KR20120113916A - 나노 구조체 배열의 제조방법 및 나노 구조체 배열을 포함하는 소자 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 나노 구조체 배열을 제작하는 방법에 관한 것으로, 포커싱 층을 통과한 빛에 의해 레지스트층 계면에서 나노 사이즈의 패터닝을 일으키고, 이를 이용하여 기판상에 나노 구조체의 배열을 제작하는 다양한 방법을 제공한다. 상기 포커싱 층으로 비드 또는 렌즈의 배열을 사용하고, 바람직하게 레지스트층의 패터닝은 나노 사이즈의 개구부 및 그 하부로 연결된 언더컷 구조를 포함한다.
본 발명에 의하면, 나노 구조체 배열에서 구조체의 크기, 형상 및 배열의 간격 조절이 용이하다.
또한, 본 발명에 의하면 나노 구조체 배열을 포함하는 소자의 성능을 개선시킬 수 있다. 특히, 본 발명은 센서를 사용하는 환경 및 용도에 따라 감응도 및 신뢰성이 향상된 센서를 제공한다.
본 발명에 의하면, 나노 구조체 배열에서 구조체의 크기, 형상 및 배열의 간격 조절이 용이하다.
또한, 본 발명에 의하면 나노 구조체 배열을 포함하는 소자의 성능을 개선시킬 수 있다. 특히, 본 발명은 센서를 사용하는 환경 및 용도에 따라 감응도 및 신뢰성이 향상된 센서를 제공한다.
Description
본 발명은 나노 구조체 배열을 형성하는 과정에서 나노 구조체의 크기, 형상 및 나노 구조체 배열 간의 간격을 용이하게 조절하는 방법, 그로부터 제작된 나노 구조체 배열을 구비하는 각종 소자에 관한 것이다.
최근 나노 사이즈의 미세 구조체에 대한 응용 기술이 증가하면서, 이를 효과적으로 제작하기 위한 많은 연구가 시도되고 있다. 그러나 이러한 나노 구조체의 모양을 정밀하게 조절하는 것은 아직까지 매우 어려운 기술이며 해결해야만 하는 많은 과제들이 남아있다.
나노스피어 리소그래피(nanosphere lithography) 기술은 폴리스티렌 나노 구(지름 수십 나노미터-수 마이크로 미터)를 기판 위에 도포하여 주기적 입자 어레이(Periodic Particle Array, PPA)를 형성하고, 그 위에 금, 은, 구리 등의 금속 필름을 도포하여 아세톤 속에서 초음파 세척하면 금속 나노 입자의 어레이가 만들어지는 기술이다.
그러나, 상기 방법은 마스크로 사용되는 나노 구체의 지름에 대한 의존성으로 인해 입자 상호 작용이 발생하는 조건에서 입자 간에 뭉치는 현상이 발생하며, 입자의 크기 및 입자 간 간격에 대한 미세 조절에 있어서 어려움이 있었다. 특히, 상기 방법으로 형성되는 나노 구조체에서는 그 사이즈 및 간격이 서로 의존적이어서 이들을 독립적으로 컨트롤할 수 없다는 단점이 있었다.
이를 해결하기 위해 미국 공개특허 제2010/0080954호에서는 포토레지스트 층 상에 2차원적으로 배열된 나노 구체에 빛을 통과시킴으로써 나노 구체를 통해 빛이 포커싱되도록 하고, 그에 의해 하층 포토레지스트 영역을 서브-파장 수준으로 패터닝 하는 포토리소그래피 기술에 대해 개시하고 있다.
또한, 상기 문헌에는 나노 구체에 조사되는 빛의 양을 조절함으로써 패턴의 사이즈를 조절하는 방법이 기재되어 있다. 그러나, 실제 기술의 적용에 있어서는 나노 구체에 조사되는 빛의 양이 적은 경우, 하층 포토레지스트에서 감광 및 현상되는 포어(pore)의 사이즈가 감소하지만 패턴 깊이가 얕아 리프트-오프 공정에 적합한 언더컷 구조가 형성되지 못한다는 단점이 있고, 반면, 나노 구체에 조사되는 빛의 양이 많은 경우는 리프트-오프 공정에 적합한 언더컷 구조는 뚜렷하게 형성되지만 포어 사이즈가 커져 버려 미세 나노 구조체를 제작할 수 없게 되는 문제가 있다.
본 발명은 나노 구조체 배열을 제조하는데 있어서, 구조체의 형상, 크기 및 구조체들 간의 간격을 용이하게 조절할 수 있는 나노 구조체 배열의 제조방법을 제공하고자 한다.
또한, 본 발명은 나노 구조체 배열을 포함함으로써 성능이 향상된 각종 소자를 제공하고자 한다.
본 발명은 기판, 레지스트층 및 포커싱 층을 순차적으로 적층한 적층 구조물에 빛을 조사하여 포커싱 층을 통과하면서 포커싱되도록 하고, 상기 포커싱된 빛이 레지스트층 계면에서 레지스트의 패터닝을 유발하여 레지스트층의 패터닝이 일어나도록 하며, 상기 패터닝된 레지스트층 상에 나노 구조체 배열을 형성하는 물질을 적층하여 나노 구조체 배열이 형성되도록 하는 단계를 포함하는 나노 구조체 배열의 제조방법을 제공한다.
바람직하게, 상기 레지스트층은 나노 사이즈의 포어(pore) 구조가 관통하여 형성되는 레지스트 재료층 및 상기 포어 구조 하부로부터 이어진 언더컷 구조가 형성되는 언더컷 형성층을 구비한다.
바람직하게, 상기 포커싱 층은 빛을 포커싱하는 비드의 배열이다.
바람직하게, 상기 비드의 배열은 자기 조립의 방법으로 형성된다.
바람직하게, 상기 비드의 배열은 물리적, 화학적, 열적 처리에 의해 변형된 형상을 갖게 된다.
바람직하게, 상기 포커싱 층은 빛을 포커싱하는 비드의 배열을 포함하는 필름 형태이다.
바람직하게, 상기 포커싱 층은 빛을 포커싱하는 렌즈의 배열로 이루어진다.
바람직하게, 상기 렌즈의 배열은 렌즈 어레이부 및 그 하부의 플레이트부를 포함하는 구조이다.
바람직하게, 상기 적층 구조물에 조사되는 빛은 특정 방향으로 산란된 빛이다.
바람직하게, 상기 특정 방향으로 산란된 빛은 나노 사이즈의 포어(pore) 구조가 관통하여 형성되는 레지스트 재료층 및 상기 포어 구조 하부로부터 이어진 언더컷 구조가 형성되는 언더컷 형성층을 구비하는 레지스트층에 조사된다.
바람직하게, 상기 레지스트 재료층은 포커싱 층을 통과한 빛에 의해 상전이를 일으키는 물질을 포함한다.
바람직하게, 상기 나노 구조체 배열을 형성하는 물질은 금속, 반도체 또는 절연성 물질이다.
또한, 본 발명은 상기 방법에 의해 제조된 나노 구조체 배열을 포함하는 소자를 제공한다.
본 발명에 의하면, 나노 구조체 배열을 이루는 나노 구조체의 크기, 형상 및 구조체들 간의 배열 간격을 용이하고 효과적으로 조절할 수 있다.
따라서, 본 발명에 의하면 나노 구조체 배열을 포함하는 소자의 성능을 개선시킬 수 있다.
특히, 본 발명의 나노 구조체 배열을 포함하는 센서는 사용 환경 및 용도에 따라 감응도 및 신뢰성이 향상된 특징을 나타낸다.
도1은 포커싱 층으로 비드를 사용하는 경우 조사된 빛의 포커싱 및 레지스트층의 패터닝을 도시한 것이다.
도2a는 고분자 멤브레인 내에 배열되어 필름 형태로 제공되는 비드의 배열을 도시한 것이다.
도2b는 필름 형태로 제공되는 비드의 배열을 사용할 때 비드와 고분자 간의 굴절률 차이의 저하로부터 발생하는 초점거리 증가를 고려하여 필름 바닥면으로부터 일정 간격 떨어져 비드를 배열시킨 것이다.
도3은 열간 인장 성형으로부터 형성되는 타원형의 비드의 배열을 도시한 것이다.
도4는 포커싱 층으로 렌즈를 사용하는 경우 조사된 빛의 포커싱 및 레지스트층의 패터닝을 도시한 것이다.
도5는 조사되는 빛을 일정 방향으로 산란시키는 것을 나타낸 것이다.
도6은 engineered diffuserTM를 통과한 빛의 방향(각도)에 따른 intensity를 도시한 것이다.
도7은 일정 방향으로 산란된 빛으로부터 형성되는 타원형의 나노 구조체 배열의 SEM 이미지이다.
도8은 써말레지스트의 쓰레스홀드 및 조사량 변화에 따라 달라지는 패턴의 양상을 나타낸 것이다.
도9a는 포커싱 층으로 비드를 사용할 때 조사된 빛의 양에 따른 레지스트층의 개구부 및 형성되는 패턴의 깊이를 도시한 것이다.
도9b는 하이 도즈(high-dose)일 때 패터닝된 레지스트층의 평면 및 단면의 SEM 이미지이다.
도9c는 로우 도즈(low-dose)일 때 패터닝된 레지스트층의 평면 및 단면의 SEM 이미지이다.
도10은 dual-layer 레지스트층의 패터닝 단면을 도시한 것이다.
도11 및 12는 dual-layer 레지스트층을 사용할 때 나노 구조체의 형성 과정을 도시한 것이다.
도13은 패터닝된 dual-layer 레지스트층으로부터 형성되는 나노 구조체의 SEM 이미지이다.
도14는 실시예1에서 형성된 금 나노 구조체의 SEM 이미지이다.
도15a는 실시예1에서 노광 시간 5초일 때 형성된 금 나노 구조체 배열의 SEM 이미지이다.
도15b는 실시예1에서 노광 시간 10초일 때 형성된 금 나노 구조체 배열의 SEM 이미지이다.
도15c는 실시예1에서 노광 시간 20초일 때 형성된 금 나노 구조체 배열의 SEM 이미지이다.
도16은 실시예1에서 노광 시간에 따른 금 나노 구조체 사이즈를 플롯팅한 것이다.
도17은 실시예2에서 렌즈 어레이 제작을 위한 PR 몰드의 SEM 이미지이다.
도18은 실시예2에서 제작된 PDMS 렌즈 어레이의 SEM 이미지이다.
도19는 실시예2에서 dual-layer 레지스트층에 패터닝된 포어 배열의 SEM 이미지이다.
도20은 실시예2에서 제조된 금 나노 구조체의 SEM 이미지이다.
도2a는 고분자 멤브레인 내에 배열되어 필름 형태로 제공되는 비드의 배열을 도시한 것이다.
도2b는 필름 형태로 제공되는 비드의 배열을 사용할 때 비드와 고분자 간의 굴절률 차이의 저하로부터 발생하는 초점거리 증가를 고려하여 필름 바닥면으로부터 일정 간격 떨어져 비드를 배열시킨 것이다.
도3은 열간 인장 성형으로부터 형성되는 타원형의 비드의 배열을 도시한 것이다.
도4는 포커싱 층으로 렌즈를 사용하는 경우 조사된 빛의 포커싱 및 레지스트층의 패터닝을 도시한 것이다.
도5는 조사되는 빛을 일정 방향으로 산란시키는 것을 나타낸 것이다.
도6은 engineered diffuserTM를 통과한 빛의 방향(각도)에 따른 intensity를 도시한 것이다.
도7은 일정 방향으로 산란된 빛으로부터 형성되는 타원형의 나노 구조체 배열의 SEM 이미지이다.
도8은 써말레지스트의 쓰레스홀드 및 조사량 변화에 따라 달라지는 패턴의 양상을 나타낸 것이다.
도9a는 포커싱 층으로 비드를 사용할 때 조사된 빛의 양에 따른 레지스트층의 개구부 및 형성되는 패턴의 깊이를 도시한 것이다.
도9b는 하이 도즈(high-dose)일 때 패터닝된 레지스트층의 평면 및 단면의 SEM 이미지이다.
도9c는 로우 도즈(low-dose)일 때 패터닝된 레지스트층의 평면 및 단면의 SEM 이미지이다.
도10은 dual-layer 레지스트층의 패터닝 단면을 도시한 것이다.
도11 및 12는 dual-layer 레지스트층을 사용할 때 나노 구조체의 형성 과정을 도시한 것이다.
도13은 패터닝된 dual-layer 레지스트층으로부터 형성되는 나노 구조체의 SEM 이미지이다.
도14는 실시예1에서 형성된 금 나노 구조체의 SEM 이미지이다.
도15a는 실시예1에서 노광 시간 5초일 때 형성된 금 나노 구조체 배열의 SEM 이미지이다.
도15b는 실시예1에서 노광 시간 10초일 때 형성된 금 나노 구조체 배열의 SEM 이미지이다.
도15c는 실시예1에서 노광 시간 20초일 때 형성된 금 나노 구조체 배열의 SEM 이미지이다.
도16은 실시예1에서 노광 시간에 따른 금 나노 구조체 사이즈를 플롯팅한 것이다.
도17은 실시예2에서 렌즈 어레이 제작을 위한 PR 몰드의 SEM 이미지이다.
도18은 실시예2에서 제작된 PDMS 렌즈 어레이의 SEM 이미지이다.
도19는 실시예2에서 dual-layer 레지스트층에 패터닝된 포어 배열의 SEM 이미지이다.
도20은 실시예2에서 제조된 금 나노 구조체의 SEM 이미지이다.
본 발명은 기판, 레지스트층 및 포커싱 층을 순차적으로 적층한 적층 구조물에 빛을 조사하여 포커싱 층을 통과하면서 포커싱되도록 하고, 상기 포커싱된 빛이 레지스트층 계면에서 레지스트의 패터닝을 유발하여 레지스트층의 패터닝이 일어나도록 하며, 상기 패터닝된 레지스트층 상에 나노 구조체 배열을 형성하는 물질을 적층하여 나노 구조체 배열이 형성되도록 하는 단계를 포함하는 나노 구조체 배열의 제조방법을 제공한다.
포커싱 층은 조사된 빛을 집중시키는 기능을 하는 것으로서, 비드 또는 렌즈 형상이 규칙적으로 배열된 구조일 수 있다. 즉, 기판, 레지스트층 및 포커싱 층으로 이루어진 적층 구조물에 조사된 빛은 비드 또는 렌즈에 의해 포커싱되어 포커싱 층 하부 레지스트층 계면에 이르러 레지스트층에 나노 사이즈로 집중된 빛 에너지 또는 열 에너지를 전달하게 된다. 그러면, 이러한 빛 에너지 또는 열 에너지에 의해 레지스트층 계면에서의 패터닝이 시작된다. 도1은 비드에 의한 빛의 포커싱 및 레지스트층 계면에서 패터닝이 일어나는 것을 도시한 것이다.
기판은 나노 구조체 배열을 형성하고자 하는 어떠한 재료라도 한정없이 사용 가능하다. 예를들면, 금속, 반도체 또는 유전체 물질일 수 있다.
레지스트층은 포지티브형 또는 네가티브형 모두 제한없이 사용 가능하다. 또한, 빛 에너지에 의해 감광되는 포토레지스트 또는 열 에너지에 의해 상전이 변화를 일으키는 물질 즉, 써말레지스트(thermal resist) 모두 사용가능하다.
비드 또는 렌즈의 규칙적인 배열 구조로 이루어지는 포커싱 층은 그 비드 또는 렌즈의 재질, 크기, 형상, 배열구조 및 배열을 이룰 때의 간격을 다양하게 조절하여 사용할 수 있다. 예로서, 비드의 경우 나노 사이즈 내지 마이크론 사이즈의 실리카 또는 폴리스티렌 재질의 구형 또는 타원형 비드가 이차원적 및 규칙적으로 배열된 것을 사용할 수 있다. 이러한 비드의 배열은 예를 들어 폴리스티렌 나노 입자의 현탁액을 기판 위에 스핀 코팅 또는 드롭 코팅의 방법으로 도포한 후 용매를 건조시킴으로써 형성할 수 있다. 또 다른 예로 콜로이드 비드 현탁액 또는 이와 계면을 이루는 이종 용액 내에 기판을 담근 후 이를 수직 방향으로 제거하는 과정에서 용매의 증발속도, 용액조성 및 기계적 제어를 통해 용액 표면부에 자기조립화된 단입자층을 기판 표면에 전사시키는 딥-코팅 또는 Langmuir-blodgett 코팅법을 이용할 수 있다.
또한, 비드는 고분자 멤브레인 내에 배열되게 형성할 수 있다. 예를들어, 도2a에 도시된 바와 같이 폴리디메틸실록산(Polydimethylsiloxane, PDMS) 등의 투명한 고분자 필름 내부에 비드의 배열이 포함되도록 하는 것이다. 비드 배열을 포함하는 고분자 필름의 경우에는, 포커싱 층이 필름 형태로 제공될 수 있으므로, 사용이 간편하고 수회에 걸쳐 재사용이 가능하다는 장점이 있다. 단, 비드가 고분자 필름 내부에 배열되는 경우에는 비드와 고분자 간의 굴절률 차이가 감소하므로 이를 고려하여 포커싱 지점을 레지스트 계면에 맞추는 작업이 필요하다. 따라서, 도2b에 도시된 바와 같이 비드의 배열이 고분자 필름의 바닥으로부터 일정 거리(t)를 두고 위치되도록 배열한다. 또는, 고분자 필름 내부에 Al2O3, TiO2 등의 고굴절률 재료로 형성된 비드를 포함시켜 사용함으로써 초점거리와 스팟크기의 감소를 도모할 수 있다.
또한, 비드 배열 구조의 형성 과정에서 열적, 화학적 또는 물리적 처리를 하면 비드의 크기 및 형상에 변형을 가할 수 있다. 예를 들면, 도3에 도시된 바와 같이 고분자 멤브레인(예로서, 폴리비닐알코올) 용액에 폴리스티렌 비드를 단입자층으로 분산시킨 상태에서 고형화한 뒤 오일배스 내에서 폴리비닐알코올의 유리전이온도 이상에서 열간 인장 성형을 실시하면, 타원형의 폴리스티렌 비드 배열을 형성할 수 있다. 이것을 이소프로판올 수용액에서 하루 정도 안정화 시킨 뒤 약 85℃에서 가열함으로써 폴리비닐알코올 스트립을 제거한 후 사용할 수도 있다. 타원형의 폴리스티렌 콜로이드 입자는 전기장의 방향에 따라 장축이 정렬되는 성질이 있으므로 이를 이용하여 기판 표면에 배향성이 일정한 자기조립구조를 형성시키는 것도 가능하다.
또 다른 예로, 수 MeV의 에너지를 갖는 Au 이온 등을 구형의 폴리스티렌 비드에 조사시킴으로써 타원형 구조로 변형시키는 것이 가능하다. 그밖에, 기판 위에 자기조립된 폴리스티렌 비드 배열을 톨루엔 용액에 담그고 짧은 시간 동안 초음파 처리해 주면, 중앙부만 용해되어 나노 사이즈의 링 형태의 비드 배열을 얻을 수 있다.
한편, 다른 실시예로서 상기 포커싱 층은 도4에 도시된 바와 같이 PDMS 등의 고분자 재질로부터 제조된 플레이트 및 그 위에 규칙적으로 배열된 렌즈(렌즈 어레이)를 포함하는 구조일 수 있다. 이때 렌즈를 통과하면서 집중되기 시작하는 빛이 포커싱 층 하부의 레지스트층 계면에서 나노 사이즈로 포커싱되도록 렌즈의 곡률 및 플레이트의 두께를 조절하는 것이 필요하다. 포커싱 층으로 렌즈 배열을 사용하면 렌즈의 제작 과정에서 볼록부의 곡률, 렌즈의 크기, 형상, 렌즈간 간격 및 배열구조를 조절하기가 용이하고 이에 따라 레지스트 층의 패터닝 역시 다양하게 조절할 수 있어 바람직하다.
포커싱 층에 조사되는 빛은 도5에 도시된 바와 같이 디퓨저(diffuser)를 사용하여 방향성 있게 산란시킬 수 있다. 특히, 도6에 도시된 바와 같이 선형 engineered diffuserTM를 통과한 빛은 일차원적으로 어느 한 방향에 대해서만 일정한 각도범위를 갖고 산란되며 이에 수직한 방향에 대해서는 상대적으로 직진성을 유지한다. 이렇게 일차원적 선형으로 산란된 빛은 포커싱 층을 통과한 다음 레지스트층 계면에서 이방성(anisotropic)의 패턴을 형성하므로, 도7에서와 같이 이후 형성되는 나노 구조체의 형상이 타원형이 되도록 제작할 수 있다. 타원형 나노 구조체의 종횡비는 사용되는 선형 디퓨저의 산란각도 및 세기분포 특성에 따라 다양하게 조절 가능하다. 본 발명에서 제안되는 engineered diffuserTM를 이용한 나노스피어 리소그래피 공정은 구형의 포커싱 비드를 그대로 사용하면서도 이방성의 나노 구조체를 매우 용이하게 구현할 수 있는 방법으로서, 공정이 간편하고 나노 구조체의 배향성 및 정밀 형상 제어에 유리한 측면이 있다.
이방성 나노 구조체는 응용에 따라 다양한 장점을 갖는다. 일례로 금이나 은 등의 귀금속 나노 구조체는 국소 표면 플라즈몬을 여기시키는데, 타원형 구조가 원형 구조에 비해 장파장 영역에서 공진현상을 나타내며 광 흡수, 산란효율이 높고 외부 환경변화에 대한 민감도 또한 크게 증진됨으로써 생화학 센서는 물론 국부전기장 증진효과를 이용하는 발광, 수광 소자 및 태양전지에의 응용에 유리하다. 본 발명에 의해 구현되는 나노 구조체 형상은 engineered diffuserTM의 특성에 의존하여 결정되며 도6에서와 같은 선형 구조 외 다양한 형태로의 제어도 가능하다.
포커싱 층을 통과하여 도달된 에너지에 의한 레지스트층의 패터닝은 레지스트 물질에 의해 이루어지는데, 이러한 레지스트 물질로는 빛에 의해 감광되는 포토레지스트 또는 열에 의해 상전이 변화를 일으키는 써멀레지스트(thermal resist)를 모두 사용할 수 있다. 써멀레지스트는 도8에 도시된 바와 같이 상전이 변화를 위한 에너지 레벨 즉, 쓰레스홀드(threshold)가 존재하고 그 에너지 레벨을 경계로 물리적 특성차가 뚜렷이 나타나는 물질로, 예로서 Ta2O5, Ge-Sb-Te, ZnS-SiO2를 들 수 있다. 도8에는 써멀레지스트를 사용하는 경우 조사되는 빛의 양에 따른 패턴 사이즈의 변화 양상을 함께 나타내었다. 이와 같이 써멀레지스트를 사용하면 패턴 사이즈를 정밀하게 제어할 수 있어 유리하다.
레지스트층 계면에 도달된 빛에 의해 형성되는 포어는 도9a에서와 같이 조사되는 빛의 양에 따라 패턴의 개구부 사이즈 및 깊이가 달라진다. 즉, 로우 도즈(Low-dose)에서는 개구부 사이즈가 작고, 깊이도 얕으나, 하이 도즈(High-dose)에서는 개구부 사이즈가 크고, 하부에 충분한 공간의 언더컷 구조가 형성된다. 도9b는 하이 도즈의 경우 패턴화된 포토레지스트층의 단면 및 평면의 SEM 사진이다. 레지스트층에 충분히 크게 형성된 언더컷 구조는 나노 구조체 재료를 적층시킨 후 포토레지스트층을 제거하여 최종적으로 나노 구조체 배열을 형성하는 공정(예를들면, 리프트-오프 공정)에 적합하다. 그러나, 개구부 사이즈가 커져 버려 형성되는 나노 구조체의 크기도 커지는 문제가 발생한다. 반면, 도9c와 같은 로우 도즈의 경우에는 개구부 사이즈가 작아 작은 사이즈의 나노 구조체를 형성할 수 있으나, 패턴의 침투 깊이가 얕아 리프트 오프 공정에 적합하지 못한 단점이 있다. 따라서 본 발명은 도10에 도시된 바와 같이, 레지스트층 계면에 도달된 빛에 의해 포어 구조를 형성하는 제1층과 그 하부에 연결된 언더컷 구조를 형성하는 제2층으로 이루어진 이중층 구조(dual-layer)의 레지스트층을 제공한다.
이를 위해 제1층은 레지스트 물질을 포함하고(레지스트 재료층), 제2층은 UV 비감응 물질을 포함하도록 하여, 도달된 빛에 의한 레지스트 물질의 감광 또는 상전이 변화에 의해 제1층이 오픈되면, 이후 레지스트 물질의 현상 과정에서 개구부 하부로 언더컷 구조가 형성되도록 한다(언더컷 형성층). 이렇게 하면 레지스트 물질만으로 언더컷 구조까지 형성해야 하는 부담없이, 포커싱된 빛에 의해서는 나노 구조체의 크기를 결정하는 레지스트층 패턴의 오프닝만 일으키고, 언더컷 구조는 이후 공정에서 형성되게 되므로, 작은 사이즈의 개구부와 충분한 언더컷 구조를 갖는 레지스트층의 패턴이 완성된다. 이러한 구조로 패턴화된 레지스트층을 이용하면 나노 사이즈의 구조체를 안정적으로 형성할 수 있고 구조체의 edge profile도 개선되는 효과가 있다.
즉, 나노 구조체의 크기를 결정하는 포어 구조 형성층과 바람직한 리프트-오프 공정을 위한 언더컷 구조가 형성되는 층을 분리하여 패턴화함으로써 공정의 효율을 높이는 것이다.
도11은 포커싱 층으로 비드를 사용하는 경우, dual-layer 레지스트층에 의한 나노 구조체 형성 과정을 나타낸 것이다. 포토레지스트(PR)에 형성된 포어 사이즈에 의해 나노 구조체의 크기가 결정되고, 언더컷 구조의 존재로부터 안정적인 나노 구조체가 형성됨을 알 수 있다.
도12는 포커싱 층으로 렌즈를 사용하는 경우, dual-layer 레지스트층에 의한 나노 구조체 형성 과정을 나타낸 것이다.
도13은 패터닝된 레지스트층에 나노 구조체 재료를 적층시킨 후 단면을 촬영한 것이다. 레지스트 재료층을 관통하여 형성된 작은 사이즈의 포어 구조 및 그 하부에 충분한 공간으로 마련된 언더컷 구조가 관찰되며, 이에 의해 기판상에 포어 구조와 동일한 사이즈로 디스크 형태의 나노 구조체가 잘 형성된 것을 확인할 수 있다.
나노 구조체 재료의 적층을 위해서는 패터닝된 레지스트층 상에 금속, 반도체 재료 또는 절연성 물질을 PVD(Physical vapor deposition, 물리적 기상 증착) 또는 CVD(Chemical vapor deposition, 화학적 기상 증착)의 방법으로 적층시킨다. 최종적으로, 레지스트층을 제거함으로써 나노 구조체 배열을 완성한다. 이때 통상의 리프트-오프(lift-off) 공정에서 사용되는 세정액으로 레지스트층을 제거하고 초음파 처리 등을 실시한다.
본 발명에 의해 제조된 나노 구조체 배열은 다양한 형태의 소자에 이용될 수 있다. 일 예로, moth eye 구조를 갖는 무반사 코팅층 형성이 용이하여 태양전지 및 광 검출기 소자의 효율향상에 기여 가능하다. 주기적 배열의 광결정구조는 각종 광통신 소자에 응용가능하며 LED 소자등에 적용 시 수직 광추출 효율을 증대시킬 수 있다. 이밖에 전기/광 메모리 소자, 광촉매, 표면증대라만 기판, 국소광 증폭효과를 이용하는 제반 광전소자, 나노필터, 연료전지 등에도 응용 가능하다.
보다 바람직하게 본 발명에 의해 제조된 나노구조체 배열은 센서에 포함되어 이용될 수 있다. 특히 본 발명은 나노 구조체 배열을 형성하는 구조체의 크기, 형상 및 구조체들 간의 간격을 다양하게 조절하는 방법을 제시하므로, 본 발명에 의해 제작된 나노 구조체 배열은 사용 환경 및 용도에 따라 높은 감응도 및 신뢰성을 갖는 센서를 제작하는 데에 적용될 수 있다.
이하 실시예를 통해 본 발명을 상세히 설명한다. 그러나, 이는 발명을 이해하기 용이하게 설명하기 위한 것일 뿐, 본 발명이 이에 한정되는 것으로 여겨져서는 안된다.
실시예
1
본 발명에 따른 금속 나노 구조체를 제작하기 위해 실리콘 기판(STC) 상에 언더컷 형성층(LOL층)과 포지티브 포토레지스트층(PR층)으로 구성된 dual-layer 레지스트층을 형성하였다. 언더컷 형성층으로는 UV에 비감응하면서 대부분의 현상액에 식각되는 LOLTM2000 (Shipley사)을 선택하였다. 7000rpm에서 60초간 스핀코팅하였을 때, 두께는 150nm였고 170oC에서 5분간 베이크하였다. 언더컷 형성층 위에 도포되는 포토레지스트 층의 두께는 UV감광특성이 심하게 훼손되지 않는 범위내에서 얇을수록 리프트-오프 공정에 유리하다. 본 실시예에서는 AZ5214E 포토레지스트에 AZ1500 희석제를 1:4의 비율로 섞어 7000rpm으로 60초간 스핀 코팅함으로써 150nm 두께를 얻었다. 이후 핫플레이트를 사용해 90oC에서 90초간 베이크 하였다. 포커싱 층으로 사용되는 폴리스티렌 비드 배열은 드롭 코팅 자기 조립 방법을 이용하여 dual-layer 레지스트층 위에 형성시켰다. 사용된 폴리스티렌 비드(Polyscience Inc.)의 직경은 1㎛ 였다. 노광 작업은 비집속 영역에서의 불필요한 PR 감광을 배제하기 위해 광학밀도가 1인 Neutral density filter (ND filter)를 삽입하여 레지스트층에 조사되는 빛의 세기를 충분히 낮춘 상태에서 노광 시간을 2초부터 20초까지 변화시켜가며 진행하였다. 노광기(Suss MicroTec, MA6)의 파장은 405nm 였다.
노광된 시편은 초음파 세척을 통해 폴리스티렌 비드를 제거한 뒤 AZ300 MIF 현상액을 이용하여 현상작업을 진행하였다. 그 다음, E-beam 증착법을 이용하여 패터닝된 레지스트층 위에 Ti 5nm와 Au 50nm 박막을 차례로 증착하였다. 리프트 오프 공정은 PR제거를 위해 아세톤에 5분 그리고 LOL층 제거를 위해 AZ300 MIF 현상액에 하루 정도 담금으로서 완료하였다.
도14는 노광 시간을 4초로 하여 패터닝된 레지스트층 위로 금을 적층한 후 형성된 구조물의 단면을 촬영한 것이다. 포토레지스트 층을 관통하여 형성된 포어 및 그 하부로부터 연결되어 UV 비감응 고분자 층에 형성된 언더컷 구조가 관찰되며, 기판 상에 디스크 형상의 금 나노 구조체가 잘 형성되어 있는 것을 확인할 수 있다.
도15a, b 및 c는 빛의 조사량을 5초, 10초 및 20초로 달리하였을 때 각각 실리콘 기판상에 형성된 디스크 형태의 금 나노 구조체 배열을 촬영한 것이다. 노광 레벨이 증가할수록 디스크의 크기가 커진다. 이것은 노광 레벨에 따라 포토레지스트 층에 형성되는 포어 사이즈가 커지고, 이에 따라 나노 구조체의 사이즈가 바로 결정되기 때문이다.
도16은 노광 레벨에 따른 나노 디스크의 직경을 나타낸 그래프이다. 빛의 조사 시간이 길수록 디스크의 직경이 증가하여 300nm에서 포화상태에 이르는 것을 알 수 있다. 또한, 노광 조건을 포함한 패터닝 공정을 더욱 세밀하게 조절할 경우 100 nm 급 이하의 패터닝도 충분히 가능하다.
실시예
2
실시예1에서 포커싱 층으로 마이크로 렌즈 배열을 사용하는 것을 제외하고 동일한 방법으로 나노 구조체 배열을 제작하였다.
렌즈 배열은 3D 디퓨져 포토리소그래피 및 플라스틱 리플리케이션 방법을 사용하여 제작하였다. 도17은 포토레지스트(PR, AZ9260)에 패턴화된 오목한 형상의 렌즈 몰드이다. 오목부의 곡률은 PR에 대한 노광량에 따라 조절될 수 있다. 폴리디메틸실록산(PDMS) 엘라스토머(Dow Corning, Sylgard 184)를 상기 PR 몰드상에 rpm을 변화시키며 스핀 캐스팅하여 도18과 같은 얇은 마이크로렌즈 어레이 필름을 제작하였다. 이렇게 제작된 렌즈 어레이 필름을 dual-layer 레지스트층에 조심스럽게 부착한 다음 UV 노광시켰다. 얇은 층의 레지스트 재료층을 관통하는 홀이 형성되었고, 그 하부로 충분한 언더컷 구조가 형성되었다. 패터닝된 레지스트층에 대해 통상의 리프트-오프 공정을 통해 기판상에 나노 구조체 배열을 형성하였다.
도19는 마이크로렌즈 어레이를 포커싱 층으로 하여 dual-layer 레지스트층에 패터닝된 포어 배열을 나타내는 SEM 이미지이다. 또한, 도20은 기판상에 형성된 디스크 형상의 금 나노 구조체의 SEM 이미지이다.
Claims (13)
- 기판, 레지스트층 및 포커싱 층을 순차적으로 적층한 적층 구조물에 빛을 조사하여 포커싱 층을 통과하면서 포커싱되도록 하고, 상기 포커싱된 빛이 레지스트층 계면에서 레지스트의 패터닝을 유발하여 레지스트층의 패터닝이 일어나도록 하며, 상기 패터닝된 레지스트층 상에 나노 구조체 배열을 형성하는 물질을 적층하여 나노 구조체 배열이 형성되도록 하는 단계를 포함하는 나노 구조체 배열의 제조방법.
- 제1항에서,
상기 레지스트층은 나노 사이즈의 포어(pore) 구조가 관통하여 형성되는 레지스트 재료층 및 상기 포어 구조 하부로부터 이어진 언더컷 구조가 형성되는 언더컷 형성층을 구비하는 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제1항에서,
상기 포커싱 층은 빛을 포커싱하는 비드의 배열인 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제3항에서,
상기 비드의 배열은 자기 조립의 방법으로 형성되는 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제3항에서,
상기 비드의 배열은 물리적, 화학적, 열적 처리에 의해 변형된 형상을 갖는 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제1항에서,
상기 포커싱 층은 빛을 포커싱하는 비드의 배열을 포함하는 필름인 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제1항에서,
상기 포커싱 층은 빛을 포커싱하는 렌즈의 배열인 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제7항에서,
상기 렌즈의 배열은 렌즈 어레이부 및 그 하부의 플레이트부를 포함하는 구조인 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제1항에서,
상기 적층 구조물에 조사되는 빛은 특정 방향으로 산란된 빛인 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제9항에서,
상기 레지스트층은 나노 사이즈의 포어(pore) 구조가 관통하여 형성되는 레지스트 재료층 및 상기 포어 구조 하부로부터 이어진 언더컷 구조가 형성되는 언더컷 형성층을 구비하는 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제2항에서,
상기 레지스트 재료층은 포커싱 층을 통과한 빛에 의해 상전이를 일으키는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제1항에서,
상기 나노 구조체 배열을 형성하는 물질은 금속, 반도체 또는 절연성 물질인 것을 특징으로 하는 나노 구조체 배열의 제조방법. - 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항의 제조방법에 의해 제조된 나노 구조체 배열을 포함하는 소자.
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