KR20140025179A - 바이오디젤 생산용 담수미세조류를 이용한 폐수처리 및 유용물질 회수방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 폐수에서 바이오디젤 생산용 담수미세조류를 배양하는 방법에 관한 것으로서, 담수미세조류 균주를 하폐수 내에서 배양하여 미세조류 배양과 동시에 결정질 물질 및 비결정질 물질을 각각 회수하고, 하폐수 내의 질소, 인, 유기 탄소 및 무기 탄소를 제거하여 하폐수를 처리하는 것을 특징으로 한다. 본 발명에 따르면 미세조류 균주의 성장원으로 폐수 오염원을 이용하여 미세조류의 배양의 경제성을 높일 수 있고, 또한 미세조류 배양과 동시에 폐수를 고도로 처리할 수 있다. 또한, 생성된 바이오매스는 바이오디젤화로 적용이 가능하고, 바이오매스와 침전된 유용물질은 토양개량제, 비료 등으로 유용하게 활용할 수 있어서 폐기물의 자원재이용 및 신재생 에너지의 생산이 동시에 가능하다.

Description

바이오디젤 생산용 담수미세조류를 이용한 폐수처리 및 유용물질 회수방법{Method for recovering valuable materials and treating waste water using microalgae for producing biodiesel}
본 발명은 폐수에서 바이오디젤 생산용 담수미세조류를 배양하는 방법에 관한 것으로서, 더욱 구체적으로는 폐수 내에 포함된 유무기 탄소원, 질소와 인, 미량원소 등을 영양원으로 하여 미세조류를 배양함과 동시에 폐수처리 및 유용물질을 회수할 수 있는 바이오디젤 생산용 담수미세조류의 배양방법에 관한 것이다.
미세조류는 양돈폐수, 하폐수, 산업폐수 등의 수질오염 물질, 특히 질소, 인 등의 정화에 높은 효율을 가지고 있으며, 이의 활동으로 인하여 생산된 미세조류 바이오매스는 각 조류의 g당 탄수화물, 지질(지방산)의 함량에 따라 각각 바이오에탄올, 바이오부탄올 그리고 바이오디젤을 생산할 수 있는 신재생 에너지 근원이다[박재일, 우희철, 이재화, 2008. 해양조류로부터 바이오에너지 생산: 현황 및 전망. 화학공학회지. 46(5): 833-844].
최근 국내외에서 폐수 정화 및 자원 순환의 측면에서 담수 미세조류의 성장시 축산폐수 및 하폐수 내의 유무기 탄소원, 질소와 인, 미량금속원소 등의 영양원을 이용한 다양한 연구들이 진행되고 있다[de Godos I, Vargas VA, Blanco S, Garcia Gonzalez MC, Gonzalez G, Soto R, Garcia-Encina PA, Becares E, Munoz R, 2010. A com-parative evaluation of microalgae for the degradation of piggery wastewater under photosynthetic oxygenation. Bioresour Technol. 101: 5150-5158].
이러한 연구들은 폐수 내 미세조류 배양에 의해서 폐수고도처리, 바이오디젤 생산과 더불어 유용자원 물질을 회수하고, 이를 통해 물, 에너지, 폐자원 이용이란 3가지 이점을 갖고 있다. 다만, 이에 대한 연구가 아직은 미비한 실정이다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 폐수 내에서 미세조류를 배양함으로서, 폐수내 질소, 인, 중금속 오염원 등을 제거하여 폐수처리함과 동시에 생성된 바이오매스를 이용하여 바이오디젤을 생산하고, 추가 유용물질을 회수하여 토양개량제, 비료 등으로 활용할 수 있는 담수미세조류 배양방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여,
(a) 담수미세조류 균주를 하폐수 내에서 배양하여 지질을 생산하는 단계 및
(b) 미세조류 배양 및 지질 생산 후, 배양액에서 결정질 물질 및 비결정질 물질을 각각 회수하는 단계를 포함하고,
상기 미세조류의 배양과 동시에 하폐수 내의 질소, 인, 유기 탄소 및 무기 탄소를 제거하여 하폐수를 처리하는 것을 특징으로 하는 바이오디젤 생산용 담수미세조류 배양방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 담수미세조류는 클로렐라 종(Chlorella sp.), 세네데스무스 종(Scenedesmus . sp.), 클레모도나스 종(Chlamydomonas sp.), 클로렐라 프로토테코이드(Chlorella protothecoides) 및 클로렐라 불가리스(Chlorella vulgaris) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 하폐수는 축산 폐수, 농업폐수, 산업 폐수, 하수 슬러지, 정수 슬러지, 하수처리장 유입수 및 하수처리장 방류수 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 결정질 물질은 탄산칼슘(CaCO3), 인산칼슘(CaPO4) 및 인산마그네슘암모늄(NH4MgPO4) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 비결정질 물질은 N, Na, Mg, Si, P, K 및 C를 포함하는 것으로서, 하폐수 내에서 배양된 미세조류 바이오매스 형태로 회수되고, 지질 생산 후의 잔여물일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (a) 단계에서 배양은 형광교반배양기에서 배양온도 25-30 ℃, pH 7-10, 조도 40-60 μmol/㎡-sec 및 교반속도 100-200 rpm 조건에서 배양할 수 있다.
본 발명에 따르면 미세조류 균주의 성장원으로 폐수 오염원을 이용하여 미세조류의 배양의 경제성을 높일 수 있고, 또한 미세조류 배양과 동시에 폐수를 고도로 처리할 수 있다. 또한, 생성된 바이오매스는 바이오디젤화로 적용이 가능하고, 바이오매스와 침전된 유용물질은 토양개량제, 비료 등으로 유용하게 활용할 수 있어서 폐기물의 자원재이용 및 신재생 에너지의 생산이 동시에 가능하다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따라 배양된 양돈폐수 내성 담수미세조류 종의 성장률 증가를 나타낸 그래프이다.
도 2a는 본 발명의 일 실시예에 따라 양돈폐수 내에서 미세조류 배양시 질소의 저감효율을 나타낸 그래프이고, 도 2b는 인의 저감효율을 나타낸 그래프이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 양돈폐수 내에서 미세조류 배양 결과 지질함량과 지방산 조성도를 나타낸 그래프이다.
도 4a는 본 발명의 일 실시예에 따라 양돈폐수 내에서 미세조류 배양시 생성된 결정질 유용물질(CaCO3)을 보여주는 SEM 이미지이고, 도 4b는 배양액에 포함된 원소 조성 분석 결과이다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명에 따른 담수미세조류 배양방법은 하기의 단계를 포함하는 것을 특징으로 하며, 미세조류의 배양과 동시에 하폐수 내의 질소, 인, 유기 탄소 및 무기 탄소를 제거하여 하폐수를 처리하는 것을 특징으로 한다.
(a) 담수미세조류 균주를 하폐수 내에서 배양하여 지질을 생산하는 단계,
(b) 미세조류 배양 및 지질 생산 후, 배양액에서 결정질 물질 및 비결정질 물질을 각각 회수하는 단계.
본 발명의 따르면 담수미세조류는 성장시 폐수, 특히 양돈폐수 내에 고농도로 존재하는 칼슘, 마그네슘, 인을 수산화인회석, 수산화마그네슘 및 탄산염광물 등으로 빠르게 침전시키는 촉매 역할을 함과 동시에 이를 성장요소로 이용하여 성장하는 것을 특징으로 한다.
상기 담수미세조류는 클로렐라 종(Chlorella sp.), 세네데스무스 종(Scenedesmus . sp.), 보트리오코커스 종(Botryococcus sp.), 클로렐라 프로토테코이드(Chlorella protothecoides) 및 클로렐라 불가리스(Chlorella vulgaris) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있으며, 바람직하게는 클로렐라 불가리스(Chlorella vulgaris)일 수 있다.
상기 (a) 단계에서의 배양은 형광교반배양기에서 배양온도 25-30 ℃, pH 7-10, 조도 40-60 μmol/㎡-sec 및 교반속도 100-200 rpm 조건에서 배양할 수 있다.
상기 하폐수는 고농도의 칼슘, 인, 마그네슘 등을 포함하는 축산 폐수, 농업폐수, 산업 폐수, 하수 슬러지, 정수 슬러지, 하수처리장 유입수 및 하수처리장 방류수 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 축산폐수, 특히 양돈폐수일 수 있다.
상기 결정질 물질은 탄산칼슘(CaCO3), 인산칼슘(CaPO4) 및 인산마그네슘암모늄(NH4MgPO4) 중에서 선택되는 1종 이상이고, 상기 비결정질 물질은 N, Na, Mg, Si, P, K 및 C를 포함하는 것으로서, 하폐수 내에서 배양된 미세조류 바이오매스 형태로 회수되고, 지질 생산 후의 잔여물이다.
이하, 바람직한 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 이들 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이에 의하여 제한되지 않고, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 자명할 것이다.
<실시예>
실시예 1. 폐수 내성 미세조류에 의한 바이오매스 생산 및 질소, 인 제거
하기 [표 1]과 같은 물리화학적 성상을 갖는 양돈폐수에서 폐수 내성 미세조류 균주(Chlorella vulgaris)를 이용하여 25-30 ℃, pH 8-9.5 하에서 250 mL 삼각플라스크에 5 mL의 상기 균주를 넣고 형광교반 배양기에서 약 14 일간 배양하였다.
이때 교반속도는 150 rpm으로 유지하였으며, 조도 50 μmol/㎡-sec를 유지하였다. 하기 [표 1]에 양돈 폐수의 물리화학적 성상을 나타내었다 (N.D : Not Detected).
Parameters Concentration
pH 8.4
TN (mg L-1) 57±1.6
NH4-N (mg L-1) 4.5±0.4
NO3-N (mg L-1) 16.8±0.9
NO2-N (mg L-1) N.D
TP (mg L-1) 14.4±0.6
PO4-P (mg L-1) 11.4±0.3
Total carbon (mg L-1) 571±8
Total inorganic carbon (mg L-1) 347.6±6
Total organic carbon (mg L-1) 223.6±5
Alkalinity (as CaCO3) (mg L-1) 1780±26
Chromaticity (CPU) 1400
Suspended solid (mg L-1) 4.7
Potassium 1442±11
Sodium 409±5
Calcium 84±4
Magnesium 19.7±0.6
Iron 0.22
Copper 0.08
Manganese 0.04
Aluminum 0.04
Chromium 0.03
Nickel 0.03
Lead N.D
하기 도 1에서 보는 바와 같이, 양돈폐수 내 미세조류는 5일 후부터 성장율이 급격히 증가하였으며 20일 동안 실험조건 내 1 g/L의 바이오매스를 생산하였다.
또한, 하기 도 2a 내지 도 2b에서 보는 바와 같이, 동일 조건 내 질소와 인의 제거는 각각 54, 57%의 제거율을 보였다. 이 중 미세조류에 의한 질소 제거시 NO3 -, NH4 +는 모두 제거되었으며, 일부 유기질소 또한 제거되고 있음을 확인하였다.
실시예 2. 폐수에서 배양된 미세조류의 지질 및 지방산 조성도
지방산 함량 및 조성은 Lepage와 Roy [Lepage, G., C.C. Roy (1984) Improved recovery of fatty acid through direct transesterification without prior extraction or purification, Journal of Lipid Research, 25, 1391-1396.]의 방법을 변형하여 분석하였다.
표준물질로 지방산 메틸 에스테르 혼합물(Fatty acid methyl ester mixture)인 Mix RM3, Mix RM5, GLC50, GLC70(Supelco, USA)와 헵타데카논산(Heptadecanoic acid), 감마-리놀렌산(gamma-Linolenic acid)[Supelco, USA]를 사용하였다.
상기 실시예 1에 따라 미세조류(Chlorella vulgaris) 균주를 양돈폐수에서 배양한 후, 지질 및 지방산 함량을 분석하였다.
테프론 마개를 가진 유리 튜브(11 mL, DH.GL28020, Daihan Scientific, Korea)에 질량을 측정한 미세조류 지질 시료 넣고 클로로포름-메탄올(2:1, vol/vol) 2 mL을 주입한 후 상온에서 10 분간 보르텍스 믹서(vortex mixer, Vorex Genius 3. Ika, Italy)로 섞었다. 내부표준물질인 노나데카논산(nonadecanoic acid, Sigma Co., USA)를 함유한 클로로포름 1 mL (500 ㎍/L), 메탄올 1 mL, 황산 300 ㎕를 순차적으로 유리 튜브에 첨가한 후 5 분간 믹서로 섞었다. 튜브를 항온수조에 넣고 100 ℃에서 10 분간 반응시켰다. 튜브를 상온까지 냉각시킨 후 증류수 1 mL을 주입하고, 믹서로 5 분 정도 격렬히 섞은 후 4,000 rpm에서 10 분간 원심분리하여 층분리시켰다. 아래층(유기상)을 1회용 PP 재질 주사기(Norm-ject, Germany)로 뽑아 1회용 0.22 ㎛ PVDF 실린지 필터(Millex-Gv, Millipore, USA)로 여과 후 자동 주입기를 가진 가스크로마토그래피 (Model 7890, Agilent, USA)로 분석하였다.
하기 도 3에서 왼쪽 막대 그래프는 지질이고, 오른쪽 막대 그래프는 지방산에 대한 것으로서, 지질함량은 약 30%로 측정되었고, 지방산 조성의 경우 100% 지방산 항목 중 73%가 바이오디젤에 적합한 불포화지방산 (C18:1, C18:2, 18:3)으로 나타났다. 또한, 불포화지방산 중 상대적으로 산화안정성이 높은 올레인산(C 18:1n9c) 지방산이 약 20%로 높게 분포되어 고품질 바이오디젤 생산이 가능함을 알 수 있다.
실시예 3. 폐수 내 미세조류 배양에 의한 유용물질 회수
양돈폐수 내에는 질소, 인, 무기탄소, 칼륨, 칼슘, 나트륨, 마그네슘, 철, 망간, 알류미늄 등의 물질들이 존재하며 이것들은 미세조류에 의해 섭취되거나 촉매 작용으로 인해 고형물질로 침전되게 된다.
상기 실시예 1에 따라 양돈폐수 내에서 미세조류를 배양한 결과, 하기 도 4a에 나타나 있는 바와 같이, 침전되는 CaCO3 결정질 물질의 회수가 가능하고, CaPO4, NH4MgPO4 등의 결정질 물질도 침전되어 회수가 가능하다. 또한, 상기 실시예 1에 따라 양돈폐수 내에서 미세조류를 배양한 결과, 하기 도 4b에 나타나 있는 바와 같이, N, Na, Mg, Si, P, K, C 등의 비결정 물질의 원소를 회수할 수 있다 (도 4).
상기 회수 물질들은 대표적으로 작물 또는 식물의 영양원으로 이용될 수 있으며, 식물 엽록소의 생성, 뿌리발육촉진, 토양 중금속 등의 유해물질 흡수 억제, 미생물 번식촉진 등의 효과가 있으며, 특히 침전물질이 주로 석회질(CaO)이어서, 이를 이용할 경우 산성 토양을 중성토양으로의 개량효과가 있다.
따라서, 본 발명에 따라 양돈폐수 등에서 배양된 미세조류 바이오매스는 바이오디젤 생산 후의 잔여물을 토양개량제, 농작물 재배시 영양원 등으로 이용할 수 있다.

Claims (6)

  1. (a) 담수미세조류 균주를 하폐수 내에서 배양하여 지질을 생산하는 단계 및
    (b) 미세조류 배양 및 지질 생산 후, 배양액에서 결정질 물질 및 비결정질 물질을 각각 회수하는 단계를 포함하고,
    상기 미세조류의 배양과 동시에 하폐수 내의 질소, 인, 유기 탄소 및 무기 탄소를 제거하여 하폐수를 처리하는 것을 특징으로 하는 바이오디젤 생산용 담수미세조류 배양방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 담수미세조류는 클로렐라 종(Chlorella sp.), 세네데스무스 종(Scenedesmus . sp.), 클레모도나스 종(Chlamydomonas sp.), 클로렐라 프로토테코이드(Chlorella protothecoides) 및 클로렐라 불가리스(Chlorella vulgaris) 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 바이오디젤 생산용 담수미세조류 배양방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 하폐수는 축산 폐수, 농업폐수, 산업 폐수, 하수 슬러지, 정수 슬러지, 하수처리장 유입수 및 하수처리장 방류수 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 바이오디젤 생산용 담수미세조류의 배양방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 결정질 물질은 탄산칼슘(CaCO3), 인산칼슘(CaPO4) 및 인산마그네슘암모늄(NH4MgPO4) 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 바이오디젤 생산용 담수미세조류의 배양방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 비결정질 물질은 N, Na, Mg, Si, P, K 및 C를 포함하는 것으로서, 하폐수 내에서 배양된 미세조류 바이오매스 형태로 회수되고, 지질 생산 후의 잔여물인 것을 특징으로 하는 바이오디젤 생산용 담수미세조류의 배양방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 배양은 형광교반 배양기에서 배양온도 25-30 ℃, pH 7-10, 조도 40-60 μmol/㎡-sec 및 교반속도 100-200 rpm 조건에서 배양하는 것을 특징으로 하는 바이오디젤 생산용 담수미세조류의 배양방법.
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