KR20160033909A - Manufacture method of MEA - Google Patents

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Abstract

The present invention relates to a method for manufacturing a membrane electrode assembly for a fuel cell. The purpose of the present invention is to provide the method for manufacturing a membrane electrode assembly (MEA) wherein embossed interleaving papers capable of eliminating tolerance between an electrode and a protection paper are laminated on both sides of a sheet-type MEA and are thermally compressed by a high temperature pressurizing method by using a plate-type press. The method for manufacturing a membrane electrode assembly for a fuel cell includes the following steps: forming the MEA by laminating and attaching electrodes to center portions of both sides of an electrolyte membrane and laminating and attaching subgaskets to edge portions of both sides of the electrolyte membrane laminated with the electrodes; and laminating the embossed interleaving papers, consisting of the protection papers and an embossed films laminated on the protection papers, on both sides of the MEA and applying heat and pressure to the MEA.

Description

전극막 접합체의 제조방법 {Manufacture method of MEA}[0001] Manufacture method of MEA [0002]

본 발명은 연료전지용 전극막 접합체의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 MEA의 제조시 변형을 방지하고 전해질막과 전극의 계면접합력을 향상시키는 전극막 접합체의 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a method for manufacturing an electrode membrane assembly for a fuel cell, and more particularly, to a method for manufacturing an electrode membrane assembly which prevents deformation during manufacture of the MEA and improves the interface bonding strength between the electrolyte membrane and the electrode.

일반적으로 연료전지의 전극막 접합체(MEA;Membrane Electrode Assembly)는 양측 전극(애노드, 캐소드)과 전해질막으로 구성되며, 보통 각 전극과 전해질막 간에 경계부분의 접착이 우수할수록 성능과 내구성이 우수하다.Generally, a membrane electrode assembly (MEA) of a fuel cell is composed of both electrodes (an anode and a cathode) and an electrolyte membrane. The better the adhesion between the respective electrodes and the electrolyte membrane, the better the performance and durability .

종래 MEA는 전해질막과 전극의 계면접합력 향상을 위해 고온에서 열처리하는 공정을 거쳐 제조된다. 이때 열처리 공정방법으로는 롤타입 MEA를 고온의 진공오븐에 노출시키는 롤타입 열처리 방법과, 시트타입의 MEA 양면에 보호지(간지)를 함께 적층하여 단품 또는 다수의 MEA를 고온의 진공오븐에 노출시키는 시트타입 열처리 방법과, 시트타입의 MEA 양면에 보호지(간지)를 함께 적층하여 단품 또는 다수의 MEA를 고온의 판형프레스에서 가압하여 열을 주는 고온가압 열처리 방법 등이 있다.Conventionally, an MEA is manufactured through a heat treatment process at a high temperature in order to improve interfacial bonding strength between an electrolyte membrane and an electrode. The heat treatment process includes a roll type heat treatment method in which a roll type MEA is exposed to a high-temperature vacuum oven and a method in which a protective sheet (gland) is laminated on both sides of a sheet type MEA to expose single or multiple MEAs to a high-temperature vacuum oven A sheet type heat treatment method, and a high-temperature pressurizing heat treatment method in which a protective sheet (gland) is laminated on both sides of a sheet-type MEA and a single or multiple MEAs are pressed in a hot plate press to heat.

상기 롤타입 열처리 방법은 전해질막의 열에 의한 심한 변형으로 인하여 제어가 불가하여 공정 적용이 어렵다. 상기 시트타입 열처리 방법은 MEA의 열에 의한 수축 팽창을 방지할 수 있는 방법이 없고, MEA 모든 영역에 골고루 열을 가할 수 없으며, 열평형까지 도달하는데 시간이 오래 걸리는 단점이 있다. 그리고, 상기 고온가압 열처리 방법은 MEA의 서브가스켓 면과 프레스 면이 서로 닿기 때문에 서브가스켓의 수축을 방지할 수 있고, 열판이 직접 닿기 때문에 컨벡션(convection) 방식보다 열전달이 용이하고 열평형까지 도달하는 시간이 빠르다는 장점이 있으나, 열판이 전극 부위에 닿지 않아 전극 부분의 열처리가 어렵고 열에 의한 전극 수축을 방지할 수 없는 단점이 있다. The roll type heat treatment method is difficult to control because of the severe deformation of the electrolyte membrane due to heat. The sheet type heat treatment method has a disadvantage in that it does not have a method of preventing expansion and contraction due to heat of the MEA, can not uniformly apply heat to all areas of the MEA, and takes a long time to reach the thermal equilibrium. Since the sub-gasket surface of the MEA and the press surface contact each other, the sub-gasket can be prevented from shrinking and the heat plate is directly contacted, so that the heat transfer is easier than the convection method, However, since the heat plate does not touch the electrode, heat treatment of the electrode is difficult and electrode shrinkage due to heat can not be prevented.

도 1에 보이듯, 시트형태의 MEA 구조는 전극(12)과 전해질막(11)의 접합체로서 전극(12)을 제외한 전해질막(11)의 공간(가장자리)에 서브가스켓(13)이 부착된 형태와 서브가스켓(13)이 전해질막(11)의 가장자리에서 전극(12)의 일부를 덮는 형태가 있다.1, the MEA structure in the form of a sheet has a structure in which a sub gasket 13 is attached to a space (edge) of an electrolyte membrane 11 excluding an electrode 12 as a junction body of an electrode 12 and an electrolyte membrane 11, And the sub gasket 13 cover a part of the electrode 12 at the edge of the electrolyte membrane 11.

도 2에 보이듯, 이러한 MEA(10)를 보호지(14) 위에 적층하면 전극(12)과 보호지(14) 간에 공차가 생기게 되며 이 공차는 MEA의 열처리시 열전달을 방해하여 계면접합력의 편차를 초래하고, 전해질막의 수축팽창을 제어할 수 없어 치수편차를 초래하는 문제점이 있다.As shown in FIG. 2, when the MEA 10 is laminated on the protective paper 14, there is a tolerance between the electrode 12 and the protective paper 14. This tolerance disturbs the heat transfer during the heat treatment of the MEA, , The shrinkage and expansion of the electrolyte membrane can not be controlled, resulting in a dimensional deviation.

좀 더 설명하면, MEA(10) 위에 보호지(14)를 적층하고 열처리하는 경우, 보호지(14)와 전극(12) 사이의 공차 때문에, 핫프레스(30)의 압력이 고르게 전달되지 못하고 서브가스켓(13) 부위에만 작용하게 되어 전극(12)의 치수변형이 초래되고, 핫프레스(30)의 열이 전극 면에 전달되기 어려워 열처리를 위한 설정온도에 도달하는 시간이 오래 걸리고 일정치 못한 단점이 있다.
The pressure of the hot press 30 can not be uniformly transferred due to the tolerance between the protective sheet 14 and the electrode 12 and the sub gasket 13) of the electrode 12, the dimension of the electrode 12 is deformed, and the heat of the hot press 30 is hardly transmitted to the electrode surface, so that it takes a long time to reach the set temperature for the heat treatment, .

본 발명은 상기와 같은 점을 감안하여 안출한 것으로서, 시트타입 MEA의 양면에 전극과 보호지 간에 공차를 제거할 수 있는 양각간지를 적층하고 판형 프레스를 이용하여 고온 가압 방식으로 열압착을 하는 전극막 접합체의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made in view of the above-mentioned problems, and it is an object of the present invention to provide a sheet type MEA, which is capable of eliminating tolerances between electrodes and protective sheets on both sides of a sheet type MEA, The present invention provides a method of manufacturing a bonded body.

이에 본 발명에서는, 연료전지용 전극막 접합체의 제조방법으로서, 전해질막의 양면 중앙부에 각각 전극을 적층 부착하고, 전극을 적층한 전해질막의 양면 가장자리부에 각각 서브가스켓을 적층 부착하여 MEA를 형성하는 과정; 상기 MEA의 양면에 보호지와 이 보호지 위에 적층 부착된 양각필름으로 이루어진 양각간지를 적층하고, MEA에 열과 압력을 가하여 열처리하는 과정;을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극막 접합체의 제조방법을 제공한다.According to another aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing an electrode membrane junction body for a fuel cell, comprising the steps of: depositing electrodes on both surfaces of both surfaces of an electrolyte membrane; depositing a sub gasket on both side edges of an electrolyte membrane; Depositing a protective sheet on both sides of the MEA and a relief layer made of a relief film laminated on the protective sheet and heat treating the MEA by applying heat and pressure to the MEA.

여기서 상기 양각간지는 보호지의 중앙부에 양각필름을 적층 부착한 것으로서, MEA 위에 적층시 상기 보호지는 전극보다 두꺼운 서브가스켓에 맞닿게 되고 상기 양각필름은 MEA의 전극에 맞닿게 된다.The embossed separator is formed by laminating an embossed film on a central portion of the protective sheet. When the laminated body is laminated on the MEA, the protective sheet is brought into contact with a sub gasket thicker than the electrode, and the embossed film is brought into contact with the electrode of the MEA.

그리고, 상기 MEA를 복층으로 적층하고 동시 열처리하는 경우, 각각의 MEA 사이에는 보호지의 양면에 양각필름이 부착된 양면 양각간지를 사용하고, 적층 배열된 MEA의 최외층에는 보호지의 일면에만 양각필름이 부착된 단면 양각간지를 사용한다.When the MEAs are laminated in a multilayer structure and subjected to a simultaneous heat treatment, a double-sided embossing laminate having embossed films on both sides of the protective sheet is used between the respective MEAs, and a relief film is formed only on one side of the protective sheet Use an attached cross-section embossed blanket.

바람직하게, 상기 MEA의 열처리시, 열처리 온도는 120℃ 이상 200℃ 이하로 하고, 열처리 시간은 1분에서 30분으로 하고, 열처리 압력은 0 ~ 100kgf/㎠ 로 한다.Preferably, during the heat treatment of the MEA, the heat treatment temperature is 120 ° C or more and 200 ° C or less, the heat treatment time is 1 minute to 30 minutes, and the heat treatment pressure is 0 to 100 kgf / cm 2.

또한 바람직하게, 상기 보호지와 양각필름으로는 캡톤(Kapton), 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE), 에틸렌-테트라플루오로에틸렌(ETFE), 폴리테트라 플루오로에틸렌 코티드 패브릭(PTFE Coated fabric), 플루오르 코티드 폴리이미드(F coated PI), PEN(Polyethylene Naphthalate), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 재질의 필름 중 선택된 어느 하나의 필름을 사용한다.
Preferably, the protective sheet and the embossed film include Kapton, polytetrafluoroethylene (PTFE), ethylene-tetrafluoroethylene (ETFE), polytetrafluoroethylene-coated fabric, A film selected from the group consisting of a coated polyimide (F coated PI), a polyethylene naphthalate (PEN) film, and a polyethylene terephthalate (PET) film is used.

본 발명에 따른 전극막 접합체의 제조방법은 다음과 같은 이점이 있다.The method for manufacturing an electrode membrane assembly according to the present invention has the following advantages.

1) 품질 편차 감소 : 양각간지를 이용한 열처리에 의해 보호지(간지)와 전극 사이의 공차를 해소함으로써 핫프레스의 압력을 MEA 전면적으로 분산시켜 전극을 잡아주게 되어 전극의 수축과 팽창을 방지할 수 있다.1) Reduction in quality deviation: By eliminating the clearance between the protective sheet (gland) and the electrode by heat treatment using the embossed separator, the pressure of the hot press is dispersed all over the MEA, thereby holding the electrode and preventing shrinkage and expansion of the electrode .

2) 공정속도 증가 : 양각간지를 이용한 열처리에 의해 보호지(간지)와 전극 사이의 공차를 제거함으로써 핫프레스의 열을 전극에 직접 전달할 수 있어 설정온도에 빠른 속도로 도달하게 되고, 이에 기존 열처리와 견주어 짧은 시간 내에 같은 열처리 효과를 얻게 되어 공정속도를 증가시킬 수 있다.2) Increase of process speed: It is possible to transfer the heat of the hot press directly to the electrode by eliminating the clearance between the protective sheet (gland) and the electrode by the heat treatment using the embossing sheet, so that it reaches the set temperature at a high speed. It is possible to obtain the same heat treatment effect within a short time and to increase the process speed.

3) 일반 보호지를 이용하여 열처리한 종래 대비 MEA의 계면접합력이 향상되고 전극 기공층의 손상이 발생하지 않게 되어 성능과 내구성이 증대되는 효과가 있다.
3) The interfacial bonding strength of the MEA is improved compared with the conventional heat treatment using the protective paper, and damage to the electrode pore layer is prevented, thereby improving the performance and durability.

도 1은 일반적인 MEA 구조를 나타낸 단면도 및 평면도
도 2는 종래 시트타입 MEA의 제조공정을 나타낸 개략도
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극막 접합체의 제조공정을 나타낸 개략도
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전극막 접합체의 제조공정을 나타낸 개략도
도 5는 본 발명에 따른 방법으로 열처리한 MEA와 종래기술에 따른 방법으로 열처리한 MEA의 탈리 평가 결과를 나타낸 사진
도 6은 본 발명에 따른 방법으로 열처리한 MEA의 전극 기공도를 평가하기 위한 도면1 is a cross-sectional view and a plan view showing a general MEA structure
2 is a schematic view showing a manufacturing process of a conventional sheet type MEA
3 is a schematic view illustrating a process for manufacturing an electrode membrane assembly according to an embodiment of the present invention.
4 is a schematic view showing a process for manufacturing an electrode membrane assembly according to another embodiment of the present invention
5 is a photograph showing the result of the desorption evaluation of the MEA heat-treated by the method according to the present invention and the MEA heat-treated by the method according to the prior art
6 is a view for evaluating electrode porosity of an MEA heat-treated by the method according to the present invention

이하, 본 발명을 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 설명하기로 한다. Hereinafter, the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.

본 발명에서는 MEA의 양면에 양각필름을 갖는 보호지(간지), 즉 양각간지를 적층하여 보호지와 MEA의 전극 간에 공차를 해소하고 핫프레스를 이용하여 MEA에 열과 압력을 고르게 분산시켜 제공하여 열처리함으로써 MEA의 내구성을 증대하고 전해질막과 전극의 계면접합력을 향상시키는 등의 효과를 얻도록 한다. In the present invention, it is possible to prevent the clearance between the protective sheet and the electrode of the MEA by laminating the protective sheet (kanji) having the relief film on both sides of the MEA, that is, the relief sheet, and heat and pressure are uniformly dispersed in the MEA by hot press, Thereby improving the durability of the electrolyte membrane and improving the interface bonding force between the electrolyte membrane and the electrodes.

도 3을 참조하여 설명하면, MEA의 제조 공정은 크게 시트타입의 MEA를 형성하는 과정과 상기 MEA를 열처리하는 과정을 포함하여 이루어진다.Referring to FIG. 3, the manufacturing process of the MEA includes a process of forming a sheet-type MEA and a process of heat-treating the MEA.

MEA(10)를 형성하는 과정에서는, 전해질막(11)의 양면 중앙부에 각각 전극(12)을 적층 부착하고, 전극(12)을 적층한 전해질막(11)의 양면 가장자리부에 각각 서브가스켓(13)을 적층 부착하여 MEA(10)를 형성한다.In the process of forming the MEA 10, the electrodes 12 are laminated on the central portions of both surfaces of the electrolyte membrane 11, and the sub-gaskets (not shown) are formed on the both-side edge portions of the electrolyte membrane 11, 13 are stacked to form an MEA 10.

이때 서브가스켓(13)은 대략 ㅁ 모양으로 형성되어 전해질막(11)의 중앙부에 적층 배치된 전극(12)의 가장자리에 인접하여 배치되며, 전극(12)보다 두꺼운 두께로 형성되어 있어, 전극(12)과 서브가스켓(13) 간에 단차가 발생한다.At this time, the sub gasket 13 is formed in a substantially ㅁ shape and disposed adjacent to the edge of the electrode 12 stacked on the center of the electrolyte membrane 11 and formed thicker than the electrode 12, 12) and the sub gaskets (13).

MEA를 열처리하는 과정에서는, 준비한 MEA(10)의 양면에 각각 양각간지(20)를 적층하고 핫프레스에서 고온 가압 방식으로 열과 압력을 가하여 열처리한다.In the process of heat-treating the MEA, the embossed gauzes 20 are laminated on both sides of the prepared MEA 10, and heat and pressure are applied thereto by hot pressing in a hot pressurizing manner.

이때 열처리 온도는 MEA 소재의 변형을 고려하여 120℃ 이상 200℃ 이하로 하며, 열처리 시간은 1분에서 30분으로 하고, 열처리 압력은 전극의 기공층이 손상되지 않도록 하기 위해 무압에서 100kgf/㎠(0 ~ 100kgf/㎠)으로 한다. In this case, the heat treatment temperature is set to 120 ° C. or more and 200 ° C. or less in consideration of the deformation of the MEA material, and the heat treatment time is 1 to 30 minutes. The heat treatment pressure is 100 kgf / 0 to 100 kgf / cm < 2 >).

상기 양각간지(20)는 판상의 보호지(21)와 이 보호지의 일면 위에 적층 부착된 판상의 양각필름(22)으로 이루어진 것으로, 양각필름(22)은 보호지(21)보다 작은 크기로 형성되어 보호지(21)의 중앙부에 적층 부착된다.The relief film 20 is formed of a plate-shaped protective film 21 and a plate-like embossed film 22 laminated on one side of the protective sheet. The embossed film 22 is formed to have a smaller size than the protective film 21, (21).

따라서 상기의 양각간지(20)를 MEA(10) 위에 적층시, 보호지(21)는 MEA(10)의 서브가스켓(13) 위에 맞닿아 접촉하게 되고, 양각필름(22)은 MEA(10)의 전극(12) 위에 맞닿아 접촉하게 된다. The protective sheet 21 is brought into contact with the sub gasket 13 of the MEA 10 and the relief film 22 is brought into contact with the sub gasket 13 of the MEA 10, And comes into contact with the electrode 12.

이때 양각필름(22)은 전극(12)의 상하 일면에 전체적으로 접촉한 상태로 서브가스켓(13)의 내측면에 인접하게 되거나 또는 매우 근접하게 되고, 평평한 상태로 유지된다.At this time, the relief film 22 is adjacent to or very close to the inner surface of the sub gasket 13 in a state of being in contact with the upper and lower surfaces of the electrode 12 as a whole, and is kept flat.

따라서 MEA(10)의 전극(12)과 보호지(21) 간에 공차를 해소한 상태에서 MEA의 열처리 공정이 수행되며, 핫프레스(30)로 열과 압력을 가하여 열처리할 시 열과 압력이 MEA에 전체적으로 고르게 분산되어 제공됨으로써, 전극(12)을 잡아주는 효과가 있어 전극(12)의 수축과 팽창을 방지하여 품질편차를 저감하고, 핫프레스(30)의 열과 압력을 전극(12)에 직접 전달할 수 있어 열처리를 위한 설정온도에 빠른 속도로 도달하게 되어 공정속도를 증가시킬 수 있다.Therefore, the heat treatment process of the MEA is performed in a state in which the tolerance between the electrode 12 and the protective paper 21 of the MEA 10 is eliminated. When heat and pressure are applied by the hot press 30, heat and pressure are uniformly applied to the MEA as a whole It is possible to prevent the electrode 12 from shrinking and expanding to reduce the quality deviation and to transmit the heat and the pressure of the hot press 30 directly to the electrode 12 It is possible to reach the set temperature for the heat treatment at a high speed to increase the process speed.

또한 종래 기술은 MEA 위에 일반 보호지를 적층하고 열과 압력을 가하므로 MEA의 전극에 압력이 집중되어 전극 기공이 무너질 수 있으나, 본 기술은 MEA(10) 위에 양각간지(20)를 적층하고 열과 압력을 가하므로 전극(12)에 가해지는 압력이 고르게 분산되어 전극 기공이 무너질 우려가 없다. In the prior art, since the general protective paper is laminated on the MEA and the heat and the pressure are applied, pressure is concentrated on the electrodes of the MEA, so that the electrode pores may be collapsed. However, the present technology stacks the embossing sheet 20 on the MEA 10, There is no fear that the pressure applied to the electrode 12 is evenly dispersed and the electrode pores are collapsed.

도 4를 보면, 복수의 MEA(10)를 다층으로 적층하고 동시 열처리하는 경우, 각각의 MEA(10) 사이에는 보호지(21)의 양면에 양각필름(22)이 부착된 양면 양각간지(20')를 사용하고, 적층 배열된 MEA(10)의 최외층(최외층에 배치된 MEA의 외각)에는 보호지(21)의 일면에만 양각필름(22)이 부착된 단면 양각간지(20)를 사용한다.4, when a plurality of MEAs 10 are stacked in multiple layers and subjected to a simultaneous heat treatment, a double-sided embossing sheet 20 'having an embossing film 22 adhered on both sides of the protective sheet 21 is provided between the respective MEAs 10, ) Is used and a single-sided embossing sheet 20 having a relief film 22 attached to only one side of the protective sheet 21 is used for the outermost layer (outer periphery of the MEA disposed on the outermost layer) of the laminated MEA 10 .

여기서 상기 보호지(21)로는 200℃ 이하의 온도에서도 변형이 없고 MEA(10)와 밀착할 수 있는 필름을 사용하며, 캡톤(Kapton), 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE), 에틸렌-테트라플루오로에틸렌(ETFE), 폴리테트라 플루오로에틸렌 코티드 패브릭(PTFE Coated fabric), 플루오르 코티드 폴리이미드(F coated PI), PEN(Polyethylene Naphthalate), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 재질의 필름을 사용한다. As the protective sheet 21, a film that is not deformed even at a temperature of 200 ° C or less and can be in close contact with the MEA 10 is used, and Kapton, polytetrafluoroethylene (PTFE), ethylene-tetrafluoroethylene (ETFE), PTFE Coated fabric, F coated PI, PEN (polyethylene naphthalate), and polyethylene terephthalate (PET).

상기 양각필름(22)은 200℃ 이하의 온도에서 변형이 없고, 이형성이 우수하여 전극 물질이 묻어나지 않는 필름을 사용하며, 캡톤(Kapton), 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE), 에틸렌-테트라플루오로에틸렌(ETFE), 폴리테트라 플루오로에틸렌 코티드 패브릭(PTFE Coated fabric), 플루오르 코티드 폴리이미드(F coated PI), PEN(Polyethylene Naphthalate), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 재질의 필름을 사용한다. The embossed film 22 is a film which has no deformation at a temperature of 200 DEG C or less and is excellent in releasability and does not cause an electrode substance to be deposited. The film is made of Kapton, polytetrafluoroethylene (PTFE), ethylene- A film made of ethylene (ETFE), polytetrafluoroethylene coated fabric, F coated PI, PEN (polyethylene naphthalate) or polyethylene terephthalate (PET) is used.

그리고, 보호지(21)와 양각필름(22)의 접합은 접착제를 이용하여 접합하는 방법, 열과 압력을 이용하여 부착하는 방법, 양각필름을 불소계열 소재로 코팅하는 방법 등을 사용할 수 있다. 본 실시예에서는 접착제를 이용하여 보호지(21)와 양각필름(22)을 접합한다.
The protective sheet 21 and the embossed film 22 may be joined together by using an adhesive, by using heat and pressure, or by embossing the embossed film with a fluorine-based material. In this embodiment, the protective sheet 21 and the relief film 22 are bonded to each other using an adhesive.

여기서 본 발명에 따른 방법으로 열처리한 MEA의 변형 정도를 판단하기 위해, 상기와 같은 양각간지를 이용하여 단품 MEA(제1단품)의 열처리 공정을 수행하고 일반 보호지를 이용하여 단품 MEA(제2단품)의 열처리 공정을 수행하였다. 이때 상기 제1단품과 제2단품은 동일한 조건으로 형성한 2개의 MEA를 이용하였고, 상기 양각간지는 일반 보호지와 동일 재질의 보호지 및 양각필름의 재질로 제작된 것을 사용하였고, 열처리 공정은 130℃ 및 5kgf/㎠에서 30분 동안 수행하였다.In order to determine the extent of deformation of the heat-treated MEA by the method according to the present invention, the heat treatment process of the single MEA (first single product) is performed using the embossed separator as described above, and the single product MEA ) Were subjected to a heat treatment process. At this time, the two MEAs formed on the first and second products were used, and the embossed gauze was made of the same material as the protective film and the embossed film material, and the heat treatment process was performed at 130 ° C And 5 kgf / cm < 2 > for 30 minutes.

상기 제1단품과 제2단품을 수축 및 변형을 측정한 결과, 제1단품은 수작업으로 측정가능한 치수 변형이 발생하지 않았고, 제2단품은 2 ~ 4mm의 수축이 발생함을 확인하였다.
As a result of measuring the shrinkage and deformation of the first and second products, it was confirmed that dimensional deformation which can be measured by hand was not generated in the first product and shrinkage of 2 to 4 mm occurred in the second product.

그리고, 본 발명에 따른 방법으로 열처리한 MEA의 기계적인 물성을 평가하기 위해, 각기 다른 조건으로 열처리한 MEA의 연신에 의한 파단 발생시 전해질막에 남아 있는 전극의 양으로서 전극과 전해질막 간에 계면접합력을 비교 평가할 수 있다.In order to evaluate the mechanical properties of the heat-treated MEA by the method according to the present invention, the amount of the electrode remaining in the electrolyte membrane at the time of occurrence of the fracture due to the stretching of the MEA heat-treated under different conditions was measured as the interface bonding force between the electrode and the electrolyte membrane Can be comparatively evaluated.

도 5는 아래와 같은 조건으로 열처리한 MEA의 탈리 평가 결과를 나타낸 것으로, 나머지 조건은 모두 동일하게 적용하였으며, 열처리가 끝난 MEA는 5초 이상 열을 식힌 후에 보호지와 양각필름을 떼어내고 탈리 평가를 수행하였다.FIG. 5 shows the results of the desorption evaluation of the MEA heat-treated under the following conditions. The remaining conditions are all the same, and after the heat treatment, the MEA is cooled for 5 seconds or longer and the protective film and the embossed film are peeled off, Respectively.

(a) 양각간지 및 판형 핫프레스를 이용한 MEA 열처리, 180℃, 5 kgf /㎠, 100초 (a) Heat treatment of MEA using embossed billet and plate hot press, 180 캜, 5 kgf / ㎠ , 100 sec

(b) 양각간지 및 판형 핫프레스를 이용한 MEA 열처리, 170℃, 5 kgf /㎠, 100초 (b) Heat treatment of MEA using embossed billet and plate hot press, 170 캜, 5 kgf / ㎠ , 100 sec

(c) 양각간지 및 판형 핫프레스를 이용한 MEA 열처리, 160℃, 5 kgf /㎠, 100초 (c) Heat treatment of MEA using embossed billet and plate hot press, 160 캜, 5 kgf / ㎠ , 100 sec

(d) 양각간지 및 판형 핫프레스를 이용한 MEA 열처리, 150℃, 5 kgf /㎠, 100초 (d) Heat treatment of MEA using embossed sheet and plate hot press, 150 캜, 5 kgf / ㎠ , 100 sec

(e) 양각간지 및 판형 핫프레스를 이용한 MEA 열처리, 140℃, 5 kgf /㎠, 100초 (e) Heat treatment of MEA using embossed sheet and plate hot press, 140 DEG C, 5 kgf / cm < 2 >, 100 seconds

(f) 일반 보호지 및 진공오븐을 이용한 MEA 열처리, 145℃, 0kgf, 30분 (f) Heat treatment of MEA using general protective paper and vacuum oven, 145 ° C, 0 kgf, 30 minutes

(g) MEA 열처리 전
(g) Before heat treatment of MEA

도 5를 보면, (a) ~ (e)의 경우 검은색으로 보이는 전극이 대부분 남아있는데, (f) 및 (g)의 경우 검은색의 전극이 대부분 탈리되어 남아있지 않음을 확인할 수 있다. 따라서 상기 (a) ~ (e)의 조건으로 열처리한 MEA의 경우, 상기 (f) 및 (g)의 조건으로 열처리한 MEA 대비 우수한 계면접합력을 가짐을 시각적으로 확인할 수 있다.5 (a) to 5 (e), most of the black electrodes are remained. In the case of (f) and (g), it can be seen that most of the black electrodes are not removed. Therefore, in the case of the MEA heat-treated under the conditions (a) to (e), it can be visually confirmed that the MEA having excellent interface bonding strength to the heat-treated MEA under the conditions (f) and (g)

즉, 열처리한 MEA의 탈리 평과 결과, 일반 보호지 대비 양각간지를 이용하여 열처리한 MEA의 계면접합력이 더 개선됨을 알 수 있다.
In other words, it can be seen that the interfacial bonding strength of the heat-treated MEA is further improved by using the result of the desorption of the heat-treated MEA and the result of using the embossed separator compared to the general protective paper.

또한, 본 발명에 따른 방법으로 열처리한 MEA의 전극 기공도를 평가하기 위해, MEA 위에 양간간지를 적층하고 핫프레싱을 한 결과를 도 6에 나타내었다.In order to evaluate the electrode porosity of the heat-treated MEA by the method according to the present invention, the results of lamination of the interleaf sheets on the MEA and hot pressing were shown in FIG.

도 6에 보이듯, MEA의 열처리 압력을 5kgf/㎠에서 15kgf/㎠까지 올려도 전극 기공에 변화가 없는 것을 확인하였다.
As shown in FIG. 6, it was confirmed that even when the heat treatment pressure of the MEA was increased from 5 kgf / cm 2 to 15 kgf / cm 2, there was no change in the electrode pores.

또한 본 발명에 따른 방법으로 열처리한 MEA의 내구성능을 평가하기 위해, 동일한 조건으로 형성한 2개의 MEA 중 하나는 일반 보호지를 이용하여 핫프레스에서 열처리하고 다른 하나는 양각간지를 이용하여 핫프레스에서 열처리하였다. 이때 일반 보호지를 이용한 MEA의 경우 160℃ 및 5kgf/㎠에서 300초 동안 열처리하였고, 양각간지를 이용한 MEA의 경우 160℃ 및 5kgf/㎠에서 100초 동안 열처리하였으며, 각각 377시간 동안 누적운전시킨 뒤 0.6A/㎠ 에서 평균전압을 측정하여 열화율 및 열화속도를 평가하였고, 그 평가 결과를 아래 표 1에 나타내었다.In order to evaluate the endurance performance of the heat-treated MEA according to the present invention, one of the two MEAs formed under the same conditions was heat-treated in a hot press using a general protective paper, and the other was heat- Heat treated. In this case, the MEA using general protective paper was heat treated at 160 ° C. and 5 kgf / ㎠ for 300 seconds, and the MEA using embossed sheet was heat treated at 160 ° C. and 5 kgf / ㎠ for 100 seconds. The average voltage was measured at A / cm < 2 > to evaluate the deterioration rate and deterioration rate. The evaluation results are shown in Table 1 below.

Figure pat00001
Figure pat00001

상기 표 1에 보이듯, 양각간지를 이용하여 열처리한 MEA가 일반 보호지를 이용하여 열처리한 MEA 대비 열화율 및 열화속도가 개선됨을 확인하였다.As shown in Table 1, it was confirmed that the deterioration rate and the deterioration rate of the MEA heat-treated using the embossed liner were improved compared to the MEA heat-treated using the general protective paper.

이상으로 본 발명의 실시예에 대해 상세히 설명하였는바, 본 발명의 권리범위는 상술한 실시예에 한정되지 않으며, 다음의 특허청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 또한 본 발명의 권리범위에 포함된다.
While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it is to be understood that the scope of the present invention is not limited to the disclosed exemplary embodiments. Modifications are also included in the scope of the present invention.

10 : MEA
11 : 전해질막
12 : 전극
13 : 서브가스켓
20 : 양각간지(단면 양각간지)
20' : 양면 양각간지
21 : 보호지
22 : 양각필름
30 : 핫프레스(판형 프레스)10: MEA
11: electrolyte membrane
12: Electrode
13: Sub gasket
20: Embossed Kanji (Single-sided Embossed Kanji)
20 ': double-sided embossed kanji
21: Protector
22: Embossed film
30: Hot press (plate press)

Claims (6)

연료전지용 전극막 접합체의 제조방법으로서,
전해질막의 양면 중앙부에 각각 전극을 적층 부착하고, 전극을 적층한 전해질막의 양면 가장자리부에 각각 서브가스켓을 적층 부착하여 MEA를 형성하는 과정;
상기 MEA의 양면에 보호지와 이 보호지 위에 적층 부착된 양각필름으로 이루어진 양각간지를 적층하고, MEA에 열과 압력을 가하여 열처리하는 과정;
을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극막 접합체의 제조방법.
A method for producing an electrode membrane joined body for a fuel cell,
Depositing an electrode on both surfaces of the electrolyte membrane and depositing a sub gasket on each of both side edges of the electrolyte membrane to form an MEA;
Depositing a protective sheet on both sides of the MEA and a relief film made of a relief film laminated on the protective sheet and heat-treating the MEA by applying heat and pressure thereto;
Wherein the electrode film is formed on the electrode film.
청구항 1에 있어서,
상기 양각간지는 보호지의 중앙부에 양각필름을 적층 부착한 것으로서, MEA 위에 적층시 상기 보호지는 전극보다 두꺼운 서브가스켓에 맞닿게 되고 상기 양각필름은 MEA의 전극에 맞닿게 되는 것을 특징으로 하는 전극막 접합체의 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the relief film is formed by laminating an embossed film on a central portion of the protective sheet, and when the laminate is stacked on the MEA, the protective film abuts on the sub gasket which is thicker than the electrode, and the relief film abuts on the electrode of the MEA. ≪ / RTI >
청구항 1에 있어서,
상기 MEA를 복층으로 적층하고 동시 열처리하는 경우, 각각의 MEA 사이에는 보호지의 양면에 양각필름이 부착된 양면 양각간지를 사용하고, 적층 배열된 MEA의 최외층에는 보호지의 일면에만 양각필름이 부착된 단면 양각간지를 사용하는 것을 특징으로 하는 전극막 접합체의 제조방법.
The method according to claim 1,
When the MEAs are laminated in a multilayer structure and are simultaneously heat treated, a double-sided embossed laminate with embossed films on both sides of the protective sheet is used between the respective MEAs. In the outermost layer of the laminated MEA, Wherein a single-sided embossed separator is used.
청구항 1에 있어서,
상기 MEA의 열처리시, 열처리 온도는 120℃ 이상 200℃ 이하로 하고, 열처리 시간은 1분에서 30분으로 하고, 열처리 압력은 0 ~ 100kgf/㎠ 로 하는 것을 특징으로 하는 전극막 접합체의 제조방법.
The method according to claim 1,
Wherein the heat treatment temperature of the MEA is 120 ° C or more and 200 ° C or less, the heat treatment time is 1 minute to 30 minutes, and the heat treatment pressure is 0 to 100 kgf / cm 2.
청구항 1에 있어서,
상기 보호지로는 캡톤(Kapton), 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE), 에틸렌-테트라플루오로에틸렌(ETFE), 폴리테트라 플루오로에틸렌 코티드 패브릭(PTFE Coated fabric), 플루오르 코티드 폴리이미드(F coated PI), PEN(Polyethylene Naphthalate), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 재질의 필름 중 선택된 어느 하나의 필름을 사용하는 것을 특징으로 하는 전극막 접합체의 제조방법.
The method according to claim 1,
Examples of the protective paper include Kapton, polytetrafluoroethylene (PTFE), ethylene-tetrafluoroethylene (ETFE), polytetrafluoroethylene-coated fabric (PTFE Coated fabric), fluorocide polyimide PI), polyethylene naphthalate (PEN), and polyethylene terephthalate (PET). The method of manufacturing an electrode membrane junction body according to claim 1,
청구항 1에 있어서,
상기 양각필름은 캡톤(Kapton), 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE), 에틸렌-테트라플루오로에틸렌(ETFE), 폴리테트라 플루오로에틸렌 코티드 패브릭(PTFE Coated fabric), 플루오르 코티드 폴리이미드(F coated PI), PEN(Polyethylene Naphthalate), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 재질의 필름 중 선택된 어느 하나의 필름을 사용하는 것을 특징으로 하는 전극막 접합체의 제조방법.
The method according to claim 1,
The embossed film may be formed of one of Kapton, polytetrafluoroethylene (PTFE), ethylene-tetrafluoroethylene (ETFE), polytetrafluoroethylene coated fabric, F coated PI), polyethylene naphthalate (PEN), and polyethylene terephthalate (PET). The method of manufacturing an electrode membrane junction body according to claim 1,
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