KR20170033763A - Thermoelectric material, method for fabricating the same, and themoelectric element using the same - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 열전 재료, 그 제조 방법, 및 그 열전 재료를 이용하는 열전 소자에 관한 것으로, 구체적으로 열전 성능이 향상된 열전 재료, 그 제조 방법, 및 그 열전 재료를 이용하는 열전 소자에 관한 것이다. TECHNICAL FIELD The present invention relates to a thermoelectric material, a method of manufacturing the same, and a thermoelectric element using the thermoelectric material. More specifically, the present invention relates to a thermoelectric material having improved thermoelectric performance, a method of manufacturing the thermoelectric material, and a thermoelectric element using the thermoelectric material.
열전 소자는 열에너지를 전기에너지로 또는 전기에너지를 열에너지로 직접 변환하는 데 사용하는 소자이다. 온도 차에 의해 기전력을 발생하는 제벡 효과와 외부에서의 기전력을 인가함으로써 양단에 온도차가 발생시키는 펠티어 효과를 주로 이용한다. 열전 발전 또는 냉각 소자로서의 응용과 관련하여, 다양한 열전 재료들이 연구되고 있다. A thermoelectric element is an element that is used to directly convert thermal energy into electrical energy or electrical energy into thermal energy. And the Peltier effect which generates the temperature difference at both ends is mainly used by applying the electrostatic force generated by the temperature difference and the externally applied electromotive force. With regard to applications as thermoelectric power generation or cooling devices, various thermoelectric materials have been studied.
열전 재료의 성능은 성능지수 (ZT) 값을 사용하는데, 그 값은 다음과 같다The performance of thermoelectric materials uses the figure of merit (ZT), which is
ZT = S2σT/κZT = S 2 σT / κ
(ZT : 열전 재료의 성능 지수, S : 제벡 계수, σ : 전기 전도도, T : 절대 온도, 그리고 κ : 열전도도)(ZT: performance index of thermoelectric material, S: Seebeck coefficient, σ: electrical conductivity, T: absolute temperature, and κ: thermal conductivity)
본 발명이 해결하고자 하는 일 과제는 열전 성능이 향상된 열전 재료를 제공하는 것에 있다. An object of the present invention is to provide a thermoelectric material having improved thermoelectric performance.
본 발명이 해결하고자 하는 일 과제는 비용이 절감되는 열전 재료를 제공하는 것에 있다.A problem to be solved by the present invention is to provide a thermoelectric material whose cost is reduced.
본 발명이 해결하고자 하는 일 과제는 친환경적인 열전 재료를 제공하는 것에 있다.An object of the present invention is to provide an environmentally friendly thermoelectric material.
다만, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 상기 개시에 한정되지 않는다.However, the problem to be solved by the present invention is not limited to the above disclosure.
본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 열전 재료는 금속 실리사이드 막; 및 상기 금속 실리사이드 막 내에 분산된 실리콘 입자들을 포함하되, 상기 실리콘 입자들의 총 부피는 상기 금속 실리사이드 막의 부피보다 클 수 있다. A thermoelectric material according to an embodiment of the present invention includes a metal silicide film; And silicon particles dispersed in the metal silicide film, wherein a total volume of the silicon particles may be larger than a volume of the metal silicide film.
일 예에서, 상기 실리콘 입자들은 결정상의 나노 분말 형태일 수 있다. In one example, the silicon particles may be in the form of a crystalline nanopowder.
일 예에서, 상기 실리콘 입자들의 각각의 입경(particle diameter)은 1 나노미터(nm) 내지 100 나노미터(nm)일 수 있다. In one example, the particle diameter of each of the silicon particles can be from 1 nanometer (nm) to 100 nanometers (nm).
일 예에서, 상기 실리콘 입자들 중 적어도 일부는 서로 이격될 수 있다. In one example, at least some of the silicon particles may be spaced from one another.
일 예에서, 상기 실리콘 입자들 중 서로 바로 인접한 실리콘 입자들은 1 나노미터(nm) 내지 100 나노미터(nm)만큼 이격될 수 있다. In one example, silicon particles immediately adjacent to one another of the silicon particles may be spaced from 1 nanometer (nm) to 100 nanometers (nm).
일 예에서, 상기 실리콘 입자들 중 서로 바로 인접한 실리콘 입자들 사이에 개재하는 상기 금속 실리사이드 막의 두께는 1 나노미터(nm) 내지 100 나노미터(nm)일 수 있다.In one example, the thickness of the metal silicide film interposed between adjacent silicon particles of the silicon particles may be from 1 nanometer (nm) to 100 nanometers (nm).
일 예에서, 상기 금속 실리사이드 막은 PtSi, TiSi2, Co2Si, CoSi, CoSi2, NiSi, NiSi2, WSi2, MoSi2, TaSi2, MnSix, FeSi2, Ru2Si3, Mg2(Si, Sn). ErSi, AuSi, 및 AgSi 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.In one example, the metal silicide film PtSi, TiSi 2, Co 2 Si , CoSi, CoSi 2, NiSi, NiSi 2, WSi 2, MoSi 2, TaSi 2, MnSix, FeSi 2, Ru 2 Si 3, Mg 2 (Si , Sn). ErSi, AuSi, and AgSi.
일 예에서, 상기 실리콘 입자들의 적어도 일부는 서로 접할 수 있다.In one example, at least some of the silicon particles may be in contact with each other.
본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 열전 재료의 제조 방법은 실리콘 분말과 금속 전구체 용액을 혼합하여 예비 열전 재료 혼합액을 형성하는 것; 및 상기 예비 열전 재료 혼합액을 소결하여 열전 재료를 형성하는 것을 포함하되, 상기 실리콘 분말의 질량은 상기 금속 전구체 용액의 질량의 2 배 내지 104배일 수 있다.A method of manufacturing a thermoelectric material according to an embodiment of the present invention includes mixing a silicon powder and a metal precursor solution to form a pre-mixture of thermoelectric materials; And including, but by forming the thermoelectric material by sintering of the pre-mixed solution of thermoelectric material, the mass of the silicon powder may be doubled to 10 4 times the mass of the metal precursor solution.
일 예에서, 상기 예비 열전 재료 혼합액은 불순물 입자들을 더 포함할 수 있다.In one example, the preliminary thermoelectric material mixture liquid may further include impurity particles.
일 예에서, 상기 소결 공정은 방전 플라즈마 소결(spark plasma sintering)법을 이용하여 수행되고, 상기 방전 플라즈마 소결 공정의 온도는 200 ℃ 내지 600 ℃ 이고, 상기 방전 플라즈마 소결 공정은 1 분 내지 30 분 동안 수행될 수 있다. In one example, the sintering process is performed using a spark plasma sintering method, the temperature of the discharge plasma sintering process is 200 ° C. to 600 ° C., the discharge plasma sintering process is performed for 1 minute to 30 minutes .
일 예에서, 상기 금속 전구체 용액은 금속 전구체 및 용매를 포함하되, 상기 용매는 상기 소결 공정을 통해 제거되고, 상기 금속 전구체는 상기 소결 공정을 통해 금속 실리사이드 막으로 변할 수 있다. In one example, the metal precursor solution includes a metal precursor and a solvent, wherein the solvent is removed through the sintering process, and the metal precursor can be converted into a metal silicide film through the sintering process.
일 예에서, 상기 열전 재료는 금속 실리사이드 막 및 상기 금속 실리사이드 막 내에 분산된 상기 실리콘 분말을 포함하고, 상기 열전 재료 내에서 상기 금속 실리사이드 막의 부피는 상기 실리콘 분말의 부피보다 작을 수 있다. In one example, the thermoelectric material includes a metal silicide film and the silicon powder dispersed in the metal silicide film, and the volume of the metal silicide film in the thermoelectric material may be smaller than the volume of the silicon powder.
본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 열전 소자는 제1 도전형을 가지는 제1 열전 재료부; 상기 제1 도전형과 다른 제2 도전형을 가지는 제2 열전 재료부; 상기 제1 반도체의 상면 및 상기 제2 반도체의 상면에 접하는 제1 도전체; 및 상기 제1 반도체의 하면 및 상기 제2 반도체의 하면에 각각 접하는 한 쌍의 제2 도전체들을 포함하되, 상기 제1 열전 재료부 및 상기 제2 열전 재료부의 각각은 금속 실리사이드 막 및 상기 금속 실리사이드 막 내에 분산된 실리콘 입자들을 포함하되, 상기 제1 열전 재료부 및 상기 제2 열전 재료부의 각각 내에서 상기 실리콘 입자들의 총 부피는 상기 금속 실리사이드 막의 부피보다 클 수 있다. According to an aspect of the present invention, there is provided a thermoelectric device including: a first thermoelectric material part having a first conductivity type; A second thermoelectric material part having a second conductivity type different from the first conductivity type; A first conductor contacting the upper surface of the first semiconductor and the upper surface of the second semiconductor; And a pair of second conductors respectively contacting the lower surface of the first semiconductor and the lower surface of the second semiconductor, wherein each of the first thermoelectric material portion and the second thermoelectric material portion includes a metal silicide film and the metal silicide The total volume of the silicon particles in each of the first thermoelectric material portion and the second thermoelectric material portion may be larger than the volume of the metal silicide film.
본 발명의 기술적 사상에 따르면, 열전 성능이 향상된 열전 재료가 제공될 수 있다. 구체적으로, 실리콘 입자와 금속 실리사이드 막을 통해 열 전도도가 최소화되고, 전기 전도도가 최대화되어 열전 재료의 열전 성능이 최대화될 수 있다. According to the technical idea of the present invention, a thermoelectric material with improved thermoelectric performance can be provided. Specifically, the thermal conductivity is minimized through the silicon particles and the metal silicide film, and the electrical conductivity is maximized, so that the thermoelectric performance of the thermoelectric material can be maximized.
본 발명의 기술적 사상에 따르면, 중금속이 아닌 실리콘(Si)을 이용할 수 있다. 이에 따라, 친환경적이고 제조비용이 절감된 열전 재료가 제공될 수 있다.According to the technical idea of the present invention, silicon (Si) other than heavy metals can be used. Accordingly, a thermoelectric material that is environmentally friendly and has a reduced manufacturing cost can be provided.
다만, 본 발명의 효과는 상기 개시에 한정되지 않는다.However, the effect of the present invention is not limited to the above disclosure.
도 1은 본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 열전 재료의 사시도이다.
도 2는 본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 열전 재료의 도 1의 A 부분의 확대도이다.
도 3은 본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 열전 재료의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 열전 장치를 나타내는 개념도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 열전 장치를 나타내는 개념도이다. 1 is a perspective view of a thermoelectric material according to an embodiment of the present invention.
Fig. 2 is an enlarged view of part A of Fig. 1 of the thermoelectric material according to one embodiment of the technical idea of the present invention.
3 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a thermoelectric material according to an embodiment of the present invention.
4 is a conceptual diagram showing a thermoelectric device according to an embodiment of the present invention.
5 is a conceptual diagram showing a thermoelectric device according to an embodiment of the present invention.
본 발명의 기술적 사상의 구성 및 효과를 충분히 이해하기 위하여, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 기술적 사상의 바람직한 실시예들을 설명한다. 그러나 본 발명 기술적 사상은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라, 여러 가지 형태로 구현될 수 있고 다양한 변경을 가할 수 있다. 단지, 본 실시예들의 설명을 통해 본 발명의 기술적 사상의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위하여 제공되는 것이다. In order to fully understand the structure and effect of the technical idea of the present invention, preferred embodiments of the technical idea of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. However, the technical idea of the present invention is not limited to the embodiments described below, but may be implemented in various forms and various modifications may be made. It is to be understood by those skilled in the art that the present invention may be embodied in many other specific forms without departing from the spirit or essential characteristics thereof.
명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호로 표시된 부분은 동일한 구성요소들을 나타낸다. 본 명세서에서 기술하는 실시예들은 본 발명의 기술적 사상의 이상적인 예시도인 단면도를 참고하여 설명될 것이다. 도면들에 있어서, 영역들의 두께는 기술적 내용의 효과적인 설명을 위해 과장된 것이다. 따라서, 도면에서 예시된 영역들은 개략적인 속성을 가지며, 도면에서 예시된 영역들의 모양은 소자의 영역의 특정 형태를 예시하기 위한 것이며 발명의 범주를 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서의 다양한 실시예들에서 다양한 용어가 다양한 구성요소들을 기술하기 위해서 사용되었지만, 이들 구성요소들이 이 같은 용어들에 의해서 한정되어서는 안 된다. 이들 용어들은 단지 어느 구성요소를 다른 구성요소와 구별시키기 위해서 사용되었을 뿐이다. 여기에 설명되고 예시되는 실시예들은 그것의 상보적인 실시예들도 포함한다. The same reference numerals denote the same elements throughout the specification. The embodiments described herein will be described with reference to cross-sectional views, which are ideal illustrations of the technical spirit of the present invention. In the drawings, the thickness of the regions is exaggerated for an effective description of the technical content. Thus, the regions illustrated in the figures have schematic attributes, and the shapes of the regions illustrated in the figures are intended to illustrate specific types of regions of the elements and are not intended to limit the scope of the invention. Although various terms have been used in the various embodiments of the present disclosure to describe various elements, these elements should not be limited by these terms. These terms have only been used to distinguish one component from another. The embodiments described and exemplified herein also include their complementary embodiments.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 '포함한다(comprises)' 및/또는 '포함하는(comprising)'은 언급된 구성요소는 하나 이상의 다른 구성요소의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.The terminology used herein is for the purpose of illustrating embodiments and is not intended to be limiting of the present invention. In the present specification, the singular form includes plural forms unless otherwise specified in the specification. The terms "comprises" and / or "comprising" used in the specification do not exclude the presence or addition of one or more other elements.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 기술적 사상의 바람직한 실시예들을 설명함으로써 본 발명을 상세히 설명한다. DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 1은 본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 열전 재료의 사시도이다. 도 2는 도 1의 A 부분의 확대도이다.1 is a perspective view of a thermoelectric material according to an embodiment of the present invention. 2 is an enlarged view of a portion A in Fig.
도 1을 참조하면, 열전 재료(10)가 제공될 수 있다. 열전 재료(10)는 펠티어 효과(Peltier effect) 또는 제벡 효과(Seebeck effect)를 발생시키는 것에 이용될 수 있다. 열전 재료(10)는 필요에 따라 다양한 형태를 가질 수 있다. 예를 들어, 열전 재료(10)는 도 1에 도시된 바와 같이, 육면체 형태를 가질 수 있다. Referring to Figure 1, a
도 2를 참조하면, 열전 재료(10)는 금속 실리사이드 막(14) 및 금속 실리사이드 막(14) 내에 분산된 실리콘 입자들(12)를 포함할 수 있다. 금속 실리사이드 막(14)은 전기 전도성이 높은 금속 원소들을 포함할 수 있다. 예를 들어, 금속 실리사이드 막(14)은 PtSi, TiSi2, Co2Si, CoSi, CoSi2, NiSi, NiSi2, WSi2, MoSi2, TaSi2, MnSix, FeSi2, Ru2Si3, Mg2(Si, Sn). ErSi, AuSi, 및 AgSi 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 열전 재료(10) 내에서 금속 실리사이드 막(14)의 부피는 실리콘 입자들(12)의 총 부피보다 작을 수 있다. 서로 바로 인접하는 실리콘 입자들(12) 사이에 개재하는 금속 실리사이드 막(14)의 두께는 수 나노미터(nm) 내지 수백 나노미터(nm)일 수 있다. 여기서, 금속 실리사이드 막(14)의 두께는 서로 바로 인접하는 실리콘 입자들(12) 사이의 이격 거리에 대응할 수 있다. 예를 들어, 금속 실리사이드 막(14)의 두께는 약 1 나노미터(nm) 내지 약 100 나노미터(nm)일 수 있다. 2, the
실리콘 입자들(12)의 각각은 금속 실리사이드 막(14)에 의해 둘러싸일 수 있다. 실리콘 입자들(12)의 각각의 입경(particle diameter)은 수 나노미터(nm) 내지 수백 나노미터(nm)일 수 있다. 예를 들어, 실리콘 입자들(12)의 입경은 약 1 나노미터(nm) 내지 약 100 나노미터(nm)일 수 있다. 일 실시예에서, 실리콘 입자들(12) 중 일부는 서로 접하고, 다른 일부는 서로 이격될 수 있다. 서로 이격된 실리콘 입자들(12) 중에서, 서로 바로 인접한 실리콘 입자들(12)은 약 수 나노미터(nm) 내지 수백 나노미터(nm)만큼 이격될 수 있다. 예를 들어, 서로 바로 인접한 실리콘 입자들(12)은 약 1 나노미터(nm) 내지 약 100 나노미터(nm)만큼 이격될 수 있다. 실리콘 입자들(12)은 결정상의 나노 분말 형태를 가질 수 있다. 즉, 실리콘 입자들(12)은 단결정 실리콘 나노 분말 또는 폴리 실리콘 나노 분말일 수 있다. 실리콘 입자들(12)는 n형 또는 p형의 도전형을 가질 수 있다. 예를 들어, 실리콘 입자들(12)의 각각은 그 내부에 인(P), 비소(As) 등 5족 원소들을 포함하여 n형의 도전형을 가질 수 있다. 실리콘 입자들(12)의 각각은 그 내부에 알루미늄(Al), 보론(B) 등 3족 원소들을 포함하여 p형의 도전형을 가질 수 있다. Each of the
본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따르면, 열전 재료의 성능 지수가 높은 열전 재료가 제공될 수 있다. 구체적으로, 열 전도도가 최소화되고, 전기 전도도가 최대화되어 열전 재료의 성능 지수가 높아질 수 있다. 예를 들어, 실리콘 입자들(12)과 금속 실리사이드 막(14) 사이에서 포논 산란(phonon scattering)이 발생하여, 열 전도도가 최소화될 수 있다. 금속 실리사이드 막(14)은 낮은 전기 저항을 가지므로, 열전 재료의 전기 전도도가 최대화될 수 있다.According to one embodiment of the technical idea of the present invention, a thermoelectric material having a high performance index of the thermoelectric material can be provided. Specifically, the thermal conductivity can be minimized, the electric conductivity can be maximized, and the performance index of the thermoelectric material can be increased. For example, phonon scattering may occur between the
이하에서, 본 발명의 기술적 사상에 따른 열전 재료의 제조 방법이 설명된다.Hereinafter, a method of manufacturing a thermoelectric material according to the technical idea of the present invention will be described.
도 3은 본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 열전 재료의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다. 설명의 간결함을 위하여, 도 1 및 도 2를 참조하여 설명된 것과 실질적으로 동일한 설명은 생략될 수 있다. 3 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a thermoelectric material according to an embodiment of the present invention. For brevity of description, substantially the same descriptions as those described with reference to Figs. 1 and 2 may be omitted.
도 3을 참조하면, 실리콘 입자들, 불순물 입자들, 및 금속 전구체 용액을 혼합하여, 예비 열전 재료 혼합액이 형성될 수 있다.(S10) 예비 열전 재료 혼합액은 금속 전구체 용액 내에 분산된 실리콘 입자들 및 불순물 입자들을 포함할 수 있다. 실리콘 입자들은 물리적 방법 또는 화학적 방법에 의해 제조될 수 있다. 실리콘 입자들을 제조하는 물리적 방법은 벌크(bulk)를 작은 입자로 분쇄하는 기계적 밀링(mechanical milling)을 포함할 수 있다. 실리콘 입자들을 제조하는 화학적 방법은 고상 합성법(solid phase synthesis), 액상 합성법(liquid state synthesis), 및 화학 기상 합성법(chemical vapor synthesis) 중 어느 하나를 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 실리콘 입자들은 기상 합성법의 한 종류인 열 플라즈마(thermal plasma)법을 통해 형성될 수 있다. 열 플라즈마 법은 고온의 플라즈마에 의해 형성된 약 10,000 ℃ 이상의 열원을 이용하는 방법일 수 있다. 예를 들어, 실리콘 전구체를 상기 약 10,000 ℃ 이상의 열원으로 통과시켜, 실리콘 가스가 형성될 수 있다. 상기 실리콘 가스를 포집 및 냉각하여, 결정상의 실리콘 입자들을 형성할 수 있다. Referring to FIG. 3, a mixture of silicon particles, impurity particles, and a metal precursor may be mixed to form a preliminary thermoelectric material mixture (S10). The preliminary thermoelectric material mixture may include silicon particles dispersed in the metal precursor solution, And may include impurity particles. The silicon particles may be prepared by physical or chemical methods. The physical method of manufacturing silicon particles may include mechanical milling to break the bulk into small particles. Chemical methods for producing silicon particles can include any of solid phase synthesis, liquid state synthesis, and chemical vapor synthesis. In one embodiment, the silicon particles may be formed through a thermal plasma process, which is a type of gas phase synthesis. The thermal plasma method may be a method using a heat source of about 10,000 DEG C or higher formed by a high temperature plasma. For example, silicon gas may be formed by passing a silicon precursor through a heat source above about 10,000 ° C. The silicon gas may be collected and cooled to form crystalline silicon particles.
실리콘 입자들은 분쇄될 수 있다. 실리콘 입자들의 분쇄 공정은 기계적(mechanical) 분쇄법을 이용하여 수행될 수 있다. 기계적 분쇄법은 밀링(milling) 공정을 포함할 수 있다. 밀링 공정은 진동볼 밀, 회전볼 밀, 유성볼 밀(planetary ball mill), 어트리션 밀(attrition mill), 스펙스 밀(specs mill), 제트 밀(jet mill), 및 벌크 기계적인 합금법(bulk mechanical alloying) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 일 예로, 제트 밀 공정이 이용되는 경우, 실리콘 입자들은 실리콘 입자들이 노즐에서 분사되어 서로 충돌하는 공정을 통해 분쇄될 수 있다. 다른 예로, 회전볼 밀 공정이 이용되는 경우, 실리콘 입자들은 용기(jar) 내에 실리콘 입자들과 금속볼(steel ball)을 넣고 용기를 회전시키는 공정을 통해 분쇄될 수 있다. 실리콘 입자들은 결정상의 나노 분말 형태를 가질 수 있다. 나노 분말은 분말의 평균 입경이 수 나노미터(nm) 내지 수백 나노미터(nm)인 것으로 정의될 수 있다. 이에 따라, 실리콘 입자들의 각각의 입경은 수 나노미터(nm) 내지 수백 나노미터(nm)일 수 있다. 예를 들어, 실리콘 입자들의 각각의 입경은 약 1 나노미터(nm) 내지 약 100 나노미터(nm)일 수 있다. The silicon particles can be ground. The pulverization process of the silicon particles can be performed using a mechanical pulverization method. The mechanical grinding method may include a milling process. The milling process can be carried out using a vibrating ball mill, a rotating ball mill, a planetary ball mill, an attrition mill, a specs mill, a jet mill, bulk mechanical alloying. In one example, when a jet mill process is used, the silicon particles may be milled through a process in which silicon particles are injected from the nozzles and collide with each other. As another example, when a rotary ball mill process is used, the silicon particles can be milled through a process of placing the silicon particles and steel balls in a jar and rotating the container. The silicon particles may have a crystalline nanopowder form. The nano powder can be defined as an average particle diameter of the powder ranging from several nanometers (nm) to several hundred nanometers (nm). Thus, the particle size of each of the silicon particles can be from a few nanometers (nm) to a few hundred nanometers (nm). For example, the particle size of each of the silicon particles can be from about 1 nanometer (nm) to about 100 nanometers (nm).
불순물 입자들의 종류는 요구되는 열전 재료의 도전형에 따라 결정될 수 있다. 예를 들어, 열전 재료가 n형 반도체일 경우, 불순물 입자들은 인(P) 또는 비소(As)를 포함할 수 있다. 열전 재료가 p형 반도체일 경우, 불순물 입자들은 보론(B) 또는 알루미늄(Al)을 포함할 수 있다. 불순물 입자들은 분쇄되어 나노 분말 형태를 가질 수 있다. 불순물 입자들의 분쇄 공정은 실리콘 입자들의 분쇄 공정과 실질적으로 동일할 수 있다. 일 예에서, 불순물 입자들은 실리콘 입자들과 함께 분쇄될 수 있다. 예비 열전 재료 혼합액 내에서 불순물 입자들의 질량은 실리콘 입자들의 질량에 비해 작을 수 있다. 예를 들어, 불순물 입자들의 질량은 실리콘 입자들의 질량의 약 10-4 배 내지 약 0.5 배일 수 있다. The kind of the impurity particles can be determined depending on the conductivity type of the required thermoelectric material. For example, when the thermoelectric material is an n-type semiconductor, the impurity particles may include phosphorus (P) or arsenic (As). When the thermoelectric material is a p-type semiconductor, the impurity particles may include boron (B) or aluminum (Al). The impurity particles may be pulverized to have a nano powder form. The grinding process of the impurity particles may be substantially the same as the grinding process of the silicon particles. In one example, the impurity particles may be pulverized together with the silicon particles. The mass of the impurity particles in the preliminary thermoelectric material mixture liquid may be smaller than the mass of the silicon particles. For example, the mass of the impurity particles can be about 10 -4 to about 0.5 times the mass of the silicon particles.
금속 전구체 용액은 금속의 전구체를 용매에 용해하여 형성될 수 있다. 금속 전구체는 금속 물질을 포함할 수 있다. 예를 들어, 금속의 전구체는 백금(Pt), 티타늄(Ti), 코발트(Co), 니켈(Ni), 텅스텐(W), 몰리브덴(Mo), 탄탈륨(Ta), 망간(Mn), 철(Fe), 루비듐(Ru), 마그네슘(Mg), 금(Au), 은(Ag), 및 에르븀(Er) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 예비 열전 재료 혼합액 내에서 금속 전구체 용액의 질량은 실리콘 입자들의 질량에 비해 작을 수 있다. 예를 들어, 금속 전구체 용액의 질량은 실리콘 입자들의 질량의 약 10-4 배 내지 약 0.5 배일 수 있다.The metal precursor solution may be formed by dissolving a metal precursor in a solvent. The metal precursor may comprise a metallic material. For example, a precursor of a metal may be selected from the group consisting of Pt, Ti, Co, Ni, W, Mo, Ta, Mn, Fe, at least one of rubidium (Ru), magnesium (Mg), gold (Au), silver (Ag), and erbium (Er). The mass of the metal precursor solution in the preliminary thermoelectric material mixture may be small compared to the mass of the silicon particles. For example, the mass of the metal precursor solution can be about 10 -4 to about 0.5 times the mass of the silicon particles.
예비 열전 재료 혼합액을 소결하여, 열전 재료가 형성될 수 있다.(S20) 예를 들어, 예비 열전 재료 혼합액의 소결 공정은 핫 프레싱(hot pressing) 법 및 방전 플라즈마 소결(spark plasma sintering) 법 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 방전 플라즈마 소결법을 이용하는 경우, 예비 열전 재료 혼합액은 몰드(mold) 내에서 소결될 수 있다. 구체적으로, 몰드 내에 제공된 예비 열전 재료 혼합액은 플라즈마 가스 분위기에서 플라즈마 처리되어 소결될 수 있다. 플라즈마 가스는 아르곤(Ar) 가스 및 수소 가스(H2) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 방전 플라즈마 소결 공정은 약 200 ℃ 내지 약 600 ℃에서 약 1분 내지 약 30 분간 수행될 수 있다. 소결 공정을 통하여, 금속 전구체 용액의 용매는 제거되고, 금속 전구체는 금속 실리사이드 막으로 변할 수 있다. 구체적으로, 금속 전구체 용액의 금속 물질 이외의 부분을 제거하여, 금속막이 형성될 수 있다. 금속막은 실리콘 입자들과 접하여, 실리콘 입자들과 반응할 수 있다. 이에 따라, 금속막은 금속 실리사이드 막으로 변할 수 있다. 소결 공정을 통해, 불순물 입자들은 실리콘 입자들의 각각의 내부로 확산될 수 있다. 이에 따라, 금속 실리사이드 막 및 금속 실리사이드 막 내부에 분산된 실리콘 입자들을 포함하는 열전 재료가 형성될 수 있다. 이때, 실리콘 입자들은 내부에 상기 불순물 입자들을 함유할 수 있다. (S20) For example, the sintering process of the preliminary thermoelectric material mixture can be performed by a hot pressing method or a spark plasma sintering method at least One can be included. When the discharge plasma sintering method is used, the preliminary thermoelectric material mixture can be sintered in a mold. Specifically, the preliminary thermoelectric material mixture solution provided in the mold can be plasma-treated and sintered in a plasma gas atmosphere. The plasma gas may include at least one of an argon (Ar) gas and a hydrogen gas (H 2 ). The discharge plasma sintering process may be performed at a temperature of about 200 ° C to about 600 ° C for about 1 minute to about 30 minutes. Through the sintering process, the solvent of the metal precursor solution can be removed and the metal precursor can be converted into a metal silicide film. Specifically, a metal film may be formed by removing a portion of the metal precursor solution other than the metal material. The metal film may contact the silicon particles and react with the silicon particles. Accordingly, the metal film can be changed into a metal silicide film. Through the sintering process, the impurity particles can diffuse into the interior of each of the silicon particles. Accordingly, a thermoelectric material including silicon particles dispersed in the metal silicide film and the metal silicide film can be formed. At this time, the silicon particles may contain the impurity particles therein.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 열전 장치를 나타내는 개념도이다. 설명의 간결함을 위하여, 도 1 및 도 2를 참조하여 설명된 것과 실질적으로 동일한 내용은 설명되지 않을 수 있다.4 is a conceptual diagram showing a thermoelectric device according to an embodiment of the present invention. For brevity of description, substantially the same contents as those described with reference to Figs. 1 and 2 may not be described.
도 4를 참조하면, 열전 장치(100)가 제공될 수 있다. 열전 장치(100)는 열 에너지를 전기 에너지로 변환하거나, 전기 에너지를 열 에너지로 변환할 수 있는 장치일 수 있다. 열전 장치(100)는 서로 이격된 제1 열전 재료부(120) 및 제2 열전 재료부(140)를 포함할 수 있다. 제1 및 제2 열전 재료부(120, 140)는 도 1 및 도 2를 참조하여 설명된 열전 재료와 실질적으로 동일할 수 있다. 제1 열전 재료부(120) 내의 실리콘 입자들(미도시)은 제1 도전형을 가질 수 있다. 제2 열전 재료부(140) 내의 실리콘 입자들(미도시)은 제1 도전형과 다른 제2 도전형을 가질 수 있다. 예를 들어, 제1 도전형이 n형, 제2 도전형은 p형일 수 있다. 제1 도전형이 n형인 경우, 제1 열전 재료부(120)는 인(P), 비소(As) 등 5족 원소들을 포함할 수 있고, 제2 열전 재료부(140)는 알루미늄(Al), 보론(B) 등 3족 원소들을 포함할 수 있다.Referring to FIG. 4, a
제1 및 제2 열전 재료부들(120, 140) 상에 제1 도전막(160)이 제공될 수 있다. 제1 도전막(160)은 금속을 포함할 수 있다. 예를 들어, 제1 도전막(160)은 철(Fe), 알루미늄(Al), 및 구리(Cu) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 제1 도전막(160)의 일부는 제1 열전 재료부(120)의 상부면에 접하고, 다른 일부는 제2 열전 재료부(140)의 상부면에 접할 수 있다. 이에 따라, 제1 열전 재료부(120), 제1 도전막(160), 및 제2 열전 재료부(140)는 전기적으로 연결될 수 있다.A first
제1 및 제2 열전 재료부들(120, 140) 아래에 서로 이격된 한 쌍의 제2 도전막들(180)이 제공될 수 있다. 한 쌍의 제2 도전막들(180)은 각각 제1 열전 재료부(120)의 하부면과 제2 열전 재료부(140)의 하부면에 접할 수 있다. 한 쌍의 제2 도전막들(180)은 금속을 포함할 수 있다. 예를 들어, 한 쌍의 제2 도전막들(180)은 철(Fe), 알루미늄(Al), 및 구리(Cu) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 제1 및 제2 열전 재료부들(120, 140), 제1 도전막(160), 및 한 쌍의 제2 도전막들(180)은 열전 소자(TE)로 정의될 수 있다. 한 쌍의 제2 도전막들(180)은 전기 장치(Z)와 전기적 통로(P)를 통해 연결될 수 있다. 예를 들어, 전기적 통로(P)는 도선일 수 있다. A pair of second
제1 도전막(160) 상에 고온 접합부(220)가 제공될 수 있다. 고온 접합부(220)의 일면은 제1 도전막(160)에 접하고, 다른 일면은 열원(heat source)(미도시)에 접할 수 있다. 고온 접합부(220)는 열 전도성 물질(예를 들어, 철(Fe), 알루미늄(Al), 구리(Cu), 또는 황동 등)을 포함할 수 있다. 한 쌍의 제2 도전막들(180) 하부면 상에 저온 접합부(240)가 제공될 수 있다. 저온 접합부(240)의 일면은 한 쌍의 제2 도전막들(180)에 접하고, 다른 일면은 공기 중에 노출되거나, 냉각 장치(미도시)에 접할 수 있다. 저온 접합부(240)는 열 전도성 물질(예를 들어, 철(Fe), 알루미늄(Al), 구리(Cu), 또는 황동 등)을 포함할 수 있다. A
본 발명의 기술적 사상에 따른 열전 장치는 도 1 및 도 2를 참조하여 설명된 열전 재료를 포함하여, 열전 성능이 향상될 수 있다. The thermoelectric device according to the technical idea of the present invention includes the thermoelectric material described with reference to Figs. 1 and 2, and the thermoelectric performance can be improved.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 열전 장치를 나타내는 개념도이다. 설명의 간결함을 위하여, 도 4를 참조하여 설명된 것과 실질적으로 동일한 내용은 설명되지 않을 수 있다.5 is a conceptual diagram showing a thermoelectric device according to an embodiment of the present invention. For brevity of description, substantially the same contents as those described with reference to Fig. 4 may not be described.
도 5를 참조하면, 직렬로 연결된 제1 열전 소자(TE1) 및 제2 열전 소자(TE2)를 포함하는 열전 장치(1000)가 제공될 수 있다. 제1 열전 소자(TE1) 및 제2 열전 소자(TE2)는 도 4를 참조하여 설명된 열전 소자(TE)와 실질적으로 동일할 수 있다. 제1 열전 소자(TE1)의 제2 열전 재료부(140a)는 제2 열전 소자(TE2)의 제1 열전 재료부(120b)와 제2 도전막(180a)을 통해 전기적으로 연결될 수 있다. 구체적으로, 제2 도전막(180a)의 일부에 제1 열전 소자(TE1)의 제2 열전 재료부(140a)가 접하고, 제2 도전막(180a)의 다른 일부에 제2 열전 소자(TE2)의 제1 열전 재료부(120b)가 접할 수 있다. 제2 도전막(180a)은 제1 열전 소자(TE1)의 제2 열전 재료부(140a)의 하부면으로부터 제2 열전 소자(TE2)의 제1 열전 재료부(120b)의 하부면으로 연장될 수 있다. 고온 접합부(220)는 제1 및 제2 열전 소자들(TE1, TE2) 상에 제공되어, 제1 및 제2 열전 소자들(TE1, TE2)을 공통적으로 덮을 수 있다. 저온 접합부(240)는 제1 및 제2 열전 소자들(TE1, TE2)을 사이에 두고 고온 접합부(220)의 반대편에 제공될 수 있다. 저온 접합부(240)는 제1 및 제2 열전 소자들(TE1, TE2)을 공통적으로 덮을 수 있다. 제1 및 제2 열전 소자들(TE1, TE2)은 전기 장치(Z)와 전기적 통로(P)를 통해 전기적으로 연결될 수 있다. 전기적 통로(P)의 일 단부는 제1 열전 소자(TE1)의 제1 열전 재료부(120a)의 하부면에 접하는 제2 도전막(180b)에 연결되고, 다른 단부는 제2 열전 소자(TE2)의 제2 열전 재료부(140b)의 하부면에 접하는 제2 도전막(180c)에 연결될 수 있다. Referring to FIG. 5, a
본 발명의 기술적 사상에 따른 열전 장치는 도 1 및 도 2를 참조하여 설명된 열전 재료를 포함하여, 열전 성능이 향상될 수 있다. The thermoelectric device according to the technical idea of the present invention includes the thermoelectric material described with reference to Figs. 1 and 2, and the thermoelectric performance can be improved.
본 발명의 기술적 사상의 실시예들에 대한 이상의 설명은 본 발명의 기술적 사상의 설명을 위한 예시를 제공한다. 따라서 본 발명의 기술적 사상은 이상의 실시예들에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상 내에서 당해 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 상기 실시예들을 조합하여 실시하는 등 여러 가지 많은 수정 및 변경이 가능함은 명백하다. The above description of embodiments of the technical idea of the present invention provides an example for explaining the technical idea of the present invention. Therefore, the technical spirit of the present invention is not limited to the above-described embodiments, but various modifications and changes may be made by those skilled in the art within the technical scope of the present invention, It is clear that this is possible.
10 : 열전 재료
12 : 실리콘 입자
14 : 금속 실리사이드 막
100, 1000 : 열전 장치
TE, TE1, TE2 : 열전 소자
120, 120a, 120b, 140, 140a, 140b : 열전 재료부
180, 180a, 180b, 180c : 도전막
220 : 고온 접합부
240 : 저온 접합부
P : 전기적 통로
Z : 전기 장치10: thermoelectric material 12: silicon particles
14:
TE, TE1, TE2:
180, 180a, 180b, 180c: conductive film 220: high-
240: low temperature junction P: electrical passage
Z: Electric device
Claims (14)
상기 금속 실리사이드 막 내에 분산된 실리콘 입자들을 포함하되,
상기 실리콘 입자들의 총 부피는 상기 금속 실리사이드 막의 부피보다 큰 열전 재료.A metal silicide film; And
And silicon particles dispersed in the metal silicide film,
Wherein the total volume of the silicon particles is greater than the volume of the metal silicide film.
상기 실리콘 입자들은 결정상의 나노 분말 형태인 열전 재료.The method according to claim 1,
Wherein the silicon particles are in the form of a nano-powder of crystalline phase.
상기 실리콘 입자들의 각각의 입경(particle diameter)은 1 나노미터(nm) 내지 100 나노미터(nm)인 열전 재료.The method according to claim 1,
Wherein each of the silicon particles has a particle diameter of 1 nanometer (nm) to 100 nanometers (nm).
상기 실리콘 입자들 중 적어도 일부는 서로 이격된 열전 재료.The method according to claim 1,
Wherein at least some of the silicon particles are spaced apart from one another.
상기 실리콘 입자들 중 서로 바로 인접한 실리콘 입자들은 1 나노미터(nm) 내지 100 나노미터(nm)만큼 이격된 열전 재료.5. The method of claim 4,
Wherein the silicon particles immediately adjacent to each other among the silicon particles are spaced from 1 nanometer (nm) to 100 nanometers (nm).
상기 실리콘 입자들 중 서로 바로 인접한 실리콘 입자들 사이에 개재하는 상기 금속 실리사이드 막의 두께는 1 나노미터(nm) 내지 100 나노미터(nm)인 열전 재료.5. The method of claim 4,
Wherein the thickness of the metal silicide layer sandwiched between silicon particles immediately adjacent to each other among the silicon particles is 1 nanometer (nm) to 100 nanometer (nm).
상기 금속 실리사이드 막은 PtSi, TiSi2, Co2Si, CoSi, CoSi2, NiSi, NiSi2, WSi2, MoSi2, TaSi2, MnSix, FeSi2, Ru2Si3, Mg2(Si, Sn). ErSi, AuSi, 및 AgSi 중 적어도 하나를 포함하는 열전 재료.The method according to claim 1,
The metal silicide layer may be formed of a material selected from the group consisting of PtSi, TiSi 2 , Co 2 Si, CoSi, CoSi 2 , NiSi, NiSi 2 , WSi 2 , MoSi 2 , TaSi 2 , MnSix, FeSi 2 , Ru 2 Si 3 and Mg 2 (Si, Sn). Wherein the thermoelectric material comprises at least one of ErSi, AuSi, and AgSi.
상기 실리콘 입자들의 적어도 일부는 서로 접하는 열전 재료.The method according to claim 1,
Wherein at least some of the silicon particles are in contact with each other.
상기 예비 열전 재료 혼합액을 소결하여 열전 재료를 형성하는 것을 포함하되,
상기 실리콘 분말의 질량은 상기 금속 전구체 용액의 질량의 2 배 내지 104배인 열전 재료의 제조 방법.Mixing a silicon powder and a metal precursor solution to form a pre-mixture of thermoelectric materials; And
And sintering the preliminary thermoelectric material mixture to form a thermoelectric material,
2-fold to 10 4 times the method of manufacturing a thermoelectric material of the mass of the mass of the silicon powder, the metal precursor solution.
상기 예비 열전 재료 혼합액은 불순물 입자들을 더 포함하는 열전 재료의 제조 방법.10. The method of claim 9,
Wherein the preliminary thermoelectric material mixture further comprises impurity particles.
상기 소결 공정은 방전 플라즈마 소결(spark plasma sintering)법을 이용하여 수행되고,
상기 방전 플라즈마 소결 공정의 온도는 200 ℃ 내지 600 ℃이고,
상기 방전 플라즈마 소결 공정은 1 분 내지 30 분 동안 수행되는 열전 재료의 제조 방법.10. The method of claim 9,
The sintering process is performed using a spark plasma sintering method,
The temperature of the discharge plasma sintering process is 200 캜 to 600 캜,
Wherein the discharge plasma sintering process is performed for 1 minute to 30 minutes.
상기 금속 전구체 용액은 금속 전구체 및 용매를 포함하되,
상기 용매는 상기 소결 공정을 통해 제거되고,
상기 금속 전구체는 상기 소결 공정을 통해 금속 실리사이드 막으로 변하는 열전 재료의 제조 방법.10. The method of claim 9,
Wherein the metal precursor solution comprises a metal precursor and a solvent,
The solvent is removed through the sintering process,
Wherein the metal precursor changes into a metal silicide film through the sintering process.
상기 열전 재료는 금속 실리사이드 막 및 상기 금속 실리사이드 막 내에 분산된 상기 실리콘 분말을 포함하고,
상기 열전 재료 내에서 상기 금속 실리사이드 막의 부피는 상기 실리콘 분말의 부피보다 작은 열전 재료의 제조 방법.10. The method of claim 9,
Wherein the thermoelectric material includes a metal silicide film and the silicon powder dispersed in the metal silicide film,
Wherein the volume of the metal silicide film in the thermoelectric material is smaller than the volume of the silicon powder.
상기 제1 도전형과 다른 제2 도전형을 가지는 제2 열전 재료부;
상기 제1 반도체의 상면 및 상기 제2 반도체의 상면에 접하는 제1 도전체; 및
상기 제1 반도체의 하면 및 상기 제2 반도체의 하면에 각각 접하는 한 쌍의 제2 도전체들을 포함하되,
상기 제1 열전 재료부 및 상기 제2 열전 재료부의 각각은 금속 실리사이드 막 및 상기 금속 실리사이드 막 내에 분산된 실리콘 입자들을 포함하되,
상기 제1 열전 재료부 및 상기 제2 열전 재료부의 각각 내에서 상기 실리콘 입자들의 총 부피는 상기 금속 실리사이드 막의 부피보다 큰 열전 소자.
A first thermoelectric material portion having a first conductivity type;
A second thermoelectric material part having a second conductivity type different from the first conductivity type;
A first conductor contacting the upper surface of the first semiconductor and the upper surface of the second semiconductor; And
A pair of second conductors respectively contacting a bottom surface of the first semiconductor and a bottom surface of the second semiconductor,
Wherein each of the first thermoelectric material portion and the second thermoelectric material portion includes a metal silicide film and silicon particles dispersed in the metal silicide film,
Wherein the total volume of the silicon particles in each of the first thermoelectric material portion and the second thermoelectric material portion is larger than the volume of the metal silicide film.
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