KR20030096884A - Organic Electroluminescent Device - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 유기 전자 발광 소자 (Organic Electroluminescent Device; 이하 "유기 EL 소자"라 칭함)에 관한 것으로, 보다 상세하게는 표시 영역에 질소 도핑 된 다이아몬드상 탄소 (diamond like carbon; 이하 "DLC"라 칭함)를 포함하여 전자주입 능력을 향상하는 유기 EL 소자에 관한 것이다.BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to organic electroluminescent devices (hereinafter referred to as "organic EL devices"), and more particularly to nitrogen-doped diamond like carbon ("DLC"). It relates to an organic EL device to improve the electron injection ability, including.
유기 전자 발광 장치란, 장치를 통과하는 잔류에 반응하여 광반사를 일으키는 광전자 장치를 말한다. 그리고, 상기 광전자 장치에 포함되는 유기 EL 장치는 통상적으로 전류-전압 특성이 비 선형인 유기 EL 장치를 기술하는데 사용되는 유기 발광 다이오드 (organic light emitting diode; 이하 "OLED"라 칭함)를 포함하며, 이때, 상기 유기 EL 장치를 통과하는 전류는 유기 EL 장치에 인가된 전압의 극성에 의존한다는 것을 의미한다.The organic electroluminescent device refers to an optoelectronic device that generates light reflection in response to the residue passing through the device. In addition, the organic EL device included in the optoelectronic device typically includes an organic light emitting diode (hereinafter referred to as "OLED") used to describe an organic EL device having a non-linear current-voltage characteristic. At this time, it means that the current passing through the organic EL device depends on the polarity of the voltage applied to the organic EL device.
상기와 같은 유기 EL 소자는 현재 LCD 백라이트, 휴대용 단말기, 자동차 항법 시스템, 노트북 컴퓨터 및 벽걸이용 TV 등의 다양한 용도에 사용되고 있으며, 많은 연구가 진행 중이다.Such organic EL devices are currently used in various applications such as LCD backlights, portable terminals, automobile navigation systems, notebook computers, and wall-mounted TVs, and many studies are underway.
도 1 은 일반적인 유기 EL 소자의 기본 구성을 설명하기 위한 계략도이다.1 is a schematic view for explaining the basic configuration of a general organic EL element.
먼저, 석영 등의 투명 재질로 형성된 투명 기판 (10) 상에 양전극 (anode) (11)이 형성되어 있고, 그 상부에 정공 주입층/정공 수송층 (hole injection layer/hole transporting layer; 이하 "HIL/HTL) (13)이 형성되어 있으며, 그 상부에 유기 발광층 (emitting layer; 이하 "EML"라 칭함) (15)이 형성되어 있다. 그리고, 상기 유기 발광층 상부에 전자 수송층 (electron transporting layer; 이하"ETL"라 칭함) (17)이 형성되어 있고, 그 상부에 전자 주입층 (electron injection layer; 이하"EIL"라 칭함)과 완충층 (buffer layer) (19)이 형성되어 있으며, 그 상부에 금속 음전극 (cathode) (111)이 형성되어 있다.First, a positive electrode 11 is formed on a transparent substrate 10 formed of a transparent material such as quartz, and has a hole injection layer / hole transporting layer (hereinafter, “HIL / HTL) 13 is formed, and an organic emitting layer (hereinafter referred to as "EML") 15 is formed thereon, and an electron transporting layer (hereinafter referred to as "electron transporting layer") above the organic light emitting layer. ETL "17 is formed, an electron injection layer (hereinafter referred to as" EIL ") and a buffer layer 19 are formed thereon, and a metal negative electrode thereon. (cathode) 111 is formed.
상기 유기 EL 소자를 구성하는 양전극 (11)은 일 함수가 커서 정공 주입이용이하고, 가시 광선 범위에서 투명한 특성을 가지는 인디움 틴 옥사이드 (indium tin oxide; ITO) 및 인디움 아연 옥사이드 (indium zinc oxide; IZO)등과 같은 금속 산화막으로 형성한다.The positive electrode 11 constituting the organic EL device has an indium tin oxide (ITO) and indium zinc oxide having a transparent work in the visible light range due to its large work function and ease of hole injection. IZO) and the like.
상기 양전극 상부에 형성된 HIL/HTL에서 정공 주입층 (13)은 소자내에 정공의 주입이 원활하도록 하기 위해 쿠퍼 프탈로시아나인 (copper phthalocyanine; CuPC) 또는 4,4,4-트리(3-메틸페닐-페닐아미노)트리페닐아민 (4,4',4"-Tris(3-methylphenyl-phenylamino)-triphenylamine ; m-MTDATA) 등으로 형성하며, 정공 수송층 (13)은 양전극으로부터 주입된 정공을 발광층을 수송하기 위해 α-NPD 또는 N,N'-dipheny-N,N'-bis(3-methyl phenyl)-1,1'-diphenyl-4,4'-diamine (TPD)등을 사용한다.In the HIL / HTL formed on the positive electrode, the hole injection layer 13 may be formed of copper phthalocyanine (CuPC) or 4,4,4-tri (3-methylphenyl-) to facilitate the injection of holes into the device. Phenylamino) triphenylamine (4,4 ', 4 "-Tris (3-methylphenyl-phenylamino) -triphenylamine; m-MTDATA) and the like, and the hole transport layer 13 transports holes injected from the positive electrode to the light emitting layer. To do this, α-NPD or N, N'-dipheny-N, N'-bis (3-methyl phenyl) -1,1'-diphenyl-4,4'-diamine (TPD) is used.
또한, 상기 유기 발광층 (15)에서는 음전극과 양전극으로부터 공급된 전자와 정공의 재결합이 이루어지면서 발광이 일어나는데, 발광층에 적용되는 상기 유기 물질의 고유 파장 및 호스트 (host)와 주입물 (dopant)의 구성비를 조절하면 원하는 소자의 발광 특성에 따라 여러 가지 발광색을 구현할 수 있다. 예를 들면, 적색 (red) 의 경우 (4-dicyanomethylene-6-cp-julolidinostyryl-2-tert-butyl-4H-pyran ; DCJTB)을 이용하고, 녹색 (green)의 경우 (poly(phenylene vinylene) ; PPV) 및 알루미늄키노리놀 (aluminum tris(8-hydroxyquinoline ; Alq3)을 이용하며, 청색 (blue)의 경우 PPP, PF, PFV 및 spiro-PF 등으로 형성한다.In addition, the organic light emitting layer 15 emits light by recombination of electrons and holes supplied from a negative electrode and a positive electrode. By adjusting, various emission colors can be realized according to the emission characteristics of the desired device. For example, red (4-dicyanomethylene-6-cp-julolidinostyryl-2-tert-butyl-4H-pyran; DCJTB) is used, and green is (poly (phenylene vinylene); PPV) and aluminum quinolinol (aluminum tris (8-hydroxyquinoline; Alq 3 )) are used, and blue is formed of PPP, PF, PFV and spiro-PF.
그러면, 상기 발광층으로 양전극에서 정공이 이동하고, 금속 전극의 음전극에서 전자가 주입되어, 이동하면서 여기자 (exciton)를 형성하고, 상기 여기자로부터 특정한 파장의 색이 발생된다.Then, holes move from the positive electrode to the light emitting layer, electrons are injected from the negative electrode of the metal electrode to form excitons while moving, and a color having a specific wavelength is generated from the excitons.
또한, 상기 전자 수송층 (17)은 음전극으로부터 공급되는 전자를 원활하게 수송하는 것으로, (1,2,4-triazole ; TAZ) 또는 전자 수송체로서의 특성을 가지고 있는 알루미늄키노리놀을 사용하여 형성한다. 그리고, 상기 전자 수송층과 발광 효율을 향상시키고 금속 전극과 유기 층간의 계면 특성을 개선하기 위하여 추가로 상기 완충 층 (buffer layer)을 형성한다.In addition, the electron transport layer 17 smoothly transports electrons supplied from the negative electrode, and is formed using (1,2,4-triazole; TAZ) or aluminum quinolinol having characteristics as an electron transporter. Further, the buffer layer is further formed to improve the electron transporting layer and the luminous efficiency and to improve the interface property between the metal electrode and the organic layer.
상기 완충층은 주기율표의 I족-VI족의 화합물, 바람직하게는 리튬 플로라이드 (LiF)를 사용하여 형성할 수 있는데, 이 층은 양전극의 불균일한 표면을 평탄하게 만들어 발광층과의 접착력을 개선할 뿐만 아니라, 유기물과 음전극 금속간의 직접 결합에 의해 발생하는 커플링이 야기하는 캐리어 트랩 (carrier trap) 현상을 방지하여 유기 EL 소자의 성능을 향상시키는 중요한 역할을 한다.The buffer layer may be formed using a compound of Group I-VI of the periodic table, preferably lithium fluoride (LiF), which not only improves adhesion to the light emitting layer by flattening the uneven surface of the positive electrode. In addition, it plays an important role in improving the performance of the organic EL device by preventing a carrier trap phenomenon caused by the coupling caused by the direct coupling between the organic material and the negative electrode metal.
상기 음전극은 일 함수가 낮은 금속 예를 들면, 마그네슘 (Mg; 일 함수 3.6eV), 칼슘 (Ca; 일 함수 2.9eV) 이나, 일 함수는 높지만 공정 시 안정되고 증착이 용이한 금속, 예를 들면 알루미늄 (Al; 일 함수 4.1eV) 등을 사용하여 형성한다.The negative electrode is a metal having a low work function, such as magnesium (Mg; work function 3.6 eV) or calcium (Ca; work function 2.9 eV), but has a high work function but is stable in the process and easy to deposit, for example It is formed using aluminum (Al; work function 4.1 eV) and the like.
그러나, 상기 일 함수가 작은 금속들은 대기 중에서 산화 및 부식이 쉽게 일어나 발광 휘도가 급격히 감소되고, 소자의 수명이 짧아서 안정성과 공정성 측면이 낮기 때문에 전극물질로 사용하기에 부적당하다. 또한, 상기 일 함수가 큰 알루미늄은 반사 효과가 높고, 전자 주입 능력이 낮다는 문제점이 있다.However, the metal having a small work function is not suitable for use as an electrode material because it is easily oxidized and corroded in the air, and thus the luminance of light is drastically reduced, and the lifetime of the device is short and the stability and processability are low. In addition, aluminum having a large work function has a problem of high reflection effect and low electron injection ability.
한편, 레이져 애블레이션 기법 (Laser ablation technique)으로 증착한 DLC에 질소 도핑하는 방법은 알려져 있으나 (J.Vac.Sci.Technol. B 18(2), Mar/Apr 2000), 이러한 유기 EL 소자의 표시 영역을 제조하는 물질로 사용한 예는 알려진 바가 없다.On the other hand, a method of nitrogen doping the DLC deposited by the laser ablation technique is known (J. Vac. Sci. Technol. B 18 (2), Mar / Apr 2000). There is no known example of the use of the material for producing the region.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은 DLC 상에 질소를 도핑하여 표시 영역에 이용함으로써, 전자 주입 능력이 향상된 유기 EL 소자를 제공함에 있다.SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above problems, and an object of the present invention is to provide an organic EL device having an improved electron injection ability by doping nitrogen on a DLC to use in a display area.
도 1은 일반적인 유기 EL 소자의 기본 구성을 설명하기 위한 계략도.1 is a schematic diagram for explaining a basic configuration of a general organic EL device.
도 2는 본 발명의 질소 도핑 된 DLC를 포함하는 유기 EL 소자의 구성을 설명하기 위한 계략도.2 is a schematic diagram for explaining the configuration of an organic EL device including a nitrogen-doped DLC of the present invention.
도 3은 유기 EL 소자의 구성을 설명하기 위한 계략도.3 is a schematic diagram for explaining a configuration of an organic EL element.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명><Description of reference numerals for main parts of the drawings>
10, 20, 30 : 기판11, 21, 31 : 양전극10, 20, 30: substrate 11, 21, 31: positive electrode
13, 23 : 전공 주입층/전공 수송층15, 25 : 유기 발광층13, 23: major injection layer / major transport layer 15, 25: organic light emitting layer
17, 27 : 전자 수송층19 : 전자 주입층 및 완충층17, 27: electron transport layer 19: electron injection layer and the buffer layer
111 : 금속 음전극29 : DLC 전자 주입층111 metal negative electrode 29 DLC electron injection layer
121, 35 : DLC 음전극33 : 유기 박막121, 35: DLC negative electrode 33: organic thin film
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징은 유기 EL 소자의 표시 영역에서 전자 주입층 및 음전극 중 하나 이상을 질소 도핑 된 DLC를 포함하여 구비 함에 있다.A feature of the present invention for achieving the above object is to include a nitrogen-doped DLC at least one of the electron injection layer and the negative electrode in the display area of the organic EL device.
이하 본 발명을 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail.
먼저 본 발명에서는 투명 기판 상부에 형성되어 있는 양전극과,First, in the present invention, the positive electrode formed on the transparent substrate,
상기 양전극 상부에 형성되어 있는 정공 주입층과,A hole injection layer formed on the positive electrode,
상기 정공 주입층 상부에 형성되어 있는 정공 수송층과,A hole transport layer formed on the hole injection layer;
상기 정공 수송층 상부에 형성되어 있는 유기 발광층과,An organic light emitting layer formed on the hole transport layer;
상기 유기 발광층 상부에 형성되어 있는 전자 수송층과,An electron transport layer formed on the organic emission layer,
상기 전자 수송층 상부에 형성되어 있는 전자 주입층과,An electron injection layer formed on the electron transport layer;
상기 전자 주입층 상부에 질소 도핑 된 DLC로 형성된 음전극을 구비하는 유기 EL 소자를 제공한다.It provides an organic EL device having a negative electrode formed of nitrogen-doped DLC on the electron injection layer.
이때, 상기 전자 주입층은 질소 도핑 된 DLC로 구비되는 것을 더 포함할 수 있는데, 상기 DLC는 역학적으로 강하고 화학적으로 안정한데, 특히 레이져 애블레이션 기법에 의해 증착된 막은 80%의 sp3결합 (bonding)을 가지는 p-type으로, 사면체 비결정 탄소 (tetrahedral amorphos carbon)라 칭한다.In this case, the electron injection layer may further include a nitrogen-doped DLC, the DLC is mechanically strong and chemically stable, in particular, the film deposited by the laser ablation technique is 80% sp 3 bonding (bonding) Is a p-type and is called tetrahedral amorphos carbon.
본 발명의 질소 도핑된 DLC는 Nd-YAG 펄스 (pulsed) 레이져 애블레이션 기법으로 DLC를 증착하면서, 증착실에 질소 가스를 주입하여 형성할 수도 있고, CVD (chemical vapor deosition) 방법으로 DLC를 증착하면서, 증착실에 질소 가스를 주입하여 형성할 수도 있다.The nitrogen-doped DLC of the present invention may be formed by injecting nitrogen gas into the deposition chamber while depositing the DLC by the Nd-YAG pulsed laser ablation technique, and depositing the DLC by the chemical vapor deosition (CVD) method. It may also be formed by injecting nitrogen gas into the deposition chamber.
상기 질소 도핑된 DLC는 2.5 eV 이하의 일 함수를 가지는 것이 바람직하다.The nitrogen doped DLC preferably has a work function of 2.5 eV or less.
또한, 본 발명에서는 DLC 상에 도핑 되는 질소의 원자 비율 (atomic fraction)에 따라서 표시 영역의 전자 주입층 또는 음전극으로 구별하여 형성할 수 있는데, 예를 들면, DLC 상에 도핑 되는 질소의 원자 비율이 4∼6 at (atomic fraction)% 일 경우에는 전자 방출 특성이 향상되므로, 전자 주입층으로 형성한다.In addition, the present invention may be formed by distinguishing the electron injection layer or the negative electrode of the display area according to the atomic fraction of nitrogen doped on the DLC. For example, the atomic ratio of nitrogen doped on the DLC may be In the case of 4 to 6 at (atomic fraction)%, since the electron emission characteristic is improved, the electron injection layer is formed.
그리고, DLC 상에 도핑 되는 질소의 원자 비율이 9∼30 at%, 바람직하게는 9∼15 at% 이상일 경우에는 전지 전도도 향상 및 광학적 밴드 갭 (gap) 감소에 의한 반사율이 감소되므로, 음전극을 형성한다.In addition, when the atomic ratio of nitrogen doped on the DLC is 9-30 at%, preferably 9-15 at% or more, the reflectance due to the improvement of the cell conductivity and the reduction of the optical band gap is reduced, thereby forming the negative electrode. do.
상기와 같이 DLC를 전자 주입층으로 사용한 경우에는 일함수의 감소로 전자 주입 능력을 향상시키고, 질소 도핑량을 조절하여 전자 주입량을 제어하여 최적의전자 주입량을 알 수 있다.When the DLC is used as the electron injection layer as described above, the electron injection ability can be improved by reducing the work function, and the optimum electron injection amount can be known by controlling the electron injection amount by adjusting the nitrogen doping amount.
그리고, 상기 DLC를 음전극으로 사용하는 경우에는 화학적으로 안정한 질소 도핑한 DLC가 알루미늄 (Al)과 같은 금속 전극에서 발생하는 전자이동 (electromigration) 현상을 방지할 수 있어, 소자의 수명을 향상시킬 수 있게 되며, 광학적 밴드 갭 (gap)을 0.15 eV 이하로 유지하여 금속 전극에서 발생하는 반사를 억제하여 소멸 간섭 현상을 방지한다.In the case where the DLC is used as a negative electrode, chemically stable nitrogen-doped DLC can prevent an electromigration phenomenon occurring at a metal electrode such as aluminum (Al), thereby improving the life of the device. The optical band gap is maintained at 0.15 eV or less to suppress reflection generated from the metal electrode to prevent evanescent interference.
이와 같이 상기 DLC를 전자 주입층 및 음전극으로 사용하는 경우, DLC를 증착시키면서, 질소를 도핑하고, 주입하는 질소의 양에 따라 용도에 차이를 둘 수 있으므로 공정을 단순화시킬 수 있고, 전자주입층과 전극간의 동종접합 (homogeneous junction)을 형성하여 기존 금속전극 사용에 의한 이종 접합 (heterogeneous junction)에서 발생하는 트랩 센터 (trap center)를 억제하여 전자 주입 능력을 향상시킬 수 있게 된다.As such, when the DLC is used as the electron injection layer and the negative electrode, the DLC may be deposited, doped with nitrogen, and the use may be different depending on the amount of nitrogen to be injected, thereby simplifying the process, and the electron injection layer. By forming homogeneous junctions between the electrodes, it is possible to suppress trap centers generated at heterogeneous junctions by using existing metal electrodes, thereby improving electron injection ability.
이하 본 발명을 첨부된 도면에 의거하여 상세히 설명하되, 유기 EL 소자의 제조 방법을 예로 들어 설명한다.DETAILED DESCRIPTION Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 2는 본 발명의 질소 도핑 된 DLC를 포함하는 유기 EL 소자의 구성을 설명하기 위한 계략도이다.2 is a schematic diagram for explaining the configuration of an organic EL device including a nitrogen-doped DLC of the present invention.
먼저, 소정의 기판 (20) 상부에 양전극 (21)을 형성하고, 그 상부에 정공 주입층/정공 수송층 (23)을 형성한다.First, the positive electrode 21 is formed on the predetermined substrate 20, and the hole injection layer / hole transport layer 23 is formed on the predetermined substrate 20.
그 후, 상기 정공 주입층/정공 수송층 (23) 상부에 유기 발광층 (25)을 형성하고, 그 상부에 전자 수송층 (27)을 형성한 다음, 그 상부에 전자 주입층 (29)을형성한다.Thereafter, an organic emission layer 25 is formed on the hole injection layer / hole transport layer 23, an electron transport layer 27 is formed on the upper portion, and an electron injection layer 29 is formed on the upper portion.
그리고, 상기 전자 주입층 (29) 상부에 음전극 (121)을 형성한다.The negative electrode 121 is formed on the electron injection layer 29.
특히, 본 발명에서는 상기 전자 주입층 (29) 및 음전극 (121)을 전술한 질소 도핑된 DLC를 사용하여 형성한다.In particular, in the present invention, the electron injection layer 29 and the negative electrode 121 are formed using the aforementioned nitrogen-doped DLC.
또한, 도 3에 도시한 바와 같이 본 발명에서는 상기와 같은 방법에 의해 제조된 유기 EL 소자를 제공하는데, 이때, 유기 EL 소자는 본 발명에 의해 형성된 표시 영역 및 분리 영역 (separated) 영역을 모두 포함한다.In addition, as shown in FIG. 3, the present invention provides an organic EL device manufactured by the above method, wherein the organic EL device includes both a display region and a separated region formed by the present invention. do.
특히, 상기 DLC는 비정질 고상 카본의 하나로 다이아몬드와 유사한 높은 경도, 내마모성, 윤활성, 전지 절연성, 화학적 안정성 및 광학적 특성을 있는 재료로서, 이를 표시 영역의 전자 주입층 및 음전극에 사용함으로써 반사 효과가 낮아져서 전자 주입 능력이 향상되는 효과를 가진다.In particular, the DLC is one of amorphous solid carbon, and has high hardness, wear resistance, lubricity, battery insulation, chemical stability, and optical properties similar to diamond, and is used for the electron injection layer and the negative electrode in the display area, thereby reducing the reflection effect. It has the effect of improving the injection capacity.
또한, 상기 본 발명의 유기 EL 소자를 구성하는 음전극, 정공 주입층/정공 수송층, 발광층, 전자 수송층 등은 일반적인 것을 이용하여 형성한다.In addition, the negative electrode, the hole injection layer / hole transport layer, the light emitting layer, the electron transport layer, etc. which comprise the organic electroluminescent element of the said invention are formed using a general thing.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명의 질소 도핑한 DLC로 형성된 표시 영역을 포함하는 유기 EL 소자는 반사 효과가 낮아질 뿐만 아니라, 전자친화도가 작아 전자 주입 능력이 향상되고, 전극에서의 반사율을 줄여 상쇄 간섭 현상을 감소시키고, 유기물에 대해 안정하며, 열전도 특성도 우수하여 줄 히팅 (heating)에 의한 열화현상도 방지할 수 있다.As described above, the organic EL device including the display region formed of the nitrogen-doped DLC of the present invention not only has a low reflection effect, but also has a low electron affinity, thereby improving electron injection ability, and reducing the reflectance at the electrode to offset the light. It reduces interference, stabilizes organic matters, and has excellent thermal conductivity to prevent deterioration due to Joule heating.
또한, 전자주입층과 전극을 연속 증착하여 공정을 단순화시킬 수 있고, 상기DLC의 도핑되는 질소의 원자 비율의 변화에 따라 전기 전도도와 에너지 밴드 갭이 변화하므로, 가장 적합한 전자 주입 특성의 도핑 조성을 선택할 수 있고, 도핑 조성의 변화로 일 함수를 조절하여 풀 컬러 (full color)용 RGB의 발광층 각각에 대해 최적의 전자 주입량을 결정할 수 있다.In addition, since the electron injection layer and the electrode can be continuously deposited, the process can be simplified, and the electrical conductivity and the energy band gap change according to the change of the atomic ratio of the doped nitrogen of the DLC. The optimum amount of electron injection may be determined for each of the light emitting layers of the RGB for full color by adjusting the work function by changing the doping composition.
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