KR20140134571A - Bentonite buffer for promoting iodide biomineralization - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 고준위 폐기물에서 유출되는 음이온성 요오드 핵종의 이동 억제 및 고정을 위한 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 완충재에 관한 것이다.
The present invention relates to bentonite cushioning materials promoting iodine mineralization for inhibiting migration and fixing of anionic iodide nuclides from high-level wastes.
고준위 폐기물(high-level waste)은 주로 원자력 발전소의 사용후 핵연료인 고방사능 폐기물을 말하며, 방사성 물질을 다루는 기관 및 연구실 등에서 나오는 저준위폐기물(low-level waste) 에 대칭되는 것이다. 일반적으로 고준위 폐기물은 금속 용기인 카니스터(canister)에 넣어 지하 수백 m의 깊은 지점에 매설, 처분하게 된다.High-level waste refers to high radioactive waste, which is the spent fuel of nuclear power plants, and is symmetrical to low-level waste from institutions and laboratories dealing with radioactive materials. Generally, high-level waste is buried in a canister, which is a metal container, and buried deep within a few hundred meters of the ground.
방사성 핵종은 고준위 폐기물로부터 빠져 나와 지하수에 용해되어 주변 지역을 오염시키기 때문에 이를 방지하기 위한 다양한 방법이 제시되고 있다. 이 중 흡착 방법은 방사성 핵종의 이동을 억제할 수 있는 중요한 방법 중의 하나로서, 방사성 핵종의 흡착특성은 고준위폐기물 저장 모듈의 물리적/화학적 특성에 의해 영향을 받는다.Radionuclides escape from high-level wastes and dissolve in groundwater to pollute the surrounding area. Among them, the adsorption method is one of important methods to inhibit the movement of radionuclides. The adsorption characteristics of the radionuclides are affected by the physical / chemical characteristics of the high-level waste storage module.
폐핵연료와 같은 고준위 폐기물은 매우 높은 방사능을 갖고 상당한 열을 생성하여, 상기 폐기물의 포장, 운반, 저장 등에 있어 큰 주의가 요구되며, 방사능 노출로부터 환경을 보호하기 위하여 캐니스터(canister)에 저장된다. 상기 캐니스터는 저장모듈 내에 위치되며, 캐니스터 저장모듈 내벽 사이를 점토성 재료로 충진하여 저장모듈의 측벽이 고준위 폐기물로부터 용출되는 핵종 및 고온 등의 영향으로부터 오랜 기간 동안 최소한의 영향을 받도록 한다. High-level wastes, such as spent nuclear fuel, have a very high radioactivity and generate considerable heat, requiring great care in packaging, transporting and storing such wastes and stored in a canister to protect the environment from exposure to radiation. The canister is located within the storage module and fills the interior walls of the canister storage module with a soil-repellent material so that the sidewalls of the storage module are minimally affected for a long period of time from the effects of nuclides and high temperatures eluted from the high-level wastes.
점토성 재료 중 벤토나이트는 방사성 핵종의 흡착 능력이 매우 뛰어나지만, 주로 양이온 방사성 핵종에 한정되고, 음이온 방사성 핵종에 대한 흡착력은 떨어지는 문제점이 있다. 음이온 방사성 핵종은 많은 양이 방출되는 것은 아니지만, 벤토나이트 점토층에 잘 흡착이 되지 않고 지하수를 따라 유출되면, 원거리 지역까지 환경문제를 야기할 수 있다. Among bentonite materials, bentonite has excellent adsorption ability of radionuclides, but is limited mainly to cationic radionuclides and has a problem that adsorption ability to anionic radionuclides is poor. Anionic radionuclides do not release large amounts, but if they are not adsorbed well to the bentonite clay layer and leak along the groundwater, it can cause environmental problems to remote areas.
일본공개특허 제1995-270597호(특허문헌 1)에는 지하수의 흐름을 저지하는 지수 기능 및 핵종의 흡착 성능을 높이기 위하여 벤토나이트에 버미큘라이트를 혼합하는 구성이 개시되어 있으나, 지수 개선 및 흡착 성능 향상이 여전히 제한적이다. Japanese Patent Application Laid-Open No. 1995-270597 (Patent Document 1) discloses a constitution in which vermiculite is mixed with bentonite in order to enhance the indexing function for blocking groundwater flow and the adsorption performance of nuclides. However, Limited.
또한, 고준위 폐기물 저장모듈 내측면에 적용되는 충진재는 은과 같은 음이온과 결합할 수 있는 첨가물을 포함시켜 방사성 핵종의 흡착 효율을 증진시킬 수 있으나 고비용이 소요되고, 지하수의 음이온성 염소 성분에 의해 방해를 받으며 콜로이드를 형성하여 요오드의 이동이 유발될 수 있는 문제점이 있고, 특히, 인공합성소재를 첨가하는 경우에는 자연친화적이지 않고 벤토나이트 점토층과 유사성이 약하여 불균질성을 유발할 수 있고, 지하에서 장기 안정성이 떨어지는 등 여러가지 문제점이 발생할 수 있다. In addition, the filler applied to the inner side of the high-level waste storage module can enhance the adsorption efficiency of the radionuclide by adding an additive capable of binding to an anion such as silver, but it is expensive and requires an interference with the anion- In particular, when an artificial synthetic material is added, there is a problem in that it is not natural-friendly and has a weak affinity with the bentonite clay layer to cause heterogeneity. In addition, when the artificial synthetic material is added, And the like.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 고준위 폐기물에서 빠져나오는 음이온 핵종인 요오드의 생광물화를 통하여 자연친화적이면서 벤토나이트 점토층과의 균일성을 획기적으로 향상시킴으로써 음이온성 요오드 핵종을 이동 억제 및 고정하여 지하수 이동에 따른 주변 환경 오염을 방지하며 장기 안정성이 뛰어난 요오드 생광물화 촉진을 위한 벤토나이트 완충재를 제공하는 데 그 목적이 있다.
Disclosure of Invention Technical Problem [8] Accordingly, the present invention has been made in order to solve the above-mentioned problems, and it is an object of the present invention to provide an iodide- And to provide a bentonite cushioning material for promoting iodine mineralization with excellent long-term stability.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 이온성 구리, 구리 나노 입자 및 이들의 조합물로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 구리 성분 및 벤토나이트를 포함하여 벤토나이트의 내부 층간 이온을 구리로 치환하거나 구리 나노입자를 삽입시켜 벤토나이트와의 균질성 및 장기 안정성을 향상시키고 요오드의 생광물화를 촉진시켜 상기 음이온성 요오드 핵종을 이동 억제 및 고정하는 효율을 획기적으로 높임으로써 주변 환경을 보호할 수 있는 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 완충재를 제공한다. In order to accomplish the above object, the present invention provides a method for producing copper nanoparticles comprising substituting copper intercalation ions of bentonite with copper, or copper nanoparticles containing copper nanoparticles selected from the group consisting of ionic copper, copper nanoparticles, To improve the homogeneity and long-term stability with bentonite and promote the biodegradation of iodine, thereby remarkably enhancing the efficiency of movement inhibition and fixation of the anionic iodine nuclide, thereby enhancing iodine mineralization promoting bentonite Provide a cushioning material.
본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재에 있어서, 구리 성분 및 벤토나이트의 중량혼합비는 0.001 ~ 0.1 : 100인 것을 포함할 수 있다.In the iodine mineralization-promoting bentonite filler according to one embodiment of the present invention, the weight mixing ratio of the copper component and the bentonite may be 0.001 to 0.1: 100.
본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재에 있어서, 이온성 구리는 Cu+, Cu++ 및 이들 조합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나인 것을 포함할 수 있다. In the bentonite filler material promoting iodine mineralization according to an embodiment of the present invention, the ionic copper may include any one selected from the group consisting of Cu + , Cu ++, and combinations thereof.
본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재에 있어서, 구리 나노 입자는 입경이 10 내지 1000nm인 것을 포함할 수 있다. In the iodine mineralization-promoting bentonite filler according to one embodiment of the present invention, the copper nanoparticles may include those having a particle diameter of 10 to 1000 nm.
본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재에 있어서, 벤토나이트 충진재는 생물활성성분을 더 포함한다. 이때, 상기 생물활성성분은 황산염 환원 박테리아를 포함하는 미생물일 수 있다. In an iodine mineralization-promoting bentonite filler according to an embodiment of the present invention, the bentonite filler further includes a bioactive ingredient. At this time, the bioactive ingredient may be a microorganism containing a sulfate-reducing bacteria.
본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재에 있어서, 황산염 환원 박테리아는 슈도모나스(Pseudomonas), 쉐와넬라(Shewanella), 클로스트리디움(Clostridium), 데설포비브리오(Desulfovibrio), 데설포스포로시너스(Desulfosporosinus), 데설포토마큘럼(Desulfotomaculum), 언에어로믹소박터(Anaeromyxobacter) 및 지오박터(Geobacter)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 미생물을 포함한다.In an iodine mineralization-promoting bentonite filler according to an embodiment of the present invention, the sulfate-reducing bacteria are selected from the group consisting of Pseudomonas, Shewanella, Clostridium, Desulfovibrio, And one or more microorganisms selected from the group consisting of Desulfosporosinus, Desulfotomaculum, Anaeromyxobacter, and Geobacter.
본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재에 있어서, 생물활성성분은 미생물을 함유하는 황산염 광물이 포함될 수 있다. 황산염이 서서히 지하수에 용해되고 황산염 환원 미생물에 의해 황화물로 다시 환원되면서 용존 요오드를 흡수할 수 있다.In the iodine mineralization-promoting bentonite filler according to an embodiment of the present invention, the bioactive ingredient may include a sulfate mineral containing microorganisms. Sulfate slowly dissolves in the groundwater and is reduced back to sulfide by the sulfate-reducing microorganism, which can absorb dissolved iodine.
상기 황산염 광물은 경석고(anhydrite, CaSO4), 명반석(alunite, KAl3(SO4)2(OH)6), 앵글래사이트(Anglesite, PbSO4), 셀레스타이트(celestite, SrSO4)를 사용할 수 있고, 구리 이온을 함유한 브로찬타이트(brochantite, Cu4SO4(OH)6)나 담반(Chalcanthite, CuSO4·5H2O)을 사용하는 것이 바람직하다. The sulfate mineral anhydrite (anhydrite, CaSO 4), myeongbanseok (alunite, KAl 3 (SO 4 ) 2 (OH) 6), angle below the site (Anglesite, PbSO 4), Shelesh tight (celestite, SrSO 4) can use the It is preferable to use brochantite (Cu 4 SO 4 (OH) 6 ) or chalcanthite (CuSO 4 .5H 2 O) containing copper ions.
본 발명은 상기 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재를 포함하는 고준위 폐기물 저장모듈을 제공한다. The present invention provides a high-level waste storage module comprising the iodine mineralization-promoting bentonite filler.
본 발명에 따른 요오드 생광물화 촉진을 위한 벤토나이트 완충재는 음이온성 요오드 핵종의 이동 억제 및 고정의 효율을 극대화시킬 수 있으며, 요오드 광물화를 통하여 자연친화적이면서 지하수를 포함한 주변 환경을 보호하고 장기 안정성이 매우 뛰어난 장점이 있다. 특히, 지하수의 염소를 포함한 다른 많은 음이온의 영향을 받지 않아 고준위 폐기물의 음이온성 핵종의 고정 효율이 저하되는 것을 획기적으로 개선하며, 요오드의 광물 구조 내 포획이 지속적으로 이루어지고 광물 격자 내부에 요오드를 안정적으로 위치시킬 수 있어 요오드 제거율을 극대화 시킬 수 있으며, 비용을 절감할 수 있어 매우 경제적인 이점이 있다.
The bentonite cushioning material for promoting iodine mineralization according to the present invention can maximize the inhibition of migration and fixation of anionic iodine nuclide and protects the surrounding environment including the groundwater by being iodine mineralization, There is a very good advantage. Especially, it is remarkably improved the deterioration of fixation efficiency of anionic nuclide of high-level waste because it is not influenced by many other anions including groundwater chlorine, and iodine is retained in the mineral structure continuously and iodine It can be stably positioned to maximize the iodine removal rate and reduce the cost, which is a very economical advantage.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 음이온 핵종의 이동 억제를 위한 고준위 폐기물 저장 모듈을 나타낸 것이다.
도 2은 본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진을 위한 벤토나이트 완충재의 이온성 구리로 치환된 벤토나이트의 모식도를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진을 위한 벤토나이트 완충재의 구리 나노입자가 첨가된 벤토나이트의 모식도를 나타낸 것이다.
도 4는 벤토나이트 용액으로부터 음이온 요오드 핵종의 제거를 나타내는 그래프이다. FIG. 1 illustrates a high-level waste storage module for inhibiting migration of anion nuclides according to an embodiment of the present invention.
2 is a schematic view of a bentonite substituted with an ionic copper of bentonite buffer material for promoting iodine mineralization according to an embodiment of the present invention.
FIG. 3 is a schematic view of a bentonite to which copper nanoparticles are added in a bentonite buffer material for promoting iodine mineralization according to an embodiment of the present invention. FIG.
4 is a graph showing the removal of anion iodine nuclide from a bentonite solution.
이하, 본 발명의 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 완충재에 대하여 상세히 설명한다. 다음에 소개되는 실시예 및 도면들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 또한, 사용되는 기술 용어 및 과학 용어에 있어서 다른 정의가 없다면, 이 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 통상적으로 이해하고 있는 의미를 가지며, 하기의 설명 및 첨부 도면에서 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 설명은 생략한다.Hereinafter, the bentonite cushioning material promoting iodine mineralization of the present invention will be described in detail. The following embodiments and drawings are provided by way of example so that those skilled in the art can fully understand the spirit of the present invention. Further, it is to be understood that, unless otherwise defined, technical terms and scientific terms used herein have the same meaning as commonly understood by one of ordinary skill in the art to which this invention belongs. Descriptions of known functions and configurations that may be unnecessarily blurred are omitted.
본 발명에 따른 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 완충재는 이온성 구리, 구리 나노입자 및 이들의 조합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 구리 성분 및 벤토나이트를 포함하여, 벤토나이트의 내부 층간 이온을 이온성 구리를 이용하여 구리로 치환하거나 구리 나노입자를 벤토나이트와 혼합한다. The iodine mineralization-promoting bentonite cushioning material according to the present invention comprises any copper component and bentonite selected from the group consisting of ionic copper, copper nanoparticles, and combinations thereof, wherein the interlayer intercalation ions of the bentonite are ionic copper And the copper nanoparticles are mixed with the bentonite.
본 발명의 벤토나이트 완충재는 상기의 구성을 포함하여 지하수의 염소를 포함한 다른 많은 음이온의 영향을 받지 않으면서 지하수에 다량 함유되어 있는 황산염이 투입된 미생물 혹은 벤토나이트 자체 미생물에 의해 황화물로 변하고, 이를 구리 및 요오드와 결합하게 하여 요오드의 광물 구조 내의 포획을 지속적으로 이루어지도록 하고 광물 격자 내부에 요오드를 안정적으로 위치시킬 수 있어 요오드 제거율을 극대화할 수 있다. The bentonite cushioning material of the present invention, including the above-described constitution, is converted into sulfide by the microorganism or bentonite self-organism to which sulfate contained in a large amount in the groundwater is not affected by many other anions including groundwater chlorine, So that iodine can be trapped in the mineral structure continuously and iodine can be stably positioned in the mineral lattice, thereby maximizing the iodine removal rate.
상기 구리 성분 및 벤토나이트의 중량혼합비는 0.001 ~ 0.1 : 100인 것이 바람직하며, 상기 범위를 만족하는 것이 구리 성분을 촉매로 한 환원 분위기를 만들어 요오드 이동 억제 및 고정 효율을 높일 수 있다. 구리의 함량비는 벤토나이트 중량비의 0.1%를 초과하지 않는 것이 바람직하며, 이는 고농도 구리 첨가에 의해 벤토나이트 성질이 바뀔 수 있으며 완충재 제조 비용이 과다할 수 있기 때문이다. The weight ratio of the copper component to the bentonite is preferably 0.001 to 0.1: 100, and the copper component and the bentonite may satisfy the above-mentioned range. The content of copper is preferably not more than 0.1% of the weight of bentonite because the bentonite properties can be changed by the addition of high concentration copper and the cost of producing the buffer material may be excessive.
본 발명에서 벤토나이트는 칼슘 벤토나이트, 나트륨 벤토나이트, 산 세척된 벤토나이트 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 어느 하나의 벤토나이트로서, 바람직하게는 칼슘 벤토나이트 또는 나트륨 벤토나이트를 사용하는 것이 좋다.In the present invention, the bentonite is any bentonite selected from calcium bentonite, sodium bentonite, pickled bentonite, and mixtures thereof, preferably calcium bentonite or sodium bentonite.
상기 이온성 구리는 구리 성분 단독 또는 황산염을 함유한 구리 광물을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 구리 금속 분쇄물 자체 또는 Cu+, Cu++ 및 SO4를 갖는 조합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나인 것을 포함하여 벤토나이트의 내부 층간이온을 구리로 치환하거나 황산염이 환원되면서 황화물 및 요오드와 결합하게 함으로써 구리-황-요오드 침전물이 쉽게 생성될 수 있도록 하여 요오드 제거 효율을 높일 수 있다.The ionic copper may be a copper component alone or a copper mineral containing a sulfate. Preferably, the ionic copper may be one selected from the group consisting of a copper metal powder itself or a combination of Cu + , Cu ++ and SO 4 The iodide removal efficiency can be improved by allowing the interlayer ions of the bentonite to be substituted with copper or by binding the sulfide and iodine while reducing the sulfate to easily produce copper-sulfur-iodine precipitate.
상기 구리 나노입자는 입경이 10 내지 1000nm인 것이 바람직하다. The copper nanoparticles preferably have a particle diameter of 10 to 1000 nm.
상기 구리 나노입자는 일반적으로 알려진 모든 방법으로 합성된 구리 나노 입자를 포함하며, 보다 바람직하게는 황산염을 공유하며 용액환원법 또는 기상법으로 합성된 것을 사용할 수 있으며, 친수성으로 표면개질된 것이 좋다. 용액 환원법은 톨루엔, 헥산, 헵탄, 1-옥타데신, 테트라데칸과 같은 유기용매상에서 환원제를 사용하여 구리나노입자를 합성하는 방법으로, 이때 제조되는 구리 나노입자는 뭉침 방지 및 산화 안정성을 위해 올레인산, 카프로인산, 스테아린산 등과 같은 탄소수 6 내지 20의 지방산, 혹은 올레일 아민, 부틸 아민, 옥틸 아민 등과 같은 탄소수 4 내지 18의 지방산 아민에 의해 그 표면이 보호될 수 있다. 상기 입자는 금속염 용액을 제조한 후 용매의 끓는점 부근에서 환원제를 주입하여 급속환원시켜 제조되는 100nm 이하의 입경을 갖는다. 또한, 상기 구리 나노입자는 계면활성제를 이용한 표면 개질화를 통하여 벤토나이트와 혼합시 분산안정성을 높일 수 있다. 이때, 사용될 수 있는 계면활성제는 폴리옥시에틸렌 올레인아민 에테르, 폴리옥시에틸렌 라우릴에테르, 폴리옥시에틸렌 스테아릴에테르, 폴리옥시에틸렌올레일에테르, 폴리옥시에틸렌 n-옥틸페닐에테르, 폴리옥시에틸렌 n-노닐페닐에테르, 폴리에틸렌글리콜 디라우레이, 폴리에틸렌글리콜 디스테아레이트에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함한다. The copper nanoparticles include copper nanoparticles synthesized by all generally known methods. More preferably, the copper nanoparticles share a sulfate and can be synthesized by a solution reduction method or a vapor phase method, and the surface of the copper nanoparticles may be hydrophilic. The solution reduction method is a method of synthesizing copper nanoparticles by using a reducing agent in an organic solvent such as toluene, hexane, heptane, 1-octadecyne, or tetradecane. Copper nanoparticles produced at this time are prepared by adding oleic acid, Caproic acid, caproic acid, stearic acid, and the like, or a fatty acid amine having 4 to 18 carbon atoms such as oleylamine, butylamine, octylamine, and the like. The particles have a particle diameter of 100 nm or less, which is prepared by preparing a metal salt solution and then rapidly reducing the solvent by injecting a reducing agent near the boiling point of the solvent. In addition, the copper nanoparticles can improve dispersion stability when mixed with bentonite through surface modification using a surfactant. Surfactants that may be used herein include polyoxyethylene oleyl amine ether, polyoxyethylene lauryl ether, polyoxyethylene stearyl ether, polyoxyethylene oleyl ether, polyoxyethylene n-octylphenyl ether, polyoxyethylene n - nonyl phenyl ether, polyethylene glycol dilaurate, and polyethylene glycol distearate.
본 발명에서 벤토나이트 완충재는 생물활성성분을 더 포함할 수 있다. 상기 생물활성성분은 생물학적 활성을 유도하는 황산염 분말 혹은 광물 등이 포함될 수 있다.In the present invention, the bentonite cushioning material may further comprise a bioactive ingredient. The biologically active ingredient may include a sulfate powder or a mineral to induce biological activity.
본 발명에서 첨가되는 미생물은 황산염 및 방사성 물질을 환원 및 침전시킬 수 있으며, 벤토나이트 입자 공극 사이에 잔류하게 하는 것이 바람직하다. 또한, 벤토나이트 자체에 생존하고 있는 황산염환원 박테리아를 이용할 수 있다.The microorganism added in the present invention may reduce and precipitate the sulfate and the radioactive material, and preferably remain between the voids of the bentonite particles. Also, sulfate-reducing bacteria that are alive in the bentonite itself can be used.
황산염 환원 박테리아는 슈도모나스(Pseudomonas), 쉐와넬라(Shewanella), 클로스트리디움(Chlostridium), 데설포비브리오(Desulfovibrio), 데설포스포로시너스(Desulfosporosinus), 데설포토마큘럼(Desulfotomaculum), 언에어로믹소박터(Anaeromyxobacter) 및 지오박터(Geobacter)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하며, 반드시 이에 한정되지 않는다.The sulfate-reducing bacteria are selected from the group consisting of Pseudomonas, Shewanella, Chlostridium, Desulfovibrio, Desulfosporosinus, Desulfotomaculum, (Anaeromyxobacter) and Geobacter (Geobacter), but the present invention is not limited thereto.
본 발명에서 벤토나이트 충진재는 황산염 분말 혹은 황산염 광물을 더 포함할 수 있다. 이는 벤토나이트 내에서 구리 성분 및 요오드의 결합을 강화하기 위하여 황산염이 이용되며 황산염(SO42-)이 부족할 경우 보충 성분으로 사용되어 생광물화 효율을 더욱 높일 수 있다. In the present invention, the bentonite filler may further include a sulfate powder or a sulfate mineral. Sulfate is used to strengthen the copper and iodine bond in the bentonite, and when the sulfate (SO42-) is insufficient, it can be used as a supplementary component to further increase the bioconcentration efficiency.
본 발명은 앞서 설명한 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재를 포함하는 고준위 폐기물 저장모듈을 제공한다. The present invention provides a high-level waste storage module comprising the iodine mineralization-promoting bentonite filler described above.
상기 고준위 폐기물 저장모듈의 일 양태는, 도 1에서 보이는 바와 같이 고준위 폐기물(11), 이를 담고 있는 폐기물 용기(12) 및 상기 폐기물 용기를 감싸며 고준위 폐기물에서 방출되는 음이온 핵종을 흡착하기 위한 벤토나이트 완충재(13)으로 이루어져 음이온 핵종이 지하 환경에서 장시간 동안 효과적으로 안정되게 존재할 수 있도록 할 수 있다.1, the high-level waste storage module includes a high-
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진을 위한 벤토나이트 완충재의 이온성 구리로 치환된 벤토나이트의 모식도를 나타낸 것으로서, 이온성 구리 및 벤토나이트를 혼합하여 벤토나이트 내부의 미세 벤토나이트 격자층(14) 층간 이온을 구리로 치환할 수 있다. 이는 미생물에 의해 황산염이 환원되는 과정에서 벤토나이트 치환 구리 이온이 서서히 용출되면서 황 및 요오드와 강한 결합을 이루어 생광물이 만들어진다. FIG. 2 is a schematic view of bentonite substituted with ionic copper of bentonite cushion for promoting iodine mineralization according to an embodiment of the present invention. The ionic copper and bentonite are mixed to form a micro bentonite lattice layer 14) Interlayer ions can be replaced with copper. In the process of sulfate reduction by microorganisms, bentonite-substituted copper ions are slowly eluted and strong bonds with sulfur and iodine are produced.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 요오드 생광물화 촉진을 위한 벤토나이트 완충재의 구리 나노입자가 첨가된 벤토나이트의 모식도를 나타낸 것으로, 벌크 벤토나이트(15)에 구리 나노입자(16)를 첨가하여 요오드를 이동 억제 및 고정시킬 수 있다.
FIG. 3 is a schematic view of a bentonite to which copper nanoparticles are added in bentonite buffer material for promoting iodine mineralization according to an embodiment of the present invention.
이하, 본 발명에 대하여 실시예를 바탕으로 구체적으로 설명한다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail based on examples.
(실시예 1)(Example 1)
2 CEC(cation exchange capacity) Cu exchanged-Bentonite(입자크기: <1.0㎛) 1g을 NaHCO3 3mM 수용액 100㎖에 넣고, NaCl 2mM, NaI 0.3mM, Na2SO4 2mM, 소듐락테이트(Na lactate) 10mM을 투입한 다음 Desulfosporosinus auripigmenti(GenBank no. AJ49351) 1㎖를 투입하였다. 이후, 상기 요오드 이온의 흡착능을 실험하였다.
2 CEC (cation exchange capacity) 1 g of Cu exchanged-bentonite (particle size: < 1.0 탆) was added to 100 ml of a 3 mM aqueous solution of NaHCO 3 , and 2 mM NaCl, 0.3 mM NaI, 2 mM Na 2 SO 4 , And then 1 ml of Desulfosporosinus auripigmenti (GenBank no. AJ49351) was added thereto. The adsorption capacity of the iodide ion was then tested.
(실시예 2)(Example 2)
2 CEC(cation exchange capacity) Cu exchanged-Bentonite(입자크기: <1.0㎛) 1g을 NaHCO3 3mM 수용액 100㎖에 넣고, NaCl 2mM, NaI 0.3mM, Na2SO4 2mM, 소듐락테이트(Na lactate) 10mM을 투입한 다음 상기 요오드 이온의 흡착능을 실험하였다.
2 CEC (cation exchange capacity) 1 g of Cu exchanged-bentonite (particle size: < 1.0 탆) was added to 100 ml of a 3 mM aqueous solution of NaHCO 3 , and 2 mM NaCl, 0.3 mM NaI, 2 mM Na 2 SO 4 , After the addition of 10 mM, the adsorption ability of the iodide ion was examined.
(실시예 3)(Example 3)
2 CEC(cation exchange capacity) Cu exchanged-Bentonite(입자크기: <1.0㎛) 1g을 NaHCO3 3mM 수용액 100㎖에 넣고, NaCl 2mM, NaI 0.3mM, 소듐락테이트(Na lactate) 10mM을 투입한 다음 상기 요오드 이온의 흡착능을 실험하였다.
2 CEC (cation exchange capacity) 1 g of Cu exchanged-bentonite (particle size: < 1.0 탆) was added to 100 ml of a 3 mM aqueous solution of NaHCO 3 , and 2 mM NaCl, 0.3 mM NaI and 10 mM sodium lactate were added thereto. The adsorption capacity of iodide ion was experimented.
(실시예 4)(Example 4)
Raw Bentonite 1g을 NaHCO3 3mM 수용액 100㎖에 넣고, CuCl2 3mM, NaCl 2mM, NaI 0.3mM, Na2SO4 2mM, 소듐락테이트(Na lactate) 10mM을 투입한 후 상기 요오드 이온의 흡착능을 실험하였다.
1 g of Raw Bentonite was placed in 100 ml of a 3 mM aqueous solution of NaHCO 3 and 3 mM of CuCl 2 , 2 mM of NaCl, 0.3 mM of NaI, 2 mM of Na 2 SO 4 and 10 mM of sodium lactate were added thereto, .
(비교예 1)(Comparative Example 1)
Raw Bentonite 1g을 NaHCO3 3mM 수용액 100㎖에 넣고, NaCl 2mM 및 NaI 0.3mM을 투입한 후 상기 요오드 이온의 흡착능을 실험하였다.
1 g of Raw Bentonite was placed in 100 ml of 3 mM aqueous NaHCO 3 solution, and 2 mM NaCl and 0.3 mM NaI were added thereto. Then, the adsorption capacity of the iodide ion was measured.
(비교예 2)(Comparative Example 2)
Raw Bentonite 1g을 NaHCO3 3mM 수용액 100㎖에 넣고, NaCl 2mM, NaI 0.3mM 및 Na2SO4 2mM 을 투입한 후 상기 요오드 이온의 흡착능을 실험하였다.
1 g of Raw Bentonite was placed in 100 ml of a 3 mM aqueous solution of NaHCO 3 , followed by the addition of 2 mM of NaCl, 0.3 mM of NaI and 2 mM of Na 2 SO 4 , and then the adsorption capacity of the iodide ion was measured.
(비교예 3)(Comparative Example 3)
Raw Bentonite 1g을 NaHCO3 3mM 수용액 100㎖에 넣고, NaCl 2mM, NaI 0.3mM, Na2SO4 2mM 및 소듐락테이트(Na lactate) 10mM을 투입한 다음 Desulfosporosinus auripigmenti(GenBank no. AJ49351) 1㎖를 투입하였다. 이후, 상기 요오드 이온의 흡착능을 실험하였다.
1 g of Raw Bentonite is added to 100 ml of 3 mM NaHCO 3 solution and 2 ml of NaCl, 0.3 mM of NaI, 2 mM of Na 2 SO 4 and 10 mM of sodium lactate are added and then 1 ml of Desulfosporosinus auripigmenti (GenBank no. AJ49351) Respectively. The adsorption capacity of the iodide ion was then tested.
상기 요오드 이온의 흡착능 실험 결과는 도 4에서 보이는 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예는 비교예에 비하여 Cl-, CO3 2 -와 같은 과량의 다른 음이온의 영향으로 음이온 흡착성능이 어려움에도 불구하고 요오드 흡착 성능이 월등하게 우세함을 확인할 수 있었다. 특히, 벤토나이트에 구리(Cu) 성분이 첨가(이온교환 혹은 용존 형태)된 경우에 한하여 요오드의 제거 효과가 나타났으며, 미생물의 활동에 의해 제거 효율이 증진되었다.As shown in FIG. 4, the results of the adsorption ability test of the iodide ion showed that although the anion adsorption performance was difficult due to the influence of excessive anions such as Cl - and CO 3 2 - It was confirmed that the iodine adsorption performance was superior. Particularly, removal effect of iodine was shown only when copper (Cu) component was added to bentonite (ion exchange or dissolved form), and removal efficiency was enhanced by microbial activity.
본 발명에 따른 실시예 1과 같이 미생물이 첨가된 경우 이외에도 벤토나이트 자체 미생물 활동에 의한 요오드 제거 효과도 실시예 2 내지 4를 통하여 확인할 수 있었다. 하지만, 구리가 존재하지 않은 경우에는 비교예 3과 같이 미생물이 첨가되거나, 비교예 1 및 2와 같이 벤토나이트 자체 미생물에 의해서도 요오드가 제거되지 않았다. In addition to the case where the microorganism was added as in Example 1 according to the present invention, the effect of iodine removal by the activity of the bentonite self-organism was also confirmed in Examples 2 to 4. However, when copper was not present, microorganisms were added as in Comparative Example 3, or iodine was not removed by the bentonite microorganisms as in Comparative Examples 1 and 2.
본 발명에 따른 실시예 4는 구리가 벤토나이트에 용존된 형태로 존재하여 요오드 제거 효율이 매우 우수하게 나타났으며, 이는 구리가 벤토나이트에 이온교환 형태로 존재하는 것보다 더욱 바람직한 상태임을 확인할 수 있었다. 또한, 본 발명에 따른 실시예 2는 황산염이 존재하지 않은 실시예 3에 비하여 요오드 제거 효율이 더 좋게 나타났다. 상기 실시예에서 보이는 바와 같이 본 발명에 따른 요오드 제거 메커니즘은 박테리아에 의해 황산염이 황으로 환원됨과 동시에 2가로 존재하는 구리(Cu)가 1가 구리(Cu)로 환원 및 안정화되면서 Cu+-I- 의 강한 결합을 형성하여 침전하게 되는 것이다.
In Example 4 according to the present invention, the copper was present in a form dissolved in bentonite, so that the iodine removal efficiency was remarkably excellent, and it was confirmed that the copper was more preferable than the bentonite in ion exchange form. In addition, Example 2 according to the present invention showed better iodine removal efficiency than Example 3 in which sulfate was not present. Iodine removal mechanism in accordance with the present invention as shown in the above embodiment are as sulfate reduction and stabilization of copper (Cu) is one of copper (Cu) that as soon as the reduction of sulfur at the same time by bacteria present two horizontal Cu + -I - To form a strong bond.
이상과 같이 본 발명에서는 한정된 실시예에 의해 설명되었으나 이는 본 발명의 보다 전반적인 이해를 돕기 위해서 제공된 것일 뿐, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it is to be understood that the invention is not limited to the disclosed embodiments, but, on the contrary, Various modifications and variations are possible in light of the above teachings.
따라서, 본 발명의 사상은 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니되며, 후술하는 특허청구범위뿐 아니라 이 특허청구범위와 균등하거나 등가적 변형이 있는 모든 것들은 본 발명 사상의 범주에 속한다고 할 것이다.
Accordingly, the spirit of the present invention should not be construed as being limited to the embodiments described, and all of the equivalents or equivalents of the claims, as well as the following claims, belong to the scope of the present invention .
10 : 고준위 폐기물 저장 모듈
11 : 고준위 폐기물 방사성 폐기물
12 : 금속 용기
13 : 벤토나이트 완충재
14 : 미세 벤토나이트 격자층
15 : 벌크 벤토나이트
16 : 구리 나노입자10: High-level waste storage module
11: High level radioactive waste
12: Metal container
13: Bentonite cushioning material
14: Micro bentonite lattice layer
15: Bulk bentonite
16: Copper nanoparticles
Claims (10)
Iodide copper, copper nanoparticles, and combinations thereof, and bentonite, wherein the iodide mineralization promotes the bentonite filler.
상기 벤토나이트 및 구리성분의 중량혼합비는 0.001 ~ 0.1 : 100인 것을 포함하는 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재.
The method according to claim 1,
Wherein the weight ratio of the bentonite and the copper component is 0.001 to 0.1: 100.
상기 이온성 구리는 Cu+, Cu++ 및 이들 조합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나인 것을 포함하는 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재.
The method according to claim 1,
Wherein the ionic copper is any one selected from the group consisting of Cu + , Cu ++, and combinations thereof.
상기 구리 나노 입자는 입경이 10 내지 1000nm인 것을 포함하는 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재.
The method according to claim 1,
Wherein the copper nanoparticles have a particle diameter of 10 to 1000 nm.
상기 벤토나이트 충진재는 생물활성성분을 더 포함하는 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재.
The method according to claim 1,
Wherein the bentonite filler further comprises a biologically active ingredient.
상기 생물활성성분은 황산염 환원 박테리아를 포함하는 미생물인 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재.
6. The method of claim 5,
Wherein the biologically active component is a microorganism containing sulfate-reducing bacteria, iodine mineralization-promoting bentonite filler.
상기 황산염 환원 박테리아는 슈도모나스(Pseudomonas), 쉐와넬라(Shewanella), 클로스트리디움(Chlostridium), 데설포비브리오(Desulfovibrio), 데설포스포로시너스(Desulfosporosinus), 데설포토마큘럼(Desulfotomaculum), 언에어로믹소박터(Anaeromyxobacter) 및 지오박터(Geobacter)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 미생물인 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재.
6. The method of claim 5,
The sulfate-reducing bacteria may be selected from the group consisting of Pseudomonas, Shewanella, Chlostridium, Desulfovibrio, Desulfosporosinus, Desulfotomaculum, Iodide mineralization-promoting bentonite filler which is any one or two or more microorganisms selected from the group consisting of Anaeromyxobacter and Geobacter.
상기 생물활성성분은 미생물을 함유하는 황산염 광물을 포함하는 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재.
6. The method of claim 5,
Wherein the biologically active ingredient comprises a sulfate mineral containing microorganisms, iodine mineralization-promoting bentonite filler.
상기 황산염 광물은 경석고, 명반석, 앵글래사이트, 브로찬타이트 및 담반 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상인 요오드 생광물화 촉진 벤토나이트 충진재.
9. The method of claim 8,
The sulphate mineral is any one or more selected from the group consisting of cobalt, alum, anglesite, brookite, and bean, and the iodide mineralization-promoting bentonite filler.
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|---|---|---|---|---|
| CN108461170A (en) * | 2018-04-24 | 2018-08-28 | 海南大学 | A kind of novel Deep Geological Disposal of High-level Radioactive Wastes padded coaming and its construction method |
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| JP3136044B2 (en) * | 1994-03-07 | 2001-02-19 | 財団法人産業創造研究所 | Iodine ion adsorbent |
| JP2002296391A (en) * | 2001-04-02 | 2002-10-09 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | Processing method, processing material and processing device of radioactive iodine |
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2013
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