 포함하는 물질을 사용될 수도 있다.
탄소 기반 물질들은 대체적으로 환원 전극(202)재료의 요건들을 만족시킬 수 있다. 예를 들어 탄소 페이퍼 및 헝겊, 흑연 펠트, 흑연 섬유직물, 입상 흑연, 망상유리탄소, 흑연 섬유 브러쉬 등이 사용될 수도 있다.
이에, 상기 산화 전극(201) 및 상기 환원 전극(202) 모두 높은 전도성과 비부식성, 높은 비표면적(전극의 부피당 면적), 높은 공극률, 비부착성, 경제성 및 제작용이성 등을 가진 물질일 수 있다. 한편, 상기 흑연은 다양한 형태가 사용될 수 있으며,
예를 들어, 흑연막대(graphite rod)일 수 있으며, 흑연과립(graphite granule) 형태일 수 있다. 또한, 비표면적과 다공성이 우수한 흑연섬유(graphite fiber) 또는 흑연브러쉬(graphite brush) 형태일 수도 있다.
한편, 본 발명의 분리막(700)은 이온 이동이 가능한 분리막일 수 있다.
상기 분리막(700)은 미생물 연료전지에서 제1전해질과 제2전해질을 분리하는 역할을 하는 분리막인 것이 바람직하다. 즉, 환원반응 용기(100) 내부에 채워져 있는 제1전해질이 산화 전극(201)으로 유입되지 않으면서 동시에 산화 전극(201)에서 생성되는 양이온을 환원 전극(202)에 전달시키는 역할을 수행하며, 상기 분리막(700)은 또한 용액 속의 다른 이온이나 물질이 쉽게 통과되지 못하게 하는 역할을 수행할 수도 있다.
예를 들어 산화 전극(201)에서 환원 전극(202)으로의 유기물의 손실을 줄이는 역할을 하고, 동시에 환원 전극(202)에서 산화 전극(201)으로의 산소전달을 억제해서 전하량효율을 높이는 역할을 할 수도 있다.
이때, 상기 분리막(700)은 선택적 양성자 전도성이 우수하며, 양성자를 제외한 유기물, 산소, 전자 등과 같은 산화 전극(201) 및 환원 전극(202)에서 일어나는 반응의 반응물 또는 생성물이 서로 혼합되지 않도록 분리하는 기능을 하는 소재를 사용할 수 있다. 또한, 화학적으로 안정하여 부식성이 없어야 하며, 내구성이 있는 재료를 사용할 수도 있다.
예를 들어 상기 분리막(700)으로 양이온 교환막인 나피온막이 사용될 수 있으며 또한 세라믹 막이 사용될 수도 있다.
또한, 상기 분리막(700)은 산화 전극(201)에서 생성된 이온을 환원 전극(202)으로 전달하여야 하기 때문에 양성자교환막(proton exchange membrane, PEM), 음이온 교환막 또는 수소이온 교환막이 사용될 수 있다.
한편, 상기 산화반응 용기(400)는 상부가 개방된 형태를 하고 있는 것을 특징으로 한다. 이는, 산화반응 용기(400) 내부에 있는 산화 전극(201)을 관찰할 수 있도록 노출 시키기 위한 것으로, 상기 상부가 개방된 산화반응 용기(400)를 통해, 상기 산화 전극(201)이 노출됨으로써, 미생물 연료전지 작동 시 산화 전극(201) 표면에서 일어나는 미생물의 부착 및 미생물과 전극의 상호작용으로 인한 전류의 발생을 실시간으로 직접 관찰할 수도 있다.
종래의 경우 미생물을 관찰하기 위해 미생물의 염색 또는 도금을 통해 미생물 부착물을 광학, 전자현미경 또는 형광현미경으로 관찰하는 방식의 경우, 미생물의 반응을 실시간으로 관찰하기 어렵다는 한계를 가지고 있다. 반면, 본 발명의 경우, 미생물 연료전지 내 미생물과 전극과의 반응에 대해, 실제상태와 같거나 유사한 환경에서 활동을 멈추지 않은 미생물과 전극 사이의 상호작용을 관찰함으로써, 직접적인 분석이 가능하다.
예를 들어, 본 발명의 미생물 연료전지는 주사 탐침 현미경(SPM)을 통해 살아있는 미생물의 상태, 이동특성 및 전자 전달 특성을 실시간으로 분석할 수도 있다.
또한, 본 발명은,
제1항의 미생물 연료전지를 준비하는 단계;(단계 1)
상기 미생물 연료전지에 외부회로를 통해 전압 또는 저항을 인가하는 단계;(단계 2) 및
상부가 개방된 상기 산화반응 용기(400)를 통하여, 상기 인가된 전압 또는 저항과 상기 산화전극으로의 미생물의 거동 및 전기적 특성을 실시간 확인하는 단계;(단계 3)를 포함하는 미생물 연료전지 내 미생물의 실시간 분석방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 미생물 연료전지 내 미생물의 실시간 분석방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 미생물 연료전지 내 미생물을 실시간 분석하는 방법에 있어, 단계 1은 미생물 연료전지를 준비하는 단계이다.
이는 상기 제조방법에 의해 제조된 미생물 연료전지를 준비하는 단계이다.
본 발명에 따른 미생물 연료전지 내 미생물을 실시간 분석하는 방법에 있어, 단계 2는 미생물 연료전지에 외부회로를 통해 전압 또는 저항을 인가하는 단계이다.
이는 상기 산화 전극(201)에 미생물을 부착하는 단계로, 상기 미생물 연료전지의 산화 전극(201) 및 환원 전극(202)에 연결된 외부회로에 외부 전압 및 저항을 인가함으로써, 상기 산화 전극(201)에 부착되는 미생물의 부착밀도를 조절할 수 있다.
본 발명에 따른 미생물 연료전지 내 미생물을 실시간 분석하는 방법에 있어, 단계 3은 상부가 개방된 상기 산화반응 용기(400)를 통하여, 미생물의 거동 및 전기화학적 특성을 실시간 확인하는 단계이다. 즉, 상기 단계 2를 통해 미생물의 상기 산화 전극(201) 표면에 부착시켜, 제2전해질 내부 또는 표면에 있는 산화 전극(201)의 표면에 부착된 미생물의 거동 및 전기적 특성 확인할 수 있다.
한편, 상기 단계 3의 확인은 주사 탐침 현미경(SPM)을 통해 수행될 수도 있다. 종래의 미생물 연료전지 내 미생물의 관찰을 위한 주사 탐침 현미경(SPM) 분석은 상기 산화 전극(201)을 분리한 후 건조시켜 관찰하는 방법으로, 실시간으로 살아있는 미생물과 전극간의 상호작용을 확인할 수 없었으나, 본 발명에 따른 산화전극이 노출되어 있는 미생물 연료전지를 주사 탐침 현미경 분석을 위한 시편으로 사용함으로써, 살아있는 미생물과 전극간의 상호작용을 실시간으로 관찰할 수도 있다.
이때, 상기 주사 탐침 현미경(SPM)은, 원자력 현미경(AFM; Atomic Force Microscope), 스캐닝 터널링 현미경(STM; Scanning Tunneling Microscope), 측면력 현미경(LFM; Lateral Force Microscope), 자기력 현미경(MFM; Magnetic Force Microscope), 전기력 현미경(EFM; Electrostatic Force Microscope), 스캐닝 커패시턴스(capacitance) 현미경, 터널링 원자력 현미경 및 전도성 원자력 현미경(CAFM; Conducting Atomic Force Microscope)인 군으로부터 선택되는 1종을 선택하여 살아있는 미생물과 전극간의 상호작용을 실시간으로 관찰할 수도 있다.
이하, 하기 실시예 및 실험예에 의하여 본 발명을 상세히 설명한다.
단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 발명의 범위가 실시예 및 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
단계 1: 아크릴로 소재로 구성된 환원반응 용기(100)를 준비하고, 상기 환원반응 용기(100) 하단부에 흑연으로 구성된 전극을 수평하게 형성하여 환원 전극부를 형성하였다.
단계 2: 상기 형성된 환원반응 용기(100) 내부를 0.1 그람 NaCl을 함유하는 0.05몰 인산염 완충용액(pH 7.0)을 채웠다.
단계 3: 상기 형성된 환원반응 용기(100) 상단에 분리막(700)으로 키토산과 제올라이트 혼합물을 결합시킨 폴리프로필렌 부직포를 설치하였다.
단계 4: 상기 분리막(700) 상단에 상부가 개방된 아크릴 소재로 구성된 산화반응 용기(400)를 형성시키고, 상기 산화반응 용기(400) 내부에 흑연으로 구성된 전극을 수평하게 형성하여 산화 전극부를 형성시켰다.
단계 5: 산화반응 용기(400), 상기 분리막(700) 및 상기 환원반응 용기(100)가 겹쳐있는 각각의 양끝을 고무링과 나사를 이용하여, 용액들이 밖으로 세어나가지 않도록 조립하였다.
단계 6: 상기 형성된 산화반응 용기(400) 내부에 스와넬라 오네이덴시스(Shewanella oneidensis)와 락테이트를 포함하는 인공폐수를 넣었다.
단계 7: 상기 환원반응 요기 내부에 형성시킨 전극 및 상기 산화반응 내부 에 형성시킨 전극을 외부회로에 연결하였다.
<실험예 1> 주사 탐침 현미경(SPM)을 통한 살아있는 미생물 연료전지 내 미생물의 실시간 거동 관찰
미생물 연료전지 내 미생물의 실시간 거동을 관찰하기 위해 상기 실시예 1에 의해 제조된 미생물 연료전지를 준비한 후, 외부회로를 통해 전압 및 저항을 인가하여, 산화 전극(201) 내 미생물을 부착시켰다. 이때, 상부가 개방된 상기 산화반응 용기(400)를 통하여, 주사 탐침 현미경(SPM)으로, 상기 산화 전극(201)에 부착된 미생물의 전기적 특성을 실시간으로 관찰하였으며, 실시간 관찰한 결과를 도 3을 통해 나타내었다.
도 3에서 나타낸 바와 같이, 실시간 분석을 통해, 미생물을 관찰한 결과, 상기 미생물은 전자전달을 위한 생체 나노와이어를 생성함을 알 수 있었으며, 시간에 따른 나노와이어의 형태 및 크기를 실시간으로 확인할 수 있다.
100: 환원반응 용기
201: 산화 전극
202: 환원 전극
300: 제1전해질
400: 산화반응 용기
600: 제2전해질
700: 분리막
800: 나사
900: 고무링

Claims (15)

  1. 환원반응 용기 및 상기 환원반응 용기 내부에 위치하는 환원 전극을 포함하는 환원 전극부;
    상기 환원반응 용기 내부에 채워지는 제1전해질;
    상기 환원 전극부 상부에 위치하고, 산화반응 용기 및 이의 내부에 위치하는산화 전극을 포함하는 산화 전극부;
    상기 산화반응 용기 내부에 채워지는 제2전해질; 및
    상기 환원 전극부와 상기 산화 전극부를 분리하는 분리막; 을 포함하며,
    상기 산화반응 용기는 상부가 개방되어있어, 상기 산화 전극이 전지 외부에서 보이도록 설계되어 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 미생물 연료전지는 상기 산화 전극 및 상기 환원 전극과 연결되는 외부 회로를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  3. 제1항에 있어서, 상기 환원반응 용기, 상기 산화반응 용기 및 분리막은 절연체로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  4. 제1항에 있어서, 상기 환원반응 용기 및 상기 산화반응 용기는 도체로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  5. 제4항에 있어서, 상기 미생물 연료전지는 상기 환원반응 용기 및 산화반응 용기 내부 표면에 산화방지막이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  6. 제1항에 있어서, 상기 환원 전극은 상기 제1전해질 내부 또는 표면에 위치하고 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  7. 제1항에 있어서, 상기 제1전해질은 용존산소를 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  8. 제1항에 있어서, 상기 산화 전극은 상기 제2전해질 내부 또는 표면에 위치하고 있는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  9. 제1항에 있어서, 상기 제2전해질은 유기물을 더 포함하고, 혐기성의 액상물질인 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  10. 제1항에 있어서, 상기 산화 전극 및 및 상기 환원 전극은 흑연을 포함하는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  11. 제1항에 있어서, 상기 분리막은 이온의 이동이 가능한 분리막인 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  12. 제1항의 있어서, 상기 미생물 연료전지는 주사 탐침 현미경(SPM)을 통해 살아있는 미생물의 상태, 이동특성 및 전자 전달 특성을 실시간으로 분석 가능한 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지.
  13. 제1항의 미생물 연료전지를 준비하는 단계;(단계 1)
    상기 미생물 연료전지에 외부회로를 통해 전압 또는 저항을 인가하는 단계;(단계 2) 및
    상부가 개방된 상기 산화반응 용기를 통하여, 상기 인가된 전압 또는 저항과 상기 산화전극으로의 미생물의 거동 및 전기적 특성을 실시간으로 확인하는 단계;(단계 3)를 포함하는 미생물 연료전지 내 미생물의 실시간 분석방법.
  14. 제13항에 있어서, 상기 단계 3의 확인은 주사 탐침 현미경(SPM)을 통해 하는 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지 내 미생물의 실시간 분석방법.
  15. 제14항에 있어서, 상기 주사 탐침 현미경(SPM)은, 원자력 현미경(AFM; Atomic Force Microscope), 스캐닝 터널링 현미경(STM; Scanning Tunneling Microscope), 측면력 현미경(LFM; Lateral Force Microscope), 자기력 현미경(MFM; Magnetic Force Microscope), 전기력 현미경(EFM; Electrostatic Force Microscope), 스캐닝 커패시턴스(capacitance) 현미경, 터널링 원자력 현미경 및 전도성 원자력 현미경(CAFM; Conducting Atomic Force Microscope)인 군으로부터 선택되는 1종인 것을 특징으로 하는 미생물 연료전지 내 미생물의 실시간 분석방법.
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