KR102580168B1 - 향상된 물 및 스팀 산화 저항성을 갖는 코팅된 U₃Si₂펠릿 - Google Patents

향상된 물 및 스팀 산화 저항성을 갖는 코팅된 U₃Si₂펠릿 Download PDF

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Abstract

수냉식 원자로에서 사용하기 위하여 핵분열 물질 상에 내수성 경계를 형성하는 방법이 기술된다. 이러한 방법은, 원자층 증착 또는 열 분무 공정과 같은 적합한 코팅 방법을 사용하여 U3Si2의 펠릿과 같은 핵분열 물질 및/또는 입자 경계를 적합한 코팅 물질로 목적하는 두께로 코팅하는 단계를 포함한다. 코팅 물질은 적어도 UO2 만큼 낮은 용해도를 가진 임의의 비반응성 물질일 수 있다. 예시적인 코팅 물질은 ZrSi04, FeCrAl, Cr, Zr, Al-Cr, CrAl, Zr02, Ce02, Ti02, Si02, U02, ZrB2, Na20-B203-Si02-Al203 유리, Al203, Cr203, 탄소 및 SiC, 및 이들의 조합을 포함한다. 내수성 층은 ZrB2 또는 B203-Si02 유리와 같은 가연성 흡수제 층의 위에 놓일 수 있다.

Description

향상된 물 및 스팀 산화 저항성을 갖는 코팅된 U₃Si₂펠릿
본 발명은 원자로용 연료에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 핵연료의 내수성을 개선하는 방법에 관한 것이다.
정부 권리에 관한 진술
본 발명은 미국 에너지부와 체결된 계약번호 DE-NE0008222 하에서 정부의 지원으로 이루어졌다. 미국 정부는 본 발명의 특정 권리를 갖는다.
이산화우라늄(UO2)은 현재 전세계 핵연료에 사용되는 주요 우라늄 화합물이다. 경수로(light water reactor)의 안전성 및 성능을 강화하기 위한 노력은 돌발적인 사고에 잘 견디는 대체 연료에 대한 연구에 뒤처져 있다. 기존의 경수로에 사용하기 위한 여러 고밀도 우라늄 연료가 고려되어 왔다. 유망한 연료 중의 하나는 그의 높은 우라늄 밀도(UO2 보다 17% 더 높음), 높은 열전도도 및 높은 용융 온도(1665℃)에 기인하는 우라늄 실리사이드(U3Si2)이다. 케이. 이. 메츠거(K. E. Metzger) 등의 문헌[참조: Model of U3Si2 Fuel System Using Bison Fuel Code, Proceedings of ICAPP, April 6-9, 2014, Paper No. 14343, pp. 1-5] 참조. 그러나, 최근의 테스트 결과는, U3Si2는 일부 상황에 따른 문제를 유발할 수 있으므로 이러한 잠재적인 문제를 해결하기 위해 추가적인 기능이 필요할 수 있다는 것을 보여 주었다.
핵분열 물질이 물 또는 스팀에 노출되는데 기인하여 산화되는 것을 방지하는 방법이 본원에서 기술된다. U3Si2는 보다 널리 사용되는 핵분열 물질(UO2)과 유사하게 300℃에서 양호한 내수성을 갖는 반면, 수온이 증가함에 따라, U3Si2의 입자 경계는 우선적으로 물 및 스팀에 의해 공격을 받는다는 것이 밝혀졌다.
최근 테스트 결과는, U3Si2는 360℃ 보다 높은 온도에서 과도하게 산화하며, 수증기 분위기에서의 U3Si2의 열중량 분석(thermogravitational analysis)의 결과를 도시한 그래프인 도 1에 도시되어 있는 바와 같이 600℃ 미만의 온도에서 단기간내에 스팀중에서 완전히 산화될 것임을 나타낸다. 열중량(TG) 분석은 일반적으로는, 예를 들면, 온도의 함수로서 분해 또는 산화에 기인한 질량 손실 또는 이득을 나타내는 물질의 선택된 특성을 결정하는데 사용된다. 시판되고 있는 TG 분석기는 목표 온도인 약 2000℃ 까지 가열될 때 샘플의 무게를 지속적으로 칭량한다. 온도가 증가함에 따라, 샘플의 다양한 성분이 분해되거나 산화되며, 각각의 생성되는 질량 변화의 중량 백분율이 측정될 수 있다. 결과는 X-축 상의 온도 및 Y-축 상의 총 질량 변화로 플로팅된다. 가열 중에 질량 변화가 크다는 것은 물질이 열적으로 더 이상 안정하지 않다는 것을 나타낸다. 16.87%의 질량 변화와 관련하여, 도 1에 도시되어 있는 바와 같이, U3Si2는 우라늄 산화물(UO2 및 U3O8)로 완전히 산화된다. 핵분열 물질의 산화는 냉각수 사고로 인한 손실 및 가상적인 반응도 삽입 사고(reactivity insertion accident)와 같은 설계 기반 사고에서 심각한 안전성 문제를 유발시킬 수 있다.
핵분열 물질을 산화로부터 보호하는 방법은, 다양한 양태에서, 핵분열 물질을 코팅하는 단계를 포함한다. 예를 들어, U3Si2 펠릿을 코팅하거나 U3Si2 입자 경계를 보호하면, 클래딩 파손 발생시 설계 기반 사고 조건에서, 원자로 작동 중에 클래딩 장벽을 통해 연료 상으로 누출되는 냉각수 및 고온 스팀에 의한 펠릿 파쇄 및 과도한 산화가 방지될 것이다. 360℃보다 높은 온도에서 U3Si2 또는 다른 적합한 핵분열 물질의 물 및 스팀 산화 저항성을 개선시키기 위하여, 임의의 적합한 코팅 방법을 사용하여 물질의 표면에 내수성 코팅을 적용한다. 예시적인 코팅 방법은 플라즈마 아크 분무와 같은 원자 층 증착 및 열 분무 기법, 및 물리적 기상 증착 및 화학 기상 증착을 포함한다. 코팅 물질은, 선택된 핵분열 물질의 표면을 코팅, 즉, 표면에 부착할 수 있고, 핵분열 물질과 반응하지 않고, 적어도 U02 만큼 낮고 바람직하게는 그 미만의 용해도를 가지며, 핵분열 물질이 사용시에 팽윤함에 따라 U3Si2로부터 스폴링되지 않으면서 실질적으로 적소에 유지되기에 충분히 유연한 임의의 물질 일 수 있다. 상업성을 향상시키기 위해, 코팅 물질은 적용하기 쉬운 것이 바람직하다. 다양한 양태에서, 적합한 코팅 물질은 ZrSi04, FeCrAl, Cr, Zr, Al-Cr, CrAl, Zr02, Ce02, Ti02, Si02, U02, ZrB2, Na20-B203-Si02-Al203 유리, Al203, Cr203, 탄소 및 SiC, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
핵연료 물질도 또한 기술된다. 이러한 물질은 내수성 층으로 코팅된, U3Si2와 같은 핵분열 물질을 포함한다. 코팅층은, 다양한 양태에서, ZrSi04, FeCrAl, Cr, Zr, Al-Cr, CrAl, Zr02, Ce02, Ti02, Si02, U02, ZrB2, Na20-B203-Si02-Al203 유리, Al203, Cr203, 탄소 및 SiC, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
내수성 코팅은 원자로 작동시에 코어 반응성을 제어하기 위해 일체형 연료 가연성 흡수제(integral fuel burnable absorber)(IFBA) 층의 아래에 놓일 수 있다. IFBA 층은 이붕화지르코늄(ZrB2)와 같은 지르코늄 화합물, B203-Si02 유리와 같은 붕소 화합물, 및 지르코늄 화합물과 붕소 화합물의 조합의 얇은 층일 수 있다. 예를 들면, 본원에서 참고로 인용된, 미국 특허 제 4,751,041 호 참조.
본 발명의 특징 및 이점은 첨부 도면을 참조하여 더 잘 이해될 수 있다.
도 1은 U3Si2 펠릿의 열중량(TG) 분석 결과로서, 여기서 U3Si2 펠릿의 질량 이득은 수증기 분위기에서 2.5℃/min의 가열 속도에서의 온도의 함수로서 측정된다.
도 2는 보호 코팅층 및 연료 버너 흡수제 층의 상대적인 위치를 나타내는 연료봉 내의 연료 펠릿 단면의 개략도이다.
도 3은 예시적인 열 증착 분무 공정의 개략도이다.
도 4는 예시적인 플라즈마 아크 공정의 개략도이다.
본원에서 사용된 단수 형태는 문맥상 명백하게 달리 지시하지 않는 한 복수의 대상을 포함한다. 따라서, 본원에서 단수 형태 표현은 물품의 문법적 목적물 중의 하나 또는 하나 초과(즉, 적어도 하나)를 지칭하는데 사용된다. 예로써, "요소"는 하나의 요소 또는 하나 초과의 요소를 의미한다.
예를 들면, 국한하려는 것은 아니지만, 상단(top), 하단(bottom), 좌측(left), 우측(right), 하부(lower), 상부(upper), 전방(front), 후방(back) 및 이들의 변형과 같은 본원에 사용된 방향성 구문은 첨부된 도면에 도시된 요소의 배향과 관련되며, 달리 명백하게 명시되지 않는 한 특허청구범위를 제한하지 않는다.
특허청구범위를 포함한 본 출원에서, 달리 지시되지 않는 한은, 양, 값 또는 특성을 나타내는 모든 숫자는 모든 경우에서 "약"이라는 용어로 변경되는 것으로서 이해되어야 한다. 따라서, "약"이라는 용어가 숫자와 함께 명백하게 나타나 있지 않을지라도, 그 숫자는 "약"이라는 단어 뒤에 오는 것처럼 읽혀질 수 있다. 따라서, 달리 지시되지 않는 한, 하기 설명에 기재된 임의의 수치 파라미터는 본 발명에 따른 조성물 및 방법에서 수득하고자 하는 원하는 특성에 따라 달라질 수 있다. 적어도, 특허청구범위의 범주에 대한 균등론의 적용을 제한하려는 시도로서가 아니라, 본 명세서에서 기술된 각각의 수치 파라미터는 적어도 보고된 유효 자릿수의 수를 고려하고 통상의 반올림 기법을 적용하여 해석되어야만 한다.
또한, 본원에서 열거된 임의의 수치 범위는 그 안에 포함되는 모든 하위 범위를 포함하는 것으로 간주된다. 예를 들면, "1 내지 10"의 범위는 열거된 최소값 1과 열거된 최대값 10 사이(이들 최소값 및 최대값을 포함함)의 모든 하위 범위를 포함하는, 즉, 1 이상의 최소값 및 10 이하의 최대값을 갖는 모든 하위 범위를 포함하는 것으로 간주된다.
수냉식 원자로에서 사용하기 위하여 핵분열 물질 상에 내수성 경계를 형성하는 방법은 핵분열 물질을 적합한 코팅 물질로 목적하는 두께로 코팅하는 단계를 포함한다. 핵분열 물질은 임의의 적합한 핵분열 물질일 수 있다. U3Si2는 이러한 공정을 위한 예시적인 핵분열 물질이며, 상기에서 언급된 이유로 많은 양태에서 바람직한 물질이다. 본원에서 기술되는 코팅 방법은 편의상 U02와 같은 다른 핵분열 물질과 함께 사용될 수 있지만, 핵분열 물질은 U3Si2로서 지칭될 수 있다.
차세대 연료의 유망한 후보군으로서, U3Si2는 다음과 같은 이점을 제공한다: 1. U02보다 높은 열전도도; 2. U02보다 더 높은 우라늄 적재량; 및 3. 경수로 정상 작동 조건 및 과도 조건하에서 연료를 고체 상태로 유지할 수 있는 용융 온도. 고온(예를 들면, 360℃ 이상)에서 U3Si2의 열악한 내수성을 방지하기 위하여, 다양한 양태에서, 내수성 코팅이 U3Si2 펠릿 및 U3Si2 입자 경계 중의 하나 또는 둘 모두에 적용될 수 있으며, 이는 U3Si2와 물의 접촉을 방지하거나 또는 적어도 실질적으로 느리게 하여 연료 클래딩에서 누출이 발생하는 경우에 연료 펠릿의 내수성을 개선시킬 것이다.
코팅 물질은, 다양한 양태에서, 적어도 핵분열 물질의 노출된 부분 상에서, 예를 들면 펠릿 및 입자 경계 상에서 견고한 코팅을 형성해야 한다. 본원에서 사용되는 "견고한 코팅(robust coating)"이란 용어는, 냉각제 중에서 낮은 용해도를 갖고, 적용하기 쉽고, 선택되는 핵분열 물질과 반응하지 않으며, 조사 도중 펠릿이 팽윤함에 따라 약간의 가요성을 갖는 코팅이다. 본원에서 사용되는 "낮은 용해도"는 상대적인 용어로서, 본 출원을 위해서는, U02가 핵분열 물질로서 사용될 때 코팅 물질의 용해도가 U02의 용해도만큼 낮으며, 다양한 양태에서는, U02의 용해도보다 더 낮다는 것을 의미한다.
코팅 물질은 선택된 핵분열 물질의 표면을 코팅하고, 즉 표면에 부착하고, 핵분열 물질과 반응하지 않는 임의의 물질일 수 있다. 언급된 바와 같이, 코팅 물질은 다양한 양태에서 적어도 U02의 용해도 만큼 양호하고, 바람직하게는 그보다 낮은 용해도를 갖는다. U02에 대한 용해도 값은 문헌에서 입수할 수 있다.
다양한 양태에서, 코팅 물질은, 핵분열 물질이 사용 중에 팽윤하기 때문에 실질적으로 적소에 유지될 정도로 충분히 가요성이다. 당업자는, 핵분열이 일어남에 따라 본래의 원자가 상기 본래의 원자보다 밀도가 낮은 2개의 원자를 형성하기 때문에 핵분열 물질이 사용 중에 팽윤한다는 것을 이해한다. 또한, 가스가 입자 경계에서 트랩핑되어 더 많은 팽윤을 야기할 수 있다. 당업자는 팽윤 정도를 대략 계산할 수 있지만, 트랩핑된 가스로 인하여 원자로에서 사용하기 전에 팽윤 계산이 정밀하지 않을 수 있다. 핵분열 물질이 팽윤함에 따라 코팅은 박리를 피하기에 충분히 가요성이어야 한다. 그러나, 핵분열 물질의 팽윤시에 코팅에서 균열 또는 박리된 부분을 허용하는 약간의 편차가 허용될 수 있다. 이러한 경우에, 코팅은 여전히 핵분열 물질이 물 또는 스팀에 노출되는 것을 감소시킴으로써 핵분열 물질의 산화를 둔화시키고 유효 수명에 기여하는 기능을 한다. 물이나 스팀에 노출될 경우에 핵분열 물질의 산화 속도를 감소시키면 설계 기준을 넘어서는 사고가 발생할 경우에 시정 조치를 위한 시간을 허용할 것이다.
다양한 양태에서, 적합한 코팅 물질은 ZrSi04, FeCrAl, Cr, Zr, Al-Cr, CrAl, Zr02, Ce02, Ti02, Si02, U02, ZrB2, Na20-B203-Si02-Al203 유리, Al203, Cr203, 탄소 및 SiC, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다. U3Si2 입자의 코팅은, FeCrAl, CrAl 또는 Na20-B203-Si02-Al203 유리 고체를 U3Si2(1662℃)보다는 낮지만 U3Si2 펠릿의 소결 온도(1200 내지 1600℃)에서 용융하는 U3Si2 분말에 첨가함으로써 달성될 수 있다. 다양한 양태에서, 코팅은 ZrSi04, FeCrAl, Cr, Zr, Al-Cr, CrAl, Zr02, Ce02, Ti02, Si02, U02, ZrB2, Na20-B203-Si02-Al203 유리, Al203, Cr203, 탄소 및 SiC, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 입자의 증착에 의해 형성될 수 있다. 이들 각각의 물질은 U3Si2 보다 우수한 내수성을 갖는다. 코팅은 각각의 U3Si2 펠릿의 원주 또는 측면에 적용될 수 있으며, 임의적으로는 그의 상단면 및 하단면에 적용될 수 있다. 연료 펠릿은 임의의 형상일 수 있으며, 원주 또는 다른 표면 윤곽에 대한 참조는 편의를 위한 것이지 제한적인 것이 아니다. 사용시, 연료 펠릿은 전형적으로는 단부 상에서 적층되어 연료봉의 상단 펠릿과 상단 엔드 플러그 사이에 위치된 연료봉내에서 펠릿의 스택의 상단부에서 스프링에 의해 연료봉의 엔드 플러그에 가깝게 유지되는 일반적인 원통형 컬럼을 형성하는 원통형 펠릿의 형태이다. 이러한 구성에서, 펠릿의 상단 및 하단은 연료봉내로 누출될 수 있는 물에 노출되지 않는다. 산화성 유체에 대한 노출은 있다 하더라도 최소화될 것이다.
상업성을 강화하기 위하여, 코팅 물질은 적용하기 쉬운 것이 바람직하다. 본 방법에 사용되는 코팅 단계는 임의의 적합한 코팅 공정일 수 있다. 예를 들면, 코팅은 물리적 기상 증착 공정 또는 원자 층 증착(ALD)에 의해 수행될 수 있다. 코팅 공정은, 예를 들면, 고온 또는 저온 분무 공정 또는 플라즈마 아크 분무 공정과 같은 열 분무 공정일 수 있다.
원자 층 증착(ALD)은, 표면을 다른 가스 종에 노출시킴으로써 필름을 기판 상에 성장시키는 박막 증착 방법이다. ALD는 기상 화학 공정의 순차적인 사용을 기반으로 한다. 대부분의 ALD 반응은 2 가지의 화합 물질, 소위 전구체를 사용한다. 이들 전구체는 순차적이고 자기-제한적인 방식으로 한 번에 하나씩 물질의 표면과 반응함으로써, 표면상의 모든 반응성 부위가 소모되었을 때 반응이 종결되도록 한다. 결과적으로, 모든 전구체에 대한 단일 노출(소위 ALD 사이클) 후 표면 상에 증착되는 물질의 최대량은 전구체-표면 상호작용의 성질에 의해 결정된다. 별개의 전구체에 대한 반복 노출을 통하여, 박막이 서서히 증착된다. 사이클 수를 변경함으로써, 물질을 임의적으로 복잡하고 큰 기판 상에 균일하고 높은 정밀도로 성장시킬 수 있다. 화학 기상 증착과는 달리, 전구체는 증착 챔버내에 동시에 존재하지는 않지만, 일련의 순차적인 비-중첩 펄스(non-overlapping pulse)로서 삽입된다. ALD에서, 내수성 코팅은 U3Si2 펠릿을 목적하는 코팅 물질의 가스 전구체에 노출시킴으로써 U3Si2 펠릿 표면에서 성장될 것이다.
증착을 위해 선택되는 전구체는 또한 캐리어 가스를 함유한다. 증착에 사용되는 온도는 25℃ 내지 600℃, 바람직하게는 200℃ 내지 450℃, 보다 바람직하게는 265℃ 내지 350℃, 또는 전술한 범위 중의 임의의 범위를 가진 다른 온도일 수 있다. 600℃ 초과 온도는 피해야만 한다.
대안적으로, 코팅은 스퍼터링 또는 화학적 기상 증착에 의해 증착될 수 있다. 전형적인 화학 기상 증착 공정에서, 기판은 하나 이상의 반응성 전구체에 노출되며, 이는 기판 표면 상에서 반응하고/하거나 분해되어 목적하는 증착물을 생성한다. 종종, 부산물도 또한 생성되며, 이는 반응 챔버를 통한 가스 흐름에 의해 제거된다.
적합한 열 증착 방법은, 다양한 양태에서, 고온 분무 또는 저온 분무 방법을 포함한다. 고온 열 분무 공정에서, 코팅 공급 원료 물질은 가열원에 의해 또는 애노드와 텅스텐 캐소드 사이의 고주파 아크에 의해 생성되는 플라즈마(즉, 플라즈마 아크 분무)에 의해 용융된다. 이어서, 이러한 연화된 액체 또는 용융된 물질은 공정 가스에 의해 운반되어 표면 U3Si2 펠릿 상에 분무될 것이다. U3Si2 펠릿 표면상에서, 이러한 물질은 고화되어 고체 층을 형성한다.
저온 분무 방법은, 노즐을 통과하는 가스가 팽창된 후 캐리어 가스가 목적하는 온도, 예를 들면, 100℃ 내지 1200℃에서 상기 가스를 유지하기에 충분한 온도로 가열되는 히터로 상기 캐리어 가스를 전달함으로써 진행될 수 있다. 다양한 양태에서, 캐리어 가스는, 예를 들면, 5.0 MPa의 압력에서 200℃ 내지 1200℃의 온도로 예열될 수 있다. 특정 양태에서, 캐리어 가스는 200℃ 내지 1000℃, 또는 특정 양태에서는, 300℃ 내지 900℃, 및, 다른 양태에서는, 500℃ 내지 800℃의 온도로 예열될 수 있다. 온도는 캐리어로서 사용되는 특정 가스의 주울-톰슨 냉각 계수(Joule-Thomson cooling coefficient)에 의존할 것이다. 압력 변화가 있는 경우에 팽창 또는 압축시에 가스가 냉각되는지 아닌지의 여부는 주울-톰슨 계수의 값에 의존한다. 양(+)의 주울-톰슨 계수의 경우, 캐리어 가스는 냉각되고, 저온 분무 공정의 성능에 악영향을 미칠 수 있는 과도한 냉각을 방지하기 위하여 예열되어야 한다.
당업자는 과도한 냉각을 방지하기 위해 잘 알려진 계산결과를 이용하여 가열의 정도를 결정할 수 있다. 예를 들면, 캐리어 가스로서 N2의 경우, 입구 온도가 130℃인 경우에 주울-톰슨 계수는 0.1℃/bar이다. 초기 압력이 10 bar(~ 146.9 psia)이고 최종 압력이 1 bar(~ 14.69 psia) 인 경우 가스가 130℃에서 튜브에 영향을 미치기 위하여, 가스는 약 9 bar * 0.1℃/bar 또는 약 0.9℃ 내지 약 130.9℃로 예열될 필요가 있다.
예를 들면, 캐리어로서의 헬륨 가스의 온도는 바람직하게는 3.0 내지 4.0 MPa의 압력에서 450℃이고, 캐리어로서의 질소의 온도는 5.0 MPa의 압력에서 1100℃일 수 있지만, 또한 3.0 내지 4.0 MPa의 압력에서는 600℃ 내지 800℃일 수도 있다. 당업자는 온도 및 압력 변수가 사용되는 장비의 유형에 따라 변할 수 있으며, 그러한 장비는 온도, 압력 및 부피 파라미터를 조정하도록 장비가 변형될 수 있음을 인지할 것이다.
적합한 캐리어 가스는 불활성이거나 반응성이 아닌 가스, 특히 입자 또는 기판과 반응하지 않는 가스이다. 예시적인 캐리어 가스는 질소(N2), 수소(H2), 아르곤(Ar), 이산화탄소(C02) 및 헬륨(He)을 포함한다.
선택되는 캐리어 가스와 관련하여 상당한 융통성이 있다. 가스의 혼합물이 사용될 수 있다. 선택은 물리학과 경제학 모두에 의해 좌우된다. 예를 들면, 저분자량 가스는 더 높은 속도를 제공하지만, 그들은 입자의 반발을 초래하여 증착되는 입자의 수를 감소시킬 수 있으므로 가장 높은 속도는 피해야만 한다.
저온 분무 공정은 입자를 기판 상으로 추진시키기 위하여 가열된 캐리어 가스의 제어된 팽창에 의존한다. 입자는 기판 또는 이전에 증착된 층에 충격을 주고 단열 전단을 통하여 소성 변형된다. 후속 입자 충격은 빌드업되어 코팅을 형성한다. 입자는 또한 변형을 촉진하기 위하여 유동하는 캐리어 가스로 유입되기 전에 켈빈 온도로 표현되는 분말의 융점의 1/3 내지 1/2의 온도까지 가온될 수도 있다. 노즐은 코팅될 영역 또는 물질 빌드업이 필요한 영역을 가로 질러 래스터링(rastered)된다(즉, 영역이 상단에서 하단까지 일직선으로 좌우로 분무되는 패턴으로 분무된다).
도 3을 참조하여 보면, 열 분무 어셈블리(10)가 도시되어 있다. 어셈블리(10)는 히터(12), 분말 또는 입자 호퍼(14), 건(gun)(16), 노즐(18) 및 전달 도관(delivery conduit)(34, 26, 32 및 28)을 포함한다. 고압 가스는 도관(34)으로 유입되어 히터(12)로 전달되고, 여기서 가열이 빠르게; 실질적으로는 순식간에 일어난다. 목적하는 온도로 가열되었을 때, 가스는 도관(26)을 통해 건(16)으로 보내진다. 호퍼(14)내에 보유된 입자는 도관(28)을 통하여 방출되어 건(16)으로 보내지며, 여기서 그들은 가압된 가스 제트(20)에 의해 노즐(18)을 통해 기판(22) 쪽으로 강제된다. 분무된 입자(36)는 기판(22) 상에 증착되어 입자(24)로 구성된 코팅을 형성한다. 이러한 공정은 일반적으로는 저온 분무 및 고온 분무 어셈블리를 모두 설명한다. 고온 분무 공정은 증착되는 입자를 연화시키거나 용융시키기에 충분히 뜨거운 온도에서 일어난다.
대안적인 코팅 방법은, 다양한 양태에서, 도 4에 도시되어 있는 것과 같은 플라즈마 아크 분무 공정을 포함한다. 플라즈마 토치(40)는 고온 가스 제트(50)를 발생시킨다. 전형적인 플라즈마 토치(40)는 가스 포트(56), 캐소드(44), 애노드(46), 및 수냉식 노즐(42)을 포함하며, 이들 모두 하우징(68)내에서 절연체(48)에 의해 둘러 쌓여 있다. 고주파 아크는 전극들 사이, 즉, 애노드(46)와 텅스텐 캐소드(44) 사이에서 점화된다. 전극(44/46) 사이에서 포트(56)를 통해 흐르는 캐리어 가스는 이온화되어 플라즈마 기둥을 형성한다. 캐리어 가스는 헬륨(He) 수소(H2), 질소(N2), 또는 이들의 임의의 조합일 수 있다. 제트(50)는 가압 가스가 노즐(42)을 통해 팽창함에 따라 가스를 가열하는 전기 아크에 의해 생성된다. 가열된 가스는, 예를 들면, 12,000℃ 내지 16,000℃에서 작동하는 아크 플라즈마 코어를 형성한다. 가스는 수냉식 노즐(42)을 통하여 제트(50)로서 팽창한다. 분말 또는 입자는 포트(52)를 통해 고온 제트(50) 내로 주입되며, 여기에서 그들은 연화 또는 용융되고, 기판(60) 상으로 강제되어 코팅(54)을 형성한다. 분무 속도는, 예를 들면, 약 450 m/s 이하의 입자 속도에서 2 내지 10 kg/hr일 수 있다. 플라즈마 아크 분무와 같은 열 분무로 달성되는 코팅 두께는 분무되는 물질에 따라 변하지만, 예를 들면, 0.005 내지 5 mm의 범위일 수 있다. 본원에서 기술되는 코팅의 전형적인 두께는 5 내지 1000 미크론일 수 있으며, 다양한 양태에서, 코팅의 두께는 10 내지 100 미크론일 수 있다.
내수성 코팅의 두께는, 플라즈마 아크 분무 도포 코팅의 경우에는 10 미크론내지 200 미크론, 물리적 기상 증착 코팅의 경우에는 1 미크론 내지 20 미크론, ALD의 경우에는 0.5 미크론 내지 2 미크론으로 다양하다. 코팅 물질은 ZrSi04, FeCrAl, Cr, Zr, Al-Cr, CrAl, Zr02, Ce02, Ti02, Si02, U02, ZrB2, Na20-B203-Si02-Al203 유리, Al203, Cr203, 탄소 및 SiC, 및 이들의 조합을 포함한다. U3Si2 는 훨씬 더 높은 열전도도로 인하여 작동시에 U02에 비해 균열이 적다. 균열이 발생하는 경우에 조차도, 코팅은 여전히 U3Si2 펠릿의 실질적인 표면적을 보호하고 있어 그의 과도한 산화를 방지할 수 있다.
또한, 가연성 흡수제는 코팅된 U3Si2 펠릿의 원주 표면 상에 ALD 공정 또는 열 분무 공정을 사용하여 코팅될 수도 있다. 일체형 연료 가연성 흡수제는, 이후에 내수성 코팅층이 적용되는, 연료 펠릿 상에 코팅된 이붕화지르코늄(ZrB2)과 같은 지르코늄 화합물, B203-Si02 유리와 같은 붕소 화합물, 및 지르코늄 화합물과 붕소 화합물의 조합의 얇은 층일 수 있다. 예를 들면, 본원에서 참고로 인용된, 미국 특허 제 4,751,041 호 참조.
가연성 흡수제는 원자로 작동시에 노심 반응도를 제어하는데 사용되는 가연성 독물의 한 유형이다. 이러한 가연성 흡수제는 주로 원자로 사이클의 시작 동안에 효과적인 일시적 반응도 제어를 제공하고 신선한 연료의 로딩으로 인해 사이클 초기에 존재하는 과잉 반응도를 보상한다. 가연성 흡수제 층은 내수성 층이 적용된 후에 적용되므로, 내수성 코팅층 위에 중첩된다.
U3Si2의 산화는 잠재적인 안전성 문제이며 경수로에서 U3Si2 연료를 구현하기위한 주요 문제 중의 하나이다. U3Si2 상의 코팅은 특히 높은 스팀 온도에서의 산화를 둔화시킬 것이며, 잠재적인 안전성 문제를 해결하기 위한 경제적인 방법 중의 하나이다.
본원에서 기술되는 바와 같은 방법은 도 2에 도시된 코팅된 연료 펠릿과 같은 코팅된 핵분열 물질을 생산한다. 전형적으로는, 복수의 펠릿이 연료봉(70)내에 적층된다. 핵분열 물질(72)은, 다양한 양태에서, ZrSi04, FeCrAl, Cr, Zr, Al-Cr, CrAl, Zr02, Ce02, Ti02, Si02, U02, ZrB2, Na20-B203-Si02-Al203 유리, Al203, Cr203, 탄소 및 SiC, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 내수성 층(74)으로 코팅된 U3Si2를 포함한다. 연료 펠릿은 또한 이붕화지르코늄(ZrB2)과 같은 지르코늄 화합물, B203-Si02 유리와 같은 붕소 화합물, 및 지르코늄 화합물과 붕소 화합물의 조합과 같은 가연성 흡수제 물질의 상부층(76)을 포함할 수도 있다. 상부층(76)과 연료 클래딩(80) 사이에는 헬륨과 같은 가스로 충전된 갭(78)이 존재할 수 있다. 클래딩(80)의 외부는 냉각수(82), 전형적으로 수냉식 원자로에서는 물로 둘러싸여 있다.
본 발명은 제한적이라기 보다는 모든 양태에서 예시적인 것으로 간주되는 몇 가지 예에 따라 설명되었다. 따라서, 본 발명은 당해 분야의 숙련된 기술자에 의해 본원에 포함된 설명으로부터 도출될 수 있는 상세한 구현예에서 많은 변형이 가능하다.
본원에서 언급된 모든 특허, 특허 출원, 출판물 또는 기타 개시 자료는 각각의 개별적인 참고 문헌이 각각 참고로 명시적으로 인용된 것처럼 그 전체가 본원에서 참고로 인용된다. 본원에서 참고로 인용된 모든 참고 문헌 및 임의의 자료, 또는 그의 일부는 인용된 자료가 본 발명에서 설명되는 기존의 정의, 진술 또는 기타 다른 개시 자료와 상충하지 않는 범위내에서만 본원에서 인용된다. 이와 같이, 필요한 범위 내에서, 본원에서 설명된 개시내용은 본원에서 참고로 인용된 임의의 상충되는 자료 및 본 출원 대조 부분에서 분명하게 설명된 개시내용에 우선한다.
본 발명은 다양한 예시적이고 설명적인 실시양태를 참조하여 설명되었다. 본원에 기술된 실시양태는 개시된 발명의 다양한 실시양태의 다양한 세부 사항의 예시적인 특징을 제공하는 것으로 이해되며; 따라서, 달리 특정되지 않는 한, 개시된 실시양태의 하나 이상의 특징, 요소, 구성 성분, 구성 요소, 성분, 구조, 모듈 및/또는 양태는, 가능한 범위 내에서, 개시된 본 발명의 범주로부터 벗어남이 없이 개시된 실시양태의 하나 이상의 다른 특징, 요소, 구성 성분, 구성 요소, 성분, 구조, 모듈 및/또는 양태와 관련하여, 결합, 분리, 교환, 및/또는 재배열될 수 있음을 이해할 것이다. 따라서, 당업자는 본 발명의 범주를 벗어나지 않으면서 임의의 예시적인 실시양태들의 다양한 대체, 변형 또는 조합이 이루어질 수 있음을 인식할 것이다. 또한, 당해 분야의 숙련된 기술자는 단지 일상적인 실험을 이용하여 본 명세서의 검토시 본원에 기술된 본 발명의 다양한 실시양태에 대한 많은 균등물을 인식할 수 있거나 또는 이를 확인할 수 있을 것이다. 따라서, 본 발명은 다양한 실시양태들의 설명으로 제한되는 것이 아니며, 그보다는 오히려 청구항들에 의해 제한된다.

Claims (20)

  1. 핵분열 물질을, 상기 핵분열 물질과 비반응성인 내수성(water resistant) 층으로 코팅하는 단계를 포함하는 방법으로서,
    상기 코팅된 물질에서의 핵분열 물질이 U3Si2이고, 상기 코팅이 원자층 증착(atomic layer deposition), 열 분무 공정, 화학 기상 증착 또는 이들의 조합에 의해 상기 핵분열 물질의 표면에 부착되고,
    상기 핵분열 물질이 펠릿의 형태인, 방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 내수성 층이 ZrSi04, FeCrAl, Cr, Zr, Al-Cr, CrAl, Zr02, Ce02, Ti02, Si02, U02, ZrB2, Na20-B203-Si02-Al203 유리, Al203, Cr203, 탄소 및 SiC, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택되는, 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 코팅이 원자층 증착에 의해 적용되는, 방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 코팅의 두께가 0.5 미크론 내지 2 미크론인, 방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 코팅이 열 분무 공정에 의해 적용되는, 방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 열 분무 공정이 물리적 기상 증착인, 방법.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 코팅의 두께가 물리적 기상 증착된 코팅의 경우 1 미크론 내지 20 미크론인, 방법.
  10. 제 7 항에 있어서,
    상기 열 분무 공정이 플라즈마 아크 분무인, 방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 코팅의 두께가 1 미크론 내지 200 미크론인, 방법.
  12. 제 7 항에 있어서,
    상기 열 분무 공정이 저온 분무(cold spray) 공정인, 방법.
  13. 제 7 항에 있어서,
    상기 열 분무 공정이 고온 분무(hot spray) 공정인, 방법.
  14. 제 1 항에 있어서,
    상기 내수성 층 위에 가연성 흡수제(burnable absorber)의 층을 추가로 포함하는, 방법.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 가연성 흡수제가 ZrB2, B203-Si02 유리, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택되는, 방법.
  16. 내수성 층으로 코팅된 핵분열 물질을 포함하는, 원자로에 사용하기 위한 연료로서,
    상기 코팅된 물질에서의 핵분열 물질이 U3Si2이고, 상기 코팅이 원자층 증착, 열 분무 공정, 화학 기상 증착 또는 이들의 조합에 의해 상기 핵분열 물질의 표면에 부착되고,
    상기 핵분열 물질이 펠릿의 형태인, 연료.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 내수성 층이 ZrSi04, FeCrAl, Cr, Zr, Al-Cr, CrAl, Zr02, Ce02, Ti02, Si02, U02, ZrB2, Na20-B203-Si02-Al203 유리, Al203, Cr203, 탄소 및 SiC, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택되는, 연료.
  18. 삭제
  19. 제 16 항에 있어서,
    원자로 작동시에 노심 반응도(core reactivity)를 제어하기 위한 일체형 연료 가연성 흡수제 층을 상기 내수성 층 위에 추가로 포함하는 연료.
  20. 제 19 항에 있어서,
    상기 흡수제 층이 ZrB2, B203-Si02 유리, 및 이들의 조합물로 이루어진 군으로부터 선택되는, 연료.





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