KR20100028755A - 반도체 나노결정을 이용하는 광전변환소자 - Google Patents

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KR20100028755A
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Abstract

본 발명은 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 광활성층을 포함하는 태양전지에 있어서, 상기 광활성층이 반도체 나노결정과 고분자의 복합 활성층이고, 상기 반도체 나노결정이 띠간격(band gap)이 교차하는 하나 이상의 계면을 갖는 다층 구조의 반도체 나노결정인 것을 특징으로 하는 광전변환소자에 관한 것으로, 본 발명의 광전변환소자는 높은 태양광 흡수 능력을 가질 수 있어 뛰어난 광전변환효율을 나타낼 수 있다.
광전변환소자, 반도체 나노결정, 띠간격 교차, 다층구조, 고분자

Description

반도체 나노결정을 이용하는 광전변환소자{Photovoltaic Device using Semiconductor Nanocrystals}
본 발명의 구현예들은 반도체 나노결정을 이용하는 광전변환소자에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 광활성층이 띠간격이 교차하는 반도체 계면을 하나 이상 갖는 다층구조의 반도체 나노결정을 포함하여 광전변환효율이 우수한 광전변환소자에 관한 것이다.
태양광을 전기에너지로 변환하는 광전변환소자인 태양전지는 다른 에너지원과는 달리 무한하고 환경친화적이므로 시간이 갈수록 그 중요성이 더해가고 있다.
한편, 종래에는 단결정 또는 다결정의 실리콘 태양전지가 많이 사용되어 왔으나, 실리콘 태양전지는 제조비용이 높고 플렉서블 기판에는 적용할 수 없는 등의 문제점이 있어, 최근 이러한 단점을 해결하는 대안으로 전도성 고분자 등을 이용하는 유기 태양전지에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다.
그러나 이와 같은 장점에도 불구하고 유기 태양전지는 전력변환 효율과 수명 이 낮아서 실용적 응용에는 한계가 있다. 따라서 유기 태양전지의 전력변환 효율을 개선하기 위한 방법 또는 시스템의 개발이 요구되고 있다.
본 발명의 구현예들은 상술한 기술적 요구에 부응하기 위한 것으로, 본 발명의 하나의 목적은 태양광 흡수 능력이 향상되어 광전변환효율이 우수한 광전변환소자를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 제조가 용이하고 가볍고 구부릴 수 있어 플렉서블 소자로도 구현이 가능한 광전변환소자를 제공하는 것이다.
상술한 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명의 하나의 구현예는 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 광활성층을 포함하는 태양전지에 있어서, 상기 광활성층이 반도체 나노결정과 고분자의 복합 활성층이고, 상기 반도체 나노결정이 띠간격(band gap)이 교차하는 하나 이상의 계면을 갖는 두 개 이상의 반도체층을 포함하는 다층 구조의 반도체 나노결정인 것을 특징으로 하는 광전변환소자에 관한 것이다.
상기 반도체 나노결정은 제 1 반도체층의 반도체 재료의 전도띠가 제 2 반도체층의 반도체 재료의 전도띠 보다 높고, 상기 제 1 반도체층의 반도체 재료의 가전자띠가 제 2 반도체층의 반도체 재료의 가전자띠 보다 높다. 또한 상기 반도체 나노결정은 제 1 반도체층의 반도체 재료의 전도띠가 제 2 반도체층의 반도체 재료의 전도띠 보다 낮고, 상기 제 1 반도체층의 반도체 재료의 가전자띠가 제 2 반도체층의 반도체 재료의 가전자띠 보다 낮을 수도 있다.
상기 복합 활성층은 P3HT(폴리(3-헥실티오펜), 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, 폴리에틸렌 옥사이드, (폴리(1-메톡시-4-(0-디스퍼스레드1) -2,5-페닐렌-비닐렌), 폴리인돌, 폴리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리비닐피리딘, 폴리티오펜, 폴리플루오렌, 폴리피리딘, 폴리(3-옥틸티오펜), 폴리(2,5-비스(3-알킬티오펜-2-일)티에노[3,2-b]티오페넨)] (poly[2,5-bis(3-alkylthiophene-2-yl)thieno[3,2-b]thiophene)]), 폴리(2,6-(4,4-비스-(2-에틸헥실)-4H-사이클로펜타[2,1-b;3,4-b']-디티오펜-alt-4,7-(2,1,3-벤젠티아디아졸)], (poly[2,6-(4,4-bis-(2-ethlyhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b']-dithiophene)-alt-4,7-(2,1,3-benzothiadiazole)]), 폴리[5,7,-비스(4-데카닐-2-티에닐)티에노[3,4-b]디아티아졸-티오펜-2,5)] (poly[5,7-bis(4-decanyl-2-thienyl)thieno[3,4-b]
diathiazole-thiophene-2,5)]), 폴리[2,5-(7,7-디옥틸)-사이클로펜타디티오펜] (poly[2,5-(7,7-dioctyl)-cyclopentadithiophene]), 폴리(트리아릴아민), 폴리(티에닐렌 비닐렌) (poly(thienylene vinylene)), 폴리[2-메톡시-5-(3',7'-디메틸옥틸옥시)-1,4-페닐렌비닐렌] (poly[2-methoxy-5-(3',7'-dimethyloctyloxy)-1,4-phenylenevinylene]),
폴리[2-메톡시,5-(2'-에틸-헥실옥시)-p-페닐렌비닐렌)] (poly[2-methoxy, 5-(2'-ethyl-hexyloxy)-p-phenylenevinylene)]), 폴리[2-메톡시-5-(3',7'-디메틸옥틸옥시)-p-페닐렌비닐렌)] (poly[2-methoxy-5-(3',7'-dimethyloctyloxy)-p-phenylenevinylene])으로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 고분자를 포함할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 띠간격이 교차하는 반도체 계면을 하나 이상 구비하는 타입 II 반도체 나노결정은 높은 실질 띠간격으로 인해 높은 태양광 흡수 능력을 가지므로, 본 발명의 광전변환소자는 우수한 광전변환효율을 나타내고, 제조가 용이하며 가볍고 플렉서블 소자로도 구현이 가능하여 휴대용으로도 용도 전개가 가능하다. 또한 본 발명의 광전변환소자는 중금속으로 이루어지지 않은 반도체 나노결정을 포함하므로 안전성이 향상된 이점을 갖는다.
이하에서 첨부 도면을 참고하여 본 발명의 다양한 구현예들에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
본원에서 "반도체 나노결정" 및 "양자점" 이라는 용어는 서로 호환적으로 사용되는 것으로, 발광특성을 갖는 결정성 무기 재료로 구성된 반도체 나노결정을 의미한다. 본원에서 “ZnTe/ZnSe "로 표현하는 것은 코어는 ZnTe로 구성되고, 쉘은 ZnSe로 구성되는 코어-쉘 구조의 양자점을 의미한다.
본 발명의 일구현예의 광전변환소자는 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 반도체 나노결정과 고분자의 복합 활성층인 광활성층을 포함하고, 상기 반도체 나노결정이 띠간격(band gap)이 교차하는 하나 이상의 계면을 갖는, 두 개 이상의 반도체층을 포함하는 다층 구조인 것을 특징으로 한다. 본원에서 “띠간격이 교차한다”는 것은 서로 다른 반도체 재료로 이루어진 두 층 이상의 층으로 이루어진 반도체 나노결정에서 하나의 층의 반도체 재료의 전도띠와 가전자띠 모두 다른 층의 반도체재료의 전도띠와 가전자띠 보다 높거나 낮음을 의미한다.
도 1a는 본 발명의 일구현예의 반도체 나노결정을 이용하는 광전변환소자의 개략단면도이다. 도 1a를 참고하면, 본 발명의 일구현예의 광전변환소자는 기판(110) 위에 도전층(120)이 형성된 제1전극(100), 상기 제1전극(100) 위에 위치하는 광활성층(300) 및 상기 광활성층(300) 위에 위치하는 제2전극(500)을 포함한다. 상기 광활성층(300)은 띠간격(band gap)이 교차하는 하나 이상의 계면을 갖는 반도체 나노결정(330)과 고분자(350)의 복합 활성층으로 구현될 수 있다.
광활성층(300)을 구성하는 반도체 나노결정(330)은, 도 2a 및 도 2b에 도시된 바와 같이, 제 1 반도체층(10)과 제 2 반도체층(20)을 포함한다. 도 2a 및 도 2b에서는 두 개의 층으로 구성된 반도체 나노결정을 도시하였으나, 필요에 따라서 또 다른 반도체 층을 포함할 수도 있다.
반도체 나노결정(330)은, 도 2a에 도시한 바와 같이, 제 2 반도체층(20) 물질의 가전자띠 및 전도띠가 제 1 반도체층(10) 물질의 가전자띠 및 전도띠 보다 낮거나, 도 2b에 도시한 바와 같이, 제 2 반도체층(20) 물질의 가전자띠 및 전도띠가 제 1 반도체층(10) 물질의 가전자띠 및 전도띠 보다 높다.
일반적인 다층 구조의 반도체 나노결정에서는 쉘을 구성하는 물질의 전도띠 및 가전자띠가 코어 물질의 전도띠 및 가전자띠 보다 각각 더 높은 에너지와 더 낮은 에너지에 위치하여 여기시 광여기된 전자와 정공 모두 코어 물질에 속박되어 존재할 확률이 크다. 이에 반해서, 본 발명에서 사용되는 반도체 나노결정은 교차하는 띠간격으로 인하여 전자와 정공이 하나의 층에 속박되지 않고 서로 공간적으로 분리되려는 경향을 갖는다. 첫째로 전자와 정공의 정전기적 인력이 일반적인 반도체 나노결정에 비해 감소되며, 둘째로 외부 전기장에 의한 전자와 정공의 간섭효과가 일반적인 반도체 나노결정과는 다른 특성을 가질 수 있다.
도 3은 ZnTe/ZnSe 반도체 나노결정의 덩치 띠간격과 오프셋을 도시한 모식도이다. 도 3에 도시된 바와 같이, ZnTe/ZnSe 띠간격으로 표시한 에너지 간격은 ZnTe/ZnSe 구조의 II형 양자점의 실질 밴드갭에 밀접히 관련된 에너지 간격이다. 이 에너지 간격이 ZnTe 반도체의 간격이나 ZnSe 반도체의 간격보다 더 작기 때문에 이러한 구조의 II형 반도체는 구성하는 반도체 물질들의 띠간격 보다 더 작은 실질 띠간격을 가질 수 있다.
광전변환소자는 태양으로부터 생성된 빛 에너지를 전기에너지로 바꾸어주는 반도체 소자로서, 빛의 파장에 적합한 최적의 pn 반도체로 이루어진 광전변환소자에 빛을 비추게 되면 빛에너지(광자)에 의해 전자와 정공이 생겨나게 된다. 생성된 전자와 정공으로 인해 형성된 밀도차에 의해 전자와 정공이 주변으로 확산하다 가 전위차가 형성되어 있는 pn접합부에 도달하게 되면 강한 전기장에 의해 분리가 일어나게 된다. p형 반도체에서 확산되어 온 전자는 n형 반도체 쪽으로 n형 반도체에서 확산되어 온 정공은 p형 반도체 쪽으로 이동하게 되어 전류가 흐르게 된다. 따라서 광전변환소자의 효율은 흡수에 의해 여기된 전자와 정공이 재결합(recombination)하여 손실되지 않고 얼마나 효과적으로 전지 내부에서 외부회로 쪽으로 보내어지는가에 의존된다. 본 발명에서 사용되는 반도체 나노결정은 작은 실질 띠간격으로 인하여 장파장까지 이르는 넓은 흡광성질을 가질 수 있고, 또한 전자와 정공이 공간적으로 분리되려는 경향을 가지므로, 복사 재결합(radiative recombination) 확률이 낮기 때문에 광전변환소자에 이용시 높은 효율을 제공할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 반도체 나노결정에서는 전자 및 정공이 서로 다른 반도체층에 공간적으로 편재하게 된다. 즉, 여기시 하나의 캐리어(전자 또는 정공)는 제 1 반도체층(10)에 존재할 확률이 높고 반대 극성을 갖는 다른 캐리어는 제 2 반도체층(20)에 존재할 확률이 높게 된다. 구체적으로, 도 2a에 도시한 바와 같이, 제 2 반도체층(20) 물질의 가전자띠 및 전도띠가 제 1 반도체층(10) 물질의 가전자띠 및 전도띠 보다 낮은 반도체 나노결정(예컨대, ZnTe/ZnSe)에서는 여기시 광여기된 전자(e-)는 상대적으로 제 2 반도체층(20)에 존재할 확률이 높고, 정공(h+)은 제 1 반도체층(10)에 존재할 확률이 높아진다. 한편, 도 2b에 도시된 바와 같은, 제 2 반도체층(20) 물질의 가전자띠 및 전도띠가 제 1 반도체층(10) 물질의 가 전자띠 및 전도띠 보다 높은 반도체 나노결정(예컨대, ZnSe/ZnTe)에서는 전자(e-)는 제 1 반도체층(10)에 존재할 확률이 높고, 정공(h+)은 제 2 반도체층(20)에 존재할 확률이 높다.
상기 반도체 나노결정은 코어-쉘, 코어-멀티쉘, 멀티코어-멀티쉘, 또는 코어-중간층-쉘 구조일 수 있다. 코어와 쉘이 다층일 경우, 각 층의 가전자띠와 전도띠의 에너지 준위와 각 층의 두께에 따라서 띠간격이 교차되어 전자와 정공이 공간상으로 분리되는 특성을 보일 수 있으며, 발광파장 특성을 조절할 수 있다. 또한 본 발명의 반도체 나노결정은 반도체 나노결정의 중간층이나 최외층에 발광과는 크게 관여하지 않는 보호층을 추가로 포함할 수도 있다.
상기 반도체 나노결정의 코어는 II-VI족 화합물, III-V족 화합물, IV-VI족 화합물, 및 이들의 혼합물로 구성되는 군에서 선택되는 반도체 재료를 포함할 수 있다.
상기 II-VI족 화합물은 ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe의 이원소 화합물 및 ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe의 삼원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질일 수 있다.
상기 III-V족 화합물 반도체의 예들은 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb의 이원소 화합물; GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP의 삼원소 화합물; 및 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 포함하나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
상기 IV-VI족 화합물은 SnS, SnSe, SnTe의 이원소 화합물; SnSeS, SnSeTe, SnSTe 의 삼원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질일 수 있다.
상기 반도체 나노결정의 쉘은 II-VI족 화합물, III-V족 화합물, IV-VI족 화합물, IV족 화합물 또는 이들의 혼합물에서 선택되는 물질일 수 있다.
상기 II-VI족 화합물은 ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe 등의 이원소 화합물, 또는 ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe 등의 삼원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질일 수 있다.
상기 III-V족 화합물 반도체의 비제한적인 예들은 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb 등의 이원소 화합물, 또는 GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP 등의 삼원소 화합물, 또는 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 포함할 수 있다.
상기 IV-VI족 화합물의 예들은 SnS, SnSe, SnTe 등의 이원소 화합물 또는 SnSeS, SnSeTe, SnSTe등의 삼원소 화합물 로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 포함하나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 바람직한 구현예의 반도체 나노결정의 예들은 ZnTe/ZnO, ZnO/ZnTe, ZnSe/ZnO, ZnO/ZnTe, ZnS/ZnO, ZnO/ZnS, ZnTe/ZnSe, ZnSe/ZnTe ZnTe/ZnS, ZnS/ZnTe, InP/ZnTe, ZnTe/InP 또는 이들의 혼합물을 포함하나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
상기 반도체 나노결정은 유기금속 화학증착(OrganoMetallic Chemical Vapor Deposition: OMCVD) 시스템 또는 분자선 에피택시(Molecular Beam Epitaxy: MBE) 시스템을 이용한 방법 및 화학적 습식방법에 의해서 제조될 수 있다. 주로 균일한 핵을 생성한 다음 온도와 시간에 따라 핵 주변을 성장시키는 화학적 습식방법에 의해서 합성된다. 화학적 습식 합성법에서는 배위가 가능한 유기 용매에서 결정을 성장시킬 수 있는 전구체 물질을 도포하여 결정이 성장되면서 유기 용매가 자연스럽게 양자점 결정 표면에 배위 되어 분산제의역할을 하게 되어 양자점의 크기를 조절할 수 있다.
또한 본 발명의 다른 구현예에서는 상기 반도체 나노결정으로서 띠간격(band gap)이 교차하는 하나 이상의 계면을 갖는 다층 구조의 나노결정을 사용할 수 있다.
광활성층(300)의 고분자는 전도성 고분자가 사용될 수 있는데, 이러한 전도성 고분자의 비제한적인 예들은 P3HT(폴리(3-헥실티오펜), 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, 폴리에틸렌 옥사이드, (폴리(1-메톡시-4-(0-디스퍼스레드1)-2,5-페닐렌-비닐렌), 폴리인돌, 펄리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리비닐피리딘, 폴리티오펜, 폴리플루오렌, 폴리피리딘, 폴리(3-옥틸티오펜)), 폴리(2,5-비스(3-알킬티오펜-2-일)티에노[3,2-b] 티오페넨)](poly[2,5-bis(3-alkylthiophene-2-yl)thieno[3,2-b]thiophene)]),폴리(2,6-(4,4-비스-(2-에틸헥실)-4H-사이클로펜타[2,1-b;3,4-b']-디티오펜-alt-4,7-(2,1,3-벤젠티아디아졸)] (poly[2,6-(4,4-bis-(2-ethlyhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b']-dithiophene)-alt-4,7-(2,1,3-benzothiadiazole)]), 폴리[5,7,-비스(4-데카닐-2-티에닐)티에노[3,4-b]디아티아졸-티오펜-2,5)] (poly[5,7-bis(4-decanyl-2-thienyl)thieno[3,4-b]diathiazole-thiophene-2,5)]) 폴리[2,5-(7,7-디옥틸)-사이클로펜타디티오펜] (poly[2,5-(7,7-dioctyl)-cyclopentadithiophene]), 폴리(트리아릴아민), 폴리(티에닐렌 비닐렌) (poly(thienylene vinylene)), 폴리[2-메톡시-5-(3',7'-디메틸옥틸옥시)-1,4-페닐렌비닐렌] (poly[2-methoxy-5-(3',7'- dimethyloctyloxy)-1,4-phenylenevinylene]), 폴리[2-메톡시,5-(2'-에틸-헥실옥시)-p-페닐렌비닐렌)](poly[2-methoxy, 5-(2'-ethyl-hexyloxy)- p-phenylenevinylene)]), 폴리[2-메톡시-5-(3',7'-디메틸옥틸옥시)-p-페닐렌비닐렌)] (poly[2-methoxy-5-(3',7'-dimethyloctyloxy)- p-phenylenevinylene]) 등을 포함하나, 반드시 이들로 한정되는 것은 아니다.
상기 기판(110)으로는 투명성을 갖고 있는 것이면 특별히 한정되지 않으며 석영 및 유리와 같은 투명 무기 기판이거나 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리스티렌, 폴리프로필렌, 폴리이미드, 폴리에틸렌설포네이트, 폴리옥시메틸렌 등의 투명 플라스틱 기판일 수 있다.
상기 제1전극(100)은 기판(110)을 통과한 빛이 광활성층(300)에 도달하는 경로가 되므로 높은 투명도를 갖는 물질이 바람직하다. 상기 제1전극의 도전층(120)을 형성하는 전도성 물질의 구체적인 예로는, 인듐 도핑된 틴 옥사이드(ITO), 금, 은, 플로린 도핑된 틴 옥사이드(FTO) 등을 들 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
도 1b는 본 발명의 다른 구현예의 광전변환소자의 단면개략도로서, 이러한 구현예의 광전변환소자는 기판(110) 위에 도전층(120)이 형성된 제1전극(100), 상기 제1전극(100) 위에 위치하는 정공주입층(200), 상기 정공주입층(200) 위에 위치하는 광활성층(300), 상기 광활성층(300) 위에 위치하는 제2전극(500)을 포함한다. 상기 광활성층(300)과 제 2 전극(500) 사이에는 전자수용층(미도시)이 추가로 삽입될 수 있다. 상기 광활성층(300)은 띠간격(band gap)이 교차하는 하나 이상의 계면을 갖는 반도체 나노결정(330)과 고분자(350)의 복합 활성층으로 구현될 수 있다.
상기 정공 주입층(200)은 PEDOT(폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜), PSS(폴리(스티렌설포네이트), 폴리아닐린, 프탈로시아닌, 펜타센, 폴리디페닐아세틸렌, 폴리(t-부틸)디페닐아세틸렌, 폴리(트리플루오로메틸)디페닐아세틸렌 및 이들의 유도체가 사용될 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다. 상기 전자수용층은 플러렌 유도체, 탄소나노튜브, PCBM(Phenyl C61-butyric acid methylester) 등 전자 포집능력이 좋은 특성을 가지는 물질을 포함할 수 있다.
상기 제2전극(500) 물질로는 낮은 일함수의 물질, 구체적으로는 마그네슘, 칼슘, 나트륨, 칼륨, 티타늄, 인듐, 이트륨, 리튬, 알루미늄, 은, 주석 및 납과 같은 금속, 또는 이들의 합금을 포함하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
도 4는 도 1b에 도시된 구조의 광전변환소자 내의 II형 양자점과 고분자 복합 활성층에서의 광여기된 전자와 정공의 흐름을 도시한 모식도이다. 일례로 ZnTe/ZnSe II형 양자점의 경우 광여기된 전자와 정공이 서로 다른 반도체 물질에 존재할 경향이 크므로 양자점 내에서 전자와 정공의 정전기적 인력으로 인한 재결합될 확률을 줄어들며 서로 다른 전극으로 이동할 확률이 커질 것으로 예상된다.
본 발명의 광전변환소자의 제조방법은 특별히 제한되지 않고, 일반적인 방법에 따라서 제작될 수 있다. 상기 제1전극(100)은 열 기상 증착, 전자 빔 증착, RF 또는 마그네트론 스퍼터링, 화학적 증착 등의 방법에 의하여 기판 위에 증착할 수 있다. 전공주입층은 스프레잉, 스핀 코팅, 딥핑, 프린팅, 닥터블레이딩, 스퍼터링 등의 방법을 이용하여 제1전극 위에 코팅될 수 있다. 상기 광활성층(300) 역시 스프레잉, 스핀 코팅, 딥핑, 프린팅, 닥터블레이딩, 스퍼터링 등의 방법을 이용하여 코팅될 수 있다. 상기 제2전극(500)은 제1전극(100)과 동일한 방법에 의하여 상기 광활성층 또는 전자수용층 위에 증착할 수 있다.
이하에서는 바람직한 실시예를 들어 본 발명에 대하여 더욱 상세하게 설명할 것이나, 이들은 단지 예시를 위한 것으로, 본 발명의 보호범위가 이들에 의하여 제한되는 것으로 해석되어서는 안 된다.
실시예
제조예 1: II 형 ZnTe / ZnSe 양자점 합성
먼저, ZnTe 코어의 전구체 물질로써 디에틸 아연(diethyl zinc) 1 mmol과 트리옥틸포스핀 텔루라이드(trioctylphosphine telluride 4 mmol을 트리옥틸포스핀(trioctyl phosphine) 4 ml에 분산시킨 후, 300°C의 질소 환경 하에서 1-옥타데센(1-Octadecene) 5 ml와 헥사데실아민(hexadecylamine) 3 g의 혼합 용액에 주입하여 ZnTe 코어를 합성하였다.
이어서, 상기에서 합성된 ZnTe 코어와 트리옥틸포스핀 옥사이드(trioctylphospine oxide)를 혼합하여 질소 환경 하에서 150°C~180°C로 가열하였다. 그 후, 상기 단계에서 형성된 혼합액에 ZnSe 쉘의 전구체로써 디에틸 아연(diethyl zinc) 1 mmol과 트리 옥틸포스핀 셀레나이드(trioctylphosphine selenide) 1 mmol을 트리옥틸포스핀(trioctyl phosphine) 8 ml에 분산시킨 용액을 한 방울씩 떨어뜨린 후, 180°C~250°C에서 교반 가열하여 ZnTe 코어의 표면에 ZnSe 결정구조를 성장시킴으로써 ZnTe/ZnSe 반도체 나노결정을 합성하였다.
실시예 1
제조예에서 수득된 약 250 mg 의 ZnTe/ZnSe 양자점을 30 ml의 피리딘 (pyridine) 용액에 분산시킨 후 100℃, 질소 환경 하에서 하루 동안 환류반응으로 양자점의 표면을 피리딘으로 치환시킨 후, 헥산(hexene)을 이용한 정제 과정으로 여분의 유기분자를 제거하여 순수한 피리딘 치환된 양자점을 수득하였다.
피리딘으로 치환된 약 100mg의 ZnTe/ZnSe 양자점을 800 ㎕ 클로로폼(Chloroform) 과 200 ㎕ 의 피리딘 혼합용액에 분산시킨 양자점 용액을 수득한다. 이어서 30 mg 의 폴리-3-헥실티오펜(P3HT)(poly(3-hexylthiophene)) 을 1ml의 클로로폼에 녹인다. ZnTe/ZnSe 양자점 과 P3HT의 질량 비 8:2의 함량으로 각각의 용액을 섞어서 P3HT와 ZnTe/ZnSe 양자점 혼합용액을 제조하였다.
PEDOT:PSS [Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/poly(styrenesulfonate)]를 건조된 ITO 유리 기판 위에 4000rpm의 속도로 60초간 스핀 코팅한 후, 코팅된 소자를 오븐에서 120℃의 진공 중에서 30분 이상 건조하였다. 이어서 PEDOT:PSS 박막층 위에 전단계에서 수득된 ZnTe/ZnSe 양자점과 P3HT 고분자의 혼합용액을 1000 rpm의 속도로 120초간 스핀코팅하여 수백 nm 두께의 박막을 형성한 후, 질소 환경하 150℃, 90분간 열처리하여 광활성층을 형성하였다. 광활성층 위에 진공 열 증착을 통해 150 nm 두깨의 Al을 증착하여 광전변환소자를 제작하였다.
비교예 1
양자점으로서 ZnSe 양자점을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 광전변환소자를 제작하였다.
실험예 1
제조예 1에서 수득된 반경 1.5 nm의 ZnTe 양자점(청색으로 표시)과 반경 1.5 nm의 ZnTe 코어와 두께 2 nm의 쉘을 가지는 ZnTe/ZnSe 구조의 II형 양자점의 흡광스펙트럼을 도 5에 나타내었다. 아울러 비교를 위하여 ZnTe 단일 구조 양자점의 흡광스펙트럼도 함께 나타내었다.
도 5를 통해서 확인되는 바와 같이, II형 양자점의 경우 단일 구조인 ZnTe 양자점보다 장파장쪽으로 더 넓은 흡광대역을 가지고 있음을 알 수 있다. 따라서 ZnTe/ZnSe 양자점은 작은 실질 띠간격으로 인한 넓은 파장 영역으로 높은 태양광 흡수능력을 가질 수 있음을 알 수 있다.
실험예 2
도 6에는 제조예 1에서 수득한 ZnTe/ZnSe Ⅱ형 양자점의 투과전자현미경 사진을 나타내었다. 도 6에서 좌측 사진은 ZnTe (반경 1.5 nm) 양자점의 투과전자 현미경 사진이고, 우측 사진은 ZnTe/ZnSe (반경 1.5 nm/두께 2nm) II형 양자점의 투과전자 현미경 사진이다.
실험예 3
실시예 1 및 비교예 1에서 수득된 광전변환소자의 조사된 빛에 대한 전류-전압 곡선을 도 7에 도시하였다. ZnTe/ZnSe II형 양자점과 폴리-3(헥실티오펜)(P3HT) 고분자 복합 활성층을 가지고 있는 실시예 1에서 제작된 광전변환소자와 같은 조건에서 단일 구조 ZnSe 양자점을 사용한 비교예 1의 광전변환소자를 비교하였을 경우, 도 7에 도시된 바와 같이, 그 광전변환효율이 약 850% 증가함을 관찰하였다. 이러한 효과는 위에서 설명한 바와 같이, 넓은 태양광의 흡수 능력과 전자와 정공의 보다 효율적인 분리성과 같은 II형 양자점의 특이성으로 인한 효율이 증 대된 것으로 추정된다.
이상에서 본 발명의 바람직한 구현예를 예로 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 청구항들에서 개시되거나 언급된 실시예들만으로 한정되지는 않고, 발명의 많은 다른 변형들 및 개조들이 첨부의 청구항들에서 정의된 발명적 사상의 범위 내에서 가능하다는 것이 이 기술 분야의 숙련자에게는 명백할 것이다.
도 1a는 본 발명의 일구현예의 광전변환소자의 단면개략도이다.
도 1b는 본 발명의 일구현예의 광전변환소자의 단면개략도이다.
도 2a 및 도 2b는 본 발명에서 사용되는 반도체 나노결정 및 그의 띠간격을 도시한 모식도이다.
도 3은 ZnTe/ZnSe 반도체 나노결정의 덩치 띠간격과 오프셋을 도시한 모식도이다.
도 4는 도 1b의 광전변환소자에서의 전류의 흐름을 나타낸 모식도이다.
도 5는 ZnTe 양자점 및 제조예 1에서 수득된 ZnTe/ZnSe 양자점의 흡광스펙트 럼을 나타낸 그래프이다.
도 6은 ZnTe 양자점 및 제조예 1에서 수득된 ZnTe/ZnSe 양자점의 투과전자현미경 사진이다.
도 7은 실시예 1 및 비교예 1에서 수득된 광전변환소자의 전류-전압 곡선 그래프이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명*
100: 제 1 전극 300: 광활성층
330: 반도체 나노결정 350: 고분자
500: 제 2 전극

Claims (12)

  1. 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 광활성층을 포함하는 태양전지에 있어서, 상기 광활성층이 반도체 나노결정과 고분자의 복합 활성층이고, 상기 반도체 나노결정이 띠간격(band gap)이 교차하는 하나 이상의 계면을 갖는, 두 개 이상의 반도체층을 포함하는 다층 구조의 반도체 나노결정인 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 반도체 나노결정이 표면에 전하가 도입된 대전된 반도체 나노결정인 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 반도체 나노결정은 여기시 전자 또는 정공이 공간적으로 분리되어, 전자와 정공이 서로 다른 반도체층에 편재되는 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 복합 활성층의 고분자는 P3HT(폴리(3-헥실티오펜), 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, 폴리에틸렌 옥사이드, (폴리(1-메톡시-4-(0-디스퍼스레드1)-2,5-페닐렌-비닐렌), 폴리인돌, 펄리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리비닐피리딘, 폴리티오펜, 폴리플루오렌 및 폴리피리딘 폴리(3-옥틸티오펜), 폴리(2,5-비스(3-알킬티오펜-2-일)티에노[3,2-b]티오페넨)] (poly[2,5-bis(3-alkylthiophene-2-yl)thieno[3,2-b]thiophene)]), 폴리(2,6-(4,4-비스-(2-에틸헥실)-4H-사이클로펜타[2,1-b;3,4-b']-디티오펜-alt-4,7-(2,1,3-벤젠티아디아졸)],(poly[2,6-(4,4-bis-(2-ethlyhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b']-dithiophene)-alt-4,7-(2,1,3-benzothiadiazole)]), 폴리[5,7,-비스(4-데카닐-2-티에닐)티에노[3,4-b]디아티아졸-티오펜-2,5)] (poly[5,7-bis(4-decanyl-2-thienyl)thieno[3,4-b]
    diathiazole-thiophene-2,5)]), 폴리[2,5-(7,7-디옥틸)-사이클로펜타디티오펜] (poly[2,5-(7,7-dioctyl)-cyclopentadithiophene]), 폴리(트리아릴아민), 폴리(티에닐렌 비닐렌) (poly(thienylene vinylene)), 폴리[2-메톡시-5-(3',7'-디메틸옥틸옥시)-1,4-페닐렌비닐렌] (poly[2-methoxy-5-(3',7'-dimethyloctyloxy)-1,4-phenylenevinylene]), 폴리[2-메톡시,5-(2'-에틸-헥실옥시)-p-페닐렌비닐렌)](poly[2-methoxy, 5-(2'-ethyl-hexyloxy)-p-phenylenevinylene)]) 및 폴리[2-메톡시-5-(3',7'-디메틸옥틸옥시)-p-페닐렌비닐렌)] (poly[2-methoxy-5-(3',7'-dimethyloctyloxy)-p-phenylenevinylene] )으로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 반도체 나노결정은 코어-쉘, 코어-멀티쉘, 멀티코어-멀티쉘, 또는 코어-중간층-쉘 구조인 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
  6. 제 5항에 있어서, 상기 반도체 나노결정의 코어는 II-VI족 화합물, III-V족 화합물, IV-VI족 화합물, 및 이들의 혼합물로 구성되는 군에서 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
  7. 제 6항에 있어서, 상기 II-VI족 화합물은 ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe의 이원소 화합물 및 ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe의 삼원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고,
    상기 III-V족 화합물 반도체는 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb의 이원소 화합물; GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP의 삼원소 화합물; 및 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고,
    상기 IV-VI족 화합물은 SnS, SnSe, SnTe의 이원소 화합물; SnSeS, SnSeTe, SnSTe의 삼원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 광전변환소자.
  8. 제 5항에 있어서, 상기 반도체 나노결정의 쉘은 II-VI족 화합물, III-V족 화합물, IV-VI족 화합물, IV족 화합물 및 이들의 혼합물로 구성되는 군에서 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
  9. 제 8항에 있어서, 상기 II-VI족 화합물은 ZnS, ZnSe, ZnTe의 이원소 화합물, 또는 ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe의 삼원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고, 상기 III-V족 화합물 반도체는 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb의 이원소 화합물, 또는 GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP의 삼원소 화합물, 또는 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고, 상기 IV-VI족 화합물은 SnS, SnSe, SnTe, PbS, PbSe, PbTe의 이원소 화합물 또는 SnSeS, SnSeTe, SnSTe의 삼원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
  10. 제 5항에 있어서, 상기 반도체 나노결정은 ZnTe/ZnO, ZnO/ZnTe, ZnSe/ZnO, ZnO/ZnTe, ZnS/ZnO, ZnO/ZnS, ZnTe/ZnSe, ZnSe/ZnTe ZnTe/ZnS, ZnS/ZnTe, InP/ZnTe 및 ZnTe/InP로 구성되는 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 광전변환소자.
  11. 제 1항에 있어서, 상기 광전변환소자가 상기 제1전극 위에 위치하는 정공주입층 및 상기 광활성층 위에 위치하는 전자수용층 중 하나 이상을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
  12. 제 12항에 있어서, 상기 정공주입층은 PEDOT (폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜))- PSS(폴리(스티렌설포네이트)), 폴리아닐린-CSA, 펜타센, Cu-PC(구리 프탈로시아닌), P3HT(폴리(3-헥실티오펜), 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, 폴리에틸렌 옥사이드, (폴리(1-메톡시-4-(0-디스퍼스레드1)-2,5-페닐렌-비닐렌), 폴리인돌, 펄리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리비닐피리딘, 폴리티오펜, 폴리플루오렌, 및 폴리피리딘으로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하고, 상기 전자수용층은 플러렌 유도체, 탄소나노튜브 및 PCBM([6,6]-phenyl-C61 butyric acid methyl ester)으로 구성되는 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 광전변환소자.
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