KR20080043041A - Polylactic acid resin composition with good elongation and impact strength - Google Patents
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Abstract
Description
발명의 분야Field of invention
본 발명은 폴리유산 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 폴리유산 수지에 무독성 가소제를 첨가하여 제조된 내충격성 및 신율이 우수하며 친환경적인 폴리유산 수지 조성물에 관한 것이다. The present invention relates to a polylactic acid composition. More specifically, the present invention relates to a polylactic acid resin composition having excellent impact resistance and elongation and an environmentally friendly polylactic acid resin prepared by adding a non-toxic plasticizer to polylactic acid resin.
발명의 배경Background of the Invention
오늘날 환경오염이 심해지면서 토양 또는 매립지에서 자연 분해될 수 있는 생분해성 수지가 각광을 받고 있다. 폴리 유산은 대표적 생분해성 수지 중의 하나이다. 폴리유산 수지 이외의 생분해성 수지는 의료분야 등 특수 분야에 국한된 사용 용도를 가지고 있다. Today, as environmental pollution is getting worse, biodegradable resins that can decompose naturally in soil or landfills are in the spotlight. Polylactic acid is one of the representative biodegradable resins. Biodegradable resins other than polylactic acid resins have a limited use in areas such as medical fields.
이와 반대로 폴리유산 수지는 식품 포장재 및 용기, 전자제품 케이스 등의 일반 플라스틱이 사용되었던 분야까지 그 적용 범위가 확대되고 있다. 현재까지 폴리유산 수지의 주된 용도는 폴리 유산의 생분해성 특성을 이용한 일회용 제품, 예를 들면 식품 용기, 랩, 필름 등이다. 폴리 유산은 현재 미국의 Natureworks사, 일본의 Toyota 등 회사에서 생산중이다.In contrast, polylactic acid resins have been extended to the fields where general plastics such as food packaging materials, containers, and electronics cases were used. To date, the main use of polylactic acid resins is disposable products that take advantage of the biodegradable properties of polylactic acid, such as food containers, wraps, films and the like. Polylactic acid is currently produced by companies such as Natureworks in the US and Toyota in Japan.
최근 특허 동향을 살펴 보면, 폴리유산 수지를 다양한 분야예 이용하기 위한 시도가 진행되고 있음을 알 수 있다. 구체적으로, 폴리유산의 내충격성, 신율 및 내열성 개선 관련 특허가 주류를 이루고 있다.Looking at the recent patent trends, it can be seen that an attempt is made to use polylactic acid resins in various fields. Specifically, patents related to improving impact resistance, elongation and heat resistance of polylactic acid are the mainstream.
폴리유산의 내충격성 및 인장특성을 개선하기 위해서 가소제와 고강도 섬유를 사용하고 있다. 특히 가소제로는 폴리에스테르 공중합체, 폴리유산 올리고머, 폴리카프로락톤 올리고머, 폴리알킬렌 석시네이트, 폴리알킬렌 아디페이트, 폴리 글리세린 에폭시화 아마인유, 폴리에틸렌 글리콜 및 이의 에스테르, 폴리프로필렌 글리콜 및 이의 에스테르, 또는 지방산 다가 알코올 에스테르 등을 사용한다. Plasticizers and high-strength fibers are used to improve the impact resistance and tensile properties of polylactic acid. In particular, plasticizers include polyester copolymers, polylactic acid oligomers, polycaprolactone oligomers, polyalkylene succinates, polyalkylene adipates, polyglycerin epoxidized linseed oil, polyethylene glycols and esters thereof, polypropylene glycols and esters thereof, Or fatty acid polyhydric alcohol esters.
폴리유산의 강인화를 위해 상기 가소제를 사용하면 폴리유산 수지의 내충격성 및 신율이 향상되는 장점이 있다. 그러나 가소제의 블리딩 아웃(bleeding out) 현상에 의해 제품의 표면으로 가소제가 유출되어, 인체에 흡수될 경우 인체에 해를 끼칠 수 있다는 문제점이 있다. 또한 유출된 가소제가 환경을 오염시킬수도 있는 것이다. Using the plasticizer for toughening the polylactic acid has an advantage of improving the impact resistance and elongation of the polylactic acid resin. However, when the plasticizer is leaked to the surface of the product by the bleeding out phenomenon of the plasticizer, there is a problem that may cause harm to the human body when absorbed by the human body. Spilled plasticizers can also pollute the environment.
이에 본 발명자들은 상기 문제점을 해결하고자 인체에 무해한 친환경적 가소제를 첨가한 폴리유산 수지 조성물을 개발하기에 이른 것이다.In order to solve the above problems, the present inventors have come to develop a polylactic acid resin composition containing an environmentally friendly plasticizer that is harmless to the human body.
본 발명의 목적은 내충격성이 우수한 폴리유산 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.An object of the present invention is to provide a polylactic acid resin composition excellent in impact resistance.
본 발명의 다른 목적은 신율이 우수한 폴리유산 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.Another object of the present invention is to provide a polylactic acid resin composition having excellent elongation.
본 발명의 또 다른 목적은 내충격성 및 신율이 우수하면서 인체에 무해한 친환경적인 폴리유산 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.Still another object of the present invention is to provide an environmentally friendly polylactic acid resin composition which is excellent in impact resistance and elongation and harmless to the human body.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다. The above and other objects of the present invention can be achieved by the present invention described below.
발명의 요약Summary of the Invention
본 발명의 폴리유산 수지 조성물은 폴리 유산 100 중량부; 및 무독성 가소제 0.1∼50 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 한다. 상기 무독성 가소제는 아세틸 모노글리세라이드 또는 시트레이트이며 모두 산가 3 이하이다.Polylactic acid resin composition of the present invention 100 parts by weight of polylactic acid; And 0.1 to 50 parts by weight of a nontoxic plasticizer. The non-toxic plasticizers are acetyl monoglycerides or citrate and all have an acid value of 3 or less.
이하 본 발명의 내용을 하기에서 상세히 설명한다.Hereinafter, the content of the present invention will be described in detail below.
발명의 구체예에 대한 상세한 설명Detailed Description of the Invention
폴리유산은 옥수수 전분을 분해하여 얻은 유산(Lactic acid)를 모노머로 하 여 에스테르 반응에 의해 만들어지는 폴리에스테르계 수지이다.Polylactic acid is a polyester resin produced by ester reaction using lactic acid obtained by decomposing corn starch as a monomer.
폴리유산은 L-락트산, D-락트산 또는 L,D-락트산으로 구성되며, 분자량은 10,000이상이다. 본원발명에서는 상기 폴리유산을 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있다.The polylactic acid consists of L-lactic acid, D-lactic acid or L, D-lactic acid, and has a molecular weight of 10,000 or more. In the present invention, the polylactic acid may be used alone or in combination.
본 발명에서 사용하는 무독성 가소제는 아세틸 모노글리세라이드(Acetyl Monoglyceride; AMG) 또는 시트레이트이다. 상기 가소제는 아세트산, 시트르산 등으로 가순분해되므로 인체에 해롭지 않다.The non-toxic plasticizer used in the present invention is acetyl monoglyceride (AMG) or citrate. The plasticizer is not harmful to the human body since it is lysed with acetic acid, citric acid and the like.
상기 아세틸 모노글리세라이드는 트리아세틴(Triacetin)과 트리글리세라이드(Triglyceride0의 에스테르 교환반응에 의해 제조되며, 츄잉검(Chewing Gum)의 기지 수지인 PVAc(Polyvinylacetate)의 식품용 무독성 가소제로 사용된다.The acetyl monoglyceride is prepared by the transesterification reaction of triacetin (Triacetin) and triglyceride (Triglyceride0), it is used as a food-free plasticizer of PVAc (Polyvinylacetate), a known resin of chewing gum (Chewing Gum).
상기 시트레이트의 예로는 트리에틸시트레이트(TEC), 아세틸 트리에틸 시트레이트(ATEC), 트리부틸 시트레이트(TBC), 아세틸 트리부틸 시트레이트(ATBC), 부티릴트리-n-헥실-시트레이트, 또는 아세틸트리-n-헥실 시트레이트 등이 있다. 이 중 아세틸 트리부틸 시트레이트(ATBC)가 가장 바람직하다.Examples of citrate include triethyl citrate (TEC), acetyl triethyl citrate (ATEC), tributyl citrate (TBC), acetyl tributyl citrate (ATBC), butyryltri-n-hexyl-citrate Or acetyltri-n-hexyl citrate. Of these, acetyl tributyl citrate (ATBC) is most preferred.
상기 아세틸 트리부틸 시트레이트는 구연산의 수산기에는 초산을, 카르복실기에는 부탄올을 반응시켜 얻을 수 있으며, PVC(Polyvinylchloride)용 무독성 가소제로 사용중인 물질이다. 무독성이고 무취의 특성을 지니고 있어 PVC 소재의 식품 포장 용기 가소제로 적합하다. 현재 미국, 일본 등의 국가에서는 식품포장 용기 재료로써 사용허가를 받았으며, 식품 포장재, 의료기기, 완구용 등의 PVC 수지의 가소제로 사용되고 있다.The acetyl tributyl citrate can be obtained by reacting acetic acid in the hydroxyl group of citric acid and butanol in the carboxyl group, and is used as a non-toxic plasticizer for PVC (Polyvinylchloride). Non-toxic and odorless, it is suitable as a plasticizer for PVC food packaging containers. Currently, the United States, Japan and other countries have been approved for use as a food packaging container material, and is used as a plasticizer for PVC resins for food packaging materials, medical devices, and toys.
상기 아세틸 모노글리세라이드 및 시트레이트는 모두 산가 3이하인 것이 적당하다. 산가 3을 초과할 경우 반응 후 미반응 잔류 카르복실기로 인해 수지의 열안정성이 저하되는 문제가 발생한다.Suitable acetyl monoglycerides and citrates all have an acid value of 3 or less. When the acid value exceeds 3, the thermal stability of the resin is lowered due to the unreacted residual carboxyl group after the reaction.
상기 아세틸 모노글리세라이드와 시트레이트는 본 발명에서 각각 단독으로 사용되거나 혼합하여 사용될 수 있으며, 폴리유산 수지 100 중량부에 대하여 0.1∼50 중량부로 사용하는 것이 바람직하다. 0.1 중량부 미만으로 사용하는 경우에는 내충격성 및 신율이 저하되고, 50 중량부를 초과하여 사용하면 강성(modulus)이 저하되는 문제점이 있다. The acetyl monoglycerides and citrate may be used alone or in combination in the present invention, it is preferable to use 0.1 to 50 parts by weight based on 100 parts by weight of polylactic acid resin. In the case of using less than 0.1 parts by weight, impact resistance and elongation are lowered, and when used in excess of 50 parts by weight, there is a problem that the stiffness (modulus) is reduced.
본 발명의 폴리유산 수지 조성물에는 생산 제품의 사용 목적에 따라 상기 무독성 가소제 이외에 산화방지제, 열안정제, 활제, 충전제, 커플링제, 핵제 또는 분산제 등이 적당량 첨가될 수 있다. The polylactic acid resin composition of the present invention may be added with an appropriate amount of an antioxidant, a heat stabilizer, a lubricant, a filler, a coupling agent, a nucleating agent, or a dispersant in addition to the non-toxic plasticizer according to the purpose of use of the product.
본원발명에 따른 폴리유산 수지는 내충격성이 우수하므로 전자제품 플라스틱 케이스에 사용될 수 있다. 또한 신율이 향상되어서 플라스틱 필름 또는 랩의 제조가 용이하게 이루어질 수 있다. 게다가 무독성 가소제를 사용하였으므로 식품 포장 용기 및 기타 인체에 무해한 친환경적 특성이 요구되는 제품에 이용될 수 있다. Since the polylactic acid resin according to the present invention has excellent impact resistance, it can be used in an electronics plastic case. In addition, the elongation can be improved to facilitate the manufacture of plastic films or wraps. In addition, the use of non-toxic plasticizers can be used in food packaging containers and other products that require eco-friendly properties that are harmless to humans.
본 발명은 하기의 실시예를 통하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.The invention can be better understood through the following examples, which are intended for purposes of illustration of the invention and are not intended to limit the scope of protection defined by the appended claims.
실시예Example 및 And 비교실시예Comparative Example
본 발명의 실시예 및 비교실시예에서는 사용한 물질은 다음과 같다. In the Examples and Comparative Examples of the present invention, the materials used are as follows.
(1) 폴리유산 수지(1) polylactic acid resin
Natureworks사의 2002D를 사용하였다.Natureworks 2002D was used.
(2) 가소제(2) plasticizer
아세틸 모노글리세라이드로(AMG)는 일신유화(주)의 AMG-T90를, 아세틸 트리부틸 시트레이트(ATBC)로는 애경유화(주)의 CITROCIZER-A를 사용하였다. As acetyl monoglyceride (AMG), AMG-T90 of Ilshin Emulsification Co., Ltd. was used, and CITROCIZER-A of Aekyung Petrochemical Co., Ltd. was used as acetyl tributyl citrate (ATBC).
실시예 1~3 및 비교실시예 1Examples 1-3 and Comparative Example 1
상기에서 언급한 폴리유산 수지 및 가소제를 아래 표 1과 같은 함량으로 섞은 다음, 통상의 이축 압출기 190∼220 ℃의 온도 범위에서 압출하여 펠렛을 제조했다. 제조된 펠렛은 70 ℃에서 3 시간 건조 후 6 Oz 사출기에서 성형온도 180∼220 ℃, 금형온도 30∼50 ℃의 조건으로 사출하여 물성 시편을 제조하였다. The polylactic acid resin and the plasticizer mentioned above were mixed in the amounts shown in Table 1 below, and then pellets were prepared by extrusion at a temperature range of 190 to 220 ° C. in a conventional twin screw extruder. The prepared pellets were dried at 70 ° C. for 3 hours and then injected into a 6 Oz injection machine under conditions of a molding temperature of 180 to 220 ° C. and a mold temperature of 30 to 50 ° C. to prepare a physical specimen.
제조된 시편의 충격강도는 ASTM D256으로, 인장신율은 ASTM D790에 의해 측정하여, 그 결과를 아래 표1에 나타내었다.The impact strength of the prepared specimen was measured by ASTM D256, the tensile elongation was measured by ASTM D790, and the results are shown in Table 1 below.
상기 표 1에 기재된 바와 같이, 폴리유산 수지에 무독성 가소제인 아세틸 모노글리세라이드로(AMG) 또는 아세틸 트리부틸 시트레이트(ATBC)를 단독 또는 혼합하여 첨가한 실시예 1~3의 경우, 내충격성 및 신율이 우수함을 알 수 있다. 그러나 무독성 가소제를 첨가하지 않은 비교실시예 1의 경우, 내충격성 및 신율이 저하됨을 알 수 있다.As shown in Table 1, in the case of Examples 1 to 3 in which acetyl monoglyceride (AMG) or acetyl tributyl citrate (ATBC), which is a non-toxic plasticizer, was added to the polylactic acid resin alone or in combination, the impact resistance and It can be seen that the elongation is excellent. However, in Comparative Example 1 without adding a non-toxic plasticizer, it can be seen that impact resistance and elongation are lowered.
본 발명은 내충격성 및 신율이 우수하면서 인체에 무해한 친환경적인 폴리유산 수지 조성물을 제공하는 발명의 효과를 갖는다.The present invention has the effect of the invention to provide an environmentally friendly polylactic acid resin composition excellent in impact resistance and elongation and harmless to the human body.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다. Simple modifications or changes of the present invention can be easily carried out by those skilled in the art, and all such modifications or changes can be seen to be included in the scope of the present invention.
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