KR20150073782A - 요당 감지 기판 - Google Patents

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KR20150073782A
KR20150073782A KR1020130161863A KR20130161863A KR20150073782A KR 20150073782 A KR20150073782 A KR 20150073782A KR 1020130161863 A KR1020130161863 A KR 1020130161863A KR 20130161863 A KR20130161863 A KR 20130161863A KR 20150073782 A KR20150073782 A KR 20150073782A
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성우경
이국녕
이민호
김혜윤
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전자부품연구원
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Abstract

요당 감지 기판은 기판, 기판 위에 위치하는 제1 기준 전극(reference electrode), 기판 위에 위치하는 제1 구동 전극(working electrode), 기판 위에 위치하는 제1 상대 전극(counter electrode), 제1 기준 전극, 제1 구동 전극, 그리고 제1 상대 전극 위에 위치하며 효소를 고정하는 제1 고정층(immobilization layer), 제1 고정층 위에 위치하며 글루코스 산화효소(glucose oxidase)를 포함하는 효소층(enzyme layer), 효소층 위에 위치하며 효소를 고정하는 제2 고정층, 제2 고정층 위에 위치하는 이온투과층(ion permeation layer), 그리고 이온투과층 위에 위치하며 퍼플루오르(perfluoro)계 화합물을 포함하는 커버층(cover layer)를 포함한다.

Description

요당 감지 기판{URINE GLUCOSE SENSING PANEL}
요당 감지 기판이 제공된다.
배뇨(urine) 중 당(glucose)을 정량적으로 검출하는 요당 센서가 개발되고 있다. 배뇨 중에는 아세트아미노펜(acetaminophen), 요산(uric acid), 아스코르빈산(ascorbic acid) 등의 다양한 불순물이 존재하며, 이러한 불순물은 요당 센서의 측정 메커니즘을 방해할 수 있다. 따라서, 불순물을 효과적으로 차폐하여 배뇨 중의 당 검출의 효율성을 높이는 연구가 진행되고 있다.
또한 일반적으로 요당 센서에서 배뇨 중의 당을 감지하는 부분에 해당하는 전극은 서로 다른 물질로 만들어졌기 때문에, 전극의 내구성을 높이기 위하여 요당 센서는 KCl 등의 보관 용액에 넣어져 보관된다.
본 발명의 한 실시예는 배뇨 중의 불순물을 효과적으로 차폐하기 위한 것이다.
본 발명의 한 실시예는 내구성 및 보관성을 개선시키기 위한 것이다.
상기 과제 이외에도 구체적으로 언급되지 않은 다른 과제를 달성하는 데 본 발명에 따른 실시예가 사용될 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 요당 감지 기판은 기판, 기판 위에 위치하는 제1 기준 전극(reference electrode), 기판 위에 위치하는 제1 구동 전극(working electrode), 기판 위에 위치하는 제1 상대 전극(counter electrode), 제1 기준 전극, 제1 구동 전극, 그리고 제1 상대 전극 위에 위치하며 효소를 고정하는 제1 고정층(immobilization layer), 제1 고정층 위에 위치하며 글루코스 산화효소(glucose oxidase)를 포함하는 효소층(enzyme layer), 효소층 위에 위치하며 효소를 고정하는 제2 고정층, 제2 고정층 위에 위치하는 이온투과층(ion permeation layer), 그리고 이온투과층 위에 위치하며 퍼플루오르(perfluoro)계 화합물을 포함하는 커버층(cover layer)를 포함한다.
요당 감지 기판은 제1 기준 전극에 연결되어 있는 제2 기준 전극, 제1 구동 전극에 연결되어 있는 제2 구동 전극, 제1 상대 전극에 연결되어 있는 제2 상대 전극, 그리고 제2 기준 전극, 제2 구동 전극, 그리고 제2 상대 전극 위에 위치하는 보호막(passivation layer)을 더 포함할 수 있다.
퍼플루오르계 화합물은 퍼플루오르 메타크릴계 화합물을 포함할 수 있다.
제1 고정층 및 제2 고정층은 3-APTES(3-aminopropyl triethoxysilane)를 포함할 수 있다.
효소층은 BSA(bovine serum albumin) 및 글루타르알데히드(glutaraldehyde)를 포함할 수 있다.
이온투과층은 나피온(nafion)을 포함할 수 있다.
제1 기준 전극, 제1 구동 전극, 그리고 제1 상대 전극은 금(Au)을 포함할 수 있다.
제1 기준 전극 및 제1 상대 전극에는 동일한 제1 전압이 인가되고, 제1 구동 전극에는 제1 전압과 다른 제2 전압이 인가될 수 있다.
본 발명의 한 실시예는 배뇨 중의 불순물을 효과적으로 차폐할 수 있으며, 내구성 및 보관성을 개선시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 한 실시예에 따른 요당 감지 기판의 배치도이다.
도 2는 도 1의 II-II 선을 따라 자른 단면도이다.
도 3은 도 1의 III-III 선을 따라 자른 단면도이다.
도 4는 당의 농도에 따른 요당 감지 기판에 흐르는 전류를 나타내는 그래프이다.
도 5는 요당 측정기를 이용하여 시간 및 당의 농도에 따른 전류 변화량을 나타내는 그래프이다.
도 6은 요당 측정기를 이용하여 당의 농도별 평균값을 기준으로 농도별 편차를 계산한 그래프이다.
도 7은 5 개의 요당 측정기에 대하여 당의 농도별 전류의 변화량을 측정한 그래프이다.
도 8은 요당 측정기로 수용액 중에 당 농도는 일정하게 유지하고 불순물 농도를 증가시켰을 때 전류 변화량을 나타내는 그래프이다.
도 9는 요당 측정기로 수용액 중에 당 농도는 일정하게 유지하고 특정 시간에 아세트아미노펜 농도를 증가시켰을 때 전류 변화량을 나타내는 그래프이다.
도 10은 30명의 환자에게서 혈액과 배뇨를 동일자 동시에 채집하여 혈당 측정 장비와 요당 측정기로 각각 측정한 값을 비교한 그래프이다.
도 11은 30명의 환자에게서 혈액과 배뇨를 동일자 동시에 채집하여 혈당 측정 장비와 요당 측정기로 각각 측정한 혈당과 요당의 상관관계를 나타낸 그래프이다.
첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대해 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 도면부호가 사용되었다. 또한 널리 알려져 있는 공지기술의 경우 그 구체적인 설명은 생략한다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 한편, 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "아래에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 한편, 어떤 부분이 다른 부분 "바로 아래에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
그러면, 본 발명의 실시예에 따른 요당 감지 기판에 대하여 도 1 내지 도 3을 참고하여 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 한 실시예에 따른 요당 감지 기판의 배치도이며, 도 2는 도 1의 II-II 선을 따라 자른 단면도이며, 도 3은 도 1의 III-III 선을 따라 자른 단면도이다.
도 1 내지 도 3을 참고하면, 요당 감지 기판(1)은 요당 센서에 사용되는 기판으로 배뇨 중의 당을 감지하는 전극을 포함한다.
기판(90)의 한 쪽 단부에 제1 더미 전극(dummy electrode)(11, 15), 제1 기준 전극(reference electrode)(12), 제1 구동 전극(working electrode)(13), 그리고 제1 상대 전극(counter electrode)(14)이 위치하며, 기판(90)의 다른 쪽 단부에 제2 더미 전극(21, 25), 제2 기준 전극(22), 제2 구동 전극(23), 그리고 제2 상대 전극(24)이 위치한다. 제1 더미 전극(11, 15) 및 제2 더미 전극(21, 25)은 서로 동일한 층에서 각각 서로 물리적으로 연결되어 있으며, 온도 센서, 캘리브레이션(calibration) 유닛 등에 연결될 수 있으며, 전극 불량이 발생한 경우 대체되는 전극일 수 있다. 제1 기준 전극(12) 및 제2 기준 전극(22)은 서로 동일한 층에서 물리적으로 전기적으로 연결되어 있으며, 기준 전압(reference voltage)이 인가될 수 있다. 제1 구동 전극(13) 및 제2 구동 전극(23)은 서로 동일한 층에서 물리적으로 전기적으로 연결되어 있으며, 구동 전압(working voltage)이 인가될 수 있다. 제1 상대 전극(14) 및 제2 상대 전극(24)은 서로 동일한 층에서 물리적으로 전기적으로 연결되어 있으며, 상대 전압(counter voltage)이 인가될 수 있다. 제2 상대 전극(24)과 제2 기준 전극(22)에 인가되는 전압은 서로 동일한 전압일 수 있으며, 이 경우 상대 전압과 기준 전압은 구동 전압과는 서로 다른 값을 가질 수 있다. 배뇨 중의 당 성분과 전극 위에 형성되어 있는 효소층(50)이 반응하여 이온이 발생하고, 제1 기준 전극(12), 제1 구동 전극(13), 그리고 제1 상대 전극(14)이 서로 도통하여 전류가 흐르고, 이러한 전류의 크기를 측정하여 배뇨 중의 당의 농도가 계산될 수 있다. 제1 기준 전극(12) 및 제1 상대 전극(14)은 제1 구동 전극을 둘러싸고 있는 형상을 가질 수 있으며, 이 경우 전류의 흐름 및 크기가 더 정확하고 효율적으로 감지될 수 있다.
기판(90)은 플라스틱, 유리 등을 포함할 수 있으며, 전극들(11-15, 21-25)은 예를 들어 금(Au)를 포함할 수 있다. 따라서, 종래의 전극들이 금, 백금, 은 등 서로 다른 금속으로 구성되기 때문에 보관 용액에 보관하는 불편함이 있는데 반하여, 전극들(11-15, 21-25)은 내구성이 강한 금을 포함하기 때문에 KCl 등의 보관 용액에 보관되지 않아도 내구성이 유지될 수 있을 수 있으며 보관성이 우수할 수 있다.
도 2를 참고하면, 제1 더미 전극(11, 15), 제1 기준 전극(12), 제1 구동 전극(13), 그리고 제1 상대 전극(14) 위에 제1 고정층(immobilization layer)(40)이 위치한다. 제1 고정층(40)은 효소층(enzyme layer)(50)의 효소 고정화(enzyme immobilization)와 관련이 있으며, 예를 들어 3-APTES(3-aminopropyl triethoxysilane)를 포함할 수 있다. 제1 고정층(40)은 스핀 코팅 등의 방법에 의해 형성될 수 있다.
제1 고정층(40) 위에 효소층(50)이 위치한다. 효소층(50)은 배뇨 중의 당과 반응하여 이온을 발생시킬 수 있다. 효소층(50)은 예를 들어 글루코스 산화효소(glucose oxidase), BSA(bovine serum albumin), 글루타르알데히드(glutaraldehyde) 등을 포함할 수 있으며, 세 가지 물질을 혼합하였을 때 반응성이 증대될 수 있다. 효소층(50)은 스핀 코팅 등의 방법에 의해 형성될 수 있다.
효소층(50) 위에 이온투과층(ion permeation layer)(60)이 위치한다. 이온투과층(60)은 이온을 투과하는 층이다. 이온투과층(60)은 예를 들어 나피온(nafion)을 포함할 수 있다. 이온투과층(60)은 스핀 코팅 등의 방법에 의해 형성될 수 있다.
이온투과층(60) 위에 제2 고정층(70)이 위치한다. 제2 고정층(70)은 효소층(50)의 효소 고정화와 관련이 있으며, 예를 들어 3-APTES를 포함할 수 있다. 제2 고정층(70)은 스핀 코팅 등의 방법에 의해 형성될 수 있다.
제2 고정층(70) 위에 커버층(cover layer)(80)이 위치한다. 커버층(80)은 배뇨 중의 아세트아미노펜, 요산, 아스코르빈산, 카페인 등의 불순물이 전극으로 침투하지 못하도록 차폐할 수 있으며, 이에 따라 요당 센서의 측정이 효율성이 증대될 수 있다. 커버층(80)은 퍼플루오르(perfluoro)계 화합물을 포함할 수 있다. 예를 들어, perfluoro octyl (decyl) polymethacrylate, perfluoro octyl (decyl) methacrylate 등이 사용될 수 있으며, 이 물질들은 불순물의 침투를 더욱 효율적으로 차폐할 수 있다. 커버층(80)은 스핀 코팅 등의 방법에 의해 형성될 수 있다.
제1 더미 전극(11, 15), 제1 기준 전극(12), 제1 구동 전극(13), 그리고 제1 상대 전극(14)은 유리 기판 위에서 대량으로 생산될 수 있다. 예를 들어, 4 인치의 웨이퍼에 약 250 개의 전극이 생산될 수 있다. 유리 기판 위에 전극이 형성된 후, 제1 고정층(40), 효소층(50), 이온투과층(60), 제2 고정층(70), 커버층(80)이 차례로 스핀 코팅 등의 방법에 의해 형성될 수 있다.
도 3을 참고하면, 제2 더미 전극(21, 25), 제2 기준 전극(22), 제2 구동 전극(23), 그리고 제2 상대 전극(24) 위에 보호막(passivation layer)(30)이 위치한다. 보호막(30)은 전극을 절연하는 층이며, 유기 절연 물질, 무기 절연 물질 등을 포함할 수 있다.
이하, 실시예를 들어 본 발명에 대해서 더욱 상세하게 설명할 것이나, 하기의 실시예는 본 발명의 실시예일뿐 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
제1 고정층(40) 및 제2 고정층(70)의 구성 물질의 농도 및 이온투과층(60)의 위치를 다르게 하여 요당 감지 기판을 포함하는 요당 측정기를 제조한다.
도 4는 당의 농도에 따른 요당 감지 기판에 흐르는 전류를 나타내는 그래프이다. 도 4를 참고하면, 제1 고정층(40) 및 제2 고정층(70)의 구성 물질의 농도 및 이온투과층(60)의 위치에 따른 요당 감지 기판(1)의 전류의 크기가 나타나 있다. 5-5는 Au 전극 위에 3-APTES(5% 에탄올 용액), GOX complex(glucose oxidase, BSA, glutaraldehyde), Nafion, 그리고 3-APTES(5% 에탄올 용액)를 차례로 형성한 후 측정한 그래프이며, 이 경우 가장 전류 측정 효율이 좋다. 95-5(사각형)는 Au 전극 위에 3-APTES(95% 에탄올 용액), GOX complex(glucose oxidase, BSA, glutaraldehyde), Nafion, 그리고 3-APTES(5% 에탄올 용액)를 차례로 형성한 후 측정한 그래프이다. 5-95는 Au 전극 위에 3-APTES(5% 에탄올 용액), GOX complex(glucose oxidase, BSA, glutaraldehyde), Nafion, 그리고 3-APTES(95% 에탄올 용액)를 차례로 형성한 후 측정한 그래프이다. 95-95는 Au 전극 위에 3-APTES(95% 에탄올 용액), GOX complex(glucose oxidase, BSA, glutaraldehyde), Nafion, 그리고 3-APTES(95% 에탄올 용액)를 차례로 형성한 후 측정한 그래프이다. 95-5(역삼각형)는 Au 전극 위에 3-APTES(5% 에탄올 용액), Nafion, GOX complex(glucose oxidase, BSA, glutaraldehyde), 그리고 3-APTES(5% 에탄올 용액)를 차례로 형성한 후 측정한 그래프이다. 여기서 5% 에탄올은 95% DI H2O를 포함하며, 95% 에탄올은 5% DI H2O를 포함한다.
실시예 2
Au 전극 위에 3-APTES(5% 에탄올 용액), GOX complex(glucose oxidase, BSA, glutaraldehyde), Nafion, 3-APTES(5% 에탄올 용액), 그리고 perfluoro octyl methacrylate를 차례로 코팅하여, 요당 감지 기판을 제조한 후 요당 측정기를 제조한다.
실시예 2에 따라 제조된 요당 측정기를 이용하여 시간 및 당의 농도에 따른 전류 변화량을 도 5에 나타냈다. 도 5를 참고하면, The Day는 제조 즉시 농도에 따른 전류 레벨 변화를 나타내는 그래프이며, Storage는 제조 후 30일이 되었을 때 농도에 따른 전류 레벨 변화를 나타내는 그래프이다. 30일 후에 측정한 전류레벨을 살펴보면 제조 당시 전류 레벨과 약 5%의 차이를 보이며 농도별로 정량이 잘 되는 것을 확인할 수 있다. 또한, 도 6을 참고하면, 실시예 2에 따라 제조된 요당 측정기를 이용하여 각각 당의 농도별 평균값을 기준으로 농도별 편차를 계산한 값으로, 전 범위 내에서 6% 이내의 편차를 보이는 것을 알 수 있고, 이는 식약청 제시 규격에 잘 맞는 것이다.
실시예 2에 따라 요당 측정기를 5 개를 제조하여 당의 농도별 전류의 변화량을 측정하여 도 7에 나타냈다. 도 7을 참고하면, 요당 측정기 별로 측정 값에 거의 차이가 없어 신뢰성이 우수한 것을 알 수 있다.
실시예 2에 따라 제조된 요당 측정기로 수용액 중에 당 농도는 일정하게 유지하고 불순물 농도를 증가시켰을 때 전류 변화량을 측정하여 도 8에 나타냈다. 도 8을 참고하면, 요산, 아스코르빈산(vitamin C), 또는 이들의 혼합물의 농도를 증가시켜도, 전류 변화량이 일정하게 유지되는 것을 알 수 있다.
실시예 2에 따라 제조된 요당 측정기로 수용액 중에 당 농도는 일정하게 유지하고 특정 시간에 아세트아미노펜 농도를 증가시켰을 때 전류 변화량을 측정하여 도 9에 나타냈다. 도 9를 참고하면, 아세트아미노펜의 농도를 증가시켜도, 전류 변화량이 일정하게 유지되는 것을 알 수 있다.
30명의 환자에게서 혈액과 배뇨를 동일자 동시에 채집하여 혈당 측정 장비와 실시예 2에 따라 제조된 요당 측정기로 각각 측정한 값을 비교하여 도 10에 나타냈으며, 측정된 혈당과 요당의 상관관계를 도 11에 나타냈다. 도 10을 참고하면, 혈당은 (붉은색, 오른쪽 축) 혈당 측정 장비로 측정한 값이고 배뇨는 (검은색, 왼쪽 축) 실시예 2에 따라 제조된 요당 측정기로 측정한 값으로, 혈당과 요당의 추이가 비슷한 것을 알 수 있다. 또한 도 11을 참고하면, 측정된 혈당과 요당의 상관관계가 높은 것을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
1: 요당 감지 기판
11, 15: 제1 더미 전극 12: 제1 기준 전극
13: 제1 구동 전극 14: 제1 상대 전극
21, 25: 제2 더미 전극 22: 제2 기준 전극
23: 제2 구동 전극 24: 제2 상대 전극
30: 보호막 40: 제1 고정층
50: 효소층 60: 이온투과층
70: 제2 고정층 80: 커버층
90: 기판

Claims (6)

  1. 기판,
    상기 기판 위에 위치하는 제1 기준 전극(reference electrode),
    상기 기판 위에 위치하는 제1 구동 전극(working electrode),
    상기 기판 위에 위치하는 제1 상대 전극(counter electrode),
    상기 제1 기준 전극, 상기 제1 구동 전극, 그리고 상기 제1 상대 전극 위에 위치하며 효소를 고정하는 제1 고정층(immobilization layer),
    상기 제1 고정층 위에 위치하며 글루코스 산화효소(glucose oxidase)를 포함하는 효소층(enzyme layer),
    상기 효소층 위에 위치하며 효소를 고정하는 제2 고정층,
    상기 제2 고정층 위에 위치하는 이온투과층(ion permeation layer), 그리고
    상기 이온투과층 위에 위치하며 퍼플루오르(perfluoro)계 화합물을 포함하는 커버층(cover layer)
    를 포함하는 요당 감지 기판.
  2. 제1항에서,
    상기 제1 기준 전극에 연결되어 있는 제2 기준 전극,
    상기 제1 구동 전극에 연결되어 있는 제2 구동 전극,
    상기 제1 상대 전극에 연결되어 있는 제2 상대 전극, 그리고
    상기 제2 기준 전극, 상기 제2 구동 전극, 그리고 상기 제2 상대 전극 위에 위치하는 보호막(passivation layer)
    을 더 포함하는 요당 감지 기판.
  3. 제2항에서,
    상기 퍼플루오르계 화합물은 퍼플루오르 메타크릴계 화합물을 포함하는 요당 감지 기판.
  4. 제2항에서,
    상기 제1 고정층 및 상기 제2 고정층은 3-APTES(3-aminopropyl triethoxysilane)를 포함하고, 상기 효소층은 BSA(bovine serum albumin) 및 글루타르알데히드(glutaraldehyde)를 포함하고, 그리고 상기 이온투과층은 나피온(nafion)을 포함하는 요당 감지 기판.
  5. 제2항에서,
    상기 제1 기준 전극, 상기 제1 구동 전극, 그리고 상기 제1 상대 전극은 금(Au)을 포함하는 요당 감지 기판.
  6. 제2항에서,
    상기 제1 기준 전극 및 상기 제1 상대 전극에는 동일한 제1 전압이 인가되고, 상기 제1 구동 전극에는 상기 제1 전압과 다른 제2 전압이 인가되는 요당 감지 기판.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2019107611A1 (ko) * 2017-11-30 2019-06-06 비케이전자 주식회사 온도 센서를 구비한 뇨당 검출 장치

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