KR20170069590A - Membrane electrode assembly and fuel cell comprising the same - Google Patents

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Abstract

본 명세서는 기체확산층 및 촉매층을 포함하는 캐소드 및 애노드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비되는 전해질막을 포함하는 막 전극 접합체 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것이다.The present invention relates to a cathode and an anode comprising a gas diffusion layer and a catalyst layer; And an electrolyte membrane provided between the anode and the cathode, and a fuel cell including the membrane electrode assembly.

Description

막 전극 접합체 및 이를 포함하는 연료전지{MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY AND FUEL CELL COMPRISING THE SAME}BACKGROUND OF THE INVENTION Field of the Invention [0001] The present invention relates to a membrane electrode assembly (MEMS)

본 명세서는 기체확산층 및 촉매층을 포함하는 캐소드 및 애노드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비되는 전해질막을 포함하는 막 전극 접합체 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것이다. The present invention relates to a cathode and an anode comprising a gas diffusion layer and a catalyst layer; And an electrolyte membrane provided between the anode and the cathode, and a fuel cell including the membrane electrode assembly.

최근 석유나 석탄과 같은 기존 에너지 자원의 고갈이 예측되면서 이들을 대체할 수 있는 에너지에 대한 관심이 높아지고 있다. 이러한 대체에너지의 하나로서 연료전지는 고효율이고, NOx 및 SOx 등의 공해 물질을 배출하지 않으며, 사용되는 연료가 풍부하다는 등의 장점으로 인해 특히 주목받고 있다.Recently, as the exhaustion of existing energy resources such as oil and coal is predicted, interest in energy that can replace them is increasing. As one of such alternative energies, fuel cells have attracted particular attention due to their advantages such as high efficiency, no emission of pollutants such as NOx and SOx, and abundant fuel.

연료전지는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템으로서, 연료로는 수소와 메탄올, 부탄 등과 같은 탄화수소가, 산화제로는 산소가 대표적으로 사용된다.A fuel cell is a power generation system that converts the chemical reaction energy of a fuel and an oxidant into electric energy. Hydrogen, hydrocarbons such as methanol and butane are used as fuel, and oxygen is used as an oxidant.

연료전지에는 고분자 전해질형 연료전지(PEMFC), 직접메탄올형 연료전지(DMFC), 인산형 연료전지(PAFC), 알칼리형 연료전지(AFC), 용융탄산염형 연료전지(MCFC), 고체산화물형 연료전지(SOFC) 등이 있다. 그 중에서 고분자전해질형 연료전지는 에너지 밀도가 크고 출력이 높아 가장 활발하게 연구되고 있다. 이러한 고분자 전해질형 연료전지는 전해질로서 액체가 아닌 고체 고분자 전해질막을 사용한다는 점에서 다른 연료전지와 차이가 있다.BACKGROUND ART Fuel cells include a polymer electrolyte fuel cell (PEMFC), a direct methanol fuel cell (DMFC), a phosphoric acid fuel cell (PAFC), an alkaline fuel cell (AFC), a molten carbonate fuel cell (MCFC) And a battery (SOFC). Among them, polymer electrolyte fuel cells have been actively studied because they have high energy density and high output. Such a polymer electrolyte fuel cell differs from other fuel cells in that it uses a solid polymer electrolyte membrane instead of a liquid electrolyte.

한국공개특허 제 2003-0076057 호Korean Patent Publication No. 2003-0076057

본 명세서는 막 전극 접합체 및 이를 포함하는 연료전지를 제공하는 것이다. The present invention provides a membrane electrode assembly and a fuel cell including the membrane electrode assembly.

본 명세서의 일 실시상태는 캐소드, 애노드 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 구비되는 전해질막을 포함하고, 상기 캐소드 및 애노드는 각각 기체확산층 및 촉매층을 포함하며, 상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이 및 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이 중 어느 하나 이상에 구비되는 중간층을 포함하고, 상기 중간층은 친수성 물질 및 카본을 포함하며, 상기 중간층의 한 층의 두께는 5㎛ 이상 12㎛ 이하이며, 상기 전해질막, 애노드의 촉매층, 캐소드의 촉매층 및 1 이상의 중간층의 두께의 합에 대하여 상기 1 이상의 중간층의 두께의 비는 12.5% 이상 25.53% 이하인 것인 막 전극 접합체를 제공한다. An embodiment of the present disclosure includes a cathode, an anode, and an electrolyte membrane provided between the cathode and the anode, wherein the cathode and the anode each include a gas diffusion layer and a catalyst layer, and between the gas diffusion layer and the catalyst layer of the cathode, Wherein the intermediate layer comprises a hydrophilic material and carbon, and the thickness of one layer of the intermediate layer is 5 占 퐉 or more and 12 占 퐉 or less, and the thickness of the electrolyte membrane, the anode Wherein the ratio of the thickness of the at least one intermediate layer to the sum of the thicknesses of the catalyst layer, the catalyst layer of the cathode, and the thickness of the at least one intermediate layer is 12.5% or more and 25.53% or less.

본 명세서의 또 하나의 실시상태는 상기 막 전극 접합체를 포함하는 연료전지를 제공한다.Another embodiment of the present disclosure provides a fuel cell including the membrane electrode assembly.

본 명세서의 일 실시상태는 저가습 상태에서도 막 전극 접합체의 성능이 좋은 장점이 있다. One embodiment of the present invention is advantageous in that the performance of the membrane electrode assembly is good even under low humidity conditions.

본 명세서의 일 실시상태는 막 전극 접합체의 함수량을 높임으로써, 주변 환경의 습도 변화에 따른 영향을 줄일 수 있다.In one embodiment of the present invention, by increasing the water content of the membrane electrode assembly, it is possible to reduce the influence of the humidity change of the surrounding environment.

도 1은 연료전지의 전기 발생 원리를 나타내는 개략적인 도면이다.
도 2는 연료전지용 막 전극 접합체의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 3은 연료전지의 일 실시예를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 4는 본 명세서의 실시예 1-3 및 비교예 1의 막 전극 접합체 구조이다.
도 5는 상대습도 100%에서 실시예 1-3 및 비교예 1의 전류밀도 그래프이다.
도 6은 상대습도 50%에서 실시예 1-3 및 비교예 1의 전류밀도 그래프이다.
도 7은 상대습도 32%에서 실시예 1-3 및 비교예 1의 전류밀도 그래프이다.1 is a schematic view showing an electricity generation principle of a fuel cell.
2 is a schematic view showing the structure of a membrane electrode assembly for a fuel cell.
3 is a schematic view showing one embodiment of a fuel cell.
4 is a membrane electrode assembly structure of Example 1-3 and Comparative Example 1 of this specification.
5 is a graph of current densities of Examples 1-3 and Comparative Example 1 at a relative humidity of 100%.
6 is a graph of current densities of Examples 1-3 and Comparative Example 1 at a relative humidity of 50%.
7 is a graph showing the current density of Example 1-3 and Comparative Example 1 at a relative humidity of 32%.

이하에서 본 명세서에 대하여 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail.

본 명세서는 캐소드, 애노드 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 구비되는 전해질막을 포함하고, 상기 캐소드 및 애노드는 각각 기체확산층 및 촉매층을 포함하며, 상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이 및 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이 중 어느 하나 이상에 구비되는 중간층을 포함하고, 상기 중간층은 친수성 물질 및 카본을 포함하는 것인 막 전극 접합체를 제공한다. The present invention relates to a fuel cell including a cathode, an anode, and an electrolyte membrane provided between the cathode and the anode, wherein the cathode and the anode each include a gas diffusion layer and a catalyst layer, Wherein the intermediate layer comprises a hydrophilic substance and carbon. The membrane electrode assembly according to claim 1, wherein the intermediate layer comprises a hydrophilic substance and carbon.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 막 전극 접합체는 상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층을 포함할 수 있다. In one embodiment of the present invention, the membrane electrode assembly may include an intermediate layer provided between the gas diffusion layer of the cathode and the catalyst layer.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 막 전극 접합체는 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층을 포함할 수 있다. 애노드 측에 중간층이 존재하는 경우에는 외부로부터 공급된 수분을 애노드측에 위치한 중간층이 수분을 함유하여 막 전극 접합체의 성능이 향상될 수 있다. In one embodiment of the present invention, the membrane electrode assembly may include an intermediate layer provided between the gas diffusion layer of the anode and the catalyst layer. When the intermediate layer is present on the anode side, the moisture supplied from the outside may be contained in the intermediate layer located on the anode side, so that the performance of the membrane electrode assembly may be improved.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 막 전극 접합체는 상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이 및 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층을 포함할 수 있다.In one embodiment of the present invention, the membrane electrode assembly may include an intermediate layer provided between the gas diffusion layer of the cathode and the catalyst layer, and between the gas diffusion layer of the anode and the catalyst layer.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 중간층은 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비될 수 있다. 즉, 상기 중간층은 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에만 구비되고, 상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이는 구비되지 않을 수 있다. In one embodiment of the present invention, the intermediate layer may be provided between the gas diffusion layer of the anode and the catalyst layer. That is, the intermediate layer may be provided only between the gas diffusion layer of the anode and the catalyst layer, and may not be provided between the gas diffusion layer of the cathode and the catalyst layer.

연료전지 자동차의 경우 고전류 영역에서의 높은 성능이 중요한데, 고전류 영역에서는 심각한 전기삼투 끌림(electro-osmotic drag)에 의해 애노드측 전극과 막에 탈수(dehydration)가 발생해서 양성자 이온 전도도가 떨어져 성능이 낮아질 수 있다. 이와 더불어 극저가습일 경우 캐소드에서 애노드로 확산(back diffusion)되는 물의 양이 적어지기 때문에 성능의 저하가 더 심각해 질 수 있다. 이와 같은 문제점은 본 명세서의 애노드 및 캐소드 중 적어도 하나에 구비된 중간층에 의해 보완될 수 있다. In the case of fuel cell vehicles, high performance in the high current region is important. In the high current region, serious electro-osmotic drag causes dehydration on the anode side electrode and membrane, resulting in low proton ion conductivity and low performance . In addition, in the case of extremely low humidification, the amount of water diffused from the cathode to the anode is reduced, so that the performance deterioration may become more serious. Such problems can be compensated by the intermediate layer provided on at least one of the anode and the cathode of the present specification.

하지만 고가습이 될 경우에는 애노드의 중간층은 동일하게 애노드 탈수를 막을 수 있지만, 캐소드에 중간층이 있으면 이미 외부 가습에 의한 과량의 물이 플러딩(flooding)되어 가스흐름이 어려워져 성능이 낮아지므로 애노드에만 중간층이 있는 경우가 효과적이다.However, in case of high humidification, the middle layer of the anode can prevent the dehydration of the anode. However, if there is an intermediate layer in the cathode, excess water caused by external humidification is already flooded and gas flow becomes difficult, An intermediate layer is effective.

본 명세서의 일 실시상태와 같이 애노드 측에만 중간층이 존재하는 경우 극저가습에서 성능이 높을 뿐만 아니라 고가습에서도 캐소드에 중간층이 있을 경우 보다 성능이 높다.When the intermediate layer exists only on the anode side as in the embodiment of the present invention, not only the performance in the ultra low humidification is high but also the performance is higher than that in the case where the intermediate layer exists in the cathode even in high humidification.

구체적으로, 저가습 조건에서 습도 조건은 셀온도 70℃에서 측정된 상대습도를 의미하며, 본 명세서에서, 저가습 조건은 상대습도가 40% 초과 65% 이하인 경우이며, 극저가습 조건은 상대습도가 0% 이상 40% 이하인 경우를 의미한다. Specifically, in the low humidification condition, the humidity condition refers to the relative humidity measured at the cell temperature of 70 DEG C, and in the present specification, the low humidifying condition is the case where the relative humidity is more than 40% and less than 65% 0% to less than 40%.

상대습도가 고가습일 때, 0.6 V에서의 전류밀도 크기가 1000mA/cm2 이상일 수 있다. When the relative humidity is high humidified, the current density at 0.6 V may be greater than 1000 mA / cm 2 .

상대습도가 저가습일 때, 0.6 V에서의 전류밀도 크기가 1000mA/cm2 이상일 수 있다.When the relative humidity is low, the current density at 0.6 V may be greater than 1000 mA / cm 2 .

상대습도가 극저가습일 때, 0.6 V에서의 전류밀도 크기가 700mA/cm2 이상일 수 있다.When the relative humidity is extremely humid, the current density at 0.6 V may be greater than 700 mA / cm 2 .

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 중간층은 히드록시기 및 아마이드기 중 어느 하나 이상의 친수성기를 포함하는 친수성 물질 및 카본을 포함할 수 있다. In one embodiment of the present invention, the intermediate layer may include a hydrophilic substance including carbon and at least one hydrophilic group selected from the group consisting of a hydroxyl group and an amide group.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 중간층은 히드록시기를 포함하는 친수성 물질 및 카본을 포함할 수 있다.In one embodiment of the present disclosure, the intermediate layer may comprise a hydrophilic material including a hydroxy group and carbon.

상기 히드록시기를 포함하는 친수성 물질은 폴리비닐알코올, 셀룰로오스, 아밀로스, 글리코젠, 베타 글루칸, 덱스트린 및 갈락토즈 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다. The hydrophilic material including the hydroxy group may include at least one of polyvinyl alcohol, cellulose, amylose, glycogen, beta glucan, dextrin and galactose.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 아마이드기를 포함하는 친수성 물질은 펩타이드 및 폴리아크릴아마이드 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.In one embodiment of the present disclosure, the hydrophilic material comprising the amide group may comprise at least one of a peptide and a polyacrylamide.

상기 친수성 물질은 중간층에서 카본을 결속시켜주는 역할을 한다. 이때, 상기 친수성 물질의 히드록시기는 수분을 함유하여 막 전극 접합체의 함수율을 높여주는 역할을 한다. The hydrophilic material serves to bind carbon in the intermediate layer. At this time, the hydroxy group of the hydrophilic substance contains moisture and serves to increase the water content of the membrane electrode assembly.

상기 중간층의 총 중량을 기준으로 친수성 물질의 함량은 15중량% 이상 40중량% 이하일 수 있으며, 이 경우 내부의 수분을 흡수하여 습도에 따른 성능변화를 최소화할 수 있는 장점이 있다.The content of the hydrophilic material may be 15 wt% or more and 40 wt% or less based on the total weight of the intermediate layer. In this case, the hydrophilic material may be absorbed to minimize the performance change depending on the humidity.

구체적으로, 상기 중간층의 총 중량을 기준으로 친수성 물질의 함량은 25중량% 이상 42중량% 이하이며, 이 범위에서는 친수성 물질이 바인더 역할을 함과 동시에 적당량의 물을 함습할 수 있다.Specifically, the content of the hydrophilic substance based on the total weight of the intermediate layer is 25% by weight or more and 42% by weight or less. In this range, the hydrophilic substance acts as a binder and can humidify an appropriate amount of water.

상기 카본은 그라파이트(graphite), 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙, 캐천 블랙, 활성 카본, 중다공성 카본, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유, 탄소나노혼, 탄소나노링, 탄소나노와이어, 플러렌(fullerene: C60) 및 수퍼P블랙(Super P black) 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다. The carbon may be at least one selected from the group consisting of graphite, carbon black, acetylene black, denka black, cacao black, activated carbon, mesoporous carbon, carbon nanotubes, carbon nanofibers, carbon nanofines, carbon nanorings, carbon nanowires, fullerene : C 60 ) and Super P black (Super P black).

상기 중간층의 총 중량을 기준으로 카본의 함량은 60중량% 이상 85중량% 이하일 수 있으며, 이 경우 내부의 수분을 흡수하여 습도에 따른 성능변화를 최소화할 수 있는 장점이 있다.The carbon content of the intermediate layer may be 60 wt% or more and 85 wt% or less based on the total weight of the intermediate layer. In this case, absorption of moisture inside the intermediate layer is minimized.

구체적으로, 상기 중간층의 총 중량을 기준으로 카본의 함량은 58중량% 이상 75중량% 이하이며, 이 범위에서는 다공성의 카본을 통해 가스가 촉매층까지 균일하게 확산된다.Specifically, the content of carbon based on the total weight of the intermediate layer is 58 wt% or more and 75 wt% or less. In this range, the gas is uniformly diffused to the catalyst layer through the porous carbon.

상기 중간층의 한 층의 두께는 5㎛ 이상 12㎛ 이하일 수 있으며, 이 경우 내부의 수분을 흡수하여 습도에 따른 성능변화를 최소화할 수 있는 장점이 있다. 구체적으로, 상기 중간층의 한 층의 두께는 5㎛ 이상 10㎛ 이하일 수 있으며, 이 경우 중간층 두께에 의한 가스 흐름 저항을 최소로 하면서 함습할 수 있는 장점이 있다. 이때, 상기 중간층의 한 층의 두께는 1 이상의 중간층이 구비되는 경우 각각의 중간층의 두께를 의미한다.The thickness of one layer of the intermediate layer may be 5 탆 or more and 12 탆 or less. In this case, the thickness of the intermediate layer may be absorbed to minimize changes in performance depending on the humidity. Specifically, the thickness of one layer of the intermediate layer may be 5 占 퐉 or more and 10 占 퐉 or less, and in this case, it is advantageous that the gas flow resistance due to the thickness of the intermediate layer is minimized. At this time, the thickness of one layer of the intermediate layer means the thickness of each intermediate layer when more than one intermediate layer is provided.

상기 전해질막, 애노드의 촉매층, 캐소드의 촉매층 및 1 이상의 중간층의 두께의 합은 40㎛ 이상 47㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 전해질막, 애노드의 촉매층, 캐소드의 촉매층 및 1 이상의 중간층의 두께의 합은 40㎛ 이상 45㎛ 이하일 수 있다.The sum of the thicknesses of the electrolyte membrane, the catalyst layer of the anode, the catalyst layer of the cathode, and the thickness of the at least one intermediate layer may be 40 탆 or more and 47 탆 or less. Specifically, the sum of the thicknesses of the electrolyte membrane, the catalyst layer of the anode, the catalyst layer of the cathode, and the thickness of the at least one intermediate layer may be not less than 40 μm and not more than 45 μm.

상기 전해질막, 애노드의 촉매층, 캐소드의 촉매층 및 1 이상의 중간층의 두께의 합을 기준으로, 상기 1 이상의 중간층의 두께의 백분율은 12.5% 이상 25.53% 이하일 수 있다. 이 경우 중간층 두께에 의한 가스 흐름 저항을 최소로 하면서 함습을 할 수 있는 장점이 있다. 이때, 상기 1 이상의 중간층의 두께는 본 명세서의 막 전극 접합체가 포함하는 1 이상의 중간층의 두께의 합을 의미한다. 구체적으로, 본 명세서의 막 전극 접합체가 하나의 중간층만을 포함하면 하나의 중간층의 두께를 의미하며, 본 명세서의 막 전극 접합체가 두 개의 중간층을 포함하면 두 개의 중간층의 두께를 의미한다.The percentage of the thickness of the one or more intermediate layers may be 12.5% or more and 25.53% or less based on the sum of the thicknesses of the electrolyte membrane, the anode catalyst layer, the cathode catalyst layer, and one or more intermediate layers. In this case, there is an advantage that the gas flow resistance by the thickness of the intermediate layer can be minimized and the humidification can be performed. At this time, the thickness of the at least one intermediate layer means the sum of the thicknesses of at least one intermediate layer included in the membrane electrode assembly of the present specification. Specifically, when the membrane electrode assembly of the present invention includes only one intermediate layer, it means the thickness of one intermediate layer. When the membrane electrode assembly of the present invention includes two intermediate layers, it means the thicknesses of the two intermediate layers.

상기 전해질막, 애노드의 촉매층, 캐소드의 촉매층 및 1 이상의 중간층의 두께의 합을 기준으로, 상기 1 이상의 중간층의 두께의 백분율은 12.5% 이상 22.2% 이하일 수 있다. The percentage of the thickness of the one or more intermediate layers may be 12.5% or more and 22.2% or less based on the sum of the thicknesses of the electrolyte membrane, the anode catalyst layer, the cathode catalyst layer, and one or more intermediate layers.

상기 중간층이 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에만 구비되는 경우, 상기 전해질막, 애노드의 촉매층, 캐소드의 촉매층 및 중간층의 두께의 합을 기준으로, 상기 중간층의 두께의 백분율은 12.5% 이상 25.53% 이하일 수 있으며, 구체적으로, 12.5% 이상 22.2% 이하일 수 있다.When the intermediate layer is provided only between the gas diffusion layer and the catalyst layer of the anode, the percentage of the thickness of the intermediate layer is not less than 12.5% and not more than 25.53% based on the sum of the thicknesses of the electrolyte membrane, the catalyst layer of the anode, Specifically, it may be 12.5% or more and 22.2% or less.

상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층을 포함하는 경우, 상기 애노드의 촉매층 및 중간층의 두께의 합에 대하여, 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층의 두께의 비는 33.3% 이상 54.5% 이하일 수 있다. 이 경우 중간층 두께에 의한 가스 흐름 저항을 최소로 하면서 함습을 할 수 있는 장점이 있다. The ratio of the thickness of the intermediate layer provided between the gas diffusion layer of the anode and the catalyst layer to the sum of the thicknesses of the catalyst layer and the intermediate layer of the anode is not less than 33.3% 54.5% or less. In this case, there is an advantage that the gas flow resistance by the thickness of the intermediate layer can be minimized and the humidification can be performed.

상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층을 포함하는 경우, 상기 애노드의 촉매층 및 중간층의 두께의 합에 대하여, 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층의 두께의 비는 33.3% 이상 50% 이하일 수 있다. The ratio of the thickness of the intermediate layer provided between the gas diffusion layer of the anode and the catalyst layer to the sum of the thicknesses of the catalyst layer and the intermediate layer of the anode is not less than 33.3% 50% or less.

상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층을 포함하는 경우, 상기 캐소드의 촉매층 및 중간층의 두께의 합에 대하여, 상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층의 두께의 비는 33.3% 이상 54.5% 이하일 수 있다. 이 경우 중간층 두께에 의한 가스 흐름 저항을 최소로 하면서 함습을 할 수 있는 장점이 있다. The ratio of the thickness of the intermediate layer provided between the gas diffusion layer of the cathode and the catalyst layer to the sum of the thicknesses of the catalyst layer and the intermediate layer of the cathode is not less than 33.3% 54.5% or less. In this case, there is an advantage that the gas flow resistance by the thickness of the intermediate layer can be minimized and the humidification can be performed.

상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층을 포함하는 경우, 상기 캐소드의 촉매층 및 중간층의 두께의 합에 대하여, 상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층의 두께의 비는 33.3% 이상 50% 이하일 수 있다. The ratio of the thickness of the intermediate layer provided between the gas diffusion layer of the cathode and the catalyst layer to the sum of the thicknesses of the catalyst layer and the intermediate layer of the cathode is not less than 33.3% 50% or less.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 중간층 형성을 위한 조성물은 친수성 물질, 카본 및 용매를 포함할 수 있다. In one embodiment of the present disclosure, the composition for forming the intermediate layer may comprise a hydrophilic substance, carbon and a solvent.

이때, 친수성 물질 및 카본에 관한 설명은 상술한 바와 같으며, 용매의 종류는 크게 제한되지 않으나, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다.The description of the hydrophilic material and carbon is as described above, and the type of the solvent is not particularly limited, but conventional materials known in the art can be used.

상기 중간층 형성을 위한 조성물의 총 중량을 기준으로, 친수성 물질의 함량은 0.4 중량% 이상 1.95 중량% 이하이며, 카본의 함량은 0.6 중량% 이상 11.05 중량% 이하이고, 이는 조성물 내에 친수성 물질과 카본의 분산성을 유지할 수 있으면서도 다양한 코팅법을 위한 적절한 점도를 얻을 수 있는 장점이 있다.Based on the total weight of the composition for forming the intermediate layer, the content of the hydrophilic substance is 0.4 wt% or more and 1.95 wt% or less, and the content of the carbon is 0.6 wt% or more and 11.05 wt% or less, It is possible to maintain a dispersibility and obtain an appropriate viscosity for various coating methods.

예를 들면, 상기 용매는 물, 부탄올, 이소프로판올(iso propanol), 메탄올, 에탄올, n-프로판올, n-부틸 아세테이트 및 에틸렌 글리콜로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상의 혼합물이 바람직하게 사용될 수 있다.For example, the solvent may be any one or a mixture of two or more selected from the group consisting of water, butanol, iso propanol, methanol, ethanol, n-propanol, n-butyl acetate and ethylene glycol have.

상기 중간층 형성을 위한 조성물의 총 중량을 기준으로 용매의 함량은 87 중량% 이상 99 중량% 이하이며, 이는 조성물 내에 친수성 물질과 카본의 분산성을 유지할 수 있으면서도 다양한 코팅법을 위한 적절한 점도를 얻을 수 있는 장점이 있다.The content of the solvent is 87% by weight or more and 99% by weight or less based on the total weight of the composition for forming the intermediate layer, so that the dispersibility of the hydrophilic substance and carbon in the composition can be maintained and a proper viscosity for various coating methods can be obtained There is an advantage.

본 명세서의 막 전극 접합체는 상기 캐소드와 애노드 사이에 구비되는 전해질막을 포함한다. 구체적으로, 상기 캐소드의 촉매층과 애노드의 촉매층 사이에 구비되는 전해질막을 포함한다.The membrane electrode assembly of the present invention includes an electrolyte membrane provided between the cathode and the anode. Specifically, the electrolyte membrane is provided between the catalyst layer of the cathode and the catalyst layer of the anode.

상기 막 전극 접합체의 전해질막은 양성자가 통하는 매개체이자 공기와 수소 가스의 분리막의 역할을 한다. 전해질막의 양성자 이동도가 높을수록 막 전극 접합체의 성능이 높아진다. 이때, 전해질막의 양성자 이동도는 습도에 영향을 받으며, 습도가 높을수록 양성자의 이동이 용이하기 때문에, 연료전지 시스템에서는 외부가습기를 통해 습도를 조절한다. The electrolyte membrane of the membrane electrode assembly serves as a medium through which protons pass and serves as a separation membrane for air and hydrogen gas. The higher the proton mobility of the electrolyte membrane, the higher the performance of the membrane electrode assembly. At this time, the proton mobility of the electrolyte membrane is influenced by the humidity, and since the proton is more easily moved as the humidity is higher, the humidity is controlled by the external humidifier in the fuel cell system.

연료전지에서 보조 설비(Balance of plant)를 간소화하는 추세에 따라, 외부가습기를 없애거나 간소화할 필요성이 있다. With the trend to simplify the balance of plants in fuel cells, there is a need to eliminate or simplify the external humidifier.

본 명세서의 일 실시상태는 기체확산층 밖으로 빠져나가는 물의 양을 적게 하여 막 전극 접합체가 충분한 습윤 상태에 있도록 함으로써, 외부가습기를 없애거나 간소화할 수 있는 장점이 있다. One embodiment of the present disclosure has the advantage that the amount of water exiting the gas diffusion layer is reduced so that the membrane electrode assembly is in a sufficiently wet state, thereby eliminating or simplifying the external humidifier.

본 명세서의 일 실시상태는 막 전극 접합체 중 전극의 함수량을 높일 수 있는 장점이 있다. One embodiment of the present invention has an advantage that the moisture content of the electrode of the membrane electrode assembly can be increased.

본 명세서의 일 실시상태는 저가습 조건에서의 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있는 장점이 있다. One embodiment of the present invention has the advantage of improving the performance of the fuel cell under low humidity conditions.

본 명세서의 일 실시상태는 막 전극 접합체의 함수량을 높임으로써, 주변 환경의 습도 변화에 따른 영향을 줄일 수 있다.In one embodiment of the present invention, by increasing the water content of the membrane electrode assembly, it is possible to reduce the influence of the humidity change of the surrounding environment.

도 1은 연료전지의 전기 발생 원리를 개략적으로 도시한 것으로, 연료전지에 있어서, 전기를 발생시키는 가장 기본적인 단위는 막 전극 접합체(MEA)인데, 이는 전해질막(M)과 이 전해질막(M)의 양면에 형성되는 애노드(A) 및 캐소드(C)로 구성된다. 연료전지의 전기 발생 원리를 나타낸 도 1을 참조하면, 애노드(A)에서는 수소 또는 메탄올, 부탄과 같은 탄화수소 등의 연료(F)의 산화 반응이 일어나 수소 이온(H+) 및 전자(e-)가 발생하고, 수소 이온은 전해질막(M)을 통해 캐소드(C)으로 이동한다. 캐소드(C)에서는 전해질막(M)을 통해 전달된 수소 이온과, 산소와 같은 산화제(O) 및 전자가 반응하여 물(W)이 생성된다. 이러한 반응에 의해 외부회로에 전자의 이동이 발생하게 된다.FIG. 1 schematically shows an electricity generating principle of a fuel cell. In a fuel cell, the most basic unit for generating electricity is a membrane electrode assembly (MEA), which includes an electrolyte membrane M and an electrolyte membrane M, And an anode (A) and a cathode (C) formed on both sides of the cathode (C). Referring to Fig. Showing the electricity generating principle of a fuel cell 1, an anode (A) in the hydrogen or methanol, butane and the oxidation of the fuel (F) of the hydrocarbon and so on up the hydrogen ions (H +) and electron (e -), such as And the hydrogen ions move to the cathode C through the electrolyte membrane M. In the cathode (C), the hydrogen ions transferred through the electrolyte membrane (M) react with the oxidizing agent (O) such as oxygen, and water (W) is produced. This reaction causes electrons to migrate to the external circuit.

도 2는 연료전지용 막 전극 접합체의 구조를 개략적으로 도시한 것으로, 연료전지용 막 전극 접합체는 전해질막(10)과, 이 전해질막(10)을 사이에 두고 서로 대향하여 위치하는 캐소드(50) 및 애노드(51)를 구비할 수 있다.2 schematically shows the structure of a membrane electrode assembly for a fuel cell. The membrane electrode assembly for a fuel cell includes an electrolyte membrane 10, a cathode 50 positioned opposite to the electrolyte membrane 10, And an anode 51 may be provided.

캐소드에는 전해질막(10)으로부터 순차적으로 캐소드 촉매층(20), 캐소드 중간층(30)과 캐소드 기체확산층(40)이 구비되고,The cathode includes a cathode catalyst layer 20, a cathode intermediate layer 30 and a cathode gas diffusion layer 40 sequentially from the electrolyte membrane 10,

애노드에는 전해질막(10)으로부터 순차적으로 애노드 촉매층(21), 애노드 중간층(31) 및 애노드 기체확산층(41)이 구비될 수 있다. The anode may be provided with the anode catalyst layer 21, the anode intermediate layer 31 and the anode gas diffusion layer 41 sequentially from the electrolyte membrane 10.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 전해질막은 전해질로서 액체가 아닌 고체 고분자 전해질을 사용하는 고분자 전해질막일 수 있다. In one embodiment of the present invention, the electrolyte membrane may be a polymer electrolyte membrane using a solid polymer electrolyte rather than a liquid electrolyte.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 전해질막은 탄화수소계 고분자 전해질막 또는 불소계 고분자 전해질막일 수 있으며, 바람직하게는 상기 전해질막은 탄화수소계 고분자 전해질막일 수 있다. In one embodiment of the present invention, the electrolyte membrane may be a hydrocarbon-based polymer electrolyte membrane or a fluorinated polymer electrolyte membrane, and the electrolyte membrane may be a hydrocarbon-based polymer electrolyte membrane.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 고분자 전해질막을 형성하는 고분자 전해질 조성물은 용매 및 고분자를 포함할 수 있다.In one embodiment of the present invention, the polymer electrolyte composition forming the polymer electrolyte membrane may include a solvent and a polymer.

상기 고분자는 1 이상의 탄화수소계 중합체일 수 있으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다. The polymer may be at least one hydrocarbon polymer, and conventional materials known in the art may be used.

예를 들면, 상기 고분자는 술포네이티드 폴리 에테르에테르키톤, 술포네이티드 폴리키톤, 술포네이티드 폴리(페닐렌 옥사이드), 술포네이티드 폴리(페닐렌 술파이드), 술포네이티드 폴리술폰, 술포네이티드 폴리카보네이트, 술포네이티드 폴리스티렌, 술포네이티드 폴리이미드, 술포네이티드 폴리퀴녹살린, 술포네이티드 (포스포네이티드) 폴리포스파젠 및 술포네이티드 폴리벤즈이미다졸 중에서 선택되는 1종 이상으로 이루어질 수 있다.For example, the polymer may be selected from the group consisting of sulfonated polyetheretherketone, sulfonated polyketone, sulfonated poly (phenylene oxide), sulfonated poly (phenylene sulfide), sulfonated polysulfone, (Phosphonite) polyphosphazene, and a sulfonated polybenzimidazole, and at least one selected from the group consisting of at least one selected from the group consisting of at least one selected from the group consisting of at least one selected from the group consisting of poly (vinylidene fluoride), polycarbonate, sulfonated polystyrene, sulfonated polyimide, sulfonated polyquinoxaline, .

고분자의 함량은 적용하고자 하는 연료전지용 전해질막에 요구되는 적정한 IEC (ion exchange capacity) 값에 따라 조절될 수 있다. 연료전지용 분리막 제조를 위한 고분자 합성의 경우, IEC (ion exchange capacity) meq./g = mmol/g의 값을 계산하여 고분자를 디자인할 수 있다. 필요에 따라 다르지만, 0.5 ≤≤ IEC ≤≤ 3 의 범위 내가 되도록 고분자 함량을 선택할 수 있다. The content of the polymer can be adjusted according to the appropriate IEC (ion exchange capacity) value required for the electrolyte membrane for a fuel cell to be applied. In the case of polymer synthesis for membrane separation for fuel cells, the polymer can be designed by calculating the ion exchange capacity (IEC) meq./g = mmol / g. The polymer content may be selected so as to be within the range of 0.5 < = IEC < = 3 although this varies depending on necessity.

상기 고분자는 중량평균분자량이 수만에서 수백만일 수 있다. 구체적으로, 상기 고분자의 중량평균분자량은 1만에서 100만 내에서 선택될 수 있다.The polymer may have a weight average molecular weight ranging from tens of thousands to millions. Specifically, the weight average molecular weight of the polymer may be selected within the range of 10,000 to 1,000,000.

상기 용매는 고분자와 반응하여 고분자를 용해시킬 수 있는 물질이면 크게 제한되지 않으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다.The solvent is not particularly limited as long as it is a substance capable of reacting with the polymer to dissolve the polymer, and conventional materials known in the art can be used.

상기 고분자 전해질 조성물을 이용하여 전해질막을 형성하는 방법은 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 방법을 사용할 수 있으며, 예를 들면, 상기 고분자 전해질 조성물을 이용하여 캐스팅법으로 전해질막을 형성될 수 있다.The electrolyte membrane may be formed using the polymer electrolyte composition by a conventional method known in the art. For example, an electrolyte membrane may be formed by casting using the polymer electrolyte composition.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 전해질막의 두께는 5㎛ 이상 50㎛이하일 수 있다. In one embodiment of the present invention, the thickness of the electrolyte membrane may be 5 占 퐉 or more and 50 占 퐉 or less.

상기 애노드의 촉매층은 연료의 산화 반응이 일어나는 곳으로, 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-전이금속 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 촉매가 바람직하게 사용될 수 있다. The catalyst layer of the anode may be a catalyst selected from the group consisting of platinum, ruthenium, osmium, platinum-ruthenium alloy, platinum-osmium alloy, platinum-palladium alloy and platinum- Can be used.

상기 캐소드의 촉매층은 산화제의 환원 반응이 일어나는 곳으로, 백금 또는 백금-전이금속 합금이 촉매로 바람직하게 사용될 수 있다. The catalyst layer of the cathode is where the reduction reaction of the oxidizing agent occurs, and platinum or a platinum-transition metal alloy can be preferably used as a catalyst.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 촉매층의 두께는 각각 3㎛ 이상 30㎛ 이하일 수 있다. 이때, 상기 애노드의 촉매층과 캐소드의 촉매층의 두께는 서로 동일하거나, 각각 상이할 수 있다. In one embodiment of the present invention, the thickness of the catalyst layer may be 3 탆 or more and 30 탆 or less, respectively. At this time, the thickness of the catalyst layer of the anode and the thickness of the catalyst layer of the cathode may be the same or different from each other.

상기 촉매들은 그 자체로 사용될 수 있을 뿐만 아니라 탄소계 담체에 담지되어 사용될 수 있다.The catalysts can be used not only by themselves but also by being supported on a carbon-based carrier.

상기 탄소계 담체로는 탄소계 물질로는 흑연(그라파이트), 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙, 캐천 블랙, 활성 카본, 중다공성 카본, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유, 탄소나노혼, 탄소나노링, 탄소나노와이어, 플러렌(C60) 및 수퍼P블랙(Super P black)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상의 혼합물이 바람직한 예가 될 수 있다.Examples of the carbon-based material include graphite, carbon black, acetylene black, denka black, cacao black, activated carbon, mesoporous carbon, carbon nanotube, carbon nanofiber, carbon nanohorn, , Carbon nanowire, fullerene (C60), and super P black (a mixture of two or more) may be preferable examples.

촉매층을 도입하는 과정은 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 방법으로 수행할 수 있는데, 예를 들면 촉매 조성물을 전해질막에 직접적으로 코팅하거나, 별도의 기재에 촉매층을 형성한 후 전해질막에 열압착하고 별도의 기재를 제거하여 형성하거나, 기체확산층에 코팅하여 촉매층을 형성할 수 있다. 이때 촉매 조성물의 코팅 방법은 특별하게 제한되는 것은 아니지만, 스프레이 코팅, 테이프 캐스팅, 스크린 프린팅, 블레이드 코팅, 다이 코팅 또는 스핀 코팅 방법 등을 사용할 수 있다. 촉매 조성물은 대표적으로 촉매, 폴리머 이오노머(polymer ionomer) 및 용매로 이루어질 수 있다.The catalyst layer may be introduced by a conventional method known in the art. For example, the catalyst composition may be directly coated on the electrolyte membrane, or a catalyst layer may be formed on a separate substrate, followed by thermocompression bonding to the electrolyte membrane The catalyst layer may be formed by removing a separate substrate, or may be coated on the gas diffusion layer. Here, the method of coating the catalyst composition is not particularly limited, but spray coating, tape casting, screen printing, blade coating, die coating or spin coating may be used. The catalyst composition typically comprises a catalyst, a polymer ionomer and a solvent.

상기 폴리머 이오노머로는 나피온 이오노머 또는 술포네이티드 폴리트리플루오로스티렌과 같은 술폰화된 폴리머가 대표적으로 사용될 수 있다.As the polymer ionomer, a sulfonated polymer such as a Nafion ionomer or a sulfonated polytrifluorostyrene may be used.

상기 촉매 조성물에 포함되는 용매로는 물, 부탄올, 이소프로판올(iso propanol), 메탄올, 에탄올, n-프로판올, n-부틸 아세테이트 및 에틸렌 글리콜로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상의 혼합물이 바람직하게 사용될 수 있다.Examples of the solvent included in the catalyst composition include water, butanol, isopropanol, methanol, ethanol, n-propanol, n-butyl acetate and ethylene glycol, Can be used.

상기 기체확산층은 전류전도체로서의 역할과 함께 반응 가스와 물의 이동 통로가 되는 것으로, 다공성의 구조를 가진다. 따라서, 상기 기체확산층은 도전성 기재를 포함하여 이루어질 수 있다. The gas diffusion layer serves as a current conductor and serves as a passage for reacting gas and water, and has a porous structure. Therefore, the gas diffusion layer may include a conductive base material.

상기 도전성 기재로는 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있으나, 예를 들면 탄소 페이퍼(Carbon paper), 탄소 천(Carbon cloth) 또는 탄소 펠트(Carbon felt)가 바람직하게 사용될 수 있으며 이에 한정되지 않는다.As the conductive base material, any conventional materials known in the art can be used. For example, carbon paper, carbon cloth or carbon felt can be preferably used. It does not.

본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 기체확산층의 두께는 200㎛ 이상 500㎛ 이하일 수 있다.In one embodiment of the present invention, the thickness of the gas diffusion layer may be 200 占 퐉 or more and 500 占 퐉 or less.

막 전극 접합체는 애노드의 촉매층과 캐소드의 촉매층이 전해질막에 접촉된 형태로서, 당 분야에 알려진 통상적인 방법에 따라 제조될 수 있다. The membrane electrode assembly may be produced by a conventional method known in the art, in which the catalyst layer of the anode and the catalyst layer of the cathode are in contact with the electrolyte membrane.

본 명세서의 일 실시상태는 막 전극 접합체를 포함하는 연료전지를 제공한다. One embodiment of the present invention provides a fuel cell including a membrane electrode assembly.

본 명세서의 또 하나의 실시상태는 본 명세서에 따른 2 이상의 막 전극 접합체와 막 전극 접합체들 사이에 구비된 세퍼레이터를 포함하는 스택; 연료를 스택으로 공급하는 연료 공급부; 및 산화제를 스택으로 공급하는 산화제 공급부를 포함하는 연료전지를 제공한다. Another embodiment of the present disclosure relates to a stack comprising two or more membrane electrode assemblies according to the present disclosure and a separator provided between the membrane electrode assemblies; A fuel supply unit for supplying fuel to the stack; And an oxidant supply part for supplying the oxidant to the stack.

도 3은 연료전지의 구조를 개략적으로 도시한 것으로, 연료전지는 스택(60), 산화제 공급부(70) 및 연료 공급부(80)를 포함하여 이루어진다.3 schematically shows the structure of a fuel cell, which includes a stack 60, an oxidant supply unit 70, and a fuel supply unit 80. [

스택(60)은 상술한 막 전극 접합체를 하나 또는 둘 이상 포함하며, 막 전극 접합체가 둘 이상 포함되는 경우에는 이들 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함한다. 세퍼레이터는 막 전극 접합체들이 전기적으로 연결되는 것을 막고 외부에서 공급된 연료 및 산화제를 막 전극 접합체로 전달하는 역할을 한다.The stack 60 includes one or more of the membrane electrode assemblies described above and includes a separator interposed therebetween when two or more membrane electrode assemblies are included. The separator serves to prevent the membrane electrode assemblies from being electrically connected and to transfer the fuel and oxidant supplied from the outside to the membrane electrode assembly.

산화제 공급부(70)는 산화제를 스택(60)으로 공급하는 역할을 한다. 산화제로는 산소가 대표적으로 사용되며, 산소 또는 공기를 펌프(70)로 주입하여 사용할 수 있다.The oxidant supply part 70 serves to supply the oxidant to the stack 60. As the oxidizing agent, oxygen is typically used, and oxygen or air can be injected into the pump 70 and used.

연료 공급부(80)는 연료를 스택(60)으로 공급하는 역할을 하며, 연료를 저장하는 연료탱크(81) 및 연료 탱크(81)에 저장된 연료를 스택(60)으로 공급하는 펌프(82)로 구성될 수 있다. 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료가 사용될 수 있다. 탄화수소 연료의 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연가스를 들 수 있다.The fuel supply unit 80 serves to supply the fuel to the stack 60 and includes a fuel tank 81 for storing the fuel and a pump 82 for supplying the fuel stored in the fuel tank 81 to the stack 60 Lt; / RTI > As the fuel, gas or liquid hydrogen or hydrocarbon fuel may be used. Examples of hydrocarbon fuels include methanol, ethanol, propanol, butanol or natural gas.

본 명세서에 따른 화합물은 다양한 소재의 재료 자체로 사용될 수도 있으며, 다른 소재를 제조하기 위한 원료 물질로 사용될 수 있다.The compound according to the present invention may be used as a raw material for various materials, or as a raw material for producing other materials.

이하에서, 실시예를 통하여 본 명세서를 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 본 명세서를 예시하기 위한 것일 뿐, 본 명세서를 한정하기 위한 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail by way of examples. However, the following embodiments are intended to illustrate the present disclosure and are not intended to limit the present disclosure.

[실시예][Example]

[제조예 1][Production Example 1]

중간층을 포함하는 전극제조Electrode fabrication including intermediate layer

잉크 캐스팅 방법으로 두께가 150㎛인 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE) 전사기재 상에 중간층 조성물의 총 중량을 기준으로 64.4중량% 증류수, 9.9중량% 메탄올, 22.3중량% 글리세롤, 카본으로서 2.5중량% Vulcan XC-72 및 친수성 물질로서 1.0중량% 폴리비닐알콜(PVA)을 포함하는 중간층 조성물을 3㎛, 5㎛, 7㎛, 12㎛ 및 13㎛의 두께로 각각 코팅 및 건조한 후 그 위에 잉크젯 코팅 방법에 의해 촉매층 조성물의 총 중량을 기준으로 10.5중량% 촉매(카본에 Pt 담지량이 50중량%인 촉매), 17.3중량% Nafion ionomer(용매 내 20중량%으로 분산된 이오노모) 및 72.3중량% 용매를 포함하는 촉매층 조성물로 두께가 10㎛인 촉매층을 형성하여 전극을 제조하였다.9.9% by weight methanol, 22.3% by weight glycerol, 2.5% by weight Vulcan as a carbon, and 0.1% by weight, based on the total weight of the intermediate layer composition, on a polytetrafluoroethylene (PTFE) XC-72 and 1.0 wt% polyvinyl alcohol (PVA) as a hydrophilic substance were coated and dried at thicknesses of 3 mu m, 5 mu m, 7 mu m, 12 mu m and 13 mu m, respectively, (Catalyst having 50 wt% of Pt supported on carbon), 17.3 wt% Nafion ionomer (Ionomo dispersed in 20 wt% in the solvent), and 72.3 wt% solvent based on the total weight of the catalyst layer composition A catalyst layer having a thickness of 10 mu m was formed to prepare an electrode.

[제조예 2][Production Example 2]

중간층을 포함하지 않는 전극제조Manufacture of electrode without intermediate layer

잉크젯 코팅 방법으로 PTFE 전사기재 상에 촉매층 조성물의 총 중량을 기준으로 10.5중량% 촉매(카본에 Pt 담지량이 50중량%인 촉매), 17.3중량% Nafion ionomer(용매 내 20중량%으로 분산된 이오노모) 및 72.3중량% 용매를 포함하는 촉매층 조성물을 이용하여 두께가 10 ㎛인 촉매층을 제조하였다.10.5 wt% catalyst (catalyst with 50 wt% of Pt supported on carbon), 17.3 wt% Nafion ionomer (20 wt% dispersed in solvent, based on the total weight of the catalyst layer composition on the PTFE transfer substrate by inkjet coating method) ) And 72.3 wt% solvent was used to prepare a catalyst layer having a thickness of 10 mu m.

[실험예 1][Experimental Example 1]

중간층의 유무 또는 중간층이 형성되는 위치에 따라 도 4와 같이, 중간층이 없는 비교예 1, 애노드측과 캐소드측에 모두 중간층이 포함된 실시예 1, 애노드측에만 중간층이 포함된 실시예 2 및 캐소드측에만 중간층이 포함된 실시예 3에 대하여 성능 평가를 하였다. 성능 평가 조건은 셀온도 70℃, 상압, 유량의 화학양론(stoichiometry)은 애노드(수소)와 캐소드(공기)에서 각각이 1.5, 2.0 이었다.As shown in Figure 4 according to the presence or the position at which the intermediate layer is formed in the intermediate layer, the intermediate layer is not in Comparative Example 1, the anode side as in all of the cathode side with the intermediate layer in Example 1, the anode embodiments the side only includes the intermediate layer Example 2 and the cathode The performance evaluation was carried out for Example 3 in which the intermediate layer was included only on the side. The stoichiometry of the cell temperature was 70 ℃, the atmospheric pressure and the flow rate were 1.5 and 2.0 in the anode (hydrogen) and the cathode (air), respectively.

측정 절차는 전류밀도를 처음 0 mA/cm2(Open circuit voltage, OCV)에서 시작하여 100 mA/cm2 간격으로 증가하면서 측정하는데 최대 1500 mA/cm2까지 측정 후 반대로 전류밀도를 감소시키면서 OCV까지 측정하게 된다. 셀온도 70℃를 기준하여 상대습도 100%, 50%, 32% 순으로 변경해가며 측정하였다. 그리고 막전극 접합체(MEA, Membrane Electrode Assembly)의 성능 판단기준은 0.6V에서의 전류밀도 크기로 하였다.The measurement procedure is to measure the current density starting at the first 0 mA / cm 2 (Open circuit voltage, OCV) and increasing at 100 mA / cm 2 , measuring up to 1500 mA / cm 2 and then decreasing the current density to the OCV . The cell temperature was measured in the order of 100%, 50%, and 32% relative humidity at 70 ° C. The performance criterion of the membrane electrode assembly (MEA) was the current density at 0.6V.

그 결과를 하기 표 1 및 도 5 내지 도 7에 도시하였다. The results are shown in Table 1 and Figs. 5 to 7 below.

Figure pat00001
Figure pat00001

실험결과, 본 명세서에 따른 실시예 1 내지 3은 상대습도 32% 조건에서 중간층이 없는 비교예 1보다 높은 성능을 나타냈다. 또한, 상대습도 100% 또는 50% 조건에서 실시예 1 내지 3은 비교예 1과 유사한 성능을 나타내는 것을 알 수 있다.As a result of experiments, Examples 1 to 3 according to the present invention exhibited higher performance than Comparative Example 1 without an intermediate layer at a relative humidity of 32%. Further, it can be seen that Examples 1 to 3 exhibit similar performance to Comparative Example 1 at a relative humidity of 100% or 50%.

한편, 상대습도 100%와 50% 조건에서 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 위치하는 중간층을 포함하는 실시예 2가 실시예 1 또는 3보다 성능이 높은 것을 알 수 있다. 이는 애노드에 중간층이 존재하는 경우에는 외부로부터 공급된 수분과 캐소드에서 백디퓨젼(back diffusion)된 수분을 함유하여 전기삼투 끌림(electro-osmotic drag)에 의한 애노드 탈수(dehydration)를 막음으로써 양이온 전도도를 향상시켜 결국에는 막 전극 접합체의 성능을 향상시키는 것으로 판단되며, 반면 캐소드에 중간층이 존재하는 경우에는 캐소드에서 반응에 의해 생성되는 수분 및 외부에서 공급되는 수분 등이 캐소드에 위치한 중간층에 과량으로 머물게되어 공기의 흐름과 물배출을 방해하므로 오히려 막 전극 접합체의 성능을 저하시키는 것으로 판단된다.On the other hand, it can be seen that Embodiment 2 including the intermediate layer positioned between the gas diffusion layer and the catalyst layer of the anode at 100% and 50% relative humidity has higher performance than Embodiment 1 or 3. This is because when the intermediate layer is present in the anode, it contains moisture supplied from the outside and back diffusion water at the cathode to prevent anode dehydration by electro-osmotic drag, In the case where the intermediate layer exists in the cathode, moisture generated by the reaction and moisture supplied from the outside are excessively present in the intermediate layer located at the cathode, It is considered that the performance of the membrane electrode assembly is deteriorated because it interferes with the flow of air and the discharge of water.

[실험예 2][Experimental Example 2]

상기 제조예 1 및 제조예 2에서 제조된 전극 중 동일 또는 상이한 2개의 전극을 선택하여 이들 사이에 두께가 15㎛인 탄화수소계 전해질막(술포네이티드 폴리에테르에테르키톤)을 두고 핫프레스를 이용하여 열압착한 후 양측의 PTFE 전사기재를 제거하여 도 4와 같이 전체 두께가 35㎛(비교예 1), 38㎛(비교예 2), 40㎛(실시예 4), 42㎛(실시예 5), 47㎛(실시예 6) 및 48㎛(비교예 3)인 촉매가 코팅된 전해질막(CCM, catalyst coated membrane)을 제조하였다.Two electrodes of the same or different ones of the electrodes prepared in Preparation Examples 1 and 2 were selected, and a hydrocarbon-based electrolyte membrane (sulfonated polyetheretherketone) having a thickness of 15 탆 was placed therebetween and hot pressed (Comparative Example 1), 38 占 퐉 (Comparative Example 2), 40 占 퐉 (Example 4), and 42 占 퐉 (Example 5) as shown in Fig. 4 by removing the PTFE transfer substrate on both sides after thermocompression, , 47 탆 (Example 6) and 48 탆 (Comparative Example 3).

이 후 제조된 촉매가 코팅된 전해질막의 양측에 기체확산층(마이크로 다공성층(Micro porous layer)을 포함한 기체확산층), 바이폴라 플레이트(bipolar plate), 집전체(current collector) 및 앤드 플레이트(end plate)를 설치하여 성능 평가를 위한 셀블럭을 조립하였다.A gas diffusion layer (a gas diffusion layer including a micro porous layer), a bipolar plate, a current collector, and an end plate are formed on both sides of the electrolyte membrane coated with the catalyst prepared thereafter And assembled cell blocks for performance evaluation.

이때, 도 4의 실시예 2와 같이 애노드측에 중간층을 구비하되, 애노드 전극에 있는 중간층 두께에 따라 중간층이 없는 비교예 1, 중간층의 두께가 3㎛인 비교예 2, 중간층의 두께가 5㎛인 실시예 4, 중간층의 두께가 7㎛인 실시예 5, 중간층의 두께가 12㎛인 실시예 6 및 중간층의 두께가 13㎛인 비교예 3에 대하여 성능 평가를 하였다. 성능 평가 조건은 셀온도 70℃, 상압, 유량의 화학양론(stoichiometry)은 애노드(수소)와 캐소드(공기)에서 각각이 1.5, 2.0 이었다.Comparative Example 1 in which the intermediate layer was not provided had an intermediate layer according to the thickness of the intermediate layer, Comparative Example 2 in which the thickness of the intermediate layer was 3 m, , Example 5 in which the thickness of the intermediate layer was 7 占 퐉, Example 6 in which the thickness of the intermediate layer was 12 占 퐉, and Comparative Example 3 in which the thickness of the intermediate layer was 13 占 퐉. The stoichiometry of the cell temperature was 70 ℃, the atmospheric pressure and the flow rate were 1.5 and 2.0 in the anode (hydrogen) and the cathode (air), respectively.

CCM의 총두께Total thickness of CCM 중간층두께Middle layer thickness CCM 중 중간층의 두께비율(%)Thickness ratio (%) of intermediate layer in CCM 애노드측
촉매층+중간층Anode side
Catalyst layer + middle layer 애노드 중 중간층의 두께비율(%)The thickness ratio (%) of the intermediate layer in the anode 비교예 1Comparative Example 1 3535 00 00 1010 00 비교예 2Comparative Example 2 3838 33 7.897.89 10.410.4 3.83.8 실시예 4Example 4 4040 55 12.512.5 1515 33.333.3 실시예 5Example 5 4242 77 16.6716.67 1717 41.1741.17 실시예 6Example 6 4747 1212 25.5325.53 2222 54.554.5 비교예 3Comparative Example 3 4848 1313 27.0827.08 2323 56.5256.52

측정 절차는 전류밀도를 처음 0 mA/cm2(Open circuit voltage)에서 시작하여 100 mA/cm2 간격으로 증가하면서 측정하는데 최대 1500 mA/cm2까지 측정 후 반대로 전류밀도를 감소시키면서 OCV까지 측정하게 된다. 셀온도 70℃를 기준하여 상대습도 100%, 50%, 32% 순으로 변경해가며 측정하였다. 그리고 막전극 접합체(MEA, Membrane Electrode Assembly)의 성능 판단 기준은 0.6V에서의 전류밀도 크기로 하였다. 그 결과를 하기 표 3에 도시하였다.The measurement procedure is to measure the current density starting at the first 0 mA / cm 2 (open circuit voltage), increasing at 100 mA / cm 2 , measuring up to 1500 mA / cm 2 , then decreasing the current density to OCV do. The cell temperature was measured in the order of 100%, 50%, and 32% relative humidity at 70 ° C. The performance criterion of the membrane electrode assembly (MEA) was the current density at 0.6V. The results are shown in Table 3 below.

SampleSample Current Density (mA/cm2 @ 0.6V)Current Density (mA / cm 2 @ 0.6V) RH 100%RH 100% RH 50%RH 50% RH 32%RH 32% 비교예 1Comparative Example 1 10941094 10371037 644644 비교예 2Comparative Example 2 10941094 935935 539539 실시예 4Example 4 11291129 11561156 782782 실시예 5Example 5 12211221 12081208 825825 실시예 6Example 6 10521052 11211121 820820 비교예 3Comparative Example 3 10241024 10711071 563563

실험결과, 본 명세서에 따른 실시예 4 내지 6은 상대습도 32% 조건에서 중간층이 없는 비교예 1보다 높은 성능을 나타냈다. 또한, 상대습도 100%와 50% 조건에서도 실시예 4 내지 6은 비교예 1에 비해 대체로 높은 성능을 나타내는 것을 알 수 있다.As a result of the test, Examples 4 to 6 according to the present invention showed higher performance than Comparative Example 1 in which the intermediate layer was not present at a relative humidity of 32%. Also, it can be seen that Examples 4 to 6 exhibit substantially higher performance than Comparative Example 1 even under conditions of relative humidity of 100% and 50%.

한편, 상대습도 100%와 50% 조건에서 애노드의 중간층 두께가 7㎛인 실시예 5가 실시예 4과 6보다 성능이 높은 것을 알 수 있다. 이는 실시예 5보다 얇은 두께 5㎛의 실시예 4는 함습 능력이 떨어지는 이유로, 실시예 5보다 두꺼운 두께 12㎛의 실시예 6은 가스의 흐름을 방해하는 이유로 해서 각각 성능이 낮다. 즉, 성능 판단 기준이 되는 0.6V 영역은 고전류 영역이고 여기에서는 전기삼투 끌림(electro-osmotic drag)에 의해 애노드 탈수(dehydration)가 발생할 수 있고, 또한 고유량의 가스가 필요한 영역이기 때문이다. 따라서, 실시예 4는 상대적으로 심각한 애노드 탈수(dehydration)에 의한 양이온 전도도 저하현상에 의해서, 실시예 6은 상대적으로 높은 수소가스 흐름의 저항 때문에 성능이 낮게 된다.On the other hand, it can be seen that Example 5 in which the thickness of the intermediate layer of the anode is 7 μm at the relative humidity of 100% and 50% has higher performance than Examples 4 and 6. This is because the fourth embodiment having a thickness of 5 탆 thinner than the fifth embodiment is poor in wettability, and the sixth embodiment having a thickness of 12 탆 thick, which is thicker than the fifth embodiment, has poor performance for the reason of obstructing the flow of gas. That is, the 0.6V region as a performance criterion is a high-current region, and here, anode dehydration may occur due to electro-osmotic drag, and a high-flow gas is required. Thus, in Example 4, performance is lowered due to the relatively severe degradation of cation conductivity due to deodration of the anode, and in Example 6, due to the resistance of the relatively high hydrogen gas flow.

10: 전해질막
20, 21: 촉매층
30, 31: 중간층
40, 41: 기체확산층
50: 캐소드
51: 애노드
60: 스택
70: 산화제 공급부
80: 연료 공급부
81: 연료 탱크
82: 펌프
100: 전해질막
200: 촉매층
300: 중간층
400: 기체확산층
500: 애노드
600: 캐소드10: electrolyte membrane
20, 21: catalyst layer
30, 31: middle layer
40, 41: gas diffusion layer
50: cathode
51: anode
60: Stack
70: oxidant supplier
80: fuel supply unit
81: Fuel tank
82: Pump
100: electrolyte membrane
200: catalyst layer
300: middle layer
400: gas diffusion layer
500: anode
600: cathode

Claims (15)

캐소드, 애노드 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 구비되는 전해질막을 포함하고, 상기 캐소드 및 애노드는 각각 기체확산층 및 촉매층을 포함하며,
상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이 및 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이 중 어느 하나 이상에 구비되는 중간층을 포함하고,
상기 중간층은 친수성 물질 및 카본을 포함하며,
상기 중간층의 한 층의 두께는 5㎛ 이상 12㎛ 이하이며, 상기 전해질막, 애노드의 촉매층, 캐소드의 촉매층 및 1 이상의 중간층의 두께의 합에 대하여 상기 1 이상의 중간층의 두께의 비는 12.5% 이상 25.53% 이하인 것인 막 전극 접합체.A cathode, an anode, and an electrolyte membrane provided between the cathode and the anode, wherein the cathode and the anode each include a gas diffusion layer and a catalyst layer,
An intermediate layer provided between at least one of the gas diffusion layer and the catalyst layer of the cathode, and between the gas diffusion layer and the catalyst layer of the anode,
Wherein the intermediate layer comprises a hydrophilic material and carbon,
Wherein the ratio of the thickness of the at least one intermediate layer to the sum of the thicknesses of the electrolyte membrane, the catalyst layer of the anode, the catalyst layer of the cathode, and the thickness of the at least one intermediate layer is not less than 12.5% and not more than 25.53 % Or less. 청구항 1에 있어서, 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층을 포함하는 것인 막 전극 접합체.The membrane electrode assembly of claim 1, further comprising an intermediate layer disposed between the gas diffusion layer and the catalyst layer of the anode. 청구항 2에 있어서, 상기 애노드의 촉매층 및 중간층의 두께의 합에 대하여, 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층의 두께의 비는 33.3% 이상 54.5% 이하인 것인 막 전극 접합체.The membrane-electrode assembly according to claim 2, wherein the ratio of the thickness of the intermediate layer provided between the gas diffusion layer of the anode and the catalyst layer to the sum of the thicknesses of the catalyst layer and the intermediate layer of the anode is 33.3% to 54.5%. 청구항 1에 있어서, 상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층을 포함하는 것인 막 전극 접합체.The membrane electrode assembly according to claim 1, comprising an intermediate layer provided between the gas diffusion layer of the cathode and the catalyst layer. 청구항 4에 있어서, 상기 캐소드의 촉매층 및 중간층의 두께의 합에 대하여, 상기 캐소드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 중간층의 두께의 비는 33.3% 이상 54.5% 이하인 것인 막 전극 접합체.5. The membrane electrode assembly according to claim 4, wherein the thickness ratio of the thickness of the intermediate layer between the gas diffusion layer of the cathode and the catalyst layer to the sum of the thicknesses of the catalyst layer and the intermediate layer of the cathode is not less than 33.3% and not more than 54.5%. 청구항 1에 있어서, 상기 중간층은 상기 애노드의 기체확산층과 촉매층 사이에 구비되는 것인 막 전극 접합체.The membrane-electrode assembly according to claim 1, wherein the intermediate layer is provided between the gas diffusion layer of the anode and the catalyst layer. 청구항 1에 있어서, 상기 카본은 그라파이트, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙, 캐천 블랙, 활성 카본, 중다공성 카본, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유, 탄소나노혼, 탄소나노링, 탄소나노와이어, 플러렌 및 수퍼P블랙 중 어느 하나 이상을 포함하는 것인 막 전극 접합체.The method of claim 1, wherein the carbon is selected from the group consisting of graphite, carbon black, acetylene black, denka black, cacao black, activated carbon, mesoporous carbon, carbon nanotube, carbon nanofiber, carbon nanohorn, And super P black. 청구항 1에 있어서, 상기 친수성 물질은 히드록시기 또는 아마이드기를 포함하는 것인 막 전극 접합체.The membrane electrode assembly of claim 1, wherein the hydrophilic material comprises a hydroxyl group or an amide group. 청구항 1에 있어서, 상기 친수성 물질은 폴리비닐알코올, 셀룰로오스, 아밀로스, 글리코젠, 베타 글루칸, 덱스트린 및 갈락토즈 중 어느 하나 이상을 포함하는 것인 막 전극 접합체.The membrane electrode assembly of claim 1, wherein the hydrophilic material comprises at least one of polyvinyl alcohol, cellulose, amylose, glycogen, beta glucan, dextrin and galactose. 청구항 1에 있어서, 상기 전해질막은 고분자 전해질막인 것인 막 전극 접합체.The membrane electrode assembly according to claim 1, wherein the electrolyte membrane is a polymer electrolyte membrane. 청구항 10에 있어서, 상기 전해질막은 탄화수소계 고분자 전해질막인 것인 막 전극 접합체.11. The membrane electrode assembly according to claim 10, wherein the electrolyte membrane is a hydrocarbon-based polymer electrolyte membrane. 청구항 1에 있어서, 상기 전해질막은 상기 캐소드의 촉매층과 상기 애노드의 촉매층 사이에 구비되는 것인 막 전극 접합체.The membrane-electrode assembly according to claim 1, wherein the electrolyte membrane is provided between the catalyst layer of the cathode and the catalyst layer of the anode. 청구항 1에 있어서, 상기 중간층의 총 중량을 기준으로 친수성 물질의 함량은 15중량% 이상 40중량% 이하인 것인 막 전극 접합체.The membrane electrode assembly according to claim 1, wherein the content of the hydrophilic material is 15 wt% or more and 40 wt% or less based on the total weight of the intermediate layer. 청구항 1에 있어서, 상기 중간층의 총 중량을 기준으로 카본의 함량은 60중량% 이상 85중량% 이하인 것인 막 전극 접합체.The membrane electrode assembly according to claim 1, wherein the content of carbon is 60 wt% or more and 85 wt% or less based on the total weight of the intermediate layer. 청구항 1 내지 14 중 어느 한 항의 막 전극 접합체를 포함하는 연료전지.A fuel cell comprising the membrane electrode assembly according to any one of claims 1 to 14.
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