KR20090043630A - 소 구간 분할 전극-막 접합체 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료전지용 고분자 전해질막-전극 접합체에 있어서, 전극을 형성하는 가스 확산층과 촉매층이 소구간으로 분할된 신규한 소구간 분할 전극-막 접합체(MEA, Membrane Electrode Assembly)에 관한 것이다. 본 발명의 소구간 분할 전극-막 접합체는 전극 내에서 잔존하는 CO2의 이동을 활발히 함으로써 메탄올액의 환류(convection)를 강제하여 메탄올이 전극으로 전달되는 속도를 향상시켜 전류밀도를 증가시킬 수 있다.
전극-막 접합체, MEA, 연료전지, DMFC

Description

소 구간 분할 전극-막 접합체 {Small cell splitting MEA}
본 발명은 연료전지의 핵심인 전극-막 접합체(MEA)에 관한 것으로, 보다 상세하게는 연료전지용 전극-전해질막 접합체에 있어서 애노드 및/또는 캐소드의 가스 확산층과 촉매층이 소구간으로 분할됨을 특징으로 하는 전극-막 접합체에 관한 것이다.
연료전지의 한 종류인 직접 메탄올 연료전지(Direct Methanol Fuel Cathode: DMFC)는 애노드(anode)에 물과 함께 흘려준 메탄올이 전극의 촉매층에서 분해되고, 이 때 발생한 수소 이온이 전해질을 통과하여 캐소드(cathode)에서 산소와 반응하여 물을 생성하는데, 이 과정에서 발생한 전자를 에너지로 이용하는 것이다. DMFC는 PEMC(Proton Exchange Membrane Cell)와 비교하여 에너지 밀도가 높고, 연료의 공급 및 휴대가 용이하여 휴대용 전력 공급원(portable power source)으로서 관심을 받고 있지만, 애노드에서의 반응이 느리고, 메탄올의 크로스오버(MeOH Crossover)에 의한 여러 가지 문제 및 애노드에서의 CO2발생으로 인한 이상 역전달 현상(two-phase counter transport)으로 반응속도가 저하되는 문제점들로 인하여 현재까지는 전력 밀도(power density)가 상당히 낮은 수준에 머물러 있다.
DMFC 애노드에서의 물질 전달(mass transport)은 매우 복잡하며 메탄올의 확산에 의해서만 일어난다. 공급된 메탄올은 애노드의 촉매층에서 반응에 의해 CO2를 발생시키는데 반응 부위로의 블록킹을 막기 위해서 CO2가 제거되어야 한다 [참고문헌: Influence of diffusion layer properties on low temperature DMFC, A. Oedegaard et al, Journal of Power Sources 127(2004) 187-196].
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명은 연료전지용 전극-전해질막 접합체에 있어서 애노드 및/또는 캐소드의 가스 확산층과 촉매층이 소구간으로 분할됨을 특징으로 하는 전극-막 접합체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 상기 목적 및 기타 목적들은 하기 설명된 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 고분자 전해질막 및 상기 전해질막을 끼운 애노드 및 캐소드의 한쌍의 전극을 구비하며 상기 전극이 상기 전해질막에 접하는 촉매층 및 상기 촉매층에 접하는 가스 확산층으로 이루어지는 연료전지용 전극-전해질막 접합체에 있어서, 상기 애노드 및/또는 캐소드의 가스 확산층과 촉매층이 소구간으로 분할됨을 특징으로 하는 전극-막 접합체를 제공한다.
이때, 상기 가스 확산층과 촉매층은 가로 세로가 각각 2.5cm 이하의 소구간으로 분할되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 전극-막 접합체는 전극 내에서 잔존하는 CO2의 이동을 활발히 함으로써 메탄올액의 환류(convection)를 강제하여 물질 전달 저항을 낮추어 메탄올 이 전극으로 전달되는 속도를 향상시켜 전류밀도를 증가시킬 수 있다.
본 발명자들은 상기와 같은 기존 DMFC 전지의 문제점을 해결하기 위하여 연구를 계속한 결과, 애노드 및/또는 캐소드의 가스 확산층과 촉매층을 소구간으로 분할하면 전극 내에서 잔존하는 CO2의 이동이 활발해져 MeOH액의 환류를 강제할 수 있어 MeOH의 전극으로의 전달속도 향상으로 인한 전류밀도의 증가를 가져올 수 있음을 발견하여 본 발명을 완성하게 되었다.
이에 따라 본 발명은 고분자 전해질막 및 상기 전해질막을 끼운 애노드 및 캐소드의 한쌍의 전극을 구비하며 상기 전극이 상기 고분자 전해질막에 접하는 촉매층 및 상기 촉매층에 접하는 가스 확산층으로 이루어지는 연료전지용 전극-전해질막 접합체에 있어서, 상기 애노드 및/또는 캐소드의 가스 확산층과 촉매층이 소구간으로 분할됨을 특징으로 하는 전극-막 접합체를 제공한다.
상기 가스 확산층과 촉매층은 바람직하게는 가로 세로가 각각 2.5cm 이하의 소구간으로 분할될 수 있다.
또한, 상기 가스 확산층과 촉매층은 소구간으로 분할될 때 그 형태를 따지지는 아니하나, 바람하게는 격자형으로 분할되는 것이 좋다.
본 발명에 있어서 분할되는 가스 확산층 및 촉매층 함유 전극은 캐소드를 포함하는 것이 바람직하나, 애노드만을 분할시켜도 본 발명의 효과를 얻을 수 있다.
상기 고분자 전해질막은 이온교환 수지로 형성된 막으로서, 바람직하게는 NAFION을 사용할 수 있다.
상기 촉매층은 전기-화학 반응용 촉매 물질로 이루어져 있는데, 사용 가능한 촉매 물질은 백금 블랙(Pt black), 백금-루테늄 블랙(Pt-Ru Black), 또는 백금 담지 카본 촉매(Pt/C), 백금 루테늄 담지 카본 촉매(Pt-Ru/C), 백금-몰리브덴 블랙 (Pt-Mo Black), 백금-몰리부덴 담지 카본 촉매(Pt-Mo/C), 백금-로듐 블랙(Pt-Rh Black), 백금-로듐 담지 카본 촉매(Pt-Rh/C), 및 그 외에 백금을 기본 물질로 한 합금 촉매일 수 있다.
이때, 애노드용 촉매로는 백금-루테늄 블랙(Pt-Ru Black) 또는 백금 루테늄 담지 카본 촉매(Pt-Ru/C)를, 캐소드용 촉매로는 백금 블랙(Pt black) 또는 백금 담지 카본 촉매(Pt/C)를 사용하는 것이 바람직하다.
촉매입자는 탄소입자에 분산되어 있거나 백금 또는 합금 블랙(black)으로 구성될 수 있다. 사용 가능한 촉매 지지체의 종류는 Vucan XC-72R, Vulcan XC-72, 아세틸렌블랙, 캐이존 블랙(Kejon black), 블랙펄(black Pearl) 등을 포함한 일반적인 카본 블랙 계열의 지지체를 모두 포함하며, 백금 산화물, 루테늄 산화물 등을 포함한 전도성 복합 산화물을 포함한다.
상기 가스 확산층은 카본 페이퍼(Carbon Paper)로 이루어진다.
본 발명에 따른 촉매층은 상기 촉매물질을 분산매에 분산시킨 촉매 잉크에 의하여 형성된다. 이때, 촉매 잉크 중 용매/분산매의 비율은 사용된 촉매 중량 대비 10-300 중량% 가 바람직하다. 상기 제조된 촉매 잉크를 분사장치(air spray)를 활용하여 고분자 전해질 막인 이온전도성 막에 코팅한다. 상기 촉매층으로 코팅된 전해질 막에 카본 페이퍼(Carbon Paper)를 열 압축(hot press)하여 가스 확산층을 형성함으로써 본 발명에 따른 전극-막 접합체가 제조될 수 있다.
본 발명에서처럼 전극을 소구간으로 분할하면 구간 사이로 연료인 MeOH과 반응후의 물질인 CO2 기체가 자유롭게 이동하여 물질 전달 저항이 현저히 낮아져 전류밀도가 크게 증가할 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
실시예 1
애노드의 촉매층으로는 백금-루테늄 블랙(Pt-Ru Black)을 사용하였고, 캐소드의 촉매층으로는 백금 블랙(Pt black)을 사용하였다. 상기 촉매 물질은 촉매 잉크로 제조한 후, 분사장치(air spray)를 이용하여 이온전도성 막인 NAFION에 촉매 잉크 4mg/cm2을 코팅하였다. 이어 코팅된 촉매층 상에 카본 페이퍼(Carbon Paper)를 열 압축(hot press)하여 가스 확산층을 형성함으로써 전극-막 접합체를 제조하였다.
이때, 도 1b에서 보는 바와 같이 애노드 전극을 가로 세로가 각각 2.5cm인 크기로 분할하였고, 분할 간격은 1mm였다.
실시예 2
상기 실시예 1과 동일한 방법으로 전극-막 접합체를 제조하였다.
이때, 도 1c에서 보는 바와 같이 캐소드 전극을 가로 세로가 각각 2.5cm인 크기로 분할하였고, 분할 간격은 1mm였다.
실시예 3
상기 실시예 1과 동일한 방법으로 전극-막 접합체를 제조하였다.
이때, 도 1d에서 보는 바와 같이 애노드 및 캐소드 전극을 가로 세로가 각각 2.5cm인 크기로 분할하였고, 분할 간격은 1mm였다.
비교예 1
상기 실시예 1과 동일한 방법으로 전극-막 접합체를 제조하였다.
이때, 도 2에서 보는 바와 같이 애노드 및 캐소드 전극은 분할되지 않았다.
[시험예]
상기 실시예 3 및 비교예 1에 따른 전극-막 접합체의 출력 밀도를 측정하였고, 그 결과는 도 3에서 보는 바와 같다.
이때 단위 전지는 작동온도 80oC, 2M CH3OH의 연료, 및 산소 1000cc/min 상압에서 운전되었다.
도 3은 실시예 3 및 비교예 1에 따른 전극-막 접합체의 출력 밀도를 나타낸 것이다. 도 3에 나타난 바와 같이 실시예 3에 따른 전극-막 접합체는 비교예 1과 비교하여 전류밀도 및 전력밀도 즉, 출력밀도가 상승함을 알 수 있다. 특히 반응이 활발히 일어나는 전류밀도가 높은 구간에서의 성능차이가 큼을 알 수 있다.
이는 본 발명에 따라 애노드 및/또는 캐소드를 소구간으로 분할하면 전극의 물질 전달 저항이 낮아져 연료물질의 원할한 공급을 도와 성능을 증가시킴을 의미한다.
상기에서 본 발명은 기재된 구체예를 중심으로 상세히 설명되었지만, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변형 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 소 구간 분할 전극-막 접합체(MEA)의 구조를 나타낸 개략도로서, a는 실시예 1에 따른 MEA를 상부에서 바라본 개략도이며, b, c 및 d는 각각 실시예 1, 2 및 3에 따른 MEA를 나타낸 개략도이다.
도 2는 비교예 1에 따른 소 구간 분할 전극-막 접합체(MEA)의 구조를 나타낸 개략도로서, a는 상부에서 바라본 개략도이다.
도 3은 실시예 3 및 비교예 1에 따른 MEA로부터 측정한 전압 vs. 전류 밀도 vs. 전력 밀도의 결과를 나타낸 그래프이다.
* 도면의 부호에 대한 간단한 설명*
1: 연료극(애노드)의 가스 확산층 2: 연료극(애노드)의 촉매층
3: 공기극(캐소드)의 촉매층 4: 공기극(캐소드)의 가스 확산층

Claims (6)

  1. 고분자 전해질막 및 상기 전해질막을 끼운 애노드 및 캐소드의 한쌍의 전극을 구비하며 상기 전극이 상기 전해질막에 접하는 촉매층 및 상기 촉매층에 접하는 가스 확산층으로 이루어지는 연료전지용 전극-전해질막 접합체에 있어서,
    상기 애노드 및/또는 캐소드의 가스 확산층과 촉매층이 소구간으로 분할됨을 특징으로 하는 전극-막 접합체.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 가스 확산층과 촉매층은 가로 세로가 각각 2.5cm 이하의 소구간으로 분할되는 것을 특징으로 하는 전극-막 접합체.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 고분자 전해질막은 이온교환수지로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극-막 접합체.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 촉매층은 백금 블랙(Pt black), 백금-루테늄 블랙(Pt-Ru Black), 또는 백금 담지 카본 촉매(Pt/C), 백금 루테늄 담지 카본 촉매(Pt-Ru/C), 백금-몰리브덴 블랙 (Pt-Mo Black), 백금-몰리부덴 담지 카본 촉매(Pt-Mo/C), 백금-로듐 블랙(Pt- Rh Black), 또는 백금-로듐 담지 카본 촉매(Pt-Rh/C)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극-막 접합체.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 애노드의 촉매층은 백금-루테늄 블랙(Pt-Ru Black) 또는 백금 루테늄 담지 카본 촉매(Pt-Ru/C)로 이루어지고, 상기 캐소드의 촉매층은 백금 블랙(Pt black) 또는 백금 담지 카본 촉매(Pt/C)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극-막 접합체.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 가스 확산층은 카본 페어퍼(Carbon Paper)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극-막 접합체.
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