KR20130142423A - Electrolyte for dye-sensitized solarcell - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 염료감응 태양전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전해질 내에 존재하는 수분 및 외부에서 침투하는 수분에 의한 염료 탈리 및 전극 산화를 방지하여 전지의 효율을 향상시킬 수 있는 염료감응 태양전지의 전해질 및 이를 포함하는 염료감응 태양전지에 관한 것이다.
The present invention relates to a dye-sensitized solar cell, and more particularly, an electrolyte of a dye-sensitized solar cell which can improve the efficiency of the cell by preventing dye detachment and electrode oxidation by moisture present in the electrolyte and water penetrating from the outside. And it relates to a dye-sensitized solar cell comprising the same.
최근 들어 직면하는 에너지 문제를 해결하기 위하여 기존의 화석 연료를 대체할 수 있는 다양한 연구가 진행되고 있다. 특히 수십년 이내에 고갈될 석유 자원을 대체하기 위하여 풍력, 원자력, 태양력 등의 자연 에너지를 활용하기 위한 광범위한 연구가 진행되고 있다. 이들 중 태양에너지를 이용한 태양전지는 기타 다른 에너지원과는 달리 자원이 무한하고 환경 친화적이므로 1983년 Se 태양전지를 개발한 이후로 꾸준한 연구가 계속되어 최근에는 실리콘 태양전지가 각광을 받고 있다. Recently, a variety of researches are being conducted to replace existing fossil fuels in order to solve the energy problems faced. Extensive research is underway to utilize natural energy sources such as wind, nuclear, and solar power to replace petroleum resources that will be depleted within decades. Among these solar cells, unlike other energy sources, the resources are infinite and environmentally friendly. So, since the development of Se solar cells in 1983, steady research has been continued, and silicon solar cells are in the spotlight recently.
그러나, 이와 같은 실리콘 태양전지는 제조비용이 상당히 고가이기 때문에 실용화가 곤란하고, 전지효율을 개선하는데도 많은 어려움이 따르고 있다. 이러한 문제를 극복하기 위하여 제조비용이 현저히 저렴한 염료감응 태양전지의 개발이 적극 검토되어 오고 있다. However, since such a silicon solar cell is extremely expensive to manufacture, it is difficult to put it into practical use, and it is difficult to improve the battery efficiency. In order to overcome such problems, development of a dye-sensitized solar cell having a remarkably low manufacturing cost has been actively studied.
1991년 스위스의 그라첼(Gratzel) 등에 의해 개발된 염료감응 태양전지는 가시광선을 흡수하여 전자-홀 쌍(electron-hole pair)을 생성할 수 있는 감광성 염료분자와 생성된 전자를 전달하는 나노결정성 산화티타늄 입자로 이루어진 산화물 반도체 전극을 이용한 광전기화학적 태양전지로서, 색소증감형 태양전지 또는 습식 태양전지라고도 불린다. 이와 같은 태양전지는 실리콘형 태양전지와 비교하여 제조공정이 간단하고 제조비용이 저렴하며 실용적으로 사용가능한 광전변환 효율을 갖는 특징이 있어, 이에 관하여 많은 연구가 진행되고 있다. Dye-sensitized solar cells, developed in 1991 by Gratzel et al., Switzerland, are photosensitive dye molecules capable of absorbing visible light to produce electron-hole pairs, and nanocrystals that deliver the resulting electrons. A photoelectrochemical solar cell using an oxide semiconductor electrode made of oxidized titanium oxide particles, also called a dye-sensitized solar cell or a wet solar cell. Such a solar cell has a feature of having a photoelectric conversion efficiency that is simple in manufacturing process, low in manufacturing cost, and practically usable as compared with a silicon type solar cell, and many studies have been conducted on this.
일반적으로, 염료감응 태양전지는 반도체 전극, 상대 전극, 액체 전해액을 포함하여 이루어진다. 반도체 전극은 투명기판과 상기 투명기판 상부에 형성된 투명전도성 산화물층, 예를 들어, 불소가 도핑된 틴 옥사이드(FTO) 또는 인듐 틴 옥사이드(ITO)를 포함하는 전도성 투명기재 상에 다공질의 나노 산화물층에 염료가 흡착된 구조를 갖는다. 상대 전극은 투명기판과 상기 투명기판 상부에 형성된 투명전도성 산화물층을 포함하는 전도성 투명기재 상에 액체 전해액 중의 전해질의 환원반응을 촉진시키는 역할을 하는 백금 촉매층이 형성되는 구조를 갖는다. 액체 전해액은 일반적으로 전해질을 용해시킨 용액이 사용되고 있으며, 반도체 전극과 상대 전극 사이에 게재되어 양 전극과 전기화학적으로 접하게 된다. 여기서, 반도체 전극과 상대 전극 사이에 전해질이 주입될 공간을 형성하기 위하여, 열가소성 고분자 수지 등으로 이루어진 측벽이 반도체 전극과 상대 전극 사이에 형성된다. In general, the dye-sensitized solar cell comprises a semiconductor electrode, a counter electrode, a liquid electrolyte. The semiconductor electrode is a porous nano oxide layer on a transparent substrate and a transparent conductive oxide layer formed on the transparent substrate, for example, a porous nano oxide layer on a conductive transparent substrate including fluorine-doped tin oxide (FTO) or indium tin oxide (ITO). Has a structure in which dye is adsorbed. The counter electrode has a structure in which a platinum catalyst layer is formed on a conductive transparent substrate including a transparent substrate and a transparent conductive oxide layer formed on the transparent substrate to promote a reduction reaction of the electrolyte in the liquid electrolyte. In the liquid electrolyte, a solution in which an electrolyte is dissolved is generally used. The liquid electrolyte is disposed between the semiconductor electrode and the counter electrode to be in contact with both electrodes electrochemically. Here, a sidewall made of a thermoplastic polymer resin or the like is formed between the semiconductor electrode and the counter electrode to form a space in which the electrolyte is injected between the semiconductor electrode and the counter electrode.
이와 같은 염료감응 태양전지는 기존의 실리콘 태양전지에 비해 제조단가가 저렴하고 투명한 전극으로 인해 건물 외벽 유리창이나 유리온실 등에 응용이 가능하다는 이점이 있어 큰 주목을 받고 있지만, 광전변환 효율이 낮아서 실제 적용에는 제한이 있는 상황이다. Such dye-sensitized solar cells are attracting attention because they are cheaper to manufacture than conventional silicon solar cells and can be applied to glass windows or glass greenhouses due to transparent electrodes, but they are practically applied due to their low photoelectric conversion efficiency. There is a limit.
따라서, 염료감응 태양전지의 광전변환 효율을 향상시키기 위한 연구가 다양한 관점에서 진행되고 있으며, 본 발명은 전해질 내의 수분 또는 외부에서 유입되는 수분에 의한 염료 탈리 및 전극 산화에 의한 효율 저하를 방지함으로써 염료감응 태양전지의 광전변환 효율을 향상시키고자 한다.
Accordingly, researches for improving the photoelectric conversion efficiency of dye-sensitized solar cells have been conducted from various viewpoints, and the present invention provides a dye by preventing dye desorption and electrode deterioration caused by moisture in the electrolyte or water introduced from the outside. To improve the photoelectric conversion efficiency of the sensitized solar cell.
본 발명의 목적은 전해질 내에 존재하는 수분 및 외부에서 유입되는 수분에 의한 작업전극에 흡착된 염료의 탈리와 상대전극의 산화를 방지하여 장기 사용시의 성능 열화를 막을 수 있는 염료감응 태양전지의 전해질 및 이를 포함하는 염료감응 태양전지를 제공하는 데 있다.
An object of the present invention is an electrolyte of a dye-sensitized solar cell that can prevent desorption of dye adsorbed to the working electrode and oxidation of the counter electrode by moisture present in the electrolyte and moisture introduced from the outside, thereby preventing performance deterioration in long-term use. It is to provide a dye-sensitized solar cell comprising the same.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은, 유기 용매; 산화-환원 유도체; 및 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질을 제공한다.
The present invention to achieve the above object, an organic solvent; Oxidation-reduction derivatives; And it provides a dye-sensitized solar cell electrolyte comprising a compound represented by the formula (1).
[화학식 1][Formula 1]
상기 유기 용매는 아세토나이트릴, 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 테트라하이드로퓨란, 3-메톡시프로피온니트릴 및 감마-부티로락톤으로 이루어진 군에서 선택될 수 있다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니다.The organic solvent may be selected from the group consisting of acetonitrile, ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethylmethyl carbonate, tetrahydrofuran, 3-methoxypropionnitrile and gamma-butyrolactone. However, the present invention is not limited thereto.
상기 산화-환원 유도체는 요오드; 및 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 물질일 수 있다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니다.The redox derivative is iodine; And at least one material selected from the group consisting of lithium iodide, sodium iodide, potassium iodide, lithium bromide, sodium bromide, potassium bromide, quaternary ammonium salts, imidazolium salts and pyridinium salts. However, the present invention is not limited thereto.
본 발명의 염료감응 태양전지용 전해질은 t-부틸피리딘(t-Butylpyridine) 및 2-디메틸아미노피리딘(2-dimethylamino pyridine)으로 이루어진 군에서 선택되는 첨가제를 더 포함할 수 있다.The electrolyte for dye-sensitized solar cells of the present invention may further include an additive selected from the group consisting of t-butylpyridine and 2-dimethylamino pyridine.
본 발명의 염료감응 태양전지용 전해질은 이미다졸리움계 아이오다이드, 피리디늄계 아이오다이드 및 피롤리늄계 아이오다이드로 이루어진 군에서 선택되는 지지전해질을 더 포함할 수 있다.The dye-sensitized solar cell electrolyte of the present invention may further include a supporting electrolyte selected from the group consisting of imidazolium-based iodide, pyridinium-based iodide, and pyrrolinium-based iodide.
상기 화학식 1의 화합물의 함량은 상기 전해질 100 중량부 대비 1.0 내지 5.0 중량부인 것이 바람직하다.The content of the compound of Formula 1 is preferably 1.0 to 5.0 parts by weight based on 100 parts by weight of the electrolyte.
본 발명의 염료감응 태양전지용 전해질은 하기 화학식 2로 표시되는 화합물, PMMA resin함유 화합물, Benzophenone 계 화합물, Benzotriazole 계 화합물, Salicylate 계 화합물, Cyanoacrylate 계 화합물, Oxanilide 계 화합물, Hindered amine(HALS) 계 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 광 흡수제를 더 포함할 수 있다.
The electrolyte for a dye-sensitized solar cell of the present invention is a compound represented by the following formula (2), PMMA resin-containing compound, Benzophenone compound, Benzotriazole compound, Salicylate compound, Cyanoacrylate compound, Oxanilide compound, Hindered amine (HALS) compound It may further comprise a light absorber selected from the group consisting of.
[화학식 2](2)
본 발명은 또한, 상기 전해질을 포함하는 염료감응형 태양전지를 제공한다.
The present invention also provides a dye-sensitized solar cell comprising the electrolyte.
본 발명의 염료감응 태양전지용 전해질에 따르면, 전해질 내에 존재하는 수분 및 외부에서 유입되는 수분에 의한 작업전극에 흡착된 염료의 탈리와 상대전극의 산화를 방지하여 장기 사용시의 성능 열화를 막고, 그에 따라 광전변환 효율을 향상시킬 수 있다.
According to the dye-sensitized solar cell electrolyte of the present invention, it is possible to prevent desorption of dye adsorbed to the working electrode and oxidation of the counter electrode due to moisture present in the electrolyte and moisture introduced from the outside, thereby preventing deterioration of performance during long-term use. Photoelectric conversion efficiency can be improved.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 전해질 내 수분의 염료 및 전극에의 영향을 보여주는 사진이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법을 나타낸 흐름도이다. 1 is a view schematically showing the structure of a dye-sensitized solar cell according to an embodiment of the present invention.
2 is a photograph showing the effect of moisture in the electrolyte on the dye and the electrode.
3 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to an embodiment of the present invention.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings so that those skilled in the art may easily implement the present invention. The present invention may be embodied in many different forms and is not limited to the embodiments described herein.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다. 도 1을 참조하여 본 발명의 염료감응 태양전지에 대해 설명하면 다음과 같다. 1 is a view schematically showing the structure of a dye-sensitized solar cell according to an embodiment of the present invention. Referring to the dye-sensitized solar cell of the present invention with reference to Figure 1 as follows.
본 발명의 염료감응 태양전지는 반도체 전극(100), 상대 전극(200) 및 반도체 전극(100)과 상대 전극(200) 사이에 게재된 전해질(300)을 포함하여 이루어진다. The dye-sensitized solar cell of the present invention includes a
상기 반도체 전극(100)은 투명기판(110), 상기 투명기판(110)의 상부에 형성된 투명 도전막(120) 및 상기 투명 도전막(120)의 상부에 형성되는 광전극(130)을 포함하여 구성될 수 있다. The
상기 투명기판(110)은 폴리에테르술폰, 폴리아크릴레이트, 폴리에테르이미드, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리아릴레이트, 폴리이미드, 폴리카보네이트, 셀룰로오스 트리아세테이트 및 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 플라스틱재 또는 유리재일 수 있다. The
상기 투명 도전막(120)은 불소가 도핑된 인듐 틴 옥사이드(FTO) 또는 인듐 틴 옥사이드(ITO)로 형성될 수 있다. The transparent
상기 광전극(130)은 이산화티탄(TiO2), 이산화주석(SnO2) 및 산화아연(ZnO)으로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속 산화물을 포함하는 조성물로 형성될 수 있으며, 광전극(130) 염료가 흡착된다. 광전극(130)의 두께는 5 내지 30 ㎛인 것이 바람직하다. The
상기 염료는 루테늄(Ru) 착물 또는 유기염료가 담지된 용액을 이용하여 흡착시킬 수 있다. 염료로는 루테늄 복합체를 포함하여 가시광을 흡수할 수 있는 루테늄 착물과, 이외에도 가시광 내의 장파장 흡수를 개선하여 효율을 향상시키는 특성 및 전자 방출을 효율적으로 할 수 있는 염료라면 어떠한 것이든 사용할 수 있음은 물론이다. 구체적으로, 로다민B, 로즈벤갈, 에오신, 에리스로신 등의 크산틴계 염료; 퀴노시아닌, 크립토시아닌 등의 시아닌계 염료; 페노사프라닌, 카브리블루, 티오신, 메틸렌블루 등의 염기성 염료; 클로로필, 아연 포르피린, 마그네슘 포르피린 등의 포르피린계 화합물; 기타 아조계 염료; 프탈로시아닌 화합물; 안트라퀴논계 염료; 또는 다환 퀴논계 염료 등을 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. The dye may be adsorbed using a solution containing a ruthenium complex or an organic dye. As dyes, ruthenium complexes, including ruthenium complexes, which can absorb visible light, and any dyes capable of improving long-wavelength absorption in visible light to improve efficiency and efficient electron emission can be used. to be. Specifically, xanthine-based dyes such as rhodamine B, rosebengal, eosin, erythrosin and the like; Cyanine-based dyes such as quinocyanine and cryptocyanine; Basic dyes such as phenosafranin, cabrioblue, thiocin and methylene blue; Porphyrin compounds such as chlorophyll, zinc porphyrin and magnesium porphyrin; Other azo dyes; Phthalocyanine compounds; Anthraquinone dyes; Or polycyclic quinone dye etc. can be used individually or in mixture of 2 or more types.
한편, 상기 상대 전극(200)은 투명기판(210), 상기 투명기판(210)의 상부에 형성된 투명 도전막(220) 및 상기 투명 도전막(220)의 상부에 형성된 촉매층(230)을 포함하여 구성될 수 있다.Meanwhile, the
상기 투명기판(210), 투명 도전막(220)은 상기 반도체 전극(100)에서 언급된 바와 동일한 것을 사용할 수 있으며, 상기 촉매층(230)은 전해질의 환원반응을 촉진시키는 역할을 하는 촉매가 사용될 수 있으며, 대표적으로 백금 촉매가 사용될 수 있다. The
상기 반도체 전극(100)과 상대 전극(200) 사이에 게재된 상기 전해질(300)은 유기 용매, 산화-환원 유도체 및 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하여 이루어진다.
The electrolyte 300 disposed between the
상기 유기 용매는 예를 들어 아세토나이트릴, 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 테트라하이드로퓨란, 3-메톡시프로피온니트릴, 감마-부티로락톤 등이 사용될 수 있다.As the organic solvent, for example, acetonitrile, ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, tetrahydrofuran, 3-methoxypropionnitrile, gamma-butyrolactone, and the like may be used.
상기 산화-환원 유도체는 예를 들어 요오드; 및 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하여 이루어질 수 있다.The redox derivatives are for example iodine; And at least one selected from the group consisting of lithium iodide, sodium iodide, potassium iodide, lithium bromide, sodium bromide, potassium bromide, quaternary ammonium salts, imidazolium salts and pyridinium salts.
상기 전해질(300)은 유기 용매 및 산화-환원 유도체에 더하여 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함한다. 염료감응 태양전지의 전해질 내에는 구성 재료들에 함유되어 있는 수분 또는 제조 공정 중에 공기를 통해 유입되는 수분 등에 의해 수분이 일부 포함될 수 있다. 장기 사용시 전해질에 포함된 수분은 TiO2 전극면에 흡착된 염료를 탈리시키고 Pt 전극을 산화시킨다. 따라서, 본 발명의 염료감응 태양전지용 전해질은 피리딘을 포함함으로써 전해질 내의 수분을 제거 내지는 감소시켜 장기 사용시 염료 탈리 및 Pt 전극 산화를 방지할 수 있다.The electrolyte 300 includes a compound represented by Chemical Formula 1 in addition to an organic solvent and a redox derivative. The electrolyte of the dye-sensitized solar cell may include some moisture due to moisture contained in the constituent materials or moisture introduced through the air during the manufacturing process. In the long term, the moisture contained in the electrolyte desorbs the dye adsorbed onto the TiO 2 electrode surface and oxidizes the Pt electrode. Therefore, the dye-sensitized solar cell electrolyte of the present invention includes pyridine to remove or reduce moisture in the electrolyte, thereby preventing dye detachment and Pt electrode oxidation during long-term use.
도 2는 전해질 내 수분의 염료 및 전극에의 영향을 보여주는 사진이다. 도 2의 A는 전해질 내의 수분에 의해 TiO2 전극의 염료가 탈리된 모습을 보여 주는 사진이고, B는 전해질 내의 수분에 의해 Pt전극의 산화된 모습을 보여 주는 사진이다. 도 2의 A에서 색이 바래져 있는 부분은 염료가 탈리된 부분이며, 도 2의 B에서 검은색의 부분들은 Pt가 산화되어 나타나는 현상이다. C는 20%의 수분이 들어간 전극을, D는 수분이 들어가지 않은 전극을 보여 준다. C의 경우 수분이 의해 염료가 탈리되어 색이 연하게 나타나는 것을 확인할 수 있다.
2 is a photograph showing the effect of moisture in the electrolyte on the dye and the electrode. 2A is a photograph showing a state in which the dye of the TiO 2 electrode is detached by the moisture in the electrolyte, B is a photograph showing the oxidized state of the Pt electrode by the moisture in the electrolyte. In FIG. 2A, the color faded portion is a portion from which the dye is detached, and in FIG. 2B, the black portion is a phenomenon in which Pt is oxidized. C shows the electrode with 20% moisture and D shows the electrode without moisture. In the case of C, it can be seen that the color is lighter due to desorption of the dye by moisture.
상기 전해질(300)에서 화학식 1로 표시되는 화합물의 함량은 전해질 100 중량부 대비 1.0 내지 5.0 중량부인 것이 바람직하다. 그 함량이 5.0 중량부를 초과하는 경우 전해질의 기능을 저해할 수 있고, 1.0에 미달하는 경우 전해질 내에서의 수분 흡수에 의한 충분한 효율 향상을 기대하기 어렵다. The content of the compound represented by Formula 1 in the electrolyte 300 is preferably 1.0 to 5.0 parts by weight based on 100 parts by weight of the electrolyte. If the content exceeds 5.0 parts by weight, the function of the electrolyte may be impaired, and if it is less than 1.0, it is difficult to expect a sufficient efficiency improvement by water absorption in the electrolyte.
또한, 본 발명의 염료감응 태양전지에는 예를 들어 t-부틸피리딘(t-Butylpyridine) 또는 2-디메틸아미노피리딘(2-dimethylamino pyridine)와 같은 첨가제가 더 첨가될 수 있다.In addition, additives such as t-butylpyridine or 2-dimethylamino pyridine may be further added to the dye-sensitized solar cell of the present invention.
상기 첨가제는 피리딘 중량의 1 내지 7배의 범위로 첨가하는 것이 바람직하다.The additive is preferably added in the range of 1 to 7 times the weight of pyridine.
또한, 본 발명의 염료감응 태양전지는 유기 용매, 산화-환원 유도체, 피리딘 및 첨가제 외에 지지전해질을 더 포함하여 이루어질 수 있으며, 지지전해질로는 이미다졸륨계 아이오다이드, 피리디늄계 아이오다이드 또는 피롤리늄계 아이오다이드 등이 사용될 수 있다. 그 구체적인 예로는 1-에틸-3-메틸이미다졸리움 아이오다이드(1-Ethyl-3-methylimidazolium iodide), 1-메틸-3-메틸이미다졸리움 아이오다이드(1-Methyl-3-methylimidazolium iodide) 또는 1-부틸피리디늄 아이오다이드(1-Butylpyridinium iodide) 등이 대표적이다. In addition, the dye-sensitized solar cell of the present invention may further comprise a supporting electrolyte in addition to the organic solvent, redox derivatives, pyridine and additives, the supporting electrolyte is imidazolium-based iodide, pyridinium-based iodide or Pyrrolinium-based iodide and the like can be used. Specific examples thereof include 1-ethyl-3-methylimidazolium iodide, 1-methyl-3-methylimidazolium iodide, and 1-methyl-3-methylimidazolium iodide. ) Or 1-butylpyridinium iodide (1-Butylpyridinium iodide) and the like.
또한, 본 발명의 염료감응 태양전지는 광 흡수제를 더 포함할 수 있다. 광 흡수제는 일정한 파장의 빛을 흡수하여 원자 및 분자의 회전, 진동, 병진운동이 일어나도록 하는 물질이며, 이러한 물질의 운동이 발생되면서 에너지 및 열을 발산하게 된다. In addition, the dye-sensitized solar cell of the present invention may further include a light absorber. A light absorber is a material that absorbs light of a certain wavelength to cause rotation, vibration, and translational movement of atoms and molecules, and emits energy and heat as the motion of these materials occurs.
이러한 광 흡수제를 전해질에 도입하게 되면, 진동준위 에너지 차에 해당하는 빛이 입사되어 전해질 내에 있는 이온들과 분자들의 진동운동이 일어남으로써 이온 및 분자들의 움직임이 빨라지게 되므로, 전해질이 활성화되면서 더 많은 이온이 전달된다. When the light absorbing agent is introduced into the electrolyte, light corresponding to the vibration level energy difference is incident to vibrate motion of the ions and molecules in the electrolyte, so that the movement of the ions and molecules is accelerated. Ions are transferred.
광 흡수제로는 하기 화학식 1의 화합물은 예를 들어, PMMA resin함유 화합물, Benzophenone 화합물, Benzotriazole계 화합물, Salicylate계 화합물, Cyanoacrylate계 화합물, Oxanilide계 화합물, Hindered amine(HALS)계 화합물, 금속착염계 광안정제를 사욜할 수 있다. 이들은 기존의 액체 전해질 구성 성분들과 반응을 하지 않으므로 별도의 공정 없이 단순 혼합에 의해 제조가 가능하다.
As the light absorbing agent, the compound of Formula 1 may be, for example, PMMA resin-containing compound, Benzophenone compound, Benzotriazole compound, Salicylate compound, Cyanoacrylate compound, Oxanilide compound, Hindered amine (HALS) compound, Metal complex salt light Purification can be used. They do not react with existing liquid electrolyte components and can be prepared by simple mixing without a separate process.
상기 전해질(300)에서 상기 광 흡수제의 함량은 전해질 100 중량부 대비 0.05 내지 5.0 중량부인 것이 바람직하다. 광 흡수제의 함량이 5.0 중량부를 초과하는 경우 전지의 투명성이 감소되어 빛의 투과율이 저하되는 문제점이 있고, 0.05에 미달하는 경우 광 흡수제 첨가에 따른 전해질 활성화에 의한 광변환 효율 향상을 기대하기 어렵다.
The content of the light absorbing agent in the electrolyte 300 is preferably 0.05 to 5.0 parts by weight based on 100 parts by weight of the electrolyte. When the content of the light absorbent exceeds 5.0 parts by weight, the transparency of the battery is reduced, and thus the transmittance of light is lowered. When the content of the light absorber is less than 0.05, it is difficult to expect an improvement in light conversion efficiency by activation of an electrolyte due to the addition of the light absorber.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법을 나타낸 흐름도이다. 도 2를 참조하여 본 발명의 염료감응 태양전지의 제조방법을 설명하면 다음과 같다. 2 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to an embodiment of the present invention. Referring to Figure 2 describes the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell of the present invention.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법은 반도체 전극(100)을 제조하는 단계, 상대 전극(200)을 제조하는 단계, 반도체 전극(100) 및 상대 전극(200)을 부착하는 단계, 반도체 전극(100) 및 상대 전극(200) 사이에 전해질(300)을 주입하는 단계를 포함하여 이루어진다. Method for manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention comprises the steps of manufacturing the
반도체 전극(100)을 제조하는 단계는, 투명기판(110)을 준비하는 단계, 준비된 투명 기판(110)의 상부에 투명도전막(120)을 형성하는 단계; 형성된 투명도전막(120)의 상부에 금속 산화물을 포함하는 조성물을 적용하여 광전극(130)을 형성하는 단계; 및 형성된 광전극(130)에 염료가 용해된 용액을 적용하여 염료를 흡착시키는 단계를 포함하여 이루어진다. The manufacturing of the
구체적으로, 먼저 투명기판(110)을 준비한 후, 상기 투명기판(110)의 상부에 투명전도성 산화물인 불소가 도핑된 인듐 틴 옥사이드 또는 인듐 틴 옥사이드를 접착제를 이용하여 접착시키거나 또는 스퍼터링 방법으로 도막을 코팅하여 투명도전막(120)을 형성할 수 있다. 다음으로, 광전극(130)을 형성하기 위하여 이산화티탄(TiO2), 이산화주석(SnO2) 및 산화아연(ZnO)으로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속 산화물을 포함하는 코팅 조성물을 제조한 후, 상기 형성된 투명도전막(120)의 상부에 코팅 조성물을 닥터블레이드 방법으로 도포하고 열처리하여 광전극(130)을 형성할 수 있다. 그 다음으로, 상기 형성된 광전극(130)의 금속 산화물에 염료를 흡착시키기 위하여 염료를 용매에 용해시켜 염료 용액을 제조한 후, 여기에 상기 광전극(130)이 형성된 기판을 침지시킨 후 건조하여 염료를 흡착시킬 수 있다. Specifically, first, after preparing the
상대 전극(200)을 제조하는 단계는, 투명기판(210)을 준비하는 단계; 준비된 투명 기판(210)의 상부에 투명도전막(220)을 형성하는 단계; 및 형성된 투명도전막(220)의 상부에 촉매층(230)을 형성하는 단계를 포함하여 이루어진다. The manufacturing of the
구체적으로, 먼저 투명기판(210)을 준비한 후, 상기 투명기판(210)의 상부에 투명전도성 산화물인 불소가 도핑된 인듐 틴 옥사이드 또는 인듐 틴 옥사이드를 접착제를 이용하여 접착시키거나 또는 스퍼터링 방법으로 코팅하여 투명도전막(220)을 형성할 수 있다. 다음으로, 상기 투명도전막(220)의 상부에 백금 페이스트를 도포한 후 열처리하여 백금 촉매층을 형성할 수 있다. 이때, 백금 촉매층은 스크린 프린터를 이용하는 닥터블레이드 방법, 스퍼터링 방법, 화학기상증착 방법, 증기증착 방법, 열산화 방법, 전기화학적 증착 방법 등을 사용하여 형성할 수도 있다. Specifically, first, after preparing the
다음으로, 반도체 전극(100)과 상대 전극(200)을 대향시켜 접합시킨다. 반도체 전극(100)과 상대 전극(200)의 접합은 반도체 전극(100)(또는 상대 전극(200))의 접합 면에 SURLYN(Du Pont사 제조) 등의 열가소성 고분자를 도포한 후 상대 전극(200)(또는 반도체 전극(100))을 위치시키고 열처리 함에 의해 이루어질 수 있다. Next, the
다음으로, 유기용매, 산화-환원 유도체, 피리딘 등을 혼합하여 액체 전해질을 제조한 후, 제조된 액체 전해질을 반도체 전극(100)과 상대 전극(200) 사이에 주입시키고 밀봉한다. 액체 전해질의 밀봉을 위하여 봉지제가 사용될 있다.
Next, after preparing a liquid electrolyte by mixing an organic solvent, a redox derivative, pyridine, and the like, the prepared liquid electrolyte is injected and sealed between the
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
It will be apparent to those skilled in the art that various modifications and variations can be made in the present invention without departing from the spirit or scope of the present invention. Such variations and modifications are intended to be within the scope of the appended claims.
시험예Test Example 1 One
0.15M 요오드, 0.6M 1,3-디메틸이디다졸륨 요오드, 0.5M t-부틸피리딘, 0.1M 과니딘티오시아네이트, 3-메톡시프로피온니트릴을 혼합하여 전해질 A를 제조하였다(전해질 A에서 상기 구성 성분들의 농도는 전체 액체 전해질을 기준으로 한 농도이다). 전해질 A에 5 중량% H2O를 첨가한 후, 여기에 5 중량%의 피리딘을 첨가한 경우와 그렇지 않은 경우의 수분 함량을 측정하였다. 측정 결과는 아래 표 1과 같다Electrolyte A was prepared by mixing 0.15M iodine, 0.6M 1,3-dimethylididazolium iodine, 0.5M t-butylpyridine, 0.1M guanidinethiocyanate, 3-methoxypropionnitrile (the above in Electrolyte A) The concentration of the components is based on the total liquid electrolyte). After adding 5% by weight of H 2 O to Electrolyte A, the moisture content of 5% by weight of pyridine and when it was not was measured. The measurement results are shown in Table 1 below.
전해질 A+5% H2O
Electrolyte A + 5% H 2 O
전해질 A+5% H2O+5% 피리딘
Electrolyte A + 5% H 2 O + 5% Pyridine
수분함량
Moisture content
2832.0ppm(0.28%)
2832.0 ppm (0.28%)
2713.2ppm(0.27%)
2713.2 ppm (0.27%)
상기 표 1에서와 같이 피리딘을 첨가한 경우 수분 함량이 0.01% 감소한 결과를 통해 피리딘을 전해질에 첨가함에 따라 수분 함량이 감소함을 알 수 있다.
When the pyridine is added as shown in Table 1, it can be seen that the water content decreases as the pyridine is added to the electrolyte through a 0.01% decrease in the water content.
시험예Test Example 2 2
0.15M 요오드, 0.6M 1,3-디메틸이디다졸륨 요오드, 0.5M t-부틸피리딘, 0.1M 과니딘티오시아네이트, 3-메톡시프로피온니트릴을 혼합하여 전해질 B를 제조하였다(전해질 B에서 상기 구성 성분들의 농도는 전체 액체 전해질을 기준으로 한 농도이다). 여기에 2 중량% 피리딘을 첨가한 경우와 그렇지 않은 경우의 수분 함량을 측정하였다. 측정 결과는 아래 표 2와 같다.Electrolyte B was prepared by mixing 0.15M iodine, 0.6M 1,3-dimethylididazolium iodine, 0.5M t-butylpyridine, 0.1M guanidinethiocyanate, 3-methoxypropionitrile (the above in electrolyte B). The concentration of the components is based on the total liquid electrolyte). The moisture content was measured when 2 wt% pyridine was added thereto and when it was not. The measurement results are shown in Table 2 below.
전해질 B
Electrolyte B
전해질 B+5% 피리딘
Electrolyte B + 5% Pyridine
수분함량
Moisture content
435.1ppm(0.04%)
435.1 ppm (0.04%)
314.3ppm(0.03%)
314.3 ppm (0.03%)
상기 표 2에서와 같이 피리딘을 첨가한 경우 수분 함량이 0.01% 감소한 결과를 통해 피리딘을 전해질에 첨가함에 따라 수분 함량이 감소함을 알 수 있다.
When the pyridine is added as shown in Table 2, it can be seen that the water content decreases as the pyridine is added to the electrolyte through a 0.01% decrease in the water content.
시험예Test Example 3(염료감응 태양전지의 제조) 3 (production of dye-sensitized solar cell)
(1) 반도체 전극의 제조 (1) Fabrication of Semiconductor Electrodes
면저항 8Ω의 FTO 기판을 다이아몬드 글라스 커터를 이용하여 절단 후 탈이온수, 알코올, 아세톤을 사용하여 3단계 초음파 세척을 실시하였다. 이후 입자크기가 20nm인 콜로이드 상태의 TiO2나노 페이스트를 스크린 프린터를 이용하여 상기 FTO 기판 상에 8mm*87mm의 면적, 80μm의 두께로 도포하였고 전기로에 넣은 후 실온에서 550℃까지 1시간의 승온단계를 거쳐 30분간 소결시켰다. 이후 무수알콜과 루테늄계 염료 N719 (대만, EVERLIGHT)를 0.3mM의 농도로 제조한 후, 소결된 TiO2반도체 전극을 40℃에서 18시간 동안 침지시켜 염료가 흡착되도록 한다.
After cutting the FTO substrate having a sheet resistance of 8Ω using a diamond glass cutter, three-stage ultrasonic cleaning was performed using deionized water, alcohol, and acetone. Then, a colloidal TiO 2 nano paste having a particle size of 20 nm was coated on the FTO substrate with an area of 8 mm * 87 mm and a thickness of 80 μm using a screen printer, and then heated in an electric furnace for 1 hour from room temperature to 550 ° C. Sintering was carried out for 30 minutes. Since anhydrous alcohol and ruthenium-based dye N719 (Taiwan, EVERLIGHT) was prepared at a concentration of 0.3 mM, the sintered TiO 2 semiconductor electrode was immersed at 40 ° C. for 18 hours to allow the dye to adsorb.
(2) 상대 전극의 제조 (2) Preparation of counter electrode
면저항 8Ω의 FTO 기판을 다이아몬드 글라스 커터를 이용하여 절단한 후 전해질 주입홀을 형성한 후 탈이온수, 알코올, 아세톤을 사용하여 3단계 초음파 세척을 실시하였다. 이후 Pt 페이스트(Dysol)를 스크린 프린터를 이용하여 도포하였고 전기로에 실온에서 400℃까지 1시간의 승온단계를 거쳐 30분간 소결시켜 상대 전극을 제조하였다.
After cutting the FTO substrate having a sheet resistance of 8Ω using a diamond glass cutter, an electrolyte injection hole was formed, and then three-stage ultrasonic cleaning was performed using deionized water, alcohol, and acetone. Thereafter, Pt paste (Dysol) was applied using a screen printer, and the counter electrode was manufactured by sintering for 30 minutes in an electric furnace through a temperature raising step of 1 hour from room temperature to 400 ° C.
(3) 전해질의 제조 (3) Preparation of Electrolyte
a. 시험예 2에서 피리딘을 첨가하여 제조한 전해질을 사용하였다(실시예 1)a. In Test Example 2, an electrolyte prepared by adding pyridine was used (Example 1).
b. 시험예 2에서 피리딘을 첨가하지 않고 제조한 전해질을 사용하였다(비교예 1)b. In Test Example 2, an electrolyte prepared without adding pyridine was used (Comparative Example 1).
c. 시험예 2의 전해질 B에 20% H2O와 2% Pyridine 을 첨가하여 제조한 전해질을 사용하였다(실시예 2).c. An electrolyte prepared by adding 20% H 2 O and 2% Pyridine to the electrolyte B of Test Example 2 was used (Example 2).
d. 시험예 2의 전해질 B에 20% H2O 을 첨가하여 제조한 전해질을 사용하였다(실시예 2).
d. An electrolyte prepared by adding 20% H 2 O to Electrolyte B of Test Example 2 was used (Example 2).
(4) 염료감응 태양전지 제조(4) Manufacture of Dye-Sensitized Solar Cell
반도체 전극 과 상대 전극의 접합면에 약 60μm 두께의 Surlyn(Dupont社)을 형성 시킨 후, 100~140℃에서 1~4분간 소결하여 전극을 접합하였다. 다음으로, 전해질 주입 홀을 통해 반도체 전극과 상대 전극 사이에 전해질을 주입한 후 PI 테이프를 사용하여 주입홀을 봉쇄하여 염료감응 태양전지를 제조하였다.
Surlyn (Dupont) having a thickness of about 60 μm was formed on the junction surface of the semiconductor electrode and the counter electrode, and then the electrode was bonded by sintering at 100 to 140 ° C. for 1 to 4 minutes. Next, after the electrolyte was injected between the semiconductor electrode and the counter electrode through the electrolyte injection hole to seal the injection hole using a PI tape to manufacture a dye-sensitized solar cell.
<< 평가예Evaluation example 1> 1>
상기 실시예 1, 2 및 비교예 1, 2를 통해 제조된 염료감응 태양전지에 대하여 48시간 동안 aging을 시킨 후, 셀을 외부에 노출시켜 outdoor test를 실시하였다. outdoor test로 전해질의 장기안정성을 평가할 수 있었으며, 전해질의 누액 여부를 확인한 결과 360 시간 동안 전해질의 누액 없이 가동됨을 확인할 수 있었다.
After the aging for 48 hours for the dye-sensitized solar cells prepared in Examples 1, 2 and Comparative Examples 1, 2, the cell was exposed to the outside to perform an outdoor test. Long-term stability of the electrolyte was evaluated by the outdoor test, and as a result of checking the leakage of the electrolyte, it was confirmed that it operated without leakage of the electrolyte for 360 hours.
<< 평가예Evaluation example 2> 2>
실시예 1, 2 및 비교예 1, 2에서 제조한 염료감응 태양전지의 광전환 효율을 아래와 같은 방법으로 평가하였다. The light conversion efficiency of the dye-sensitized solar cells prepared in Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 was evaluated by the following method.
광전압 및 광전류를 측정하여 광전기적 특성을 관찰하고, 이를 통하여 얻어진 전류밀도(Jsc), 전압(Voc), 및 충진계수(fillfactor, ff)를 이용하여 광전환 효율(ηe)를 구하였다. 광전환 효율의 계산을 위하여 아래 수학식 1을 이용하였다. 이때, 광원으로는 제논 램프(Xenon lamp, Oriel)를 사용하였으며, 상기 제논 램프의 태양조건(AM 1.5)은 표준태양전지를 사용하여 보정하였다. Photovoltaic properties were observed by measuring the photovoltage and photocurrent, and the light conversion efficiency (ηe) was obtained using the current density (Jsc), the voltage (Voc), and the filling factor (ff) obtained through the photovoltaic characteristics. Equation 1 below was used to calculate the light conversion efficiency. In this case, a xenon lamp (Oriel) was used as the light source, and the solar condition (AM 1.5) of the xenon lamp was corrected using a standard solar cell.
[수학식 1][Equation 1]
ηe = (Voc × Jsc × ff) / (Pine) ηe = (Voc × Jsc × ff) / (Pine)
(여기에서, (Pine)는 100 ㎽/㎠(1 sun)을 나타냄) Where (Pine) represents 100 mW / cm 2 (1 sun)
위의 과정을 통해 측정된 값들을 하기 표 3에 나타내었다. The values measured through the above process are shown in Table 3 below.
상기 표 3의 결과를 통해, 액체 전해질 제조시에 2% Pyridine을 첨가한 실시예 1, 20% H2O와 2% Pyridine 을 첨가한 실시예 2의 액체 전해질을 이용한 염료감응 태양전지는 2% Pyridine을 첨가하지 않은 비교예 1, 20% H2O을 첨가한 비교예 2의 염료감응 태양전지에 비해 전류밀도(Jsc),전압(Voc) 및 충진계수(fillfactor, ff) 가 매우 우수하고, 이로 인해 2% Pyridine이 전해질 내에서 전지 반응을 활발히 이루어지게 하는 것을 높은 광전환 효율로 확인할 수 있다.
Through the results of Table 3, the dye-sensitized solar cell using a liquid electrolyte of Example 2 was added to 2% Pyridine embodiment 1, 20% H 2 O and 2% of Pyridine was added at a liquid electrolyte prepared 2% Compared with the dye-sensitized solar cell of Comparative Example 1, 20% H 2 O added Comparative Example 1 without the addition of pyridine, the current density (Jsc), voltage (Voc) and fill factor (ff) is very excellent, Due to this, it can be seen that 2% Pyridine to actively perform the cell reaction in the electrolyte with high light conversion efficiency.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고 특허청구범위와 발명의 상세한 설명 및 첨부한 도면의 범위 안에서 여러 가지로 변형하여 실시하는 것이 가능하고, 이 또한 본 발명의 범위에 속하는 것은 당연하다.
Although the preferred embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited thereto, and various modifications can be made within the scope of the claims, the detailed description of the invention, and the accompanying drawings. Naturally, it belongs to the scope of the invention.
100: 반도체 전극 110: 투명기판
120: 투명 도전막 130: 광전극
200: 상대 전극 210: 투명기판
220: 투명 도전막 230: 촉매층
300: 전해질 400: 측벽 100: semiconductor electrode 110: transparent substrate
120: transparent conductive film 130: photoelectrode
200: counter electrode 210: transparent substrate
220: transparent conductive film 230: catalyst layer
300: electrolyte 400: sidewalls
Claims (8)
산화-환원 유도체; 및
하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질.
[화학식 1]
Organic solvent;
Oxidation-reduction derivatives; And
The dye-sensitized solar cell electrolyte comprising a compound represented by the formula (1).
[Chemical Formula 1]
상기 유기 용매는 아세토나이트릴, 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 테트라하이드로퓨란, 3-메톡시프로피온니트릴 및 감마-부티로락톤으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질.
The method of claim 1,
The organic solvent is selected from the group consisting of acetonitrile, ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethylmethyl carbonate, tetrahydrofuran, 3-methoxypropionnitrile and gamma-butyrolactone. Dye-sensitized solar cell electrolyte.
상기 산화-환원 유도체는 요오드; 및 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질.
The method of claim 1,
The oxidation-reduction derivatives include iodine; And at least one mixture selected from the group consisting of lithium iodide, sodium iodide, potassium iodide, lithium bromide, sodium bromide, potassium bromide, quaternary ammonium salts, imidazolium salts and pyridinium salts. .
t-부틸피리딘(t-Butylpyridine) 및 2-디메틸아미노피리딘(2-dimethylamino pyridine)로 이루어진 군에서 선택되는 첨가제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질.
The method of claim 1,
A dye-sensitized solar cell electrolyte further comprising an additive selected from the group consisting of t-butylpyridine and 2-dimethylamino pyridine.
이미다졸리움계 아이오다이드, 피리디늄계 아이오다이드 및 피롤리늄계 아이오다이드로 이루어진 군에서 선택되는 지지전해질을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질.
The method of claim 1,
An electrolyte for dye-sensitized solar cells, further comprising a supporting electrolyte selected from the group consisting of imidazolium-based iodide, pyridinium-based iodide, and pyrrolinium-based iodide.
상기 화학식 1의 화합물의 함량은 상기 전해질 100 중량부 대비 1.0 내지 5.0 중량부인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질.
The method of claim 1,
The content of the compound of Formula 1 is a dye-sensitized solar cell electrolyte, characterized in that 1.0 to 5.0 parts by weight based on 100 parts by weight of the electrolyte.
하기 화학식 2로 표시되는 화합물, PMMA resin함유 화합물, Benzophenone 계 화합물, Benzotriazole 계 화합물, Salicylate 계 화합물, Cyanoacrylate 계 화합물, Oxanilide 계 화합물 및 Hindered amine(HALS) 계 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 광 흡수제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질.
[화학식 2]
The method of claim 1,
A light absorber selected from the group consisting of a compound represented by Formula 2, a PMMA resin-containing compound, a Benzophenone compound, a Benzotriazole compound, a Salicylate compound, a Cyanoacrylate compound, an Oxanilide compound, and a Hindered amine (HALS) compound Dye-sensitized solar cell electrolyte comprising a.
(2)
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KR1020120065630A KR20130142423A (en) | 2012-06-19 | 2012-06-19 | Electrolyte for dye-sensitized solarcell |
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Cited By (1)
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KR20220083615A (en) * | 2020-12-11 | 2022-06-20 | 영남대학교 산학협력단 | Dye-sensitized solar cell device with improved efficiency |
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2012
- 2012-06-19 KR KR1020120065630A patent/KR20130142423A/en not_active Application Discontinuation
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