KR102621648B1 - Method of manipulating photoconductivity of perovskites and optoelectronic devices using the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법과 이 조작 방법을 이용한 광검출기에 관한 것이다.
본 발명에 따른 광전도성 조작 방법은, 페로브스카이트 화합물에 광을 조사하여 광 전류를 생성함에 있어서, 상기 페로브스카이트 화합물이 접하는 공간의 산소 분압을 조절함으로써, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성이 달라지도록 하는 것을 특징으로 한다.The present invention relates to a method for manipulating the photoconductivity of perovskite compounds and a photodetector using this manipulation method.
The photoconductivity manipulation method according to the present invention generates a photocurrent by irradiating light to the perovskite compound, by controlling the oxygen partial pressure in the space in contact with the perovskite compound, It is characterized by varying photoconductivity.
Description
본 발명은 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법과 이 조작 방법을 이용한 광전자 소자에 관한 것이다.The present invention relates to a method for manipulating the photoconductivity of perovskite compounds and an optoelectronic device using this manipulation method.
광전도성 물질은 광 조사, 예를 들어, X-선, 자외선, 가시, 적외선, 테라헤르츠파 등의 조건 하에서, 수신한 광신호를 상응하는 전기적 신호로 변환할 수 있는 기능성 물질로, 광전기 검출, 광통신, 산업 모니터링 등에 다양한 분야에 널리 응용되고 있다.A photoconductive material is a functional material that can convert a received optical signal into a corresponding electrical signal under conditions of light irradiation, such as It is widely applied in various fields such as optical communication and industrial monitoring.
반도체의 광-물질 상호작용에 있어서, 광자에 의해 여기된 과잉 전자 캐리어는 재조합 과정을 통해 빠르게 제거되는데, 이러한 재조합 과정은 밴드갭의 결함에 의해 유기되는 갭내(in-gap) 자리에 의한 영향을 강하게 받아 광전자 소자의 광전도성을 크게 변화시킨다.In the light-matter interaction of semiconductors, excess electron carriers excited by photons are quickly removed through a recombination process, which is unaffected by the in-gap sites induced by bandgap defects. It is strongly exposed and significantly changes the photoconductivity of the optoelectronic device.
특히, 와이드 갭 반도체는 격자결함에서 비롯된 다양한 재조합 갭내 자리의 영향을 더 잘 받는다. 결함 유발 재조합 갭내 자리의 정교한 제어는 와이드 갭 반도체를 사용하는 광전자 소자의 성능을 최적화할 수 있다.In particular, wide gap semiconductors are more susceptible to the influence of various recombination gap sites resulting from lattice defects. Precise control of defect-induced recombination sites within the gap can optimize the performance of optoelectronic devices using wide-gap semiconductors.
와이드 갭 반도체 중에서 페로브스카이트 주석 화합물(ASnO3, A는 알칼리토 원소)은 자외선 광 검출기 및 전력 전자소자를 위한 반도체로 잠재력이 있다. 상기 주석 화합물의 A 사이트의 원소를 통해 밴드갭을 조절할 수 있으므로(예: 3.1eV ~ 5.2eV), 고성능의 광전자 소자를 위한 밴드갭 엔지니어링이 가능하다.Among wide gap semiconductors, perovskite tin compounds (ASnO 3 , A is an alkaline earth element) has potential as a semiconductor for ultraviolet photodetectors and power electronic devices. Since the band gap can be adjusted through the element of the A site of the tin compound (e.g., 3.1 eV to 5.2 eV), band gap engineering for high-performance optoelectronic devices is possible.
최근 재구성 가능한 광전자 소자를 위한 새로운 응용은, 결함 유기 갭내 상태와 이와 관련된 외부 자극에 의한 현상(예: 지속적인 광전도(persistent photoconductivity)의 가역적인 변조가 필요하다.Recently, new applications for reconfigurable optoelectronic devices require reversible modulation of states within defect-induced gaps and their associated phenomena by external stimuli, such as persistent photoconductivity.
대부분의 경우, 박막 성장 이후에는 결함이 고정되고 조절이 불가능한 반면, 산소 공공은 상대적으로 이동성이 높고 박막 성장 후에도 조절이 가능하기 때문에 전자 결함 수치의 조정 가능성이 더 클 것으로 예상된다.In most cases, the tunability of electronic defect levels is expected to be greater because defects are fixed and uncontrollable after thin film growth, whereas oxygen vacancies are relatively mobile and can be tuned even after thin film growth.
고온 어닐링은 밴드 갭의 결함 레벨들의 소스(source)로 산소 공공을 생성할 수 있으며, 이러한 결함 레벨들은 전기 전도용 캐리어 소스 또는 재결합을 위한 트랩 사이트를 제공하지만, 공간 선택적으로 산소 공공을 생성하고 제어할 수 없다.High-temperature annealing can create oxygen vacancies as a source of defect levels in the band gap, and these defect levels provide carrier sources for electrical conduction or trap sites for recombination, but it is also possible to spatially selectively create and control oxygen vacancies. I can't.
본 발명의 목적은 페로브스카이트 화합물의 광전도성을 공간 선택적으로 조절할 수 있어 프로그래밍이 가능한 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법과 이를 이용한 광전자 소자를 제공하는데 있다.The purpose of the present invention is to provide a method for manipulating the photoconductivity of a perovskite compound that can be programmed by spatially selectively controlling the photoconductivity of the perovskite compound, and an optoelectronic device using the same.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 제 1 측면은, 페로브스카이트 화합물에 광을 조사할 때, 상기 페로브스카이트 화합물이 접하는 공간의 산소 분압을 조절함으로써, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성이 달라지도록 하는 것을 특징으로 하는, 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법을 제공하는 것이다.The first aspect of the present invention for achieving the above object is to control the oxygen partial pressure of the space in contact with the perovskite compound when irradiating light to the perovskite compound, thereby reducing the light of the perovskite compound. To provide a method of manipulating the photoconductivity of a perovskite compound, characterized in that the conductivity is varied.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 제 2 측면은, 페로브스카이트 화합물을 포함하는 광전자 소자로, 진공 분위기에서 상기 페로브스카이트 화합물의 소정 영역에 자외선을 1회 이상 조사하여 상기 페로브스카이트 화합물에 지속적인 광전류를 생성함으로써, 지속적인 광전류가 생성되지 않은 암전류 영역과의 차이를 통해 상기 페로브스카이트 화합물에 디지털 신호를 얻을 수 있는 프로그래밍이 가능한 것을 특징으로 하는, 광전자 소자를 제공하는 것이다.The second aspect of the present invention for achieving the above object is an optoelectronic device including a perovskite compound, wherein the perovskite compound is irradiated with ultraviolet rays at least once to a predetermined area of the perovskite compound in a vacuum atmosphere. By generating a continuous photocurrent in the perovskite compound, the present invention provides an optoelectronic device that can be programmed to obtain a digital signal in the perovskite compound through the difference with a dark current region in which no continuous photocurrent is generated.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 제 3 측면은, 제 1 전극, 상기 제 1 전극 상에 형성되는 광전도체층 및 상기 광전도체층 상에 형성되는 제 2 전극을 포함하고, 상기 광전도체층은 페로브스카이트 화합물을 포함하고, 상기 페로브스카이트 화합물이 접하는 공간의 산소 분압을 조절하여 광전도성이 조절되는 것을 특징으로 하는, 광전자 소자를 제공하는 것이다.A third aspect of the present invention for achieving the above object includes a first electrode, a photoconductor layer formed on the first electrode, and a second electrode formed on the photoconductor layer, and the photoconductor layer includes To provide an optoelectronic device comprising a perovskite compound and having photoconductivity adjusted by adjusting the oxygen partial pressure of a space in contact with the perovskite compound.
본 발명의 산소 분압을 통해 페로브스카이트 화합물의 광전도성을 조작하는 방법은 자외선이 조사되는 공간의 산소 분압의 조절을 통해 광전도도의 공간 선택적인 조절이 가능하며, 이러한 기능은 페로브스카이트 화합물의 광전자 소자로서의 응용 영역을 확장시킬 수 있다.The method of manipulating the photoconductivity of a perovskite compound through oxygen partial pressure of the present invention enables spatially selective control of photoconductivity through adjustment of the oxygen partial pressure in the space where ultraviolet rays are irradiated, and this function is achieved by perovskite. The application area of compounds as optoelectronic devices can be expanded.
또한, 본 발명은 진공 분위기에서 자외선 온/오프 펄스 주기의 조절을 통해 생성하는 지속적인 광전류와 그렇지 않은 영역의 공간 선택적인 광전도도 조절방법과 산소 분위기를 통한 가역적인 제거방법을 제시하며, 이는 종래 광전자 소자에서 구현할 수 없었던 것이다.In addition, the present invention proposes a continuous photocurrent generated by controlling the ultraviolet ray on/off pulse cycle in a vacuum atmosphere, a spatially selective photoconductivity control method in the non-violet region, and a reversible removal method through an oxygen atmosphere, which is a conventional method. This could not be implemented in an optoelectronic device.
도 1은 자외선 광 검출기의 광각 X-선 회절시험 결과이다.
도 2는 (001) MgO 기판 상의 125nm 두께의 BaSnO3 에피택셜 필름의 (204) 반사 주변의 RSM(reciprocal space mapping) 결과이다.
도 3은 본 발명의 실시예에서 사용한 자외선 광 검출기의 구조를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 4는 다양한 광 강도를 가지는 광역 자외선 조사 시 공기 중에서 BaSnO3 광 검출기의 전류 대 전압을 나타낸 것이다.
도 5는 환경이 제어된 자외선 조명 하에서 BaSnO3의 광전도성을 나타낸 것이다.Figure 1 shows the results of a wide-angle X-ray diffraction test of an ultraviolet photodetector.
Figure 2 shows the results of reciprocal space mapping (RSM) around the (204) reflection of a 125 nm thick BaSnO 3 epitaxial film on a (001) MgO substrate.
Figure 3 schematically shows the structure of an ultraviolet light detector used in an embodiment of the present invention.
Figure 4 shows the current versus voltage of the BaSnO 3 photodetector in air when irradiated with wide-area ultraviolet rays having various light intensities.
Figure 5 shows the photoconductivity of BaSnO 3 under environmentally controlled ultraviolet light.
이하, 첨부 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명한다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
그러나 다음에 예시하는 본 발명의 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 다음에 상술하는 실시예에 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 실시예는 당 업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이다.However, the embodiments of the present invention illustrated below may be modified into various other forms, and the scope of the present invention is not limited to the embodiments detailed below. Examples of the present invention are provided to more completely explain the present invention to those with average knowledge in the art.
본 발명에 따른 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법은, 페로브스카이트 화합물에 광을 조사할 때, 상기 페로브스카이트 화합물이 접하는 공간의 산소 분압을 조절함으로써, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성이 달라지도록 하는 것을 특징으로 한다.The method of manipulating the photoconductivity of a perovskite compound according to the present invention, when irradiating light to the perovskite compound, adjusts the oxygen partial pressure of the space in contact with the perovskite compound, It is characterized in that the photoconductivity of is changed.
또한, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법에 있어서, 페로브스카이트 화합물의 경우, 접하는 공간의 산소 분압이 낮아질 때 표면 광분해에 의해 표면 산소 공공(vacancy)를 유도하는 산화물 반도체라면 특별히 제한되지 않고 사용될 수 있다.In addition, in the method of manipulating the photoconductivity of the perovskite compound, in the case of the perovskite compound, it is particularly limited if it is an oxide semiconductor that induces surface oxygen vacancies by surface photolysis when the oxygen partial pressure in the contact space is lowered. It can be used without being used.
또한, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법에 있어서, 상기 페로브스카이트 화합물은 하기 [화학식 1]로 표시되는 화합물일 수 있다.Additionally, in the method of manipulating the photoconductivity of the perovskite compound, the perovskite compound may be a compound represented by the following [Chemical Formula 1].
[화학식 1][Formula 1]
ASnO3 ASnO 3
(A는 Ba, Sr, Ca 중에서 선택된 1종 이상)(A is one or more selected from Ba, Sr, and Ca)
또한, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법에 있어서, 상기 광은 자외선이며, 예를 들어 광대역 자외선(λ=250 ~ 380nm)일 수 있다.Additionally, in the method of manipulating the photoconductivity of the perovskite compound, the light may be ultraviolet rays, for example, broadband ultraviolet rays (λ=250 to 380 nm).
또한, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법에 있어서, 상기 페로브스카이트 화합물이 접하는 공간의 산소 분압이 공기에 비해 낮아짐에 따라, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성이 증가하는 것일 수 있다. 이는, 낮은 산소 분압 하에서 산소 확산계수가 낮은 ASnO3의 표면에 자외선이 조사되면 표면 광분해가 일어나서 표면 산소 공공의 생성을 유발하고, 생성된 산소 공공이 광전도성을 향상시키기 때문이다.Additionally, in the method of manipulating the photoconductivity of the perovskite compound, as the oxygen partial pressure in the space in contact with the perovskite compound decreases compared to air, the photoconductivity of the perovskite compound may increase. there is. This is because when ultraviolet rays are irradiated to the surface of ASnO 3 with a low oxygen diffusion coefficient under low oxygen partial pressure, surface photodecomposition occurs, causing the creation of surface oxygen vacancies, and the generated oxygen vacancies improve photoconductivity.
또한, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법에 있어서, 진공 분위기에서 상기 페로브스카이트 화합물의 소정 영역에 자외선을 1회 이상 조사하여 상기 페로브스카이트 화합물에 지속적인 광전류를 생성함으로써, 지속적인 광전류가 생성되지 않은 암전류 영역과의 공간 선택적인 조절을 통해, 상기 페로브스카이트 화합물에 전기적 신호를 얻을 수 있는 프로그래밍을 할 수 있다.In addition, in the method of manipulating the photoconductivity of the perovskite compound, by irradiating ultraviolet rays to a predetermined area of the perovskite compound in a vacuum atmosphere at least once to generate a continuous photocurrent in the perovskite compound, continuous photocurrent is generated in the perovskite compound. Through spatially selective control with the dark current region where no photocurrent is generated, the perovskite compound can be programmed to obtain an electrical signal.
또한, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법에 있어서, 상기 자외선을 온/오프하는 사이클 수의 조절을 통해 지속적인 광전류의 크기를 조절하는 것일 수 있다. 자외선의 온/오프를 반복하는 사이클 수가 증가하게 되면 지속적인 광전류도 커지게 되므로, 소정 영역에 원하는 수준의 지속적인 광전류가 유지되도록 할 수 있다.Additionally, in the method of manipulating the photoconductivity of the perovskite compound, the size of the continuous photocurrent may be controlled by adjusting the number of cycles for turning on/off the ultraviolet rays. As the number of cycles of repeating the on/off of ultraviolet rays increases, the continuous photocurrent also increases, so a desired level of continuous photocurrent can be maintained in a predetermined area.
또한, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법에 있어서, 상기 프로그래밍을 한 페로브스카이트 화합물을 산소 분위기에서 자외선을 조사함으로써 지속적인 광전류가 생성되지 않은 상태로 전환시키는 것일 수 있다.Additionally, in the method of manipulating the photoconductivity of the perovskite compound, the programmed perovskite compound may be converted to a state in which no continuous photocurrent is generated by irradiating ultraviolet rays in an oxygen atmosphere.
또한, 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법에 있어서, 상기 산소 분위기는 진공 상태에서 생성된 산소 공공을 제거할 수 있는 수준이면 특별히 제한이 없으나, 바람직하게 산소 분압이 1기압 이상인 상태일 수 있다.In addition, in the method of manipulating the photoconductivity of the perovskite compound, the oxygen atmosphere is not particularly limited as long as it is at a level that can remove oxygen vacancies created in a vacuum, but preferably the oxygen partial pressure is 1 atmosphere or more. there is.
본 발명에 따른 제 1 형태의 광전자 소자는, 페로브스카이트 화합물을 포함하는 것으로, 진공 분위기에서 상기 페로브스카이트 화합물의 소정 영역에 자외선을 1회 이상 조사하여 상기 페로브스카이트 화합물에 지속적인 광전류를 생성함으로써, 지속적인 광전류가 생성되지 않은 암전류 영역과의 차이를 통해 상기 페로브스카이트 화합물에 전기적 신호를 얻을 수 있는 프로그래밍이 가능한 것을 특징으로 한다.The first type of optoelectronic device according to the present invention includes a perovskite compound, and irradiates ultraviolet rays to a predetermined area of the perovskite compound at least once in a vacuum atmosphere to continuously irradiate the perovskite compound. By generating a photocurrent, programming is possible to obtain an electrical signal from the perovskite compound through the difference with a dark current region in which no continuous photocurrent is generated.
상기 제 1 형태의 광전자 소자에 있어서, 상기 페로브스카이트 화합물은 하기 [화학식 1]로 표시되는 것일 수 있다.In the first type of optoelectronic device, the perovskite compound may be represented by the following [Chemical Formula 1].
[화학식 1][Formula 1]
ASnO3 ASnO 3
(A는 Ba, Sr, Ca 중에서 선택된 1종 이상)(A is one or more selected from Ba, Sr, and Ca)
상기 제 1 형태의 광전자 소자에 있어서, 상기 자외선을 온/오프하는 사이클 수의 조절을 통해 지속적인 광전류의 크기를 조절되는 것일 수 있다.In the first type of optoelectronic device, the size of the continuous photocurrent may be adjusted by adjusting the number of cycles for turning on/off the ultraviolet rays.
상기 제 1 형태의 광전자 소자에 있어서, 상기 프로그래밍을 한 페로브스카이트 화합물을 산소 분위기에서 자외선을 조사함으로써 지속적인 광전류가 생성되지 않은 상태로 전환되는 것일 수 있다.In the first type of optoelectronic device, the programmed perovskite compound may be converted to a state in which no continuous photocurrent is generated by irradiating ultraviolet rays in an oxygen atmosphere.
본 발명에 따른 제 2 형태의 광전자 소자는, 제 1 전극, 상기 제 1 전극 상에 형성되는 광전도체층 및 상기 광전도체층 상에 형성되는 제 2 전극을 포함하고, 상기 광전도체층은 페로브스카이트 화합물을 포함하는 것으로, 상기 페로브스카이트 화합물이 접하는 공간의 산소 분압을 조절하여 광전도성이 조절되는 것일 수 있다.The second type of optoelectronic device according to the present invention includes a first electrode, a photoconductor layer formed on the first electrode, and a second electrode formed on the photoconductor layer, and the photoconductor layer is made of perovoid. By including a skite compound, photoconductivity may be adjusted by adjusting the oxygen partial pressure of the space in contact with the perovskite compound.
상기 제 2 형태의 광전자 소자에 있어서, 상기 페로브스카이트 화합물은 하기 [화학식 1]로 표시되는 것일 수 있다.In the second type of optoelectronic device, the perovskite compound may be represented by the following [Chemical Formula 1].
[화학식 1][Formula 1]
ASnO3 ASnO 3
(A는 Ba, Sr, Ca 중에서 선택된 1종 이상)(A is one or more selected from Ba, Sr, and Ca)
상기 제 2 형태의 광전자 소자에 있어서, 상기 광전자 소자는 자외선을 검출하는 것일 수 있다.In the second type of optoelectronic device, the optoelectronic device may detect ultraviolet rays.
<실시예><Example>
800℃에서 펄스 레이저 증착을 통해 (001) 배향 MgO 기판 상에 고품질 BaSnO3 에피택셜 필름을 성막하였다. BaSnO3 성막은 비화학양론에 의한 결함을 최소화하기 위하여 정확한 양이온 화학양론([Sn]/[Ba] = 1)의 조절을 통해 수행되었다.A high-quality BaSnO 3 epitaxial film was deposited on a (001)-oriented MgO substrate through pulsed laser deposition at 800°C. BaSnO 3 film formation was performed by accurately controlling the cation stoichiometry ([Sn]/[Ba] = 1) to minimize defects due to non-stoichiometry.
성막 공정을 통해 125nm 두께의 BaSnO3 에피택셜 필름이 형성되었으며 이에 대한 X-선 회절분석 결과 도 1에 나타난 것과 같이, 기판인 MgO의 (002) 피크와 함께 강한 BaSnO3의 (001), (002) 피크가 관찰되었다.Through the film formation process, a BaSnO 3 epitaxial film with a thickness of 125 nm was formed. As shown in FIG. 1, the X-ray diffraction analysis results for this showed strong (001) and (002) peaks of BaSnO 3 along with the (002) peak of the MgO substrate. ) peak was observed.
도 2에 나타난 것과 같이, MgO 피크 주변의 상호공간매핑(RSM)을 통해 BaSnO3 필름(격자상수 a = 0.412nm)이 큰 격자 불일치(델타 ~ + 2.3%)에 의해 MgO 기판(격자상수 a = 0.421nm) 상에서 완전히 완화된다는 것을 확인하였다.As shown in Figure 2, through reciprocal space mapping (RSM) around the MgO peak, the BaSnO 3 film (lattice constant a = 0.412 nm) was formed on the MgO substrate (lattice constant a = 0.412 nm) by a large lattice mismatch (delta ~ + 2.3%). It was confirmed that it was completely relaxed at 0.421nm).
그리고 BaSnO3 필름 상에 인터디지털 인듐 오믹 컨택을 형성함으로써, 도 3에 도시된 바와 같은 구조를 가지는 광 검출기(photodector)를 만들었다.And by forming an interdigital indium ohmic contact on the BaSnO 3 film, a photodetector having the structure shown in FIG. 3 was created.
이와 같이 만들어진 광 검출기에 대해, 다양한 환경에서 BaSnO3 필름 상에 광대역 자외선광(γ= 250 ~ 380 nm)을 조사하고, 30㎛ 간격으로 존재하는 인터디지털 컨택을 이용하여 광전류를 측정하였다.For the photodetector made in this way, broadband ultraviolet light (γ = 250 ~ 380 nm) was irradiated on the BaSnO 3 film in various environments, and the photocurrent was measured using interdigital contacts spaced at 30㎛ intervals.
BaSnO3의 넓은 간접 밴드갭(~ 3.1 eV)으로 인해, 광 검출기는 주변 환경에 관계없이 약 400fA의 암 전류(dark current)를 나타내었으며, 인터디지털 컨택을 가로 질러 가해진 인가 전압(-10V Va ≤ 10V)에 따라 변하지 않았다.Due to the wide indirect bandgap (~3.1 eV) of BaSnO 3 , the photodetector exhibited a dark current of approximately 400 fA regardless of the surrounding environment, and the applied voltage (-10 V) applied across the interdigital contact. Va ≤ 10 V).
이러한 광 검출기에 대하여 자외선을 조사한 결과, 도 4에 나타난 것과 같이, 인가 전압과 광 강도에 따라 선형적으로 전류가 증가하였다. BaSnO3 필름에 강하게 흡수된 자외선은 BaSnO3 반도체의 넓은 밴드 갭에 걸쳐 전자-홀 쌍을 형성한 후, 인듐 오믹 컨택을 통해 외부적으로 가해진 전압에 의해 분리 및 수집되었다.As a result of irradiating ultraviolet light to this photodetector, the current increased linearly according to the applied voltage and light intensity, as shown in FIG. 4. Ultraviolet rays strongly absorbed by the BaSnO 3 film formed electron-hole pairs across the wide band gap of the BaSnO 3 semiconductor, which were then separated and collected by an externally applied voltage through an indium ohmic contact.
광전류의 시간 의존성(IP-t)을 확인하기 위하여, 먼저 공기 중에서 인가 전압 Va = 10V로 하고, 자외선(PL = 100 mW/㎠)을 스퀘어 웨이브(도 5a의 청색 선)로 온/오프 스위칭 조사를 하였다. 자외선이 가해졌을 때, 전류(IP)는 급격한 증가(400fA에서 800pA로 3 오더 증가)를 나타내었고, 최종적으로는 약 200pA에서 포화되었다.To check the time dependence of the photocurrent (I P -t), first, apply voltage Va = 10V in air, and turn on/off ultraviolet rays (P L = 100 mW/cm2) as a square wave (blue line in Figure 5a). A switching investigation was conducted. When ultraviolet light was applied, the current (I P ) showed a rapid increase (3 orders of magnitude increase from 400 fA to 800 pA) and finally saturated at about 200 pA.
도 5a의 청색선과 같은 공기 분위기의 자외선 조사에서 광전류의 점진적인 감소는 표면의 전자를 고갈시키는 주변 산소 분자의 지속적인 흡착 (O2(gas) + e- → O2 - (표면))에 기인한 것일 수 있다. 그리고, 자외선 조사가 중단되면, 전류(IP)는 즉각적으로 암 전류 수준으로 감소한다. 자외선 온/오프에 대한 전류(IP)의 빠른 증가 및 감소는 BaSnO3 반도체의 전자-홀 쌍의 빠른 생성 및 재결합에 기인하는 것으로 보인다.The gradual decrease in photocurrent under ultraviolet irradiation in an air atmosphere, such as the blue line in Figure 5a, may be due to the continuous adsorption of surrounding oxygen molecules (O 2 (gas) + e - → O 2 - (surface)), which depletes electrons on the surface. You can. And, when ultraviolet irradiation is stopped, the current (I P ) immediately decreases to the dark current level. The rapid increase and decrease in current (I P ) in response to UV on/off appears to be due to the rapid creation and recombination of electron-hole pairs in the BaSnO 3 semiconductor.
도 5b의 청색선에서 확인되는 것과 같이, 반복적인 자외선 조사를 가하더라도 동일한 광전류의 시간 의존성(IP-t)을 나타내었으며, 이를 통해 BaSnO3 반도체에서 자외선 광자에 의해 신뢰성 있는 캐리어 생성 및 재결합 거동이 일어남을 알 수 있다.As confirmed by the blue line in Figure 5b, the same time dependence (I P -t) of the photocurrent was shown even when repeated ultraviolet irradiation was applied, and this showed reliable carrier generation and recombination behavior by ultraviolet photons in the BaSnO 3 semiconductor. You can see this happening.
다음으로, 측정 챔버를 약 10-3 torr 수준으로 진공 분위기를 형성한 후, 자외선 온/오프 스위칭을 하고, 전술한 공기 분위기와 동일하게 광전류의 시간 의존성(IP-t)을 측정하였다.Next, after creating a vacuum atmosphere in the measurement chamber at a level of about 10 -3 torr, ultraviolet rays were switched on/off, and the time dependence (I P -t) of the photocurrent was measured in the same manner as in the air atmosphere described above.
도 5a의 적색선에 나타난 것과 같이, 진공 분위기에서 자외선을 조사하면, 공기중에서와 달리, 광전류(IP)는 몇 초 만에 약 50nA까지 빠르게 상승하였다가 다음 60초 동안은 약 335nA까지 천천히 증가하였다.As shown in the red line in Figure 5a, when ultraviolet light was irradiated in a vacuum atmosphere, unlike in air, the photocurrent (I P ) quickly rose to about 50 nA in a few seconds and then slowly increased to about 335 nA over the next 60 seconds. .
이러한 진공 상태에서 광전류(IP)의 지속적인 증가는 자외선 조사에 의해 BaSnO3 필름의 갭내 상태로부터 추가적인 전도성 캐리어의 생성을 의미한다. 최종적인 정상 상태의 광전류(IP)는 공기 분위기에 비해 3오더(order) 더 높은 전류를 나타내었다.The continuous increase in photocurrent (I P ) in this vacuum state indicates the generation of additional conductive carriers from the in-gap state of the BaSnO 3 film by ultraviolet irradiation. The final steady-state photocurrent (I P ) showed a current that was 3 orders higher than that in an air atmosphere.
또한, 자외선을 오프하면, 광전류(IP)는 처음에는 빠르게 감소하다가 서서히 잔류 IP(즉, 지속적인 광전도의 존재)로 떨어진다.Additionally, when the ultraviolet light is turned off, the photocurrent ( IP ) decreases rapidly at first and then slowly drops to the residual IP (i.e., the presence of continuous photoconduction).
자외선을 반복적으로 온/오프하면, 진공 분위기에서는 도 5b의 적색선에서 확인되는 바와 같이 상당한 지속적인 광전류(persistent photocurrent)가 발생한다. 이러한 현상을 이용하여, 광전류와 암전류는 조사 펄스 사이클의 수로 프로그래밍할 수 있다.When ultraviolet light is repeatedly turned on and off, a significant persistent photocurrent is generated in a vacuum atmosphere, as confirmed by the red line in FIG. 5B. Taking advantage of this phenomenon, the photocurrent and dark current can be programmed with the number of irradiation pulse cycles.
또한, 도 5a의 녹색 선에서 확인되는 것과 같이, 잔류 IP는 회복 과정인 산소 분위기(1기압)에서 자외선을 적용한 후 빠른 반응 상태로 다시 전환될 수 있다.In addition, as confirmed by the green line in Figure 5a, the residual IP can be converted back to a fast reaction state after applying ultraviolet rays in an oxygen atmosphere (1 atm), which is a recovery process.
이상과 같이, 진공 분위기과 산소 대기 아래에서의 자외선 조사에 의해 와이드 밴드갭 BaSnO3 자외선 광검출기가 반응성이 작고 시간 반응이 빠른 IP 상태(산소 상태)와 반응성이 크고 시간 반응이 느린 IP 상태(진공 상태)로 변화되었다.As described above, by ultraviolet irradiation under a vacuum atmosphere and an oxygen atmosphere, the wide bandgap BaSnO 3 ultraviolet photodetector is able to detect the I P state (oxygen state) with low reactivity and fast time response and the I P state (oxygen state) with high reactivity and slow time response ( changed to a vacuum state.
광 조사 동안 산소 부분압에 대한 IP-t 특성의 강한 의존성은 BaSnO3의 산소 관련 트래핑 상태가 이러한 광검출기의 광응답성과 이완성의 차이를 나타내는 것이 원인으로 보인다.The strong dependence of the I P -t characteristic on the oxygen partial pressure during light irradiation appears to be due to the oxygen-related trapping state of BaSnO 3 causing differences in the photoresponsiveness and relaxivity of these photodetectors.
Claims (16)
상기 페로브스카이트 화합물이 접하는 공간의 산소 분압을 공기에 비해 낮게 조절함으로써,
상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성이 증가하도록 조절하는 것을 특징으로 하는, 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법.When light is irradiated to a perovskite compound,
By adjusting the oxygen partial pressure in the space in contact with the perovskite compound to be lower than that of air,
A method of manipulating the photoconductivity of a perovskite compound, characterized in that adjusting the photoconductivity of the perovskite compound to increase.
상기 페로브스카이트 화합물은 산화물 반도체인 것을 특징으로 하는, 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법.According to claim 1,
A method of manipulating photoconductivity of a perovskite compound, characterized in that the perovskite compound is an oxide semiconductor.
상기 페로브스카이트 화합물은 하기 [화학식 1]로 표시되는 화합물인 것을 특징으로 하는, 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법.
[화학식 1]
ASnO3
(A는 Ba, Sr, Ca 중에서 선택된 1종 이상)According to claim 1,
A method of manipulating photoconductivity of a perovskite compound, characterized in that the perovskite compound is a compound represented by the following [Chemical Formula 1].
[Formula 1]
ASnO 3
(A is one or more selected from Ba, Sr, and Ca)
상기 광은 자외선인 것을 특징으로 하는, 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법.According to claim 1,
A method of manipulating the photoconductivity of a perovskite compound, characterized in that the light is ultraviolet rays.
진공 분위기에서 상기 페로브스카이트 화합물의 소정 영역에 자외선을 1회 이상 조사하여 상기 페로브스카이트 화합물에 지속적인 광전류를 생성함으로써, 지속적인 광전류가 생성되지 않은 암전류 영역과의 공간 선택적인 조절을 통해, 상기 페로브스카이트 화합물에 디지털 신호를 얻을 수 있는 프로그래밍을 하는 것을 특징으로 하는, 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법.According to claim 1,
By irradiating ultraviolet rays to a predetermined area of the perovskite compound in a vacuum atmosphere at least once to generate a continuous photocurrent in the perovskite compound, through spatially selective control with the dark current area in which no continuous photocurrent is generated, A method of manipulating photoconductivity of a perovskite compound, characterized in that programming the perovskite compound to obtain a digital signal.
상기 자외선을 온/오프하는 사이클 수의 조절을 통해 지속적인 광전류의 크기를 조절하는 것을 특징으로 하는, 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법.According to claim 6,
A method of manipulating the photoconductivity of a perovskite compound, characterized in that the size of the continuous photocurrent is adjusted by controlling the number of cycles for turning on/off the ultraviolet rays.
상기 프로그래밍을 한 페로브스카이트 화합물을 산소 분위기에서 자외선을 조사함으로써 지속적인 광전류가 생성되지 않은 상태로 전환시키는 것을 특징으로 하는, 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법.According to claim 6,
A method of manipulating the photoconductivity of a perovskite compound, characterized in that the programmed perovskite compound is converted to a state in which no continuous photocurrent is generated by irradiating ultraviolet rays in an oxygen atmosphere.
상기 산소 분위기는 산소 분압이 1 기압 이상인 상태인 것을 특징으로 하는, 페로브스카이트 화합물의 광전도성 조작 방법.According to claim 8,
A method of manipulating the photoconductivity of a perovskite compound, characterized in that the oxygen atmosphere is a state in which the oxygen partial pressure is 1 atmosphere or more.
진공 분위기에서 상기 페로브스카이트 화합물의 소정 영역에 자외선을 1회 이상 조사하여 상기 페로브스카이트 화합물에 지속적인 광전류를 생성함으로써, 지속적인 광전류가 생성되지 않은 암전류 영역과의 차이를 통해 상기 페로브스카이트 화합물에 디지털 신호를 얻을 수 있는 프로그래밍이 가능한 것을 특징으로 하는, 광전자 소자.An optoelectronic device containing a perovskite compound,
By irradiating ultraviolet rays to a predetermined area of the perovskite compound in a vacuum atmosphere at least once to generate a continuous photocurrent in the perovskite compound, the perovskite compound is generated through the difference with the dark current area in which no continuous photocurrent is generated. An optoelectronic device, characterized in that it is programmable to obtain a digital signal from the optical compound.
상기 페로브스카이트 화합물은 하기 [화학식 1]로 표시되는 것을 특징으로 하는, 광전자 소자.
[화학식 1]
ASnO3
(A는 Ba, Sr, Ca 중에서 선택된 1종 이상)According to claim 10,
The perovskite compound is an optoelectronic device, characterized in that represented by the following [Chemical Formula 1].
[Formula 1]
ASnO 3
(A is one or more selected from Ba, Sr, and Ca)
상기 자외선을 온/오프하는 사이클 수의 조절을 통해 지속적인 광전류의 크기를 조절하는 것을 특징으로 하는, 광전자 소자.According to claim 10,
An optoelectronic device, characterized in that the size of continuous photocurrent is adjusted by controlling the number of cycles for turning on/off the ultraviolet rays.
상기 프로그래밍을 한 페로브스카이트 화합물을 산소 분위기에서 자외선을 조사함으로써 지속적인 광전류가 생성되지 않은 상태로 전환되는 것을 특징으로 하는, 광전자 소자.According to claim 10,
An optoelectronic device, characterized in that the programmed perovskite compound is converted to a state in which no continuous photocurrent is generated by irradiating ultraviolet rays in an oxygen atmosphere.
상기 광전도체층은 페로브스카이트 화합물을 포함하는 광 검출기로,
상기 페로브스카이트 화합물에 광이 조사되었을 때, 상기 페로브스카이트 화합물이 접하는 공간의 산소 분압을 공기에 비해 낮아지게 조절하여 상기 페로브스카이트 화합물의 광전도성이 증가하도록 조절되는 것을 특징으로 하는, 광전자 소자.It includes a first electrode, a photoconductor layer formed on the first electrode, and a second electrode formed on the photoconductor layer,
The photoconductor layer is a photodetector containing a perovskite compound,
When light is irradiated to the perovskite compound, the oxygen partial pressure in the space in contact with the perovskite compound is adjusted to be lower than that of air, so that the photoconductivity of the perovskite compound is adjusted to increase. Optoelectronic device.
상기 페로브스카이트 화합물은 하기 [화학식 1]로 표시되는 것을 특징으로 하는, 광전자 소자.
[화학식 1]
ASnO3
(A는 Ba, Sr, Ca 중에서 선택된 1종 이상)According to claim 14,
The perovskite compound is an optoelectronic device, characterized in that represented by the following [Chemical Formula 1].
[Formula 1]
ASnO 3
(A is one or more selected from Ba, Sr, and Ca)
상기 광전자 소자는 자외선을 검출하는 것을 특징으로 하는, 광전자 소자.According to claim 14,
An optoelectronic device, characterized in that the optoelectronic device detects ultraviolet rays.
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