KR20130126364A - 외부충격 안전성이 향상된 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

외부충격 안전성이 향상된 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 외부충격 안전성이 향상된 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 양극탭을 구비하는 양극/일축 방향 연신 분리막/음극탭을 구비하는 음극을 포함하는 전극조립체에 있어서, 상기 일축 방향 연신 분리막의 연신방향은 상기 양극탭 및 음극탭의 길이방향과 동일한 것을 특징으로 하는 전극조립체에 관한 것이다.

Description

외부충격 안전성이 향상된 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지{Electrode assembly with improved safety on crush and secondary battery having the same}
본 발명은 전극탭의 길이방향과 분리막의 연신된 방향이 동일하게 구비되어 외부충격 안전성이 향상된 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 이러한 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 바람직하게 사용될 수 있지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는 국부적으로 응력이 집중되어 전극활물질이 박리되거나 충방전 과정에서 수축 및 팽창 현상에 의해 전지의 변형을 유발하는 문제가 있다. 반면, 스택형 전극조립체는 다수의 양극 및 음극 단위 셀들을 순차적으로 적층한 구조로서 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.
이러한, 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체를 긴 길이의 연속적인 분리필름을 이용하여 폴딩한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었다.
한편, 연신 분리막은 일정한 방향으로 연신시켜 다공성을 부여한 막이므로 연신되어진 방향이 분리막 성능에 지대한 영향을 미치게 되고, 전지의 내부 단락 등에 의해 열충격을 받았을 경우 분리막이 수축하게 되는데 수축되는 방향이 연신방향과 대부분 일치한다. 이는 연신방향으로 미세한 피브릴이 형성되어 있는데, 이들이 열에 의해 응축되면서 수축되기 때문이다. 또한, 연신방향으로 피브릴이 형성되어 있어 연신방향으로 외력이 가해졌을 경우 분리막의 인장력 값이 현저히 낮아지므로, 연신 분리막의 연신방향에 대한 물성은 전지의 안전성에 큰 영향을 미친다.
본 발명은 스택/폴딩형 전극조립체 제조시, 분리막의 연신방향과 수직인 방향으로 전극조립체의 전극탭이 위치하게 되어 외부 충격이 가해질 경우 분리막의 찢어짐과 동시에 쇼트 발생 확률이 높은 문제가 있음을 인지하고 이를 극복하기 위한 전극조립체 및 이차전지를 제공한다.
본 발명은 양극탭을 구비하는 양극/일축 방향 연신 분리막/음극탭을 구비하는 음극을 포함하는 전극조립체에 있어서, 상기 분리막은 상기 양극 및 음극 각각의 전극탭의 길이방향과 연신된 방향이 동일하게 구비되는 것을 특징으로 하는 전극조립체를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 전극조립체를 포함하는 이차전지를 제공한다.
본 발명은 종래 스택/폴딩형의 이차전지와는 달리 전극탭의 길이방향과 분리막의 연신된 방향이 동일하게 구비되어 분리막의 찢어짐이 적고, 쇼트(short) 발생 확률이 낮아지며, 외부 충격에 의한 내부 온도변화가 거의 없어, 안전한 이차전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 전극조립체를 나타낸 측단면도이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 전극조립체에서 전극탭의 길이방향에 따라 구비된 분리막을 나타낸 평면도이다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 전극조립체를 포함하는 이차전지를 x, y, z 축으로 나타낸 사시도이다.
이하, 본 발명의 일실시예에 따른 전극조립체에 대해 상세히 설명한다.
본 발명의 일실시예는 양극탭을 구비하는 양극/일축 방향 연신 분리막/음극탭을 구비하는 음극을 포함하는 전극조립체에 있어서,
상기 일축 방향 연신 분리막의 연신방향은 상기 양극탭 및 음극탭의 길이방향과 동일한 것을 특징으로 하는 전극조립체를 제공한다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 갖는 절연성의 얇은 박막으로, 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01~10㎛이고, 두께는 5~300 ㎛이다.
이차전지의 전극조립체 형성에 사용되는 분리막은 다공성 및 절연성 특성을 갖춰야 하므로, 주로 고분자 필름을 사용하여 제조될 수 있다. 분리막으로 사용될 고분자 필름은 제조방법에 따라 크게 2가지로 나눌 수 있는데, 건식방법에 의한 연신 분리막과 습식에칭방법에 의한 트랙 에칭막이 있으며, 이중에서 습식 에칭법에 의한 트랙 에칭막은 다공도가 떨어지고 제조단가가 높다는 단점이 있는바, 다공도가 높고 제조단가가 상대적으로 싼 연신 분리막이 널리 사용되고 있다. 연신 분리막은 잡아당겨서 다공성이 부여된 막인데, 결정성 고분자 내의 비결정성 부분이 결정성 부분에 비하여 약하기 때문에, 이 부분에서 연신이 일어나면 기공이 형성된다. 또한, 연신이 일어나면 연신방향으로 미세한 피브릴(fibril)들도 생겨나고, 고분자 필름을 롤에 감은 후 이에 인장력을 가하는 통상적인 분리막은 일축방향으로만 연신된다. 본 발명은 통상적으로 사용되는 일축방향으로 연신된 분리막을 사용함에도 분리막의 배열 방향을 변경하는 간단한 구조 변경을 통해 외부충격에 대한 안전성이 향상되고, 공정 비용을 최소화할 수 있다.
또한, 본 발명의 분리막은 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머, 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 이루어진 시트나 부직포로 형성될 수 있으며, 폴리에틸렌(PE)/폴리프로필렌(PP)/폴리에틸렌(PE)으로 형성된 다층 분리막일 수 있고, 상기 다층 분리막상에 유기 디설파이드계 물질(SRS)이 코팅된 것일 수 있다. 또한, 분리막은 폴리프로필렌이나 플리에틸렌 소재 자체가 일정 온도가 넘으면 금속 원자가 통과할 수 없도록 설계될 수도 있다.
상기 전극조립체는 양극(음극)/분리막/음극(양극) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극)의 단위셀이 적층된 것일 수 있고, 상기 각각의 단위셀이 복수개 형성된 것일 수 있다.
일반적인 전극조립체의 분리막은 전극탭 길이방향과 분리막의 연신방향이 수직인 방향으로 구비되나, 본 발명의 일실시예에 따른 전극조립체의 분리막은 전극탭의 길이방향과 연신된 방향이 동일하기 때문에 각각의 분리막이 절취되어 구비되므로, 상기 조립체는 스택형인 것이 바람직하고, 양극과 음극의 크기보다 크게 절취하여 전기적으로 절연되게 할 수 있다.
또한, 본 발명의 일실시예는 양극탭을 구비하는 양극/일축 방향 연신 분리막/음극탭을 구비하는 음극을 포함하는 전극조립체를 포함하는 이차전지에 있어서,
상기 일축 방향 연신 분리막의 연신방향은 상기 양극탭 및 음극탭의 길이방향과 동일한 것을 특징으로 하는 전극조립체를 포함하는 이차전지를 제공한다.
연신 분리막은 일정한 방향으로 연신시켜 다공성을 부여한 막이며, 외부충격에 의해 분리막의 찢어짐이 발생할 수 있으므로, 연신된 방향이 분리막 성능에 크게 영향을 미친다. 이차전지는 이차전지의 내부 단락 등에 의한 전해액 기화로 인해 이차전지가 부풀어 오르게 되는데 분리막이 수축되는 방향은 연신방향과 대부분 일치하며, 이차전지의 부풀음으로 인해 발생하는 인장력에 의해 분리막이 찢어질 수 있으나, 본 발명은 이차전지에서 발생하는 인장력의 방향과 분리막의 연신방향을 동일하게 구비하여 분리막의 찢어짐 가능성을 저하시킬 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 이차전지에 있어서, 전극조립체를 구성하는 양극과 음극은 당업계에 알려진 통상적인 방법을 사용하여 제조될 수 있다. 구체적으로 양극 및 음극 각각은 양극 활물질 및 음극 활물질을 바인더, 분산제 등과 혼합하여 전극 슬러리를 제조하고 제조된 전극 슬러리를 전류 집전체 상에 도포, 압연 및 건조하여 제조할 수 있다. 이때 선택적으로 도전재 및/또는 바인더를 소량 첨가할 수 있다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + yMn2 - yO4 (여기서, y 는 0 ~ 0.33임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - yMyO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, y = 0.01 ~ 0.3임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2 - yMyO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, y = 0.01 ~ 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4 또는 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료, Li4Ti5O12와 같은 금속 산화물 등을 사용할 수 있다.
이하, 본 발명의 다양한 실시예들에 대하여 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범위를 실시예들에 의해 한정하려는 것은 아니다. 또한, 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 전극조립체의 개략적인 단면을 나타내는 측단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 단위셀은 양극/분리막/음극 또는 양극/분리막/음극/분리막/양극으로 구성된 것을 알 수 있다. 도 1의 (a)는 단위셀이 양극(음극)/분리막/음극(양극)로 적층된 단위셀이고, 도 1의 (b)는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극)으로 적층된 단위셀이다.
양극은 양극 집전체(2)에 양극 활물질(1)이 도포되어 구비되고, 음극은 양극과 동일하게 음극 집전체(5) 상에 음극 활물질(4)이 도포되어 구비되며, 양극과 음극 사이에는 분리막(3)이 구비된다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 전극조립체에서 전극탭(101, 102)의 길이방향으로 구비된 분리막을 나타낸 평면도이다.
도 2에 도시된 바와 같이, 분리막의 연신방향은 전극조립체의 전극탭(101, 102) 길이방향과 동일하게 구비된 것을 알 수 있다. 한편, 양극탭(101)과 음극탭(102)의 형성 위치는 각각 상호 전기적으로 접촉되지 않도록 이격된 것이라면 특별히 제한되지 않는다.
본 발명의 일실시예에서, 도 2의 (a) 및 (c)에서 도시한 바와 같이, 상기 양극 및 음극 각각은 동일 측변상에서 연장 형성된 전극탭을 구비하고, 상기 전극탭 즉, 양극에 구비된 양극탭(101)과 음극에 구비된 음극탭(102) 각각은 상호 전기적으로 접촉되지 않도록 상호 이격 배치된다. 본 발명의 다른 실시예에서는 도 2의 (b) 및 (d)에서 나타낸 바와 같이, 상기 양극탭(101)과 음극탭(102) 각각이 동일 측변이 아닌 상호 대향하는 양측변상에 각각 배치될 수 있다. 즉, 상기 양극탭(101) 및 음극탭(102) 각각은 상호 전기적으로 접촉되지 않도록 단위셀의 일변, 대향하는 일변에 배치될 수 있다.
실험예 1: 외부 충격에 의한 이차전지의 내부 온도 측정 결과
본 발명의 일실시예에 따라, 폴리에틸렌(PE)/폴리프로필렌(PP)/폴리에틸렌(PE)인 다층으로 형성된 분리막을 유기 디설파이드계 물질(SRS)로 코팅한 후 양극/분리막/음극/분리막/양극과 음극/분리막/양극/분리막/음극으로 이루어진 전극조립체를 제작하였다. 상기 분리막은 전극탭 길이방향과 분리막의 연신방향을 동일하게 구비하였으며, 상기 전극조립체를 스택(stack)하여 30 Ah급 이차전지를 제작하였다.
비교예로, 전극탭 방향과 분리막의 연신방향이 수직인 방향으로 분리막을 구비한 것을 제외하고는 상기 이차전지와 동일하게 제작하였다.
상기에서 제조된 이차전지를 x, y 및 z 축 방향으로 압착 테스트(crush test)를 수행한 후 압착(외부충격)에 의해 발생된 이차전지의 내부 온도를 측정하고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다. 여기서, x, y 및 z 축 방향은 각각 이차전지를 관통하는 방향, 이차전지의 수직 방향 및 수평 방향을 나타내며, z축 방향 압착 테스트는 지그(jig)를 이용하여 이차전지를 고정한 후 수행하였다(도 3 참조).
축 실시예 비교예
x 20 ℃ 22 ℃
y 24 ℃ 25 ℃
z 27 ℃ 63 ℃
표 1에 나타난 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 실시예는 x, y 및 z 축 방향의 압착에 대해 모두 낮은 온도를 유지하는 것을 알 수 있고, 이차전지의 수평 방향인 z 축의 경우에는 전극탭의 방향과 분리막의 연신 방향을 동일하게 형성하여 온도 상승이 거의 나타나지 않는 것을 알 수 있다. 본 발명의 일실시예에 따른 실시예는 압착(외부충격)에 의해 분리막의 찢어짐이 발생되지 않아 이차전지에서 단락이 발생하지 않은 것을 알 수 있고, 이로부터, 본 발명의 이차전지의 단락이 발생하지 않아 내부 온도가 일정하게 유지되는 것을 알 수 있으며, 종래 이차전지인 비교예에서는 분리막 찢어짐이 발생해 이차전지의 내부 온도가 상승한 것을 알 수 있다. 따라서, 본 발명의 일실시예에 따른 전극조립체를 포함하는 이차전지는 외부충격에 대한 안전성이 향상되는 것을 알 수 있다.
1: 양극 활물질 2: 양극 집전체
3: 분리막 4: 음극 활물질
5: 음극 집전체
101: 양극탭 102: 음극탭

Claims (10)

  1. 양극탭을 구비하는 양극/일축 방향 연신 분리막/음극탭을 구비하는 음극을 포함하는 전극조립체에 있어서,
    상기 일축 방향 연신 분리막의 연신방향은 상기 양극탭 및 음극탭의 길이방향과 동일한 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 분리막은 올레핀계 폴리머, 유리 섬유 및 폴리에틸렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 분리막은 폴리에틸렌/폴리프로필렌/폴리에틸렌의 순서로 적층된 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극조립체는 양극(음극)/분리막/음극(양극)인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극조립체는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극)인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극조립체는 스택형인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 청구항 1 내지 6 중 어느 한 항의 전극조립체; 및
    상기 전극조립체를 포함하는 케이스를 포함하는 이차전지.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 전극조립체는 양극(음극)/분리막/음극(양극)인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  9. 청구항 7에 있어서,
    상기 전극조립체는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극)인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  10. 청구항 7에 있어서,
    상기 전극조립체는 스택형인 것을 특징으로 하는 이차전지.
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