KR20070121892A - Organic thin film transistor employed with organic-inorganic synthetic insulator - Google Patents
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Abstract
Description
도 1 및 2는 각각 종래의 LBL(Layer-by-Layer) Nano-assembly와 분산법에 의해 제조된 유기 박막 트랜지스터의 단면도이다;1 and 2 are cross-sectional views of organic thin film transistors manufactured by conventional Layer-by-Layer (LBL) Nano-assembly and dispersion methods, respectively;
도 3은 하부 게이트 중에서 소스-드레인 전극을 반도체층 위에 형성한 형태(top-contact)의 유기 박막 트랜지스터의 단면도이다;3 is a cross-sectional view of a top-contact organic thin film transistor in which a source-drain electrode is formed over a semiconductor layer among lower gates;
도 4a 및 4b는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 계면활성제로 첨가되는 Tween80의 분자구조와 Tween80으로 표면 처리한 TiO2 입자의 결합 모습을 나타낸 모식도이다;4A and 4B are schematic diagrams showing the bonding of the molecular structure of Tween80 added to the surfactant and TiO 2 particles surface-treated with Tween80 according to one embodiment of the present invention;
도 5a 및 5b는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 첨가되는 TTIP의 분자구조와 이를 이용해 제조한 유기 박막 트랜지스터의 단면도이다;5A and 5B are cross-sectional views of molecular structures of TTIP added and organic thin film transistors prepared using the same according to one embodiment of the present invention;
도 6은 비교예 2에서 계면활성제를 사용하지 않은 PVP-TiO2 혼합체를 절연층으로 사용한 유기 박막 트랜지스터에 대한 출력 특성을 나타낸 그래프이다;6 is a graph showing output characteristics of an organic thin film transistor using PVP-TiO 2 mixture without a surfactant as an insulating layer in Comparative Example 2;
도 7은 본 발명의 실험예 1에 의한 PVP와 PVP-TiO2 혼합체의 주파수에 따른 충전 용량 특성을 나타낸 그래프이다;7 is a graph showing the charge capacity characteristics according to the frequency of the PVP and PVP-TiO 2 mixture according to Experimental Example 1 of the present invention;
도 8a 및 8b는 실험예 1에 의한 절연층에 따른 소자의 출력 특성과 유전 특성을 나타낸 그래프이다;8A and 8B are graphs showing the output characteristics and the dielectric characteristics of the device according to the insulating layer according to Experimental Example 1;
도 9는 실험예 2에 의한 PMMA-co-MMA와 PMMA-co-MMA/TiO2 혼합체의 주파수 특성에 따른 충전 용량 특성을 나타낸 그래프이다;9 is a graph showing charge capacity characteristics according to frequency characteristics of the PMMA-co-MMA and PMMA-co-MMA / TiO 2 mixture according to Experimental Example 2;
도 10a 및 10b는 실험예 2에 의한 절연층에 따른 소자의 출력 특성과 유전 특성을 나타낸 그래프이다;10A and 10B are graphs showing the output characteristics and the dielectric characteristics of the device according to the insulating layer according to Experimental Example 2;
도 11은 실험예 3에 의한 PMMA-co-MMA와 TTIP를 혼합한 PMMA-co-MMA를 사용하여 형성된 막의 주파수에 따른 충전 용량 특성을 나타낸 그래프이다;11 is a graph showing the charge capacity characteristics according to the frequency of the membrane formed using PMMA-co-MMA mixed with PMMA-co-MMA and TTIP according to Experimental Example 3;
도 12a 및 12b는 단일 PMMA-co-MMA와 TTIP를 혼합한 PMMA-co-MMA를 절연체로 사용한 유기 박막 트랜지스터의 출력 특성과 유전 특성을 나타낸 그래프이다.12A and 12B are graphs illustrating output characteristics and dielectric characteristics of an organic thin film transistor using PMMA-co-MMA mixed with a single PMMA-co-MMA and TTIP as an insulator.
본 발명은 고분자와 무기 입자의 유-무기 혼합 절연체를 포함하고 있는 유기 박막 트랜지스터(Organic Thin Film Transistor: OTFT)에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 상기 유-무기 혼합 절연체는 절연성 고분자에 높은 유전상수의 무기 입자가 고르게 분산되어 있는 구조, 또는 고분자 층 상에 높은 유전상수의 무기 막이 형성되어 있는 구조로 이루어져 있어서, 상기 고분자의 낮은 유전 특성을 보상하여 문턱 전압을 낮추고 부문턱 기울기를 향상시킬 수 있는 유기 박막 트랜지스터에 관한 것이다.The present invention relates to an organic thin film transistor (OTFT) including an organic-inorganic mixed insulator of a polymer and an inorganic particle. More specifically, the organic-inorganic mixed insulator has a high dielectric constant in an insulating polymer. Structure having an evenly dispersed inorganic particle, or a structure having a high dielectric constant inorganic film formed on the polymer layer, to compensate for the low dielectric properties of the polymer to lower the threshold voltage and improve the sector slope It relates to an organic thin film transistor.
반도체 산업 등에서 가장 기본적이고도 광범위하게 사용되고 있는 TFT(thin-film field-effect transistor)에 유기물질을 도입하려는 노력은 이미 1980년대부터 시작되었고, 향후 관련 기술의 발전에 따라 유기 박막 트랜지스터(OTFT)를 채용한 집적회로(integrated circuit)가 전자 태그(electronic price tag), 우표, RFID(radio frequency identification) 태그, 스마트 카드 뿐 아니라 전자종이 등 디스플레이 소자에까지도 활용 범위가 확대되고 있다.Efforts to introduce organic materials into thin-film field-effect transistors (TFTs), which are the most basic and widely used in the semiconductor industry, have begun since the 1980s, and adopt organic thin film transistors (OTFTs) in the future. An integrated circuit is expanding its application to display devices such as electronic price tags, stamps, radio frequency identification (RFID) tags, smart cards, and electronic paper.
최근, 유기 반도체를 사용한 전자 소자는 유기막의 유연성과 저온 증착 가능성 등의 이유로 많은 관심과 연구가 집중되어 있다. 그 중에서 유기 박막 트랜지스터(OTFT)는 기존의 무기 박막 트랜지스터를 대체하여 플라스틱 기판을 사용한 디스플레이 소자의 구동 회로 및 집적회로로의 응용범위를 확대할 것으로 기대된다. 기존의 유기 박막 트랜지스터(OTFT)는 SiO2, SiNx 등의 무기 절연층을 사용하는 기술이 연구 및 제작되었으나, 현재는 무기 절연막 형성시 수반되는 높은 공정 온도 및 제조공정의 복잡성으로 인해 고분자 기반의 절연체를 사용하고 있다. Recently, much attention and research have been focused on electronic devices using organic semiconductors due to flexibility of organic films and possibility of low temperature deposition. Among them, the organic thin film transistor (OTFT) is expected to expand the application range of the display device using the plastic substrate to the driving circuit and integrated circuit by replacing the conventional inorganic thin film transistor. Conventional organic thin film transistor (OTFT) has been researched and manufactured using inorganic insulating layers such as SiO 2 and SiN x , but is now based on polymers due to the high process temperature and manufacturing process complexity involved in forming inorganic insulating films. I use an insulator.
일반적으로, 유기 박막 트랜지스터(OTFT)의 구동은 게이트 전압의 인가에 의해 절연층과 유기 반도체층 계면에 전도성 채널을 유기하게 되고, 이러한 전도성 채널의 형성은 인가된 게이트 전압의 크기 뿐만 아니라 절연층의 충전용량에 의해서도 직접적인 영향을 받는다. 특히, 절연층의 충전용량은 하기 식 1에 나타내듯 이 절연체의 유전상수에 비례한다.In general, the driving of the organic thin film transistor (OTFT) induces a conductive channel at an interface between the insulating layer and the organic semiconductor layer by applying a gate voltage, and the formation of the conductive channel is not only the magnitude of the applied gate voltage but also the It is also directly affected by the charging capacity. In particular, the charge capacity of the insulating layer is proportional to the dielectric constant of the insulator, as shown in
상기 식에서, C: 충전용량; ε0: 진공 또는 자유공간 유전율; εr: 유전상수; A: 단위 면적; 및 d: 막의 두께를 나타낸다.Wherein: C: charge capacity; ε 0 : vacuum or free space dielectric constant; ε r : dielectric constant; A: unit area; And d: thickness of the film.
하기 식 2와 3은, OTFT 비포화 영역과 포화 영역에서 드레인 전류가 절연체의 충전용량에 비례함을 보여 준다.
상기 식에서, ID: 드레인 전류; W: 채널 폭; L: 채널 길이; Cins: 단위 면적당 절연층의 충전 용량; VGS: 게이트-소스 전압; VDS: 드레인-소스 전압; 및, VT: 문턱전압을 나타낸다.In the above formula, I D : drain current; W: channel width; L: channel length; C ins : charge capacity of the insulating layer per unit area; V GS : gate-source voltage; V DS : drain-source voltage; And V T : threshold voltage.
상기 식 2와 3에서 보는 바와 같이, 유전상수가 큰 절연체를 사용할 경우, 동일 전압에서 더 큰 드레인 전류를 얻을 수 있으며, 유전상수가 작은 절연체와 비교하여 동일한 크기의 드레인 전류를 얻는데 요구되는 전압이 작아지므로 저전압 구동이 가능하다.As shown in
이와 같은 이유로, 상기 절연체는 유기 박막 트랜지스터의 성능을 결정짓는 요인으로 작용하게 되지만, 일반적으로 고분자 절연체를 사용하는 경우에는 고분자 절연재료의 낮은 유전 특성으로 인해 높은 문턱 전압과 부문턱 기울기의 저하의 문제점이 나타난다.For this reason, the insulator acts as a determinant of the performance of the organic thin film transistor. However, in the case of using the polymer insulator, the low dielectric property of the polymer insulator material causes a problem of high threshold voltage and lower division slope. Appears.
상기 문제점들을 해결하기 위하여, 유-무기 혼합 절연체를 사용하는 기술이 일부 알려져 있다.In order to solve the above problems, some techniques using organic-inorganic mixed insulators are known.
우선, LBL(Layer-by-Layer) Nano-assembly 기술에서는, 기판을 poly (dimethyldiallylammnium chloride) (PDDA) 용액에 20 분간 담근 후, 2차 증류수에 1 분간 세정을 하고, 질소를 이용해 건조를 한다. 그 후, 기판을 poly(sodium 4-styrenesulfonate) (PSS) 용액에 10 분간 담근 후 앞서의 세정 공정과 동일한 방법으로 세정 및 건조를 행한다. 기판을 다시 PDDA 용액에 10 분간 담근 후 세정을 하고, SiO2 분산 용액에 5 분간 담근 후 세정 및 건조 작업을 행한다. 이후, 다시 PDDA 용액에 10 분간 담근 후 세정 작업을 하여, 도 1에 나타낸 바와 같은 구조의 단일막을 형성하게 되고, 상기의 순서를 반복하여 원하는 두께의 막을 형성하게 된다. First, in a layer-by-layer (LBL) nano-assembly technique, the substrate is immersed in a poly (dimethyldiallylammnium chloride) (PDDA) solution for 20 minutes, washed in secondary distilled water for 1 minute, and dried using nitrogen. Subsequently, the substrate is immersed in a poly (sodium 4-styrenesulfonate) (PSS) solution for 10 minutes and then washed and dried in the same manner as the above washing process. The substrate was again immersed in the PDDA solution for 10 minutes and then washed, and then immersed in the SiO 2 dispersion solution for 5 minutes and then cleaned and dried. Subsequently, after dipping in the PDDA solution for 10 minutes, washing is performed to form a single film having a structure as shown in FIG. 1, and the above procedure is repeated to form a film having a desired thickness.
또 다른 예로서, 분산법을 사용하는 기술에서는, 절연체로 사용 가능한 고분자 용액에 나노 입자를 직접 분산하여 액상 공정이 가능한 유-무기 혼합체를 합성한다. Fang-Chung Chen 등에 의해, poly-4-vinylphenol (PVP)와 TiO2 나노 입자를 혼합한 혼합체를 사용하여 유기 박막 트랜지스터의 성능을 향상시킬 수 있음이 알려져 있다. 도 2에는 PVP와 TiO2 나노 입자가 혼합된 절연체를 사용하여 제작한 유기 박막 트랜지스터의 모식도가 도시되어 있는 바, 게이트 전극으로의 누설 전류를 막기 위해 보호층으로 3,4-polyethylenedioxythiophene-polystyrenesulfonate (PEDOT) 막을 사용한 것을 확인할 수 있다.As another example, in the technique using the dispersion method, nano-particles are directly dispersed in a polymer solution that can be used as an insulator to synthesize an organic-inorganic mixture capable of a liquid phase process. According to Fang-Chung Chen et al., It is known that a mixture of poly-4-vinylphenol (PVP) and TiO 2 nanoparticles can be used to improve the performance of an organic thin film transistor. FIG. 2 shows a schematic diagram of an organic thin film transistor fabricated using an insulator in which PVP and TiO 2 nanoparticles are mixed. As a protective layer, 3,4-polyethylenedioxythiophene-polystyrenesulfonate (PEDOT) is used to prevent leakage current to the gate electrode. ) The membrane was used.
그러나, 상기의 기술들은 다음과 같은 다양한 문제점들을 안고 있다.However, the above techniques suffer from various problems as follows.
구체적으로, 상기 LBL-assembly 기술은 균일한 막을 얻을 수 있는 장점은 있지만, 막 형성에 많은 시간이 소요되기 때문에 현실적으로 상업화에 적용하기 어렵다는 치명적인 단점이 있다. 또한, 상기 분산법은 나노 입자와 고분자 재료 사이에 부가적인 처리가 없는 간단한 방법이지만, 절연층을 통한 게이트 전극으로의 누설 전류의 발생이 문제가 된다. 즉, 나노 입자들의 엉김 현상으로 인해 절연 특성이 약화되어 안정적인 소자 구현에 어려움이 따르게 된다. Specifically, the LBL-assembly technique has the advantage of obtaining a uniform film, but has a fatal disadvantage that it is difficult to apply to commercialization because it takes a long time to form a film. In addition, the dispersion method is a simple method without additional processing between the nanoparticles and the polymer material, but the generation of leakage current through the insulating layer to the gate electrode becomes a problem. In other words, due to the entanglement of the nanoparticles, the insulation properties are weakened, which makes it difficult to implement a stable device.
따라서, 이러한 문제점들을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.Therefore, there is a high need for a technology that can fundamentally solve these problems.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.The present invention aims to solve the problems of the prior art as described above and the technical problems that have been requested from the past.
본 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 유기 박막 트랜지스터(OTFT)에서 고분자 절연체와 높은 유전상수를 갖는 무기 입자/막을 혼합하여 합성함으로써, 공정의 복잡성과 나노 입자들의 엉김 현상으로 인한 덩어리 형성의 문제점을 해결하고, 문턱 전압을 낮추고 부문턱 기울기를 향상시켜 소자의 온/오프(on/off) 특성을 개선할 수 있을 뿐만 아니라, 이를 통해 차세대 전자소자로서 의 응용 가능성을 극대화할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다. After in-depth research and various experiments, the inventors synthesized a polymer insulator and an inorganic particle / film having a high dielectric constant in an organic thin film transistor (OTFT) to synthesize agglomerates due to the complexity of the process and the entanglement of nanoparticles. It solves the problem of formation, lowers the threshold voltage and improves the sector slope to improve the on / off characteristics of the device, thereby maximizing the possibility of application as a next-generation electronic device. It was confirmed that the present invention was completed.
따라서, 본 발명에 따른 유기 박막 트랜지스터(OTFT)는, 절연층으로서 고분자와 무기 입자의 유-무기 혼합 절연체를 포함하고 있는 유기 박막 트랜지스터로서, 상기 유-무기 혼합 절연체는 절연성 고분자에 높은 유전상수의 무기 입자가 고르게 분산되어 있는 구조(A), 또는 고분자 층 상에 높은 유전상수의 무기 막이 형성되어 있는 구조(B)로 이루어져 있어서, 상기 고분자의 낮은 유전 특성을 보상하는 것을 특징으로 한다.Accordingly, the organic thin film transistor (OTFT) according to the present invention is an organic thin film transistor including an organic-inorganic mixed insulator of a polymer and an inorganic particle as an insulating layer, wherein the organic-inorganic mixed insulator has a high dielectric constant in the insulating polymer. A structure (A) in which inorganic particles are evenly dispersed or a structure (B) in which an inorganic film having a high dielectric constant is formed on the polymer layer, is characterized by compensating for the low dielectric properties of the polymer.
상기 유-무기 혼합 절연체의 절연층 구조(A)는, 바람직하게는, 상기 무기 입자를 계면활성제가 표면 처리하여 제조되거나, 측쇄에 산기를 포함하고 있는 고분자에 상기 무기 입자를 결합시켜 제조될 수 있다.The insulating layer structure (A) of the organic-inorganic mixed insulator may be prepared by surface treatment of the inorganic particles with a surfactant, or by combining the inorganic particles with a polymer having an acid group in a side chain thereof. have.
반면에, 상기 유-무기 혼합 절연체의 절연층 구조(B)는 수분을 포함하지 않는 고분자를 용매에 용해시킨 용액과 상기 무기 입자의 전구체를 혼합하여 반응시킴으로써 제조될 수 있다.On the other hand, the insulating layer structure (B) of the organic-inorganic mixed insulator can be prepared by mixing and reacting a solution of a polymer containing no water in a solvent and a precursor of the inorganic particles.
즉, 본 발명의 유기 박막 트랜지스터에서 절연층은 (1) 계면활성제를 사용하여 나노 무기 입자의 표면을 처리하는 방법, (2) 고분자의 측쇄와 나노 입자의 반응을 이용하는 방법, 및 (3) 졸-겔(sol-gel) 공정을 이용하여 유-무기 혼합막을 형성하는 방법으로 제조될 수 있다.That is, in the organic thin film transistor of the present invention, the insulating layer includes (1) a method of treating the surface of the nano-inorganic particles using a surfactant, (2) a method using the reaction of the side chains of the polymer and the nanoparticles, and (3) a sol It may be prepared by a method of forming an organic-inorganic mixed film using a sol-gel process.
그 중, 계면활성제를 사용하여 나노 입자의 표면을 처리하는 방법(1)은, TiO2 등의 나노 입자가 일반적으로 표면에 친수성 또는 소수성을 띄게 되는 점을 이용하여, 친수기와 소수기를 분자의 양 말단에 포함하는 Tween80, SDS, CTAB 등을 계면활성제로 사용한다. 즉, 친수성을 띄는 입자의 표면에는 분자의 친수기가 달라붙고, 소수성을 띄는 입자의 표면에는 분자의 소수기가 달라붙도록 함으로써, 인접한 나노 입자 사이에는 계면활성제간 방해(hindrance)로 균일한 분산을 이룰 수 있다. 도 4a 및 4b에는 각각 본 발명에서 상기 계면활성제로 사용될 수 있는 Tween80의 분자 구조와 Tween80으로 표면처리한 TiO2 입자의 개략적인 모습이 도시되어 있다.Among them, the method (1) for treating the surface of the nanoparticles using a surfactant uses the fact that nanoparticles such as TiO 2 generally exhibit hydrophilicity or hydrophobicity on the surface, and thus the amount of molecules Tween80, SDS, CTAB, etc. contained in the terminal are used as surfactant. That is, the hydrophilic group of the molecule adheres to the surface of the hydrophilic particles, and the hydrophobic group of the molecule adheres to the surface of the hydrophobic particles, thereby achieving uniform dispersion between surfactants between adjacent nanoparticles. Can be. 4a and 4b respectively show the molecular structure of Tween80 which can be used as the surfactant in the present invention and a schematic view of TiO 2 particles surface-treated with Tween80.
고분자의 측쇄(side chain)와 나노 입자의 반응을 이용하는 방법(2)은, PMMA-co-MMA (poly(methyl metacrylate-co-metacrylic acid))와 같이 측쇄에 산기(acid group)을 포함하는 고분자가 TiO2와 반응하여 고분자 사슬(chain)에 TiO2 입자를 결합시키는 특성을 이용한다. 이를 유-무기 혼합 재료의 개발에 적용할 경우, 계면활성제와 같은 제3의 물질을 사용하지 않고, 합성 과정을 단순화할 수 있는 장점이 있다. 상기 유-무기 혼합 재료는 산기를 측쇄에 포함하는 고분자 용액에 나노 입자를 혼합한 뒤, 예를 들어, 초음파(ultra-sonic) 처리를 한 시간 정도 실시하여 제조할 수 있다.Method (2) that uses the reaction of the side chain of the polymer and the nanoparticles is a polymer containing an acid group in the side chain such as PMMA-co-MMA (poly (methyl metacrylate-co-metacrylic acid)) reaction and the TiO 2 to use the property of binding the TiO 2 particles in the polymer chain (chain). When applied to the development of the organic-inorganic mixed material, there is an advantage that can simplify the synthesis process without using a third material such as a surfactant. The organic-inorganic mixed material may be prepared by mixing nanoparticles with a polymer solution containing an acid group in a side chain, and then performing an ultrasonic treatment for about one hour.
졸-겔 공정을 이용하여 유-무기 혼합막을 형성하는 방법(3)은, 용액 상태의 TiO2 전구체인 TTIP(titanium tetraisopropoxide)의 가수 분해(hydrolysis)에 의해 TiO2 박막을 형성하는 것이다. 구체적으로, PMMA-co-MMA 또는 polystyrene 등과 같이 수분을 포함하지 않은 고분자를 클로로포름(chloroform)과 같이 수분을 포함하지 않은 용매에 녹인 용액과 TTIP 용액을 일정 비율로 혼합하여 유-무기 혼합 용액을 제조한다. 여기서, TiO2 입자는 고분자 박막에 분산된 형태로 존재하는 것이 아니라, 고분자 박막 위에서 TiO2 박막이 형성된다. 형성된 TiO2 박막의 두께는 혼합비에 의해 제어할 수 있으며, 초음파(ultra-sonic) 처리와 같은 부가적인 공정을 필요로 하지 않으므로 제조 공정을 단순화할 수 있는 장점이 있다. 도 5a 및 5b에는 각각 본 발명에서 사용될 수 있는 TTIP의 분자 구조와 TTIP를 사용하여 회전 도포법에 의해 형성된 혼합막의 단면이 도시되어 있다.The method (3) of forming an organic-inorganic mixed film using a sol-gel process is to form a TiO 2 thin film by hydrolysis of titanium tetraisopropoxide (TTIP), which is a TiO 2 precursor in solution. Specifically, an organic-inorganic mixed solution is prepared by mixing a TTIP solution and a solution in which a polymer containing no water, such as PMMA-co-MMA or polystyrene, is dissolved in a solvent containing no water, such as chloroform. do. Here, the TiO 2 particles are not present in a dispersed form in the polymer thin film, but the TiO 2 thin film is formed on the polymer thin film. The thickness of the formed TiO 2 thin film can be controlled by the mixing ratio, and does not require an additional process such as an ultrasonic (ultra-sonic) process, thereby simplifying the manufacturing process. 5A and 5B show cross-sectional views of the molecular structure of TTIP that can be used in the present invention and the mixed film formed by the rotary coating method using TTIP, respectively.
유기 박막 트랜지스터(OTFT)의 기본 구조 및 구동 원리는 절연 게이트를 결정 또는 비정질 무기물로 제작한 FET(field-effect transistor)와 동일하다. 소자의 세가지 기본 요소는 전극(소스, 드레인, 게이트)과 반도체층, 절연층으로 구성되며, 크게 하부 게이트(bottom-gate) 구조와 상부 게이트(top-gate) 구조로 구분된다. 하부 게이트 구조에서는 소스-드레인 전극을 반도체층 위에 형성하거나(top-contact), 반도체층을 소스-드레인 전극과 절연층 상부에 증착하여(bottom-contact) 제작하는 형태가 있다. 상부 게이트 구조는 게이트가 절연층과 반도체층의 상부에 위치하는 형태로 이루어 진다. The basic structure and driving principle of an organic thin film transistor (OTFT) is the same as a field-effect transistor (FET) in which an insulating gate is made of a crystalline or amorphous inorganic material. The three basic elements of the device are composed of an electrode (source, drain, gate), a semiconductor layer, and an insulating layer, and largely divided into a bottom-gate structure and a top-gate structure. In the lower gate structure, a source-drain electrode is formed on the semiconductor layer (top-contact) or a semiconductor layer is deposited on the source-drain electrode and the insulating layer (bottom-contact). The upper gate structure has a form in which the gate is positioned on the insulating layer and the semiconductor layer.
본 발명의 절연층에서 상기 고분자와 무기 입자의 함량비는 바람직하게는 100:1 내지 1:1이며, 고분자의 함량이 너무 많으면 소망하는 수준으로 유전 특성의 보상을 달성하기 어려우며, 반대로 고분자의 함량이 너무 적으면 절연 강도가 약해지는 문제점이 있으므로 바람직하지 않다. In the insulating layer of the present invention, the content ratio of the polymer and the inorganic particles is preferably 100: 1 to 1: 1, and when the content of the polymer is too high, it is difficult to achieve compensation of the dielectric properties at a desired level, and on the contrary, the content of the polymer If too small, there is a problem that the insulation strength is weakened, which is not preferable.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the following Examples are provided to illustrate the present invention, and the scope of the present invention is not limited thereto.
하기에서는, 절연층에 따른 유기 박막 트랜지스터(OTFT)의 성능 평가를 위하여, 예시적으로 도 3에서와 같이, 하부 게이트 구조 중에서 소스-드레인 전극을 반도체층 위에 형성한 형태(top-contact)로 이루어진 소자를 제작하였다. 도 3에서 절연층(insulator)에는 각각 단일 고분자 절연체와 본 발명에 의해 제조된 다양한 형태의 유-무기 혼합 절연체를 사용하여 유기 박막 트랜지스터(OTFT)의 성능을 비교 평가하였다.Hereinafter, in order to evaluate the performance of the organic thin film transistor (OTFT) according to the insulating layer, as shown in FIG. 3, a source-drain electrode is formed on the semiconductor layer in the bottom gate structure (top-contact). The device was produced. In FIG. 3, the performance of the organic thin film transistor (OTFT) was compared and evaluated using a single polymer insulator and various organic-inorganic mixed insulators manufactured by the present invention.
[실시예 1]Example 1
유리 기판에 게이트 전극을 형성하였다. PVP와 Tween80을 혼합한 용액에 TiO2를 분산시켜 제조한 유-무기 혼합 용액을 회전 도포법을 사용하여 상기 게이트 전극 상에 절연막을 형성하였다. 그런 다음, 유기 반도체 막으로서 펜타센(pentacene)을 열층착하여 형성하고, 마지막으로 Au를 열증착하여 소오스/드레인 전극을 형성함으로써 OTFT를 제조하였다.The gate electrode was formed in the glass substrate. An organic-inorganic mixed solution prepared by dispersing TiO 2 in a solution containing PVP and Tween80 was formed on the gate electrode by using a rotary coating method. Then, an OTFT was prepared by thermally depositing pentacene as an organic semiconductor film, and finally forming a source / drain electrode by thermally depositing Au.
[실시예 2]Example 2
PMMA-co-MMA와 TiO2 혼합 용액을 사용하여 절연막을 형성하였다는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 OTFT를 제조하였다.An OTFT was manufactured in the same manner as in Example 1, except that an insulating film was formed using a mixed solution of PMMA-co-MMA and TiO 2 .
[실시예 3]Example 3
PMMA-co-MMA와 TTIP 혼합 용액을 사용하여 절연막을 형성하였고, 유-무기 혼합층의 형성을 위해 회전 도포 후 대기 중의 수분과의 가수 분해 과정을 추가로 거쳤다는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 OTFT를 제조하였다.Example 1, except that the insulating film was formed using a mixture solution of PMMA-co-MMA and TTIP, and further hydrolyzed with moisture in the atmosphere after rotation coating to form an organic-inorganic mixed layer. OTFT was prepared by the same method as described above.
[비교예 1]Comparative Example 1
절연체(insulator) 제조시 TiO2를 첨가하지 않았다는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 유기 박막 트랜지스터(OTFT)를 제조하였다. An organic thin film transistor (OTFT) was manufactured in the same manner as in Example 1, except that TiO 2 was not added in the manufacture of the insulator.
[비교예 2]Comparative Example 2
절연체(insulator) 제조시 계면활성제를 첨가하지 않았다는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 유기 박막 트랜지스터(OTFT)를 제조하였다. An organic thin film transistor (OTFT) was manufactured in the same manner as in Example 1, except that no surfactant was added in the manufacture of the insulator.
계면활성제를 사용하지 않고 TiO2를 PVP에 분산시킨 절연체를 사용한 유기 박막 트랜지스터의 출력(output) 특성을 측정하여 도 6에 나타내었다.The output characteristics of the organic thin film transistor using the insulator in which TiO 2 was dispersed in PVP without using a surfactant were measured and shown in FIG. 6.
도 6을 참조하면, 계면활성제를 사용하지 않을 경우 TiO2 입자의 뭉 침(aggregation)으로 인해 덩어리(cluster)가 형성되고, 이를 통한 게이트 전극으로의 누설 전류가 발생하여 출력 특성이 구현되지 않음을 알 수 있다.Referring to FIG. 6, when no surfactant is used, clusters are formed due to aggregation of TiO 2 particles, and leakage current to the gate electrode is generated so that output characteristics are not realized. Able to know.
[비교예 3]Comparative Example 3
절연체 제조시 TiO2를 첨가하지 않았다는 점을 제외하고는, 실시예 2와 동일한 방법으로 유기 박막 트랜지스터를 제조하였다. An organic thin film transistor was manufactured in the same manner as in Example 2, except that TiO 2 was not added in the manufacture of the insulator.
[비교예 4][Comparative Example 4]
절연체 제조시 TiO2의 전구체인 TTIP를 첨가하지 않았다는 점을 제외하고는, 실시예 3과 동일한 방법으로 유기 박막 트랜지스터를 제조하였다. An organic thin film transistor was manufactured in the same manner as in Example 3, except that TTIP, a precursor of TiO 2 , was not added when the insulator was manufactured.
[실험예 1]Experimental Example 1
실시예 1과 비교예 1에 의한 혼합체의 주파수에 따른 충전 용량 특성을 측정하여 도 7에 나타내었고, 상기 각 혼합체에 따른 소자 특성으로 (a) 출력 특성과 (b) 유전(transfer) 특성을 측정하여 도 8에 나타내었다. 상기의 결과들을 종합하여 또한 하기 표 1에 나타내었다.The charge capacity characteristics of the mixtures according to Example 1 and Comparative Example 1 were measured and shown in FIG. 7, and (a) output characteristics and (b) dielectric characteristics were measured as device characteristics according to the respective mixtures. 8 is shown. The above results are also summarized in Table 1 below.
[표 1]TABLE 1
본 실험예에서 사용된 TiO2는 유전상수가 약 50 정도의 것으로서, 유전상수가 4.0 정도 되는 것으로 측정된 고분자 PVP와 혼합시킬 경우에 유-무기 혼합체의 유전상수를 5.8 까지 증가시킨다는 것을 측정 결과로 확인할 수 있었다. 도면과 표를 중심으로 실험 결과를 확인하면, 다음과 같다.TiO 2 used in this experiment has a dielectric constant of about 50, and when mixed with a polymer PVP having a dielectric constant of about 4.0, the dielectric constant of the organic-inorganic mixture is increased to 5.8. I could confirm it. Checking the experimental results centering on the drawings and tables, as follows.
먼저, 도 7을 참조하면, 단일 PVP와 PVP-TiO2 혼합체의 주파수에 따른 충전 용량을 측정하였는 바, 이를 통해 혼합체가 단일 PVP에 비해 상대적으로 더 많은 전하를 전도성 채널에 유기시킬 수 있음을 확인할 수 있다.First, referring to FIG. 7, the charging capacity of the single PVP and PVP-TiO 2 mixtures was measured. As a result, it was confirmed that the mixture can induce relatively more charge in the conductive channel than the single PVP. Can be.
도 8과 상기 표 1을 참조하면, 혼합 절연체를 사용하여 문턱 전압을 낮출 수 있었고, 부문턱 기울기도 향상되는 것을 볼 수 있다. 이러한 성능의 향상은 TiO2를 표면 처리하지 않고 사용할 경우에는 관찰되지 않는다. Referring to FIG. 8 and Table 1, it can be seen that the threshold voltage can be lowered by using the mixed insulator, and the sector threshold is also improved. This improvement in performance is not observed when TiO 2 is used without surface treatment.
본 실험예에서는 PVP와 TiO2의 혼합 질량비를 100:1로 하였으나, 질량비 조절을 통해 보다 최적화된 성능의 소재 확보가 가능할 것이며, 본 출원의 발명자들이 반복적으로 행한 실험 결과, 10:1 미만으로 혼합할 경우 최적의 성능을 발휘함을 확인하였다.In the present experimental example, the mixing mass ratio of PVP and TiO 2 was set to 100: 1, but it was possible to secure a more optimized material by adjusting the mass ratio. When it was confirmed that the best performance.
[실험예 2]Experimental Example 2
실시예 2과 비교예 3에 의한 혼합체의 주파수에 따른 충전 용량 특성을 측정하여 도 9에 나타내었고, 상기 각 혼합체에 따른 소자 특성으로 (a) 출력 특성과 (b) 유전 특성을 측정하여 도 10에 나타내었다. 상기의 결과들을 종합하여 하기 표 2에 나타내었다.The charge capacity characteristics according to the frequencies of the mixtures according to Example 2 and Comparative Example 3 were measured and shown in FIG. 9, and (a) output characteristics and (b) dielectric characteristics were measured as device characteristics according to the respective mixtures. Shown in The results are summarized in Table 2 below.
[표 2]TABLE 2
본 실험예에서 사용된 TiO2는 유전상수가 약 50 정도의 것으로, 유전상수가 약 3.3 정도인 것으로 측정된 고분자 PMMA-co-MMA와 혼합시킬 경우에 유-무기 혼합체의 유전상수를 4.5까지 증가시킨다는 것을 측정결과 확인할 수 있었다. 도면과 표를 중심으로 실험 결과를 확인하면 다음과 같다.TiO 2 used in this experiment has a dielectric constant of about 50, and when mixed with the polymer PMMA-co-MMA, which has a dielectric constant of about 3.3, the dielectric constant of the organic-inorganic mixture is increased to 4.5. It was confirmed that the measurement results. Checking the experimental results with reference to the drawings and tables as follows.
먼저, 도 9을 참조하면, 단일 PMMA-co-MMA와 PMMA-co-MMA/TiO2 혼합체의 주파수에 따른 충전 용량을 측정하였는 바, 이를 통해 혼합체가 단일 PMMA-co-MMA에 비해 상대적으로 더 많은 전하를 전도성 채널에 유기시킬 수 있음을 확인하였다.First, referring to FIG. 9, the charging capacity according to the frequency of a single PMMA-co-MMA and PMMA-co-MMA / TiO 2 mixture was measured, whereby the mixture was relatively more than a single PMMA-co-MMA. It has been found that many charges can be induced in the conductive channel.
도 10과 상기 표 2를 참조하면, 혼합 절연체를 사용하여 문턱 전압을 낮출 수 있었고, 부문턱 기울기도 향상되는 것을 확인할 수 있다. 이러한 성능의 향상은 TiO2를 표면 처리하지 않고 사용할 경우에는 관찰되지 않는다.Referring to FIG. 10 and Table 2, it can be seen that the threshold voltage can be lowered using the mixed insulator, and the sector threshold is improved. This improvement in performance is not observed when TiO 2 is used without surface treatment.
본 실험예에서는 PVP와 TiO2의 혼합 질량비를 100:1로 하였으나, 질량비 조절을 통해 보다 최적화된 성능의 소재 확보가 가능할 것이며, 본 출원의 발명자들이 반복적으로 행한 실험 결과, TiO2 입자의 뭉침 방지를 위해 20:1 미만으로 혼합할 경우에 최적의 성능을 발휘함을 확인하였다.In the present experimental example, the mixed mass ratio of PVP and TiO 2 was set to 100: 1, but it was possible to secure a more optimized material by adjusting the mass ratio. As a result of repeated experiments by the inventors of the present application, the aggregation of TiO 2 particles was prevented. It was confirmed that the optimum performance when mixed below 20: 1.
[실험예 3]Experimental Example 3
실시예 3과 비교예 4에 의해 형성된 막의 주파수에 따른 충전 용량 특성을 측정하여 도 11에 나타내었고, 상기 형성된 막에 따른 소자 특성으로 (a) 출력 특성과 (b) 유전 특성을 측정하여 도 12에 나타내었다. 상기의 결과들을 종합하여 하기 표 3에 나타내었다.The charge capacity characteristics according to the frequencies of the films formed by Example 3 and Comparative Example 4 were measured and shown in FIG. 11, and (a) output and (b) dielectric properties were measured as device characteristics according to the formed film. Shown in The results are summarized in Table 3 below.
[표 3]TABLE 3
본 실험예에서 TTIP의 가수 분해에 의해 형성된 TiO2 막은 antase 구조를 가지고 있으며, TiO2 입자의 유전상수(약 50)보다 작은 약 30 정도의 유전상수를 가지고 있다. 본 실험예를 실험예 2와 비교할 때, PMMA-co-MMA의 유전상수는 약 4.0 정도로 측정되었는 바, 이는 용매의 제거가 열의 인가가 아닌 진공 분위기에서 실시하였기 때문인 것으로 판단된다. 측정결과, TiO2 막의 높은 유전상수는 혼합막의 유전상수를 9.3까지 증가시키는 것으로 확인되었다. 도면과 표를 중심으로 실험 결과를 확인하면, 다음과 같다.In the present experimental example, the TiO 2 film formed by hydrolysis of TTIP has an antase structure and has a dielectric constant of about 30 which is smaller than the dielectric constant of the TiO 2 particles (about 50). When comparing this Experimental Example with Experimental Example 2, the dielectric constant of PMMA-co-MMA was measured to be about 4.0, it is determined that the removal of the solvent was carried out in a vacuum atmosphere, not the application of heat. As a result, it was found that the high dielectric constant of the TiO 2 film increased the dielectric constant of the mixed film to 9.3. Checking the experimental results centering on the drawings and tables, as follows.
우선, 도 11을 참조하면, 단일 PMMA-co-MMA와 TTIP를 혼합한 PMMA-co-MMA를 절연체로 사용하여 형성된 막의 주파수에 따른 충전 용량을 측정하였는 바, 이를 통해 혼합체가 단일 PMMA-co-MMA에 비해 상대적으로 더 많은 전하를 전도성 채널에 유기시킬 수 있음을 확인하였다.First, referring to FIG. 11, a charge capacity according to the frequency of a film formed by using a PMMA-co-MMA obtained by mixing a single PMMA-co-MMA and TTIP as an insulator was measured. It was found that more charge can be induced in the conductive channel compared to MMA.
도 12과 하기 표 3을 참조하면, 혼합 절연체를 사용하여 문턱 전압을 낮출 수 있었고, 부문턱 기울기도 향상되는 것을 확인할 수 있다. 이러한 성능의 향상은 TTIP를 혼합하지 않고 사용할 경우에는 관찰되지 않는다. Referring to FIG. 12 and Table 3, it can be seen that the threshold voltage can be lowered using the mixed insulator, and the sector threshold is improved. This improvement in performance is not observed when using TTIP without mixing.
본 실험예에서는 PVP와 TiO2의 혼합 질량비를 15:1로 하였으나, 질량비 조절을 통해 보다 최적화된 성능의 소재 확보가 가능할 것이며, 본 출원의 발명자들이 반복적으로 행한 실험 결과, 15:1 미만으로 혼합할 경우에 최적의 성능을 발휘함을 확인하였다.In the present experimental example, the mixing mass ratio of PVP and TiO 2 was set to 15: 1, but it was possible to secure a more optimized material by adjusting the mass ratio, and as a result of repeated experiments by the inventors of the present application, the mixing ratio was less than 15: 1. It was confirmed that the best performance when doing.
이상, 본 발명에 따른 몇몇 실시예들을 참조하여 발명의 내용을 상술하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.The foregoing has been described above with reference to some embodiments according to the present invention, but those skilled in the art to which the present invention pertains to various applications and modifications within the scope of the present invention based on the above information. It will be possible.
이상의 설명과 같이, 본 발명에 따른 유기 박막 트랜지스터는, 고분자 절연체와 높은 유전상수를 갖는 무기입자/막의 혼합 재료를 사용함으로써, 공정의 복잡성과 나노 입자들의 엉김 현상으로 인한 덩어리 형성 문제를 해결하고, 유기 박막 트랜지스터의 문턱 전압을 낮추며, 부문턱 기울기를 향상시켜 소자의 on/off 특성 을 개선할 수 있을 뿐만 아니라, 이를 통해 차세대 전자소자로서의 응용 가능성을 극대화할 수 있다.As described above, the organic thin film transistor according to the present invention uses a mixed material of a polymer insulator and an inorganic particle / film having a high dielectric constant, thereby solving the problem of agglomeration due to the complexity of the process and the entanglement of nanoparticles, By lowering the threshold voltage of the organic thin film transistor and improving the slope of the division threshold, the on / off characteristics of the device can be improved, and thus the application potential of the organic thin film transistor can be maximized.
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